JP2003308735A - 比誘電率が高い物質として特に使用される多層構造体 - Google Patents

比誘電率が高い物質として特に使用される多層構造体

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 様々な容量性構造体内において使用可能であ
り、高い比誘電率の値と共に、高電圧耐性及び低レベル
の漏れ電流を有する物質を提供する。 【解決手段】 各々が５００Å未満の厚さを有する複数
の別個の層を備え、前記層の少なくとも１つが二酸化ハ
フニウム（ＨｆＯ２）、二酸化ジルコニウム（Ｚｒ
Ｏ２）、及びアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）に基づくことを特
徴とする多層構造体を構成する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、マイクロエレクト
ロニクスの分野に関する。これはとりわけ、比誘電率が
高い物質として特に使用可能な多層構造体に関する。こ
うした物質は、コンデンサーの絶縁層を形成するために
使用しても良い。こうしたコンデンサーは特にデカップ
リングコンデンサーとして、または高周波回路に集積さ
れたフィルターコンデンサー等として、使用しても良
い。
【０００２】このタイプの絶縁物質は、埋め込みメモリ
（埋め込みＤＲＡＭｓ）のセルを形成するもの等の容量
性構造体中において使用することも可能である。こうし
たセルは、集積回路自体の中にも製造して良い。
【０００３】本発明はまた、ゲート構造体の名でも知ら
れる、特定構造のトランジスターに見られるゲート多層
体（またはゲート積層体）を製造することも可能にす
る。
【０００４】
【従来の技術】一般的に、コンデンサーであってもメモ
リセルであっても、容量性構造体の製造のために一般的
に望ましい目的の１つは、該構造の容量を増大させるこ
と、すなわち、単位エリア毎の容量値を増大させて構成
装置のサイズを最小化するようにすることである。
【０００５】より高い容量を求めるこの目的は、特に、
出来る限り高い比誘電率を有する誘導体を使用すること
によって達成される。
【０００６】容量値はまた、構造体の２つの電極を隔て
る距離に反比例する。これが、一般的に容量性構成体の
２つの電極を隔てる誘電性の層の厚さを減少させること
が求められる所以である。
【０００７】しかしながら、この厚さの低減により、使
用する物質によって所定の物理的問題が生じる。これ
は、誘電性層が非常に薄い場合に、所定のトンネル効果
現象が起きて容量性構造体の挙動を変化させ、その特性
を劣化させるためである。
【０００８】さらにまた、誘電性層が過度に高い電圧に
曝されると、電気的絶縁破壊現象もまた起こりうる。し
たがって、各物質について、それより大きいと採用不可
能な最大絶縁破壊電界を定義することができる。
【０００９】例えば、所定の物質では電圧が数ボルトの
オーダーに限定される一方で、特にデカップリング操作
のために使用されるもの等の絶縁体としては、１０ボル
トを上回る程度の電圧に耐えられることが必要とされ
る。
【００１０】さらにまた、漏れ電流のレベルもまた、幾
つかの応用に於いて重要となり得るパラメータである。
高周波数で作動するコンデンサーを特に挙げることがで
きるが、これらにとっては、該コンデンサーの動作が出
来る限り広い周波数帯に亘って維持されることが重要で
ある。コンデンサーが特にコードレスの電化器具に埋め
込まれている場合の、高度の自律性を要する応用のため
には、漏れ電流のレベルもまた重要である。
【００１１】しかしながら、漏れ電流のレベルは、特に
誘電体の結晶構造に依存する。文献FR2526622には、高
い比誘電率を有する物質を得るために、二酸化チタン
（ＴｉＯ２）及びアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）の基本層を組
み合わせることによる多層構造体の製造が提案されてい
る。
【００１２】このタイプの構造体は、二酸化チタン（Ｔ
ｉＯ２）が、低密度と、結晶相に依存する誘電率とを有
する物質であるという欠点を有する。これは、したがっ
て、８００℃までの温度を含む非晶質相を有し、更に高
い電気的破壊電界を有する物質と、カップリングしてい
なくてはならないことを意味する。これが、漏れ電流の
増大を防ぐために、前記文献がＴｉＯ２及びＡｌ２Ｏ３
の層の重ね合わせを提案している所以である。前記物質
の電気的な作用特性は、ＴＦＴ（薄膜トランジスタ）応
用に利用されるが、コンデンサーセルデカップリング応
用には不十分である。これは、幾つかの応用について
は、漏れ電流が、高周波（ＲＦ）操作のため、特にＨＢ
Ｔ−ＣＭＯＣ及びＨＢＴ−ＢＩＣＭＯＳ技術に基づく装
置の発展のため、特にＵＭＴＳとして既知の移動電話の
将来の発展のための、決定要因であるからである。デカ
ップリング応用のためには、デカップリングの標準は、
これが６MV/cmより大なる破壊電界を有することによっ
て、5.5Vの供給電圧にて１０ −９A/cm2未満の漏れ電流
が達成されるようなものである。この応用においてこう
した誘電体が使用可能であるためには、５．５eVより大
なるバンドギャップエネルギーを有しなければならな
い。しかしながら、ＴｉＯ２及びＡｌ２Ｏ３の多層積層
体は、４eVのバンドギャップエネルギー、約３．５MV/c
mの破壊電界、及び１０−６A/cm2に近い漏れ電流を有す
るのみである。前記文献に記載された物質が、ＴＦＴ応
用のために開発されたものであり、ＲＦデカップリング
コンデンサー及びＨＢＴ−ＣＭＯＳ及びＨＢＴ−ＢＩＣ
ＭＯＳ技術において集積回路に導入された容量性セルを
含む応用にも使用できるわけではないことは非常に明白
である。
【００１３】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的の１つ
は、様々な容量性構造体内において使用可能であり、高
い比誘電率の値と共に、高電圧耐性及び低レベルの漏れ
電流を有する物質を提供することである。
【００１４】
【課題を解決するための手段】したがって、本発明は、
比誘電率の高い物質として特に使用可能な、多層構造体
に関する。
【００１５】
【発明の実施の形態】本発明によれば、この構造体は、
各々が５００オングストローム（Å）未満の厚さを有す
る複数の別個の層を備えることを特徴とする。これらの
層の幾つかは、二酸化ハフニウム（ＨｆＯ２）、二酸化
ジルコニウム（ＺｒＯ２）、及びアルミナ（Ａｌ
２Ｏ３）に基づく。実際に、二酸化ハフニウム及びアル
ミナの層は、式ＨｆｘＺｒｔＡｌｙＯｚの合金を有利に
形成する。有利には、前記ＨｆｘＺｒ ｔＡｌｙＯｚの合
金の化学量論が、層毎に相違する。
【００１６】換言すれば、本発明によって得られる物質
は、様々な組成及び化学量論を有する薄膜が交互に現れ
る形態であり、厚さは数百Å未満であり、このためナノ
積層構造体を成すものである。実際には、前記層の厚さ
は、好ましくは２００Å未満、更に１００Å未満、なお
更に５０Å未満である。実際には、前記構造体は少なく
とも五つの層を備えていて良い。
【００１７】驚くべきことに、二酸化ハフニウム−二酸
化ジルコニウム−アルミナ合金は、前記合金の各成分の
最も好ましい特性に類似する特性を有することが見出さ
れた。
【００１８】したがって、二酸化ハフニウムは、多結晶
構造の物質であることが知られている。この結晶構造の
ため、この物質はアバランシェ現象に対しては非常に非
感受性であるにもかかわらず、二酸化ハフニウムは比較
的に漏れ電流の高い部分となっている。
【００１９】しかしながら、二酸化ハフニウムの漏れ電
流は、その原子組成及びその低い酸素空孔密度（oxygen
vacancy density）のために制限される。酸化ハフニウ
ムもまた、特にその高密度、すなわち９．６８g/cm2の
密度のため、界面不純物拡散及び混合に耐性である。こ
れらの漏れ電流についての機構は、トンネル効果に基づ
いている。
【００２０】二酸化ハフニウムもまた、この物質がＡＬ
Ｄ（原子層蒸着）によって３５０℃未満の温度にて蒸着
された場合の、２０程度の、幾分高いその比誘電率によ
って知られている。
【００２１】電圧耐性に関しては、二酸化ハフニウムは
４MV/cmの破壊電界に対して５．６８eVのバンドギャッ
プエネルギーを有する。
【００２２】比誘電率の均一性に関しては、電流−電圧
のプロットによってヒステリシスが示される。本発明に
よれば、このヒステリシスは、アルカリ土類金属酸化物
合金の層の重ね合わせによって著しく低減されており、
その原子の混ざり方が不規則化に貢献し、当該物質のよ
り高い完全性に貢献している。さらにまた、前記ヒステ
リシスは、その各分子から放出された配位子が脱着す
る、炭素、塩素、水素、及び窒素タイプの不純物がより
少ないような前駆体の使用によって低減される。これ
は、こうした不純物は一般的に基に基づき、分極化状態
によって挙動の変化を引き起こすためである。これは、
該物質に適用する電圧の僅かな相違に対して、前記物質
が全く同等の誘電率を有してはおらず、このため、特に
電圧ジャンプに曝された際に、コンデンサーの電気的性
質に欠陥をもたらしうる。
【００２３】本発明の主題を成す誘電体は、５０Å未満
の厚さに対して、９．９オングストロームのＳｉＯ２等
価厚さまたはＥＯＴ（等価酸化物厚さ）を有する。この
値は特に、幅が７０ナノメートルのゲートを備えた電界
効果トランジスタのゲート酸化物の、特徴的な１０オン
グストロームの厚さに近い。換言すれば、本発明の誘電
体は、こうしたトランジスタのゲート酸化物の製造に特
に適している。このＥＯＴ値は、ハフニウム、ジルコニ
ウム、及びアルミニウムに基づくアルカリ土類酸化物の
原子層を混合することから得られ、また、その加熱分解
及び化学吸着反応が２５０乃至３２５℃、好ましくは２
８０乃至２９０℃の温度範囲内で起こるような特定の配
位子を有する分子によって得られる。この狭い差幅によ
り、不純物の移動を防ぎ、さらにＡＬＤ技術によって蒸
着された層のエントロピー状挙動によって相の形成を回
避する。
【００２４】さらにまた、二酸化ジルコニウムもまた多
結晶構造の物質であることが知られている。二酸化ジル
コニウムは、二酸化ジルコニウムが比較的多数の酸素空
孔を有するという事実のために比較的に漏れ電流の高い
部分であり、これは二酸化ハフニウムの漏れ電流より高
い。
【００２５】電圧耐性に関しては、二酸化ジルコニウム
は、比較的に高い、すなわち7.8eVのバンドギャップエ
ネルギーを有し、約2.2MV/cmの比較的に低い破壊電界を
有する。二酸化ジルコニウムの比誘電率は、およそ２２
と比較的に高い。
【００２６】合金の別の成分、即ちアルミナに関して
は、これは非晶質結晶構造を有し、低い漏れ電圧に有利
であり、プール・フレンケル機構に従うことが知られて
いる。アルミナは、８．４の比誘電率を有し、この値は
二酸化ハフニウムの値よりも小さい。
【００２７】他方、アルミナは８．７eVのバンドギャッ
プエネルギー及び７MV/cmの破壊電界を有するが、これ
らの値は上述の二酸化ハフニウム及び二酸化ジルコニウ
ムのものよりも大きい。
【００２８】ここで、驚くべきことに、これら３つの物
質によって形成されるＨｆｘＺｒｔＡｌｙＯｚ合金が、
特に蒸着温度において約１４乃至２０の比誘電率に関し
てとりわけ有利な特性を有し、さらに前記値が４５０乃
至８５０℃の範囲の温度における後のアニーリング工程
によって２１乃至３３に達しうることが見出された。全
ての破壊電界が8.9MV/cm程度であることから、電圧耐性
もまた有利である。
【００２９】さらにまた、ＨｆＯ２、ＺｒＯ２、及びＡ
ｌ２Ｏ３に基づく合金によれば、非晶質アルミナ相によ
って二酸化ハフニウム及び二酸化ジルコニウムの粒子成
長を防ぐことが可能になる。したがって、得られるの
は、事前に別々に調べた２つの物質は漏れ電流に関して
共通の機構を有していないにも関わらず、漏れ電流の減
少によって特徴付けられる結果である。
【００３０】ＡＬＤによって形成され、蒸着されたＨｆ
ｘＺｒｔＡｌｙＯｚ合金は、連続したＨｆＯ２、ＺｒＯ
２及びＡｌ２Ｏ３の層の積層から構成されるナノ積層構
造体を上回る利点を有する。これらの利点は、前記合金
の粒子の構造と、その密度と、その生成のエンタルピー
と、密接に関連しており、これにより百オングストロー
ムのオーダーの厚さについて、漏れ電流は6Vにて１０
−７A/cm2のオーダーとなっている。さらにまた、比誘
電率はより高く、１つの金属に関する電子遷移（または
バリアー）エネルギーは、３．４eVより大である。Ｈｆ
ｘＺｒｔＡｌｙＯ ｚ合金のバンドギャップは、７．６eV
より大であり、一方ではＨｆＯ２、ＺｒＯ ２、及びＡｌ
２Ｏ３の層からなるナノ積層構造体は、５．７eVのバン
ドギャップエネルギーを有する。
【００３１】さらにまた、結晶の高い凝集力及び低い酸
素空孔密度は、これらがＡＬＤ技術によって蒸着された
際に、特有の合金の比誘電率に、優れた均一性をもたら
す。観察される漏れ電流は、６ボルトの電圧の下、及び
１０ナノメートル未満の薄膜厚さについて、１cm2あた
り１ナノアンペアのオーダーであるのが典型的である。
【００３２】１つの特定の実施態様においては、本発明
の多層構造体には、この場合は、アルミナ、Ａｌ２Ｏ３
が、高い破壊値を有し、さらに主要金属、特に容量性構
造体の電極の形成のために広く使用されているタングス
テンと比べて比較的に高いバンドギャップエネルギ−を
有することが観察されるため、アルミナのみから成る外
部層を含む。アルミナとタングステンとの遷移電圧の閾
値は約３．４ボルトであり、このためアルミナは、金
属、特にタングステンの電極との界面において特に有利
である。
【００３３】
【実施例】下記の様々なナノ積層構造体は、ＡＬＤ技術
を用いて、３２０乃至３５０℃の温度にて、合金の様々
な成分を同時に蒸着することによって製造された。
【００３４】この技術を使用することにより、各層の厚
さを制御し、よって第一層の全表面に渡ってこの層の優
れた均一性を保証し、したがって欠陥が生じるのを避け
ることが可能である。
【００３５】ＡＬＤ技術は、幾つかの原料物質、すなわ
ち固体、液体、または気体の材料を使用しても良く、こ
のためこの技術は非常に融通が利き、万能なのである。
さらにまた、これは化学表面反応のベクターであって、
蒸着しようとする物質を運搬する、前駆体を使用する。
とりわけ、この運搬には、被覆しようとする表面上に前
駆体を化学吸着させる処理方法が係わっており、表面原
子と前駆体分子との間の配位子交換を伴う反応を起こ
す。
【００３６】この技術の原理は、前駆体の吸着または凝
結を避け、よってこれらの分解を避けることである。核
形成部分が、反応の各相が飽和に達するまで継続して作
り出されるが、反応の各相の間に、不活性ガスを用いる
パージによって前記処理の繰り返しを可能にする。蒸着
均一性は、反応機構によって保証されるのであって、Ｃ
ＶＤ（化学蒸着）技術の場合のように使用する反応物に
よって保証されるのではない。なぜなら、ＡＬＤによっ
て蒸着される層の厚さは、各前駆体化学吸着サイクルに
依存するからである。
【００３７】この技術のためには、前駆体として、Ｈｆ
Ｃｌ４及びＺｒＣｌ４等の塩化物及び酸塩化物をトリメ
チルアンモニウム（ＴＭＡ）の雰囲気下で、さらにオゾ
ンまたはＨ２Ｏ、メタロセン、Ａｌ（ＣＨ３）３等の金
属アシル、ベータ-ジケトネート、またはアルコキシド
を使用することが好ましい。
【００３８】製造された様々な例の中でも、下記に注目
すべきである。表中、Å（angstroms）は原文のまま示
した。 （実施例Ａ）
【表１】
【００３９】このナノ積層構造体は、約19の比誘電率、
8.5MV/cmの破壊電界、7.8eVのバンドギャップ、及び窒
化タングステン（ＷＮ）に対して3.9eVの電子遷移エネ
ルギーを有する。
【００４０】（実施例Ｂ）
【表２】
【００４１】このナノ積層構造体は、約16の比誘電率及
び8.5MV/cmの破壊電界を有する。
【００４２】むろん、本発明は、これら様々な実施例に
記載された化学量論値に限定されなし（むしろ本発明
は、本発明の原理を尊重する限りにおいては、他の多数
の変形を網羅し、すなわち合金の様々な成分間の層毎の
化学量論における変更を含むことを条件とする）。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｇ 4/33 Ｈ０１Ｌ 21/316 Ｘ ５Ｆ０８３ Ｈ０１Ｌ 21/316 Ｈ０１Ｇ 4/06 １０２ ５Ｆ１４０ 21/822 Ｈ０１Ｌ 27/04 Ｃ ５Ｇ３０３ 21/8242 27/10 ６５１ 27/04 29/78 ３０１Ｇ 27/108 29/78 (31)優先権主張番号 ０２０３４４２ (32)優先日 平成14年３月20日(2002．3．20) (33)優先権主張国 フランス（ＦＲ） (31)優先権主張番号 ０２０３４４５ (32)優先日 平成14年３月20日(2002．3．20) (33)優先権主張国 フランス（ＦＲ） (31)優先権主張番号 ０２０３４４４ (32)優先日 平成14年３月20日(2002．3．20) (33)優先権主張国 フランス（ＦＲ） (31)優先権主張番号 ０２０４７８２ (32)優先日 平成14年４月17日(2002．4．17) (33)優先権主張国 フランス（ＦＲ） (31)優先権主張番号 ０２０９４５８ (32)優先日 平成14年７月25日(2002．7．25) (33)優先権主張国 フランス（ＦＲ） Ｆターム(参考） 4G048 AA03 AB01 AC02 AD02 4K029 BA43 BB02 BD01 CA01 EA01 5E082 AB01 BB05 BB07 EE23 EE37 FF05 FF15 FG26 FG27 FG42 LL02 MM22 MM24 PP03 PP09 5F038 AC16 AC17 AC18 EZ20 5F058 BA11 BC03 BD02 BD05 BF11 BJ04 BJ10 5F083 AD11 AD60 GA06 GA24 JA03 JA39 JA40 PR22 5F140 AA19 AA24 BD02 BD11 BD13 BD15 BE09 5G303 AA01 AB02 AB06 BA06 CA01 CB01 CB39 CB40

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 比誘電率が高い物質として特に使用され
    る多層構造体であって、各々が５００Å未満の厚さを有
    する複数の別個の層を備え、前記層の少なくとも１つが
    二酸化ハフニウム（ＨｆＯ２）、二酸化ジルコニウム
    （ＺｒＯ２）、及びアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）に基づくこ
    とを特徴とする多層構造体。
  2. 【請求項２】 二酸化ハフニウム（ＨｆＯ２）、二酸化
    ジルコニウム（ＺｒＯ２）、及びアルミナ（Ａｌ
    ２Ｏ３）に基づく前記層が、式ＨｆｘＺｒｔＡｌｙＯｚ
    の合金から形成されることを特徴とする、請求項１に記
    載の多層構造体。
  3. 【請求項３】 式ＨｆｘＺｒｔＡｌｙＯｚの前記合金の
    化学量論が、層毎に異なることを特徴とする、請求項２
    に記載の多層構造体。
  4. 【請求項４】 各層の厚さが、１乃至２００Å、好まし
    くは１乃至１００Å、更に好ましくは１乃至５０Åであ
    ることを特徴とする、請求項１に記載の多層構造体。
  5. 【請求項５】 少なくとも５つの層を備えることを特徴
    とする、請求項１に記載の多層構造体。
  6. 【請求項６】 外部層の少なくとも１つが、アルミナ
    （Ａｌ２Ｏ３）製であることを特徴とする、請求項１に
    記載の多層構造体。
  7. 【請求項７】 各層が、「原子層蒸着」（ＡＬＤ）の技
    術によって蒸着されていることを特徴とする、請求項１
    に記載の多層構造体。
JP2002378529A 2001-12-31 2002-12-26 比誘電率が高い物質として特に使用される多層構造体 Withdrawn JP2003308735A (ja)

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FR0209458 2002-07-25
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