JP2003242995A - 燃料電池セパレーター用成形材料とその製造方法、及び燃料電池セパレーター - Google Patents
燃料電池セパレーター用成形材料とその製造方法、及び燃料電池セパレーターInfo
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- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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- Processing And Handling Of Plastics And Other Materials For Molding In General (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 成形性、導電性に優れた燃料電池セパレータ
ー用成形材料とその製造方法、及び燃料電池セパレータ
ーを提供する。 【解決手段】 熱硬化性樹脂と黒鉛とを必須成分として
含有し、黒鉛全体に対して鱗片状黒鉛を１０〜３０重量
％含有することを特徴とする燃料電池セパレーター用成
形材料であり、好ましくは前記鱗片状黒鉛以外の黒鉛と
して、アスペクト比が３以下であるものを用いる。前記
成形材料の製造方法としては、熱硬化性樹脂と黒鉛とを
必須成分として含有する原材料混合物を溶融混練する。
ー用成形材料とその製造方法、及び燃料電池セパレータ
ーを提供する。 【解決手段】 熱硬化性樹脂と黒鉛とを必須成分として
含有し、黒鉛全体に対して鱗片状黒鉛を１０〜３０重量
％含有することを特徴とする燃料電池セパレーター用成
形材料であり、好ましくは前記鱗片状黒鉛以外の黒鉛と
して、アスペクト比が３以下であるものを用いる。前記
成形材料の製造方法としては、熱硬化性樹脂と黒鉛とを
必須成分として含有する原材料混合物を溶融混練する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術的分野】本発明は固体高分子形燃料
電池セパレーター用成形材料とその製造方法、及び固体
高分子形燃料電池セパレーターに関するものである。
電池セパレーター用成形材料とその製造方法、及び固体
高分子形燃料電池セパレーターに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】固体高分子形燃料電池は燃料ガスと酸化
ガスとの電気化学的反応によって生ずる電気を取り出す
一種の発電装置である。セパレーターとは電極の間で燃
料ガス及び酸化ガスの流路を形成すると共に、両ガスを
隔てる分離板である。また、発生した電気を集める集電
板としての役割も果たしている。従って、セパレーター
には高導電性とガス不透過性が要求される。
ガスとの電気化学的反応によって生ずる電気を取り出す
一種の発電装置である。セパレーターとは電極の間で燃
料ガス及び酸化ガスの流路を形成すると共に、両ガスを
隔てる分離板である。また、発生した電気を集める集電
板としての役割も果たしている。従って、セパレーター
には高導電性とガス不透過性が要求される。
【０００３】固体高分子形燃料電池セパレーターの製造
方法としては、カーボン粉末を原料としてこれにフェノ
ール樹脂をバインダとして加え、混練、成形した後に炭
化及び黒鉛化する方法が知られている（例えば特開平８
−２２２２４１号公報等）。しかし、この方法の場合、
１０００〜３０００℃の高温で長時間加熱を行う焼成の
工程とともに、焼成したカーボン板にガス流路を切削加
工する工程を含むために、製造に要する時間とコストが
高くなるという問題があった。或いは、金属板などに溝
をプレス加工した上で樹脂コートを行うなどの金属樹脂
コンポジットを素材とする方法（例えば、特開平１１−
３４５６１８号公報、新エネルギー産業技術総合開発機
構 平成12年度固体高分子形燃料電池研究開発成果報告
会要旨集Ｐ７０）などにより製作が試みられてきたが、
使用される環境において金属と樹脂との界面層での層剥
離及び金属板の腐食問題が解決せず、品質と価格で適切
なセパレーターを供給する目処が立っていない。
方法としては、カーボン粉末を原料としてこれにフェノ
ール樹脂をバインダとして加え、混練、成形した後に炭
化及び黒鉛化する方法が知られている（例えば特開平８
−２２２２４１号公報等）。しかし、この方法の場合、
１０００〜３０００℃の高温で長時間加熱を行う焼成の
工程とともに、焼成したカーボン板にガス流路を切削加
工する工程を含むために、製造に要する時間とコストが
高くなるという問題があった。或いは、金属板などに溝
をプレス加工した上で樹脂コートを行うなどの金属樹脂
コンポジットを素材とする方法（例えば、特開平１１−
３４５６１８号公報、新エネルギー産業技術総合開発機
構 平成12年度固体高分子形燃料電池研究開発成果報告
会要旨集Ｐ７０）などにより製作が試みられてきたが、
使用される環境において金属と樹脂との界面層での層剥
離及び金属板の腐食問題が解決せず、品質と価格で適切
なセパレーターを供給する目処が立っていない。
【０００４】このため、更に種々の試みがなされてお
り、黒鉛やカーボンブラック等の導電性炭素系基材を樹
脂でバインドして成形材料化し、これを加熱成形するこ
とにより溝形状を付与するモールド成形がコストと特性
の両立する手法として有望視されている。この手法では
セパレーターとして高導電性を得るために、成形材料中
の黒鉛粒子の配合量を多くする必要がある。しかし、黒
鉛粒子をこのように大量に配合した場合、材料の流動性
が十分でないために充填不足となったり、燃料ガスや酸
化ガスが透過してしまったりするなどの問題が発生して
しまう。従って、成形性と導電性を両立させるための技
術が必要となるが、これには黒鉛の粒子形状の最適化が
重要なポイントとなる。このため、成形性に優れ、導電
性が高い成形体を得るために黒鉛粒子のアスペクト比を
小さくし、粒径を揃えることが試みられてきた（例え
ば、特公昭６４−３４０号公報）。しかし、この方法で
は黒鉛のアスペクト比が小さいために充填性が悪化し、
ガス不透過性や強度に難点がある。これを解決するため
に黒鉛のアスペクト比を大きくして充填性を改良する試
みもある（ＷＯ９９／０５７３７号公報）。しかし、こ
の方法では成形時に黒鉛が配向し、貫通方向の導電性が
低下する問題があった。
り、黒鉛やカーボンブラック等の導電性炭素系基材を樹
脂でバインドして成形材料化し、これを加熱成形するこ
とにより溝形状を付与するモールド成形がコストと特性
の両立する手法として有望視されている。この手法では
セパレーターとして高導電性を得るために、成形材料中
の黒鉛粒子の配合量を多くする必要がある。しかし、黒
鉛粒子をこのように大量に配合した場合、材料の流動性
が十分でないために充填不足となったり、燃料ガスや酸
化ガスが透過してしまったりするなどの問題が発生して
しまう。従って、成形性と導電性を両立させるための技
術が必要となるが、これには黒鉛の粒子形状の最適化が
重要なポイントとなる。このため、成形性に優れ、導電
性が高い成形体を得るために黒鉛粒子のアスペクト比を
小さくし、粒径を揃えることが試みられてきた（例え
ば、特公昭６４−３４０号公報）。しかし、この方法で
は黒鉛のアスペクト比が小さいために充填性が悪化し、
ガス不透過性や強度に難点がある。これを解決するため
に黒鉛のアスペクト比を大きくして充填性を改良する試
みもある（ＷＯ９９／０５７３７号公報）。しかし、こ
の方法では成形時に黒鉛が配向し、貫通方向の導電性が
低下する問題があった。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、成形性、導
電性に優れた燃料電池セパレーター用成形材料とその製
造方法、及び燃料電池セパレーターを提供するものであ
る。
電性に優れた燃料電池セパレーター用成形材料とその製
造方法、及び燃料電池セパレーターを提供するものであ
る。
【０００６】
【課題を解決するための手段】このような目的は、下記
の本発明（１）〜（６）によって達成される。 （１）熱硬化性樹脂と黒鉛とを必須成分として含有し、
前記黒鉛全体に対して鱗片状黒鉛１０〜３０重量％を含
有することを特徴とする燃料電池セパレーター用成形材
料。 （２）前記鱗片状黒鉛以外の黒鉛が、アスペクト比が３
以下のものである上記（１）に記載の燃料電池セパレー
ター用成形材料。 （３）前記黒鉛の含有量が、前記熱硬化性樹脂１００重
量部に対して３００〜９００重量部である上記（１）ま
たは（２）に記載の燃料電池セパレーター用成形材料。 （４）上記（１）ないし（３）のいずれかに記載の燃料
電池セパレーター用成形材料を成形してなる燃料電池セ
パレーター。 （５）上記（１）ないし（３）のいずれかに記載の燃料
電池セパレーター用成形材料を製造する方法であって、
熱硬化性樹脂と黒鉛とを必須成分として含有する原材料
混合物を溶融混練することを特徴とする燃料電池セパレ
ーター用成形材料の製造方法。 （６）上記（５）に記載の燃料電池セパレーター用成形
材料の製造方法により得られた成形材料を成形してなる
燃料電池セパレーター。
の本発明（１）〜（６）によって達成される。 （１）熱硬化性樹脂と黒鉛とを必須成分として含有し、
前記黒鉛全体に対して鱗片状黒鉛１０〜３０重量％を含
有することを特徴とする燃料電池セパレーター用成形材
料。 （２）前記鱗片状黒鉛以外の黒鉛が、アスペクト比が３
以下のものである上記（１）に記載の燃料電池セパレー
ター用成形材料。 （３）前記黒鉛の含有量が、前記熱硬化性樹脂１００重
量部に対して３００〜９００重量部である上記（１）ま
たは（２）に記載の燃料電池セパレーター用成形材料。 （４）上記（１）ないし（３）のいずれかに記載の燃料
電池セパレーター用成形材料を成形してなる燃料電池セ
パレーター。 （５）上記（１）ないし（３）のいずれかに記載の燃料
電池セパレーター用成形材料を製造する方法であって、
熱硬化性樹脂と黒鉛とを必須成分として含有する原材料
混合物を溶融混練することを特徴とする燃料電池セパレ
ーター用成形材料の製造方法。 （６）上記（５）に記載の燃料電池セパレーター用成形
材料の製造方法により得られた成形材料を成形してなる
燃料電池セパレーター。
【０００７】
【発明の実施の形態】以下に、本発明の燃料電池セパレ
ーター用成形材料とその製造方法、及び燃料電池セパレ
ーターについて説明する。本発明の燃料電池セパレータ
ー用成形材料（以下、「成形材料」という）は、熱硬化
性樹脂と黒鉛を必須成分として含有し、前記黒鉛全体に
対して鱗片状黒鉛１０〜３０重量％を含有することを特
徴とする。また、本発明の燃料電池セパレーター用成形
材料の製造方法（以下、「製造方法」という）は、熱硬
化性樹脂と黒鉛とを必須成分として含有する原材料混合
物を溶融混練することを特徴とする。そして、本発明の
燃料電池セパレーターは、前記成形材料及び前記製造方
法により得られた成形材料を成形してなるものである。
まず、本発明の成形材料について詳しく述べる。
ーター用成形材料とその製造方法、及び燃料電池セパレ
ーターについて説明する。本発明の燃料電池セパレータ
ー用成形材料（以下、「成形材料」という）は、熱硬化
性樹脂と黒鉛を必須成分として含有し、前記黒鉛全体に
対して鱗片状黒鉛１０〜３０重量％を含有することを特
徴とする。また、本発明の燃料電池セパレーター用成形
材料の製造方法（以下、「製造方法」という）は、熱硬
化性樹脂と黒鉛とを必須成分として含有する原材料混合
物を溶融混練することを特徴とする。そして、本発明の
燃料電池セパレーターは、前記成形材料及び前記製造方
法により得られた成形材料を成形してなるものである。
まず、本発明の成形材料について詳しく述べる。
【０００８】本発明の成形材料で用いられる熱硬化性樹
脂としては特に限定されないが、例えばフェノール樹
脂、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ジアリルフタレ
ート樹脂、シリコン樹脂などが挙げられる。これらの中
でも、フェノール樹脂、エポキシ樹脂を用いた場合は、
耐熱性、機械的強度、電気的特性、価格などにおいて優
れている。また、ベースとなる樹脂を低分子量のものか
ら選択することができるため、黒鉛の配合比率が高い本
発明の成形材料においても、成形材料製造時の材料粘度
を調整しやすく、さらに、成形時に流動性を付与しやす
いという点でも好ましいものである。
脂としては特に限定されないが、例えばフェノール樹
脂、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ジアリルフタレ
ート樹脂、シリコン樹脂などが挙げられる。これらの中
でも、フェノール樹脂、エポキシ樹脂を用いた場合は、
耐熱性、機械的強度、電気的特性、価格などにおいて優
れている。また、ベースとなる樹脂を低分子量のものか
ら選択することができるため、黒鉛の配合比率が高い本
発明の成形材料においても、成形材料製造時の材料粘度
を調整しやすく、さらに、成形時に流動性を付与しやす
いという点でも好ましいものである。
【０００９】本発明の成形材料には、成形品に導電性を
付与するために黒鉛を配合する。黒鉛としては導電性の
優れているものが好ましく用いられ、具体的にはグラフ
ァイト構造が成長したものであり、天然や人造の黒鉛が
これに該当する。天然黒鉛としては、鱗片状黒鉛、土壌
黒鉛などがある。また、人造黒鉛としては、石炭系コー
クスを黒鉛化処理したものと石油系コークスを黒鉛化処
理したものがあり、形状としては鱗片状、針状、塊状、
球状、凝集体などがある。いずれのものも、Ｘ線解析に
よる格子定数精密法で求めるｃ軸（００２）層面間距離
（ｄ002）が０．３３５〜０．４６０ｎｍの範囲にあっ
て、真比重が２．０４〜２．３４の範囲にあることが好
ましい。
付与するために黒鉛を配合する。黒鉛としては導電性の
優れているものが好ましく用いられ、具体的にはグラフ
ァイト構造が成長したものであり、天然や人造の黒鉛が
これに該当する。天然黒鉛としては、鱗片状黒鉛、土壌
黒鉛などがある。また、人造黒鉛としては、石炭系コー
クスを黒鉛化処理したものと石油系コークスを黒鉛化処
理したものがあり、形状としては鱗片状、針状、塊状、
球状、凝集体などがある。いずれのものも、Ｘ線解析に
よる格子定数精密法で求めるｃ軸（００２）層面間距離
（ｄ002）が０．３３５〜０．４６０ｎｍの範囲にあっ
て、真比重が２．０４〜２．３４の範囲にあることが好
ましい。
【００１０】本発明の成形材料に配合される黒鉛は、黒
鉛全体に対して鱗片状黒鉛１０〜３０重量％を含有する
ことを特徴とする。さらに好ましくは１５〜２５重量％
である。鱗片状黒鉛とは、結晶化度が高く、結晶サイズ
が大きい黒鉛であり、天然に算出する鉱物としての天然
黒鉛と高結晶化度の鱗片状人造黒鉛がある。これらの鱗
片状黒鉛は表面が平滑で、しかも熱硬化性樹脂との混練
過程で劈開し、薄片となりやすいため、これを配合した
成形材料に流動性を付与する効果がある。鱗片状黒鉛の
配合量が前記下限値より少ないと、流動性の付与効果が
充分でなくなるため成形性が低下するようになり、一
方、前記上限値を超えると、薄片形状に起因する導電異
方性が発現して厚み方向の導電性が低下するようにな
る。
鉛全体に対して鱗片状黒鉛１０〜３０重量％を含有する
ことを特徴とする。さらに好ましくは１５〜２５重量％
である。鱗片状黒鉛とは、結晶化度が高く、結晶サイズ
が大きい黒鉛であり、天然に算出する鉱物としての天然
黒鉛と高結晶化度の鱗片状人造黒鉛がある。これらの鱗
片状黒鉛は表面が平滑で、しかも熱硬化性樹脂との混練
過程で劈開し、薄片となりやすいため、これを配合した
成形材料に流動性を付与する効果がある。鱗片状黒鉛の
配合量が前記下限値より少ないと、流動性の付与効果が
充分でなくなるため成形性が低下するようになり、一
方、前記上限値を超えると、薄片形状に起因する導電異
方性が発現して厚み方向の導電性が低下するようにな
る。
【００１１】また、前記鱗片状黒鉛以外の黒鉛の種類は
特に限定されないが、アスペクト比が３以下であるもの
を用いることが好ましい。ここでアスペクト比とは、黒
鉛の長径（Ａ）と短径（Ｂ）との比（Ａ／Ｂ）で表され
る値である。かかる黒鉛としては特に限定されないが、
例えば塊状コークスを原料とする塊状黒鉛、針状コーク
スを原料とする人造黒鉛を粉砕してアスペクト比を小さ
くしたものなどがこれに相当する。アスペクト比が３以
下である黒鉛粒子はその形状から流動性は大きくない
が、成形時に流動により配向する傾向が小さいため、厚
み方向の導電性を確保できるという利点を有する。黒鉛
のアスペクト比が３を超えて大きくなると、前記効果が
低下する傾向がある。
特に限定されないが、アスペクト比が３以下であるもの
を用いることが好ましい。ここでアスペクト比とは、黒
鉛の長径（Ａ）と短径（Ｂ）との比（Ａ／Ｂ）で表され
る値である。かかる黒鉛としては特に限定されないが、
例えば塊状コークスを原料とする塊状黒鉛、針状コーク
スを原料とする人造黒鉛を粉砕してアスペクト比を小さ
くしたものなどがこれに相当する。アスペクト比が３以
下である黒鉛粒子はその形状から流動性は大きくない
が、成形時に流動により配向する傾向が小さいため、厚
み方向の導電性を確保できるという利点を有する。黒鉛
のアスペクト比が３を超えて大きくなると、前記効果が
低下する傾向がある。
【００１２】本発明の成形材料に用いられる黒鉛には、
鱗片状黒鉛を前記割合で配合することにより、本来流動
性の小さい成形材料に充分な流動性を付与し、成形性、
厚み精度、ガス透過性などの特性を向上させることがで
きる。そして、これ以外の黒鉛として好ましくはアスペ
クト比が３以下である黒鉛を使用することにより、厚み
方向の導電性を良好なものにすることができる。本発明
の成形材料は、このような黒鉛の性状とこれが付与する
効果の最適な組合せにより、燃料電池セパレーターとし
て優れた特性を付与することができることを見出したも
のである。
鱗片状黒鉛を前記割合で配合することにより、本来流動
性の小さい成形材料に充分な流動性を付与し、成形性、
厚み精度、ガス透過性などの特性を向上させることがで
きる。そして、これ以外の黒鉛として好ましくはアスペ
クト比が３以下である黒鉛を使用することにより、厚み
方向の導電性を良好なものにすることができる。本発明
の成形材料は、このような黒鉛の性状とこれが付与する
効果の最適な組合せにより、燃料電池セパレーターとし
て優れた特性を付与することができることを見出したも
のである。
【００１３】本発明の成形材料に用いられる黒鉛の粒子
サイズは特に限定されないが、前記鱗片状黒鉛及びこれ
以外の黒鉛についても、平均粒径で３０〜１５０μｍで
あることが好ましい。これにより、導電性、成形性及び
機械的強度にバランスのとれた成形材料とすることがで
きる。
サイズは特に限定されないが、前記鱗片状黒鉛及びこれ
以外の黒鉛についても、平均粒径で３０〜１５０μｍで
あることが好ましい。これにより、導電性、成形性及び
機械的強度にバランスのとれた成形材料とすることがで
きる。
【００１４】本発明の成形材料において、熱硬化性樹脂
と黒鉛との配合割合については特に限定されないが、熱
硬化性樹脂１００重量部に対して黒鉛３００〜９００重
量部であることが好ましい。さらに好ましくは５００〜
８００重量部である。これにより、成形材料を成形する
際に最低限必要な流動性と、成形品である燃料電池セパ
レーターに良好な導電性を付与することができる。黒鉛
の配合量が前記上限値を上回ると、成形時の流動性が不
足し精密な形状を成形することが難しいことがある。一
方、前記下限値を下回ると、燃料電池セパレーターとし
て要求される導電性が十分でなくなることがある。これ
は、成形品内において熱硬化性樹脂が占有する体積が増
えることで、黒鉛粒子間に絶縁層である樹脂が多く存在
する確率が高くなり、結果として絶縁体部分が増えて導
電性を低下させるものと考えられる。
と黒鉛との配合割合については特に限定されないが、熱
硬化性樹脂１００重量部に対して黒鉛３００〜９００重
量部であることが好ましい。さらに好ましくは５００〜
８００重量部である。これにより、成形材料を成形する
際に最低限必要な流動性と、成形品である燃料電池セパ
レーターに良好な導電性を付与することができる。黒鉛
の配合量が前記上限値を上回ると、成形時の流動性が不
足し精密な形状を成形することが難しいことがある。一
方、前記下限値を下回ると、燃料電池セパレーターとし
て要求される導電性が十分でなくなることがある。これ
は、成形品内において熱硬化性樹脂が占有する体積が増
えることで、黒鉛粒子間に絶縁層である樹脂が多く存在
する確率が高くなり、結果として絶縁体部分が増えて導
電性を低下させるものと考えられる。
【００１５】なお、本発明の成形材料には、これまで説
明した熱硬化性樹脂、黒鉛以外にも、本発明の目的およ
び効果に反しない範囲内において、燃料電池セパレータ
ー用成形材料として一般的に用いられる滑材、離型剤、
着色剤、硬化促進剤、難燃剤などを用いることができ
る。
明した熱硬化性樹脂、黒鉛以外にも、本発明の目的およ
び効果に反しない範囲内において、燃料電池セパレータ
ー用成形材料として一般的に用いられる滑材、離型剤、
着色剤、硬化促進剤、難燃剤などを用いることができ
る。
【００１６】次に、本発明の成形材料の製造方法（以
下、「製造方法」という）について説明する。本発明の
製造方法は、熱硬化性樹脂と黒鉛とを必須成分として含
有する原材料混合物を溶融混練することを特徴とする。
溶融混練するための装置としては特に限定されないが、
二軸ニーダー、二軸押出機、単軸押出機、ロール混練装
置などの公知のものを用いることができる。混練条件と
しても特に限定されず、用いる黒鉛の粒度分布・性状、
溶融混練装置の種類、成形材料の組成・性状、及び成形
材料中の黒鉛の粒度分布などを考慮し、最適な混練条件
を選定して用いることができる。この方法を用いると、
原料段階では塊状である鱗片状黒鉛粒子に強いせん断力
が作用し、個々の粒子が劈開し、潤滑性を有する薄片状
粒子が多く生成される。そのため、熱硬化性樹脂と黒鉛
とを混合し、せん断力を与えずに溶剤を大量に用いてス
ラリー状にして造粒する方法などと比較すると、工程を
簡略化できると同時に黒鉛の薄片化が促進されるために
好ましいものである。このように溶融混練装置を用いて
混練した後、冷却して粉砕するか、あるいは溶融混練の
直後にペレタイザーなどにより顆粒化することにより、
成形材料とすることができる。
下、「製造方法」という）について説明する。本発明の
製造方法は、熱硬化性樹脂と黒鉛とを必須成分として含
有する原材料混合物を溶融混練することを特徴とする。
溶融混練するための装置としては特に限定されないが、
二軸ニーダー、二軸押出機、単軸押出機、ロール混練装
置などの公知のものを用いることができる。混練条件と
しても特に限定されず、用いる黒鉛の粒度分布・性状、
溶融混練装置の種類、成形材料の組成・性状、及び成形
材料中の黒鉛の粒度分布などを考慮し、最適な混練条件
を選定して用いることができる。この方法を用いると、
原料段階では塊状である鱗片状黒鉛粒子に強いせん断力
が作用し、個々の粒子が劈開し、潤滑性を有する薄片状
粒子が多く生成される。そのため、熱硬化性樹脂と黒鉛
とを混合し、せん断力を与えずに溶剤を大量に用いてス
ラリー状にして造粒する方法などと比較すると、工程を
簡略化できると同時に黒鉛の薄片化が促進されるために
好ましいものである。このように溶融混練装置を用いて
混練した後、冷却して粉砕するか、あるいは溶融混練の
直後にペレタイザーなどにより顆粒化することにより、
成形材料とすることができる。
【００１７】次に、本発明の燃料電池セパレーターにつ
いて説明する。本発明の燃料電池セパレーターは、前記
成形材料、あるいは前記製造方法により得られた成形材
料を成形してなるものである。本発明の燃料電池セパレ
ーターの成形方法としては特に限定されないが、通常、
圧縮成形やトランスファー成形が用いられる。圧縮成形
を用いる場合は、成形品の形状に合わせて予備成形品を
成形し、これを成形することで成形性を補助することも
できる。圧縮成形の一例を挙げると、圧力５０〜４００
ｋｇ／ｃｍ2、温度２０〜７０℃、時間０.１〜２分間で
予備成形品を成形し、これをさらに圧力２００〜１５０
０ｋｇ／ｃｍ2、温度１５０〜２００℃、時間１〜３０
分間で成形することにより、燃料電池セパレーター用成
形品を得ることができる。
いて説明する。本発明の燃料電池セパレーターは、前記
成形材料、あるいは前記製造方法により得られた成形材
料を成形してなるものである。本発明の燃料電池セパレ
ーターの成形方法としては特に限定されないが、通常、
圧縮成形やトランスファー成形が用いられる。圧縮成形
を用いる場合は、成形品の形状に合わせて予備成形品を
成形し、これを成形することで成形性を補助することも
できる。圧縮成形の一例を挙げると、圧力５０〜４００
ｋｇ／ｃｍ2、温度２０〜７０℃、時間０.１〜２分間で
予備成形品を成形し、これをさらに圧力２００〜１５０
０ｋｇ／ｃｍ2、温度１５０〜２００℃、時間１〜３０
分間で成形することにより、燃料電池セパレーター用成
形品を得ることができる。
【００１８】
【実施例】以下、実施例により本発明を説明する。
１．成形材料の製造
表1に示した原料配合で、原料混合物をヘンシェルミキ
サー（三井鉱山社製・ＦＭ２０Ｂ）を用い、室温で１分
間３５０ｒｐｍで混合した後、引き続き、二軸押出機
（東芝機械製・ＴＥＭ−５０）を用い、８０℃で混練、
造粒して成形材料を得た。
サー（三井鉱山社製・ＦＭ２０Ｂ）を用い、室温で１分
間３５０ｒｐｍで混合した後、引き続き、二軸押出機
（東芝機械製・ＴＥＭ−５０）を用い、８０℃で混練、
造粒して成形材料を得た。
【００１９】２．燃料電池セパレーター用材料としての
諸特性評価 （１）貫通方向抵抗率の測定 図１に示す方法で行った。実施例及び比較例で得られた
成形材料を用いて、金型温度１７０℃、成形圧力３００
ｋｇ／ｃｍ2、成形時間３分間で圧縮成形して、８０×
８０×１５ｍｍの試料３、及び８０×８０×５ｍｍの試
料４を得た。これらの試料を用いて貫通方向の抵抗を測
定した。即ち、厚さの異なる２枚の試料３、４を組み合
わせて、カーボンペーパー２を介して電極１にセット
し、成形体の厚みが異なった状態での抵抗値より、貫通
方向の固有抵抗を求めた。
諸特性評価 （１）貫通方向抵抗率の測定 図１に示す方法で行った。実施例及び比較例で得られた
成形材料を用いて、金型温度１７０℃、成形圧力３００
ｋｇ／ｃｍ2、成形時間３分間で圧縮成形して、８０×
８０×１５ｍｍの試料３、及び８０×８０×５ｍｍの試
料４を得た。これらの試料を用いて貫通方向の抵抗を測
定した。即ち、厚さの異なる２枚の試料３、４を組み合
わせて、カーボンペーパー２を介して電極１にセット
し、成形体の厚みが異なった状態での抵抗値より、貫通
方向の固有抵抗を求めた。
【００２０】３．燃料電池セパレーター用素材としての
諸特性評価 実施例及び比較例で得られた成形材料を用いて、金型温
度１７０℃、成形圧力４００ｋｇ／ｃｍ2、成形時間３
分間で圧縮成形して３００×３００×２ｍｍの大きさの
成形品を得た。この成形品およびこれより切り出したテ
ストピースを用いて評価を行った。 （１）ガス透過率：窒素ガスを用いて、ＪＩＳＫ７１２
６Ａ法により測定した。 （２）厚み精度：３００×３００×２ｍｍの大きさの成
形品を用い、ミツトヨ社製・３次元測定器を用いて等間
隔に１６ヶ所の厚みを測定し、最大値と最小値の差を厚
み精度とした。
諸特性評価 実施例及び比較例で得られた成形材料を用いて、金型温
度１７０℃、成形圧力４００ｋｇ／ｃｍ2、成形時間３
分間で圧縮成形して３００×３００×２ｍｍの大きさの
成形品を得た。この成形品およびこれより切り出したテ
ストピースを用いて評価を行った。 （１）ガス透過率：窒素ガスを用いて、ＪＩＳＫ７１２
６Ａ法により測定した。 （２）厚み精度：３００×３００×２ｍｍの大きさの成
形品を用い、ミツトヨ社製・３次元測定器を用いて等間
隔に１６ヶ所の厚みを測定し、最大値と最小値の差を厚
み精度とした。
【００２１】実施例、比較例における原材料の配合、成
形材料ならびに成形品の評価結果を表１に示す。
形材料ならびに成形品の評価結果を表１に示す。
【表１】
【００２２】（表の注）
（１）フェノール樹脂：以下の方法により製造したもの
を用いた。２リットルフラスコにホルムアルデヒド
（Ｆ）とフェノール（Ｐ）をモル比（Ｆ／Ｐ）＝１．７
で投入し、ナフテン酸亜鉛と蓚酸を用いてＰＨを５．５
に調整し、１２０ｒｐｍで攪拌しながら４時間反応させ
た。次に常圧のまま１２０℃まで脱水昇温したあと、減
圧下で脱水しながら１６０℃まで昇温した後、フラスコ
から取り出してレゾール型フェノール樹脂（フリーフェ
ノール除外平均分子量＝８６４）を得た。 （２）エポキシ樹脂：ジャパンエポキシレジン社製・エ
ピコート１００１（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、
数平均分子量９００） （３）硬化剤：四国化成工業社製・２ＭＺ （４）脂肪酸：東亜化成社製カルナバワックス（平均炭
素数２６、融点８３℃） （５）鱗片状黒鉛：平均粒径１５０μｍ （６）人造黒鉛１：平均粒径１２０μｍ、アスペクト比
３ （７）人造黒鉛２：平均粒径５０μｍ、アスペクト比２ （８）人造黒鉛３：平均粒径１００μｍ、アスペクト比
８
を用いた。２リットルフラスコにホルムアルデヒド
（Ｆ）とフェノール（Ｐ）をモル比（Ｆ／Ｐ）＝１．７
で投入し、ナフテン酸亜鉛と蓚酸を用いてＰＨを５．５
に調整し、１２０ｒｐｍで攪拌しながら４時間反応させ
た。次に常圧のまま１２０℃まで脱水昇温したあと、減
圧下で脱水しながら１６０℃まで昇温した後、フラスコ
から取り出してレゾール型フェノール樹脂（フリーフェ
ノール除外平均分子量＝８６４）を得た。 （２）エポキシ樹脂：ジャパンエポキシレジン社製・エ
ピコート１００１（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、
数平均分子量９００） （３）硬化剤：四国化成工業社製・２ＭＺ （４）脂肪酸：東亜化成社製カルナバワックス（平均炭
素数２６、融点８３℃） （５）鱗片状黒鉛：平均粒径１５０μｍ （６）人造黒鉛１：平均粒径１２０μｍ、アスペクト比
３ （７）人造黒鉛２：平均粒径５０μｍ、アスペクト比２ （８）人造黒鉛３：平均粒径１００μｍ、アスペクト比
８
【００２３】実施例１〜４は、熱硬化性樹脂と黒鉛とを
含有し、黒鉛の一部として鱗片状黒鉛を用いた成形材料
であり、ガス透過性に優れた成形品が得られた。特に実
施例１〜２は、鱗片状黒鉛以外の黒鉛として、アスペク
ト比が３以下の黒鉛を用い、黒鉛と熱硬化性樹脂との配
合比率も最適な範囲であったため、電気的特性と厚み精
度においても優れたものとなった。一方、比較例１は鱗
片状黒鉛の配合量が多いため電気的特性が低下し、比較
例２では鱗片状黒鉛を用いなかったので、成形性の低下
により厚み精度に劣る成形品となった。
含有し、黒鉛の一部として鱗片状黒鉛を用いた成形材料
であり、ガス透過性に優れた成形品が得られた。特に実
施例１〜２は、鱗片状黒鉛以外の黒鉛として、アスペク
ト比が３以下の黒鉛を用い、黒鉛と熱硬化性樹脂との配
合比率も最適な範囲であったため、電気的特性と厚み精
度においても優れたものとなった。一方、比較例１は鱗
片状黒鉛の配合量が多いため電気的特性が低下し、比較
例２では鱗片状黒鉛を用いなかったので、成形性の低下
により厚み精度に劣る成形品となった。
【００２４】
【発明の効果】本発明は、熱硬化性樹脂と黒鉛とを必須
成分として含有し、黒鉛全体に対して鱗片状黒鉛を１０
〜３０重量％含有することを特徴とする燃料電池セパレ
ーター用成形材料であり、元来流動性の小さい燃料電池
セパレーター用成形材料に適度な流動性を付与すること
ができる。さらに、鱗片状黒鉛以外の黒鉛として好まし
くはアスペクト比が３以下のものを用い、燃料電池セパ
レーターの導電性を良好なものにできる。従って本発明
は、成形性、導電性に優れた燃料電池セパレーターを得
られる成形材料として好適なものである。
成分として含有し、黒鉛全体に対して鱗片状黒鉛を１０
〜３０重量％含有することを特徴とする燃料電池セパレ
ーター用成形材料であり、元来流動性の小さい燃料電池
セパレーター用成形材料に適度な流動性を付与すること
ができる。さらに、鱗片状黒鉛以外の黒鉛として好まし
くはアスペクト比が３以下のものを用い、燃料電池セパ
レーターの導電性を良好なものにできる。従って本発明
は、成形性、導電性に優れた燃料電池セパレーターを得
られる成形材料として好適なものである。
【図１】 貫通方向抵抗率の測定法を示す概略図
１ 電極
２ カーボンペーパー
３ 樹脂組成物の成形物（厚さ１５ｍｍ）
４ 樹脂組成物の成形物（厚さ５ｍｍ）
５ 定電流装置
６ 電圧計
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考）
Ｂ２９Ｋ 105:16 Ｂ２９Ｋ 105:16
307:04 307:04
Claims (6)
- 【請求項１】 熱硬化性樹脂と黒鉛とを必須成分として
含有し、前記黒鉛全体に対して鱗片状黒鉛１０〜３０重
量％を含有することを特徴とする燃料電池セパレーター
用成形材料。 - 【請求項２】 前記鱗片状黒鉛以外の黒鉛が、アスペク
ト比が３以下のものである請求項１に記載の燃料電池セ
パレーター用成形材料。 - 【請求項３】 前記黒鉛の含有量が、前記熱硬化性樹脂
１００重量部に対して３００〜９００重量部である請求
項１または２に記載の燃料電池セパレーター用成形材
料。 - 【請求項４】 請求項１ないし３のいずれかに記載の燃
料電池セパレーター用成形材料を成形してなる燃料電池
セパレーター。 - 【請求項５】 請求項１ないし３のいずれかに記載の燃
料電池セパレーター用成形材料を製造する方法であっ
て、熱硬化性樹脂と黒鉛とを必須成分として含有する原
材料混合物を溶融混練することを特徴とする燃料電池セ
パレーター用成形材料の製造方法。 - 【請求項６】 請求項５に記載の燃料電池セパレーター
用成形材料の製造方法により得られた成形材料を成形し
てなる燃料電池セパレーター。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002041207A JP2003242995A (ja) | 2002-02-19 | 2002-02-19 | 燃料電池セパレーター用成形材料とその製造方法、及び燃料電池セパレーター |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002041207A JP2003242995A (ja) | 2002-02-19 | 2002-02-19 | 燃料電池セパレーター用成形材料とその製造方法、及び燃料電池セパレーター |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003242995A true JP2003242995A (ja) | 2003-08-29 |
Family
ID=27781690
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2002041207A Pending JP2003242995A (ja) | 2002-02-19 | 2002-02-19 | 燃料電池セパレーター用成形材料とその製造方法、及び燃料電池セパレーター |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2003242995A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2007072745A1 (ja) * | 2005-12-21 | 2007-06-28 | Tokai Carbon Co., Ltd. | 固体高分子形燃料電池用セパレータ材及びその製造方法 |
| WO2010013740A1 (ja) * | 2008-08-01 | 2010-02-04 | ニチアス株式会社 | 燃料電池用セパレータ用樹脂組成物及びその製造方法、燃料電池用セパレータ |
-
2002
- 2002-02-19 JP JP2002041207A patent/JP2003242995A/ja active Pending
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2007072745A1 (ja) * | 2005-12-21 | 2007-06-28 | Tokai Carbon Co., Ltd. | 固体高分子形燃料電池用セパレータ材及びその製造方法 |
| JP2007172956A (ja) * | 2005-12-21 | 2007-07-05 | Tokai Carbon Co Ltd | 固体高分子形燃料電池用セパレータ材及びその製造方法 |
| TWI416786B (zh) * | 2005-12-21 | 2013-11-21 | Tokai Carbon Kk | Isolated material for solid polymer fuel cell and manufacturing method thereof |
| WO2010013740A1 (ja) * | 2008-08-01 | 2010-02-04 | ニチアス株式会社 | 燃料電池用セパレータ用樹脂組成物及びその製造方法、燃料電池用セパレータ |
| JP2010040232A (ja) * | 2008-08-01 | 2010-02-18 | Nichias Corp | 燃料電池用セパレータ用樹脂組成物及びその製造方法、燃料電池用セパレータ |
| CN101933182A (zh) * | 2008-08-01 | 2010-12-29 | 霓佳斯株式会社 | 用于燃料电池双极板的树脂组合物、其制备方法以及燃料电池双极板 |
| US8663871B2 (en) | 2008-08-01 | 2014-03-04 | Nichias Corporation | Resin composition for fuel cell separator, process for producing same, and fuel cell separator |
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