JP2003247022A

JP2003247022A - Ｒ−ｔ−ｂ系焼結磁石の製造方法

Info

Publication number: JP2003247022A
Application number: JP2002047239A
Authority: JP
Inventors: Kimio Uchida; 公穂内田; Nobuhiko Fujimori; 信彦藤森; Yasushi Kimura; 靖木村
Original assignee: Hitachi Metals Ltd
Current assignee: Proterial Ltd
Priority date: 2002-02-25
Filing date: 2002-02-25
Publication date: 2003-09-05

Abstract

(57)【要約】【課題】高い磁気特性を有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石
を効率よく生産することのできる製造方法を提供する。【解決手段】Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型金属間化合物（ＲはＹを
含む希土類元素の一種以上、Ｔは、Ｆｅ、Ｃｏ及びＣｕ
を含み、質量比で主要成分のＲとＴとＢの合計を１００
％としたときにＣｏ０．１〜５％、Ｃｕ０．０１〜１
％）を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系磁粉を成形し、成形体を
焼結した後３００℃以上に保持したまま７５０〜１００
０℃の温度で１次熱処理を行ない、次いで４３０〜４８
０℃の温度で２次熱処理を行なう。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型金
属間化合物（ＲはＹを含む希土類元素の一種以上、Ｔ
は、Ｆｅ、Ｃｏ及びＣｕを含む）を主相とするＲ−Ｔ−
Ｂ系磁粉からなる成形体を焼結後、多段熱処理する工程
を含むＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、高い磁気特性
を有するため、電子機器及び精密機器を含む多くの分野
で使用されている。特に電子機器及び精密機器は小型化
及び高性能化が要求され、その要求を満たすためにＲ−
Ｔ−Ｂ系焼結磁石の組成や製造条件について種々の検討
がなされている。Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の高性能化を達
成するために、例えば、主相であるＲ_２Ｔ_１４Ｂ型金属
間化合物の体積率の増加や介在物である酸化物の低減が
行なわれている。Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型金属間化合物の体積率
を増加させるためには、Ｒリッチ相あるいはＢリッチ相
の体積率の低減が必要であり、総希土類量を極力低減し
た合金組成が選定され、さらにＲ、Ｔ及びＢといった主
要成分に加えて、Ｎｂ、Ａｌ、Ｃｏ，Ｇａ、Ｃｕを添加
することが行なわれている。

【０００３】例えば特開２００１−２１７１１２号に
は、質量比でＲ（Ｙを含む希土類元素の一種以上）２
８．８〜３３％でかつＲに占めるＤｙ、Ｔｂ及びＨｏの
内の一種以上の含有量が０．２〜１０％、Ｂ０．９〜
１．２％を含み、残部Ｔからなり、さらにＦｅの一部を
０．０２〜１％のＧａ、０．１〜１％のＣｕ、０．０１
〜１％のＡｌ、０．０５〜１．５％のＮｂで置換したＲ
_２Ｔ_１４Ｂ型金属間化合物を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼
結磁石が開示されている。特開２００１−２１７１１２
号に記載された組成により、５０ＭＧＯｅ（３９８Ｊ／
ｍ^３）以上もの最大エネルギー積が得られるが、そのた
めには焼結後特定の条件下で多段の熱処理（時効処理）
を施す必要がある。例えば特公平５―４９７３７号に
は、焼結後７５０℃の１次熱処理、４８０〜７００℃の
２次熱処理及び３５０〜４５０℃の３次熱処理を含む３
段熱処理を施すことが開示されている。特公平５―４９
７３７号では、保磁力及び減磁曲線の角形性を考慮して
各段の熱処理温度と冷却速度を定めている。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石
を工業的に生産する場合、磁気特性の向上に加えて生産
性を高めることも重要であるが、両者を共に満足させる
ことは困難である。例えば、1次熱処理後における冷却
速度が早いと磁気特性・生産性は向上するが、焼結体に
亀裂が発生して不良品が多発する。特にリング状磁石で
は圧巻強度が低下するので、ロータに組込むと磁石に割
れが発生し易くなり、実用に供し得ない。また生産性の
点からは、大型の熱処理炉で焼結後その炉で熱処理を行
なうのが最も有利であるが、炉の構造上冷却速度を速め
ることは困難であり、特に磁気特性に影響する1次熱処
理後の冷却速度が遅くなるため、良好な磁気特性が得ら
れない。そのため、大型の焼結炉に成形体を装入して焼
結及び徐冷を行なった後、別の大型熱処理炉で所定時間
保持後急冷する熱処理を行なうことが最も現実的な方法
である。しかしながらこの方法では、焼結体を焼結炉か
ら別の熱処理炉に移し変える必要があるため、生産性の
低下を招来する。従って本発明の目的は、上記課題を解
決し、高い磁気特性を有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を効
率よく生産することのできる製造方法を提供することで
ある。

【０００５】

【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法は、Ｒ _２
Ｔ_１４Ｂ型金属間化合物（ＲはＹを含む希土類元素の一
種以上、Ｔは、Ｆｅ、Ｃｏ及びＣｕを含み、質量比で主
要成分のＲとＴとＢの合計を１００％としたときにＣｏ
０．１〜５％、Ｃｕ０．０１〜１％）を主相とするＲ−
Ｔ−Ｂ系磁粉を成形し、成形体を焼結した後３００℃以
上に保持したまま７５０〜１０００℃の温度で１次熱処
理を行ない、次いで４３０〜４８０°Ｃの温度で２次熱
処理を行なうことを特徴とするものである。焼結後３０
０℃以上の高温を保持したまま一旦冷却せずにそのまま
１次熱処理を行うということは、同一炉内で焼結・熱処
理を行うことになる。焼結後の温度が１次熱処理温度に
近い程熱処理工程が短縮され、本発明の効果が顕著にな
るので、この温度は５００℃以上さらには６００℃以上
でもよい。さらに本発明においては、熱処理を実施する
上での制約（同一炉内で焼結と熱処理を行う）を考慮し
て、１次熱処理後の遅い冷却速度に適応できる磁石材質
を用いるので、磁気特性の劣化を防止することが可能で
ある。すなわち本発明は、上記の如くのＣｏとＣｕを含
む特定の組成を有する焼結磁石に対して上記のような特
定の温度条件の下で多段熱処理を行うことにより、高い
生産性を確保すると共に、磁気特性の劣化を防止した、
さらに不良品の発生頻度も低減できるといった量産に最
も適した製造方法を確立するに至ったものである。本発
明において、上記１次熱処理後３５０℃以下、あるいは
１００℃以下さらには室温まで放冷してから上記２次熱
処理を行なってもよい。本発明において、７５０〜１０
００°Ｃの温度で１次熱処理を行なった後に、４５０〜
７００°Ｃの温度で２次熱処理を行ない、その後２次熱
処理温度より低くかつ４３０〜４８０°Ｃの温度で３次
熱処理を行なってもよい。本発明において、１次熱処理
後または１次熱処理後と２次熱処理後に各々室温まで放
冷してから上記３次熱処理を行なってもよい。本発明に
おいて、質量比でＲ（Ｙを含む希土類元素の一種以上）
２８〜３３％でかつＲに占めるＤｙ、Ｔｂ及びＨｏの１
種以上の含有量が０．２〜１０％、Ｂ０．９〜１．２
％、Ｇａ０．００５〜１％、Ｎｂ０．０５〜１．５％、
Ａｌ０．０１〜１％を含み残部ＴからなるＲ_２Ｔ_１４Ｂ
型金属間化合物を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系磁粉を成形
し、その成形体を焼結した後、上記多段熱処理を行なう
ことが好ましい。

【０００６】本発明では、高い磁気特性を有するＲ−Ｔ
−Ｂ系焼結磁石を得るために、次の組成を有するＲ−Ｔ
−Ｂ系磁粉を使用する。すなわち本発明では、Ｒ_２Ｔ
_１４Ｂ型金属間化合物（ＲはＹを含む希土類元素の一種
以上、Ｔは、Ｆｅ、Ｃｏ及びＣｕを含み、質量比で主要
成分のＲとＴとＢの合計を１００％としたときにＣｏ
０．１〜５％、Ｃｕ０．０１〜１％）を主相とするＲ−
Ｔ−Ｂ系磁粉を使用する。特に質量比でＲ（Ｙを含む希
土類元素の一種以上）２８〜３３％でかつＲに占めるＤ
ｙ、Ｔｂ及びＨｏの１種以上の含有量が０．２〜１０
％、Ｂ０．９〜１．２％、Ｇａ０．００５〜１％、Ｎｂ
０．０５〜１．５％、Ａｌ０．０１〜１％を含み残部Ｔ
からなるＲ_２Ｔ_１４Ｂ型金属間化合物を主相とするＲ−
Ｔ−Ｂ系磁粉を用いることが好ましい。主要成分の限定
理由は以下の通りである。Ｒとして、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、
Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｌ
ｕ、Ｙｂ等が用いられ、これらの元素の内ではＣｅ、Ｌ
ａ、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｔｂの一種以上が使用される。
Ｒが２８％未満では、ｉＨｃが低下し、３０％超ではＢ
ｒが低下する。実用上、ＲをＮｄ及びＰｒを主体に構成
することが好ましく、この場合、ＮｄとＰｒとの比率
［Ｐｒ／（Ｎｄ＋Ｐｒ）］＝０．１〜５０％でかつ（Ｎ
ｄ＋Ｐｒ）／Ｒ≧９０％とするのがよい。特にジジムと
称されるＮｄ：Ｐｒ＝２：１の混合希土類合金は、化学
的性質の類似したＮｄ、Ｐｒの各純元素を分離する必要
がないので、低コストで製造でき、本発明に有効に用い
得る。Ｂ量が０．９％未満であると、Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型金
属間化合物を主相とすることが困難になり、１．２％を
超えるとＢリッチなＲＦｅ_６Ｂ_６などの非磁性相が増加
して、（ＢＨ）ｍａｘが顕著に低下する。Ｃｏが０．１
％未満では、キュリー点及び耐食性が低下し、５％を超
えるとＢｒ（残留磁束密度）、ｉＨｃ（保磁力）、（Ｂ
Ｈ）ｍａｘ（最大エネルギー積）が顕著に低下する。Ｃ
ｕが０．０１％未満では添加効果が認められず、１％を
超えるとＢｒの低下が大きくなる。また、Ｃｏ，Ｃｕを
添加することで１次熱処理後の冷却速度によらず、安定
した磁気特性を有するＲ−Ｔ−Ｂ焼結磁石を製造可能で
ある。Ｇａが０．０２％未満では添加効果が認められ
ず、１％を超えるとｉＨｃの向上効果が飽和しまたＢｒ
の低下が大きくなる。Ｎｂの添加により焼結過程でＮｂ
のほう化物が生成して主相結晶粒の異常粒成長を抑制す
るが、０．０５％未満では添加効果が認められず、１．
５％を超えると硼化物が大量に生成してＢｒが大きく低
下する。Ａｌは０．０１％未満では添加効果が認められ
ず、１％を超えるとＢｒの低下が大きくなる。Ｒ−Ｔ−
Ｂ系磁粉には、上記成分以外にＮｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｃ
ｒ、Ｖ、Ｍｎ、Ｍｏ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｐｂ、
Ｓｂ、Ｚｎの１種以上が含有されていてもよく、さらに
Ｃ、Ｏ、Ｐ、Ｓ等の製造上不可避の不純物が含まれてい
てもよい。

【０００７】本発明の焼結磁石は、上記組成を有する合
金を鋳造して得られたインゴットまたは同合金を用いて
ストリップキャスト法により作成した薄帯インゴットを
準備し、これを粉砕し、得られた磁粉を成形装置に充填
して磁場中又は無磁場中で加圧成形し、次いでこの成形
体を真空中で１０００〜１２００℃の温度（Ｔｓ）で焼
結することにより作成される。加圧成形に際しては、上
記磁粉をそのまま用いて乾式成形を行なってもよいし、
あるいは上記磁粉を溶媒中に浸漬してスラリー化したも
のを用いて湿式成形を行なってもよい。スラリー化した
磁粉は、合金インゴットを粗粉砕し、必要に応じ粗粉に
対し炭化水素系潤滑剤（例えばワックス類）あるいはこ
の潤滑剤と脂肪酸及び／又はその金属塩を０．０１〜
０．１０質量％添加し、酸素を実質的に含まない（具体
的には酸素濃度が０．００５ｖｏｌ％以下）不活性ガス
気流中でジェットミルにより微粉砕し、得られた微粉を
大気に接触させずに特定の油、例えば鉱物油、合成油ま
たは植物油の１種または２種以上からなる油中に回収し
て作成することが望ましい。このスラリー化した磁粉
は、粉砕直後から焼結に至るまでの間油中に保持され
て、酸素と隔絶されているため、焼結磁石に含まれる酸
素量を低減する（０．２０質量％以下）ことができ、高
い磁気特性を有する焼結磁石を安定して得ることができ
る。

【０００８】本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、Ａｒガ
ス等の不活性ガス雰囲気中で上記焼結体に以下に例示さ
れるパターンの熱処理を施して製造される。［パターン１］この熱処理パターンは、１次熱処理後室
温まで放冷し、その後２次熱処理を施す２段熱処理であ
る。すなわち焼結体が炉から取り出されることなく７５
０〜１０００℃の温度（Ｔ１）に冷却された後その温度
に１〜２ｈ保持し次いで室温まで放冷する１次熱処理を
施し、その後４３０〜４８０℃の温度（Ｔ２）に１ｈ以
上保持し次いで室温まで放冷する２次熱処理を施す（後
述の図１参照）。１次熱処理の保持温度（Ｔ１）が７５
０℃未満では、ｉＨｃが低下し、保持温度（Ｔ１）が１
０００℃を超えると焼結体の結晶粒が成長してｉＨｃが
低下するので、Ｔ１は７５０〜１０００℃の範囲とす
る。２次熱処理の保持温度（Ｔ２）が４３０℃未満で
は、ｉＨｃが低下し、４８０℃を超えると減磁曲線の角
形性が低下するので、Ｔ２は４３０〜４８０℃の範囲と
する。この熱処理パターンにおいて、好ましい条件は、
２次熱処理の温度範囲は４５０℃〜４８０℃で、その保
持時間は６ｈ以上である。

【０００９】［パターン２］この熱処理パターンは、保
持温度を段階的に変化させることにより、１次熱処理及
び２次熱処理を施すものである。すなわち７５０〜１０
００℃の温度（Ｔ１）に１〜２ｈ保持して１次熱処理を
施し、次いで室温まで冷却せずに４３０〜４８０℃（Ｔ
２）に冷却された時にその温度に１ｈ以上保持して２次
熱処理を施し、室温まで放冷する（図３参照）。

【００１０】［パターン３］この熱処理パターンは、パ
ターン１と同様に１次熱処理後室温まで放冷し、その後
保持温度を段階的に変化させることにより、２次熱処理
及び３次熱処理を施す３段熱処理である。すなわちパタ
ーン１において、４５０〜７００℃の温度（Ｔ２）に１
ｈ以上保持して２次熱処理を施し、次いでＴ２より低く
かつ４３０〜４８０℃の温度（Ｔ３）まで冷却された時
にその温度に１ｈ以上保持して３次熱処理を施す。２次
熱処理の保持温度が４５０℃未満では、ｉＨｃが低下
し、７００℃を超えると減磁曲線の角形性が低下するの
で、Ｔ２は４５０〜７００℃の範囲とする。２次熱処理
の保持時間は６ｈ以上が好ましい。（図４参照）［パターン４］この熱処理パターンは、保持温度を段階
的に変化させることにより、１次熱処理、２次熱処理及
び３次熱処理を施す３段熱処理である。すなわち、７５
０〜１０００℃の温度（Ｔ１）に１〜２ｈ保持して１次
熱処理を施し、次いで４５０〜７００℃の温度（Ｔ２）
に冷却された時にその温度に１ｈ以上保持して２次熱処
理を施し、最後にＴ２より低くかつ４３０〜４８０℃の
温度（Ｔ３）まで冷却された時にその温度に１ｈ以上保
持して３次熱処理を施す（図５参照）。

【００１１】

【発明の実施の形態】本発明を以下の実施例及び比較例
により具体的に説明するが、本発明はこれらの例に限定
されるものではない。

【００１２】（実施例１及び参考例１〜３）まず、熱処
理工程は長くなるが高い磁気特性が得られ易い従来の熱
処理パターン（図２）と本発明に基づく冷却速度の遅い
熱処理パターン（図１）に従って、本発明に従って組成
範囲を限定した合金を用いて作成した焼結体に熱処理を
施すことにより、磁気特性の劣化抑制の程度を比較す
る。両図において、横軸は時間、縦軸は焼結・熱処理時
の温度を表し、熱処理パターンを模式的に示したもので
ある。従来の熱処理パターンであれば、磁気特性は前述
したように1次熱処理後の冷却速度（θ２）に大きく影
響を受け、一方本発明の熱処理パターンであれば、磁気
特性は1次熱処理後の冷却速度（θ１）により影響され
にくいと考えられる。Ｎｄ２４．３％、Ｐｒ６．７％、
Ｄｙ０．８％、Ｂ１．０２％、Ｇａ０．０８％、Ｎｂ
０．１９％、Ｃｏ１．９％、Ｃｕ０．１１％、Ａｌ０．
０６％、Ｆｅｂａｌ．の組成を有する合金をアーク溶解
し、その溶湯を鋳造してインゴットを作成した。この合
金インゴットを水素ガス雰囲気中で粉砕し、３２メッシ
ュ（４００μｍ）アンダーに櫛分けして粗粉を得た。こ
の粗粉を窒素ガス気流中でジェットミルにより平均粒径
３．９μｍに微粉砕し、微粉をＡｒガス雰囲気中にて１
０３４．５ＫＡ／ｍ（１３ＫＯｅ）の横磁場中で圧縮成
形［圧力：９．８×１０^４Ｐａ（１ｔ／ｃｍ^２）］し
た。得られた成形体を真空中（３×１０^−５ｔｏｒｒ）
で１１００℃（Ｔｓ）に２ｈ保持することにより焼結を
行った。その後、焼結した炉内に保持したままＡｒガス
雰囲気中でパターン１の熱処理を行なった。得られたＲ
−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を所定寸法に加工後表面処理
（エポキシ樹脂を用いた電着塗装）を施しその磁気特性
を測定した。その測定結果を熱処理条件とともに表１に
示す。表１（以後の表も同様）中の＊印は室温まで放冷
したことを示す。表１において（表２以降も同様）、Ｈ
ｋ／ｉＨｃは角形性を表わす指標で｛Ｈｋは４πＩ−Ｈ
ループの第２象限（減磁曲線）において磁化が残留磁化
の９０％になる時の外部磁界強度である｝、ｂＨｃ／Ｂ
ｒも角形性を表わす指標で、Ｂ−Ｈループの第２象限
（減磁曲線）から算出される。本発明の熱処理パターン
を用いて製造された実施例１の磁石では、1次熱処理後
放冷し、冷却速度が遅いために割れなどの不良品が発生
せず、９９．５％の合格率を得ることができた。また、
参考例１として高い磁気特性は得られ易いが生産性およ
び歩留まりの悪い図２の熱処理パターンを用いた以外は
実施例１と同様にして製造した磁石の磁気特性を表１に
併記する。参考例１の磁石は、良好な磁気特性を示すも
のの歩留まりが悪く、合格率は９０．８％にとどまっ
た。

【００１３】また、本発明の組成範囲から外れる合金を
用いて作成した焼結体に高い磁気特性が得られ易い従来
の熱処理パターン（図２）と本発明で規定した冷却速度
の遅い熱処理パターン（図１）とを適用した際の磁気特
性の劣化の大きさを確認するために、参考例２および３
を示す。Ｎｄ２４．３％、Ｐｒ６．７％、Ｄｙ０．８
％、Ｂ１．０３％、Ｇａ０．０８％、Ｎｂ０．０４％、
Ａｌ０．０８％、Ｆｅｂａｌ．の組成を有する合金をア
ーク溶解し、その溶湯を鋳造してインゴットを作成し
た。それ以後は実施例１および参考例１と同様にしてＲ
−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を作製した。両者の磁気特性を表１
に併記する。両者の磁気特性を対比すると、１次熱処理
後の冷却速度が速いもの（参考例３）に比べて放冷のも
の（参考例２）は、角型性（Hk/iHc）が4.5％も低下し
ていることがわかる。また、保磁力(iHc)も130ｋA/m近
く落ちていることがわかる。これに対して本発明で規定
した合金組成を用いたものでは、１次熱処理後の冷却速
度が速いもの（参考例１）に比べて放冷のもの（実施例
１）は、角型性（Hk/iHc）の低下は0.3％とわずかであ
り、かつ保磁力(iHc)も40ｋA/mと高いレベルであること
がわかる。以上のことから本発明で規定したように特定
の熱処理パターンと特定の合金組成を組み合わせること
で、磁気特性の低下を伴わずに従来にない高い生産性お
よび歩留まりを確保できる製造方法を実現できることが
わかる。

【００１４】

【表１】

【００１５】（実施例２〜４及び比較例１、２）Ｎｄ２
０．６％、Ｐｒ５．６％、Ｄｙ４．９％、Ｂ１．０４
％、Ｇａ０．０８％、Ｎｂ０．１４％、Ｃｏ２．０％、
Ｃｕ０．０９％、Ａｌ０．０６％、Ｆｅｂａｌ．の組成
を有する合金をアーク溶解し、その溶湯を鋳造してイン
ゴットを作成した。この合金インゴットを水素ガス雰囲
気中で粉砕し、３２メッシュ（４００μｍ）アンダーに
櫛分けして粗粉を得た。この粗粉を窒素ガス気流中でジ
ェットミルにより平均粒径３．９μｍに微粉砕し、微粉
をＡｒガス雰囲気中にて１０３４．５ＫＡ／ｍ（１３Ｋ
Ｏｅ）の横磁場中で圧縮成形［圧力：９．８×１０^４Ｐ
ａ（１ｔ／ｃｍ^２）］した。得られた成形体を真空中
（３×１０^−５ｔｏｒｒ）で１１００℃（Ｔｓ）に２ｈ
保持することにより焼結を行った。その後焼結した炉内
に保持したまま、Ａｒガス雰囲気中でパターン１の熱処
理を行なった。ここで、Ｔ１を８５０℃に設定してその
温度に１ｈ保持して１次熱処理を行ない室温まで放冷し
た。その後Ｔ２を４４０〜５５０℃の範囲で変化させて
その温度に１．５ｈ保持して２次熱処理を行なった。得
られたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石素材を所定寸法に加工後表
面処理（エポキシ樹脂を用いた電着塗装）を施しその磁
気特性を測定した。その測定結果を熱処理条件とともに
表２に示す。

【００１６】

【表２】

【００１７】表２から、Ｔ２が４４０〜４８０℃の範囲
（実施例２〜４）では高いＢｒと高いｉＨｃが得られ、
かつ良好な角形性を示すのに対し、Ｔ２が５１０℃以上
の範囲（比較例１）では角形性が低下し、２次熱処理を
行なわない場合（比較例２）はｉＨｃが低下することが
わかる。

【００１８】（実施例５〜１０）実施例２において、パ
ターン１の代りにパターン３の熱処理を行なった。すな
わち１次熱処理後４６０〜５５０℃の温度（Ｔ２）に
１．５ｈ保持して２次熱処理を行ない次いで４６０℃の
温度（Ｔ３）に１．５ｈ保持して３次熱処理を行なった
（実施例５〜９）。また１次熱処理後５５０℃の温度
（Ｔ２）に１．５ｈ保持して２次熱処理を行なった後３
００℃まで放冷し次いで４６０℃の温度（Ｔ３）に１．
５ｈ保持して３次熱処理を行なった（実施例１０）。こ
れらの焼結磁石の磁気特性を測定し、その測定結果を熱
処理条件とともに表３に示す。

【００１９】

【表３】

【００２０】表３から、実施例５〜１０によれば、Ｔ２
が４６０〜５５０℃の範囲でかつＴ２以下の温度で３次
熱処理を行なうことにより高い磁気特性（高Ｂｒ及び高
ｉＨｃかつ良好な角形性）が得られることがわかる。

【００２１】（実施例１１〜１４）実施例２において、
１次熱処理後Ｔ２を４６０℃に設定して２次熱処理を行
ない、その保持時間を１．５〜８ｈの範囲で変化させ
た。これらの焼結磁石の磁気特性を測定し、その測定結
果を熱処理条件とともに表４に示す。

【００２２】

【表４】

【００２３】表４から、実施例１１〜１４によれば、保
持時間が６ｈまでは保持時間が長くなるに従いｉＨｃが
向上することがわかる。実施例１１〜１３と実施例１４
との比較から、６ｈを超えて２次熱処理を行っても磁気
特性の向上には寄与しないことがわかる。

【００２４】（実施例１５〜１８）実施例２において、
１次熱処理後Ｔ２を４５０〜４８０℃の範囲に設定し、
その温度に６ｈ保持して２次熱処理を行なった。これら
の焼結磁石の磁気特性を測定し、その測定結果を熱処理
条件とともに表５に示す。

【００２５】

【表５】

【００２６】表５から、実施例１５〜１８によれば、Ｔ
２が４５０〜４８０℃の範囲で高い磁気特性（高Ｂｒ及
び高ｉＨｃかつ良好な角形性）が得られるが、Ｔ２が４
７０℃以上ではｉＨｃと角形性がやや低下することがわ
かる。すなわちＴ２を高くする場合は、その保持時間を
短く設定することが好ましい。

【００２７】（実施例１９〜２２）実施例２において、
パターン１の代りにパターン３の熱処理を行なった。す
なわち１１００℃の温度に保持後８５０℃に保持して焼
結を行い、Ｔ１を８５０〜１０００℃の範囲で変化さ
せ、その温度に１．５ｈ保持して１次熱処理を行ない、
Ｔ２を５５０℃に設定しその温度に１．５ｈ保持して２
次熱処理を行ない、ついでＴ３を４６０℃に設定しその
温度に１．５ｈ保持して３次熱処理を行なった。これら
の焼結磁石の磁気特性を測定し、その測定結果を熱処理
条件とともに表６に示す。

【００２８】

【表６】表６から、実施例１９〜２２によれば、Ｔ１が８５０〜
１０００℃の範囲で高い磁気特性（高Ｂｒ及び高ｉＨｃ
かつ良好な角形性）が得られることがわかる。

【００２９】（実施例２３〜２６及び比較例３〜７）実
施例２において、パターン１の代りにパターン３又はパ
ターン４の熱処理を行なった。すなわち１１００℃の温
度に保持後８５０℃に保持して焼結を行ない、パターン
４に従い、Ｔ１を９００℃の温度に設定し、その温度に
１．５ｈ保持して１次熱処理を行ない３００℃以下まで
冷却することなくＴ２を５５０℃の温度に設定し、その
温度に１．５ｈ保持して２次熱処理を行ない、その後Ｔ
３を４６０℃に設定しその温度に１．５ｈ保持して３次
熱処理を行なった（実施例２３）。比較のため、実施例
２３において、２次熱処理及び３次熱処理を省略し（比
較例３）、あるいは３次熱処理を省略した（比較例
４）。また実施例２において、１１００℃の温度に保持
後８５０℃に保持して焼結を行ない、パターン３に従
い、Ｔ１を９００℃に設定し、その温度に１．５ｈ保持
して１次熱処理を行ない、室温まで放冷後Ｔ２を５５０
℃に設定し、その温度に１．５ｈ保持して２次熱処理を
行ない、Ｔ３を４６０℃に設定し、その温度に１．５ｈ
保持して３次熱処理を行なった（実施例２４）。比較の
ため、実施例２４において、２次熱処理及び３次熱処理
を省略し（比較例５）、あるいは２次熱処理を省略した
（比較例６）。さらに、実施例２４において、２次熱処
理後も室温まで放冷した（実施例２５）。比較のため
に、実施例２５において、３次熱処理を省略し（比較例
７）、あるいは実施例２５において、３次熱処理後も室
温まで放冷した（実施例２６）。これらの焼結磁石の磁
気特性を測定し、その測定結果を熱処理条件とともに表
７に示す。

【００３０】

【表７】

【００３１】表７から実施例２３によれば、高い磁気特
性（高Ｂｒ及び高ｉＨｃかつ良好な角形性）が得られる
が、１次熱処理のみの場合（比較例３）はｉＨｃが低下
し、２次熱処理を行なってもＴ２が５５０℃の場合（比
較例４）は角形性が低下することがわかる。実施例２４
によれば、高い磁気特性（高Ｂｒ及び高ｉＨｃかつ良好
な角形性）が得られるが、１次熱処理のみの場合（比較
例５）あるいは３次熱処理を省略した場合（比較例６）
は、角形性が低下することがわかる。実施例２５によれ
ば、高い磁気特性（高Ｂｒ及び高ｉＨｃかつ良好な角形
性）が得られるが、３次熱処理を省略すると、角形性が
大幅に低下することがわかる（比較例７）。このことか
ら最終的に４３０〜４８０℃の熱処理の重要性が認識さ
れる。また３次熱処理後も室温まで放冷すると、磁力は
充分だが角形性は低下する傾向にある（実施例２６）の
で、ある程度の冷却速度で冷却することが好ましい。

【００３２】実施例２において、１１００℃の温度に保
持後８５０℃に保持して焼結を行ない、パターン１の代
りに、パターン３に従い、Ｔ１を９００℃に設定し、そ
の温度に１．５ｈ保持して１次熱処理を行ない、Ｔ２を
４６０℃に設定しその温度に６ｈ保持して２次熱処理を
行ない（実施例２７）、あるいは実施例２５において、
１次熱処理後室温まで放冷し（実施例２８）、実施例２
８において、２次熱処理後室温まで放冷した（実施例２
９）。これらの焼結磁石の磁気特性を測定し、その測定
結果を熱処理条件とともに表８に示す。

【００３３】

【表８】

【００３４】表８から実施例２７及び２８によれば、高
い磁気特性（高Ｂｒ及び高ｉＨｃかつ良好な角形性）が
得られるが、２次熱処理後の冷却速度が遅いと角形性が
低下する傾向にある（実施例２９）ことがわかる。

【００３５】実施例２に示す組成を有する粗粉にパラフ
ィンワックスを０．１５質量％、ステアリン酸亜鉛を
０．０２質量％添加混合した後、窒素ガス気流中（酸素
濃度が０．００２ｖｏｌ％）にてジェットミルで平均粒
径５μｍに微粉砕し、窒素ガス雰囲気中で鉱物油（商品
名：出光スーパーゾルＰＡ−３０、出光興産製）中に回
収してスラリー化した。このスラリー化した磁粉を用い
て７９６ＫＡ／ｍ（１０ＫＯｅ）の横磁場中で圧縮成形
［圧力：４．９×１０^４Ｐａ（１ｔｏｎ／ｃｍ^２）］を
行い、真空中（３×１０^−５ｔｏｒｒ）で２００℃に１
ｈ加熱することにより脱油処理を施した。この成形体を
真空中（３×１０^−５ｔｏｒｒ）で１１００℃（Ｔｓ）
に２ｈ保持することにより焼結を行ない、不活性ガス中
でパターン１〜パターン４の熱処理を行なった。すなわ
ち１１００℃の温度に保持後８５０℃に保持して焼結を
行ない、パターン１に従い、Ｔ１を９００℃に設定し、
その温度に１．５ｈ保持して１次熱処理を行ない、室温
まで放冷した後Ｔ２を４６０℃に設定しその温度に６ｈ
保持して２次熱処理を行なった（実施例３０）。また実
施例３０において、パターン２に従い、１次熱処理後温
度を２次熱処理温度４６０℃まで下げそのまま６時間保
持した（実施例３１）。実施例３１において、パターン
３に従い１次熱処理後Ｔ２を５５０℃に設定しその温度
に１．５ｈ保持して２次熱処理を行ない、Ｔ３を４６０
℃に設定しその温度に１．５ｈ保持して３次熱処理を行
なった（実施例３２）。また実施例３２において、パタ
ーン４に従い、１次熱処理を行なった後室温まで放冷し
た（実施例３３）。これらの焼結磁石の磁気特性を測定
し、その測定結果を熱処理条件とともに表９に示す。

【００３６】

【表９】

【００３７】表９から実施例３０〜３３によれば、スラ
リー化した磁粉を用いることにより、さらに高い磁気特
性が得られることがわかる。

【００３８】

【発明の効果】以上に記述の如く、本発明によれば、磁
気特性が優れたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を高効率で生産す
ることができる。特に本発明に従って製造されたＲ−Ｔ
−Ｂ系焼結磁石は、良好な角形性を示すので、大きな減
磁界の作用するモータに使用しても高いモータ性能を発
揮することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明に用いる熱処理パターンの一例を模式的
に示す図である。

【図２】従来の熱処理パターンの一例を模式的に示す図
である。

【図３】本発明に用いる熱処理パターンの別の一例を模
式的に示す図である。

【図４】本発明に用いる熱処理パターンの別の一例を模
式的に示す図である。

【図５】本発明に用いる熱処理パターンの別の一例を模
式的に示す図である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続きＦターム(参考） 4K018 AA27 FA08 KA45 5E040 AA04 BD01 CA01 NN01 NN18

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ型金属間化合物（ＲはＹを
含む希土類元素の一種以上、Ｔは、Ｆｅ、Ｃｏ及びＣｕ
を含み、質量比で主要成分のＲとＴとＢの合計を１００
％としたときにＣｏ０．１〜５％、Ｃｕ０．０１〜１
％）を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系磁粉を成形し、成形体を
焼結した後３００℃以上に保持したまま７５０〜１００
０℃の温度で１次熱処理を行ない、次いで４３０〜４８
０℃の温度で２次熱処理を行なうことを特徴とするＲ−
Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項２】１次熱処理後室温まで放冷することを特
徴とする請求項１記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方
法。
【請求項３】７５０〜１０００°Ｃの温度で１次熱処
理を行なった後に、４５０〜７００°Ｃの温度で２次熱
処理を行ない、その後２次熱処理温度より低くかつ４３
０〜４８０°Ｃの温度で３次熱処理を行なうことを特徴
とする請求項１記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方
法。
【請求項４】１次熱処理後または１次熱処理後と２次
熱処理後に各々室温まで放冷することを特徴とする請求
項３記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項５】質量比でＲ（Ｙを含む希土類元素の一種
以上）２８〜３３％でかつＲに占めるＤｙ、Ｔｂ及びＨ
ｏの１種以上の含有量が０．２〜１０％、Ｂ０．９〜
１．２％、Ｇａ０．００５〜１％、Ｎｂ０．０５〜１．
５％、Ａｌ０．０１〜１％を含み残部ＴからなるＲ_２Ｔ
_１４Ｂ型金属間化合物を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系磁粉を
成形し、その成形体を焼結した後、熱処理を行なうこと
を特徴とする請求項１乃至４のいずれかに記載のＲ−Ｔ
−Ｂ系焼結磁石の製造方法。