JP2003068291A - 密閉型ニッケル−水素蓄電池の化成法 - Google Patents
密閉型ニッケル−水素蓄電池の化成法Info
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- JP2003068291A JP2003068291A JP2001258405A JP2001258405A JP2003068291A JP 2003068291 A JP2003068291 A JP 2003068291A JP 2001258405 A JP2001258405 A JP 2001258405A JP 2001258405 A JP2001258405 A JP 2001258405A JP 2003068291 A JP2003068291 A JP 2003068291A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 初期活性化を簡単に速めることができ、かつ
低温高率放電特性に悪影響を与えない密閉型ニッケルー
水素蓄電池の化成法を提供する。 【解決手段】 本発明は、コバルト化合物を含むニッケ
ル正極と水素吸蔵合金負極からなる電極群を電池容器に
収納して電解液を注入した後に、充放電を行う密閉型ニ
ッケルー水素蓄電池の化成法において、初充電を行った
後、該電池を４０〜８０℃に保ちながら０．０２Ｃ
（Ａ）を超える電流で終止電圧まで放電を行った後、再
度０．０２Ｃ（Ａ）以下の電流で終止電圧まで放電する
ことを特徴とする。
低温高率放電特性に悪影響を与えない密閉型ニッケルー
水素蓄電池の化成法を提供する。 【解決手段】 本発明は、コバルト化合物を含むニッケ
ル正極と水素吸蔵合金負極からなる電極群を電池容器に
収納して電解液を注入した後に、充放電を行う密閉型ニ
ッケルー水素蓄電池の化成法において、初充電を行った
後、該電池を４０〜８０℃に保ちながら０．０２Ｃ
（Ａ）を超える電流で終止電圧まで放電を行った後、再
度０．０２Ｃ（Ａ）以下の電流で終止電圧まで放電する
ことを特徴とする。
Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、密閉型ニッケル-
水素蓄電池の化成法に関するものである。 【０００２】 【従来の技術】水素吸蔵合金を負極材料として用いるニ
ッケル水素化物蓄電池は低公害性で高エネルギー密度で
あり、正極及び負極反応が溶解／析出反応を伴わないた
め長寿命であることから、ニッケルカドミウム電池に代
わる電源としてポータブル機器などに用いられている。 【０００３】ところで水素吸蔵合金は、充放電初期の活
性化、即ち、目的の放電容量で使用するためには初期に
数サイクルの充放電が必要となる。この理由は、水素吸
蔵合金は本来導電性が低く、また空気中に放置しておく
だけで酸化され合金表面が不活性被膜に覆われるためで
ある。このような特性を持つ水素吸蔵合金を負極として
用い、密閉型電池を作製した場合、充放電初期において
負極/正極のバランスが崩れ、内圧上昇などが起こり、
電池寿命を短くするという問題があった。 【０００４】この問題を解決するため、水素吸蔵合金粉
末を高温のアルカリ溶液で処理する方法（特開平７−２
９５６８号）が提案されている。これは、水素吸蔵合金
粉末を高温のアルカリ溶液で処理すると、合金が活性化
され、初期活性化が容易となるという知見に基づくもの
である。しかしながら、この方法は、表面に水酸化物層
が形成されるため、粒子間の接触抵抗が大きくなり、低
温高率放電特性が悪くなるという問題点があった。 【０００５】 【発明が解決しようとする課題】本発明は、前記問題点
に鑑みてなされたものであり、その目的は、初期活性化
を簡単に速めることができ、かつ低温高率放電特性に悪
影響を与えない密閉型ニッケル-水素蓄電池の化成法を
提供することにある。 【０００６】 【発明が解決するための手段】本発明は、上記の課題を
解決するために、コバルト化合物を含むニッケル正極か
らなる密閉型ニッケル-水素蓄電池の化成工程におい
て、初充電後の放電工程中に、０．０２Ｃ（Ａ）以下の
電流で放電する工程を含むことを特徴とし、また、放電
時の電池温度が、４０〜８０℃の範囲内であることを特
徴とする。 【０００７】 【作用】本発明によれば、最初に充電を行うことによ
り、正極中に含まれるコバルト化合物を高い導電性を持
つオキシ水酸化コバルトに変化させることができる。そ
して、初充電は、コバルト化合物を完全にオキシ水酸化
コバルトに変化させるため、充電レートを１／５０〜１
／３０Ｃで行う過程を含めることが望ましい。 【０００８】また、初充電後の放電工程で、一旦終止電
圧まで放電した後、再度０．０２Ｃ（Ａ）（１Ｃ
（Ａ）:電池の全容量を1時間で充電もしくは放電する電
流値）以下の電流で放電することによって、初期活性
化、低温高率放電特性に優れた密閉型ニッケル-水素蓄
電池を作製することが可能となる。すなわち、最初の充
放電サイクルの放電時に合金を深放電することにより合
金の利用率が高められ、合金の活性化が早められる。
又、深放電することによって、リザーブバランスの崩れ
を抑制することも可能となる。 【０００９】さらに、放電時の温度範囲を４０〜８０℃
とすることによって、合金の活性化を更に促進すること
ができる。すなわち、放電時の電池温度を４０〜８０℃
の範囲にすることによって、合金表面の不活性被膜が除
去されやすくなり、合金の活性化が促進される。また、
水素吸蔵合金は温度を上昇させると平衡圧が上昇するた
め、水素の放出（放電）が容易となり、深放電も可能と
なる。一方、放電時の温度が８０℃以上の場合、正極の
Ｃoネットワークが劣化し、電池容量の低下を招くおそ
れがあるため好ましくない。また、４０℃以下の場合、
合金の活性化が不十分となり、所定の容量を早期に得る
ことができず、更にリザーブバランスの崩れを生じる可
能性があるため好ましくない。 【００１０】 【発明の実施の形態】以下、本発明を実施形態に基づき
説明する。 【００１１】亜鉛３ｗｔ％,コバルト３ｗｔ％を固溶状
態で含有する水酸化ニッケル表面に７ｗｔ％の水酸化コ
バルト被覆させた活物質に、増粘剤（カルボキシメチル
セルロース）を溶解した水溶液を加えてペースト状にし
たものをニッケル発泡基板に充填し、乾燥した後、所定
の厚さ(０．６ｍｍ)にプレスしたものを正極板とした。 【００１２】また、ＭｍＮｉ3.6Ｃｏ0.75Ａｌ0.3Ｍｎ
0.35の組成を有する水素吸蔵合金を準備して75μm以下
に粉砕する。なお、Mmはミッシュメタルであり、Ｌａ，
Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄのうち少なくとも1種以上を含んだ希
土類元素の複合体である。この水素吸蔵合金に導電助剤
として金属ニッケル粉末を水素吸蔵合金に対し３ｗｔ％
加える。更に、結着剤としてＳＢＲ（スチレンブタジエ
ンゴム）を水素吸蔵合金に対し２ｗｔ％加え、増粘剤
（メチルセルロース）を溶解した水溶液を加えてペース
ト状にしたものを穿孔鋼鈑の両面に塗布して乾燥した
後、所定の厚さ(０．３８ｍｍ)にプレスしたものを負極
板とした。 【００１３】前記正極板と正極容量に対し１．６５倍の
容量を有する前記負極板とを準備し、この間に前記セパ
レータを介し、渦巻き状に捲回して電極群を作製する。
この電極群を円筒状金属ケースに収納し、６．８ｍｏｌ
／ｄｍ3のＫＯＨと０．８ｍｏｌ／ｄｍ3のＬｉＯＨから
なる電解液を１．９ｍｌ注液した後、安全弁を備えた金
属製蓋体で封口して公称値１５００ｍＡｈ，ＡＡサイズ
の円筒型ニッケル-水素蓄電池を１６個作製した。 【００１４】次に、この電池を表１の条件に基づいて初
充放電を行った。すなわち、恒温槽で電池温度が２０℃
になった時点で、最初（一段目）に０．０２ＣＡ（３０
ｍＡ）の電流で１０時間充電し、次いで二段目として
０．２５ＣＡ（３７５ｍＡ）の電流で５時間充電した。 【００１５】次に、この電池を４個ずつＡ，Ｂ，Ｃ，Ｄ
の４グループに分け、それぞれを電池温度２０℃、４０
℃、６０℃、８０℃に保ちながら、０．２ＣＡ（３００
ｍＡ）の電流で終止電圧が１Ｖになるまで放電した。次
いで、１時間静置した後、それぞれのグループにおける
４個の電池Ａ１〜Ａ４，Ｂ１〜Ｂ４，Ｃ１〜Ｃ４，Ｄ１
〜Ｄ４の内３個の電池Ａ２〜Ａ４，Ｂ２〜Ｂ４，Ｃ２〜
Ｃ４，Ｄ２〜Ｄ４を取り出し、それぞれを０．０４ＣＡ
（６０ｍＡ），０．０２ＣＡ（３０ｍＡ），０．０１Ｃ
Ａ（１５ｍＡ）の電流で再度終止電圧１Ｖまで放電し
た。 【００１６】 【表１】 【００１７】次に、これら電池を２０℃の状態で、０．
２ＣＡの電流で６時間充電した後同じ電流で終止電圧が
１Ｖになるまで放電する充放電サイクルを３回繰り返
し、最終サイクル（合計４サイクル目）時の電池容量を
調べた。その結果を表１の「４サイクル目の電池容量」
の欄に示す。 【００１８】表１の４サイクル目の電池容量より、放電
時に二段目電流を流すと容量が増加する傾向にあること
が分かる。また、電池Ａ１〜Ａ４の容量が他の電池に比
べ低いことが分かる。これは、合金が十分に活性化して
いないためと考えられる。さらに、電池Ｄ１〜Ｄ４の容
量が電池Ｃ１〜Ｃ４の容量よりも低いことが分かる。こ
れは、正極の劣化によるためと考えられる。 【００１９】なお、二段目電流の値が小さくなれば、終
止電圧に達する時間が増加し、本発明の効果がなくなる
ので、実用上は、０．００５ＣＡ以上の電流で放電する
ことが望ましい。 【００２０】次に、４サイクルまで充放電した前記電池
Ａ１〜Ａ４，Ｂ１〜Ｂ４，Ｃ１〜Ｃ４，Ｄ１〜Ｄ４を２
０℃の恒温槽内において０．２ＣＡで６時間充電し、３
時間放置した後、恒温槽内を−２０℃にし、３時間放置
した後、１ＣＡの電流で終止電圧１Ｖまで放電した。そ
の時の放電容量を表１の「低温放電試験結果」の欄に示
す。なお、放電容量は、公称容量との比率（％）で表
す。 【００２１】この結果より、放電時に二段目電流を流せ
ば、放電容量が増加することが分かる。また、電池温度
が４０〜８０℃において二段目電流が０．０２ＣＡ以下
であれば、公称容量のほぼ半分以上の放電容量が得ら
れ、低温高率放電特性に悪影響を与えないばかりか、従
来以上の特性が得られることが分かる。これは、サイク
ル初期に合金を深放電することにより合金の活性化が速
められたためと考えられる。また、放電時の電池温度を
４０〜８０℃にすることにより、合金表面の不活性被膜
が除去され易くなり、より合金の活性化が速められたた
めと考えられる。さらに、水素吸蔵合金は温度を高める
と平衡圧が上昇するため、水素の放出（放電）が容易と
なり、深放電が可能となったことも合金の活性化を速め
た原因の一つと考えられる。 【００２２】 【発明の効果】上述のように、本発明によれば、簡略な
方法により初期活性化に優れた密閉型ニッケル-水素蓄
電池が得られ、しかも低温高率放電特性の優れた密閉型
ニッケル-水素蓄電池を製造できる。
水素蓄電池の化成法に関するものである。 【０００２】 【従来の技術】水素吸蔵合金を負極材料として用いるニ
ッケル水素化物蓄電池は低公害性で高エネルギー密度で
あり、正極及び負極反応が溶解／析出反応を伴わないた
め長寿命であることから、ニッケルカドミウム電池に代
わる電源としてポータブル機器などに用いられている。 【０００３】ところで水素吸蔵合金は、充放電初期の活
性化、即ち、目的の放電容量で使用するためには初期に
数サイクルの充放電が必要となる。この理由は、水素吸
蔵合金は本来導電性が低く、また空気中に放置しておく
だけで酸化され合金表面が不活性被膜に覆われるためで
ある。このような特性を持つ水素吸蔵合金を負極として
用い、密閉型電池を作製した場合、充放電初期において
負極/正極のバランスが崩れ、内圧上昇などが起こり、
電池寿命を短くするという問題があった。 【０００４】この問題を解決するため、水素吸蔵合金粉
末を高温のアルカリ溶液で処理する方法（特開平７−２
９５６８号）が提案されている。これは、水素吸蔵合金
粉末を高温のアルカリ溶液で処理すると、合金が活性化
され、初期活性化が容易となるという知見に基づくもの
である。しかしながら、この方法は、表面に水酸化物層
が形成されるため、粒子間の接触抵抗が大きくなり、低
温高率放電特性が悪くなるという問題点があった。 【０００５】 【発明が解決しようとする課題】本発明は、前記問題点
に鑑みてなされたものであり、その目的は、初期活性化
を簡単に速めることができ、かつ低温高率放電特性に悪
影響を与えない密閉型ニッケル-水素蓄電池の化成法を
提供することにある。 【０００６】 【発明が解決するための手段】本発明は、上記の課題を
解決するために、コバルト化合物を含むニッケル正極か
らなる密閉型ニッケル-水素蓄電池の化成工程におい
て、初充電後の放電工程中に、０．０２Ｃ（Ａ）以下の
電流で放電する工程を含むことを特徴とし、また、放電
時の電池温度が、４０〜８０℃の範囲内であることを特
徴とする。 【０００７】 【作用】本発明によれば、最初に充電を行うことによ
り、正極中に含まれるコバルト化合物を高い導電性を持
つオキシ水酸化コバルトに変化させることができる。そ
して、初充電は、コバルト化合物を完全にオキシ水酸化
コバルトに変化させるため、充電レートを１／５０〜１
／３０Ｃで行う過程を含めることが望ましい。 【０００８】また、初充電後の放電工程で、一旦終止電
圧まで放電した後、再度０．０２Ｃ（Ａ）（１Ｃ
（Ａ）:電池の全容量を1時間で充電もしくは放電する電
流値）以下の電流で放電することによって、初期活性
化、低温高率放電特性に優れた密閉型ニッケル-水素蓄
電池を作製することが可能となる。すなわち、最初の充
放電サイクルの放電時に合金を深放電することにより合
金の利用率が高められ、合金の活性化が早められる。
又、深放電することによって、リザーブバランスの崩れ
を抑制することも可能となる。 【０００９】さらに、放電時の温度範囲を４０〜８０℃
とすることによって、合金の活性化を更に促進すること
ができる。すなわち、放電時の電池温度を４０〜８０℃
の範囲にすることによって、合金表面の不活性被膜が除
去されやすくなり、合金の活性化が促進される。また、
水素吸蔵合金は温度を上昇させると平衡圧が上昇するた
め、水素の放出（放電）が容易となり、深放電も可能と
なる。一方、放電時の温度が８０℃以上の場合、正極の
Ｃoネットワークが劣化し、電池容量の低下を招くおそ
れがあるため好ましくない。また、４０℃以下の場合、
合金の活性化が不十分となり、所定の容量を早期に得る
ことができず、更にリザーブバランスの崩れを生じる可
能性があるため好ましくない。 【００１０】 【発明の実施の形態】以下、本発明を実施形態に基づき
説明する。 【００１１】亜鉛３ｗｔ％,コバルト３ｗｔ％を固溶状
態で含有する水酸化ニッケル表面に７ｗｔ％の水酸化コ
バルト被覆させた活物質に、増粘剤（カルボキシメチル
セルロース）を溶解した水溶液を加えてペースト状にし
たものをニッケル発泡基板に充填し、乾燥した後、所定
の厚さ(０．６ｍｍ)にプレスしたものを正極板とした。 【００１２】また、ＭｍＮｉ3.6Ｃｏ0.75Ａｌ0.3Ｍｎ
0.35の組成を有する水素吸蔵合金を準備して75μm以下
に粉砕する。なお、Mmはミッシュメタルであり、Ｌａ，
Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄのうち少なくとも1種以上を含んだ希
土類元素の複合体である。この水素吸蔵合金に導電助剤
として金属ニッケル粉末を水素吸蔵合金に対し３ｗｔ％
加える。更に、結着剤としてＳＢＲ（スチレンブタジエ
ンゴム）を水素吸蔵合金に対し２ｗｔ％加え、増粘剤
（メチルセルロース）を溶解した水溶液を加えてペース
ト状にしたものを穿孔鋼鈑の両面に塗布して乾燥した
後、所定の厚さ(０．３８ｍｍ)にプレスしたものを負極
板とした。 【００１３】前記正極板と正極容量に対し１．６５倍の
容量を有する前記負極板とを準備し、この間に前記セパ
レータを介し、渦巻き状に捲回して電極群を作製する。
この電極群を円筒状金属ケースに収納し、６．８ｍｏｌ
／ｄｍ3のＫＯＨと０．８ｍｏｌ／ｄｍ3のＬｉＯＨから
なる電解液を１．９ｍｌ注液した後、安全弁を備えた金
属製蓋体で封口して公称値１５００ｍＡｈ，ＡＡサイズ
の円筒型ニッケル-水素蓄電池を１６個作製した。 【００１４】次に、この電池を表１の条件に基づいて初
充放電を行った。すなわち、恒温槽で電池温度が２０℃
になった時点で、最初（一段目）に０．０２ＣＡ（３０
ｍＡ）の電流で１０時間充電し、次いで二段目として
０．２５ＣＡ（３７５ｍＡ）の電流で５時間充電した。 【００１５】次に、この電池を４個ずつＡ，Ｂ，Ｃ，Ｄ
の４グループに分け、それぞれを電池温度２０℃、４０
℃、６０℃、８０℃に保ちながら、０．２ＣＡ（３００
ｍＡ）の電流で終止電圧が１Ｖになるまで放電した。次
いで、１時間静置した後、それぞれのグループにおける
４個の電池Ａ１〜Ａ４，Ｂ１〜Ｂ４，Ｃ１〜Ｃ４，Ｄ１
〜Ｄ４の内３個の電池Ａ２〜Ａ４，Ｂ２〜Ｂ４，Ｃ２〜
Ｃ４，Ｄ２〜Ｄ４を取り出し、それぞれを０．０４ＣＡ
（６０ｍＡ），０．０２ＣＡ（３０ｍＡ），０．０１Ｃ
Ａ（１５ｍＡ）の電流で再度終止電圧１Ｖまで放電し
た。 【００１６】 【表１】 【００１７】次に、これら電池を２０℃の状態で、０．
２ＣＡの電流で６時間充電した後同じ電流で終止電圧が
１Ｖになるまで放電する充放電サイクルを３回繰り返
し、最終サイクル（合計４サイクル目）時の電池容量を
調べた。その結果を表１の「４サイクル目の電池容量」
の欄に示す。 【００１８】表１の４サイクル目の電池容量より、放電
時に二段目電流を流すと容量が増加する傾向にあること
が分かる。また、電池Ａ１〜Ａ４の容量が他の電池に比
べ低いことが分かる。これは、合金が十分に活性化して
いないためと考えられる。さらに、電池Ｄ１〜Ｄ４の容
量が電池Ｃ１〜Ｃ４の容量よりも低いことが分かる。こ
れは、正極の劣化によるためと考えられる。 【００１９】なお、二段目電流の値が小さくなれば、終
止電圧に達する時間が増加し、本発明の効果がなくなる
ので、実用上は、０．００５ＣＡ以上の電流で放電する
ことが望ましい。 【００２０】次に、４サイクルまで充放電した前記電池
Ａ１〜Ａ４，Ｂ１〜Ｂ４，Ｃ１〜Ｃ４，Ｄ１〜Ｄ４を２
０℃の恒温槽内において０．２ＣＡで６時間充電し、３
時間放置した後、恒温槽内を−２０℃にし、３時間放置
した後、１ＣＡの電流で終止電圧１Ｖまで放電した。そ
の時の放電容量を表１の「低温放電試験結果」の欄に示
す。なお、放電容量は、公称容量との比率（％）で表
す。 【００２１】この結果より、放電時に二段目電流を流せ
ば、放電容量が増加することが分かる。また、電池温度
が４０〜８０℃において二段目電流が０．０２ＣＡ以下
であれば、公称容量のほぼ半分以上の放電容量が得ら
れ、低温高率放電特性に悪影響を与えないばかりか、従
来以上の特性が得られることが分かる。これは、サイク
ル初期に合金を深放電することにより合金の活性化が速
められたためと考えられる。また、放電時の電池温度を
４０〜８０℃にすることにより、合金表面の不活性被膜
が除去され易くなり、より合金の活性化が速められたた
めと考えられる。さらに、水素吸蔵合金は温度を高める
と平衡圧が上昇するため、水素の放出（放電）が容易と
なり、深放電が可能となったことも合金の活性化を速め
た原因の一つと考えられる。 【００２２】 【発明の効果】上述のように、本発明によれば、簡略な
方法により初期活性化に優れた密閉型ニッケル-水素蓄
電池が得られ、しかも低温高率放電特性の優れた密閉型
ニッケル-水素蓄電池を製造できる。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
Ｆターム(参考） 5H028 BB10 HH08 HH10
5H050 AA06 BA11 BA14 CA03 CA04
CB16 CB17 EA12 GA15 HA14
HA17 HA18
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 【請求項1】 コバルト化合物を含むニッケル正極と水
素吸蔵合金負極からなる電極群を電池容器内に収納して
電解液を注入した後に、充放電を行う密閉型ニッケル-
水素蓄電池の化成法において、初充電を行った後、該電
池を４０〜８０℃に保ちながら０．０２Ｃ（Ａ）を超え
る電流で終止電圧まで放電を行った後、再度０．０２Ｃ
（Ａ）以下の電流で終止電圧まで放電することを特徴と
する密閉型ニッケル-水素蓄電池の化成法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001258405A JP2003068291A (ja) | 2001-08-28 | 2001-08-28 | 密閉型ニッケル−水素蓄電池の化成法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001258405A JP2003068291A (ja) | 2001-08-28 | 2001-08-28 | 密閉型ニッケル−水素蓄電池の化成法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003068291A true JP2003068291A (ja) | 2003-03-07 |
Family
ID=19085937
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001258405A Pending JP2003068291A (ja) | 2001-08-28 | 2001-08-28 | 密閉型ニッケル−水素蓄電池の化成法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2003068291A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN100414764C (zh) * | 2006-09-03 | 2008-08-27 | 内蒙古稀奥科镍氢动力电池有限公司 | 镍氢电池预充电化成工艺 |
| CN113594424A (zh) * | 2020-04-30 | 2021-11-02 | 朴力美电动车辆活力株式会社 | 镍氢蓄电池的制造方法 |
-
2001
- 2001-08-28 JP JP2001258405A patent/JP2003068291A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN100414764C (zh) * | 2006-09-03 | 2008-08-27 | 内蒙古稀奥科镍氢动力电池有限公司 | 镍氢电池预充电化成工艺 |
| CN113594424A (zh) * | 2020-04-30 | 2021-11-02 | 朴力美电动车辆活力株式会社 | 镍氢蓄电池的制造方法 |
| CN113594424B (zh) * | 2020-04-30 | 2024-06-07 | 朴力美电动车辆活力株式会社 | 镍氢蓄电池的制造方法 |
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