JP2003258279A - 多接合型薄膜太陽電池とその製造方法 - Google Patents
多接合型薄膜太陽電池とその製造方法Info
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Abstract
く、変換効率が高く、かつ製造が容易な多接合型薄膜太
陽電池とその製造方法を提供する。 【解決手段】 p型半導体層(p層)、実質的に真性な
i型半導体層(i層)、n型半導体層(n層)を積層し
たpin型セルを複数層積層してなり、光入射側の上側
セルと反入射側の下側セルとの境界をなす二つの層(前
記n層またはp層)の少なくともいずれかの層又はその
一部の層を、前記いずれかの層又はその一部の層より上
側の半導体層の屈折率より低い屈折率を有する低屈折率
層としてなる多接合型薄膜太陽電池において、前記低屈
折率層(5)はシリコンオキサイド半導体層とする。
Description
する多接合型薄膜太陽電池とその製造方法に関する。
シリコン系の非単結晶薄膜であるアモルファス(非晶
質)シリコン(a-Si)、およびアモルファス(非晶質)
シリコンゲルマニウム(a-SiGe)等の薄膜を、プラズマ
放電によって形成した薄膜光電変換装置は、単結晶シリ
コンデバイスと比較して、大面積に、低温で、安価に作
製できることから、電力用の大面積薄膜太陽電池等への
適用において特に期待されている。
は、単結晶Siや多結晶Si等のバルク結晶型太陽電池に比
べて変換効率が低く、さらには、固有の問題として光照
射によって変換効率が1〜3割程度低下する光劣化とい
う問題を抱えている。これらの問題を解決して高効率、
高信頼性を実現する方法として複数のpin型セルを積層
してマルチ接合化したもの、即ち、多接合型薄膜太陽電
池が知られている。
光電変換層を、基板上に複数積層したもので、光入射側
に、相対的に光学的禁制帯幅(以下、光学的バンドギャ
ップともいう。)の大きい非晶質シリコンを用い、光入
射側から遠い光電変換層に、光学的バンドギャップの小
さい非晶質シリコンゲルマニウムを用いて、非晶質シリ
コンでは吸収され難い赤外線領域の光も効率よく吸収し
て、変換効率の向上を図るものである。さらに、一つの
半導体層の膜厚方向の原子組成比を変化させることによ
り、光学的バンドギャップをその層内で変化させるグレ
ーデッド構成の採用により、さらに変換効率の向上を図
る技術も知られている。
の向上について、さらに以下に詳述する。前記光劣化は
i層中に発生する光誘起欠陥に起因する。i層の膜厚を
薄くすれば内部電界が強くなるために、効率低下を抑え
ることが可能であるが光吸収量が減って初期効率が低下
してしまう。そこで、i層の膜厚が薄いセルを複数個積
層すれば、1個のときよりも光吸収量を増加させること
ができ、高効率と高信頼性の両立を図ることが可能とな
る。さらに、前記a-SiGeや薄膜多結晶シリコンあるいは
薄膜微結晶シリコン(μc-Si)等のナローギャップ(光
学的バンドギャップの小さい)材料をi層に用いたセル
をボトムあるいはミドルセルとして組み合わせればa-Si
セルでは用いることができなかった波長800nm以上の赤
外光も吸収することが可能となり、高効率化が達成でき
る。これらはすべてa-Siと同様にプラズマCVD法で製
膜することができる。
光入射側の上側セル(以下、トップセルともいう。)と
反入射側の下側セル(以下、ボトムセルともいう。)と
を合わせて20〜28mA/cm2程度の短絡電流(Jsc)が
得られるが、トップセルは、ほぼその半分の10〜14
mA/cm2のJsc を受け持つことになる。しかしながら、ト
ップセルでは、反射光の効果を殆ど期待できないので、
膜厚を200〜300nmと厚くする必要があり、このた
め、曲線因子(FF)が低下し、光劣化率が高くなるとい
う特性面の問題、および材料コストが嵩むというコスト
上の問題があった。
ては、ミラー層と称する低屈折率の金属酸化物をトップ
セルとボトムセル間のn/p接合部に挟み、屈折率の差
を利用して、故意にある程度の光をミラー層で反射させ
て、トップセルの短絡電流を増加させる技術がニューシ
ャテル大のフィッシャーらによって提案されている(25
th IEEE PVSC 1053 〜1056頁参照)。
により、100℃以下の低温においてn型の微結晶シリコ
ンを製膜して屈折率を2.5〜3以下とし、この低屈折
率層のミラー効果により変換効率(Eff)の向上を図っ
た多接合型薄膜太陽電池の発明に関する出願を行なって
いる(特願2000−258511号参照)。
−37116号公報には、複数のpinセルを積層した
多接合型の光起電力装置において、アモルファス半導体
からなるpinセル間に微結晶化半導体層を挟むことが
記載されている。しかしながら、この微結晶化半導体層
は各セル間の逆方向整流性を排除するために設けるもの
であって、厚さは10nmと薄く、屈折率についても考慮さ
れておらず、また反射光に関する記述もない。従って、
上記公告公報に記載された多接合型の光起電力装置は、
前記特願2000−258511号に開示され低屈折率
層を有する多接合型薄膜太陽電池を意図したものとは異
なるものと考えられる。
000−258511号に記載された、100℃以下の低
温においてn型の微結晶シリコンを形成する場合、200
℃以上の基板を100℃以下に冷却する必要があるため
に、製造時間が長時間となり量産に適さない問題があっ
た。さらに、最適な温度範囲が狭く、60℃以下ではパウ
ダーを発生してデバイス性能や歩留りを大幅に低下させ
ることことが判明し、さらにまた、屈折率としても2.
5未満を実現することはできず、変換効率(Eff)など
の太陽電池の特性向上には限界があることが判明した。
れたミラー層としての金属酸化物層は、スパッタリング
や蒸着により形成されるため、半導体層を形成するプラ
ズマCVD装置に組み込むことは、困難であり、2台の
製膜装置を必要とする。さらに、ボトムセル製膜とミラ
ー層製膜との間、ならびに、ミラー層製膜とトップセル
製膜との間で、一部製膜された基板を大気に晒すことと
なり、不純物の取り込みやピンホールの発生等の問題が
あった。
ので、本発明の課題は、不純物の取り込みやピンホール
の発生が無く、変換効率が高く、かつ製造が容易な多接
合型薄膜太陽電池とその製造方法を提供することにあ
る。
め、この発明は、p型半導体層(p層)、実質的に真性
なi型半導体層(i層)、n型半導体層(n層)を積層
したpin型セルを複数層積層してなり、光入射側の上
側セルと反入射側の下側セルとの境界をなす二つの層
(前記n層またはp層)の少なくともいずれかの層又は
その一部の層を、前記いずれかの層又はその一部の層よ
り上側の半導体層の屈折率より低い屈折率を有する低屈
折率層としてなる多接合型薄膜太陽電池において、前記
低屈折率層はシリコンオキサイド半導体層とする(請求
項1の発明)。
セルの最下層またはその一部の層が低屈折率層であって
も、下側pinセルの最上層またはその一部の層が低屈
折率層であってもよい。また、上側セルと下側セルとの
境界に、上側セルの半導体層と比較して屈折率の低い低
屈折率層を有するものとしても良い。
ることにより、その層がミラー層と同じ役割を果たし、
光を反射させて、上側セルの短絡電流を増大させる。し
かも、他の半導体層と同じプラズマCVD装置で製膜で
きるので、金属酸化物のミラー層の形成のように、製膜
装置から基板を取り出し大気に晒されることが無くなる
ので、不純物の取り込みやピンホールの発生が無くな
り、変換効率が高くかつ製造が容易な多接合型薄膜太陽
電池が提供できる。
晶シリコン薄膜、アモルファスシリコン薄膜の屈折率も
ほぼ似た値である。従って、屈折率が3を越えたμc-Si
層では、光を反射させる効果が少なくなる。従来の低温
処理した微結晶シリコン薄膜では、屈折率が2.5未満
のn型のμc-Si層を製膜することは困難であったが、シ
リコンオキサイド半導体では、良好な電気伝導率を維持
しながら屈折率を2.5未満に低下させることが可能で
ある。
下記請求項1ないし4の発明が好適である。即ち、請求
項1に記載の多接合型薄膜太陽電池において、前記シリ
コンオキサイド半導体層は、微結晶シリコン(μc-Si)
の結晶粒と非晶質シリコンオキサイド(a-SixO1-x)の
2フェーズからなる半導体層とし、かつこのシリコンオ
キサイド半導体層内の酸素原子の割合は、5〜50原子
%とする(請求項2の発明)。上記により、詳細は後述
するように、低屈折率層の屈折率を、2〜3とすること
ができる。
薄膜太陽電池において、前記光入射側の上側セルのi層
は、非晶質シリコンからなりその膜厚を70〜200n
mとし、前記反入射側の下側セルは、非晶質シリコンゲ
ルマニウムからなるものとする(請求項3の発明)こと
もできるし、さらにまた、請求項3に記載の多接合型薄
膜太陽電池において、前記反入射側の下側セルは、前記
非晶質シリコンゲルマニウムに代えて、微結晶シリコン
からなるものとする(請求項4の発明)こともできる。
側セルのi層の膜厚を70〜200nmとする理由は、
下記のとおりである。即ち、膜厚70nm未満では、光
吸収が不十分で短絡電流が小さく、200nmを越える
場合には、トップセルの光劣化が大きくなり、安定化後
の高い変換効率を維持することができなくなるからであ
る。
法としては、下記請求項5ないし6の発明が好適であ
る。即ち、請求項1ないし4のいずれかに記載の多接合
型薄膜太陽電池の製造方法であって、下記の工程を含む
(請求項5の発明)。詳細は後述する。 1)電気絶縁性基板上に、金属電極層をスパッタリング
法により形成する工程。 2)前記金属電極層の上に、基板温度を130〜170
℃(但し、最下層のi層は200〜250℃)として、
前記シリコンオキサイド半導体層からなる低屈折率層を
含むp,i,n層の各半導体層を複数層、プラズマCV
D法により形成する工程。 3)前記各半導体層の最上層の上に、透明電極層をスパ
ッタリング法により形成する工程。
おいて、前記シリコンオキサイド半導体層からなる低屈
折率層は、基板温度を100℃以下として形成する(請
求項6の発明)。この場合、基板温度を低下させる時間
が余分に必要となるが、低屈折率層の屈折率を2.2以
下のより低い値とすることが可能となる。
述べる。
型薄膜太陽電池の模式的断面構造を示し、ボトムセルに
a-SiGeセルを適用した面積1cm2 のa-Si/a-SiGe 太陽電
池の実施例を示す。図1の太陽電池の各層の構成と製造
プロセスの具体例につき、以下に述べる。
上に金属電極層2として銀(Ag)/ZnO積層薄膜が設け
られている。その金属電極層2上に、a-Siのボトムn層
3、a-SiGeのボトムi層4、膜中に5〜50原子%の酸
素を含み、微結晶シリコンの結晶粒とa-SixO1-xの2フ
ェーズからなるシリコンオキサイド半導体からなるボト
ムp層5、μc-Siの第一トップn層6、アモルファス酸
化シリコン(a-SiO)の第二トップn層7、a-Siのトッ
プi層8、a-SiOのトップp/i界面層9、a-SiOのトッ
プp層10が積層され、そのトップp層10の表面に酸
化インジウム錫(ITO)の透明電極層11が設けられ
ている。
ラス基板1としては、旭硝子社製のUタイプ二酸化錫
(SnO2)付きガラス基板を用いた。このガラス基板1上
に、金属電極層2としてスパッタリング法により厚さ1
00〜200nmの銀(Ag)/ZnO積層薄膜を製膜した。
〜10の製膜を行なった。まず、基板温度を130〜1
70℃として、モノシラン(SiH4)を主ガス、フォスフ
ィン(PH3)をドーピングガス、水素(H2)を希釈ガス
として、膜厚10〜20nmのa-Siのボトムn層3を製膜
し、続いて基板温度を200〜250℃として、SiH4と
ゲルマン(GeH4)を主ガス、H2を希釈ガスとして、膜厚
100〜150nmのa-SiGeからなるボトムi層4を製膜
した。ここで、i層4のバンドギャップは1.45eVと
した。
SiH4を主ガス、これにCO2および、ジボラン(B2H6 )を
ドーピングガス、水素(H2)を希釈ガスとして、膜厚1
0〜20nmの膜中に5〜50原子%の酸素を含み、微結
晶シリコンの結晶粒とa-Si xO1-xの2フェーズからなる
シリコンオキサイド半導体のボトムp層5を製膜した。
酸素を30%含むシリコンオキサイド半導体の場合、屈
折率が2.4となり、良好なミラー層としての性能を示
した。このときの水素希釈度(H2/SiH4 )は100〜3
00倍とし、ドーピング量は、B2H6/SiH4 =0.1〜1
%とした。
型のアモルファスシリコンオキサイド(a-SiO:H)をま
ず形成し、その後に、膜厚10〜20nmの膜中に5〜5
0原子%の酸素を含み、微結晶シリコンの結晶粒とa-Si
xO1-xの2フェーズからなるシリコンオキサイド半導体
を形成しても良い。
〜170℃で、SiH4を主ガス、PH3をドーピングガス、H
2を希釈ガスとして、膜厚15〜80nmのμc-Siの第一
トップn層6を製膜した。このときのドーピング量は、
PH3/SiH4 =0.2〜2とし、水素希釈度は75〜10
0倍とした。
で、SiH4および炭酸ガス(CO2 )を主ガス、PH3をドー
ピングガス、H2を希釈ガスとして、膜厚10〜20nmの
a-SiOの第二トップn層7を製膜し、二層構造のトップ
n層とした。第二トップn層7の屈折率は約3.5であ
る。
て、膜厚80〜300nmのa-Siのトップi層8、再びSi
H4および炭酸ガス(CO2 )を主ガス、B2H6 をドーピン
グガス、H2を希釈ガスとして、膜厚5〜20nmのa-SiO
のトップ界面層9と膜厚4〜15nmのトップp層10を
順次製膜した。トップ界面層9とトップp層のドーピン
グ量は、それぞれB2H6/SiH4 =20〜500ppm 、0.
5〜3%とした。
層11として膜厚80〜300nmのITOを形成した。
の諸特性について、実験した結果について、比較例とと
もに以下に述べる。上記のようにして完成した本発明に
係る太陽電池の他に、比較例としてシリコンオキサイド
半導体のボトムp層5に代えて、屈折率を3.3とした
従来方式の太陽電池を試作した。
実施例と比較例のa-Si/a-SiGe タンデムセルにおける、
トップi層8の膜厚と、セル特性との関係を示す特性関
係図である。図2〜図5は、それぞれ、短絡電流(Js
c),開放電圧(Voc),曲線因子(FF),変換効率(Ef
f)の実験結果を示し、各図において、本発明に係る実
施例のセルの測定値は●印、比較例は○印で示した。
m)を、縦軸に短絡電流密度Jsc(mA/cm2)を示す。図
2の結果によれば、本実施例のa-Si/a-SiGe タンデムセ
ルでは、トップi層が薄い領域で、Jsc が増大している
ことがわかる。また、Jsc が最大になる最適マッチング
の膜厚は、従来が300nm程度だったのに対し本実施例
では、180nm程度と大幅に薄くなっている。さらに、
実施例においては、比較例と比べて約60〜70% 程度
のトップi層膜厚で、同じJsc が得られることがわか
る。
m)を、縦軸に開放電圧Voc(V)を示す。また、図4
は、横軸にトップi層8の膜厚(nm)を、縦軸に曲線
因子FFを示す。開放電圧Voc およびFFでは、実施例と比
較例とであまり差は見られない。
m)を、縦軸に変換効率Eff(%)を示す。a-Siセルで
は、i 層膜厚を薄くする程、内部電界が強くなることに
よって、変換効率(Eff)が向上する。本実施例では、
最適マッチングになるトップi層を薄膜化できるように
なったため、最適条件での変換効率(Eff)が向上し
た。図5の結果によれば、本実施例の最高効率は12.
9%(トップi層150nm時)となり、従来例の最高効
率11.3%(トップi層250nm時)よりも約1.6
%効率が向上した。
f)の向上効果は、トップセルとボトムセルとの境界部
分に低屈折率のボトムp層6を設けることによって、入
射光の反射分が増えたミラー効果によるものである。
c-Siによっても、ある程度の性能改善効果を得ることは
可能であるが、屈折率が2.5より大きいために、その効
果は少なく、さらに、温度を低下させるための時間40
分、および再び昇温するための時間20分の合計60分
が、前記実施例に相当するケースにおいては必要とな
り、量産性がよくないことが分った。
ンオキサイド半導体を適用した場合について述べたが、
屈折率3以下の膜を適用することで、ミラー効果が得ら
れることが確認できている。上記に関わり、シリコンオ
キサイド半導体と屈折率との関係を調べるために行なっ
た実験結果について、以下に述べる。
倍、基板温度160℃で製膜した微結晶シリコンの結晶粒
とa-SixO1-xの2フェーズからなるシリコンオキサイド
半導体層の膜中酸素原子%と屈折率との関係を示す。酸
素原子%は、図6の横軸にO/(O+Si)%として示
し、屈折率nは縦軸に示す。
るに従い屈折率nは減少する。酸素原子%が50%を超
えても屈折率は減少を続けるが、導電率が10-6 S/cm以
下となり、デバイス特性に不具合を生じることも、別途
確認されており、屈折率nを3以下とする場合、酸素原
子%は、5〜50%が好ましい。また、基板温度を10
0℃に低下させると、酸素原子%が50%で,屈折率n
が2.2となることが確認された。基板温度を低下させ
る程、屈折率はより低下可能であるが、この場合、基板
温度を低下させる時間が余分に必要となるので、要請に
応じて、低屈折率層製膜時の適切な基板温度を決めれば
よい。
半導体層(p層)、実質的に真性なi型半導体層(i
層)、n型半導体層(n層)を積層したpin型セルを
複数層積層してなり、光入射側の上側セルと反入射側の
下側セルとの境界をなす二つの層(前記n層またはp
層)の少なくともいずれかの層又はその一部の層を、前
記いずれかの層又はその一部の層より上側の半導体層の
屈折率より低い屈折率を有する低屈折率層としてなる多
接合型薄膜太陽電池において、前記低屈折率層はシリコ
ンオキサイド半導体層とし、上記多接合型薄膜太陽電池
の製造方法として、1)電気絶縁性基板上に、金属電極
層をスパッタリング法により形成する工程と、2)前記
金属電極層の上に、基板温度を130〜170℃(但
し、最下層のi層は200〜250℃)として、前記シ
リコンオキサイド半導体層からなる低屈折率層を含む
p,i,n層の各半導体層を複数層、プラズマCVD法
により形成する工程と、3)前記各半導体層の最上層の
上に、透明電極層をスパッタリング法により形成する工
程とを含む製造プロセスとしたので、不純物の取り込み
やピンホールの発生が無く、変換効率が高く、かつ製造
が容易な多接合型薄膜太陽電池とその製造方法を提供す
ることができる。
の模式的断面構造図
との比較実験結果を示す図
比較実験結果を示す図
較実験結果を示す図
比較実験結果を示す図
中酸素原子%と屈折率との関係の実験結果を示す図
層)、3:a-Siのボトムn層、4:a-SiGeのボトムi
層、5:シリコンオキサイド半導体からなるボトムp
層、6:μc-Siの第一トップn層、7:a-SiOの第二ト
ップn層、8:a-Siのトップi層、9:a-SiOのトップ
p/i界面層、10:a-SiOのトップp層、11:IT
Oの透明電極層。
Claims (6)
- 【請求項1】 p型半導体層(p層)、実質的に真性な
i型半導体層(i層)、n型半導体層(n層)を積層し
たpin型セルを複数層積層してなり、光入射側の上側
セルと反入射側の下側セルとの境界をなす二つの層(前
記n層またはp層)の少なくともいずれかの層又はその
一部の層を、前記いずれかの層又はその一部の層より上
側の半導体層の屈折率より低い屈折率を有する低屈折率
層としてなる多接合型薄膜太陽電池において、 前記低屈折率層はシリコンオキサイド半導体層とするこ
とを特徴とする多接合型薄膜太陽電池。 - 【請求項2】 請求項1に記載の多接合型薄膜太陽電池
において、前記シリコンオキサイド半導体層は、微結晶
シリコン(μc-Si)の結晶粒と非晶質シリコンオキサイ
ド(a-SixO1-x)の2フェーズからなる半導体層とし、
かつこのシリコンオキサイド半導体層内の酸素原子の割
合は、5〜50原子%とすることを特徴とする多接合型
薄膜太陽電池。 - 【請求項3】 請求項1または2に記載の多接合型薄膜
太陽電池において、前記光入射側の上側セルのi層は、
非晶質シリコンからなりその膜厚を70〜200nmと
し、前記反入射側の下側セルは、非晶質シリコンゲルマ
ニウムからなることを特徴とする多接合型薄膜太陽電
池。 - 【請求項4】 請求項3に記載の多接合型薄膜太陽電池
において、前記反入射側の下側セルは、前記非晶質シリ
コンゲルマニウムに代えて、微結晶シリコンからなるこ
とを特徴とする多接合型薄膜太陽電池。 - 【請求項5】 請求項1ないし4のいずれかに記載の多
接合型薄膜太陽電池の製造方法であって、下記の工程を
含むことを特徴とする多接合型薄膜太陽電池の製造方
法。 1)電気絶縁性基板上に、金属電極層をスパッタリング
法により形成する工程。 2)前記金属電極層の上に、基板温度を130〜170
℃(但し、最下層のi層は200〜250℃)として、
前記シリコンオキサイド半導体層からなる低屈折率層を
含むp,i,n層の各半導体層を複数層、プラズマCV
D法により形成する工程。 3)前記各半導体層の最上層の上に、透明電極層をスパ
ッタリング法により形成する工程。 - 【請求項6】 請求項5に記載の製造方法において、前
記シリコンオキサイド半導体層からなる低屈折率層は、
基板温度を100℃以下として形成することを特徴とす
る多接合型薄膜太陽電池の製造方法。
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