JP2003346864A - アノード支持固体酸化物型燃料電池及びその製造方法 - Google Patents
アノード支持固体酸化物型燃料電池及びその製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 アノードの性能を十分に発揮させることがで
きるアノード支持固体酸化物型燃料電池及びその製造方
法を提供する。 【解決手段】 アノード支持固体酸化物型燃料電池にお
いて、サマリウムもしくはガドリニウムの少なくとも一
つを１０〜３０モル％ドープしたセリアを仕込み重量で
５〜３０重量％と、さらにＲｕ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｃ
ｕの少なくとも一つを１〜１０重量％添加した混合物
に、残部酸化ニッケルからなる材料を混合調整した多孔
性のサーメットアノード１と、このサーメットアノード
１を支持体として、その上にサマリウムもしくはガドリ
ニウムの少なくとも一つを１０〜３０モル％ドープした
セリアをスピンコーティングにより形成した５〜６０μ
ｍの薄膜の電解質２とを具備する。
きるアノード支持固体酸化物型燃料電池及びその製造方
法を提供する。 【解決手段】 アノード支持固体酸化物型燃料電池にお
いて、サマリウムもしくはガドリニウムの少なくとも一
つを１０〜３０モル％ドープしたセリアを仕込み重量で
５〜３０重量％と、さらにＲｕ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｃ
ｕの少なくとも一つを１〜１０重量％添加した混合物
に、残部酸化ニッケルからなる材料を混合調整した多孔
性のサーメットアノード１と、このサーメットアノード
１を支持体として、その上にサマリウムもしくはガドリ
ニウムの少なくとも一つを１０〜３０モル％ドープした
セリアをスピンコーティングにより形成した５〜６０μ
ｍの薄膜の電解質２とを具備する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、アノード支持固体
酸化物型燃料電池及びその製造方法に関するものであ
る。
酸化物型燃料電池及びその製造方法に関するものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】図５は従来の固体酸化物型燃料電池の機
能を示す模式図である。
能を示す模式図である。
【０００３】この図において、１０１は燃料極（負極：
アノード）、１０２は固体イオン伝導性酸化物からなる
電解質、１０３は空気極（正極：カソード）、１０４は
燃料極１０１で反応する燃料〔例えば、メタン（Ｃ
Ｈ4 ）〕、１０５は空気極１０３で反応するＯ2 、１０
６は外部回路、１０７はその外部回路に接続される負荷
である。
アノード）、１０２は固体イオン伝導性酸化物からなる
電解質、１０３は空気極（正極：カソード）、１０４は
燃料極１０１で反応する燃料〔例えば、メタン（Ｃ
Ｈ4 ）〕、１０５は空気極１０３で反応するＯ2 、１０
６は外部回路、１０７はその外部回路に接続される負荷
である。
【０００４】固体酸化物型燃料電池においては、イオン
伝導を高く保つために固体電解質を薄膜化する必要があ
る。しかし、薄膜化により機械的な強度が弱くなる。そ
のため、アノードもしくはカソードを支持体にして、そ
の上に電解質を薄膜化することが試みられている。
伝導を高く保つために固体電解質を薄膜化する必要があ
る。しかし、薄膜化により機械的な強度が弱くなる。そ
のため、アノードもしくはカソードを支持体にして、そ
の上に電解質を薄膜化することが試みられている。
【０００５】これまでのセリア系電解質薄膜の調製とし
ては、スクリーン印刷とテープキャスティングの二件が
ある。また、Ｄｏｓｈｉらのグループにより１９９９年
にＧＤＣ（ガドリニウムをドープしたセリア）を使用し
た薄膜化が報告されている。
ては、スクリーン印刷とテープキャスティングの二件が
ある。また、Ｄｏｓｈｉらのグループにより１９９９年
にＧＤＣ（ガドリニウムをドープしたセリア）を使用し
た薄膜化が報告されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】ステンレスなどの汎用
材料の使用温度を考慮すると燃料電池の運転温度は７０
０℃以下、耐久性まで考慮すると５００〜６００℃が好
ましい。しかし、十分な性能をもつアノードが無かっ
た。
材料の使用温度を考慮すると燃料電池の運転温度は７０
０℃以下、耐久性まで考慮すると５００〜６００℃が好
ましい。しかし、十分な性能をもつアノードが無かっ
た。
【０００７】本発明にかかるアノード材料は、日比野ら
によって最近見出されたものであるが、彼らの実験は厚
い電解質を用いたものであり、アノードの性能を十分に
発揮させるまでに至っていなかった。つまり、固体酸化
物型燃料電池において、イオン伝導を高く保つためには
固体電解質を薄膜化する必要があるが、固体電解質を薄
膜化すると機械的な強度が弱くなるといった問題があっ
た。
によって最近見出されたものであるが、彼らの実験は厚
い電解質を用いたものであり、アノードの性能を十分に
発揮させるまでに至っていなかった。つまり、固体酸化
物型燃料電池において、イオン伝導を高く保つためには
固体電解質を薄膜化する必要があるが、固体電解質を薄
膜化すると機械的な強度が弱くなるといった問題があっ
た。
【０００８】本発明は、上記状況に鑑みて、アノードの
性能を十分に発揮させることができるアノード支持固体
酸化物型燃料電池及びその製造方法を提供することを目
的とする。
性能を十分に発揮させることができるアノード支持固体
酸化物型燃料電池及びその製造方法を提供することを目
的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明は、上記目的を達
成するために、 〔１〕アノード支持固体酸化物型燃料電池において、サ
マリウムもしくはガドリニウムの少なくとも一つを１０
〜３０モル％ドープしたセリアを仕込み重量で５〜３０
重量％と、さらにＲｕ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｃｕの少な
くとも一つを１〜１０重量％添加した混合物に、残部酸
化ニッケルからなる材料を混合調整した多孔性のサーメ
ットアノードと、このサーメットアノードを支持体とし
て、その上にサマリウムもしくはガドリニウムの少なく
とも一つを１０〜３０モル％ドープしたセリアをスピン
コーティングにより形成した５〜６０μｍの薄膜の電解
質とを具備することを特徴とする。
成するために、 〔１〕アノード支持固体酸化物型燃料電池において、サ
マリウムもしくはガドリニウムの少なくとも一つを１０
〜３０モル％ドープしたセリアを仕込み重量で５〜３０
重量％と、さらにＲｕ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｃｕの少な
くとも一つを１〜１０重量％添加した混合物に、残部酸
化ニッケルからなる材料を混合調整した多孔性のサーメ
ットアノードと、このサーメットアノードを支持体とし
て、その上にサマリウムもしくはガドリニウムの少なく
とも一つを１０〜３０モル％ドープしたセリアをスピン
コーティングにより形成した５〜６０μｍの薄膜の電解
質とを具備することを特徴とする。
【００１０】〔２〕アノード支持固体酸化物型燃料電池
の製造方法において、（ａ）サマリウムもしくはガドリ
ニウムの少なくとも一つを１０〜３０モル％ドープした
セリアを仕込み重量で５〜３０重量％と、さらにＲｕ、
Ｐｔ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｃｕの少なくとも一つを１〜１０重
量％添加した混合物に、残部酸化ニッケルからなる材料
を混合調整した多孔性のサーメットアノードを形成し、
（ｂ）そのサーメットアノードを支持体として、その上
にサマリウムもしくはガドリニウムの少なくとも一つを
１０〜３０モル％ドープしたセリアをスピンコーティン
グにより形成した５〜６０μｍの薄膜の電解質を作製す
ることを特徴とする。
の製造方法において、（ａ）サマリウムもしくはガドリ
ニウムの少なくとも一つを１０〜３０モル％ドープした
セリアを仕込み重量で５〜３０重量％と、さらにＲｕ、
Ｐｔ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｃｕの少なくとも一つを１〜１０重
量％添加した混合物に、残部酸化ニッケルからなる材料
を混合調整した多孔性のサーメットアノードを形成し、
（ｂ）そのサーメットアノードを支持体として、その上
にサマリウムもしくはガドリニウムの少なくとも一つを
１０〜３０モル％ドープしたセリアをスピンコーティン
グにより形成した５〜６０μｍの薄膜の電解質を作製す
ることを特徴とする。
【００１１】〔３〕上記〔２〕記載のアノード支持固体
酸化物型燃料電池の製造方法において、前記支持体とし
ては、上記（ａ）の材料に５重量％程度のアセチレンブ
ラックを添加して、最初に５００℃で熱処理してカーボ
ンを飛ばし、続けて１４２５℃で仮焼するようにしたこ
とを特徴とする。
酸化物型燃料電池の製造方法において、前記支持体とし
ては、上記（ａ）の材料に５重量％程度のアセチレンブ
ラックを添加して、最初に５００℃で熱処理してカーボ
ンを飛ばし、続けて１４２５℃で仮焼するようにしたこ
とを特徴とする。
【００１２】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態につい
て図を参照しながら説明する。
て図を参照しながら説明する。
【００１３】図１は本発明の実施例を示すアノード支持
固体酸化物型燃料電池の模式図である。
固体酸化物型燃料電池の模式図である。
【００１４】この図において、１は多孔性のサーメット
アノードであり、このアノードは、サマリウムもしくは
ガドリニウムの少なくとも一つを１０〜３０モル％ドー
プしたセリアを仕込み重量で５〜３０重量％と、さらに
Ｒｕ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｃｕの少なくとも一つを１〜
１０重量％添加した混合物に、残部酸化ニッケルからな
る材料を混合調整したものである。
アノードであり、このアノードは、サマリウムもしくは
ガドリニウムの少なくとも一つを１０〜３０モル％ドー
プしたセリアを仕込み重量で５〜３０重量％と、さらに
Ｒｕ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｃｕの少なくとも一つを１〜
１０重量％添加した混合物に、残部酸化ニッケルからな
る材料を混合調整したものである。
【００１５】また、２は電解質であり、前記多孔性のカ
ソード１を多孔性支持体にして、ＳＤＣもしくはＧＤＣ
（サマリウムもしくはガドリニウムの少なくとも一つを
１０〜３０モル％ドープしたセリア）をスピンコーティ
ングにより形成した５〜６０μｍの薄膜からなる。３は
カソード、４はアノード１で反応する燃料〔例えば、メ
タン（ＣＨ4 ）〕、５はカソード３で反応するＯ2 、６
は外部回路、７はその外部回路に接続される負荷であ
る。
ソード１を多孔性支持体にして、ＳＤＣもしくはＧＤＣ
（サマリウムもしくはガドリニウムの少なくとも一つを
１０〜３０モル％ドープしたセリア）をスピンコーティ
ングにより形成した５〜６０μｍの薄膜からなる。３は
カソード、４はアノード１で反応する燃料〔例えば、メ
タン（ＣＨ4 ）〕、５はカソード３で反応するＯ2 、６
は外部回路、７はその外部回路に接続される負荷であ
る。
【００１６】この実施例では、カソード３からの酸化物
イオンＯ2-が電解質２を移動して、これがアノード１に
到達した後に、ＣＯやＨ2 と反応してＣＯ2 やＨ2 Ｏと
なる。燃料４は主にメタン（ＣＨ4 ）であり、このメタ
ンがアノード（燃料極）１で改質されてメタンからＣＯ
やＨ2 になり、これが酸化物イオンＯ2-と反応する。
イオンＯ2-が電解質２を移動して、これがアノード１に
到達した後に、ＣＯやＨ2 と反応してＣＯ2 やＨ2 Ｏと
なる。燃料４は主にメタン（ＣＨ4 ）であり、このメタ
ンがアノード（燃料極）１で改質されてメタンからＣＯ
やＨ2 になり、これが酸化物イオンＯ2-と反応する。
【００１７】図２は本発明の実施例を示すアノード支持
固体酸化物型燃料電池の要部の製造工程断面図である。
固体酸化物型燃料電池の要部の製造工程断面図である。
【００１８】以下、そのアノード支持固体酸化物型燃料
電池の要部の製造方法について説明する。
電池の要部の製造方法について説明する。
【００１９】（１）まず、図２（ａ）に示すように、サ
マリウムもしくはガドリニウムの少なくとも一つを１０
〜３０モル％ドープしたセリアを仕込み重量で５〜３０
重量％と、さらにＲｕ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｃｕの少な
くとも一つを１〜１０重量％添加した混合物に、残部酸
化ニッケルからなる材料を混合調整した多孔性のサーメ
ットアノード（アノード支持体）１を形成する。
マリウムもしくはガドリニウムの少なくとも一つを１０
〜３０モル％ドープしたセリアを仕込み重量で５〜３０
重量％と、さらにＲｕ、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｃｕの少な
くとも一つを１〜１０重量％添加した混合物に、残部酸
化ニッケルからなる材料を混合調整した多孔性のサーメ
ットアノード（アノード支持体）１を形成する。
【００２０】なお、多孔性のアノード支持体１として
は、上記の材料にアセチレンブラック（５重量％程度）
を添加して、最初に５００℃で熱処理して、カーボンを
飛ばし、続けて１４２５℃で仮焼するようにした。な
お、アセチレンブラックは５重量％程度以下に限定する
ものではなく、処理や焼成によっては１０重量％程度で
あってもよい。ただし、アセチレンブラック量が多いほ
ど多孔性は上がるが、５重量％以上では焼結性が悪くな
り、強度不足となる点に留意が必要である。また、アセ
チレンブラックに代えて、小麦粉、コーンスターチなど
でも可能である。
は、上記の材料にアセチレンブラック（５重量％程度）
を添加して、最初に５００℃で熱処理して、カーボンを
飛ばし、続けて１４２５℃で仮焼するようにした。な
お、アセチレンブラックは５重量％程度以下に限定する
ものではなく、処理や焼成によっては１０重量％程度で
あってもよい。ただし、アセチレンブラック量が多いほ
ど多孔性は上がるが、５重量％以上では焼結性が悪くな
り、強度不足となる点に留意が必要である。また、アセ
チレンブラックに代えて、小麦粉、コーンスターチなど
でも可能である。
【００２１】（２）次いで、図２（ｂ）に示すように、
多孔性のサーメットアノード１をアノード支持体とし
て、その上にＳＤＣもしくはＧＤＣ（サマリウムもしく
はガドリニウムの少なくとも一つを１０〜３０モル％ド
ープしたセリア）をスピンコーティングにより５〜６０
μｍの薄膜の電解質２を作製する。
多孔性のサーメットアノード１をアノード支持体とし
て、その上にＳＤＣもしくはＧＤＣ（サマリウムもしく
はガドリニウムの少なくとも一つを１０〜３０モル％ド
ープしたセリア）をスピンコーティングにより５〜６０
μｍの薄膜の電解質２を作製する。
【００２２】（ｃ）次に、図２（ｃ）に示すように、薄
膜の電解質２上にカソード３を形成する。
膜の電解質２上にカソード３を形成する。
【００２３】図３は、このようにして得られた燃料電池
の要部を示す図（代用写真）であり、下部より順にサー
メットアノード（アノード支持体）１、薄膜の電解質
２、カソード３を示している。
の要部を示す図（代用写真）であり、下部より順にサー
メットアノード（アノード支持体）１、薄膜の電解質
２、カソード３を示している。
【００２４】このようにして得られたアノード支持固体
酸化物型燃料電池は、イオン伝導が高く保たれ、高い出
力を持ち機械的な強度に優れている。
酸化物型燃料電池は、イオン伝導が高く保たれ、高い出
力を持ち機械的な強度に優れている。
【００２５】この燃料電池を６００℃に設定して、ドラ
イメタンを燃料として供給したところ、燃料電池は５０
０ｍＷ／ｃｍ2 以上の高い出力を示した。
イメタンを燃料として供給したところ、燃料電池は５０
０ｍＷ／ｃｍ2 以上の高い出力を示した。
【００２６】上記実施例では、燃料としてはドライメタ
ン（ＣＨ4 ）を用いたが、これに限定するものではな
く、燃料としては、その他、Ｈ2 ，Ｃ2 Ｈ6 ，Ｃ3 Ｈ8
なども用いることができる。
ン（ＣＨ4 ）を用いたが、これに限定するものではな
く、燃料としては、その他、Ｈ2 ，Ｃ2 Ｈ6 ，Ｃ3 Ｈ8
なども用いることができる。
【００２７】それらの燃料を用いた場合の本発明のアノ
ード支持固体酸化物型燃料電池の出力特性を図４に示
す。この図４において、横軸は電流密度（ｍＡ／ｃ
ｍ2 ）、左縦軸は端子電圧（ｍＶ）、右縦軸は電力密度
（ｍＶ／ｃｍ2 ）を示している。
ード支持固体酸化物型燃料電池の出力特性を図４に示
す。この図４において、横軸は電流密度（ｍＡ／ｃ
ｍ2 ）、左縦軸は端子電圧（ｍＶ）、右縦軸は電力密度
（ｍＶ／ｃｍ2 ）を示している。
【００２８】なお、本発明は上記実施例に限定されるも
のではなく、本発明の趣旨に基づいて種々の変形が可能
であり、これらを本発明の範囲から排除するものではな
い。
のではなく、本発明の趣旨に基づいて種々の変形が可能
であり、これらを本発明の範囲から排除するものではな
い。
【００２９】
【発明の効果】以上、詳細に説明したように、本発明に
よれば、機械的な強度に優れるとともに、イオン伝導が
高く保たれ、高い出力を得ることができるアノード支持
固体酸化物型燃料電池を作製することができる。
よれば、機械的な強度に優れるとともに、イオン伝導が
高く保たれ、高い出力を得ることができるアノード支持
固体酸化物型燃料電池を作製することができる。
【図１】本発明の実施例を示すアノード支持固体酸化物
型燃料電池の模式図である。
型燃料電池の模式図である。
【図２】本発明の実施例を示すアノード支持固体酸化物
型燃料電池の要部の製造工程断面図である。
型燃料電池の要部の製造工程断面図である。
【図３】本発明の実施例を示す燃料電池の要部を示す図
（代用写真）である。
（代用写真）である。
【図４】本発明の実施例を示す各種の燃料を用いた場合
のアノード支持固体酸化物型燃料電池の出力特性図であ
る。
のアノード支持固体酸化物型燃料電池の出力特性図であ
る。
【図５】従来の固体酸化物型燃料電池の機能を示す模式
図である。
図である。
１ 多孔性のサーメットアノード（アノード支持体）
２ 薄膜の電解質
３ カソード
４ アノードで反応する燃料（ＣＨ4 ）
５ カソードで反応するＯ2
６ 外部回路
７ 外部回路に接続される負荷
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考）
Ｈ０１Ｍ 8/02 Ｃ０４Ｂ 35/00 Ｊ
Ｆターム(参考） 4G030 AA14 AA29 AA61 BA03 CA08
GA35
5H018 AA06 AS02 BB01 BB05 BB08
DD08 EE02 EE03 EE12 HH03
HH05 HH08
5H026 AA06 BB01 BB03 BB04 BB08
CX04 EE02 EE12 HH03 HH05
HH08
Claims (3)
- 【請求項１】（ａ）サマリウムもしくはガドリニウムの
少なくとも一つを１０〜３０モル％ドープしたセリアを
仕込み重量で５〜３０重量％と、さらにＲｕ、Ｐｔ、Ｒ
ｈ、Ｐｄ、Ｃｕの少なくとも一つを１〜１０重量％添加
した混合物に、残部酸化ニッケルからなる材料を混合調
整した多孔性のサーメットアノードと、 （ｂ）該サーメットアノードを支持体として、その上に
サマリウムもしくはガドリニウムの少なくとも一つを１
０〜３０モル％ドープしたセリアをスピンコーティング
により形成した５〜６０μｍの薄膜の電解質とを具備す
ることを特徴とするアノード支持固体酸化物型燃料電
池。 - 【請求項２】（ａ）サマリウムもしくはガドリニウムの
少なくとも一つを１０〜３０モル％ドープしたセリアを
仕込み重量で５〜３０重量％と、さらにＲｕ、Ｐｔ、Ｒ
ｈ、Ｐｄ、Ｃｕの少なくとも一つを１〜１０重量％添加
した混合物に、残部酸化ニッケルからなる材料を混合調
整した多孔性のサーメットアノードを形成し、 （ｂ）該サーメットアノードを支持体として、その上に
サマリウムもしくはガドリニウムの少なくとも一つを１
０〜３０モル％ドープしたセリアをスピンコーティング
により形成した５〜６０μｍの薄膜の電解質を作製する
ことを特徴とするアノード支持固体酸化物型燃料電池の
製造方法。 - 【請求項３】 請求項２記載のアノード支持固体酸化物
型燃料電池の製造方法において、前記支持体としては、
前記（ａ）の材料に５重量％程度のアセチレンブラック
を添加して、最初に５００℃で熱処理してカーボンを飛
ばし、続けて１４２５℃で仮焼するようにしたことを特
徴とするアノード支持固体酸化物型燃料電池の製造方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002152060A JP3949512B2 (ja) | 2002-05-27 | 2002-05-27 | アノード支持固体酸化物型燃料電池の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002152060A JP3949512B2 (ja) | 2002-05-27 | 2002-05-27 | アノード支持固体酸化物型燃料電池の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003346864A true JP2003346864A (ja) | 2003-12-05 |
| JP3949512B2 JP3949512B2 (ja) | 2007-07-25 |
Family
ID=29769478
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2002152060A Expired - Fee Related JP3949512B2 (ja) | 2002-05-27 | 2002-05-27 | アノード支持固体酸化物型燃料電池の製造方法 |
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| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3949512B2 (ja) |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2006088133A1 (ja) * | 2005-02-18 | 2006-08-24 | Mitsubishi Materials Corporation | 固体電解質形燃料電池用発電セルおよびその燃料極の構造 |
| JP2006331798A (ja) * | 2005-05-25 | 2006-12-07 | Mitsubishi Materials Corp | 固体電解質形燃料電池用発電セル |
| JP2007522643A (ja) * | 2004-02-10 | 2007-08-09 | セレス・パワー・リミテッド | 混合されたイオン／電子伝導性電解質を用いた固体電解質燃料電池スタックを作動する方法および装置 |
| CN101136478B (zh) * | 2007-08-31 | 2010-05-26 | 哈尔滨工业大学 | 一种阳极支撑体的制备方法 |
| WO2012133438A1 (ja) * | 2011-03-31 | 2012-10-04 | 独立行政法人産業技術総合研究所 | 中低温高効率電気化学セル及びそれらから構成される電気化学反応システム |
-
2002
- 2002-05-27 JP JP2002152060A patent/JP3949512B2/ja not_active Expired - Fee Related
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