JP2003147343A - シンチレータ材料及びその製造方法並びにその材料を用いた放射線検出装置 - Google Patents
シンチレータ材料及びその製造方法並びにその材料を用いた放射線検出装置Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 従来、シンチレータ材料として広く使われて
いるＣｓＩ：Ｎａは、発光効率は優れているが大気中に
おいて潮解性のためにシンチレーション効率が低下し、
又、ＣｓＩ：ＴｌはＴｌが毒性が強いため環境面におけ
る問題がある。 【解決手段】 本発明は、ＣｓＩ−ＣｕＩの混晶体をシ
ンチレータ材料として用いるもので、効率を維持しつ
つ、かつ従来の課題を解決するものである。
いるＣｓＩ：Ｎａは、発光効率は優れているが大気中に
おいて潮解性のためにシンチレーション効率が低下し、
又、ＣｓＩ：ＴｌはＴｌが毒性が強いため環境面におけ
る問題がある。 【解決手段】 本発明は、ＣｓＩ−ＣｕＩの混晶体をシ
ンチレータ材料として用いるもので、効率を維持しつ
つ、かつ従来の課題を解決するものである。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、Ｘ線やγ線などの
放射線の検出等に用いられるシンチレータ材料及びその
製造方法並びにそれを用いた放射線検出装置に関する。
放射線の検出等に用いられるシンチレータ材料及びその
製造方法並びにそれを用いた放射線検出装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、シンチレータ材料（放射線を紫
外、可視発光に変換する光機能性材料）は、アルカリハ
ライド結晶（ＣｓＩ、ＮａＩなど）を中心として長年に
わたって研究開発され、広く実用化されている。その中
で、Ｘ線投影による医療検査やＩＣ基板、回路基板など
の非破壊検査などにおいて、Ｘ線イメージング装置が注
目されている。そしてその装置のシンチレータ材料とし
てはＣｓＩを母体としそれに不純物を添加してシンチレ
ーション効率を高めたものが実用化されている。一般的
には、ＮａＩ（ヨウ化ナトリウム）又はＴｌＩ（ヨウ化
タリウム）をドーピングしたＣｓＩ：Ｎａ、ＣｓＩ：Ｔ
ｌである。
外、可視発光に変換する光機能性材料）は、アルカリハ
ライド結晶（ＣｓＩ、ＮａＩなど）を中心として長年に
わたって研究開発され、広く実用化されている。その中
で、Ｘ線投影による医療検査やＩＣ基板、回路基板など
の非破壊検査などにおいて、Ｘ線イメージング装置が注
目されている。そしてその装置のシンチレータ材料とし
てはＣｓＩを母体としそれに不純物を添加してシンチレ
ーション効率を高めたものが実用化されている。一般的
には、ＮａＩ（ヨウ化ナトリウム）又はＴｌＩ（ヨウ化
タリウム）をドーピングしたＣｓＩ：Ｎａ、ＣｓＩ：Ｔ
ｌである。
【０００３】ＣｓＩを母体に利用する理由としては、
放射線吸収効率が高い、放射線損傷が少ない、真空
蒸着法等により薄膜作製が比較的容易であるということ
が挙げられる。
放射線吸収効率が高い、放射線損傷が少ない、真空
蒸着法等により薄膜作製が比較的容易であるということ
が挙げられる。
【０００４】しかしながら、ＣｓＩ：Ｎａは、発光効率
が優れているが、大気中において潮解性のためにシンチ
レーション効率が低下するという欠点を有する。
が優れているが、大気中において潮解性のためにシンチ
レーション効率が低下するという欠点を有する。
【０００５】又、ＣｓＩ：Ｔｌは、大気中におけるシン
チレーション特性の短時間での劣化ということは生じな
いが、Ｔｌ（タリウム）が非常に毒性の強い物質である
ために、環境面における問題点を有している。
チレーション特性の短時間での劣化ということは生じな
いが、Ｔｌ（タリウム）が非常に毒性の強い物質である
ために、環境面における問題点を有している。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、シンチレー
タ材料として優れた物質であるＣｓＩをベースとしなが
ら、ＣｓＩ：Ｎａのように大気中においてシンチレーシ
ョン効率が低下することなく、又毒性のないシンチレー
タ材料及びその製造方法を提供するものである。
タ材料として優れた物質であるＣｓＩをベースとしなが
ら、ＣｓＩ：Ｎａのように大気中においてシンチレーシ
ョン効率が低下することなく、又毒性のないシンチレー
タ材料及びその製造方法を提供するものである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明は、ＣｓＩ−Ｃｕ
Ｉ混晶体よりなるシンチレータ材料、望ましくはＣｓＩ
に対してＣｕＩ濃度が５〜５０ｍｏｌ％であるＣｓＩ−
ＣｕＩ混晶体よりなるシンチレータ材料、更に望ましく
はＣｓＩに対してＣｕＩ濃度が１０〜３０ｍｏｌ％であ
るＣｓＩ−ＣｕＩ混晶体よりなるシンチレータ材料を提
供する。
Ｉ混晶体よりなるシンチレータ材料、望ましくはＣｓＩ
に対してＣｕＩ濃度が５〜５０ｍｏｌ％であるＣｓＩ−
ＣｕＩ混晶体よりなるシンチレータ材料、更に望ましく
はＣｓＩに対してＣｕＩ濃度が１０〜３０ｍｏｌ％であ
るＣｓＩ−ＣｕＩ混晶体よりなるシンチレータ材料を提
供する。
【０００８】又、本発明は、ＣｓＩに対しＣｕＩを添加
してＣｓＩ−ＣｕＩの混合体を作製し、上記ＣｓＩ−Ｃ
ｕＩの混合体を供給源として、基板上にＣｓＩ−ＣｕＩ
の混晶体を形成することを特徴とするシンチレータ材料
の製造方法を提供する。
してＣｓＩ−ＣｕＩの混合体を作製し、上記ＣｓＩ−Ｃ
ｕＩの混合体を供給源として、基板上にＣｓＩ−ＣｕＩ
の混晶体を形成することを特徴とするシンチレータ材料
の製造方法を提供する。
【０００９】又、本発明は、極めて実用的なシンチレー
タ材料として、基板上にＣｓＩ薄膜とＣｕＩ薄膜が交互
に形成され、上記ＣｓＩ薄膜と上記ＣｕＩ薄膜の境界面
にはＣｓＩ−ＣｕＩの混晶体が形成されてなるシンチレ
ータ材料を提供する。
タ材料として、基板上にＣｓＩ薄膜とＣｕＩ薄膜が交互
に形成され、上記ＣｓＩ薄膜と上記ＣｕＩ薄膜の境界面
にはＣｓＩ−ＣｕＩの混晶体が形成されてなるシンチレ
ータ材料を提供する。
【００１０】又、本発明は、その実用的なシンチレータ
材料の製造方法として、ＣｓＩとＣｕＩとをそれぞれ独
立の供給源とし、上記それぞれのＣｓＩ供給源及びＣｕ
Ｉ供給源より選択的にＣｓＩ及びＣｕＩを供給すること
によって、基板上にＣｓＩ薄膜及びＣｕＩ薄膜を交互に
形成することを特徴とするシンチレータ材料の製造方法
を提供する。
材料の製造方法として、ＣｓＩとＣｕＩとをそれぞれ独
立の供給源とし、上記それぞれのＣｓＩ供給源及びＣｕ
Ｉ供給源より選択的にＣｓＩ及びＣｕＩを供給すること
によって、基板上にＣｓＩ薄膜及びＣｕＩ薄膜を交互に
形成することを特徴とするシンチレータ材料の製造方法
を提供する。
【００１１】更に又、本発明は、ＣｓＩ−ＣｕＩの混晶
体よりなるシンチレータ材料と、上記シンチレータ材料
から発せられる蛍光を検出する蛍光検出素子からなる放
射線検出装置を提供する。
体よりなるシンチレータ材料と、上記シンチレータ材料
から発せられる蛍光を検出する蛍光検出素子からなる放
射線検出装置を提供する。
【００１２】又、本発明は、基板上にＣｓＩ薄膜とＣｕ
Ｉ薄膜が交互に形成され、上記ＣｓＩ薄膜と上記ＣｕＩ
薄膜の境界面にはＣｓＩ−ＣｕＩの混晶体が形成された
シンチレータ材料と、上記シンチレータ材料から発せら
れる蛍光を検出する蛍光検出素子からなる放射線検出装
置を提供する。
Ｉ薄膜が交互に形成され、上記ＣｓＩ薄膜と上記ＣｕＩ
薄膜の境界面にはＣｓＩ−ＣｕＩの混晶体が形成された
シンチレータ材料と、上記シンチレータ材料から発せら
れる蛍光を検出する蛍光検出素子からなる放射線検出装
置を提供する。
【００１３】又、本発明は、ＣｓＢｒ−ＣｕＢｒ混晶体
又はＣｓＣｌ−ＣｕＣｌ混晶体よりなるシンチレータ材
料を提供する。
又はＣｓＣｌ−ＣｕＣｌ混晶体よりなるシンチレータ材
料を提供する。
【００１４】
【発明の実施の形態】以下、本発明の代表的な実施例に
つき、図面を参照しつつ詳細に説明する。
つき、図面を参照しつつ詳細に説明する。
【００１５】前述のとおり、ＣｓＩはシンチレータ材料
として非常に優れた物質であるので、ＣｓＩをベースと
し、同じI-VII族類であり化学的整合性が良く、かつ、
毒物でなく大気雰囲気において比較的安定である銅ハラ
イド系のＣｕＩを添加物として、シンチレータ材料を作
製した。薄膜試料の作製法としては、簡便さという利点
から、通常の蒸着源加熱方式の真空蒸着法を採用した。
薄膜の構造としては、次の２種類のものを作製した。一
つは、ＣｓＩに対して所定の濃度にＣｕＩを混合したも
のを蒸着源としたＣｓＩ：Ｃｕ薄膜であり、他方は、Ｃ
ｓＩとＣｕＩをそれぞれ独立の蒸着源として、交互に薄
膜を蒸着したＣｓＩ／ＣｕＩ多層膜である。ＣｓＩ／Ｃ
ｕＩ多層膜では、境界面における原子拡散によりＣｓＩ
とＣｕＩの混合が生じていること、つまりＣｓＩ−Ｃｕ
Ｉの混晶体が生じていることを見つけた。
として非常に優れた物質であるので、ＣｓＩをベースと
し、同じI-VII族類であり化学的整合性が良く、かつ、
毒物でなく大気雰囲気において比較的安定である銅ハラ
イド系のＣｕＩを添加物として、シンチレータ材料を作
製した。薄膜試料の作製法としては、簡便さという利点
から、通常の蒸着源加熱方式の真空蒸着法を採用した。
薄膜の構造としては、次の２種類のものを作製した。一
つは、ＣｓＩに対して所定の濃度にＣｕＩを混合したも
のを蒸着源としたＣｓＩ：Ｃｕ薄膜であり、他方は、Ｃ
ｓＩとＣｕＩをそれぞれ独立の蒸着源として、交互に薄
膜を蒸着したＣｓＩ／ＣｕＩ多層膜である。ＣｓＩ／Ｃ
ｕＩ多層膜では、境界面における原子拡散によりＣｓＩ
とＣｕＩの混合が生じていること、つまりＣｓＩ−Ｃｕ
Ｉの混晶体が生じていることを見つけた。
【００１６】シンチレータ材料の開発を行うためには、
材料の構造特性とシンチレーション特性の両方の評価が
必須である。構造特性については、Ｘ線構造解析（θ−
２θ法）による結晶性評価と原子間力顕微鏡による表面
構造観察を行った。シンチレーション特性については、
Ｘ線励起発光スペクトルと応答時間の評価を行った。こ
れらの評価結果を総合して、本発明の成果を得た。
材料の構造特性とシンチレーション特性の両方の評価が
必須である。構造特性については、Ｘ線構造解析（θ−
２θ法）による結晶性評価と原子間力顕微鏡による表面
構造観察を行った。シンチレーション特性については、
Ｘ線励起発光スペクトルと応答時間の評価を行った。こ
れらの評価結果を総合して、本発明の成果を得た。
【００１７】まず、ＣｓＩ：Ｃｕ薄膜の実施例について
述べる。基板としては、光学測定を行うために石英ガラ
スを用いたが、イオン性が高いI-VII族物質では構成原
子間の結合が弱いので、共有結合性半導体薄膜の作製で
問題となる薄膜の基板材料依存性は無視できるものであ
る。基板温度は５０℃前後に、蒸着速度は０．３〜１ｎ
ｍ／ｓｅｃに設定した。これらの作製条件は、全ての実
施例において共通のものである。
述べる。基板としては、光学測定を行うために石英ガラ
スを用いたが、イオン性が高いI-VII族物質では構成原
子間の結合が弱いので、共有結合性半導体薄膜の作製で
問題となる薄膜の基板材料依存性は無視できるものであ
る。基板温度は５０℃前後に、蒸着速度は０．３〜１ｎ
ｍ／ｓｅｃに設定した。これらの作製条件は、全ての実
施例において共通のものである。
【００１８】図１は、異なるＣｕＩ添加濃度におけるＣ
ｓＩ：Ｃｕ薄膜（膜厚１μｍ）のＸ線励起発光スペクト
ルを示している。尚、各スペクトルは最大発光強度で規
格化している。使用したＸ線源は、銅のターゲットを有
するＸ線管球である。０．１ｍｏｌ％の添加濃度では、
母体であるＣｓＩ結晶固有の自己束縛励起子による４．
０ｅＶ発光が主発光として観測される。ここで、自己束
縛励起子とは、電子と正孔が結合した励起子が、自己の
作り出す格子歪みによって局在化した状態を意味し、
４．０ｅＶ発光は純粋なＣｓＩ結晶におけるシンチレー
ションの起源である。１ｍｏｌ％以上の添加濃度におい
て、２．８ｅＶにピークを有するＣｕＩに起因する発光
が観測され、１０ｍｏｌ％では母体のＣｓＩ固有の４．
０ｅＶ発光は２．８ｅＶ発光に対して無視できるほど強
度が低くなる。
ｓＩ：Ｃｕ薄膜（膜厚１μｍ）のＸ線励起発光スペクト
ルを示している。尚、各スペクトルは最大発光強度で規
格化している。使用したＸ線源は、銅のターゲットを有
するＸ線管球である。０．１ｍｏｌ％の添加濃度では、
母体であるＣｓＩ結晶固有の自己束縛励起子による４．
０ｅＶ発光が主発光として観測される。ここで、自己束
縛励起子とは、電子と正孔が結合した励起子が、自己の
作り出す格子歪みによって局在化した状態を意味し、
４．０ｅＶ発光は純粋なＣｓＩ結晶におけるシンチレー
ションの起源である。１ｍｏｌ％以上の添加濃度におい
て、２．８ｅＶにピークを有するＣｕＩに起因する発光
が観測され、１０ｍｏｌ％では母体のＣｓＩ固有の４．
０ｅＶ発光は２．８ｅＶ発光に対して無視できるほど強
度が低くなる。
【００１９】図２は、２．８ｅＶ発光のＣｕＩ添加濃度
依存性を示している。５〜５０ｍｏｌ％の濃度領域で発
光効率は特に高く、１０〜３０ｍｏｌ％においてそれが
最大となり、その効率はＣｓＩ：Ｎａと同等である。具
体的には、市販のＣｓＩ：Ｎａシンチレータ結晶を砕い
たものを蒸着源として作製したＣｓＩ：Ｎａ薄膜の効率
に対して、９０％程度である。上記の結果は、シンチレ
ーション機能に対するＣｕＩ添加の有効性と最適条件を
明確に示している。
依存性を示している。５〜５０ｍｏｌ％の濃度領域で発
光効率は特に高く、１０〜３０ｍｏｌ％においてそれが
最大となり、その効率はＣｓＩ：Ｎａと同等である。具
体的には、市販のＣｓＩ：Ｎａシンチレータ結晶を砕い
たものを蒸着源として作製したＣｓＩ：Ｎａ薄膜の効率
に対して、９０％程度である。上記の結果は、シンチレ
ーション機能に対するＣｕＩ添加の有効性と最適条件を
明確に示している。
【００２０】図３は、ＣｓＩ：Ｃｕ薄膜（ＣｕＩ濃度１
０ｍｏｌ％：膜厚１μｍ）における２．８ｅＶ発光の時
間減衰特性を示している。測定では、窒素パルスレーザ
ー（波長３３７ｎｍ、パルス幅３００ｐｓ）を励起源と
した。尚、励起過程は、窒素パルスレーザーの２光子吸
収過程であり、実質的な励起波長は１６８ｎｍに相当
し、十分な高エネルギーでの電子励起が生じている。観
測された発光寿命（発光強度が１／ｅに落ちる時間に相
当）は１．０μｓであり、ＣｓＩ：ＮａにおけるＮａ発
光寿命の０．６３μｓ、ＣｓＩ：ＴｌにおけるＴｌ発光
寿命の１．０μｓと同程度で、シンチレーションの応答
時間においても遜色無いものである。
０ｍｏｌ％：膜厚１μｍ）における２．８ｅＶ発光の時
間減衰特性を示している。測定では、窒素パルスレーザ
ー（波長３３７ｎｍ、パルス幅３００ｐｓ）を励起源と
した。尚、励起過程は、窒素パルスレーザーの２光子吸
収過程であり、実質的な励起波長は１６８ｎｍに相当
し、十分な高エネルギーでの電子励起が生じている。観
測された発光寿命（発光強度が１／ｅに落ちる時間に相
当）は１．０μｓであり、ＣｓＩ：ＮａにおけるＮａ発
光寿命の０．６３μｓ、ＣｓＩ：ＴｌにおけるＴｌ発光
寿命の１．０μｓと同程度で、シンチレーションの応答
時間においても遜色無いものである。
【００２１】次に、ＣｓＩ：Ｃｕ薄膜（ＣｕＩ濃度１０
ｍｏｌ％：膜厚１μｍ）のＸ線励起発光強度の大気雰囲
気における経日変化を測定した。図４に示しているよう
に、４週間の放置によっても発光強度は全く変化しない
という結果が得られた。この結果は、ＣｕＩ添加におけ
るシンチレーションの安定性を明確に示している。ただ
し、ＣｓＩ：Ｃｕ薄膜の場合、薄膜が白濁する傾向を示
す。白濁は、薄膜での光散乱を増強し光透過性を低下さ
せるために、一部の用途例えばＸ線イメージングへの応
用においては画像の鮮明性が低下することが予測され
る。この問題点の解決については後述する。
ｍｏｌ％：膜厚１μｍ）のＸ線励起発光強度の大気雰囲
気における経日変化を測定した。図４に示しているよう
に、４週間の放置によっても発光強度は全く変化しない
という結果が得られた。この結果は、ＣｕＩ添加におけ
るシンチレーションの安定性を明確に示している。ただ
し、ＣｓＩ：Ｃｕ薄膜の場合、薄膜が白濁する傾向を示
す。白濁は、薄膜での光散乱を増強し光透過性を低下さ
せるために、一部の用途例えばＸ線イメージングへの応
用においては画像の鮮明性が低下することが予測され
る。この問題点の解決については後述する。
【００２２】上で述べたように、ＣｕＩ添加の場合、最
大発光効率を得るためには１０〜３０ｍｏｌ％程度の濃
度が必要となる。結晶物理学的には、この濃度は希薄系
を前提とするドーピングではなく、混晶の範疇に入るも
のである。尚、従来のＣｓＩ：ＮａとＣｓＩ：Ｔｌにお
けるＮａＩとＴｌＩの添加濃度は、１ｍｏｌ％以下が通
常である。ＣｓＩ：Ｃｕ薄膜におけるＣｕＩ添加濃度の
高さについて、Ｘ線構造解析から評価を行った。
大発光効率を得るためには１０〜３０ｍｏｌ％程度の濃
度が必要となる。結晶物理学的には、この濃度は希薄系
を前提とするドーピングではなく、混晶の範疇に入るも
のである。尚、従来のＣｓＩ：ＮａとＣｓＩ：Ｔｌにお
けるＮａＩとＴｌＩの添加濃度は、１ｍｏｌ％以下が通
常である。ＣｓＩ：Ｃｕ薄膜におけるＣｕＩ添加濃度の
高さについて、Ｘ線構造解析から評価を行った。
【００２３】図５は、異なるＣｕＩ添加濃度におけるＣ
ｓＩ：Ｃｕ薄膜（膜厚１μｍ）のＸ線回折パターンを示
している。５ｍｏｌ％以上のＣｕＩ濃度において、母体
材料であるＣｓＩの（１１０）回折とは異なるピークが
明確に現れており、１０ｍｏｌ％以上ではそれらが主ピ
ークとなっている。ＣｓＩ以外の回折ピークの出現は、
ＣｓＩとは異なる物質が形成されていることを意味し、
Ｃｓ3Ｃｕ2Ｉ5［（ＣｓＩ）3−（ＣｕＩ）2混晶］の回
折パターンに帰属できる。即ち、ＣｕＩ添加により生じ
る２．８ｅＶ発光は、ＣｓＩ−ＣｕＩ混晶を起源として
いると言える。これまで、ＣｓＩ−ＣｕＩ混晶のシンチ
レーション機能は知られておらず、本発明によって初め
てその機能が示された。
ｓＩ：Ｃｕ薄膜（膜厚１μｍ）のＸ線回折パターンを示
している。５ｍｏｌ％以上のＣｕＩ濃度において、母体
材料であるＣｓＩの（１１０）回折とは異なるピークが
明確に現れており、１０ｍｏｌ％以上ではそれらが主ピ
ークとなっている。ＣｓＩ以外の回折ピークの出現は、
ＣｓＩとは異なる物質が形成されていることを意味し、
Ｃｓ3Ｃｕ2Ｉ5［（ＣｓＩ）3−（ＣｕＩ）2混晶］の回
折パターンに帰属できる。即ち、ＣｕＩ添加により生じ
る２．８ｅＶ発光は、ＣｓＩ−ＣｕＩ混晶を起源として
いると言える。これまで、ＣｓＩ−ＣｕＩ混晶のシンチ
レーション機能は知られておらず、本発明によって初め
てその機能が示された。
【００２４】ＣｓＩ−ＣｕＩ混晶薄膜は、上で述べたよ
うに優れたシンチレーション特性を有しているが、薄膜
が白濁するという欠点を有している。これを解決するた
めの試みとして、ＣｓＩ／ＣｕＩ多層膜の作製を行い、
特性評価を行った。その着目点は、ＣｓＩ／ＣｕＩ界面
において、原子拡散によりＣｓＩ−ＣｕＩ混晶が形成さ
れるという予測にある。
うに優れたシンチレーション特性を有しているが、薄膜
が白濁するという欠点を有している。これを解決するた
めの試みとして、ＣｓＩ／ＣｕＩ多層膜の作製を行い、
特性評価を行った。その着目点は、ＣｓＩ／ＣｕＩ界面
において、原子拡散によりＣｓＩ−ＣｕＩ混晶が形成さ
れるという予測にある。
【００２５】図６は、ＣｓＩ層厚を５０ｎｍに固定し、
ＣｕＩ層厚を１〜３０ｎｍまで変化させたＣｓＩ（５０
ｎｍ）／ＣｕＩ（ｄｎｍ）多層膜のＸ線回折パターンを
示している。尚、各試料の総膜厚は１μｍに設定してい
る。
ＣｕＩ層厚を１〜３０ｎｍまで変化させたＣｓＩ（５０
ｎｍ）／ＣｕＩ（ｄｎｍ）多層膜のＸ線回折パターンを
示している。尚、各試料の総膜厚は１μｍに設定してい
る。
【００２６】図６とＣｓＩ：Ｃｕ薄膜のＸ線回折パター
ン（図５）を比較して、ＣｓＩ／ＣｕＩ多層膜において
ＣｓＩ−ＣｕＩ混晶が形成されていることが確認でき、
このことは当初の予測を実証するものであった。
ン（図５）を比較して、ＣｓＩ／ＣｕＩ多層膜において
ＣｓＩ−ＣｕＩ混晶が形成されていることが確認でき、
このことは当初の予測を実証するものであった。
【００２７】図７は、ＣｓＩ（５０ｎｍ）／ＣｕＩ（１
０ｎｍ）多層膜（総膜厚１μｍ）とＣｓＩ：Ｃｕ薄膜
（ＣｕＩ濃度１０ｍｏｌ％：膜厚１μｍ）のＸ線励起発
光スペクトルを示している。多層膜において、ＣｓＩ：
Ｃｕ薄膜と同じ２．８ｅＶ発光が観測される。図７にお
いて比較しているＣｓＩ：Ｃｕ薄膜のＣｕＩ濃度は、発
光効率が最も高い１０ｍｏｌ％であり（図２参照）、Ｃ
ｓＩ（５０ｎｍ）／ＣｕＩ（１０ｎｍ）多層膜の発光効
率はそれよりも高いもの（約１５０％）となっている。
０ｎｍ）多層膜（総膜厚１μｍ）とＣｓＩ：Ｃｕ薄膜
（ＣｕＩ濃度１０ｍｏｌ％：膜厚１μｍ）のＸ線励起発
光スペクトルを示している。多層膜において、ＣｓＩ：
Ｃｕ薄膜と同じ２．８ｅＶ発光が観測される。図７にお
いて比較しているＣｓＩ：Ｃｕ薄膜のＣｕＩ濃度は、発
光効率が最も高い１０ｍｏｌ％であり（図２参照）、Ｃ
ｓＩ（５０ｎｍ）／ＣｕＩ（１０ｎｍ）多層膜の発光効
率はそれよりも高いもの（約１５０％）となっている。
【００２８】図８は、ＣｓＩ（５０ｎｍ）／ＣｕＩ（ｄ
ｎｍ）多層膜（総膜厚１μｍ）のＸ線励起発光強度のＣ
ｕＩ層厚依存性を示している。ＣｕＩ層厚が１０〜２０
ｎｍにおいて発光効率が最大となる。
ｎｍ）多層膜（総膜厚１μｍ）のＸ線励起発光強度のＣ
ｕＩ層厚依存性を示している。ＣｕＩ層厚が１０〜２０
ｎｍにおいて発光効率が最大となる。
【００２９】ＣｓＩ：Ｃｕ薄膜においては、白濁するこ
とが問題であることを上で述べたが、ＣｓＩ／ＣｕＩ多
層膜では非常に透明性が高い。図９は、ＣｓＩ（５０ｎ
ｍ）／ＣｕＩ（１０ｎｍ）多層膜（総膜厚１μｍ）とＣ
ｓＩ：Ｃｕ薄膜（ＣｕＩ濃度１０ｍｏｌ％：膜厚１μ
ｍ）の透過スペクトルを示しており、多層膜が透明性に
おいて優れていることを明確に実証している。４ｅＶ近
傍で透過率が急激に減少してゼロになるのは、ＣｓＩ−
ＣｕＩ混晶の基礎吸収端が４．１ｅＶにあるためであ
る。多層膜の透過スペクトルに見られる振動構造は、透
明性の高い薄膜構造特有のＦａｂｒｙ−Ｐｅｒｏｔ干渉
［薄膜の表面と裏面（基板と薄膜の界面）の反射による
多重干渉効果］によるものである。シンチレーション発
光のエネルギー領域では、最大透過率はほぼ１００％で
あり、理想的な透明性を示している。尚、放射線を十分
に吸収するということを考慮すると、ＣｓＩとＣｕＩの
多層膜の数は、多くが望ましく、実用的には数百層が好
適である。
とが問題であることを上で述べたが、ＣｓＩ／ＣｕＩ多
層膜では非常に透明性が高い。図９は、ＣｓＩ（５０ｎ
ｍ）／ＣｕＩ（１０ｎｍ）多層膜（総膜厚１μｍ）とＣ
ｓＩ：Ｃｕ薄膜（ＣｕＩ濃度１０ｍｏｌ％：膜厚１μ
ｍ）の透過スペクトルを示しており、多層膜が透明性に
おいて優れていることを明確に実証している。４ｅＶ近
傍で透過率が急激に減少してゼロになるのは、ＣｓＩ−
ＣｕＩ混晶の基礎吸収端が４．１ｅＶにあるためであ
る。多層膜の透過スペクトルに見られる振動構造は、透
明性の高い薄膜構造特有のＦａｂｒｙ−Ｐｅｒｏｔ干渉
［薄膜の表面と裏面（基板と薄膜の界面）の反射による
多重干渉効果］によるものである。シンチレーション発
光のエネルギー領域では、最大透過率はほぼ１００％で
あり、理想的な透明性を示している。尚、放射線を十分
に吸収するということを考慮すると、ＣｓＩとＣｕＩの
多層膜の数は、多くが望ましく、実用的には数百層が好
適である。
【００３０】物質の透明性は表面の凹凸による光散乱に
左右されることは良く知られていることである。そこ
で、ＣｓＩ／ＣｕＩ多層膜の表面構造を詳細に評価する
ために、原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）による測定を行っ
た。図１０は、ＡＦＭ測定から得られたＣｓＩ（５０ｎ
ｍ）／ＣｕＩ（１０ｎｍ）多層膜の表面粗さ形状を示し
ている。数ｎｍ程度の凹凸であることが確認でき、極め
て平坦な表面であることが明らかである。尚、ＣｓＩ：
Ｃｕ薄膜では、５０ｎｍ程度の凹凸が確認された。
左右されることは良く知られていることである。そこ
で、ＣｓＩ／ＣｕＩ多層膜の表面構造を詳細に評価する
ために、原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）による測定を行っ
た。図１０は、ＡＦＭ測定から得られたＣｓＩ（５０ｎ
ｍ）／ＣｕＩ（１０ｎｍ）多層膜の表面粗さ形状を示し
ている。数ｎｍ程度の凹凸であることが確認でき、極め
て平坦な表面であることが明らかである。尚、ＣｓＩ：
Ｃｕ薄膜では、５０ｎｍ程度の凹凸が確認された。
【００３１】以上の実施例は、ＣｓＩ−ＣｕＩの混晶体
薄膜又はＣｓＩ／ＣｕＩの多層膜について述べたが、Ｃ
ｓＩ−ＣｕＩの混晶体であればバルク結晶であっても有
効である。次に、ＣｕＩに代えてＣｕＢｒ又はＣｕＣｌ
を適用した実施例を図１１に示す。
薄膜又はＣｓＩ／ＣｕＩの多層膜について述べたが、Ｃ
ｓＩ−ＣｕＩの混晶体であればバルク結晶であっても有
効である。次に、ＣｕＩに代えてＣｕＢｒ又はＣｕＣｌ
を適用した実施例を図１１に示す。
【００３２】図１１は、試料としてＣｓＢｒ（５０ｎ
ｍ）／ＣｕＢｒ（１０ｎｍ）多層膜（総膜厚１μｍ）と
ＣｓＣｌ（５０ｎｍ）／ＣｕＣｌ（１０ｎｍ）多層膜
（総膜厚１μｍ）を用いた場合のＸ線励起発光スペクト
ルを示している。ＣｓＩ／ＣｕＩ多層膜と比較して１／
１０程度の弱い強度ではあるが、これら材料も新規で有
用なシンチレーション材料として採用できるものであ
る。
ｍ）／ＣｕＢｒ（１０ｎｍ）多層膜（総膜厚１μｍ）と
ＣｓＣｌ（５０ｎｍ）／ＣｕＣｌ（１０ｎｍ）多層膜
（総膜厚１μｍ）を用いた場合のＸ線励起発光スペクト
ルを示している。ＣｓＩ／ＣｕＩ多層膜と比較して１／
１０程度の弱い強度ではあるが、これら材料も新規で有
用なシンチレーション材料として採用できるものであ
る。
【００３３】図１２は、本発明の一実施例にかかる放射
線検出装置を模式的に表わした概略断面図であり、同図
中、１はシンチレータ材料、２はシンチレータ材料を形
成している基板（例えば石英ガラス）、３は光ファイバ
ー、４は蛍光検出素子（例えばＣＣＤ）、５は枠体であ
り、例えば放射線６の入射をシンチレータ材料１にて蛍
光に変換し、その蛍光を光ファイバーを介して蛍光検出
素子４にて電気的に出力するものである。
線検出装置を模式的に表わした概略断面図であり、同図
中、１はシンチレータ材料、２はシンチレータ材料を形
成している基板（例えば石英ガラス）、３は光ファイバ
ー、４は蛍光検出素子（例えばＣＣＤ）、５は枠体であ
り、例えば放射線６の入射をシンチレータ材料１にて蛍
光に変換し、その蛍光を光ファイバーを介して蛍光検出
素子４にて電気的に出力するものである。
【００３４】
【発明の効果】以上説明したように、本発明は、ＣｓＩ
−ＣｕＩの混晶体よりなるシンチレータ材料を提供する
もので、シンチレーション効率、応答時間は従来のＣｓ
Ｉ：Ｎａ又はＣｓＩ：Ｔｌと同等であり、ＣｓＩ：Ｎａ
のように大気中におけるシンチレーション効率の低下も
なく、又ＣｓＩ：Ｔｌのような毒性について心配のない
新しい材料を提供した。
−ＣｕＩの混晶体よりなるシンチレータ材料を提供する
もので、シンチレーション効率、応答時間は従来のＣｓ
Ｉ：Ｎａ又はＣｓＩ：Ｔｌと同等であり、ＣｓＩ：Ｎａ
のように大気中におけるシンチレーション効率の低下も
なく、又ＣｓＩ：Ｔｌのような毒性について心配のない
新しい材料を提供した。
【００３５】又、ＣｓＩ薄膜とＣｕＩ薄膜を交互に形成
した、いわゆる多層膜薄膜は単層膜又はバルク結晶では
十分でなかった透明性と表面平坦性が改善され効率の向
上に更に寄与することができた。
した、いわゆる多層膜薄膜は単層膜又はバルク結晶では
十分でなかった透明性と表面平坦性が改善され効率の向
上に更に寄与することができた。
【図面の簡単な説明】
【図１】異なるＣｕＩドーピング濃度におけるＣｓＩ：
Ｃｕ薄膜のＸ線励起発光スペクトルを示す図である。
Ｃｕ薄膜のＸ線励起発光スペクトルを示す図である。
【図２】ＣｓＩ：Ｃｕ薄膜の２．８ｅＶ発光強度のＣｕ
Ｉ濃度依存性を示す図である。
Ｉ濃度依存性を示す図である。
【図３】ＣｓＩ：Ｃｕ薄膜（１０ｍｏｌ％）の２．８ｅ
Ｖ発光の時間減衰特性を示す図である。
Ｖ発光の時間減衰特性を示す図である。
【図４】ＣｓＩ：Ｃｕ薄膜（１０ｍｏｌ％）のＸ線励起
発光強度の大気雰囲気における経日変化を示す図であ
る。
発光強度の大気雰囲気における経日変化を示す図であ
る。
【図５】異なるＣｕＩドーピング濃度におけるＣｓＩ：
Ｃｕ薄膜のＸ線回折パターンを示す図である。
Ｃｕ薄膜のＸ線回折パターンを示す図である。
【図６】ＣｓＩ（５０ｎｍ）／ＣｕＩ（ｄｎｍ）多層膜
のＸ線回折パターンを示す図である。
のＸ線回折パターンを示す図である。
【図７】ＣｓＩ（５０ｎｍ）／ＣｕＩ（１０ｎｍ）多層
膜とＣｓＩ：Ｃｕ薄膜（１０ｍｏｌ％）のＸ線励起発光
スペクトルを示す図である。
膜とＣｓＩ：Ｃｕ薄膜（１０ｍｏｌ％）のＸ線励起発光
スペクトルを示す図である。
【図８】ＣｓＩ（５０ｎｍ）／ＣｕＩ（ｄｎｍ）多層膜
のＸ線励起発光強度のＣｕＩ層厚（ｄ）依存性を示す図
である。
のＸ線励起発光強度のＣｕＩ層厚（ｄ）依存性を示す図
である。
【図９】ＣｓＩ（５０ｎｍ）／ＣｕＩ（１０ｎｍ）多層
膜とＣｕＩ：Ｃｕ薄膜（１０ｍｏｌ％）の透過スペクト
ルを示す図である。
膜とＣｕＩ：Ｃｕ薄膜（１０ｍｏｌ％）の透過スペクト
ルを示す図である。
【図１０】原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）測定から得られた
ＣｓＩ（５０ｎｍ）／ＣｕＩ（１０ｎｍ）多層膜の表面
粗さ特性を示す図である。
ＣｓＩ（５０ｎｍ）／ＣｕＩ（１０ｎｍ）多層膜の表面
粗さ特性を示す図である。
【図１１】ＣｓＢｒ（５０ｎｍ）／ＣｕＢｒ（１０ｎ
ｍ）及びＣｓＣｌ（５０ｎｍ）／ＣｕＣｌ（１０ｎｍ）
多層膜のＸ線励起発光スペクトルを示す図である。
ｍ）及びＣｓＣｌ（５０ｎｍ）／ＣｕＣｌ（１０ｎｍ）
多層膜のＸ線励起発光スペクトルを示す図である。
【図１２】本発明の一実施例における放射線検出装置の
概略断面図である。
概略断面図である。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考）
Ｇ０１Ｔ 1/202 Ｇ０１Ｔ 1/202
Ｈ０１Ｌ 27/14 Ｈ０１Ｌ 27/14 Ｋ
Ｆターム(参考） 2G088 FF02 FF04 GG10 JJ05 JJ37
LL15 LL30
4H001 CA04 CA05 CA08 CF01 XA17
XA29 XA35 XA53 XA55
4M118 AB10 BA10 CB11 GA09
Claims (9)
- 【請求項１】 ＣｓＩ（ヨウ化セシウム）−ＣｕＩ（ヨ
ウ化銅）混晶体よりなるシンチレータ材料。 - 【請求項２】 ＣｓＩ−ＣｕＩ混晶体であって、ＣｓＩ
に対してＣｕＩ濃度が５〜５０ｍｏｌ％であることを特
徴とするシンチレータ材料。 - 【請求項３】 ＣｓＩ−ＣｕＩ混晶体であって、ＣｓＩ
に対してＣｕＩ濃度が１０〜３０ｍｏｌ％であることを
特徴とするシンチレータ材料。 - 【請求項４】 ＣｓＩに対しＣｕＩを添加してＣｓＩ−
ＣｕＩの混合体を作製し、上記ＣｓＩ−ＣｕＩの混合体
を供給源として、基板上にＣｓＩ−ＣｕＩの混晶体を形
成することを特徴とする請求項１、２、３の何れかに記
載のシンチレータ材料の製造方法。 - 【請求項５】 基板上にＣｓＩ薄膜とＣｕＩ薄膜が交互
に形成され、上記ＣｓＩ薄膜と上記ＣｕＩ薄膜の境界面
には、ＣｓＩ−ＣｕＩの混晶体が形成されてなるシンチ
レータ材料。 - 【請求項６】 ＣｓＩとＣｕＩとをそれぞれ独立の供給
源とし、上記それぞれのＣｓＩ供給源及びＣｕＩ供給源
より選択的にＣｓＩ及びＣｕＩを供給することによっ
て、基板上にＣｓＩ薄膜及びＣｕＩ薄膜を交互に形成す
ることを特徴とするシンチレータ材料の製造方法。 - 【請求項７】 シンチレータ材料と、上記シンチレータ
材料から発せられる蛍光を検出する蛍光検出素子からな
る装置であって、上記シンチレータ材料が請求項１、
２、３の何れかに記載のシンチレータ材料である放射線
検出装置。 - 【請求項８】 基板上にＣｓＩ薄膜とＣｕＩ薄膜が交互
に形成され、上記ＣｓＩ薄膜と上記ＣｕＩ薄膜の境界面
には、ＣｓＩ−ＣｕＩの混晶体が形成されてなるシンチ
レータ材料と、上記シンチレータ材料から発せられる蛍
光を検出する蛍光検出素子からなる放射線検出装置。 - 【請求項９】 ＣｓＢｒ（臭化セシウム）−ＣｕＢｒ
（臭化銅）混晶体又はＣｓＣｌ（塩化セシウム）−Ｃｕ
Ｃｌ（塩化銅）混晶体よりなるシンチレータ材料。
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| JP2001347335A JP3851547B2 (ja) | 2001-11-13 | 2001-11-13 | シンチレータ材料及びその製造方法並びにその材料を用いた放射線検出装置 |
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|---|---|---|---|
| JP2001347335A JP3851547B2 (ja) | 2001-11-13 | 2001-11-13 | シンチレータ材料及びその製造方法並びにその材料を用いた放射線検出装置 |
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| Publication Number | Publication Date |
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| JP2003147343A true JP2003147343A (ja) | 2003-05-21 |
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| JP2001347335A Expired - Fee Related JP3851547B2 (ja) | 2001-11-13 | 2001-11-13 | シンチレータ材料及びその製造方法並びにその材料を用いた放射線検出装置 |
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|---|---|---|---|---|
| WO2007058087A1 (ja) * | 2005-11-16 | 2007-05-24 | Konica Minolta Medical & Graphic, Inc. | 放射線用シンチレータプレートの製造方法及び放射線用シンチレータプレート |
| JP2007212218A (ja) * | 2006-02-08 | 2007-08-23 | Konica Minolta Medical & Graphic Inc | シンチレータプレート |
| CN1651548B (zh) * | 2004-02-06 | 2010-06-16 | 乌克兰国家科学研究院闪烁物质研究所 | 基于掺杂碘化锂晶体的闪烁材料 |
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| JP2012207162A (ja) * | 2011-03-30 | 2012-10-25 | Canon Inc | 相分離構造を有するシンチレータ結晶体 |
| WO2012169659A1 (en) | 2011-06-06 | 2012-12-13 | Canon Kabushiki Kaisha | Scintillator material and radiation detector using same |
| JP2013036030A (ja) * | 2011-07-12 | 2013-02-21 | Canon Inc | 相分離構造を有するシンチレータ及びそれを用いた放射線検出器 |
| JP2014012628A (ja) * | 2012-06-06 | 2014-01-23 | Canon Inc | 化合物、構造体、シンチレータ、放射線検出器及びそれらの製造方法 |
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| CN105849228A (zh) * | 2014-10-21 | 2016-08-10 | 公立大学法人大阪府立大学 | 碱金属卤化物系闪烁体粉末的制造方法和闪烁体材料的制造方法 |
| CN110459640A (zh) * | 2019-07-15 | 2019-11-15 | 郑州大学 | 一种基于Cs3Cu2I5钙钛矿的自供能光电探测器及其制备方法 |
| CN111792665A (zh) * | 2020-07-17 | 2020-10-20 | 湘潭大学 | 一种高压固相合成碘铜铯无铅量子点的方法 |
| CN112175610A (zh) * | 2019-07-01 | 2021-01-05 | 三星电子株式会社 | 发光化合物、其制备方法及包括其的发光器件 |
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- 2001-11-13 JP JP2001347335A patent/JP3851547B2/ja not_active Expired - Fee Related
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