JP2003309118A - 比誘電率が高い物質として特に使用される多層構造体 - Google Patents

比誘電率が高い物質として特に使用される多層構造体

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 様々な容量性構造体内において使用可能であ
り、高い比誘電率の値と共に、高電圧耐性及び低レベル
の漏れ電流を有する物質を提供する。 【解決手段】 各々が５００オングストローム（Å）未
満の厚さを有する複数の積層された基本層を含み、前記
層の中に二酸化チタン（ＴｉＯ２）及び五酸化タンタル
（Ｔａ２Ｏ５）の合金に基づく２つの層が存在し、これ
らの層が少なくとも二酸化ハフニウム（ＨｆＯ２）及び
アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）に基づく合金の中間層によって
隔てられていることを特徴とする多層構造体を構成す
る。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、マイクロエレクト
ロニクスの分野に関する。これはとりわけ、比誘電率が
高い物質として特に使用可能な多層構造体に関する。こ
うした物質は、コンデンサーの絶縁層を形成するために
使用しても良い。こうしたコンデンサーは特にデカップ
リングコンデンサーとして、または高周波回路に集積さ
れたフィルターコンデンサー等として、使用しても良
い。
【０００２】このタイプの絶縁物質は、埋め込みメモリ
（埋め込みＤＲＡＭｓ）のセルを形成するもの等の容量
性構造体中において使用することも可能である。こうし
たセルは、集積回路自体の中にも製造して良い。
【０００３】本発明はまた、ゲート構造体の名でも知ら
れ、特定構造のトランジスターに見られる、ゲート多層
体（またはゲート積層体）を製造することも可能にす
る。
【０００４】
【従来の技術】一般的に、コンデンサーであってもメモ
リセルであっても、容量性構造体の製造のために一般的
に望ましい目的の１つは、該構造の容量を増大させるこ
と、すなわち、単位エリア毎の容量値を増大させて構成
装置のサイズを最小化するようにすることである。
【０００５】より高い容量を求めるこの目的は、特に、
出来る限り高い比誘電率を有する誘導体を使用すること
によって達成される。
【０００６】容量値はまた、構造体の２つの電極を隔て
る距離に反比例する。これが、一般的に容量性構成体の
２つの電極を隔てる誘電性の層の厚さを減少させること
が求められる所以である。
【０００７】しかしながら、この厚さの低減により、使
用する物質によって所定の物理的問題が生じる。これ
は、誘電性層が非常に薄い場合に、所定のトンネル効果
現象が起きて容量性構造体の挙動を変化させ、その特性
を劣化させるためである。
【０００８】さらにまた、誘電性層が過度に高い電圧に
曝されると、電気的絶縁破壊現象もまた起こりうる。し
たがって、各物質について、それより大きいと採用不可
能な最大絶縁破壊電界を定義することができる。
【０００９】例えば、所定の物質では電圧が数ボルトの
オーダーに限定される一方で、特にデカップリング操作
のために使用されるもの等の絶縁体としては、１０ボル
トを上回る程度の電圧に耐えられることが必要とされ
る。
【００１０】さらにまた、漏れ電流のレベルもまた、幾
つかの応用に於いて重要となり得るパラメータである。
高周波数で作動するコンデンサーを特に挙げることがで
きるが、これらにとっては、該コンデンサーの動作が出
来る限り広い周波数帯に亘って維持されることが重要で
ある。コンデンサーが特にコードレスの電化器具に埋め
込まれている場合の、高度の自律性を要する応用のため
には、漏れ電流のレベルもまた重要である。
【００１１】しかしながら、漏れ電流のレベルは、特に
誘電体の結晶構造に依存する。文献FR2526622には、高
い比誘電率を有する物質を得るために、二酸化チタン
（ＴｉＯ２）及びアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）の基本層を組
み合わせることによる多層構造体の製造が提案されてい
る。
【００１２】このタイプの構造体は、二酸化チタン（Ｔ
ｉＯ２）が、低密度と、結晶相に依存する誘電率とを有
する物質であるという欠点を有する。これは、したがっ
て、８００℃までの温度を含む非晶質相を有し、更に高
い電気的破壊電界を有する物質と、カップリングしてい
なくてはならないことを意味する。これが、漏れ電流の
増大を防ぐために、前記文献がＴｉＯ２及びＡｌ２Ｏ３
の層の重ね合わせを提案している所以である。前記物質
の電気的な作用特性は、ＴＦＴ（薄膜トランジスタ）応
用に利用されるが、コンデンサーセルデカップリング応
用には不十分である。これは、幾つかの応用について
は、漏れ電流が、高周波（ＲＦ）操作のため、特にＨＢ
Ｔ−ＣＭＯＣ及びＨＢＴ−ＢＩＣＭＯＳ技術に基づく装
置の発展のため、特にＵＭＴＳとして既知の移動電話の
将来の発展のための、決定要因であるからである。
【００１３】デカップリング応用のためには、デカップ
リングの標準は、これが６MV/cmより大なる破壊電界を
有することによって、5.5Vの供給電圧にて１０−９A/cm
2未満の漏れ電流が達成されるようなものである。この
応用においてこうした誘電体が使用可能であるために
は、５．５eVより大なるバンドギャップエネルギーを有
しなければならない。しかしながら、ＴｉＯ２及びＡｌ
２Ｏ３の多層積層体は、４eVのバンドギャップエネルギ
ー、約３．５MV/cmの破壊電界、及び１０−６A/cm2に近
い漏れ電流を有するのみである。前記文献に記載された
物質が、ＴＦＴ応用のために開発されたものであり、Ｒ
Ｆデカップリングコンデンサー及びＨＢＴ−ＣＭＯＳ及
びＨＢＴ−ＢＩＣＭＯＳ技術において集積回路に導入さ
れた容量性セルを含む応用にも使用できるわけではない
ことは非常に明白である。
【００１４】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的の１つ
は、様々な容量性構造体内において使用可能であり、高
い比誘電率の値と共に、高電圧耐性及び低レベルの漏れ
電流を有する物質を提供することである。
【００１５】
【課題を解決するための手段】したがって、本発明は、
比誘電率の高い物質として特に使用可能な、多層構造体
に関する。
【００１６】
【発明の実施の形態】本発明によれば、この構造体は、
各々が約５００オングストローム（Å）未満の厚さを有
する複数の積層された基本層を含むことを特徴とする。
これらの層の中には、二酸化チタン（ＴｉＯ２）及び五
酸化タンタル（Ｔａ２Ｏ５）の合金に基づく少なくとも
２つの層が存在する。これらの層は、少なくとも二酸化
ハフニウム（ＨｆＯ２）及びアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）に
基づく合金の中間層によって隔てられている。
【００１７】換言すれば、本発明によって得られる物質
は、様々な組成及び化学量論を有する薄膜が交互に重な
ったものであり、厚さは数百Å未満であり、このためナ
ノ積層構造体を成すものである。実際には、前記層の厚
さは、好ましくは２００Å未満、更に１００Å未満、な
お更に５０Å未満である。実際には、前記構造体は少な
くとも五つの層を備えていて良い。
【００１８】驚くべきことに、二酸化チタン−五酸化タ
ンタル合金は、破壊電界及び漏れ電流に関して、前記合
金の２つの成分を別個に測定した場合よりも格段に好ま
しい特性を有することが見出された。
【００１９】したがって、上述のように、二酸化チタン
は比較的に高い漏れ電流を有することが知られている
が、これはその結晶構造の低い安定性に帰因する。これ
は、約３００℃を越えると、２つの異なる相の共存が一
般的に観察されるためである。この低い安定性は、酸化
物の形成の比較的に低いエンタルピーによって説明され
る。
【００２０】実際には、ＴｉＯ２層のみにおける漏れ電
流のレベルが１平方センチメートルあたり１００ミクロ
アンペアのオーダー（１００μA/cm2）であることが判
明している。しかしながら、二酸化チタンは、その比誘
電率が、３２０℃の蒸着について典型的には５０程度と
比較的に高いため、有用である。
【００２１】五酸化タンタル（Ｔａ２Ｏ５）の特性は、
二酸化チタン（ＴｉＯ２）の特性に比較的に類似してい
るため、これら２つの酸化物から製造される合金は、漏
れ電流の値に関して有用ではないことが予想される。
【００２２】しかしながら、これらのＴｉＯ２−Ｔａ２
Ｏ５合金層に行われた測定によると、逆に、漏れ電流の
値は比較的に低く、典型的には約３．３ボルトの電圧及
び数十Åを上回る程度の厚さについて、１平方センチメ
ートルあたり１００ナノアンペアのオーダー（nA/cm2）
である。これらのＴｉＯ２及びＴａ２Ｏ５合金層につい
て測定された破壊電界は、１センチメートルあたり約
６．２メガボルト（MV/cm）であり、この値を、それぞ
れ別々に測定したＴｉＯ２及びＴａ２Ｏ５層についての
２MV/cm及び５MV/cmの破壊電界と比較する。
【００２３】さらにまた、これら２つののＴｉＯ２−Ｔ
ａ２Ｏ５合金層は、二酸化ハフニウム及びアルミナ、さ
らにおそらくは二酸化ジルコニウムに基づく中間層によ
って隔てられており、このため更に該ナノ積層構造体の
性能特性が改善されている。
【００２４】驚くべきことに、二酸化ハフニウム−二酸
化ジルコニウム−アルミナ合金は、前記合金の各成分の
最も好ましい特性に類似する特性を有する。
【００２５】したがって、二酸化ハフニウムは、多結晶
構造の物質であることが知られている。この結晶構造の
ため、この物質は特にその高い密度のためにアバランシ
ェ現象に対しては非常に非感受性であるにもかかわら
ず、二酸化ハフニウムは比較的に漏れ電流の高い部分と
なっている。
【００２６】しかしながら、二酸化ハフニウムの漏れ電
流は、その原子組成及びその低い酸素空孔密度（oxygen
vacancy density）のために制限される。酸化ハフニウ
ムもまた、特にその高密度、すなわち９．６８g/cm2の
密度のため、界面不純物拡散及び混合に耐性である。こ
れらの漏れ電流についての機構は、トンネル効果に基づ
いている。
【００２７】二酸化ハフニウムもまた、この物質がＡＬ
Ｄ（原子層蒸着）によって３５０℃未満の温度にて蒸着
された場合の、２０程度の、幾分高いその比誘電率によ
って知られている。
【００２８】電圧耐性に関しては、二酸化ハフニウムは
４MV/cmの破壊電界に対して５．６８eVのバンドギャッ
プエネルギーを有する。
【００２９】比誘電率の均一性に関しては、電流−電圧
のプロットによって、１０ミリボルトの電圧範囲につい
てヒステリシスが示される。これは、該物質に適用され
る電圧の僅かな相違に対して、前記物質が全く同等の誘
電率を有しているわけではなく、このため、特に電圧ジ
ャンプに曝された際に、コンデンサーの電気的性質に欠
陥をもたらしうることを意味する。
【００３０】さらにまた、二酸化ジルコニウムはまた、
多結晶構造の物質であることが知られている。二酸化ジ
ルコニウムは、この二酸化ジルコニウムが比較的により
多数の酸素空孔を有するという事実のため、比較的に高
い、二酸化ハフニウムの値よりもずっと高い漏れ電流を
示す部分となっている。
【００３１】電圧耐性に関しては、二酸化ジルコニウム
は、７．８eVの比較的に高いバンドギャップエネルギー
を有し、約２．２MV/cmの比較的に低い破壊電界を有す
る。
【００３２】二酸化ジルコニウムの比誘電率は、比較的
に高く、約２２である。
【００３３】合金の別の成分、即ちアルミナに関して
は、これは非晶質結晶構造を有し、低い漏れ電圧に有利
であり、プール・フレンケル機構に従うことが知られて
いる。アルミナは、８．４の比誘電率を有し、この値は
二酸化ハフニウムの値よりも小さい。
【００３４】他方、アルミナは８．７eVのバンドギャッ
プエネルギー及び７MV/cmの破壊電界を有するが、これ
らの値は上述の二酸化ハフニウム及び二酸化ジルコニウ
ムのものよりも大きい。
【００３５】ここで、驚くべきことに、これら３つの物
質によって形成されるＨｆｘＺｒｔＡｌｙＯｚ合金が、
特に蒸着温度において約１４乃至２０の比誘電率に関し
てとりわけ有利な特性を有することが見出された。全て
の破壊電界が8.9MV/cm程度であることから、電圧耐性も
また有利である。
【００３６】さらにまた、ＨｆＯ２、ＺｒＯ２、及びＡ
ｌ２Ｏ３に基づく合金によれば、非晶質アルミナ相によ
って二酸化ハフニウム及び二酸化ジルコニウムの粒子成
長を防ぐことが可能になる。したがって、得られるの
は、事前に別々に調べた２つの物質は漏れ電流に関して
共通の機構を有していないにも関わらず、漏れ電流の減
少によって特徴付けられる結果である。
【００３７】ＡＬＤによって形成され、蒸着されたＨｆ
ｘＺｒｔＡｌｙＯｚ合金は、連続したＨｆＯ２、ＺｒＯ
２及びＡｌ２Ｏ３の層の積層から構成されるナノ積層構
造体を上回る利点を有する。これらの利点は、前記合金
の粒子の構造と、その密度と、その生成のエンタルピー
と、密接に関連しており、これにより百オングストロー
ムのオーダーの厚さについて、漏れ電流は6Vにて１０
−７A/cm2のオーダーとなっている。さらにまた、比誘
電率はより高く、１つの金属に関する電子遷移（または
バリアー）エネルギーは、３．４eVより大である。Ｈｆ
ｘＺｒｔＡｌｙＯ ｚ合金のバンドギャップは、７．６eV
より大であり、一方ではＨｆＯ２、ＺｒＯ ２、及びＡｌ
２Ｏ３の層からなるナノ積層構造体は、５．７eVのバン
ドギャップエネルギーを有する。
【００３８】実際には、前記の二酸化物（ＴｉＯ２）−
五酸化物（Ｔａ２Ｏ５）合金層と、該構造体の外側との
間に位置する層は、下記： ・二酸化ハフニウム（ＨｆＯ２）； ・アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）； ・二酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２）； ・二酸化チタン（ＴｉＯ２）； ・五酸化タンタル（Ｔａ２Ｏ５）； を含む群から選択される少なくとも２つの物質から製造
された合金から成るものでもよい。
【００３９】さらにまた、結晶の高い凝集力及び低い酸
素空孔密度は、これらがＡＬＤ技術によって蒸着された
際に、特有の合金の比誘電率に、優れた均一性をもたら
す。観察される漏れ電流は、５ボルト未満の電圧の下で
１cm2あたり１ナノアンペアのオーダーであるのが典型
的である。
【００４０】１つの特定の実施態様においては、本発明
の多層構造体には、この場合は、アルミナ、Ａｌ２Ｏ３
が、高い破壊値を有し、さらに主要金属、特に容量性構
造体の電極の形成のために広く使用されているタングス
テンと比べて比較的に高いバンドギャップエネルギ−を
有することが観察されるため、アルミナのみから成る外
部層を含む。アルミナとタングステンとの遷移電圧の閾
値は約３．４ボルトであり、このためアルミナは、金
属、特にタングステンの電極との界面において特に有利
である。
【００４１】
【実施例】下記の様々なナノ積層構造体は、ＡＬＤ技術
を用いて、３２０乃至３５０℃の温度にて、合金の様々
な成分を同時に蒸着することによって製造された。
【００４２】この技術を使用することにより、各層の厚
さを制御し、よって第一層の全表面に渡ってこの層の優
れた均一性を保証し、したがって欠陥が生じるのを避け
ることが可能である。
【００４３】ＡＬＤ技術は、幾つかの原料物質、すなわ
ち固体、液体、または気体の材料を使用しても良く、こ
のためこの技術は非常に融通が利き、万能なのである。
さらにまた、これは化学表面反応のベクターであって、
蒸着しようとする物質を運搬する、前駆体を使用する。
とりわけ、この運搬には、被覆しようとする表面上に前
駆体を化学吸着させる処理方法が係わっており、表面原
子と前駆体分子との間の配位子交換を伴う反応を起こ
す。
【００４４】この技術の原理は、前駆体の吸着または凝
結を避け、よってこれらの分解を避けることである。核
形成部分が、反応の各相が飽和に達するまで継続して作
り出されるが、反応の各相の間に、不活性ガスを用いる
パージによって前記処理の繰り返しを可能にする。蒸着
均一性は、反応機構によって保証されるのであって、Ｃ
ＶＤ（化学蒸着）技術の場合のように使用する反応物に
よって保証されるのではない。なぜなら、ＡＬＤによっ
て蒸着される層の厚さは、各前駆体化学吸着サイクルに
依存するからである。
【００４５】この技術のためには、前駆体として、Ｈｆ
Ｃｌ４、ＺｒＣｌ４、ＴｉＩ４、及びＴａＣｌ５等の塩
化物及び酸塩化物をトリメチルアンモニウム（ＴＭＡ）
の雰囲気下で、さらにオゾンまたはＨ２Ｏ、メタロセ
ン、Ａｌ（ＣＨ３）３等の金属アシル、ベータ-ジケト
ネート、またはアルコキシドを使用することが好まし
い。
【００４６】製造された様々な例の中でも、下記に注目
すべきである。表中、Å（angstroms）は原文のまま示
した。 （実施例Ａ）
【表１】
【００４７】このナノ積層構造体は、約35nF/mm2の比静
電容量（relative capacitance）、6.8MV/cmの破壊電
界、6.1eVのバンドギャップエネルギー、及び窒化タン
グステン（ＷＮ）に対して3.8eVの電子遷移エネルギー
を有する。
【００４８】（実施例Ｂ）
【表２】
【００４９】このナノ積層構造体は、約100nF/mm2の比
静電容量及び7.3MV/cmの破壊電界を有する。
【００５０】（実施例Ｃ）
【表３】
【００５１】むろん、本発明は、これら様々な実施例に
記載された化学量論値に限定されなし（むしろ本発明
は、本発明の原理を尊重する限りにおいては、他の多数
の変形を網羅し、すなわち合金の様々な成分間の層毎の
化学量論における変更を含むことを条件とする）。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｌ 27/04 Ｈ０１Ｌ 29/78 ３０１Ｇ 27/108 29/78 (31)優先権主張番号 ０２０３４４２ (32)優先日 平成14年３月20日(2002．3．20) (33)優先権主張国 フランス（ＦＲ） (31)優先権主張番号 ０２０３４４５ (32)優先日 平成14年３月20日(2002．3．20) (33)優先権主張国 フランス（ＦＲ） (31)優先権主張番号 ０２０３４４４ (32)優先日 平成14年３月20日(2002．3．20) (33)優先権主張国 フランス（ＦＲ） (31)優先権主張番号 ０２０４７８２ (32)優先日 平成14年４月17日(2002．4．17) (33)優先権主張国 フランス（ＦＲ） (31)優先権主張番号 ０２０９４５９ (32)優先日 平成14年７月25日(2002．7．25) (33)優先権主張国 フランス（ＦＲ） Ｆターム(参考） 5E082 AB01 BB05 BB07 BC14 FF05 FG06 FG26 GG10 PP03 PP09 5F038 AC16 AC17 AC18 EZ20 5F058 BA01 BD02 BD05 BF17 BF24 BF27 BJ04 5F083 AD11 AD60 GA06 GA24 JA03 JA06 JA39 JA40 PR22 5F140 AA19 AA24 BD02 BD11 BD13 BE09

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 比誘電率が高い物質として特に使用され
    る多層構造体であって、各々が約５００オングストロー
    ム（Å）未満の厚さを有する複数の積層された基本層を
    含み、前記層の中に二酸化チタン（ＴｉＯ２）及び五酸
    化タンタル（Ｔａ２Ｏ５）の合金に基づく２つの層が存
    在し、これらの層が少なくとも二酸化ハフニウム（Ｈｆ
    Ｏ２）及びアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）に基づく合金の中間
    層によって隔てられていることを特徴とする多層構造
    体。
  2. 【請求項２】 前記中間層が、二酸化ハフニウム（Ｈｆ
    Ｏ２）、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、及び二酸化ジルコニ
    ウム（ＺｒＯ２）に基づく合金製であることを特徴とす
    る、請求項１に記載の多層構造体。
  3. 【請求項３】 前記二酸化チタン−五酸化タンタル合金
    層と、前記構造体の外側との間に存在する少なくとも１
    つの層が、下記： ・二酸化ハフニウム（ＨｆＯ２）； ・アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）； ・二酸化ジルコニウム（ＺｒＯ２）； ・二酸化チタン（ＴｉＯ２）； ・五酸化タンタル（Ｔａ２Ｏ５）； を含む群から選択される少なくとも２つの物質から製造
    された合金から成ることを特徴とする、請求項１に記載
    の多層構造体。
  4. 【請求項４】 各層の厚さが、１乃至２００Å、好まし
    くは１乃至１００Å、更に好ましくは１乃至５０Åであ
    ることを特徴とする、請求項１に記載の多層構造体。
  5. 【請求項５】 外部層の少なくとも１つが、アルミナ
    （Ａｌ２Ｏ３）製であることを特徴とする、請求項１に
    記載の多層構造体。
  6. 【請求項６】 各層が、「原子層蒸着」（ＡＬＤ）の技
    術によって蒸着されていることを特徴とする、請求項１
    に記載の多層構造体。
JP2002378528A 2001-12-31 2002-12-26 比誘電率が高い物質として特に使用される多層構造体 Withdrawn JP2003309118A (ja)

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FR0201618A FR2835970B1 (fr) 2002-02-11 2002-02-11 Micro-composant electronique incluant une structure capacitive
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FR0202461A FR2836597B1 (fr) 2002-02-27 2002-02-27 Micro-composant electronique incorporant une structure capacitive, et procede de realisation
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FR0203445 2002-03-20
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FR0203442 2002-03-20
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