JP2003288941A - リチウム二次電池 - Google Patents
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 渦巻状電極群を加圧成形しても正極と負極が
短絡しないような配置構造にして、内部短絡が生じない
構造のリチウム二次電池を提供する。 【解決手段】 本発明のリチウム二次電池は、正極１０
と負極２０がセパレータ３０を介して相対向して横断面
形状が一対の直線部と曲部を有する長円形状になるよう
に巻回された電極群ａを角形外装缶内に備えている。そ
して、電極群ａの最外周に配置された正極１０および負
極２０は、各合剤１２，２２の塗布部と未塗布部との境
界が横断面形状が長円形状の電極群ａの曲部Ａ内に存在
するように配置されている。このため、渦巻状電極群を
加圧成形しても、電極群ａの曲部内に存在するセパレー
タ３０は圧縮力を受けることが少ないために、耐絶縁性
が低下することがない。これにより、セパレータ３０を
介して正極１０と負極２０が短絡することが防止でき
る。
短絡しないような配置構造にして、内部短絡が生じない
構造のリチウム二次電池を提供する。 【解決手段】 本発明のリチウム二次電池は、正極１０
と負極２０がセパレータ３０を介して相対向して横断面
形状が一対の直線部と曲部を有する長円形状になるよう
に巻回された電極群ａを角形外装缶内に備えている。そ
して、電極群ａの最外周に配置された正極１０および負
極２０は、各合剤１２，２２の塗布部と未塗布部との境
界が横断面形状が長円形状の電極群ａの曲部Ａ内に存在
するように配置されている。このため、渦巻状電極群を
加圧成形しても、電極群ａの曲部内に存在するセパレー
タ３０は圧縮力を受けることが少ないために、耐絶縁性
が低下することがない。これにより、セパレータ３０を
介して正極１０と負極２０が短絡することが防止でき
る。
Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は正極合剤が正極集電
体に塗布された正極と、負極合剤が負極集電体に塗布さ
れた負極がセパレータを介して相対向するように配置さ
れた電極群を備えたリチウム二次電池に係わり、特に、
正極と負極が内部短絡しにくい構造の電極群を備えたリ
チウム二次電池の改良に関する。 【０００２】 【従来の技術】近年、小型ビデオカメラ、携帯電話、ノ
ートパソコン等の携帯用電子・通信機器等に用いられる
電池として、リチウムイオンの吸蔵・放出が可能な黒鉛
を負極活物質とし、リチウム含有コバルト酸化物（Ｌｉ
ＣｏＯ2）、リチウム含有マンガン酸化物（ＬｉＭｎ2Ｏ
4）等のリチウム含有遷移金属酸化物を正極活物質とす
るリチウム二次電池が、小型軽量でかつ高容量な電池と
して広く使用されるようになった。 【０００３】ところで、この種のリチウム二次電池が使
用される機器においては、電池を収容するスペースが角
形（扁平な箱形）であることが多いことから、発電要素
を角形外装缶に収容して形成した角形電池が使用される
ことが多い。このような角形電池は以下のようにして作
製されるのが一般的である。 【０００４】即ち、まず、正極集電体に正極活物質を含
有する正極合剤を塗布して正極板を作製するとともに、
負極集電体に負極活物質を含有する負極合剤を塗布して
負極板を作製する。この後、これらの正極板と負極板を
セパレータを介して相対向させた後、これらを渦巻状に
巻回して渦巻状電極群とする。この渦巻状電極群を加圧
成形して、横断面形状が長円形状（一対の直線部と曲部
を有する）の渦巻状電極群とする。これを角形外装缶に
収容し、非水電解液を注液して角形リチウム二次電池と
している。 【０００５】 【発明が解決しようとする課題】ところが、上述のよう
にして角形リチウム二次電池を作製すると、その製造過
程において、突発的に１〜３ｐｐｍの割合で内部短絡が
生じた角形リチウム二次電池が製造されるという問題を
生じた。そこで、内部短絡が生じた角形リチウム二次電
池を解体して、短絡が生じた原因を調査した結果、図２
（なお、図２は横断面形状が長円形状の渦巻状電極群の
最外周部の曲部近傍のみを示している）に示すような結
果が得られた。即ち、渦巻状電極群の最外周部の直線部
のＸ部（正極合剤の未塗布部で正極集電体１１と負極合
剤２２の塗布部が対向する箇所）および直線部のＹ部
（正極集電体１１と負極集電体２１が対向する箇所）で
短絡が発生していることが分かった。 【０００６】これは、横断面形状が一対の直線部と曲部
を有する長円形状の渦巻状電極群を作製する際に、渦巻
状電極群を加圧成形すると、横断面形状が長円形状の電
極群の直線部に存在するセパレータ３０は圧縮力を受け
て耐絶縁性が低下する。そして、このように耐絶縁性が
低下した状態のセパレータ３０を介して、図２に示すよ
うに、正極合剤層１２の端部１２ｂと負極板２０とが対
向（図２のＸ部）し、負極合剤層２２の端部２２ｂと正
極集電体１１とが対向（図２のＹ部）することとなる。 【０００７】この場合、これらの対向部（図２のＸ部お
よびＹ部）が電極群ｘの直線部内に存在するように配置
されていると、電極群ｘの直線部内のＸ部あるいはＹ部
に異物（この異物は鉄、ニッケル等の微小金属粒子など
である）が混入すれば、この異物が耐絶縁性が低下した
状態のセパレータ３０を突き破って、正極集電体１１と
負極合剤２２の塗布部（Ｘ部）で短絡が生じたり、ある
いは正極集電体１１と負極集電体２１の対向部（Ｙ部）
で短絡が生じる。このような集電体を介する短絡は、電
気抵抗の低い部分の短絡であり、内部短絡による大電流
が流れたり、あるいは内部短絡による熱損傷が生じるよ
うになる。 【０００８】そこで、本発明は上記問題点を解消するた
めになされたものであって、渦巻状電極群を加圧成形し
ても正極と負極が短絡しないような配置構造にして、電
池製造時に内部短絡が生じにくい構造のリチウム二次電
池を提供することを目的とする。 【０００９】 【課題を解決するための手段】上記目的を達成するた
め、本発明のリチウム二次電池は、正極と負極がセパレ
ータを介して相対向して巻回され、横断面形状が一対の
直線部と曲部を有する長円形状の電極群を備えていると
ともに、この電極群の最外周に配置された正極および負
極は、正極合剤あるいは負極合剤の塗布部と未塗布部と
の境界が横断面形状が長円形状の電極群の曲部内に存在
するように配置されていることを特徴とする。 【００１０】このように、正極合剤あるいは負極合剤の
塗布部と未塗布部との境界が横断面形状が長円形状の電
極群の曲部内に存在するように配置されていると、渦巻
状電極群を横断面形状が長円形状の電極群とするために
加圧成形しても、電極群の曲部内に存在するセパレータ
は圧縮力を受けることが少ないために、耐絶縁性が低下
することがない。 【００１１】これにより、電極群の曲部内に正極合剤層
の端部および負極合剤層の端部が存在すれば、これらの
端部から延出する正極集電体と負極集電体がセパレータ
を介して短絡することが防止できるようになる。この結
果、電極群の曲部内に異物が混入したとしても、この部
分に存在するセパレータの耐絶縁性が優れているため、
内部短絡による大電流が流れたりあるいは内部短絡によ
る熱損傷が生じることが未然に防止できるようになる。 【００１２】ここで、電池外装缶が正極端子を兼ねる場
合、正極集電体の巻終部分から所定の長さまでは、正極
集電体両面に正極合剤を塗布しない露出部を設け、正極
集電タブを設置する部分とし、さらに巻き始め部分に向
かって正極集電体の片面のみに正極合剤層が存在するよ
うに正極合剤を塗布する。 【００１３】そして、正極集電体の片面のみに正極合剤
層が存在する側が渦巻状電極群の内側に向くように巻回
して、渦巻状電極群の最外周部分を正極集電体の露出部
とする。これにより、電極群の最外周の電池反応に寄与
しない部分の正極合剤を減少させて、その分、電池反応
に寄与する部分の正極合剤を増加させることが可能とな
るので、放電容量が向上したリチウム二次電池が得られ
るようになる。 【００１４】なお、外装缶が負極端子を兼ねる場合に
は、負極集電体の巻終部分から所定の長さまでは、負極
集電体両面に負極合剤を塗布しない露出部を設け、さら
に巻き始め側に向かって負極集電体の片面のみに負極合
剤層が存在するように負極合剤を塗布し、渦巻状電極群
の最外周部分を負極集電体の露出部とするのが望まし
い。 【００１５】 【発明の実施の形態】ついで、本発明の実施の形態を図
１に基づいて以下に説明するが、本発明はこの実施の形
態に何ら限定されるものでなく、本発明の目的を変更し
ない範囲で適宜変更して実施することが可能である。な
お、図１は本発明の実施例の電極群の一部を模式的に示
す断面図であり、図２は従来例（比較例）の電極群の一
部を模式的に示す断面図である。 【００１６】１．正極の作製 まず、正極合剤として、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏ
Ｏ2）８５質量部と、導電剤としての黒鉛粉末５質量部
とカーボンブラック５質量部とを充分に混合した。この
後、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）に溶かした
結着剤としてのフッ化ビニリデン系重合体を固形分とし
て５質量部となるように混合して、正極合剤スラリーを
作製した。ついで、得られた正極合剤スラリーを厚みが
２０μｍの正極集電体（アルミニウム箔またはアルミニ
ウム合金箔）１１の両面にドクターブレード法により塗
布して、正極集電体１１の両面に正極合剤層１２を形成
した。ついで、乾燥後、所定の厚みになるまでローラプ
レス機により圧延して正極板１０を作製した。 【００１７】この場合、正極集電体１１の巻終部分から
２０ｍｍまでは、正極集電体１１の両面に正極合剤層１
２が存在せず（正極合剤スラリーの未塗布部分）に正極
集電体１１の露出部分とし、それから５０ｍｍまでは正
極集電体１１の片面のみに正極合剤層１２が存在する
（正極板１０の片面は正極集電体１１の露出部となる）
ように、正極合剤スラリーを塗布するようにした。そし
て、この正極板１０を巻回する場合、正極集電体１１の
片面のみに正極合剤層１２が存在する側が渦巻状電極群
の内側に向くように巻回することによって、渦巻状電極
群の最外周部分を正極集電体１１にすることができる。 【００１８】２．負極の作製 一方、天然黒鉛（Ｌｃ値が１５０Å以上で、ｄ値が３．
３８Å以下のもの）粉末９５質量部に、Ｎ−メチル−２
−ピロリドン（ＮＭＰ）に溶かした結着剤としてのフッ
化ビニリデン系重合体を固形分として５質量部となるよ
うに混合して、負極合剤スラリーを調製した。この後、
得られた負極合剤スラリーを厚みが１８μｍの負極集電
体（銅箔）２１の両面にドクターブレード法により塗布
して、負極集電体２１の両面に負極合剤層２２を形成し
た。ついで、乾燥後、所定の厚みになるまでローラプレ
ス機により圧延し、端部に負極リードを溶接して負極板
２０を作製した。 【００１９】３．渦巻状電極群の作製 （１）実施例 上述のようにして作製した正極板１０と負極板２０とを
用い、これらの正極板１０と負極板２０がポリエチレン
製のセパレータ３０を介して相対向するように配置した
後、渦巻状に巻回して渦巻状電極群とした。なお、この
渦巻状電極群の作製において、正極集電体１１の露出部
が渦巻状電極群の最外周部分に配置されるように巻回し
た。 【００２０】ついで、この渦巻状電極群を加圧成形し
て、横断面形状が長円形状（一対の直線部と曲部とを有
する）の渦巻状電極群が得られるようにした。このと
き、図１に示すように、正極集電体１１の片面のみに存
在する正極合剤層１２の端部１２ａが、横断面形状が長
円形状の曲部Ａ内に存在するように配置するとともに、
負極集電体２１の両面に存在する負極合剤層２２の端部
２２ａも長円形状の曲部Ａ内に存在するように配置し
た。このようにして作製した渦巻状電極群を実施例の電
極群ａとした。 【００２１】（２）比較例（従来例） 一方、上述のようにして作製した正極板１０と負極板２
０とを用い、正極板１０と負極板２０がポリエチレン製
のセパレータ３０を介して相対向するように配置した
後、渦巻状に巻回して渦巻状電極群とした。なお、この
渦巻状電極群の作製においても、正極集電体１１の露出
部が渦巻状電極群の最外周部分に配置されるように巻回
した。 【００２２】ついで、この渦巻状電極群を加圧成形し
て、横断面形状が長円形状（一対の直線部と曲部とを有
する）の渦巻状電極群が得られるようにした。このと
き、図２に示すように、正極集電体１１の片面のみに存
在する正極合剤層１２の端部１２ｂが横断面形状が長円
形状の直線部Ｂ内に存在するように配置するとともに、
負極集電体２１の両面に存在する負極合剤層２２の端部
２２ｂも横断面形状が長円形状の直線部内に存在するよ
うに配置した。このようにして作製した渦巻状電極群を
比較例の電極群ｘとした。 【００２３】４．リチウム二次電池の作製 ついで、上述のように作製した渦巻状電極群ａ，ｘを、
それぞれ図示しない角形の金属製外装缶に挿入し、各集
電体から延出する集電タブを各端子に溶接した後、金属
製外装缶と封口板との接合部あるいは接合部付近にレー
ザー光を照射することによって、両者を溶接した。レー
ザー溶接後、封口体上面にある中空キャップのかしめら
れた上端部に電池キャップを固定する前に、封口板の透
孔から電外装缶内部に非水電解液を注液した。電解液注
液後は、電池キャップを固定してリチウム二次電池Ａお
よびＸをそれぞれ作製した。なお、電極群ａを用いたも
のをリチウム二次電池Ａとし、電極群ｘを用いたものを
リチウム二次電池Ｘとした。 【００２４】ここで、電解液としては、エチレンカーボ
ネート（ＥＣ）とジエチルカーボネート（ＤＥＣ）との
等体積混合溶媒に、ＬｉＰＦ6を１モル／リットル溶解
した非水電解液を注入した。なお、溶媒に溶解される溶
質としては、ＬｉＰＦ6以外に、ＬｉＢＦ4、ＬｉＣＦ3
ＳＯ3、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2、ＬｉＣ
（ＣＦ3ＳＯ2）3、ＬｉＣＦ3（ＣＦ2）3ＳＯ3等を用い
てもよい。さらに、ポリマー電解質、ポリマーに非水電
解液を含浸させたようなゲル状電解質、固体電解質など
も使用できる。 【００２５】また、混合溶媒としては、上述したエチレ
ンカーボネート（ＥＣ）にジエチルカーボネート（ＤＥ
Ｃ）を混合したもの以外に、水素イオンを供給する能力
のない非プロトン性溶媒を使用し、例えば、プロピレン
カーボネート（ＰＣ）、ビニレンカーボネート（Ｖ
Ｃ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）、γ−ブチロラク
トン（ＧＢＬ）等の有機溶媒や、これらとジメチルカー
ボネート（ＤＭＣ）、メチルエチルカーボネート（ＥＭ
Ｃ）、１，２−ジエトキシエタン（ＤＥＥ）、１，２−
ジメトキシ工タン（ＤＭＥ）、エトキシメトキシエタン
（ＥＭＥ）などの低沸点溶媒との混合溶媒を用いてもよ
い。 【００２６】５．内部短絡の測定 ついで、電池Ａおよび電池Ｘの製造後に、電池Ａおよび
電池Ｘの電池電圧を測定した。そして、電池電圧値がほ
ぼ０Ｖ以下であった電池を内部短絡が発生していると判
定し、その内部短絡の発生率の測定を行うと、下記の表
１に示すような結果が得られた。なお、表中の発生率
は、１日の製造分を１ロットとし、電池Ａおよび電池Ｘ
を各々３０ロット製造したなかで、最も内部短絡発生率
が高かったロットの結果である。 【００２７】 【表１】 【００２８】上記表１の結果から明らかなように、電池
Ｘにおいては内部短絡発生率が３ｐｐｍと大きいロット
があったのに対して、電池Ａにおいては、内部短絡発生
率が０．４ｐｐｍ以下と小さいことが分かる。これは、
電池Ｘにおいては、渦巻状電極群を加圧成形して、横断
面形状が長円形状の渦巻状電極群ｘを作製する際に、横
断面形状が長円形状の電極群の直線部に存在するセパレ
ータ３０は圧縮力を受けて耐絶縁性が低下する。そし
て、このように耐絶縁性が低下した状態のセパレータ３
０を介して、図２に示すように、正極合剤層１２の端部
１２ｂと負極板２０とが対向（図２のＸ部）し、負極合
剤層２２の端部２２ｂと正極集電体１１とが対向（図２
のＹ部）することとなる。 【００２９】このように、これらの対向部（図２のＸ部
およびＹ部）が電極群ｘの直線部内に存在するように配
置されていると、電極群ｘの直線部内のＸ部あるいはＹ
部に異物が混入すれば、この異物が耐絶縁性が低下した
状態のセパレータ３０を突き破って、正極集電体１１と
負極合剤２２の塗布部（Ｘ部）で短絡が生じたり、ある
いは正極集電体１１と負極集電体２１の対向部（Ｙ部）
で短絡が生じるといった集電体を介した短絡の場合、大
電流が流れて内部短絡に至り、さらに熱発生が大きくな
ると熱損傷が生じることが考えられる。 【００３０】一方、電池Ａにおいては、この渦巻状電極
群を加圧成形して、横断面形状が長円形状の渦巻状電極
群ａを作製する際に、正極集電体１１の片面のみに存在
する正極合剤層１２の端部１２ａが電極群ａの曲部Ａ内
に存在し、かつ負極集電体２１の両面に存在する負極合
剤層２２の端部２２ａも電極群ａの曲部Ａ内に存在する
ように配置して加圧成形を施すようにしている。ここ
で、電極群ａの曲部Ａ内に存在するセパレータ３０は加
圧成形を行っても圧縮力を受けることが少ないために、
耐絶縁性が低下することがない。 【００３１】このため、電極群ａの曲部Ａ内に正極合剤
層１２の端部１２ａおよび負極合剤層２２の端部２２ａ
が存在すれば、これらの端部から延出する正極集電体１
１と負極集電体２１がセパレータ３０を介して短絡する
ことが防止できるようになる。この結果、電極群ａの曲
部Ａ内に異物が混入したとしても、この部分に存在する
セパレータ３０の耐絶縁性が優れているため、内部短絡
あるいは熱損傷が生じることが未然に防止できるように
なる。 【００３２】ただし、横断面形状が長円形状の渦巻状電
極群ａの平面部に存在するセパレータ３０は、加圧成形
により圧縮力を受けて耐絶縁性が低下しているため、こ
の部分に異物が混入した場合は正極合剤層１２と負極合
剤層２２とが短絡する場合がある。しかしながら、この
ような短絡は集電体を介した短絡でないため、大電流が
流れることはなく、微小短絡にとどまるため、電圧不良
を生じることがある程度で、致命的な短絡が生じること
はない。 【００３３】なお、上述した実施の形態においては、正
極集電体１１と電池外装缶（この場合、外装缶は正極端
子を兼用する）の内面とを接触させる構成にするため
に、渦巻状電極群の最外周部分に正極集電体１１を配置
する構成とする例について説明したが、負極集電体２１
と電池外装缶の内面とを接触させる構成にしてもよい。
この場合、負極集電体２１の片面のみに負極合剤層２２
が存在する側が渦巻状電極群の内側に向くように巻回す
ることによって、渦巻状電極群の最外周部分を負極集電
体２１にすることができ、この負極集電体２１と電池外
装缶（この場合、外装缶は負極端子を兼用する）の内面
とを直接接触させるようにすればよい。 【００３４】また、上述した実施の形態においては、負
極活物質として天然黒鉛を用いる例について説明した
が、天然黒鉛以外に、リチウムイオンを吸蔵・脱離し得
るカーボン系材料、例えば、人造黒鉛、カーボンブラッ
ク、コークス、ガラス状炭素、炭素繊維、またはこれら
の焼成体等を用いてもよいし、金属リチウム、リチウム
−アルミニウム合金、リチウム−鉛合金、リチウム−錫
合金等のリチウム合金、ＳｎＯ2、ＳｎＯ、ＴｉＯ2、Ｎ
ｂ2Ｏ3等の電位が正極活物質に比べて卑な金属酸化物を
用いてもよい。 【００３５】さらに、上述した実施の形態においては、
正極活物質としてコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2）
を用いる例について説明したが、コバルト酸リチウムに
代えて、スピネル型マンガン酸リチウム（ＬｉＭｎ
2Ｏ4）、ニッケル酸リチウム（ＬｉＮｉＯ2）、あるい
はこれらの混合物を用いるようにしてもよい。また、上
述した実施の形態においては、金属製の外装缶を用いる
例について説明したが、金属製外装缶を用いた電池に限
らず、金属箔に樹脂層を積層したラミネート外装体に巻
回電極体を備える電池においても、本発明の構成を採用
すればその効果を発揮することができる。
体に塗布された正極と、負極合剤が負極集電体に塗布さ
れた負極がセパレータを介して相対向するように配置さ
れた電極群を備えたリチウム二次電池に係わり、特に、
正極と負極が内部短絡しにくい構造の電極群を備えたリ
チウム二次電池の改良に関する。 【０００２】 【従来の技術】近年、小型ビデオカメラ、携帯電話、ノ
ートパソコン等の携帯用電子・通信機器等に用いられる
電池として、リチウムイオンの吸蔵・放出が可能な黒鉛
を負極活物質とし、リチウム含有コバルト酸化物（Ｌｉ
ＣｏＯ2）、リチウム含有マンガン酸化物（ＬｉＭｎ2Ｏ
4）等のリチウム含有遷移金属酸化物を正極活物質とす
るリチウム二次電池が、小型軽量でかつ高容量な電池と
して広く使用されるようになった。 【０００３】ところで、この種のリチウム二次電池が使
用される機器においては、電池を収容するスペースが角
形（扁平な箱形）であることが多いことから、発電要素
を角形外装缶に収容して形成した角形電池が使用される
ことが多い。このような角形電池は以下のようにして作
製されるのが一般的である。 【０００４】即ち、まず、正極集電体に正極活物質を含
有する正極合剤を塗布して正極板を作製するとともに、
負極集電体に負極活物質を含有する負極合剤を塗布して
負極板を作製する。この後、これらの正極板と負極板を
セパレータを介して相対向させた後、これらを渦巻状に
巻回して渦巻状電極群とする。この渦巻状電極群を加圧
成形して、横断面形状が長円形状（一対の直線部と曲部
を有する）の渦巻状電極群とする。これを角形外装缶に
収容し、非水電解液を注液して角形リチウム二次電池と
している。 【０００５】 【発明が解決しようとする課題】ところが、上述のよう
にして角形リチウム二次電池を作製すると、その製造過
程において、突発的に１〜３ｐｐｍの割合で内部短絡が
生じた角形リチウム二次電池が製造されるという問題を
生じた。そこで、内部短絡が生じた角形リチウム二次電
池を解体して、短絡が生じた原因を調査した結果、図２
（なお、図２は横断面形状が長円形状の渦巻状電極群の
最外周部の曲部近傍のみを示している）に示すような結
果が得られた。即ち、渦巻状電極群の最外周部の直線部
のＸ部（正極合剤の未塗布部で正極集電体１１と負極合
剤２２の塗布部が対向する箇所）および直線部のＹ部
（正極集電体１１と負極集電体２１が対向する箇所）で
短絡が発生していることが分かった。 【０００６】これは、横断面形状が一対の直線部と曲部
を有する長円形状の渦巻状電極群を作製する際に、渦巻
状電極群を加圧成形すると、横断面形状が長円形状の電
極群の直線部に存在するセパレータ３０は圧縮力を受け
て耐絶縁性が低下する。そして、このように耐絶縁性が
低下した状態のセパレータ３０を介して、図２に示すよ
うに、正極合剤層１２の端部１２ｂと負極板２０とが対
向（図２のＸ部）し、負極合剤層２２の端部２２ｂと正
極集電体１１とが対向（図２のＹ部）することとなる。 【０００７】この場合、これらの対向部（図２のＸ部お
よびＹ部）が電極群ｘの直線部内に存在するように配置
されていると、電極群ｘの直線部内のＸ部あるいはＹ部
に異物（この異物は鉄、ニッケル等の微小金属粒子など
である）が混入すれば、この異物が耐絶縁性が低下した
状態のセパレータ３０を突き破って、正極集電体１１と
負極合剤２２の塗布部（Ｘ部）で短絡が生じたり、ある
いは正極集電体１１と負極集電体２１の対向部（Ｙ部）
で短絡が生じる。このような集電体を介する短絡は、電
気抵抗の低い部分の短絡であり、内部短絡による大電流
が流れたり、あるいは内部短絡による熱損傷が生じるよ
うになる。 【０００８】そこで、本発明は上記問題点を解消するた
めになされたものであって、渦巻状電極群を加圧成形し
ても正極と負極が短絡しないような配置構造にして、電
池製造時に内部短絡が生じにくい構造のリチウム二次電
池を提供することを目的とする。 【０００９】 【課題を解決するための手段】上記目的を達成するた
め、本発明のリチウム二次電池は、正極と負極がセパレ
ータを介して相対向して巻回され、横断面形状が一対の
直線部と曲部を有する長円形状の電極群を備えていると
ともに、この電極群の最外周に配置された正極および負
極は、正極合剤あるいは負極合剤の塗布部と未塗布部と
の境界が横断面形状が長円形状の電極群の曲部内に存在
するように配置されていることを特徴とする。 【００１０】このように、正極合剤あるいは負極合剤の
塗布部と未塗布部との境界が横断面形状が長円形状の電
極群の曲部内に存在するように配置されていると、渦巻
状電極群を横断面形状が長円形状の電極群とするために
加圧成形しても、電極群の曲部内に存在するセパレータ
は圧縮力を受けることが少ないために、耐絶縁性が低下
することがない。 【００１１】これにより、電極群の曲部内に正極合剤層
の端部および負極合剤層の端部が存在すれば、これらの
端部から延出する正極集電体と負極集電体がセパレータ
を介して短絡することが防止できるようになる。この結
果、電極群の曲部内に異物が混入したとしても、この部
分に存在するセパレータの耐絶縁性が優れているため、
内部短絡による大電流が流れたりあるいは内部短絡によ
る熱損傷が生じることが未然に防止できるようになる。 【００１２】ここで、電池外装缶が正極端子を兼ねる場
合、正極集電体の巻終部分から所定の長さまでは、正極
集電体両面に正極合剤を塗布しない露出部を設け、正極
集電タブを設置する部分とし、さらに巻き始め部分に向
かって正極集電体の片面のみに正極合剤層が存在するよ
うに正極合剤を塗布する。 【００１３】そして、正極集電体の片面のみに正極合剤
層が存在する側が渦巻状電極群の内側に向くように巻回
して、渦巻状電極群の最外周部分を正極集電体の露出部
とする。これにより、電極群の最外周の電池反応に寄与
しない部分の正極合剤を減少させて、その分、電池反応
に寄与する部分の正極合剤を増加させることが可能とな
るので、放電容量が向上したリチウム二次電池が得られ
るようになる。 【００１４】なお、外装缶が負極端子を兼ねる場合に
は、負極集電体の巻終部分から所定の長さまでは、負極
集電体両面に負極合剤を塗布しない露出部を設け、さら
に巻き始め側に向かって負極集電体の片面のみに負極合
剤層が存在するように負極合剤を塗布し、渦巻状電極群
の最外周部分を負極集電体の露出部とするのが望まし
い。 【００１５】 【発明の実施の形態】ついで、本発明の実施の形態を図
１に基づいて以下に説明するが、本発明はこの実施の形
態に何ら限定されるものでなく、本発明の目的を変更し
ない範囲で適宜変更して実施することが可能である。な
お、図１は本発明の実施例の電極群の一部を模式的に示
す断面図であり、図２は従来例（比較例）の電極群の一
部を模式的に示す断面図である。 【００１６】１．正極の作製 まず、正極合剤として、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏ
Ｏ2）８５質量部と、導電剤としての黒鉛粉末５質量部
とカーボンブラック５質量部とを充分に混合した。この
後、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）に溶かした
結着剤としてのフッ化ビニリデン系重合体を固形分とし
て５質量部となるように混合して、正極合剤スラリーを
作製した。ついで、得られた正極合剤スラリーを厚みが
２０μｍの正極集電体（アルミニウム箔またはアルミニ
ウム合金箔）１１の両面にドクターブレード法により塗
布して、正極集電体１１の両面に正極合剤層１２を形成
した。ついで、乾燥後、所定の厚みになるまでローラプ
レス機により圧延して正極板１０を作製した。 【００１７】この場合、正極集電体１１の巻終部分から
２０ｍｍまでは、正極集電体１１の両面に正極合剤層１
２が存在せず（正極合剤スラリーの未塗布部分）に正極
集電体１１の露出部分とし、それから５０ｍｍまでは正
極集電体１１の片面のみに正極合剤層１２が存在する
（正極板１０の片面は正極集電体１１の露出部となる）
ように、正極合剤スラリーを塗布するようにした。そし
て、この正極板１０を巻回する場合、正極集電体１１の
片面のみに正極合剤層１２が存在する側が渦巻状電極群
の内側に向くように巻回することによって、渦巻状電極
群の最外周部分を正極集電体１１にすることができる。 【００１８】２．負極の作製 一方、天然黒鉛（Ｌｃ値が１５０Å以上で、ｄ値が３．
３８Å以下のもの）粉末９５質量部に、Ｎ−メチル−２
−ピロリドン（ＮＭＰ）に溶かした結着剤としてのフッ
化ビニリデン系重合体を固形分として５質量部となるよ
うに混合して、負極合剤スラリーを調製した。この後、
得られた負極合剤スラリーを厚みが１８μｍの負極集電
体（銅箔）２１の両面にドクターブレード法により塗布
して、負極集電体２１の両面に負極合剤層２２を形成し
た。ついで、乾燥後、所定の厚みになるまでローラプレ
ス機により圧延し、端部に負極リードを溶接して負極板
２０を作製した。 【００１９】３．渦巻状電極群の作製 （１）実施例 上述のようにして作製した正極板１０と負極板２０とを
用い、これらの正極板１０と負極板２０がポリエチレン
製のセパレータ３０を介して相対向するように配置した
後、渦巻状に巻回して渦巻状電極群とした。なお、この
渦巻状電極群の作製において、正極集電体１１の露出部
が渦巻状電極群の最外周部分に配置されるように巻回し
た。 【００２０】ついで、この渦巻状電極群を加圧成形し
て、横断面形状が長円形状（一対の直線部と曲部とを有
する）の渦巻状電極群が得られるようにした。このと
き、図１に示すように、正極集電体１１の片面のみに存
在する正極合剤層１２の端部１２ａが、横断面形状が長
円形状の曲部Ａ内に存在するように配置するとともに、
負極集電体２１の両面に存在する負極合剤層２２の端部
２２ａも長円形状の曲部Ａ内に存在するように配置し
た。このようにして作製した渦巻状電極群を実施例の電
極群ａとした。 【００２１】（２）比較例（従来例） 一方、上述のようにして作製した正極板１０と負極板２
０とを用い、正極板１０と負極板２０がポリエチレン製
のセパレータ３０を介して相対向するように配置した
後、渦巻状に巻回して渦巻状電極群とした。なお、この
渦巻状電極群の作製においても、正極集電体１１の露出
部が渦巻状電極群の最外周部分に配置されるように巻回
した。 【００２２】ついで、この渦巻状電極群を加圧成形し
て、横断面形状が長円形状（一対の直線部と曲部とを有
する）の渦巻状電極群が得られるようにした。このと
き、図２に示すように、正極集電体１１の片面のみに存
在する正極合剤層１２の端部１２ｂが横断面形状が長円
形状の直線部Ｂ内に存在するように配置するとともに、
負極集電体２１の両面に存在する負極合剤層２２の端部
２２ｂも横断面形状が長円形状の直線部内に存在するよ
うに配置した。このようにして作製した渦巻状電極群を
比較例の電極群ｘとした。 【００２３】４．リチウム二次電池の作製 ついで、上述のように作製した渦巻状電極群ａ，ｘを、
それぞれ図示しない角形の金属製外装缶に挿入し、各集
電体から延出する集電タブを各端子に溶接した後、金属
製外装缶と封口板との接合部あるいは接合部付近にレー
ザー光を照射することによって、両者を溶接した。レー
ザー溶接後、封口体上面にある中空キャップのかしめら
れた上端部に電池キャップを固定する前に、封口板の透
孔から電外装缶内部に非水電解液を注液した。電解液注
液後は、電池キャップを固定してリチウム二次電池Ａお
よびＸをそれぞれ作製した。なお、電極群ａを用いたも
のをリチウム二次電池Ａとし、電極群ｘを用いたものを
リチウム二次電池Ｘとした。 【００２４】ここで、電解液としては、エチレンカーボ
ネート（ＥＣ）とジエチルカーボネート（ＤＥＣ）との
等体積混合溶媒に、ＬｉＰＦ6を１モル／リットル溶解
した非水電解液を注入した。なお、溶媒に溶解される溶
質としては、ＬｉＰＦ6以外に、ＬｉＢＦ4、ＬｉＣＦ3
ＳＯ3、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2、ＬｉＣ
（ＣＦ3ＳＯ2）3、ＬｉＣＦ3（ＣＦ2）3ＳＯ3等を用い
てもよい。さらに、ポリマー電解質、ポリマーに非水電
解液を含浸させたようなゲル状電解質、固体電解質など
も使用できる。 【００２５】また、混合溶媒としては、上述したエチレ
ンカーボネート（ＥＣ）にジエチルカーボネート（ＤＥ
Ｃ）を混合したもの以外に、水素イオンを供給する能力
のない非プロトン性溶媒を使用し、例えば、プロピレン
カーボネート（ＰＣ）、ビニレンカーボネート（Ｖ
Ｃ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）、γ−ブチロラク
トン（ＧＢＬ）等の有機溶媒や、これらとジメチルカー
ボネート（ＤＭＣ）、メチルエチルカーボネート（ＥＭ
Ｃ）、１，２−ジエトキシエタン（ＤＥＥ）、１，２−
ジメトキシ工タン（ＤＭＥ）、エトキシメトキシエタン
（ＥＭＥ）などの低沸点溶媒との混合溶媒を用いてもよ
い。 【００２６】５．内部短絡の測定 ついで、電池Ａおよび電池Ｘの製造後に、電池Ａおよび
電池Ｘの電池電圧を測定した。そして、電池電圧値がほ
ぼ０Ｖ以下であった電池を内部短絡が発生していると判
定し、その内部短絡の発生率の測定を行うと、下記の表
１に示すような結果が得られた。なお、表中の発生率
は、１日の製造分を１ロットとし、電池Ａおよび電池Ｘ
を各々３０ロット製造したなかで、最も内部短絡発生率
が高かったロットの結果である。 【００２７】 【表１】 【００２８】上記表１の結果から明らかなように、電池
Ｘにおいては内部短絡発生率が３ｐｐｍと大きいロット
があったのに対して、電池Ａにおいては、内部短絡発生
率が０．４ｐｐｍ以下と小さいことが分かる。これは、
電池Ｘにおいては、渦巻状電極群を加圧成形して、横断
面形状が長円形状の渦巻状電極群ｘを作製する際に、横
断面形状が長円形状の電極群の直線部に存在するセパレ
ータ３０は圧縮力を受けて耐絶縁性が低下する。そし
て、このように耐絶縁性が低下した状態のセパレータ３
０を介して、図２に示すように、正極合剤層１２の端部
１２ｂと負極板２０とが対向（図２のＸ部）し、負極合
剤層２２の端部２２ｂと正極集電体１１とが対向（図２
のＹ部）することとなる。 【００２９】このように、これらの対向部（図２のＸ部
およびＹ部）が電極群ｘの直線部内に存在するように配
置されていると、電極群ｘの直線部内のＸ部あるいはＹ
部に異物が混入すれば、この異物が耐絶縁性が低下した
状態のセパレータ３０を突き破って、正極集電体１１と
負極合剤２２の塗布部（Ｘ部）で短絡が生じたり、ある
いは正極集電体１１と負極集電体２１の対向部（Ｙ部）
で短絡が生じるといった集電体を介した短絡の場合、大
電流が流れて内部短絡に至り、さらに熱発生が大きくな
ると熱損傷が生じることが考えられる。 【００３０】一方、電池Ａにおいては、この渦巻状電極
群を加圧成形して、横断面形状が長円形状の渦巻状電極
群ａを作製する際に、正極集電体１１の片面のみに存在
する正極合剤層１２の端部１２ａが電極群ａの曲部Ａ内
に存在し、かつ負極集電体２１の両面に存在する負極合
剤層２２の端部２２ａも電極群ａの曲部Ａ内に存在する
ように配置して加圧成形を施すようにしている。ここ
で、電極群ａの曲部Ａ内に存在するセパレータ３０は加
圧成形を行っても圧縮力を受けることが少ないために、
耐絶縁性が低下することがない。 【００３１】このため、電極群ａの曲部Ａ内に正極合剤
層１２の端部１２ａおよび負極合剤層２２の端部２２ａ
が存在すれば、これらの端部から延出する正極集電体１
１と負極集電体２１がセパレータ３０を介して短絡する
ことが防止できるようになる。この結果、電極群ａの曲
部Ａ内に異物が混入したとしても、この部分に存在する
セパレータ３０の耐絶縁性が優れているため、内部短絡
あるいは熱損傷が生じることが未然に防止できるように
なる。 【００３２】ただし、横断面形状が長円形状の渦巻状電
極群ａの平面部に存在するセパレータ３０は、加圧成形
により圧縮力を受けて耐絶縁性が低下しているため、こ
の部分に異物が混入した場合は正極合剤層１２と負極合
剤層２２とが短絡する場合がある。しかしながら、この
ような短絡は集電体を介した短絡でないため、大電流が
流れることはなく、微小短絡にとどまるため、電圧不良
を生じることがある程度で、致命的な短絡が生じること
はない。 【００３３】なお、上述した実施の形態においては、正
極集電体１１と電池外装缶（この場合、外装缶は正極端
子を兼用する）の内面とを接触させる構成にするため
に、渦巻状電極群の最外周部分に正極集電体１１を配置
する構成とする例について説明したが、負極集電体２１
と電池外装缶の内面とを接触させる構成にしてもよい。
この場合、負極集電体２１の片面のみに負極合剤層２２
が存在する側が渦巻状電極群の内側に向くように巻回す
ることによって、渦巻状電極群の最外周部分を負極集電
体２１にすることができ、この負極集電体２１と電池外
装缶（この場合、外装缶は負極端子を兼用する）の内面
とを直接接触させるようにすればよい。 【００３４】また、上述した実施の形態においては、負
極活物質として天然黒鉛を用いる例について説明した
が、天然黒鉛以外に、リチウムイオンを吸蔵・脱離し得
るカーボン系材料、例えば、人造黒鉛、カーボンブラッ
ク、コークス、ガラス状炭素、炭素繊維、またはこれら
の焼成体等を用いてもよいし、金属リチウム、リチウム
−アルミニウム合金、リチウム−鉛合金、リチウム−錫
合金等のリチウム合金、ＳｎＯ2、ＳｎＯ、ＴｉＯ2、Ｎ
ｂ2Ｏ3等の電位が正極活物質に比べて卑な金属酸化物を
用いてもよい。 【００３５】さらに、上述した実施の形態においては、
正極活物質としてコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2）
を用いる例について説明したが、コバルト酸リチウムに
代えて、スピネル型マンガン酸リチウム（ＬｉＭｎ
2Ｏ4）、ニッケル酸リチウム（ＬｉＮｉＯ2）、あるい
はこれらの混合物を用いるようにしてもよい。また、上
述した実施の形態においては、金属製の外装缶を用いる
例について説明したが、金属製外装缶を用いた電池に限
らず、金属箔に樹脂層を積層したラミネート外装体に巻
回電極体を備える電池においても、本発明の構成を採用
すればその効果を発揮することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明の実施例の電極群の一部を模式的に示
す断面図である。 【図２】 従来例（比較例）の電極群の一部を模式的に
示す断面図である。 【符号の説明】 １０…正極、１１…正極集電体、１２…正極活物質層、
１２ａ…正極合剤の塗布部と未塗布部との境界、２０…
負極、２１…負極集電体、２２…負極活物質層、２２ａ
…負極合剤の塗布部と未塗布部との境界、３０…セパレ
ータ
す断面図である。 【図２】 従来例（比較例）の電極群の一部を模式的に
示す断面図である。 【符号の説明】 １０…正極、１１…正極集電体、１２…正極活物質層、
１２ａ…正極合剤の塗布部と未塗布部との境界、２０…
負極、２１…負極集電体、２２…負極活物質層、２２ａ
…負極合剤の塗布部と未塗布部との境界、３０…セパレ
ータ
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 藤原 一恭
大阪府守口市京阪本通２丁目５番５号 三
洋電機株式会社内
(72)発明者 森本 卓弥
大阪府守口市京阪本通２丁目５番５号 三
洋電機株式会社内
Ｆターム(参考） 5H028 AA07 BB07 CC10 CC13 CC24
EE04 EE05
5H029 AJ14 AK03 AL07 AM03 AM05
AM07 BJ02 BJ14 CJ22 DJ04
DJ07 DJ12
5H050 AA19 BA17 CA08 CB08 DA19
FA08 GA09 GA22
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 【請求項１】 正極合剤が正極集電体に塗布された正極
と、負極合剤が負極集電体に塗布された負極がセパレー
タを介して相対向するように配置された電極群を備えた
リチウム二次電池であって、 前記電極群は正極と負極がセパレータを介して相対向し
て横断面形状が一対の直線部と一対の曲部を有する長円
形状であり、 前記電極群の最外周部に配置された正極および負極は、
前記各合剤の塗布部と未塗布部との境界が前記横断面形
状が長円形状の電極群の曲部内に存在するように配置さ
れていることを特徴とするリチウム二次電池。
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