JP2003104706A - 燃料改質装置とその起動方法 - Google Patents
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Abstract
に、短時間で起動(コールドスタート)ができ、かつ改
質触媒及び燃料電池の被毒を防止でき、車載に適したコ
ンパクト化が容易である燃料改質装置とその起動方法を
提供する。 【解決手段】 燃焼・改質触媒15が、互いに間隔を隔
てて直列に配置された複数の触媒層15a,15b,1
5cからなり、低温起動時に、燃料ガスの供給を停止し
たまま、予熱装置で予熱した空気を各触媒層の上流側に
並列に供給し、各触媒層内の触媒を同時に自己発熱させ
て触媒全体を昇温する。触媒全体を燃焼・改質反応が可
能な温度まで昇温した後、空気の供給を一旦停止して燃
料ガスの供給を開始し、次いで触媒内の温度が触媒の耐
熱温度を超えないように空気流量を制御して供給する。
Description
改質ガスに改質して発電する燃料電池システムにおい
て、特別な機器やユーティリィティを必要とせずに、短
時間で起動(コールドスタート)するための燃料改質装
置とその起動方法に関する。
に行われており、特に、燃料電池としては作動温度が比
較的低い(100℃前後)固体高分子型燃料電池(PE
FC)が有力である。また燃料としては、補給が容易で
インフラ整備の必要性が少ないメタノールが有力視され
ている。この場合、メタノールを水素に改質する改質器
が必須となる。
改質器としては、例えば「メタノール改質器」(特開昭
63−50302号)が開示されている。この改質器
は、中空円筒形の反応管の内部に改質触媒を充填し、外
部から燃焼排ガスで加熱し、内部を流れる燃料ガスを改
質するものである。
タノール改質器」は、自動車用に搭載するには、(1)
大型で重く、(2)起動に時間がかかり、(3)負荷変
化への応答性が低く、(4)発生した水素含有ガス中の
CO濃度が高く、燃料電池の電極を劣化させる、等の問
題点があった。
COガスの生成を低くできる手段として、例えば、「水
素含有ガスの製造方法」(特開平6−256001号、
特開平6−279001号)が開示されている。この方
法は、メタノール、酸素、水を加熱した触媒に接触させ
て反応させるものであり、燃料の一部を燃焼させる部分
酸化を利用している。
開平6−279001号の「水素含有ガスの製造方法」
は、(5)触媒の予熱に時間がかかり、(6)CO濃度
を従来のリン酸型燃料電池には適用可能な程度(約1%
前後)まで下げることができるが、車載用に適した固体
高分子型燃料電池(PEFC)に適用するには依然とし
てCO濃度が高い問題点があった。
を生成することができる「燃料改質装置」(特開平8−
157201号)が開示されている。この装置は、図6
に示すように改質器Re、選択酸化部Sox、部分酸化
部Pox、及び制御装置Cを備え、選択酸化部Soxで
一酸化炭素のみを酸化し、部分酸化部Poxで残存の一
酸化炭素を酸化することで、CO濃度が極めて低い(数
ppm)水素含有ガスを生成し、PEFCへの適用を可
能にしている。
料改質装置」は、改質器が特開昭63−50302号と
同様の間接加熱型であるため、起動に時間がかかり、負
荷変化への応答性が低い問題点があった。
媒燃焼器、等の熱源によって加熱した大量の不活性ガス
(例、窒素ガス)を燃料の供給ラインに流すことで改質
器全体を暖機しているが、改質器の熱容量が大きいため
改質器全体が目的の温度に到達するまで長時間を要し、
自動車に搭載した場合、低温状態からのスタート(コー
ルドスタート)に時間がかかる問題点があった。また、
コールドスタートを早めるため、改質器の触媒層が十分
に暖機(改質可能温度)されていない状態で、燃料ガス
(メタノールと水の混合ガス)を供給すると低温領域に
おいて燃料ガスが未改質のまま結露して触媒を濡らし、
触媒性能を劣化させたり、触媒層内に残留した未改質の
燃料ガスが、十分に改質されることなく燃料電池に供給
されて燃料電池の被毒を促進してしまう等の問題点があ
った。
ために創案されたものである。すなわち、本発明の目的
は、特別な機器やユーティリィティを必要とせずに、短
時間で起動(コールドスタート)ができ、かつ改質触媒
及び燃料電池の被毒を防止でき、車載に適したコンパク
ト化が容易である燃料改質装置とその起動方法を提供す
ることにある。
を含む燃料ガスを部分酸化させその発熱で燃料ガスを水
素を含む改質ガスに改質する燃焼・改質触媒(15)が
充填された部分酸化改質器(14)と、該部分酸化改質
器に空気を供給する空気供給ライン(20)と、該空気
供給ラインの空気流量を制御する流量制御器(22)と
を備え、低温起動時に、前記燃料ガスの供給を停止した
まま空気供給ラインから前記触媒の酸化可能温度まで予
熱した空気を供給し、前記触媒を自己発熱させて触媒全
体を昇温する、ことを特徴とする燃料改質装置が提供さ
れる。
ガスを部分酸化させその発熱で燃料ガスを水素を含む改
質ガスに改質する燃焼・改質触媒(15)が充填された
部分酸化改質器(14)に、低温起動時に、前記燃料ガ
スの供給を停止したまま前記触媒の酸化可能温度まで予
熱した空気を供給し、前記触媒を自己発熱させて触媒全
体を昇温する、ことを特徴とする燃料改質装置の起動方
法が提供される。
起動時に、前記燃料ガスの供給を停止したまま空気供給
ライン(20)から燃焼・改質触媒(15)の酸化可能
温度(例えば約100℃)まで予熱した空気を供給し、
触媒を自己発熱させて触媒全体を昇温するので、空気供
給ライン(20)のみで特別な機器やユーティリィティ
を必要とせず、車載に適したコンパクト化が容易であ
る。また、空気の供給により還元状態の触媒が酸化して
自己発熱するので、CO等の被毒ガスの発生がなく、改
質触媒及び燃料電池の被毒を本質的に防止できる。
燃焼・改質触媒(15)は、互いに間隔を隔てて直列に
配置された複数の触媒層(15a,15b,15c)か
らなり、前記空気供給ライン(20)は、各触媒層の上
流側に空気を独立に供給する複数の分岐ライン(20
a,20b,20c)を有し、更に各分岐ラインを予熱
する予熱装置(19a,19b)を備え、低温起動時
に、前記燃料ガスの供給を停止したまま、予熱装置で予
熱した空気を各分岐ラインから並列に供給し、各触媒層
内の触媒を同時に自己発熱させて触媒全体を昇温する。
触媒層を全段同時に並行して暖機できるので、昇温時間
が大幅に短縮でき短時間で起動(コールドスタート)が
可能となる。
は、上流側に配置され下流側に配置されるものよりも耐
熱温度の高い第1触媒と、下流側に配置され上流側に配
置されるものより改質性能の高い第2触媒とからなる。
この構成により、触媒の耐熱温度を超えることなく、上
流側の広い範囲で発熱して触媒温度を高め、その下流側
において大量の燃料ガスを改質ガスに改質することがで
きる。また、触媒の加熱を防止するので触媒寿命が延
び、かつ高温におけるCOの発生を抑制することができ
る。
媒全体を燃焼・改質反応が可能な温度まで昇温した後、
空気の供給を一旦停止して燃料ガスの供給を開始し、次
いで前記触媒内の温度が触媒の耐熱温度を超えないよう
に空気流量を制御して供給する。この方法により、昇温
後の前記燃料ガス供給時の触媒温度の過熱を防止し、そ
の寿命を延ばすことができる。
を図面を参照して説明する。なお、各図において共通す
る部分には同一の符号を付して使用し、重複した説明を
省略する。
構成図である。この図において、1は水タンク、2はメ
タノールタンク、2aはメタノールインジェクタ、3は
混合器、3aは燃料インジェクタである。メタノールイ
ンジェクタ2aは、例えば流量調節弁又は液体ポンプで
あり、起動時にメタノールタンク2からメタノールを触
媒燃焼器18に噴射してこれを燃焼させるようになって
いる。また、水タンク1内の水とメタノールタンク2内
のメタノールを混合器3内で混合し、燃料インジェクタ
3aで流量制御して蒸発器12内に水とメタノールの混
合液(水メタ燃料)を噴射する。燃料インジェクタ3a
は例えば流量調節弁、或いは液体ポンプである。更に、
蒸発器12は、例えば間接式の熱交換器であり、燃料イ
ンジェクタ3aから供給された水メタ燃料(水とメタノ
ールの混合液)を触媒燃焼器18からの燃焼排ガスで加
熱・蒸発させ、水蒸気を含む燃料ガスを発生させるよう
になっている。
ノールの混合液)であり、燃料ガスがこれを蒸発させた
ものである場合について詳述する。しかし、本発明はこ
れに限定されず、その他の液体燃料及び気体燃料にも同
様に適用することができる。
器、6は三方弁であり、混合器4で空気と前記燃料ガス
を混合して改質器14(部分酸化改質器)に供給し、改
質器14を出た高温の改質ガスを熱交換器5でCO除去
器16に適した温度まで冷却し、三方弁6で燃料電池9
(PEFC)と触媒燃焼器18にCO除去器16を出た
ガスを選択的に切り換えるようになっている。なお、三
方弁6に替えて2つの二方弁(開閉弁)を用いてもよ
い。
料ガスを部分酸化させその発熱で燃料ガスを水素を含む
改質ガスに改質する燃焼・改質触媒15が充填されてい
る。燃焼・改質触媒15は、銅−亜鉛系の改質触媒であ
るのがよい。また、この燃焼・改質触媒15は、互いに
間隔を隔てて直列に配置された複数(この例では3層)
の触媒層15a,15b,15cからなる。更に、各触
媒層15a,15b,15cは、上流側に配置され下流
側に配置されるものよりも耐熱温度の高い第1触媒と、
下流側に配置され上流側に配置されるものより改質性能
の高い第2触媒とからなる。
流側で発生する高温部分が第1触媒の耐熱温度(例えば
350℃)を超えることがなく、また、下流側の触媒最
高温度が触媒の耐熱温度(例えば300℃)を超えない
ように設定する。これにより通常の運転時において、上
流側の広い範囲で発熱して触媒温度を高め、その下流側
において大量の燃料ガスを改質ガスに改質することがで
きる。また、触媒の加熱を防止するので触媒寿命が延
び、かつ高温におけるCOの発生を抑制することができ
る。
の運転時には、混合器4で空気と燃料ガスを混合して部
分酸化改質器14に供給し、改質器14で燃料ガスを水
素を含む改質ガスに改質し、改質器14を出た高温の改
質ガスを熱交換器5でCO除去器16に適した温度まで
冷却し、CO除去器16でCO濃度を低減して燃料電池
9(PEFC)に供給し、燃料電池9において、供給さ
れた改質ガスと空気により電気化学的に発電する。更に
燃料電池の排ガス(改質ガスと空気)は、触媒燃焼器1
8に供給され、可燃成分が燃焼して高温の燃焼排ガスを
発生し、上述した蒸発器に供給される。従って、この燃
料改質装置と燃料電池により、メタノールを燃料として
電気自動車用の駆動用電動機に電気を供給することがで
きる。
更に、部分酸化改質器14に空気を供給する空気供給ラ
イン20と、この空気供給ラインの空気流量を制御する
流量制御器22とを備える。空気供給ライン20は、各
触媒層15a,15b,15cの上流側に空気を独立に
供給する複数(この例では3本)の分岐ライン20a,
20b,20cを有する。また各分岐ラインにはそれぞ
れ空気インジェクタ21a,21b,21cが設けられ
個別に流量制御ができるようになっている。空気インジ
ェクタ21a,21b,21cは、流量を可変調節でき
る流量調節弁であるのがよい。更に各分岐ラインにはこ
れを予熱する予熱装置19a,19bが設けられてい
る。予熱装置19aは、この例では、蒸発器12を出た
燃焼排ガスで空気を加熱する。また、予熱装置19a
は、この例では、電気ヒータその他の加熱源で分岐ライ
ン20b,20cの空気を加熱するようになっている。
法の説明図である。この図において、(A)は従来の方
法、(B)は本発明の方法である。また、図3は、本発
明による低温起動時の起動方法の制御フロー図である。
なお本発明において、「低温起動時」とは、改質触媒が
改質開始可能な最低温度以下にある時の起動をいう。従
来の方法では、電気ヒータ等の熱源で加熱した不活性ガ
スを燃料の供給ラインに流すことで改質器全体を暖機し
ていた。そのため、大量の不活性ガスが必要となり、か
つ図2(A)に示すように、前段触媒層の加熱が完了し
てから後段触媒層の加熱が開始するため、改質器全体が
目的の温度に到達するまで長時間を要していた。
動時に、例えば燃料インジェクタ3aを全閉して、燃料
ガスの供給を停止したまま、予熱装置19a,19bで
触媒の酸化可能温度(約100℃以下)まで予熱した空
気を各触媒層15a,15b,15cの上流側に並列に
供給する。
より、ステップS1において全段触媒温度を所定温度
(例えば170℃)と比較し、全段触媒温度を超えてい
れば、ホットスタートが可能であり、そのまま起動を完
了させ、所定温度以下であれば予熱装置を起動する(S
2)。次いで、各段の触媒温度と所定温度を比較し(S
3)、それぞれ所定温度以下であればその段に空気を供
給して触媒を自己発熱させ(S4)、それぞれ所定温度
をこえたら空気を遮断する(S5)。更に、全段触媒温
度が所定温度に達した後に予熱装置を停止し(S6)、
起動を完了する。
同時に自己発熱して触媒全体を加熱するので、従来必須
であった不活性ガスが不要となり、かつ図2(B)に示
すように各段の触媒層を同時に並列に暖機することがで
きる。
系の改質触媒であり、その酸化反応は、次の式(1)
(2)であらわすことができる。
はそれぞれ約155kJ/mol,約348kJ/mo
lであり、水素の酸化熱(約240kJ/mol)に匹
敵する発熱が得られる。また、燃焼・改質触媒15の酸
化可能温度は100℃以下であるので、本発明の方法に
より、還元状態の燃焼・改質触媒15に単に酸化可能温
度まで予熱した空気を供給するだけで、大きな自己発熱
が得られ、これを利用して短時間に起動(コールドスタ
ート)ができることがわかる。
法の説明図である。この図において、(A)は燃料ガス
(メタノール+水)と空気の供給方法、(B)は改質器
内の触媒温度を示している。また、各図において、実線
は従来の方法、破線は本発明の方法を示している。
た温度(例えば170℃以上)に達した後、燃料インジ
ェクタ3aを開いて燃料ガスの供給を開始する。この
際、図3(A)(B)に実線で示すように、燃料ガス
(メタノール+水)と空気をステップ状に必要な流量を
流すと、触媒温度が急激に上昇し、触媒の耐熱温度(例
えば300℃)を一時的に超えてしまうことが実験的に
確認された。
触媒15における反応は、以下の式(3)〜(5)であ
らわすことができる。
(1)(2)の逆反応(還元反応)であり、その吸熱量
Q1、Q1はそれぞれ約155kJ/mol,約348
kJ/molである。これに対して式(5)は水素の酸
化反応であり、その酸化熱Q3は約240kJ/mol
であしる。従って、燃焼・改質触媒15を昇温した後、
燃料ガスと空気を供給すると、式(3)(4)の還元反
応と同時に式(3)の酸化反応が生じ、結果として触媒
が異常過熱されることになる。
方法では、触媒全体を燃焼・改質反応が可能な温度まで
昇温した後、例えば空気インジェクタ21a,21b,
21cを全閉して空気の供給を一旦停止して燃料ガスの
供給を開始する。これにより、燃料ガスが燃焼・改質触
媒15に達した状態でも燃焼に必要な酸素が存在しない
か少なくとも不足しているため、水素の酸化(部分燃
焼)が起こらず、触媒温度は上昇しない。次いで、本発
明の方法では、空気インジェクタ21a,21b,21
cをわずかに開き、触媒内の温度が触媒の耐熱温度を超
えないように空気流量を制御して供給する。
は、各触媒層の温度を検出する温度センサ(例えば熱電
対)が挿入され、空気導入による最高温度を検出するよ
うになっている。なお、温度センサは、必ずしも触媒層
内に個々に挿入する必要はなく、例えば下流側のガス温
度のみを検出し、それぞれの温度を予測制御してもよ
い。
る。この試験では、単一の触媒にその上流から暖機空気
と改質空気を順に供給した。図において、横軸は暖機開
始からの時間、縦軸は温度、下方の一点鎖線は空気流
量、上部の3本の曲線は触媒入口付近(実線)、中間
(短破線)、出口付近(長破線)の計測温度である。
特性が本発明の方法の場合に相当する。この場合、暖機
空気流量の供給により約1分半で約50℃から100℃
まで昇温ができ、その後、一旦空気供給を停止し、次い
で改質空気流量を絞って供給することにより、触媒の最
高温度を抑えている。また、この結果、低温起動時の起
動時間を約3分前後にできることが確認された。
出口付近(長破線)の特性からわかるように、上流側か
らだけ空気を供給しても中間及び出口付近の温度上昇は
遅いことがわかる。従って、本発明のように、複数段あ
る触媒層を全段同時に並行して暖機することが必要であ
ることがわかる。
よれば、低温起動時に、燃料ガスの供給を停止したまま
空気供給ライン20から燃焼・改質触媒15の酸化可能
温度(例えば約100℃)まで予熱した空気を供給し、
触媒を自己発熱させて触媒全体を昇温するので、空気供
給ライン20のみで特別な機器やユーティリィティを必
要とせず、車載に適したコンパクト化が容易である。ま
た、空気の供給により還元状態の触媒が酸化して自己発
熱するので、CO等の被毒ガスの発生がなく、改質触媒
及び燃料電池の被毒を本質的に防止できる。また、複数
段ある触媒層を全段同時に並行して暖機できるので、昇
温時間が大幅に短縮でき短時間で起動(コールドスター
ト)が可能となる。
れず、本発明の要旨を逸脱しない範囲で種々に変更でき
ることは勿論である。
を有する。 (1)複数段ある触媒層に対して、全段同時に並行して
暖機を行うので起動時間の短縮となる。 (2)従来の起動方法では、暖機用ガス温度を200〜
300℃程度まで昇温する必要があったが、活発な酸化
による自己発熱現象を促進するのに必要な温度は約10
0℃程度と低いため、投入エネルギーを抑えることがで
きる。 (3)改質燃料の投入を開始する際に、酸化ガス(空
気)の供給を多段化することで還元状態での急激な温度
上昇を抑えることができる。
方法は、短時間で起動(コールドスタート)ができ、か
つ改質触媒及び燃料電池の被毒を防止でき、更に、特別
な機器やユーティリィティを必要とせず、車載に適した
コンパクト化が容易である、等の優れた効果を有する。
る。
ある。
ー図である。
ある。
る。
ルインジェクタ、3 混合器、3a 燃料インジェク
タ、4 混合器、5 熱交換器、6 三方弁、9 燃料
電池(PEFC)、12 蒸発器、14 部分酸化改質
器、15 燃焼・改質触媒、15a,15b,15c
触媒層、16 CO除去器、18 触媒燃焼器、19
a,19b 予熱装置、20 空気供給ライン、20
a,20b,20c 分岐ライン、21a,21b,2
1c 空気インジェクタ、22 流量制御器
11)
を含む燃料ガスを部分酸化させその発熱で燃料ガスを水
素を含む改質ガスに改質する燃焼・改質触媒(15)が
充填された部分酸化改質器(14)と、該部分酸化改質
器に空気を供給する空気供給ライン(20)と、該空気
供給ラインの空気流量を制御する流量制御器(22)と
を備え、低温起動時に、前記燃料ガスの供給を停止した
まま前記空気供給ラインから前記触媒の酸化可能温度ま
で予熱した空気を供給し、前記触媒を自己発熱させて触
媒全体を昇温する、ことを特徴とする燃料改質装置が提
供される。
Claims (6)
- 【請求項1】 水蒸気を含む燃料ガスを部分酸化させそ
の発熱で前記燃料ガスを水素を含む改質ガスに改質する
燃焼・改質触媒(15)が充填された部分酸化改質器
(14)と、該部分酸化改質器に空気を供給する空気供
給ライン(20)と、該空気供給ラインの空気流量を制
御する流量制御器(22)とを備え、 低温起動時に、前記燃料ガスの供給を停止したまま空気
供給ラインから前記触媒の酸化可能温度まで予熱した空
気を供給し、前記触媒を自己発熱させて前記触媒全体を
昇温する、ことを特徴とする燃料改質装置。 - 【請求項2】 前記燃焼・改質触媒(15)は、互いに
間隔を隔てて直列に配置された複数の触媒層(15a,
15b,15c)からなり、前記空気供給ライン(2
0)は、前記各触媒層の上流側に空気を独立に供給する
複数の分岐ライン(20a,20b,20c)を有し、
更に各分岐ラインを予熱する予熱装置(19a,19
b)を備え、 低温起動時に、前記燃料ガスの供給を停止したまま、前
記予熱装置で予熱した空気を各分岐ラインから並列に供
給し、前記各触媒層内の触媒を同時に自己発熱させて触
媒全体を昇温する、ことを特徴とする請求項1に記載の
燃料改質装置。 - 【請求項3】 前記各触媒層(15a,15b,15
c)は、上流側に配置され下流側に配置されるものより
も耐熱温度の高い第1触媒と、下流側に配置され上流側
に配置されるものより改質性能の高い第2触媒とからな
る、ことを特徴とする請求項1又は2に記載の燃料改質
装置。 - 【請求項4】 水蒸気を含む燃料ガスを部分酸化させそ
の発熱で前記燃料ガスを水素を含む改質ガスに改質する
燃焼・改質触媒(15)が充填された部分酸化改質器
(14)に、 低温起動時に、前記燃料ガスの供給を停
止したまま前記触媒の酸化可能温度まで予熱した空気を
供給し、前記触媒を自己発熱させて前記触媒全体を昇温
する、ことを特徴とする燃料改質装置の起動方法。 - 【請求項5】 前記燃焼・改質触媒(15)は、互いに
間隔を隔てて直列に配置された複数の触媒層(15a,
15b,15c)からなり、 低温起動時に、前記燃料ガスの供給を停止したまま、予
熱装置で予熱した空気を各触媒層の上流側に並列に供給
し、各触媒層内の触媒を同時に自己発熱させて触媒全体
を昇温する、ことを特徴とする請求項4に記載の燃料改
質装置の起動方法。 - 【請求項6】 触媒全体を燃焼・改質反応が可能な温度
まで昇温した後、空気の供給を一旦停止して前記燃料ガ
スの供給を開始し、次いで前記触媒内の温度が触媒の耐
熱温度を超えないように空気流量を制御して供給する、
ことを特徴とする請求項4又は5に記載の燃料改質装置
の起動方法。
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