JP2003213137A - 熱硬化性樹脂成形材料およびこれを成形してなる成形品 - Google Patents
熱硬化性樹脂成形材料およびこれを成形してなる成形品Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 良好な成形性を有し、導電性及び機械的強度
に優れた熱硬化性樹脂成形材料およびこれを用いた成形
品を提供する。 【解決手段】 熱硬化性樹脂、黒鉛、炭素繊維を含有
し、前記炭素繊維として、アスペクト比が異なる２種類
以上を併用することを特徴とする熱硬化性樹脂成形材料
であり、炭素繊維が（ａ）アスペクト比２００〜６５０
の炭素繊維と、（ｂ）アスペクト比４〜３０の炭素繊維
の２種類からなり、その配合比（ａ／ｂ）が１０／９０
〜５０／５０であることが好ましい。
に優れた熱硬化性樹脂成形材料およびこれを用いた成形
品を提供する。 【解決手段】 熱硬化性樹脂、黒鉛、炭素繊維を含有
し、前記炭素繊維として、アスペクト比が異なる２種類
以上を併用することを特徴とする熱硬化性樹脂成形材料
であり、炭素繊維が（ａ）アスペクト比２００〜６５０
の炭素繊維と、（ｂ）アスペクト比４〜３０の炭素繊維
の２種類からなり、その配合比（ａ／ｂ）が１０／９０
〜５０／５０であることが好ましい。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、熱硬化性樹脂成形
材料およびこれを成形してなる成形品に関するものであ
る。
材料およびこれを成形してなる成形品に関するものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】燃料電池は通常いくつかの単位電池を直
列に接続して使用される。各電池間は電解液、ガス等に
対して不通気性のセパレーターで仕切られている。セパ
レーターは電気に対しては高導電性であることが必要で
ある。従来、燃料電池セパレーターは熱硬化性樹脂と炭
素質粉末の混合物を成形した後、成形品を焼成し導電性
を高める黒鉛化工程や、切削や研磨などにより必要な形
状を付与する機械加工工程を含む方法（例えば、特開２
０００−１６９２３０号公報）、あるいは金属板に溝な
どの形状加工をした上で樹脂コートを行うなどの金属樹
脂コンポジットを素材とする方法（例えば、特開平１１
−３４５６１８号公報、新エネルギー産業技術総合開発
機構 平成１２年度固体高分子型燃料電池研究開発成果
報告会要旨集Ｐ７０）などにより、作製が試みられてき
た。しかし、黒鉛化工程や機械加工工程を必要とする方
法では、大量生産への展開が困難な為にコストが下げら
れず、一方、溝加工した金属板樹脂コンポジットを素材
とする方法では、使用される環境において金属と樹脂と
の界面層で発生する層剥離及び金属板の腐食問題が解決
しないため、品質と価格で適切なセパレーターを供給す
る目途が立っていない。このため、さらに種々の試みが
なされており、黒鉛やカーボンブラック等の炭素系基材
に、フェノール樹脂やエポキシ樹脂、ポリエステル樹脂
などの熱硬化性樹脂をバインダー成分として配合した成
形材料の成形品での試みがなされている（特公昭６４−
３４０号公報）。
列に接続して使用される。各電池間は電解液、ガス等に
対して不通気性のセパレーターで仕切られている。セパ
レーターは電気に対しては高導電性であることが必要で
ある。従来、燃料電池セパレーターは熱硬化性樹脂と炭
素質粉末の混合物を成形した後、成形品を焼成し導電性
を高める黒鉛化工程や、切削や研磨などにより必要な形
状を付与する機械加工工程を含む方法（例えば、特開２
０００−１６９２３０号公報）、あるいは金属板に溝な
どの形状加工をした上で樹脂コートを行うなどの金属樹
脂コンポジットを素材とする方法（例えば、特開平１１
−３４５６１８号公報、新エネルギー産業技術総合開発
機構 平成１２年度固体高分子型燃料電池研究開発成果
報告会要旨集Ｐ７０）などにより、作製が試みられてき
た。しかし、黒鉛化工程や機械加工工程を必要とする方
法では、大量生産への展開が困難な為にコストが下げら
れず、一方、溝加工した金属板樹脂コンポジットを素材
とする方法では、使用される環境において金属と樹脂と
の界面層で発生する層剥離及び金属板の腐食問題が解決
しないため、品質と価格で適切なセパレーターを供給す
る目途が立っていない。このため、さらに種々の試みが
なされており、黒鉛やカーボンブラック等の炭素系基材
に、フェノール樹脂やエポキシ樹脂、ポリエステル樹脂
などの熱硬化性樹脂をバインダー成分として配合した成
形材料の成形品での試みがなされている（特公昭６４−
３４０号公報）。
【０００３】この種の材料では、セパレーターとして高
導電性を得る為には、前記公報などに記載されているよ
うに成形材料中の炭素系基材の配合率を高くするととも
に、樹脂の粘度と黒鉛粉末の粒度を調整する必要がある
が、これだけでは燃料電池セパレーターのような複雑な
形状をした成形品や大型で薄肉の成形品等を製造する場
合には機械的強度が小さいためもろく壊れやすい欠点が
あった。
導電性を得る為には、前記公報などに記載されているよ
うに成形材料中の炭素系基材の配合率を高くするととも
に、樹脂の粘度と黒鉛粉末の粒度を調整する必要がある
が、これだけでは燃料電池セパレーターのような複雑な
形状をした成形品や大型で薄肉の成形品等を製造する場
合には機械的強度が小さいためもろく壊れやすい欠点が
あった。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、良好な成形
性を有し、導電性及び機械的強度に優れた熱硬化性樹脂
成形材料およびこれを用いた成形品を提供するものであ
る。
性を有し、導電性及び機械的強度に優れた熱硬化性樹脂
成形材料およびこれを用いた成形品を提供するものであ
る。
【０００５】
【課題を解決するための手段】このような目的は、以下
の本発明（１）〜（８）によって達成される。 （１）熱硬化性樹脂、黒鉛、炭素繊維を含有し、前記炭
素繊維として、アスペクト比が異なる２種類以上を併用
することを特徴とする熱硬化性樹脂成形材料。 （２）前記炭素繊維として、（ａ）アスペクト比２００
〜６５０の炭素繊維と、（ｂ）アスペクト比４〜３０の
炭素繊維との２種類を併用する上記（１）に記載の熱硬
化性樹脂成形材料。 （３）前記炭素繊維は、その配合重量比（ａ／ｂ）が１
０／９０〜５０／５０である上記（２）に記載の熱硬化
性樹脂成形材料。 （４）前記炭素繊維が、酸化処理を施されていないもの
である上記（１）ないし（３）のいずれかに記載の熱硬
化性樹脂成形材料。 （５）前記熱硬化性樹脂成形材料全体に対して、熱硬化
性樹脂１０〜３５重量％、黒鉛５５〜８８重量％、およ
び炭素繊維１〜１０重量％を含有するものである上記
（１）ないし（４）のいずれかに記載の熱硬化性樹脂成
形材料。 （６）燃料電池セパレーター用である上記（１）ないし
（５）のいずれかに記載の熱硬化性樹脂成形材料。 （７）上記（１）ないし（５）のいずれかに記載の熱硬
化性樹脂成形材料を成形してなる成形品。 （８）上記（６）に記載の熱硬化性樹脂成形材料を成形
してなる燃料電池セパレーター。
の本発明（１）〜（８）によって達成される。 （１）熱硬化性樹脂、黒鉛、炭素繊維を含有し、前記炭
素繊維として、アスペクト比が異なる２種類以上を併用
することを特徴とする熱硬化性樹脂成形材料。 （２）前記炭素繊維として、（ａ）アスペクト比２００
〜６５０の炭素繊維と、（ｂ）アスペクト比４〜３０の
炭素繊維との２種類を併用する上記（１）に記載の熱硬
化性樹脂成形材料。 （３）前記炭素繊維は、その配合重量比（ａ／ｂ）が１
０／９０〜５０／５０である上記（２）に記載の熱硬化
性樹脂成形材料。 （４）前記炭素繊維が、酸化処理を施されていないもの
である上記（１）ないし（３）のいずれかに記載の熱硬
化性樹脂成形材料。 （５）前記熱硬化性樹脂成形材料全体に対して、熱硬化
性樹脂１０〜３５重量％、黒鉛５５〜８８重量％、およ
び炭素繊維１〜１０重量％を含有するものである上記
（１）ないし（４）のいずれかに記載の熱硬化性樹脂成
形材料。 （６）燃料電池セパレーター用である上記（１）ないし
（５）のいずれかに記載の熱硬化性樹脂成形材料。 （７）上記（１）ないし（５）のいずれかに記載の熱硬
化性樹脂成形材料を成形してなる成形品。 （８）上記（６）に記載の熱硬化性樹脂成形材料を成形
してなる燃料電池セパレーター。
【０００６】
【発明の実施の形態】以下、本発明について詳細に説明
する。本発明の熱硬化性樹脂成形材料（以下、「成形材
料」という）は、熱硬化性樹脂、黒鉛、炭素繊維を含有
し、前記炭素繊維として、アスペクト比が異なる２種類
以上を併用することを特徴とする。また、本発明の成形
品は、前記成形材料を成形してなるものである。まず、
本発明の成形材料について説明する。
する。本発明の熱硬化性樹脂成形材料（以下、「成形材
料」という）は、熱硬化性樹脂、黒鉛、炭素繊維を含有
し、前記炭素繊維として、アスペクト比が異なる２種類
以上を併用することを特徴とする。また、本発明の成形
品は、前記成形材料を成形してなるものである。まず、
本発明の成形材料について説明する。
【０００７】本発明の成形材料に用いられる熱硬化性樹
脂としては特に限定されないが、例えばフェノール樹
脂、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ジアリルフタレ
ート樹脂などが挙げられる。これらの中でも、フェノー
ル樹脂、エポキシ樹脂を用いた場合は、耐熱性、機械的
強度、電気安定性、価格などにおいて優れているととも
に、ベースとなる樹脂を低分子量のものから選択するこ
とができるため、黒鉛や炭素繊維と混合する際に剪断負
荷を下げることができ、また、成形時に流動性を付与し
やすいという点でも好ましいものである。例えば、熱硬
化性樹脂としてフェノール樹脂を用いる場合は、成形時
にアンモニアが発生せず、成形品中に存在しないという
点でレゾール型フェノール樹脂が好ましい。また、エポ
キシ樹脂を用いる場合は、架橋構造が緻密で剛性が高
く、機械的強度に優れたクレゾールノボラック型エポキ
シ樹脂の使用が好ましい。なお、これらの熱硬化性樹脂
の常温での性状は特に限定されず、固体、液体、あるい
は溶剤等で希釈されたものなどを用いることもできる。
脂としては特に限定されないが、例えばフェノール樹
脂、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ジアリルフタレ
ート樹脂などが挙げられる。これらの中でも、フェノー
ル樹脂、エポキシ樹脂を用いた場合は、耐熱性、機械的
強度、電気安定性、価格などにおいて優れているととも
に、ベースとなる樹脂を低分子量のものから選択するこ
とができるため、黒鉛や炭素繊維と混合する際に剪断負
荷を下げることができ、また、成形時に流動性を付与し
やすいという点でも好ましいものである。例えば、熱硬
化性樹脂としてフェノール樹脂を用いる場合は、成形時
にアンモニアが発生せず、成形品中に存在しないという
点でレゾール型フェノール樹脂が好ましい。また、エポ
キシ樹脂を用いる場合は、架橋構造が緻密で剛性が高
く、機械的強度に優れたクレゾールノボラック型エポキ
シ樹脂の使用が好ましい。なお、これらの熱硬化性樹脂
の常温での性状は特に限定されず、固体、液体、あるい
は溶剤等で希釈されたものなどを用いることもできる。
【０００８】本発明の成形材料には、成形品に導電性を
付与するために黒鉛を配合する。ここで用いられる黒鉛
としては特に限定されないが、例えば、天然黒鉛、人造
黒鉛などが挙げられる。天然に算出する鉱物としての黒
鉛には、天然黒鉛と称される鱗片状の黒鉛と土壌黒鉛と
があるが、このうち天然黒鉛が導電性に優れている。ま
た、人造黒鉛については、石炭系コークスを熱処理した
ものと石油系コークスを熱処理したものとがあり、形状
としては鱗状、針状、塊状、球状、凝集体などがある
が、いずれのものも、Ｘ線解析による格子定数精密法で
求めるｃ軸（００２）層面間距離（ｄ002）が０．３３
５〜０．４６０ｎｍの範囲にあって、真比重が２．０４
〜２．３４の範囲にあることが好ましい。なお、天然黒
鉛や人造黒鉛を後加工により球形状化したものは、成形
時に流動性を付与することができるため、これも好まし
いものである。
付与するために黒鉛を配合する。ここで用いられる黒鉛
としては特に限定されないが、例えば、天然黒鉛、人造
黒鉛などが挙げられる。天然に算出する鉱物としての黒
鉛には、天然黒鉛と称される鱗片状の黒鉛と土壌黒鉛と
があるが、このうち天然黒鉛が導電性に優れている。ま
た、人造黒鉛については、石炭系コークスを熱処理した
ものと石油系コークスを熱処理したものとがあり、形状
としては鱗状、針状、塊状、球状、凝集体などがある
が、いずれのものも、Ｘ線解析による格子定数精密法で
求めるｃ軸（００２）層面間距離（ｄ002）が０．３３
５〜０．４６０ｎｍの範囲にあって、真比重が２．０４
〜２．３４の範囲にあることが好ましい。なお、天然黒
鉛や人造黒鉛を後加工により球形状化したものは、成形
時に流動性を付与することができるため、これも好まし
いものである。
【０００９】本発明の成形材料で用いられる炭素繊維と
しては特に限定されないが、例えば、アクリル長繊維か
ら作られるＰＡＮ系炭素繊維、石炭タールや石油ピッチ
から作られるピッチ系炭素繊維などが挙げられ、軽量、
高強度であり、かつ導電性を有するものである。これら
の炭素繊維を微粉砕したもの、あるいは所定長さに裁断
したものなどを用いることができる。また、一般に炭素
繊維としては収束したものが使用されるが、製造設備に
応じて未収束であるものを使用してもよい。
しては特に限定されないが、例えば、アクリル長繊維か
ら作られるＰＡＮ系炭素繊維、石炭タールや石油ピッチ
から作られるピッチ系炭素繊維などが挙げられ、軽量、
高強度であり、かつ導電性を有するものである。これら
の炭素繊維を微粉砕したもの、あるいは所定長さに裁断
したものなどを用いることができる。また、一般に炭素
繊維としては収束したものが使用されるが、製造設備に
応じて未収束であるものを使用してもよい。
【００１０】本発明の成形材料においては、炭素繊維と
して２種類以上のアスペクト比を有するものを併用する
ことを特徴とする。これにより、成形材料や成形品の特
性を最適なものに調整することができる。本発明でいう
アスペクト比とは、炭素繊維の径（Ｄ）と長さ（Ｌ）と
の比（Ｌ／Ｄ）で表される値である。このアスペクト比
の値及びその組合せとしては特に限定されないが、
（ａ）２００〜６５０のものと、（ｂ）４〜３０のもの
との２種類を併用することが好ましい。また、（ａ）３
００〜６００のものと、（ｂ）５〜２０のものとの２種
類を併用するとさらに好ましい。（ａ）のアスペクト比
である炭素繊維はその形状により、機械的特性の向上に
優れた効果を発揮するが、単独で用いた場合は成形時の
流動性が小さくなる傾向があり、成形性が低下すること
がある。一方、（ｂ）のアスペクト比である炭素繊維
は、成形時の流動性に影響を及ぼすことなく、機械的特
性を向上できるが、その向上効果は（ａ）のものと比較
すると小さい。従って、これら２種類の炭素繊維を併用
することにより、成形時の流動性、成形品の機械的特
性、外観のバランスに優れた成形材料を得ることができ
る。本発明の炭素繊維については、特に限定されない
が、前記アスペクト比を有する２種類の炭素繊維を、配
合重量比（ａ／ｂ）で１０／９０〜５０／５０として用
いることが好ましい。これにより、前記の効果をより向
上させることができる。（ａ）の炭素繊維の配合比が前
記下限値より少なくなると、機械的特性の向上効果が十
分でないことがある。一方、前記上限値を越えると、成
形時の流動性が低下するとともに、成形品外観へ影響す
る場合がある。
して２種類以上のアスペクト比を有するものを併用する
ことを特徴とする。これにより、成形材料や成形品の特
性を最適なものに調整することができる。本発明でいう
アスペクト比とは、炭素繊維の径（Ｄ）と長さ（Ｌ）と
の比（Ｌ／Ｄ）で表される値である。このアスペクト比
の値及びその組合せとしては特に限定されないが、
（ａ）２００〜６５０のものと、（ｂ）４〜３０のもの
との２種類を併用することが好ましい。また、（ａ）３
００〜６００のものと、（ｂ）５〜２０のものとの２種
類を併用するとさらに好ましい。（ａ）のアスペクト比
である炭素繊維はその形状により、機械的特性の向上に
優れた効果を発揮するが、単独で用いた場合は成形時の
流動性が小さくなる傾向があり、成形性が低下すること
がある。一方、（ｂ）のアスペクト比である炭素繊維
は、成形時の流動性に影響を及ぼすことなく、機械的特
性を向上できるが、その向上効果は（ａ）のものと比較
すると小さい。従って、これら２種類の炭素繊維を併用
することにより、成形時の流動性、成形品の機械的特
性、外観のバランスに優れた成形材料を得ることができ
る。本発明の炭素繊維については、特に限定されない
が、前記アスペクト比を有する２種類の炭素繊維を、配
合重量比（ａ／ｂ）で１０／９０〜５０／５０として用
いることが好ましい。これにより、前記の効果をより向
上させることができる。（ａ）の炭素繊維の配合比が前
記下限値より少なくなると、機械的特性の向上効果が十
分でないことがある。一方、前記上限値を越えると、成
形時の流動性が低下するとともに、成形品外観へ影響す
る場合がある。
【００１１】本発明の成形材料で用いられる炭素繊維と
しては特に限定されないが、酸化処理を施していないも
のであることが好ましい。これにより、導電性を向上さ
せることができる。炭素繊維は一般に繊維表面にサーベ
ル面（縮合六角網面）、エッジ面（端面）、及び非晶質
部分が存在しているが、通常繊維表面は非極性であるた
め、炭素繊維としての性質は実質的に非極性である。こ
のため、熱硬化性樹脂などの有機物と混合して使用する
場合には、有機物との親和性、濡れ性、接着性を向上さ
せる目的で、炭素繊維に酸化処理を施し、極性を付与す
る加工が施されることが多い。しかし、このような酸化
処理を行うことにより、炭素繊維表面の結晶性が低下す
るようになる。これにより、導電性が要求される材料に
用いた場合には導電性が低下することがある。炭素繊維
の酸化処理方法には、酸性溶液を使用した液層酸化法、
各種電解質を使用した電解酸化法、あるいは空気等の気
層中で加熱しながら表面を処理する気層酸化法等がある
が特に限定されるものではなく、これらの酸化処理を行
っていない炭素繊維を用いることが好ましい。
しては特に限定されないが、酸化処理を施していないも
のであることが好ましい。これにより、導電性を向上さ
せることができる。炭素繊維は一般に繊維表面にサーベ
ル面（縮合六角網面）、エッジ面（端面）、及び非晶質
部分が存在しているが、通常繊維表面は非極性であるた
め、炭素繊維としての性質は実質的に非極性である。こ
のため、熱硬化性樹脂などの有機物と混合して使用する
場合には、有機物との親和性、濡れ性、接着性を向上さ
せる目的で、炭素繊維に酸化処理を施し、極性を付与す
る加工が施されることが多い。しかし、このような酸化
処理を行うことにより、炭素繊維表面の結晶性が低下す
るようになる。これにより、導電性が要求される材料に
用いた場合には導電性が低下することがある。炭素繊維
の酸化処理方法には、酸性溶液を使用した液層酸化法、
各種電解質を使用した電解酸化法、あるいは空気等の気
層中で加熱しながら表面を処理する気層酸化法等がある
が特に限定されるものではなく、これらの酸化処理を行
っていない炭素繊維を用いることが好ましい。
【００１２】本発明の成形材料に用いられる各原材料成
分の配合量については特に限定されないが、成形材料全
体に対して、熱硬化性樹脂１０〜３５重量％であること
が好ましい。さらに好ましくは１０〜２５重量％であ
る。また、黒鉛は５５〜８８重量％であることが好まし
く、さらに好ましくは６７〜８７重量％である。そし
て、炭素繊維は１〜１０重量％であることが好ましい。
さらに好ましくは３〜８重量％である。各原材料成分の
配合量を前記範囲内とすることにより、成形材料を成形
する際に十分な流動性と、成形品である燃料電池セパレ
ーターに良好な導電性、機械的特性を付与することがで
きる。熱硬化性樹脂の配合量が前記下限値未満である
か、黒鉛の配合量が前記上限値を越えると、成形材料の
流動性が小さくなるために成形性が低下することがあ
る。一方、熱硬化性樹脂の配合量が前記上限値を越える
か、黒鉛の配合量が前記下限値未満であると、導電性が
低下することがある。また、炭素繊維の配合量について
は、前記下限値未満では導電性に影響ないが、成形品の
機械的強度が不十分になることがあり、前記上限値を超
えると導電性に影響を及ぼすことがある。特に、本発明
の成形品を燃料電池セパレーターに用いる場合には、体
積固有抵抗として１０-3〜１０-1Ω・ｃｍを確保するこ
とが好ましく、かつ充分な機械的強度が要求されるた
め、黒鉛と炭素繊維との合計配合量が７０〜９０重量％
の範囲であることが好ましい。
分の配合量については特に限定されないが、成形材料全
体に対して、熱硬化性樹脂１０〜３５重量％であること
が好ましい。さらに好ましくは１０〜２５重量％であ
る。また、黒鉛は５５〜８８重量％であることが好まし
く、さらに好ましくは６７〜８７重量％である。そし
て、炭素繊維は１〜１０重量％であることが好ましい。
さらに好ましくは３〜８重量％である。各原材料成分の
配合量を前記範囲内とすることにより、成形材料を成形
する際に十分な流動性と、成形品である燃料電池セパレ
ーターに良好な導電性、機械的特性を付与することがで
きる。熱硬化性樹脂の配合量が前記下限値未満である
か、黒鉛の配合量が前記上限値を越えると、成形材料の
流動性が小さくなるために成形性が低下することがあ
る。一方、熱硬化性樹脂の配合量が前記上限値を越える
か、黒鉛の配合量が前記下限値未満であると、導電性が
低下することがある。また、炭素繊維の配合量について
は、前記下限値未満では導電性に影響ないが、成形品の
機械的強度が不十分になることがあり、前記上限値を超
えると導電性に影響を及ぼすことがある。特に、本発明
の成形品を燃料電池セパレーターに用いる場合には、体
積固有抵抗として１０-3〜１０-1Ω・ｃｍを確保するこ
とが好ましく、かつ充分な機械的強度が要求されるた
め、黒鉛と炭素繊維との合計配合量が７０〜９０重量％
の範囲であることが好ましい。
【００１３】本発明の成形材料は、熱硬化性樹脂、黒
鉛、炭素繊維を含有してなるものであり、この成形品は
導電性と機械的特性に優れたものである。本発明の成形
材料は特に限定されないが、例えば燃料電池セパレータ
ー用として好適に用いられるものである。従来、燃料電
池セパレーター用成形材料としては黒鉛の粒度と樹脂の
粘度を調整することにより必要な体積固有抵抗、通気率
等の特性を得ていた。しかし、これだけでは実際の燃料
電池セパレーターのような複雑な形状をした成形品や大
型で薄肉の成型体等を製造する場合には、機械的強度が
低いため、もろく壊れやすいという欠点があった。本発
明はこれに特定の炭素繊維を配合することにより、成形
時の流動性を維持しながら導電性と機械的強度を両立し
た成形材料を開発したものである。
鉛、炭素繊維を含有してなるものであり、この成形品は
導電性と機械的特性に優れたものである。本発明の成形
材料は特に限定されないが、例えば燃料電池セパレータ
ー用として好適に用いられるものである。従来、燃料電
池セパレーター用成形材料としては黒鉛の粒度と樹脂の
粘度を調整することにより必要な体積固有抵抗、通気率
等の特性を得ていた。しかし、これだけでは実際の燃料
電池セパレーターのような複雑な形状をした成形品や大
型で薄肉の成型体等を製造する場合には、機械的強度が
低いため、もろく壊れやすいという欠点があった。本発
明はこれに特定の炭素繊維を配合することにより、成形
時の流動性を維持しながら導電性と機械的強度を両立し
た成形材料を開発したものである。
【００１４】なお、本発明の成形材料には、以上に説明
した成分以外にも、本発明の目的および効果に反しない
範囲内において、成形材料として一般に用いられる可塑
剤や離型剤を用いることができる。また、黒鉛の代わり
に導電性、強度を損なわない範囲でカーボンブラック等
の導電性の充填材あるいは一部無機充填材を併用するこ
ともできる。
した成分以外にも、本発明の目的および効果に反しない
範囲内において、成形材料として一般に用いられる可塑
剤や離型剤を用いることができる。また、黒鉛の代わり
に導電性、強度を損なわない範囲でカーボンブラック等
の導電性の充填材あるいは一部無機充填材を併用するこ
ともできる。
【００１５】本発明の成形材料を製造する方法について
は特に限定されないが、用いられる炭素繊維の形状を実
質的に変えることなく、前記アスペクト比を維持できる
ような方法を用いることが好ましい。例えば、微粉砕し
た熱硬化性樹脂、黒鉛、及び炭素繊維、必要に応じて離
型剤をヘンシェルミキサーにて均一に混合する方法が挙
げられる。この混合組成物はこのままでも成形加工でき
高導電性を有しているが、さらに均一な導電性と実用的
な機械的強度、気体不透過性を付与するとともに取り扱
いを容易にするため、黒鉛や炭素繊維の形状を実質的に
変えない程度の条件で、加圧ニーダーや加熱ロールを用
いて混練し、粉砕又は造粒化することにより成形材料化
することもできる。
は特に限定されないが、用いられる炭素繊維の形状を実
質的に変えることなく、前記アスペクト比を維持できる
ような方法を用いることが好ましい。例えば、微粉砕し
た熱硬化性樹脂、黒鉛、及び炭素繊維、必要に応じて離
型剤をヘンシェルミキサーにて均一に混合する方法が挙
げられる。この混合組成物はこのままでも成形加工でき
高導電性を有しているが、さらに均一な導電性と実用的
な機械的強度、気体不透過性を付与するとともに取り扱
いを容易にするため、黒鉛や炭素繊維の形状を実質的に
変えない程度の条件で、加圧ニーダーや加熱ロールを用
いて混練し、粉砕又は造粒化することにより成形材料化
することもできる。
【００１６】次に、本発明の成形品について説明する。
本発明の成形品は、前記成形材料を成形してなるもので
あり、良好な成形性と導電性および機械的特性を有する
成形品を得ることができる。成形方法としては特に限定
されないが、通常は圧縮成形法を用い、一般的な条件で
成形することができる。例えば、金型温度１４０〜２０
０℃、成形圧力２００〜１０００ｋｇ／ｃｍ2、硬化時
間１〜３０分間で成形品を得ることができる。また、圧
縮成形を用いる場合は、成形品の形状に合わせて予備成
形品を成形し、これを成形することで成形性を補助する
こともできる。このようにして、例えば厚みが０．５〜
３．０ｍｍの大型で薄肉状の成形品を得ることができ
る。
本発明の成形品は、前記成形材料を成形してなるもので
あり、良好な成形性と導電性および機械的特性を有する
成形品を得ることができる。成形方法としては特に限定
されないが、通常は圧縮成形法を用い、一般的な条件で
成形することができる。例えば、金型温度１４０〜２０
０℃、成形圧力２００〜１０００ｋｇ／ｃｍ2、硬化時
間１〜３０分間で成形品を得ることができる。また、圧
縮成形を用いる場合は、成形品の形状に合わせて予備成
形品を成形し、これを成形することで成形性を補助する
こともできる。このようにして、例えば厚みが０．５〜
３．０ｍｍの大型で薄肉状の成形品を得ることができ
る。
【００１７】
【実施例】以下本発明を実施例により詳しく説明する。
【００１８】１．フェノール樹脂の製造
還流コンデンサー撹拌機、加熱装置、真空脱水装置を備
えた反応釜内に、フェノール（Ｐ）とホルムアルデヒド
（Ｆ）とをモル比（Ｆ／Ｐ）＝１．７で仕込み、これに
酢酸亜鉛をフェノール１００重量部に対して０．５重量
部添加した。この反応系のｐＨを５．５に調整し、還流
反応を３時間行った。その後、真空度１００Torr、温度
１００℃で２時間水蒸気蒸留を行って未反応フェノール
を除去し、さらに、真空度１００Torr、温度１１５℃で
１時間反応させ、レゾール型フェノール樹脂Ａ（固形）
を得た。 ２．成形材料の製造 表１に示した配合（配合量は重量部を示す）の原材料混
合物を、７０℃に温調したヘンシェルミキサーで５分間
混合して成形材料を得た。 ３．成形品の製造 実施例および比較例で得られた成形材料を用い、金型温
度１８０℃、成形圧力４００ｋｇ／ｃｍ2、成形時間３
分で圧縮成形して成形品を得た。これらの成形品の特性
を表１下段に示す。
えた反応釜内に、フェノール（Ｐ）とホルムアルデヒド
（Ｆ）とをモル比（Ｆ／Ｐ）＝１．７で仕込み、これに
酢酸亜鉛をフェノール１００重量部に対して０．５重量
部添加した。この反応系のｐＨを５．５に調整し、還流
反応を３時間行った。その後、真空度１００Torr、温度
１００℃で２時間水蒸気蒸留を行って未反応フェノール
を除去し、さらに、真空度１００Torr、温度１１５℃で
１時間反応させ、レゾール型フェノール樹脂Ａ（固形）
を得た。 ２．成形材料の製造 表１に示した配合（配合量は重量部を示す）の原材料混
合物を、７０℃に温調したヘンシェルミキサーで５分間
混合して成形材料を得た。 ３．成形品の製造 実施例および比較例で得られた成形材料を用い、金型温
度１８０℃、成形圧力４００ｋｇ／ｃｍ2、成形時間３
分で圧縮成形して成形品を得た。これらの成形品の特性
を表１下段に示す。
【００１９】
【表１】
【００２０】４．表の注
＊ １）離型剤：カルナバワックス、東亜化成製
＊ ２）黒鉛：日本黒鉛工業株製・ＰＡＧ−１２０（人
造黒鉛、平均粒径１２０μｍ、比表面積０．６０ｍ2／
ｇ） ＊ ３）炭素繊維：三菱化学資産製・Ｋ２２３ＱＭ
（アスペクト比６００、酸化処理なし） ＊ ４）炭素繊維：三菱化学資産製・Ｋ２２３ＳＥ
（アスペクト比５、酸化処理なし） ＊５）炭素繊維：三菱化学資産製・Ｋ２２３ＧＭ（ア
スペクト比６００、酸化処理あり）
造黒鉛、平均粒径１２０μｍ、比表面積０．６０ｍ2／
ｇ） ＊ ３）炭素繊維：三菱化学資産製・Ｋ２２３ＱＭ
（アスペクト比６００、酸化処理なし） ＊ ４）炭素繊維：三菱化学資産製・Ｋ２２３ＳＥ
（アスペクト比５、酸化処理なし） ＊５）炭素繊維：三菱化学資産製・Ｋ２２３ＧＭ（ア
スペクト比６００、酸化処理あり）
【００２１】５．測定方法
１）体積固有抵抗：ＪＩＳ Ｋ ７１９４に準じて行っ
た。 ２）曲げ強さ：ＪＩＳ Ｋ ６９１１に準じて行った ３）モノホールによる流動性：ＪＩＳ Ｋ ６９１１に
準じて行った。 ４）成形品外観：前記成形条件にて、２５０×２５０×
２ｍｍの大きさの成形品を成形し、成形品の充填性及び
外観が良好なものを良、未充填部やフクレ、溝凸部に割
れがあるものを不良とした。
た。 ２）曲げ強さ：ＪＩＳ Ｋ ６９１１に準じて行った ３）モノホールによる流動性：ＪＩＳ Ｋ ６９１１に
準じて行った。 ４）成形品外観：前記成形条件にて、２５０×２５０×
２ｍｍの大きさの成形品を成形し、成形品の充填性及び
外観が良好なものを良、未充填部やフクレ、溝凸部に割
れがあるものを不良とした。
【００２２】実施例１〜４は、熱硬化性樹脂としてレゾ
ール型フェノール樹脂、黒鉛、炭素繊維として異なるア
スペクト比を有する２種類のものを併用したフェノール
樹脂成形材料であり、成形時の流動性、成形品の機械的
特性、電気的特性、および外観において、いずれも良好
なものとなった。特に、実施例１〜３は２種類の炭素繊
維としていずれも酸化処理を施していないものを用いた
ので、電気的特性も特に良好であった。一方、比較例で
はいずれも１種類の炭素繊維のみを使用したが、比較例
１では流動性が低下し、成形品外観にも影響がみられ
た。また、比較例２では機械的強度が低下した。
ール型フェノール樹脂、黒鉛、炭素繊維として異なるア
スペクト比を有する２種類のものを併用したフェノール
樹脂成形材料であり、成形時の流動性、成形品の機械的
特性、電気的特性、および外観において、いずれも良好
なものとなった。特に、実施例１〜３は２種類の炭素繊
維としていずれも酸化処理を施していないものを用いた
ので、電気的特性も特に良好であった。一方、比較例で
はいずれも１種類の炭素繊維のみを使用したが、比較例
１では流動性が低下し、成形品外観にも影響がみられ
た。また、比較例２では機械的強度が低下した。
【００２３】
【発明の効果】本発明は、熱硬化性樹脂、黒鉛、炭素繊
維を含有し、炭素繊維としてアスペクト比が異なる２種
類以上を併用することを特徴とする成形材料である。本
発明の成形材料を成形してなる成形品は、成形性、電気
的特性、機械的特性に優れたものであり、特に、水素、
アルコール等を燃料とする燃料電池のセパレーターは、
本発明の成形材料の工業的な用途として好適である。
維を含有し、炭素繊維としてアスペクト比が異なる２種
類以上を併用することを特徴とする成形材料である。本
発明の成形材料を成形してなる成形品は、成形性、電気
的特性、機械的特性に優れたものであり、特に、水素、
アルコール等を燃料とする燃料電池のセパレーターは、
本発明の成形材料の工業的な用途として好適である。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
Ｆターム(参考） 4J002 CC031 CD001 CF001 DA017
DA026 FA047 FD116 FD117
GQ00 GQ02
5G301 DA18 DA20 DA53 DA55 DA57
DD10
5H026 AA02 BB02 CC03 CX02 EE05
EE06 EE18 HH05
Claims (8)
- 【請求項１】 熱硬化性樹脂、黒鉛、炭素繊維を含有
し、前記炭素繊維として、アスペクト比が異なる２種類
以上を併用することを特徴とする熱硬化性樹脂成形材
料。 - 【請求項２】 前記炭素繊維として、（ａ）アスペクト
比２００〜６５０の炭素繊維と、（ｂ）アスペクト比４
〜３０の炭素繊維との２種類を併用する請求項１に記載
の熱硬化性樹脂成形材料。 - 【請求項３】 前記炭素繊維は、その配合重量比（ａ／
ｂ）が１０／９０〜５０／５０である請求項２に記載の
熱硬化性樹脂成形材料。 - 【請求項４】 前記炭素繊維が、酸化処理を施されてい
ないものである請求項１ないし３のいずれかに記載の熱
硬化性樹脂成形材料。 - 【請求項５】 前記熱硬化性樹脂成形材料全体に対し
て、熱硬化性樹脂１０〜３５重量％、黒鉛５５〜８８重
量％、および炭素繊維１〜１０重量％を含有するもので
ある請求項１ないし４のいずれかに記載の熱硬化性樹脂
成形材料。 - 【請求項６】 燃料電池セパレーター用である請求項１
ないし５のいずれかに記載の熱硬化性樹脂成形材料。 - 【請求項７】 請求項１ないし５のいずれかに記載の熱
硬化性樹脂成形材料を成形してなる成形品。 - 【請求項８】 請求項６に記載の熱硬化性樹脂成形材料
を成形してなる燃料電池セパレーター。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002017958A JP2003213137A (ja) | 2002-01-28 | 2002-01-28 | 熱硬化性樹脂成形材料およびこれを成形してなる成形品 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002017958A JP2003213137A (ja) | 2002-01-28 | 2002-01-28 | 熱硬化性樹脂成形材料およびこれを成形してなる成形品 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003213137A true JP2003213137A (ja) | 2003-07-30 |
Family
ID=27653472
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2002017958A Pending JP2003213137A (ja) | 2002-01-28 | 2002-01-28 | 熱硬化性樹脂成形材料およびこれを成形してなる成形品 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2003213137A (ja) |
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007311061A (ja) * | 2006-05-16 | 2007-11-29 | Nippon Pillar Packing Co Ltd | 燃料電池用セパレータ及びその製造方法 |
| JP2008001883A (ja) * | 2005-11-11 | 2008-01-10 | Hitachi Chem Co Ltd | フェノール樹脂成形材料 |
| WO2008078848A1 (en) | 2006-12-27 | 2008-07-03 | Cheil Industries Inc. | Heat-conductive resin composition and plastic article |
| JP2008189867A (ja) * | 2007-02-07 | 2008-08-21 | Teijin Ltd | 炭素繊維補強熱可塑性樹脂複合材料 |
| JP2008189866A (ja) * | 2007-02-07 | 2008-08-21 | Teijin Ltd | 炭素繊維補強熱硬化性樹脂放熱材 |
| WO2013172174A1 (ja) * | 2012-05-14 | 2013-11-21 | 東レ株式会社 | 燃料電池用ガス拡散電極基材 |
| JP2014077226A (ja) * | 2006-01-31 | 2014-05-01 | Lyle Istvan Rudyard | 不織繊維材料及びそれから作られる電極 |
-
2002
- 2002-01-28 JP JP2002017958A patent/JP2003213137A/ja active Pending
Cited By (13)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| JP4625785B2 (ja) * | 2006-05-16 | 2011-02-02 | 日本ピラー工業株式会社 | 燃料電池用セパレータの製造方法 |
| EP2102288A4 (en) * | 2006-12-27 | 2012-10-10 | Cheil Ind Inc | HEAT-RESISTANT RESIN COMPOSITION AND PLASTIC OBJECT |
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| EP2102288A1 (en) * | 2006-12-27 | 2009-09-23 | Cheil Industries Inc. | Heat-conductive resin composition and plastic article |
| US8029876B2 (en) | 2006-12-27 | 2011-10-04 | Cheil Industries Inc. | Heat-conductive resin composition and plastic article including the same |
| JP2008189867A (ja) * | 2007-02-07 | 2008-08-21 | Teijin Ltd | 炭素繊維補強熱可塑性樹脂複合材料 |
| JP2008189866A (ja) * | 2007-02-07 | 2008-08-21 | Teijin Ltd | 炭素繊維補強熱硬化性樹脂放熱材 |
| WO2013172174A1 (ja) * | 2012-05-14 | 2013-11-21 | 東レ株式会社 | 燃料電池用ガス拡散電極基材 |
| JPWO2013172174A1 (ja) * | 2012-05-14 | 2016-01-12 | 東レ株式会社 | 燃料電池用ガス拡散電極基材 |
| US10003079B2 (en) | 2012-05-14 | 2018-06-19 | Toray Industries, Inc. | Gas diffusion electrode medium for fuel cell |
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