JP2003048784A - 窒化物セラミックスを備えた複合材とその製造方法 - Google Patents

窒化物セラミックスを備えた複合材とその製造方法

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JP2003048784A
JP2003048784A JP2001237771A JP2001237771A JP2003048784A JP 2003048784 A JP2003048784 A JP 2003048784A JP 2001237771 A JP2001237771 A JP 2001237771A JP 2001237771 A JP2001237771 A JP 2001237771A JP 2003048784 A JP2003048784 A JP 2003048784A
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Kohei Taguchi
功平 田口
Shinko Ogusu
真弘 小楠
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NHK Spring Co Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 窒化物セラミックスからなる母材と接合相手
部材を低い接合温度で接合することができ、しかも良好
な接合部が得られる複合材を提供する。 【解決手段】 窒化アルミニウムからなる母材と接合相
手部材が、B等のボロン含有酸化物を含む接合材
によって接合されている。母材と接合相手部材との間に
ボロン含有酸化物との反応相が形成されている。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、例えばヒータや電
気絶縁部材あるいは放熱用部材などに利用される窒化物
セラミックスを備えた複合材と、その製造方法に関す
る。
【0002】
【従来の技術】例えば窒化アルミニウム(AlN)等の
窒化物セラミックスは、高温強度と電気絶縁性に優れ、
かつ、セラミックスの中では熱伝導率が比較的高いこと
から、ヒータや電気絶縁部材あるいは放熱用部材などの
材料として有望視されている。しかし窒化物セラミック
スは、セラミックスゆえに成形後の機械加工が困難であ
る。このため所望形状の窒化物セラミックス製品を製造
するには、窒化物セラミックスからなる複数の部品を接
合することが行われる。
【0003】従来、窒化物セラミックスの接合方法とし
て、特開平5−16381号公報に記載されている接合
方法が提案されている。この従来方法では、2個の窒化
物セラミックス間に、二酸化けい素と、周期律表のIIa
属およびIIIa属から選ばれる元素との混合物を介在さ
せ、1400℃〜1650℃に加熱している。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】しかし前記従来の接合
方法の場合、接合温度が高いため、母材(窒化物セラミ
ックス)が変形したり分解することがある。また、接合
に要する熱エネルギーが多いため、接合コストが高くつ
くという欠点もある。
【0005】従って本発明の目的は、窒化物セラミック
スからなる母材と接合相手部材を、比較的低い温度で接
合でき、しかも良好な接合部を有する複合材を提供する
ことにある。
【0006】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、窒化物セ
ラミックスの接合を行う場合に、ボロン酸化物を含有す
る接合材を使用することにより、比較的低い接合温度で
良好な接合部が得られることを見出した。本発明の複合
材は、窒化物セラミックスからなる母材と、ボロン含有
酸化物との反応相を介して前記母材と接合された接合相
手部材とを具備している。接合相手部材は、母材と同様
の窒化物セラミックスであってもよいし、あるいはセラ
ミックス以外の無機材料であってもよい。
【0007】本発明において、窒化物セラミックスとし
て、窒化アルミニウム(AlN)をはじめとして、窒化
けい素(Si)、ボロンナイトライド(BN),
窒化チタン(TiN),窒化タンタル(TaN),窒化
ハフニウム(HfN)を挙げることができる。さらに、
酸素を含有する酸窒化物セラミックスとして、サイアロ
ン[Si・AlN・SiO・Al]を挙
げることもできる。
【0008】この明細書で言うB−X−O系の接合材と
は、B(ボロン)と下記X元素と、O(酸素)を所定の
配合比で含む材料である。また、X元素が含まれないB
−O系であってもよい。ここでB−X−Oで単相の化合
物を形成していてもよいし、B−OとX−Oのそれぞれ
の化合物が混合状態にある複相構造であってもよい。す
なわちBとXとOを含んだ単相もしくは複相の接合材で
ある。
【0009】前記Xは、Znまたは周期律表のIa,II
a属,IIIa属の3つのグループの中から選択された1
種類以上の元素であることが望ましい。前記接合材の成
分として、例えばB−O系,B−Zn−O系,B−Y−
O系,B−Ca−O系,B−Zn−Ca−Y−O系など
を挙げることができる。窒化アルミニウム表面に存在す
る酸化層(Al)が反応に関与する場合は、B−
Al−O系,B−Zn−Al−O系,B−Y−Al−O
系,B−Ca−Al−O系などを挙げることができる。
【0010】本発明において、接合材はボロンを含む酸
化物(例えばB)であることが必要である。ボロ
ン酸化物の量は、酸化物の分子濃度換算比で、0.1m
ol%以上であることが望ましい。例えばBを1
0gと、ZnOを20g混合した場合、Bは3
6.4molである。さらには、ボロン酸化物の量は、
分子濃度換算比で10mol%以上がよい。より好まし
くは40mol%以上がよい。
【0011】前記接合材を作製するには、例えばB
,ZnO,Y,CaOなどの酸化物(接合材の
原料)を秤量し混合したのち、加熱し、均一に溶融させ
てから凝固させる。その後、粉砕して粉末状にし、有機
バインダと混合することによって、所望の粘度に調整す
る。この接合材を、母材と接合相手部材との接合面に塗
布し、母材と接合相手部材を互いに仮止めする。そのの
ち前記有機バインダを、例えば大気中で燃焼、あるいは
蒸発させる。なお、前記接合材の原料を加熱溶融させる
代りに、粉末原料と有機バインダ成分とを混合し、接合
面に塗布してもよい。
【0012】前記接合材を間に挟んだ状態で仮止めされ
た母材と接合相手部材を、接合工程において、例えば窒
素ガス中で所定の接合温度に加熱し、所定時間保持した
のち冷却する。接合温度は450℃以上が望ましい。4
50℃未満であると、ボロン酸化物と窒化物セラミック
ス(特に窒化アルミニウム)との反応が起こりにくい。
接合温度が1000℃以上であれば、ボロン酸化物と窒
化物セラミックスとの反応が促進されるため好ましい。
接合材の種類によっては、接合温度を1400℃にした
ときに好結果が得られる場合がある。
【0013】前記接合工程を経ることにより、窒化物セ
ラミックスからなる母材と接合相手部材との間にボロン
含有酸化物との反応相が形成される。窒化物セラミック
スとボロン含有酸化物との反応性は高く、しかも前記接
合材が接合面に濡れ広がることができる。接合に必要な
ボロン含有酸化物との反応相が形成される理由は、B−
NもしくはB−O−N結合によると推測されるが、現時
点で詳細な理由は明らかでない。
【0014】本発明において、前記接合工程後に熱処理
を行ってもよい。この熱処理は、例えば窒素ガス中で前
記接合温度よりも高い温度で行われる。この熱処理によ
り、前記反応相を母材あるいは接合相手部材に拡散させ
てもよい。前記反応相が拡散すると、母材と接合相手部
材との間にボロン酸化物による反応相が減少しさらには
実質的に無くなり、母材と接合相手部材とが直接接合し
た状態となる。
【0015】前記熱処理は接合温度以上で行うのがよ
い。熱処理温度が接合温度よりも低いと、熱処理に長時
間を要することがある。また前記熱処理温度は、母材
(窒化物セラミックス)と接合相手部材の融点もしくは
揮発温度以下で行う必要がある。熱処理温度が母材ある
いは接合相手部材の融点もしくは揮発温度を越えると、
母材や接合相手部材が変形したり、揮発するなどの問題
が生じる。
【0016】
【発明の実施の形態】(実施例1)この実施例では、窒
化アルミニウムからなる母材と、窒化アルミニウムから
なる接合相手部材を、B−Zn−O系接合材によって接
合する。この接合材の組成(重量%)は、Bが3
6.2%、ZnOが63.8%である。mol%に換算
すると、Bが40%、ZnOが60%である。母
材は焼結助剤として2重量%のYを含んでいる。
【0017】上記原料(酸化物)を秤量し、混合し、白
金るつぼを用いて大気中で原料溶融温度(1000℃)
で溶融したのち、急冷することによってB−Zn−O系
接合材を得た。このB−Zn−O系接合材をスタンプミ
ルで粉砕したのち、めのう乳鉢を用いた自動粉砕機によ
ってさらに細かく粉砕し、粒径が10μm以下の粉末の
接合材を作製した。この接合材を有機バインダと混合し
たのち、アルコールで溶解し、所望の粘度のペーストを
作製した。このペーストを母材と接合相手部材との接合
面に塗布し、前記アルコールを乾燥させた。
【0018】そして接合工程において、ほぼ大気圧の窒
素ガス雰囲気中で、ホットプレスにより加圧しながら接
合温度まで加熱した。ホットプレスの圧力は1MPa、
接合温度は1025℃である。この接合工程において前
記有機バインダが蒸発した。この接合工程により、母材
と接合相手部材との間にボロン含有酸化物との反応相が
形成された。図1は、その接合部を撮影した顕微鏡写真
である。
【0019】上記接合工程を経て作製した複合材の接合
界面の空隙率は約10%であった。すなわち1025℃
という比較的低い接合温度によって、空隙率の低い良好
な接合界面を得ることができた。なお、空隙率の測定
は、接合部を接合界面に対して垂直な方向に切断し、切
断面を研摩したのち顕微鏡にて接合部を撮影し、この顕
微鏡写真に基いて、接合界面に存在する空隙の面積率を
求めた。
【0020】母材と接合相手部材とが接合された複合材
を、熱処理工程において、ほぼ大気圧の窒素ガス雰囲気
中で、熱処理温度1900℃で2時間加熱することによ
り、熱処理を行った。熱処理後の接合界面の空隙率は5
%であった。図2は、熱処理後の接合部を撮影した顕微
鏡写真である。熱処理によって前記反応相が母材と接合
相手部材に拡散し、接合部にボロン含有酸化物による反
応相が実質的に無くなっていることがわかる。この場合
には、母材と接合相手部材とが直接接合した状態とな
り、さらに良好な接合部が得られた。
【0021】(実施例2)母材と接合相手部材は実施例
1と同様の窒化アルミニウムであるが、接合材にB
を用いた。接合温度は1080℃であり、接合後の熱
処理は実施しなかった。それ以外は実施例1と同様であ
る。実施例2の接合後の空隙率は30%であり、良好な
接合部が得られた。
【0022】(実施例3)母材と接合相手部材は実施例
1と同様である。接合材に、B−Y−O系を用いた。こ
の接合材の組成(重量%)は、Bが63.5%、
が36.5%である。mol%に換算すると、
が85%、Yが15%である。これらの
原料を1600℃の原料溶融温度で溶融したのち冷却し
た。得られたB−Y−O系接合材を粉砕し、実施例1と
同様に接合材のペーストを作製した。このペーストを接
合面に塗布し、実施例1と同様に、ホットプレスにより
加圧しながら、接合温度まで加熱した。接合温度は15
75℃である。接合後の熱処理は行わなかった。実施例
3の接合部の空隙率は40%であり、良好な接合部が得
られた。
【0023】(実施例4)母材と接合相手部材は実施例
1と同様である。接合材に、B−Ca−O系を用いた。
この接合材の組成(重量%)はBが65.0%、
CaOが35%である。mol%に換算すると、B
が60%、CaOが40%である。これらの原料を1
250℃の原料溶融温度で溶融したのち、冷却した。得
られたB−Ca−O系接合材を粉砕し、実施例1と同様
に接合材のペーストを作製した。このペーストを接合面
に塗布し、実施例1と同様に、ホットプレスにより加圧
しながら、接合温度まで加熱した。接合温度は1200
℃である。接合後の熱処理は行わなかった。実施例4の
接合部の空隙率は10%であり、良好な接合部が得られ
た。
【0024】(比較例)接合材を用いることなく、母材
と接合相手部材とを直接突き合わせ、実施例1と同様に
ホットプレスにより加圧しながら、1600℃まで加熱
した。母材と接合相手部材はいずれも窒化アルミニウム
であり、焼結助剤としてYを含んでいる。この比
較例では、母材と接合相手部材が互いに接合しなかっ
た。
【0025】
【発明の効果】本発明の複合材によれば、例えば窒化ア
ルミニウム等の窒化物セラミックスからなる母材と接合
相手部材とがボロン含有酸化物との反応相を介して接合
され、空隙率の低い良好な接合部を得ることができる。
【0026】本発明の製造方法によれば、ボロン含有酸
化物を接合材に用いることにより、母材と接合相手部材
とを低い接合温度で接合することができ、しかも空隙率
の低い良好な接合部を得ることができる。そして接合後
に熱処理を行った場合には、さらに良好な接合部を得る
ことができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の一実施例を示す複合材の接合部の金属
組織を1000倍に拡大した顕微鏡写真。
【図2】図1に示された複合材の接合部を熱処理したの
ちの金属組織を1000倍に拡大した顕微鏡写真。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Fターム(参考) 4G026 BA15 BA16 BA17 BA18 BA19 BB15 BB16 BB17 BB18 BB19 BF02 BF44 BG02 BG04 BG06 BG27 BH06 5F036 AA01 BB01 BD14

Claims (12)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】窒化物セラミックスからなる母材と、 ボロン含有酸化物との反応相を介して前記母材と接合さ
    れた接合相手部材と、 を具備したことを特徴とする窒化物セラミックスを備え
    た複合材。
  2. 【請求項2】前記母材が窒化アルミニウムからなること
    を特徴とする請求項1記載の窒化物セラミックスを備え
    た複合材。
  3. 【請求項3】前記接合相手部材が窒化物セラミックスか
    らなることを特徴とする請求項1記載の窒化物セラミッ
    クスを備えた複合材。
  4. 【請求項4】前記接合相手部材が窒化アルミニウムから
    なることを特徴とする請求項2または3記載の窒化物セ
    ラミックスを備えた複合材。
  5. 【請求項5】窒化物セラミックスからなる母材と、 前記母材と接合相手部材との間に介在しかつボロン含有
    酸化物との反応相を有して前記母材および接合相手部材
    とを接合する接合材と、 を具備したことを特徴とする窒化物セラミックスを備え
    た複合材。
  6. 【請求項6】前記母材と前記接合相手部材が窒化アルミ
    ニウムからなることを特徴とする請求項5記載の窒化物
    セラミックスを備えた複合材。
  7. 【請求項7】窒化物セラミックスからなる母材と接合相
    手部材との間にボロン含有酸化物からなる接合材を設
    け、 前記母材と接合相手部材との接合部を加熱することによ
    り、前記母材と接合相手部材との間にボロン含有酸化物
    との反応相を形成させ、該反応相を介して前記母材と前
    記接合相手部材とを接合することを特徴とする窒化物セ
    ラミックスを備えた複合材の製造方法。
  8. 【請求項8】前記接合材がB−X−O系で、XがZnま
    たは周期律表のIa,IIa属,IIIa属の3つのグループ
    の中から選択された1種類以上の元素からなることを特
    徴とする請求項7記載の窒化物セラミックスを備えた複
    合材の製造方法。
  9. 【請求項9】前記接合材がB−X−O系で、XがZn,
    Y,Caの中から選択された1種類以上の元素からなる
    ことを特徴とする請求項7記載の窒化物セラミックスを
    備えた複合材の製造方法。
  10. 【請求項10】前記母材と接合相手部材との間に前記ボ
    ロン含有酸化物との反応相を形成させたのち、前記接合
    温度よりも高い温度で熱処理を行うことにより、該反応
    相を拡散させることを特徴とする請求項7記載の窒化物
    セラミックスを備えた複合材の製造方法。
  11. 【請求項11】窒化アルミニウムからなる母材と、窒化
    アルミニウムからなる接合相手部材との間に、B−Zn
    −O系からなる接合材を設け、 前記母材と接合相手部材との接合部を接合温度まで加熱
    することにより、前記母材と接合相手部材との間にボロ
    ン含有酸化物との反応相を形成させ、該反応相を介して
    前記母材と前記接合相手部材とを接合することを特徴と
    する窒化物セラミックスを備えた複合材の製造方法。
  12. 【請求項12】前記母材と接合相手部材との間に前記ボ
    ロン含有酸化物との反応相を形成させたのち、前記接合
    温度よりも高い温度で熱処理を行うことにより、該反応
    相を拡散させることを特徴とする請求項11記載の窒化
    物セラミックスを備えた複合材の製造方法。
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