JP2003017041A - 電極フィルムの製造法および該電極フィルムを含む電池素子 - Google Patents
電極フィルムの製造法および該電極フィルムを含む電池素子Info
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Abstract
接触が存在し、高いエネルギー密度を有する電池を組み
立てることができるような簡単に実施しうる、ポリマー
マトリックス中にポリマー中で不溶性の電気化学的活物
質が微細に分散されている、少なくとも2つの共重合さ
れた弗素化ポリマーの混合物からなる少なくとも1つの
リチウム介在電極を含む電池素子のための電極フィルム
の製造法を記載する。 【解決手段】 溶剤中に溶解された弗素化ポリマーを電
気化学的活物質と混合し、こうして得られたペースト状
物質をフィルムに引き伸ばし、引続き2つのポリマーの
混合物を備えているポリオレフィン−セパレーターと積
層し、この場合には、ポリマーとしてそれぞれPVDF
-HFP共重合体が使用され、HFP含量は、8質量%
未満である。
Description
トリックス中にポリマー中で不溶性の電気化学的活物質
が微細に分散されている、少なくとも2つの共重合され
た弗素化ポリマーの混合物からなる少なくとも1つのリ
チウム介在電極を含む電池素子のための電極フィルムの
製造法である。更に、本発明は、こうして製造された電
極を備えた電池素子に関する。
ならびに電極とそれぞれの導体フィルムとの間の付着力
は、電池素子の動作能力にとって特に重要である。しか
し、また、接触損失は、電気化学的に電解質中での電極
の膨潤によってかまたは分解の結果としてのガス化によ
って簡単な脱接触として生じる。この場合、好ましいの
は、積層された電池である。それというのも、この積層
された電池の場合には、ガス化による自然発生的な接触
損失は起こらず、形状のファクターのために高いエネル
ギー密度が達成されうるからである。積層物は、製造法
に基づいて膨潤に対しても耐性を有している。
ロプロピレンの共重合体とその中に分布された導電性塩
としてのリチウム塩とからのフィルムからなるポリマー
電解質の使用は、米国特許第5296318号明細書か
ら認めることができる。それによれば、共重合体中のH
FP含量は、8〜25質量%の間にある。
からは、活物質がポリビニリデンフルオリド−ヘキサフ
ルオロプロピレン−共重合体からなるマトリックス中に
分布されているようなリチウム介在電極を認めることが
できる。これらの電極の間には、同じ物質から得られた
ゲル−セパレーターが配置されており、このゲル−セパ
レーターは、可塑剤、殊にジブチルフタレートを含有
し、引続きこのジブチルフタレートは、除去される。ゲ
ル電解質中および電極フィルム中のHFP含量は、それ
ぞれ8〜25質量%の間にある。
点は、可塑剤の除去を必要とすることである。更に、製
造の際に簡単に積層されることができる極めて軟質のセ
パレーターが生じ、このことは、電池中で短絡をまね
く。従って、厚手のセパレーター層が必要とされ、この
ことは、エネルギー密度を減少させる。更に、セパレー
ター中に存在するSiO2含量は、リチウム電極と関連
して安定性を持続させない。
は、セパレーター物質と電極物質との間に良好な接触が
存在し、高いエネルギー密度を有する電池を組み立てる
ことができるような簡単に実施しうる、冒頭に記載され
た種類の電極フィルムの製造法を記載することである。
れば、冒頭に記載された種類の方法の場合に、溶剤中に
溶解された弗素化ポリマーを電気化学的活物質と混合
し、こうして得られたペースト状物質をフィルムに引き
伸ばし、引続き2つのポリマーの混合物を備えているポ
リオレフィン−セパレーターと積層し、この場合には、
ポリマーとしてそれぞれPVDF-HFP共重合体が使
用され、HFP含量は、8質量%未満であることによっ
て解決される。請求項2から11までのいずれか1項に
は、前記方法の好ましい実施態様が記載されており、請
求項12には、請求項1から11までのいずれか1項に
記載の方法により得られた電極フィルムを備えた電池素
子が記載されている。
量は、殊にアルミニウム導体フィルムへの正電極物質の
良好な結合を提供し、活物質の半導電性酸化物粒子のみ
がポリマー中のこのように微少量のHFPと良好に接触
することが判明した。更に、HFP含量の減少によっ
て、処理特性が改善される。活物質の混合ならびにフィ
ルムへの均一な引き伸ばしおよび積層能力は、改善され
る。PVDF−HFP共重合体で被覆されている、ポリ
オレフィンを基礎としたセパレーターの使用によって、
電極物質とセパレーターとの間の良好な結合は、簡単に
達成することができる。
および被覆物質を製造する際の溶剤としては、例えばN
−メチルピロリジン−2−オンまたはアセトンが使用さ
れる。負電極におけるPVDF−HFP共重合体のHF
P含量と正電極におけるPVDF−HFP共重合体のH
FP含量とは、区別することができる。典型的な代表例
は、HFP 6質量%を有するSolef 20615およびHF
P 5〜6質量%を有するSolef 20615である。
元Li−Me1−Oリチウム遷移金属酸化物または四元
Li−Me1−Me2−Oリチウム遷移金属酸化物の群
からの1つの物質であり、この場合Me1およびMe2
は、Ti、V、Cr、Fe、Mn、Ni、Coの群から
選択されたものであり、前記化合物は、場合によっては
構造体の安定化のために付加的にMg、Al、Nまたは
Fを15原子%まで含有する。
1〜2m2/gのBET表面積および1〜50μmの粒
径を有することができる。殊に、正電極の物質として
0.98〜1.05のLi/Co比を有するLiCoO
2が使用される。正電極フィルムを製造するためのペー
スト混合物は、リチウム遷移金属酸化物を65〜98質
量%、有利に75〜95質量%含有する。
て殊に黒鉛化炭素変態を含有する。負電極フィルムを製
造するためにペースト混合物のためのペースト混合物
は、炭素物質を55〜95質量%、有利に65〜85質
量%含有する。
ペースト混合物は、一般に溶剤を50〜75質量%、有
利に55〜65質量%含有する。出発ペーストの粘度
は、1〜10パスカル、殊に3〜6パスカルに調節され
る。
g(Kynar Powerflex(登録商標))、LiCoO29
4g、導電性カーボンブラック3.3g(Super P)、
黒鉛3.3g(KS 6)およびアセトン中のジブチル
フタレート16.5gを搬入し、得られた被覆物質を半
自動型フィルム塗布機(Filmziehgeraet)(Simex)を
用いて支持体フィルム上にナイフ塗布する。引続き、生
成された自由なポジ型質量フィルムをエクスパンドメタ
ル(2Al6-077F, Delker)上に積層し、したがってエク
スパンドメタルは、中心にある。
2.4g(SOLEF 20615(登録商標))、球状黒鉛9
6.2g(MCMB)、導電性カーボンブラック2.75g
(SuperP)およびアセトン中のジブチルフタレート2
6.1gを搬入し、得られた被覆物質を半自動型フィル
ム塗布機(Filmziehgeraet)(Simex)を用いて支持体
フィルム上にナイフ塗布する。引続き、生成された自由
なネガ型質量フィルムをエクスパンドメタル(2Cu6-077
F+A, Delker)上に積層し、したがってエクスパンドメ
タルは、中心にある。
(VdF-HFP)および場合によっては可塑剤、例えばアセ
トン中のジブチルフタレートからの溶液と一緒にエアー
ブラシ−ピストル(Airbrush-Pistole)を用いて被覆
し、したがってアセトンの蒸発後に乾燥物の厚さは、約
1〜2μmである。
されたセパレーターおよび積層された陽極複合材料を積
層し、対称的な電池に変える。こうして得られた6個の
セルを積み重ねてスタックとし、導体を溶接する。有機
リチウム電解質(LP 50, Merck)による可塑剤の交換お
よび両側が被覆されたアルミニウム複合体フィルム(La
wson Mardon, USA)中への梱包の後に、このスタックを
組み立て、脱ガス化し、室温で1℃で再循環させる。
(Bizell-Stapel)の容量は、作業周期数nに依存して
1C(750mA)の大きさの電流を用いる放電
(CE)の際に3.0〜4.2ボルトの範囲で表わされ
る(室温で)(曲線1)。
12質量%を有するキャリヤーポリマーが使用されてい
る6個のバイセル−スタックの容量を示す。
および同じポリマー混合物で被覆されているポリオレフ
ィンセパレーターの使用に基づく特殊な利点は、最適な
付着力を有する電池複合体が全面に亘って達成されるこ
とにある。このような電池は、著しく高められた負荷可
能性および改善された作業周期安定性を示す。
ックの容量をプロットした図。
Claims (12)
- 【請求項1】 ポリマーマトリックス中にポリマー中で
不溶性の電気化学的活物質が微細に分散されている、少
なくとも2つの共重合された弗素化ポリマーの混合物か
らなる少なくとも1つのリチウム介在電極を含む電池素
子のための電極フィルムの製造法において、溶剤中に溶
解された弗素化ポリマーを電気化学的活物質と混合し、
こうして得られたペースト状物質をフィルムに引き伸ば
し、引続き2つのポリマーの混合物を備えているポリオ
レフィン−セパレーターと積層し、この場合には、ポリ
マーとしてそれぞれPVDF-HFP共重合体が使用さ
れ、HFP含量は、8質量%未満であることを特徴とす
る、電極フィルムの製造法。 - 【請求項2】 溶剤としてN−メチルピロリジン−2−
オン(NMP)またはアセトンを使用する、請求項1記
載の方法。 - 【請求項3】 負電極中のPVDF−HFP共重合体と
正電極中のPVDF−HFP共重合体が区別される、請
求項1または2記載の方法。 - 【請求項4】 正電極フィルムのための電気化学的活物
質として、三元(Li−Me1−O)リチウム遷移金属
酸化物または四元(Li−Me1−Me2−O)リチウ
ム遷移金属酸化物の群からの1つの物質を使用し、この
場合Me1およびMe2は、Ti、V、Cr、Fe、M
n、Ni、Coの群から選択されたものであり、前記化
合物は、場合によっては構造体の安定化のために付加的
にMg、Al、NまたはFを15原子%まで含有する、
請求項1から3までのいずれか1項に記載の方法。 - 【請求項5】 負電極フィルムの電気化学的活物質とし
て黒鉛化炭素変態を使用する、請求項1から4までのい
ずれか1項に記載の方法。 - 【請求項6】 正電極フィルムの活物質として0.1〜
2m2/gのBET表面積および1〜50μmの粒径を
有する物質を使用する、請求項1から5までのいずれか
1項に記載の方法。 - 【請求項7】 正電極の物質として0.98〜1.05
のLi/Co比を有するLiCoO2を使用する、請求
項1から6までのいずれか1項に記載の方法。 - 【請求項8】 負電極フィルムのためのペースト混合物
が炭素物質を55〜95質量%含有する、請求項1から
7までのいずれか1項に記載の方法。 - 【請求項9】 正電極フィルムのためのペースト混合物
がリチウム遷移金属酸化物を65〜98質量%含有す
る、請求項1から8までのいずれか1項に記載の方法。 - 【請求項10】 ペースト混合物が溶剤を50〜75質
量%含有する、請求項1から9までのいずれか1項に記
載の方法。 - 【請求項11】 出発ペーストの粘度を1〜10パスカ
ルに調節する、請求項1から10までのいずれか1項に
記載の方法。 - 【請求項12】 請求項1から11までのいずれか1項
に記載の方法により製造された、少なくとも1つの電極
フィルムを有する電池素子。
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