JP2003222299A - ハイブリッド型水素貯蔵容器および容器への水素貯蔵方法 - Google Patents
ハイブリッド型水素貯蔵容器および容器への水素貯蔵方法Info
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Abstract
なだけでなく、使用中にも安定かつ安全に機能するハイ
ブリッド型水素貯蔵容器および容器への水素貯蔵方法を
提供する。 【解決手段】 強化層2およびライナー層3からなり、
水素充填圧力30Pa以上の圧力容器1と、該圧力容器1内
に入れられる水素吸蔵体および該水素吸蔵体を支持する
担体(水素吸蔵体部4)とを含み、圧力容器1の内容積
に対するαm≧100kg/m3の水素吸蔵体の体積分率Xを5
(%)≦X≦20(%)とする。ただし、αm:水素吸蔵
体単位体積当たりの最大水素吸蔵量(kg/m3)、X=100
・Vm/Vi(%)、Vi:圧力容器の内容積(L)、Vm:圧
力容器内の水素吸蔵体の体積(L)
Description
る燃料電池自動車、分散型発電用燃料電池などに水素を
供給するためのハイブリッド型水素貯蔵容器および容器
への水素貯蔵方法に関するものである。
素とを反応させることにより発電するため、エネルギー
源として水素を供給する必要がある。水素を燃料電池設
備に供給する方法としては、 (a)都市ガス、LPGなどを消費設備近傍で水素に改
質して供給する方法 (b)パイプラインで直接水素を供給する方法 (c)消費設備近傍に水素貯蔵容器を設置して供給する
方法 があり、設備規模、用途などにより、さまざまな水素供
給方法が検討されているが、特にスペース的、重量的な
制限の厳しい燃料電池自動車においては、燃料電池への
水素の供給手段として、軽量かつ小容積の水素貯蔵容器
が求められている。
に水素を供給するための方法としては、 (1)高圧水素貯蔵容器 (2)水素吸蔵体容器 (3)液体水素貯蔵容器 がある。ところが、(1)の高圧水素貯蔵容器に関して
は容器の容積当たりの水素貯蔵量が少なく、必要量の水
素を貯蔵するためには容器の容積が大きくなり、燃料電
池自動車用等の用途には使用できない。(2)の水素吸
蔵体容器に関しては、媒体として水素吸蔵合金を用いる
方法が一般的であるが、容器の重量当たりの水素貯蔵量
が少なく容器の重量が顕著に重くなるという問題があ
る。
月8日)資料中の固体高分子型燃料電池/水素エネルギー
利用技術開発戦略の「水素貯蔵装置等水素エネルギー貯
蔵技術」に関する現状認識では、5kgの水素を貯蔵する
のに対し高圧水素貯蔵容器(70MPa)では106kg-193Lが期
待され、水素吸蔵合金容器(3wt%合金)では202kg-96Lが
期待されている。つまり現状の技術では、5kgの水素を
貯蔵する要求に対し高圧水素貯蔵容器では100kg以上
で、200L以上となり、水素吸蔵合金容器では200kg以上
で、100L以上となり、5kgの水素を充填できる外容積200
L未満かつ総重量200kg未満の容器を得ることはできな
い。
は、容器に高い断熱性能が要求されること、ならびに、
貯蔵中に外部からの侵入熱により水素が気化し、気化し
た水素ガスを容器外に放出しなければならないという問
題がある。
量、小型で、かつ長期間水素を貯蔵することが難しい。
特に今後、低公害・省エネ型の自動車として期待されて
いる燃料電池自動車に水素燃料を供給するための容器と
しては、容器重量の軽量化、容器容積を小さくすること
が同時に要求される。現状の高圧水素貯蔵容器ならびに
水素吸蔵合金容器では、それぞれスペース的、重量的に
自動車への搭載が容易ではなく、また液体水素貯蔵容器
では、自動車停止中の侵入熱による蒸発水素の処理が難
しいため、燃料電池自動車用水素容器として採用されに
くい状況にある。
できる可能性のある技術として、特開昭61-252997号公
報に「水素化物形成性合金を含む水素貯蔵器の重量を基
準にした貯蔵容量を最適にする方法、および重量につい
て最適な水素貯蔵器」が開示されている。この技術は、
100〜300バール(10〜30MPa)の高圧水素と水素吸蔵合
金による吸蔵水素の併用により水素貯蔵効率を高めると
いうものである。しかしながら30MPa未満の圧力レベル
では、αm=100 kg/m3の水素吸蔵合金を用いて燃料電池
自動車用に求められる水素貯蔵容器の要求水準、すなわ
ち5kgの水素を充填できる外容積200L未満かつ総重量200
kg未満の容器を得ることはほとんど不可能である。ま
た、あえて特開昭61-252997号公報の技術を燃料電池自
動車へ適用することを考えた場合でも、水素吸蔵体が固
定されないため、走行中の振動にさらされて水素吸蔵体
が容器中で偏在するという問題が生ずる。
れる水素貯蔵容器を得るためには30MPa以上の高圧容器
と水素吸蔵体とのハイブリッド型水素貯蔵容器が必要と
なる。しかしながらこのような高圧になると、自動車の
衝突時など緊急時に、活性な水素吸蔵体粉末が外部系へ
広く飛散して粉塵爆発を生じ、火災など二次災害を誘発
する危険性が高まるという問題点がある。
は、スペース的、重量的に自動車への搭載が容易なだけ
でなく、使用中にも安定かつ安全に機能するハイブリッ
ド型水素貯蔵容器および容器への水素貯蔵方法を提供す
ることである。より具体的には、外容積200L未満、総重
量200kg未満の容器に少なくとも5kgの水素を充填でき、
かつ緊急時に活性な水素吸蔵体粉末が外部系へ広く飛散
することを防ぐハイブリッド型水素貯蔵容器を提供する
ことである。
解決するために鋭意検討を行い、以下の知見を得た。30
MPa以上の圧力において、ある一定の水素吸蔵能力(水
素吸蔵体単位体積当たりの最大水素吸蔵量αm≧100 kg/
m3)を有する水素吸蔵体を用いて、容器内容積に対する
水素吸蔵体の体積分率と容器内に水素を充填するときの
圧力の値を調整することにより、外容積200L未満、総重
量200kg未満の容器に5kgの水素を充填することが可能な
水素貯蔵容器を提供することができる。容器中の水素吸
蔵体粉末を担体に支持することにより、緊急時に活性な
水素吸蔵体粉末が外部系へ広く飛散することを防ぐこと
が可能となるうえ、容器内での粉末の偏在化を低減する
ことができる。
貯蔵容器は、圧力容器と、該圧力容器内に入れられる水
素吸蔵体と、該水素吸蔵体を支持する担体とを含み、前
記圧力容器の内容積に対するαm≧100 kg/m3の前記水素
吸蔵体の体積分率Xを5(%)≦X≦20(%)としたこ
とを特徴とするものである。 ただし、αm:水素吸蔵体単位体積当たりの最大水素吸
蔵量(kg/m3) X=100・Vm/Vi(%) Vi:圧力容器の内容積(L) Vm:圧力容器内の水素吸蔵体の体積(L)
MPa以上で用いられるものである。そして、この圧力容
器は、ライナー層と強化層とからなる。
は、αm≧100 kg/m3の水素吸蔵体を支持させた担体を、
容器内容積に対する前記水素吸蔵体の体積分率Xが5
(%)≦X≦20(%)となるように容器内に入れ、該容
器に30MPa以上の圧力で水素を充填することを特徴とす
るものである。 ただし、αm:水素吸蔵体単位体積当たりの最大水素吸
蔵量(kg/m3) X=100・Vm/Vi(%) Vi:容器の内容積(L) Vm:容器内の水素吸蔵体の体積(L)
も2層構造の容器を用いるものである。
よび数値限定の理由を述べる。
吸蔵量がαm≧100 kg/m3である。αm≧100 kg/m3では、
水素吸蔵体の水素吸蔵量が下記のように相当する。 密度4.0g/cm3のとき、水素吸蔵量≧2.50wt% 密度5.0g/cm3のとき、水素吸蔵量≧2.00wt% 密度6.0g/cm3のとき、水素吸蔵量≧1.67wt% 密度7.0g/cm3のとき、水素吸蔵量≧1.43wt% 密度8.0g/cm3のとき、水素吸蔵量≧1.25wt% たとえ水素吸蔵量が重量%で高い水素吸蔵体を水素貯蔵
容器に適用したとしても、その密度が小さければ水素貯
蔵容器内で多くの容積を必要とすることになり、結果と
して体積効率が悪くなる。そこで、水素吸蔵体単位体積
当たりの最大水素吸蔵量αmを規定することで、水素貯
蔵容器の実質的な重量効率、体積効率を確保することが
できる。αmが100 kg/m3より小さい場合、30MPaの水素
圧力で担体の体積率が0%という理想的な条件化におい
ても、外容積200L未満、総重量200kg未満の容器に5kgの
水素を充填することはほとんど不可能となるため、αm
≧100 kg/m3とする。
分率Xが5(%)≦X≦20(%)である。水素吸蔵体の
量を多くすれば水素貯蔵の体積効率が改善される反面、
重量効率が低下する。逆に水素吸蔵体の量を少なくすれ
ば水素貯蔵の重量効率が改善される反面、体積効率が低
下する。したがって、容器内容積に対して最適な水素吸
蔵体体積分率を設定する必要がある。30MPa以上の水素
圧力の条件下で水素吸蔵体の体積分率が5%未満である
と、体積効率が著しく悪くなって容器外体積が大きくな
る。また水素吸蔵体の量を変化させたことによる水素貯
蔵の体積効率、重量効率の変化が小さく、水素貯蔵容器
の設計の自由度が著しく制約されて実質上ハイブリッド
水素貯蔵容器のメリットが消失する。つまり、容器内容
積に対する水素吸蔵体体積分率と容器内に水素を充填す
るときの最大圧力の値を変化させることにより、ある一
定の水素吸蔵能力αm(水素吸蔵体単位体積当たりの最
大水素吸蔵量)を有する水素吸蔵体を用いて最適な重量
ならびに容積を有する水素貯蔵容器を提供することが不
可能となる。したがって、水素吸蔵体の体積分率は5%
以上とする。
くと、上述のとおり水素貯蔵の体積効率が改善される反
面、重量効率が悪化して容器総重量が大きくなる。それ
に加え、水素吸蔵体の体積分率が20%を超えると、水素
吸蔵体の体積分率増加に対する体積効率の改善幅が極端
に少なくなり、単に水素吸蔵体のコストが増えるだけで
何のメリットも生じない状況になる。したがって、水素
吸蔵体の体積分率は20%以下とする。
一般的に水素吸蔵体としては粉末状のものが多用され
る。上述のように30MPa以上の高圧になると、自動車の
衝突時など緊急時に活性な水素吸蔵体粉末が外部系へ広
く飛散して粉塵爆発を生じ、火災など二次災害を誘発す
る危険性が高まるという問題点がある。水素吸蔵体粉末
を担体に支持することで、急激な圧力変動による外部系
への飛散を顕著に減ずることができる。ここで、水素吸
蔵体が「担体に支持されている」状態とは、たとえば繊
維状あるいはフィルム状の担体に水素吸蔵体粉末が付着
している状態、担体間に存在して水素吸蔵体粉末の自由
度が制限されている状態、多孔体層により水素吸蔵体粉
末が包み込まれている状態、あるいは水素吸蔵体粉末が
樹脂体中に支持されている状態などをさすが、ここでは
その手法を限定するものではない。なお、水素吸蔵体粉
末が樹脂体中に支持されている場合には、担体の水素吸
蔵体に対する体積比率が大きいと、水素吸蔵体の活性化
が困難になることがあり、担体の水素吸蔵体に対する体
積比率ができれば30%未満であることが望ましい。
により説明する。図1は本発明のハイブリッド型水素貯
蔵容器の一例を断面図で示す概念図である。図におい
て、1は圧力容器であり、強化層2とライナー層3の2
層構造から構成されていることを示している。圧力容器
1にはバルブ5を設けた配管6が取り付けられる。圧力
容器1の内部には、担体に支持された水素吸蔵体を示す
水素吸蔵体部(担体+水素吸蔵体)4が入れられ、輸送
中の振動等では動かないように固定されている。そし
て、圧力容器1の内部は、充填圧力が30MPa以上で水素
が充填されている。
必要であるから、その構造には特に注意が必要である。
たとえば、「圧縮天然ガス自動車燃料装置用容器の技術
基準」に則ったものとされる。ここでは、一実施例とし
て、強化層2をFRP、ライナー層3をアルミニウム合金
とした2層構造の容器を採用している。また、2層以上
の多層構造としてもよい。強化層2には、ガラス繊維強
化樹脂やカーボン繊維強化樹脂等が適している。また、
ライナー層3には、上記の他に、ステンレス等の金属ラ
イナー、合成樹脂ライナー等が用いられる。圧力容器1
は、本発明の目的から、軽量化されることが必要であ
る。そのためには、圧力容器1の密度は1.0g/cm3以下で
あることが望ましい。上記のような材料を用いたライナ
ー層と強化層とからなる2層構造の圧力容器はその密度
が1.0g/cm3以下であり、好ましい。
10Cr12.5Mn3を用いているが、その他αm≧100 kg/m3を
満足するものとしてLaNi5、Ce0.8La0.2Ni4.5Co0.5、Ti
0.95Zr0 .05Cr1.2Mn0.8、Ti34Cr51V15等をあげることが
できる。水素吸蔵体の支持担体には、一般的には合成樹
脂製のものが使用されるが、担体の材質は特に限定され
るものではない。また、担体による水素吸蔵体の支持方
法や担体と水素吸蔵体の配置形態等についても同様に限
定されるものではない。図1にぼかし部で示す水素吸蔵
体部4は、あくまでも模式図であり、後述する水素吸蔵
合金体積分率の計算を容易にするためにモデル化したも
のである。
内の圧力が急激に低下して容器内の水素吸蔵体粉末が外
部系へ飛散することが想定される。このときの粉末飛散
量を評価するために次の実験を行った。試料容器内体積
5.3ccのステンレス管の中に5gの水素吸蔵体としての水
素吸蔵合金を合金支持担体とともに入れて、まず水素と
の反応性を調べた。ここでは合金支持手法として、繊維
状ポリエステル樹脂で支持する方法、あるいはポリエチ
レン樹脂体中に支持する方法をとるとともに、合金支持
担体体積/合金体積:Rjを種々変化させた。比較例とし
て合金支持担体を用いないケースも行っている。
74.5Ti10Cr12.5Mn3(αm:123.8 kg/m3、粉末状:100me
sh)を用いた。水素貯蔵合金の比較例として、Ti1.2Mn
1.8(αm:92.5 kg/m3、粉末状:100mesh)を用いた。
この場合は活性化処理をしていないものを用いた。水素
との反応性の判断基準は、該ステンレス容器に室温で30
MPa、35MPa、50MPaあるいは70MPaの高圧水素を導入した
ときに水素吸蔵反応が15分以内に開始した場合は◎、1
時間以内に開始した場合は○、開始しなかった場合は×
とした。
応により圧力が低下したステンレス容器に再度高圧水素
を導入して初期水素圧(30MPaから70MPa)とした。この
状態から試料容器の圧力を平均圧力低下速度10MPa/sで
急激に0.1MPaまで低下させ、ステンレス容器内に残存す
る水素吸蔵合金粉末重量を測定した。初期重量の5gから
減少した重量のパーセンテージを算出し、これを粉末飛
散割合として評価した。
蔵合金粉末と担体を用いて5kgの水素を貯蔵するために
どれくらいの容器総重量、容器外容積が必要になるかを
下記の手順で計算した。容器総重量および容器外容積
が、200kg未満かつ200L未満であるときには好適であ
り、どちらかがその基準を超えた場合には不適当であ
る。5kgの水素を貯蔵するための容器総重量、容器外容
積の計算は次の要領で行った。表1から表3は計算に用
いた定数、水素圧縮係数、変数である。
いて、既存の34L容器に何kgの水素が入るかを計算 (手順2) 5kgの水素を貯蔵するのに34L容器何個分が
必要かを比例計算で算出 手順1においては水素圧縮係数、水素吸蔵合金膨張量、
合金支持担体体積・重量、圧力増加による容器外容積・
容器重量増加を考慮している。圧力増加による容器外容
積・容器重量増加は次の仮定のもとに計算した。容器と
してFRP+アルミライナー容器を考える。圧力35MPaにお
ける容器重量を18kg、容器重量中のFRPとアルミライナ
ーの重量比率を1:1、FRP厚を11mm、アルミライナー厚
を3.25mmとする。圧力35MPaに対する圧力比分だけFRP重
量、厚さが増加あるいは減少するものとする。また、図
1に計算に用いた容器の各部寸法、容器内圧力等の諸元
を示してある。
−X(α+R))・2 / 22.4・100.・1000・z 総水素量Ht(kg)=Hm+Hc 容器重量Ws(kg)=9+9・(P/35) 合金支持担体体積Vj(L)=Vi・X・Rj/100 合金支持担体重量Wj(kg)=Vj・ρj 容器総重量Wt(kg)=Ws+Wm+Hm+Hc+Wj 容器板厚t(mm)= 3.25+11・(P/35) 容器外容積Vo(L)={0.25・π・(D+2t)2・L + 0.33・
π・(d+t)・(D+2t)2}/1000000
(N)と容器外体積Vo (L)を用い、次に示す計算式で5kgの
水素を貯蔵するのに必要な容器総重量および容器外容積
を算出した。
算を行った結果を示す。
3.8kg/m3のV74.5Ti10Cr12.5Mn3を、No.21、22ではαm:
92.5kg/m3のTi1.2Mn1.8を用いている。No.1、2とNo.2
1、22はそれぞれαm:123.8kg/m3のV74.5Ti10Cr12.5Mn3
と、αm:92.5kg/m3のTi1.2Mn1.8を用いて導入圧30MPa
とした場合の実施例である。No.1、2では所定の外容積2
00L未満、総重量200kg未満を満足するのに対し、No.2
1、22ではαmが100 kg/m3より小さいため、想定してい
る30MPaの水素圧において、担体の体積率が0%という理
想的な条件下においても外容積200L未満、総重量200kg
未満の容器に5kgの水素を充填することができない。
i10Cr12.5Mn3を用いて導入圧35MPaとした場合の実施例
である。この中でNo.3からNo.8は合金体積分率の影響を
調べたものである。No.3は合金体積分率が3%であり、
体積効率が著しく悪くなって容器外容積が200Lをオーバ
ーする結果となっている。また水素貯蔵容器の設計の自
由度が著しく制約されて実質上ハイブリッド水素貯蔵容
器のメリットが消失している。No.4、No.5 とNo.6は、
合金体積分率がそれぞれ8%、12%、18%であり、外容
積200L未満、総重量200kg未満を満足している。これに
対し、No.7、8は合金体積分率が20%を超えており、重
量効率が悪化して容器総重量が200kgをオーバーしてい
る。No.9からNo.13は合金体積分率を15%と一定にし
て、合金支持手法の影響を調べたものである。No.9から
No.12はいずれも合金を担体中に支持しているものであ
り発明例である。ただし合金体積に対する合金支持担体
体積の割合Rjが0.05、0.2であるNo.9、10は水素との反
応性が非常に良好であるが、Rjが0.5、0.7であるNo.1
1、12は水素との反応性が若干低下している。No.13は比
較例で担体による支持をしていないものである。この場
合、圧力の急激な低減によって合金粉末のほとんどが飛
散する結果となっている。
Ti10Cr12.5Mn3を用いて導入圧50MPaまたは70MPaとした
場合の実施例である。これらの例ではいずれも水素との
反応性は良好であり、また粉末飛散量も低位に抑えられ
ている。ただし、No.14とNo.17は合金体積分率が適正で
ないために、それぞれ容器外体積、容器総重量が目標を
満足していない。なお、導入圧35MPaの場合と比較して
基本的に容器総重量・容器外容積は軽くかつ小さくな
る。
ース的、重量的に自動車への搭載が容易なだけでなく、
使用中にも安定かつ安全に機能するハイブリッド型水素
貯蔵容器を提供することが可能となる。より具体的に
は、外容積200L未満、総重量200kg未満の容器に5kgの水
素を充填することができ、かつ緊急時に活性な水素吸蔵
体粉末が外部系へ広く飛散することを防ぐことができる
ハイブリッド水素貯蔵容器を提供することが可能とな
る。
である。
Claims (5)
- 【請求項1】 圧力容器と、該圧力容器内に入れられる
水素吸蔵体と、該水素吸蔵体を支持する担体とを含み、
前記圧力容器の内容積に対するαm≧100 kg/m3の前記水
素吸蔵体の体積分率Xを5(%)≦X≦20(%)とした
ことを特徴とするハイブリッド型水素貯蔵容器。 ただし、αm:水素吸蔵体単位体積当たりの最大水素吸
蔵量(kg/m3) X=100・Vm/Vi(%) Vi:圧力容器の内容積(L) Vm:圧力容器内の水素吸蔵体の体積(L) - 【請求項2】 前記圧力容器は、水素充填圧力が30MPa
以上で用いられるものであることを特徴とする請求項1
記載のハイブリッド型水素貯蔵容器。 - 【請求項3】 前記圧力容器は、ライナー層と強化層と
からなることを特徴とする請求項1また2記載のハイブ
リッド型水素貯蔵容器。 - 【請求項4】 αm≧100 kg/m3の水素吸蔵体を支持させ
た担体を、容器内容積に対する前記水素吸蔵体の体積分
率Xが5(%)≦X≦20(%)となるように容器内に入
れ、該容器に30MPa以上の圧力で水素を充填することを
特徴とする容器への水素貯蔵方法。 ただし、αm:水素吸蔵体単位体積当たりの最大水素吸
蔵量(kg/m3) X=100・Vm/Vi(%) Vi:容器の内容積(L) Vm:容器内の水素吸蔵体の体積(L) - 【請求項5】 ライナー層と強化層の少なくとも2層構
造の容器を用いることを特徴とする請求項4記載の容器
への水素貯蔵方法。
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