JP2003012321A - 高純度シリカ粒子の製造方法、これにより得られた高純度シリカ粒子及びこれを用いた高純度石英ガラス粒子の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 安価なアルカリ金属珪酸塩水溶液を原料とし
ても高純度なシリカ粒子を得ることができ、また、大径
であっても高純度なシリカ粒子を得ることのできる高純
度シリカ粒子の製造方法および当該高純度シリカ粒子を
提供する。また、このような高純度シリカ粒子を用いた
高純度石英ガラス粒子の製造方法を提供する。 【解決手段】 アルカリ金属珪酸塩由来の含水シリカゲ
ルを乾燥させる第１工程と、第１工程で得られた、遊離
水を含まない乾燥シリカゲル又は減少した遊離水を含む
部分乾燥含水シリカゲルを、粉砕し、若しくは粉砕せず
に洗浄する第２工程とを包含する高純度シリカ粒子の製
造方法であって、第１工程及び第２工程の処理を１回以
上行う。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は高純度シリカ粒子の
製造方法、これにより得られた高純度シリカ粒子及びこ
れを用いた高純度石英ガラス粒子の製造方法に関し、特
には、半導体用熱処理部材、半導体用シリコン単結晶引
き上げ用坩堝、光学用部材、石英ランプ、炉心材、治工
具、洗浄槽材などの原料として使用される高純度石英ガ
ラス粒子を得ることのできる高純度シリカ粒子、その製
造方法及び高純度大径石英ガラス粒子の製造方法に関す
るものである。

【０００２】

【従来の技術】石英原料は長く天然石英を使用していた
が、純度のバラつき、資源の枯渇、開発による環境汚染
問題などから合成石英を使用するようになってきてい
る。従来、合成石英粉はテトラメトキシシラン、テトラ
エトキシシラン、四塩化珪素等を原料としていたため、
高純度ではあるが高価であり、これを使用して合成石英
ガラス粒子を製造すると高コストとなり、工業的に適性
の高いものではなかった。

【０００３】一方、半導体製品の高集積化は進んでお
り、特に半導体用シリコン単結晶引き上げ用坩堝部材で
は金属不純物の極めて少ない高純度合成石英ガラスが求
められている。

【０００４】こうした要求から、低コストで高純度の合
成石英ガラス粉を得る試みがなされてきており、原料と
して安価な水ガラス（アルカリ金属珪酸塩水溶液）を使
用してシリカ粒子を得、これを用いて石英ガラス粉を得
る方法が、特開昭５９−５４６３２号公報、特開平４−
３４９１２６号公報、特開平１１−１１９２９号公報等
に記載されている。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、これら
の方法で得られるシリカ粒子あるいは合成石英粉は微量
な重金属を十分に取り除くことができないものであっ
た。

【０００６】また、高純度石英ガラス粒子を用いて上記
のような石英製品を製造する場合、石英ガラス微紛を用
いると製品中に気泡が入りやすいことが知られており、
極力気泡のない製品を得るために大径、例えば、５０μ
ｍ〜５ｍｍ、好ましくは５０μｍ〜５００μｍの石英ガ
ラス粒子と、そのための大径シリカ粒子とが求められて
いるが、高純度の大径シリカ粒子、ひいては大径石英ガ
ラス粒子を得ることは困難であった。

【０００７】従って、本発明の目的は、安価なアルカリ
金属珪酸塩水溶液を原料としても高純度なシリカ粒子を
得ることができ、また、大径であっても高純度なシリカ
粒子を得ることのできる高純度シリカ粒子の製造方法を
提供することにあり、また本発明の他の目的は、このよ
うな高純度シリカ粒子を提供することにあり、さらに本
発明の他の目的は、このような高純度シリカ粒子を用い
た高純度石英ガラス粒子の製造方法を提供することにあ
る。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明者らは上記課題を
解決すべく鋭意研究した結果、以下の構成とすることに
より上記目的を達成し得ることを見出し、本発明を完成
するに至った。即ち、本発明は下記の通りである。

【０００９】本発明の高純度シリカ粒子の製造方法（以
下「本第１発明」とする）は、アルカリ金属珪酸塩由来
の含水シリカゲルを乾燥させる第１工程と、第１工程で
得られた、遊離水を含まない乾燥シリカゲル又は減少し
た遊離水を含む部分乾燥含水シリカゲルを、粉砕し、若
しくは粉砕せずに洗浄する第２工程とを包含する高純度
シリカ粒子の製造方法であって、第１工程及び第２工程
の処理を１回以上行うことを特徴とするものである。好
ましくは、少なくとも１回の上記洗浄を、過酸化水素及
び酸を含有する洗浄液にて行う。

【００１０】本第１発明においては、アルカリ金属珪酸
塩由来の含水シリカゲルが、アルカリ金属珪酸塩水溶液
を脱アルカリ処理した後、陽イオン交換処理をして得ら
れたシリカ水溶液をゲル化させたものであるか、又はゲ
ル化させた後、得られたゲルを凍結し、解凍して離水さ
せて水分を減少させたものを好適に用いることができ
る。この際、ゲル化時のシリカ水溶液がｐＨ２．０未満
であることが好ましく、あるいはゲル化時のシリカ水溶
液がｐＨ２．０以上である場合には、ゲル化後に酸処理
を施すことが好ましい。

【００１１】また、アルカリ金属珪酸塩由来の含水シリ
カゲルが、アルカリ金属珪酸塩水溶液を鉱酸で酸性とし
たシリカ水溶液をゲル化させたものを好適に用いること
ができ、さらには、アルカリ金属珪酸塩由来の含水シリ
カゲルが、アルカリ金属珪酸塩水溶液を鉱酸で酸性とし
たシリカ水溶液に１回以上の陽イオン交換処理を施して
得られたシリカ水溶液をゲル化させたものも好適に用い
ることがでる。

【００１２】本発明の高純度シリカ粒子（以下「本第２
発明」とする）は、本第１発明の上記方法により得られ
たものであることを特徴とするものである。

【００１３】本発明の高純度石英ガラス粒子の製造方法
（以下「本第３発明」とする）は、本第２発明の上記高
純度シリカ粒子を、焼成工程を有する処理に供すること
を特徴とするものである。

【００１４】

【発明の実施の形態】以下、まず、本第１発明について
詳述する。本第１発明における第１工程は、アルカリ金
属珪酸塩由来の含水シリカゲルを乾燥させる工程であ
る。

【００１５】ここでアルカリ金属珪酸塩由来の含水シリ
カゲルとは、アルカリ金属珪酸塩を由来とする含水シリ
カゲルであれば特に限定されないが、好ましくは、アル
カリ金属珪酸塩水溶液からゾル−ゲル法にて得られた含
水シリカゲルや、このような含水シリカゲルに種々の処
理、例えば、後述の部分乾燥と洗浄を施した含水シリカ
ゲル等を包含するものである。即ち、本第１発明におい
ては、詳細は後述する第１工程及び第２工程を包含する
処理を１回以上行うものであり、このような処理を２回
以上行う場合、１回これらの処理を行って得られた含水
シリカゲルも、第１工程で用いる含水シリカゲルとして
用い得るものである。そこで、以下においてはアルカリ
金属珪酸塩水溶液からゾル−ゲル法にて得られた含水シ
リカゲルを用いる場合について説明する。

【００１６】アルカリ金属珪酸塩水溶液は特に限定され
ず、どのようなアルカリ金属珪酸塩水溶液でも使用する
ことができるが、好ましくはＳｉＯ₂／Ｍ₂Ｏ（ＭはＮ
ａ、Ｋ又はＬｉであり、工業的には入手の容易なＮａが
好ましい）のモル比が０．４〜１０．０、好ましくは
０．５〜８．０であるアルカリ金属珪酸塩水溶液を好適
に使用することができる。モル比が上記範囲未満である
とゾル−ゲル法にて含水シリカゲルを得るために過大な
設備が必要であり、一方、上記範囲を超えると工業的に
安定なアルカリ金属珪酸塩水溶液になり得ず、入手が困
難となり、いずれも工業的な適性を欠くこととなりやす
い。

【００１７】また、アルカリ金属珪酸塩水溶液における
ＳｉＯ₂の濃度は、好ましくは２〜３０重量％、より好
ましくは３〜２０重量％である。この濃度が上記範囲未
満であるとゾル−ゲル法にて含水シリカゲルを得ること
が困難であり、一方、上記範囲を超えると不安定となり
やすく、いずれも工業的な適性を欠くこととなりやす
い。

【００１８】上記濃度のアルカリ金属珪酸塩水溶液を得
るには、幾つか方法があるが、最も簡便な方法は上記濃
度のアルカリ金属珪酸塩水溶液をそのまま使用する方法
である。これはアルカリ金属珪酸塩水溶液の製造にあた
って濃度を調製しておけばよい。次に簡便な方法は、上
記濃度よりも高濃度のアルカリ金属珪酸塩水溶液を水、
好ましくは純水で希釈する方法である。また、粉末の水
溶性珪酸アルカリも市販されており、これを水、好まし
くは純水に溶解して上記濃度とすることもできる。

【００１９】本第１発明は、このようなアルカリ金属珪
酸塩水溶液からゾル−ゲル法にて得られた含水シリカゲ
ルを用いることができるが、ゾル−ゲル法としては特に
限定されるものではなく、例えば、アルカリ金属珪酸塩
水溶液をそのまま、或いは、脱アルカリ処理した後、或
いはさらに金属イオン不純物を除去した後、これらの水
溶液を、ｐＨ調節、加熱、脱水など任意の方法でゲル化
させればよく、その他公知の方法であればどのような方
法でも使用することができるが、好ましい一例としては
以下のような（１）〜（４）の方法を挙げることができ
る。

【００２０】（１）の方法は、アルカリ金属珪酸塩水溶
液を脱アルカリ処理した後、陽イオン交換処理をして得
られたシリカ水溶液をゲル化させ、含水シリカゲルを得
る方法である。

【００２１】この方法においては、一旦、脱アルカリ処
理、例えば、陽イオン交換法、電気泳動法、電気透析法
（電解透析法）などによる処理を施した後、陽イオン交
換処理するものである。

【００２２】ここで、脱アルカリ処理によって、殆どの
アルカリ分を除去することが好ましく、概ねＮａ₂Ｏ濃
度２％以下程度まで、より好ましくはｐＨ１０．０以下
まで処理することが好ましい。

【００２３】このような陽イオン交換処理（脱アルカリ
処理の場合を含む）に使用する陽イオン交換樹脂は、特
に限定されるものではなく、市販の強酸性型のビーズ
状、繊維状、クロス状等の水素型陽イオン交換樹脂等を
使用することができる。

【００２４】これら陽イオン交換樹脂に対する上記アル
カリ金属珪酸塩水溶液の通液方法（脱アルカリ処理の場
合を含む）はなんら限定されるものではなく、例えば、
カラムに上記陽イオン交換樹脂を充填して通液する方法
や、アルカリ金属珪酸塩水溶液と陽イオン交換樹脂をバ
ッチ方式で処理するなどの周知の方法を用いることがで
きる。尚、使用済みの陽イオン交換樹脂は通常の方法、
即ち、塩酸、硫酸、硝酸等の酸を使用して再生すること
ができる。

【００２５】脱アルカリ処理を施した後陽イオン交換処
理を施すにあたり、脱アルカリ処理の後、ｐＨを０．３
〜１．７、好ましくは０．５〜１．５とすることが多価
金属のイオン化を促し、次の陽イオン交換処理における
除去性を向上するので好ましい。ｐＨの調整には酸を用
いればよく、塩酸、硫酸、硝酸の単独若しくはこれらを
組み合わせて使用することができる。好ましくは、少な
くとも硝酸を含む組合せ、より好ましくは硝酸のみが、
イオン交換能向上の点で望ましい。尚、ｐＨが０．５未
満であると、長時間、例えば、半日程度のうちにはゲル
化するので迅速な操作が好ましい。

【００２６】このように処理したアルカリ金属珪酸塩水
溶液は、酸性シリカゾルとなっており、この酸性シリカ
ゾルをゲル化させることにより含水シリカゲルを得るこ
とができる。

【００２７】ゲル化させる方法は特に限定されるもので
はなく、通常の方法を使用すればよい。即ち、シリカ水
溶液を脱水させる方法、シリカ水溶液を加熱する方法
（例えば、ｐＨ０．１〜２．０の通常使用の範囲では安
定であるシリカ水溶液も加熱することによりゲル化させ
ることができる）、シリカ水溶液のｐＨを２．０〜８．
０、好ましくはｐＨ４．０〜８．０に調整することによ
りゲル化させる方法（ｐＨ４．０未満、特にｐＨ３．０
以下であると通常使用の範囲では安定であるが、長時間
放置することによりこの範囲のｐＨでもゲル化させるこ
とができる）等を使用すればよい。より短時間にゲル化
できるという点からいえば、ｐＨを４．０〜８．０に調
整することによりゲル化させる方法が好ましい。

【００２８】ｐＨの調整は、ｐＨの低下には上記の酸
を、ｐＨの上昇にはアルカリ剤を使用すればよいが、高
純度品を得るとの観点からアルカリ剤としてはアンモニ
ア若しくはアンモニア水を用いることが好ましい。

【００２９】尚、得られる含水シリカゲルが酸性である
ことが、後述の含水シリカゲルの乾燥とその後の洗浄に
よる金属不純物除去が効果的に行えるので、好ましい。
従って、ゲル化時のシリカ水溶液のｐＨは２．０未満で
あることが好ましい。また、ゲル化時のｐＨが２．０以
上である場合には、ゲル化後に酸処理を施すことが好ま
しい。この酸処理は含水シリカゲルの内部を酸性、好ま
しくはｐＨ２．０未満とするものであり、含水シリカゲ
ルを塩酸、硝酸、硫酸などの酸で処理（酸に含水シリカ
ゲルを浸漬）すればよい。尚、酸処理の効率の点で、好
ましくは含水シリカゲルが粒径５ｍｍ以下、より好まし
くは１ｍｍ（１０００μｍ）未満としておくことが良
い。酸処理の程度は、含水シリカゲルの内部が酸性、好
ましくはｐＨ２．０未満になればよいので、酸の濃度、
ｐＨ、量には特に依存せず、含水シリカゲルを十分に酸
に浸漬したときの酸のｐＨが２．０未満、好ましくは
１．０未満となるように行えばよい。含水シリカゲルを
十分酸に浸漬するとは、例えば、常温であれば１日以
上、４０℃であれば５時間以上、６０℃であれば３時間
以上、８０℃であれば１時間以上浸漬することである。

【００３０】（２）の方法は、アルカリ金属珪酸塩水溶
液を脱アルカリ処理した後、陽イオン交換処理をして得
られたシリカ水溶液をゲル化させ、得られたゲルを凍結
し、解凍して離水させて水分を減少させた含水シリカゲ
ルを得る方法である。

【００３１】この方法は、アルカリ金属珪酸塩水溶液を
脱アルカリ処理した後、陽イオン交換処理をして得られ
たシリカ水溶液をゲル化させるまでは、上記（１）の方
法と同様であるので説明を省略する。

【００３２】次に、得られたゲルを凍結する。凍結は、
このゲル（含水シリカゲル）が凍結し始める温度以下の
温度で行えばよい。この含水シリカゲル中のシリカ濃度
によって該含水シリカゲルが凍結し始める温度は異なる
が、おおよそ−２℃〜−１５℃の温度で凍結し始めるの
で、このような、該含水シリカゲルが凍結し始める温度
以下の温度で凍結を行えばよい。ここで、凍結方法、凍
結スピードは特に限定されるものではない。

【００３３】次に、凍結した含水シリカゲルを解凍す
る。解凍の方法は何ら限定されるものではなく、単に室
温に放置すれば足りるが、より短時間で解凍させるため
に、例えば、温水や温風等により加温することもでき
る。

【００３４】凍結した含水シリカゲルを解凍すると、凍
結水分が離水し、もとの含水シリカゲルの状態に戻るこ
とはない。

【００３５】解凍による離水によって、含水シリカゲル
からの遊離水とシリカ粒子に分離するので、濾過等の従
来公知の方法で遊離水を分離すれば水分を減少させた含
水シリカゲルを得ることができる。

【００３６】尚、凍結・解凍・離水水分除去により、含
水シリカゲル中の微量不純物が遊離水側に移行して除去
されるものである。

【００３７】また、（１）の方法同様に、ゲル化時のシ
リカ水溶液のｐＨは２．０未満であることが好ましい。
また、同様にゲル化時のｐＨが２．０以上である場合に
は、ゲル化後（凍結の前でもよく、解凍の後でもよい）
に酸処理を施すことが好ましい。酸及び酸処理の程度も
（１）の方法と同様である。但し、解凍の後は含水シリ
カゲルは水分が低下して粒子状になっており、通常、約
粒径５ｍｍ以下となっているので、特に粒径について操
作する必要はないが、好ましくは１ｍｍ（１０００μ
ｍ）未満とする。

【００３８】（３）の方法は、アルカリ金属珪酸塩水溶
液を鉱酸で酸性としたシリカ水溶液をゲル化させ、含水
シリカゲルを得る方法である。

【００３９】この方法はまず、アルカリ金属珪酸塩水溶
液に鉱酸、例えば、塩酸、硫酸、硝酸など、好ましくは
ＳｉＯ₂高濃度化の点で硫酸を添加して酸性水溶液、好
ましくはｐＨ２．０未満の酸性水溶液とする。

【００４０】次に、この酸性シリカゾルをゲル化させる
ことにより含水シリカゲルを得ることができる。ゲル化
させる方法は上記（１）の方法と同様であるので、ここ
では説明を省略する。

【００４１】（４）の方法は、アルカリ金属珪酸塩水溶
液を鉱酸で酸性としたシリカ水溶液に１回以上の陽イオ
ン交換処理をして得られたシリカ水溶液をゲル化させ、
含水シリカゲルを得る方法である。

【００４２】この方法はまず、アルカリ金属珪酸塩水溶
液に鉱酸、例えば、塩酸、硫酸、硝酸などの単独又はこ
れらの組み合わせ、好ましくは後述の陽イオン交換能向
上の点から少なくとも硝酸を含む組合せ、より好ましく
は硝酸のみを添加して酸性水溶液、好ましくはｐＨ４．
０未満の酸性水溶液とする。酸性、好ましくはｐＨ４．
０未満であると水溶液が安定であって後述の陽イオン交
換処理を行う上で好ましいものである。

【００４３】次にこの酸性水溶液を陽イオン交換処理す
る。陽イオン交換処理に使用する陽イオン交換樹脂、及
び陽イオン交換処理方法については上記（１）と同様で
あるので、ここでは説明を省略する。

【００４４】このように処理した酸性水溶液は、陽イオ
ン交換処理前よりｐＨの低下した酸性シリカゾルとなっ
ており、この酸性シリカゾルをゲル化させることにより
含水シリカゲルを得ることができる。ゲル化させる方法
は上記（１）と同様であるので、ここでは説明を省略す
る。

【００４５】本第１発明の第１工程においては、以上の
ようにして得られた含水シリカゲルを乾燥させるもので
ある。含水シリカゲルを乾燥させることにより含水シリ
カゲル中に含まれている金属不純物は、水分の移動に伴
って含水シリカゲルの表層部に移動すると考えられる。
従って、後述の第２工程により表層部の不純物が除去さ
れ、高純度化されると考えられる。

【００４６】乾燥の程度は特に限定されず、含水シリカ
ゲル中の遊離水が減少しさえすればよいが、含水シリカ
ゲル表層部への金属不純物の移動は、乾燥による含水シ
リカゲル中の遊離水の減少量に依存するので、軽微な乾
燥では僅かにしか金属不純物の移動は起こらず、従って
後述の第２工程を経ても僅かしか金属不純物量が減少し
ないこととなる。しかし、このような場合でも第１工程
及び第２工程を経たシリカゲルが、第１工程が軽微な乾
燥であった故に、まだ遊離水を含有している含水シリカ
ゲルである場合は、この含水シリカゲルに更に第１工程
及び第２工程を含む処理を施すことができ、これは任意
に繰り返すことができる。

【００４７】従って、軽微な乾燥による第１工程とその
後の第２工程による洗浄によって、金属不純物量減少が
僅かであっても、これらの処理を繰り返し行うことによ
って十分な高純度化を行うことは可能である。

【００４８】しかしながら、軽微な乾燥（即ち、僅かな
金属不純物量減少）を繰り返すことは工業的に不利であ
るので、好ましくは含水シリカゲル中の遊離水減少率
（〔乾燥前の遊離水分重量−乾燥後の遊離水分重量）／
乾燥前の遊離水分重量〕×１００）として３０％以上と
なるように乾燥を行うことが好ましい。

【００４９】一方、極力乾燥を行うこと、即ち、遊離水
減少率１００％又はそれに近い遊離水減少率（例えば、
９５％以上）とすることは特に問題ないが、含水シリカ
ゲル中の金属不純物量が多い場合は注意が必要である。

【００５０】即ち、含水シリカゲル中の金属不純物、特
に多価金属不純物は、乾燥に伴う水分移動によって含水
シリカゲル表層部に移動するが、表層部の含水シリカゲ
ル中に存在できる量には限界があり、それを超える量の
金属不純物が移動してくると、含水シリカゲル外表面に
析出する。しかし、含水シリカゲル外表面に析出する量
にも限界があり、従って、ある一定量以上の金属不純物
は、乾燥に伴う水分移動によって含水シリカゲル表層部
（外表面を含む）には移動せず、含水シリカゲル内部に
残存する。このような場合に遊離水減少率を上記のよう
に遊離水減少率１００％若しくはそれに近い遊離水減少
率としてしまうと、含水シリカゲル内部に金属不純物が
残存しているにもかかわらず、金属不純物移動に利用で
きる遊離水が不足してしまうので、結果的に高純度化が
不十分となる場合がある。

【００５１】このように金属不純物量が多い場合は、第
１工程における含水シリカゲルの乾燥を部分乾燥として
含水シリカゲル中に遊離水を残存させておき、第２工程
を経た含水シリカゲルに再度第１工程及び第２工程の処
理を施すことが好ましい。即ち、本第１発明として第１
工程及び第２工程を包含する処理を２回以上行うもので
ある。

【００５２】このように第１工程及び第２工程を包含す
る処理を２回以上行うことが好ましい金属不純物量は、
一概に金属不純物量のみで決定することはできない。即
ち、含水シリカゲル表層部（外表面を含む）に移動でき
る金属不純物量は含水シリカゲルの表面積に依存するの
で、〔含水シリカゲル中の金属不純物重量／含水シリカ
ゲルの表面積〕（以下、金属不純物含有率という）とし
て１．０ｇ／ｍｍ²以上である場合には第１工程及び第
２工程を包含する処理を２回以上行うことが好ましいの
で、最初の第１工程では含水シリカゲルの乾燥を部分乾
燥とすることが好ましい。

【００５３】この場合の部分乾燥は、含水シリカゲル表
層部（外表面を含む）に移動する金属不純物が含水シリ
カゲルの単位表面積当たり１．０ｇ／ｍｍ²未満となる
範囲であればどのような程度であっても差し支えない
が、あまり軽微な乾燥であると、何度も第１工程及び第
２工程を包含する処理を行う必要があるので、好ましく
は、〔含水シリカゲル中に含まれる全金属不純物重量−
含水シリカゲル表層部（外表面を含む）に移動できる金
属不純物量〕以上の金属不純物量を含水シリカゲル表層
部（外表面を含む）に移動できる程度の部分乾燥である
ことが好ましい。

【００５４】また、第１工程に使用する含水シリカゲル
が、含水シリカゲル中に含まれる金属不純物量に比し
て、含水シリカゲル中に含まれる遊離水が極端に少ない
と、含水シリカゲル中に含まれる全金属不純物を含水シ
リカゲル表層部（外表面を含む）に移動させることがで
きないので、第１工程に使用する含水シリカゲルとし
て、好ましくは〔含水シリカゲル中に含まれる遊離水の
重量／含水シリカゲル中に含まれる全金属不純物重量〕
として１００００以上の遊離水を含有するものであるこ
とが良い。

【００５５】尚、本第１発明において、１回のみ用いら
れる第１工程、若しくは、複数回用いられる第１工程の
うちの最後の第１工程においては、本第１発明における
第１工程の目的が含水シリカゲルの乾燥により金属不純
物を含水シリカゲルの表層への移動であるので、この目
的が達成されるかぎり、必ずしも完全な乾燥とする必要
はなく、遊離水を残存していても何ら差し支えない。

【００５６】本願第一発明第１工程に使用する含水シリ
カゲルは、乾燥工程にかける以前に、或いは含水シリカ
ゲルとして得るまでの何れかの工程にて、過酸化水素を
含有する処理液にて処理したものであることが、乾燥に
よる金属不純物、特に多価金属のイオン化を促し、乾燥
工程による含水シリカゲル表層部への移動を容易にし、
第２工程における洗浄によって金属不純物、特に多価金
属を効果的に除去する点で好ましいものである。

【００５７】この過酸化水素の好ましい使用量の下限値
は含水シリカゲル中の多価金属の量に依存するが、通常
微量な多価金属（重金属である場合が多い）量の測定を
頻繁に行うことは工業的に不利なものである。しかし、
これらは原料となるアルカリ金属珪酸塩に由来するもの
であるので、ＳｉＯ₂の量を基準にして過酸化水素の使
用量を決めることができる。即ち、上記過酸化水素の好
ましい使用量は、アルカリ金属珪酸塩中の、あるいは含
水シリカゲル中のＳｉＯ₂重量に対して０．５ｐｐｍ以
上、より好ましくは１．０ｐｐｍ以上であれば良い。上
記過酸化水素の使用量の上限は特にないがＳｉＯ₂重量
に対して３０００ｐｐｍ以上使用しても効果に差はない
ので、工業的合理性の点からＳｉＯ₂重量に対して３０
００ｐｐｍ以下とするのが良いといえる。

【００５８】尚、本願第一発明第１工程を行う前に、適
宜含水シリカゲルを洗浄することもできる。洗浄は、後
述の第２工程における洗浄を採用することができる。上
記のように不純物を多く含有する場合、洗浄によって含
水シリカゲル表層部の不純物を除去しておくと、より多
くの不純物を移動させることができるので、このような
場合は乾燥工程前に洗浄することが好ましいものであ
る。

【００５９】本第１発明における第２工程は、上記第１
工程で得られたシリカゲル、即ち、遊離水を含まない乾
燥シリカゲル又は減少した遊離水を含む部分乾燥含水シ
リカゲルを、粉砕し、若しくは粉砕せずに洗浄する工程
である。

【００６０】本第１発明においては、上記したように、
第１工程及び第２工程を包含する処理を１回以上行うも
のであるので、本第２工程で使用するシリカゲルは、十
分に遊離水の除かれた乾燥シリカゲル、又は、減少して
いるが未だ遊離水を有している部分乾燥含水シリカゲル
であり、何れであっても差し支えなく第２工程に使用す
ることができる。

【００６１】本第２工程においては、このようなシリカ
ゲルを洗浄するものである。シリカゲルを洗浄すること
により、第１工程によってシリカゲルの表層部（外表面
を含む）に存在する金属不純物を除去することができ
る。洗浄液の温度は特に限定されないが、加温下である
とより効果的であるので、例えば、４０〜７０℃である
と効果の点、工業化適性の点で好ましい。

【００６２】第２工程における洗浄は水洗でもよく、高
純度品を得るためには、好ましくは超純水による洗浄と
するが、より高純度のシリカゲルとするためには、過酸
化水素及び酸を含有する洗浄液による洗浄であること
が、より好ましい。

【００６３】酸としては、塩酸、硝酸、硫酸等の単独及
びこれらの組み合わせの何れでもよい。酸の濃度は特に
限定されないが、好ましくは２〜２０重量％である。２
重量％未満では酸を使用する効果が顕著でなく、一方、
２０重量％を超えてもそれ以上効果は向上せず、工業的
に不利である。

【００６４】過酸化水素の濃度は特に限定されないが、
２重量％以上使用してもそれ以上効果は向上せず、工業
的に不利である。尚、過酸化水素の使用効果は極微量で
も生ずるが、１００ｐｐｍ以上であるとその効果が顕著
であり好ましい。

【００６５】勿論、これら過酸化水素および酸を含有す
る洗浄液が、極力高純度の洗浄液であることが好ましい
のは言うまでもないことである。

【００６６】第２工程において、シリカゲルは必要に応
じて洗浄前に粉砕することができる。粉砕することによ
り、シリカゲルにおいては、粉砕前のシリカゲル表面以
外に新たなシリカゲル表面が生ずる。即ち、シリカゲル
粉砕前にはシリカゲル内部であった部分が新たなシリカ
ゲル表面として生ずる。第１工程を経てシリカゲルの表
層部（外表面を含む）に移動した金属不純物を除去する
だけであれば、特に粉砕の必要は無いが、含水シリカゲ
ルに含有されている金属不純物量が多い場合、即ち、上
記のように第１工程及び第２工程を包含する処理を２回
以上行うことが好ましい含水シリカゲルを用いる場合
は、第１回目の第１工程を経た部分乾燥シリカゲルの内
部には、未だ金属不純物が残存しているので、部分乾燥
シリカゲルを粉砕し、シリカゲル内部を露出させること
により、第２工程における洗浄で、第１工程の結果シリ
カゲルの表層部（外表面を含む）に移動した金属不純物
だけでなく、シリカゲル内部に残存した金属不純物の一
部も洗浄により除去することができるので、このように
金属不純物を多く含む含水シリカゲルを使用する場合、
第２工程における洗浄に先立ってシリカゲルを粉砕する
ことが好ましいものである。

【００６７】この場合、粉砕の程度は特に限定されず、
より粒子径を小さくするほど洗浄効果は増加する傾向は
あるが、得られるシリカゲルの用途によって任意に粒子
径を選択すればよい。

【００６８】また、本第１発明の方法は、上記のように
原料として用いる含水シリカゲル、或いは得られるシリ
カゲルについて、その粒径に無関係に高純度化すること
ができるものであるが、従来、このように大径の高純度
シリカ粒子を得ることはできないことであったので、原
料として用いる含水シリカゲル、或いは得られるシリカ
ゲルとして上記のような大径となるように本第１発明を
実施することは、より技術的貢献度の高いものとなり、
好ましいことである。

【００６９】本第２発明は、上記第１発明の方法により
得られた高純度シリカ粒子である。即ち、上記の方法に
より得られたシリカゲル（実質的に遊離水を含まない乾
燥シリカゲルでも、遊離水を含有する部分乾燥シリカゲ
ルでもよい）からなる高純度シリカ粒子である。

【００７０】本第２発明の高純度シリカ粒子は、上記第
１発明の方法により得られたものであるので、その粒径
として任意の粒径の高純度シリカ粒子であるが、上記第
１発明の方法は、大径、例えば、５０μｍ〜５ｍｍ、好
ましくは５０μｍ〜５００μｍであっても高純度のシリ
カ粒子とすることができ、このような大径の高純度シリ
カ粒子はこれまで得られていないので、上記第１発明の
方法として粒径を選択し、粒径５０μｍ〜５ｍｍ、好ま
しくは５０μｍ〜５００μｍとした本第２発明の高純度
シリカ粒子は、より技術的貢献度の高いものであり、好
ましいものである。

【００７１】本第３発明は、第２発明の高純度シリカ粒
子を、焼成工程を有する処理に供することを特徴とする
高純度石英ガラス粒子の製造方法である。

【００７２】第２発明の高純度シリカ粒子は、上記の通
り、実質的に遊離水を含まない状態だけでなく、少量な
がら遊離水を含有する状態の場合があるので、第３発明
においては、実質的に遊離水を含まない状態か、又は焼
成工程に影響しない程度の微量の遊離水しか含有しない
状態の場合は、第２発明の高純度シリカ粒子をそのまま
焼成工程にかけてもよいが、第２発明の高純度シリカ粒
子が遊離水を含有する場合は、焼成工程にかける前に遊
離水を除去すべく乾燥させることが好ましい。これは、
遊離水を含有するシリカゲルを焼成すると石英ガラス粒
子に気泡が生じることがあるためである。気泡を含有す
る石英ガラスは、その用途が限定されてしまうので、好
ましくは気泡を有さない石英ガラス粒子とする。

【００７３】本第３発明における焼成工程は、シリカ粒
子を石英ガラス粒子にできればよいので特に限定され
ず、従来高純度の石英を得る場合に行われる焼成と同程
度の温度及び時間で行えばよく、従来公知の方法を使用
することができる。

【００７４】高純度の石英ガラス粒子は極力ＯＨ含量の
少ないことが好ましく、より高温でより長時間の焼成を
行えばそれだけＯＨ含量の少ない石英を得ることができ
るので、所望とするＯＨ含量となるよう適宜条件を設定
すればよい。

【００７５】

【実施例】以下、本発明を実施例に基づき説明する。実施例１ ＳｉＯ₂／Ｎａ₂Ｏ＝３．０のモル比の珪酸ソーダ水溶液
（ＳｉＯ₂濃度２９重量％）を純水で希釈してＳｉＯ₂濃
度６重量％の珪酸ソーダ水溶液とした。この珪酸ソーダ
水溶液を、水素型陽イオン交換樹脂（オルガノ（株）製
アンバーライトＩＲ−１２０Ｂ）を充填したカラムに通
液して脱アルカリし、ＳｉＯ₂濃度５．０重量％、ｐＨ
２．５のシリカ水溶液を得た。

【００７６】得られたシリカ水溶液と塩酸を混合してｐ
Ｈを０．９に調整し、過酸化水素をシリカ水溶液中のＳ
ｉＯ₂重量に対して２％添加した。その後、このシリカ
水溶液を水素型陽イオン交換樹脂（オルガノ（株）製ア
ンバーライトＩＲ−１２０Ｂ）を充填（シリカ水溶液１
Ｌ当たり２０ｍＬ充填）したカラムに通液して、微量の
金属イオンの除去された高純度のシリカ水溶液（１）を
得た。

【００７７】シリカ水溶液（１）にアンモニア水を添加
してシリカ水溶液のｐＨを６．０として室温放置し、シ
リカ水溶液全体をゲル化させ含水シリカゲル（１）を得
た。

【００７８】得られた含水シリカゲル（１）を−３０℃
下で１０時間かけて凍結させた。その後室温で解凍し
た。解凍によって離水した水分を濾過して除去し、Ｓｉ
Ｏ₂含量４０重量％、遊離水分含量５５重量％、ＯＨ含
量５重量％、平均粒径４ｍｍ、金属不純物含有率２．０
×１０^-5ｇ／ｍｍ²の含水シリカゲル（２）を得た。

【００７９】得られた含水シリカゲル（２）を、６０℃
の１０重量％塩酸１リットルに４時間浸漬して含水シリ
カゲルを酸性化した。

【００８０】得られた酸性化含水シリカゲルを、２００
℃で４時間乾燥させ、ＳｉＯ₂含量９５重量％、遊離水
分含量０重量％、ＯＨ含量５重量％、平均粒径２ｍｍの
シリカ粒子（１）とした。

【００８１】このシリカ粒子（１）を平均粒径３００μ
ｍに粉砕し、過酸化水素濃度１重量％、塩酸濃度１０重
量％の洗浄液で、６０℃、３時間洗浄した。仕上げに超
純水ですすぎ、高純度シリカ粒子を得た。

【００８２】得られた高純度シリカ粒子を１２５０℃に
て、２４時間焼成して、高純度石英ガラス粒子を得た。
得られた高純度石英ガラス粒子の不純物量は下記の表１
および表２に示す通りであり、極めて高純度な石英ガラ
ス粒子であった。

【００８３】実施例２ 実施例１で得たシリカ粒子（１）をそのまま過酸化水素
濃度１重量％、塩酸濃度１０重量％の洗浄液で、６０
℃、３時間洗浄した。仕上げに超純水ですすぎ、高純度
シリカ粒子を得た。

【００８４】得られた高純度シリカ粒子を１２５０℃に
て、２４時間焼成して、高純度石英ガラス粒子を得た。
得られた高純度石英ガラス粒子の不純物量は表１および
表２の通りであり、極めて高純度な石英ガラス粒子であ
った。

【００８５】実施例３ 実施例１で得られた含水シリカゲル（２）を平均粒径８
００μｍに粉砕した後、６０℃の１０重量％塩酸１リッ
トルに４時間浸漬して含水シリカゲルを酸性化した。

【００８６】得られた酸性化含水シリカゲル（金属不純
物含有率１．３×１０^-6ｇ／ｍｍ²）を、２００℃で４
時間乾燥させ、ＳｉＯ₂含量９５重量％、遊離水分含量
０重量％、ＯＨ含量５重量％、平均粒径３００μｍのシ
リカ粒子とした。

【００８７】このシリカ粒子を過酸化水素濃度１重量
％、塩酸濃度１０重量％の洗浄液で、６０℃、３時間洗
浄した。仕上げに超純水ですすぎ、高純度シリカ粒子を
得た。

【００８８】得られた高純度シリカ粒子を１２５０℃に
て、２４時間焼成して、高純度石英ガラス粒子を得た。
得られた高純度石英ガラス粒子の不純物量は表１および
表２の通りであり、極めて高純度な石英ガラス粒子であ
った。

【００８９】実施例４ 実施例１で得た含水シリカゲル（１）を、６０℃の１０
重量％塩酸１リットルに７８時間浸漬して含水シリカゲ
ルを酸性化した。

【００９０】得られた酸性化含水シリカゲル（金属不純
物含有率１．３×１０^-3ｇ／ｍｍ²）を、２００℃で１
５時間乾燥させ、ＳｉＯ₂含量９５重量％、遊離水分含
量０重量％、ＯＨ含量５重量％のシリカ粒子とした。

【００９１】このシリカ粒子を平均粒径３００μｍに粉
砕し、過酸化水素濃度１重量％、塩酸濃度１０重量％の
洗浄液で、６０℃、３時間洗浄した。仕上げに超純水で
すすぎ、高純度シリカ粒子を得た。

【００９２】得られた高純度シリカ粒子を１２５０℃に
て、２４時間焼成して、高純度石英ガラス粒子を得た。
得られた高純度石英ガラス粒子の不純物量は表１および
表２の通りであり、極めて高純度な石英ガラス粒子であ
った。

【００９３】実施例５ 実施例１で得た含水シリカゲル（１）を平均粒径５００
０μｍに粉砕し、６０℃の１０重量％塩酸１リットルに
１５時間浸漬して含水シリカゲルを酸性化した。

【００９４】得られた酸性化含水シリカゲル（金属不純
物含有率１．７×１０^-5ｇ／ｍｍ²）を、２００℃で８
時間乾燥させ、ＳｉＯ₂含量９５重量％、遊離水分含量
０重量％、ＯＨ含量５重量％、平均粒径３００μｍのシ
リカ粒子とした。

【００９５】このシリカ粒子を、過酸化水素濃度１重量
％、塩酸濃度１０重量％の洗浄液で、６０℃、３時間洗
浄した。仕上げに超純水ですすぎ、高純度シリカ粒子を
得た。

【００９６】得られた高純度シリカ粒子を１２５０℃に
て、２４時間焼成して、高純度石英ガラス粒子を得た。
得られた高純度石英ガラス粒子の不純物量は表１および
表２の通りであり、極めて高純度な石英ガラス粒子であ
った。

【００９７】実施例６ 実施例１で得たシリカ水溶液（１）を塩酸でｐＨ０．３
とし、温度６０℃とすることにより、シリカ水溶液全体
をゲル化させ、含水シリカゲル（３）を得た。

【００９８】この含水シリカゲル（３）を−３０℃下で
１０時間かけて凍結させた。その後室温で解凍した。解
凍によって離水した水分を濾過して除去し、ＳｉＯ₂含
量１５重量％、水分含量８０重量％、ＯＨ含量５重量
％、平均粒径４ｍｍの含水シリカゲルを得た。

【００９９】得られた含水シリカゲル（金属不純物含有
率１．３×１０^-5ｇ／ｍｍ²）を、２００℃で６時間乾
燥させ、ＳｉＯ₂含量９５重量％、遊離水分含量０重量
％、ＯＨ含量５重量％、平均粒径８００μｍのシリカ粒
子（２）とした。

【０１００】このシリカ粒子（２）を平均粒径３００μ
ｍに粉砕し、過酸化水素濃度１重量％、塩酸濃度１０重
量％の洗浄液で、６０℃、３時間洗浄した。仕上げに超
純水ですすぎ、高純度シリカ粒子を得た。

【０１０１】得られた高純度シリカ粒子を１２５０℃に
て、２４時間焼成して、高純度石英ガラス粒子を得た。
得られた高純度石英ガラス粒子の不純物量は表１および
表２の通りであり、極めて高純度な石英ガラス粒子であ
った。

【０１０２】実施例７ 実施例６で得たシリカ粒子（２）をそのまま過酸化水素
濃度１重量％、塩酸濃度１０重量％の洗浄液で、６０
℃、３時間洗浄した。仕上げに超純水ですすぎ、高純度
シリカ粒子を得た。

【０１０３】得られた高純度シリカ粒子を１２５０℃に
て、２４時間焼成して、高純度石英ガラス粒子を得た。
得られた高純度石英ガラス粒子の不純物量は表１および
表２の通りであり極めて高純度な石英ガラス粒子であっ
た。

【０１０４】実施例８ 実施例６で得られた含水シリカゲル（３）（金属不純物
含有率２．４×１０^-3ｇ／ｍｍ²）を、２００℃で１５
時間乾燥させ、ＳｉＯ₂含量９５重量％、遊離水分含量
０重量％、ＯＨ含量５重量％のシリカ粒子とした。

【０１０５】このシリカ粒子を平均粒径３００μｍに粉
砕し、過酸化水素濃度１重量％、塩酸濃度１０重量％の
洗浄液で、６０℃、３時間洗浄した。仕上げに超純水で
すすぎ、高純度シリカ粒子を得た。

【０１０６】得られた高純度シリカ粒子を１２５０℃に
て、２４時間焼成して、高純度石英ガラス粒子を得た。
得られた高純度石英ガラス粒子の不純物量は表１および
表２の通りであり、極めて高純度な石英ガラス粒子であ
った。

【０１０７】実施例９ 実施例６で得られた含水シリカゲル（３）を平均粒径５
０００μｍに粉砕した（金属不純物含有率３．０×１０
^-5ｇ／ｍｍ²）後、２００℃で８時間乾燥させ、ＳｉＯ₂
含量９５重量％、遊離水分含量０重量％、ＯＨ含量５重
量％、平均粒子径３００μｍのシリカ粒子とした。

【０１０８】このシリカ粒子を、過酸化水素濃度１重量
％、塩酸濃度１０重量％の洗浄液で、６０℃、３時間洗
浄した。仕上げに超純水ですすぎ、高純度シリカ粒子を
得た。

【０１０９】得られた高純度シリカ粒子を１２５０℃に
て、２４時間焼成して、高純度石英ガラス粒子を得た。
得られた高純度石英ガラス粒子の不純物量は表１および
表２の通りであり、極めて高純度な石英ガラス粒子であ
った。

【０１１０】実施例１０ 脱アルカリ処理を、陰陽両イオン交換膜を４枚づつ交互
に配置した電気透析槽を用い、珪酸ソーダ水溶液に３Ａ
／ｄｍ²の直流電流を通電してｐＨ８．５となるように
透析を行って脱アルカリした他は実施例１と同様にして
高純度石英ガラス粒子を得た。得られた高純度石英ガラ
ス粒子の不純物量は表１および表２の通りであり、極め
て高純度な石英ガラス粒子であった。

【０１１１】比較例１ 実施例１で得られた含水シリカゲル（２）を過酸化水素
濃度１重量％、塩酸濃度１０重量％の洗浄液で、６０
℃、３時間洗浄した。仕上げに超純水ですすぎ、シリカ
粒子を得た。

【０１１２】得られたシリカ粒子を適宜乾燥した後、１
２５０℃にて、２４時間焼成して、石英ガラス粒子を得
た。得られた石英ガラス粒子の不純物量は表１および表
２の通りであった。

【０１１３】実施例１１ ＳｉＯ₂／Ｎａ₂Ｏ＝３．０のモル比の珪酸ソーダ水溶液
（ＳｉＯ₂濃度２９重量％）を純水で希釈してＳｉＯ₂濃
度１６重量％の珪酸ソーダ水溶液とした。この珪酸ソー
ダ水溶液に硫酸を加えｐＨを０．０に調整し、過酸化水
素をシリカ水溶液中のＳｉＯ₂重量に対して２％添加し
て、シリカ水溶液を得た後、室温放置し、シリカ水溶液
全体をゲル化させ、ＳｉＯ₂含量１３重量％、遊離水分
含量８２重量％、ＯＨ含量５重量％、金属不純物含有率
１６ｇ／ｍｍ²の含水シリカゲル（４）を得た。

【０１１４】得られた含水シリカゲル（４）を、２００
℃で８時間乾燥させ、ＳｉＯ₂含量４０重量％、遊離水
分含量５５重量％、ＯＨ含量５重量％の部分乾燥含水シ
リカゲルとした。

【０１１５】この部分乾燥含水シリカゲルを平均粒径５
００μｍに粉砕し、過酸化水素濃度１重量％、塩酸濃度
１０重量％の洗浄液で、６０℃、３時間洗浄した。

【０１１６】この部分乾燥シリカゲル粒子を、再度乾燥
洗浄工程に処した。即ち、得られた部分乾燥シリカゲル
粒子（金属不純物含有率２．５×１０^-6ｇ／ｍｍ²）
を、２００℃で４時間乾燥させ、ＳｉＯ₂含量９５重量
％、遊離水分含量０重量％、ＯＨ含量５重量％、平均粒
径３００μｍのシリカ粒子とした。

【０１１７】このシリカ粒子を、過酸化水素濃度１重量
％、塩酸濃度１０重量％の洗浄液で、６０℃、３時間洗
浄した。仕上げに超純水ですすぎ、高純度シリカ粒子を
得た。

【０１１８】得られた高純度シリカ粒子を１２５０℃に
て、２４時間焼成して、高純度石英ガラス粒子を得た。
得られた高純度石英ガラス粒子の不純物量は表１および
表２の通りであり、極めて高純度な石英ガラス粒子であ
った。

【０１１９】実施例１２ 実施例１１で得られた含水シリカゲル（４）を、平均粒
径３０００μｍに粉砕した（金属不純物含有率１．２×
１０^-1ｇ／ｍｍ²）後、２００℃で１５時間乾燥させ、
ＳｉＯ₂含量９５重量％、遊離水分含量０重量％、ＯＨ
含量５重量％、平均粒径３００μｍのシリカ粒子とし
た。

【０１２０】このシリカ粒子を、過酸化水素濃度１重量
％、塩酸濃度１０重量％の洗浄液で、６０℃、３時間洗
浄した。仕上げに超純水ですすぎ、高純度シリカ粒子を
得た。

【０１２１】得られた高純度シリカ粒子を１２５０℃に
て、２４時間焼成して、高純度石英ガラス粒子を得た。
得られた高純度石英ガラス粒子の不純物量は表１および
表２の通りであり、極めて高純度な石英ガラス粒子であ
った。

【０１２２】実施例１３ 実施例１１で得られた含水シリカゲル（４）を、平均粒
径３０００μｍに粉砕し、過酸化水素濃度１重量％、塩
酸濃度１０重量％の洗浄液で、６０℃、３時間洗浄した
（金属不純物含有率５．０×１０^-5ｇ／ｍｍ²）。次い
で、２００℃で１５時間乾燥させ、ＳｉＯ₂含量９５重
量％、遊離水分含量０重量％、ＯＨ含量５重量％、平均
粒径３００μｍのシリカ粒子とした。

【０１２３】このシリカ粒子を、過酸化水素濃度１重量
％、塩酸濃度１０重量％の洗浄液で、６０℃、３時間洗
浄した。仕上げに超純水ですすぎ、高純度シリカ粒子を
得た。

【０１２４】得られた高純度シリカ粒子を１２５０℃に
て、２４時間焼成して、高純度石英ガラス粒子を得た。
得られた高純度石英ガラス粒子の不純物量は表１および
表２の通りであり、極めて高純度な石英ガラス粒子であ
った。

【０１２５】比較例２ 実施例１１で得られた含水シリカゲル（４）を、平均粒
径３０００μｍに粉砕した後、過酸化水素濃度１重量
％、塩酸濃度１０重量％の洗浄液で、６０℃、３時間洗
浄した。仕上げに超純水ですすぎ、シリカ粒子を得た。

【０１２６】得られたシリカ粒子を適宜乾燥した後、１
２５０℃にて、２４時間焼成して、石英ガラス粒子を得
た。得られた石英ガラス粒子の不純物量は表１および表
２の通りであった。

【０１２７】実施例１４ ＳｉＯ₂／Ｎａ₂Ｏ＝３．０のモル比の珪酸ソーダ水溶液
（ＳｉＯ₂濃度２９重量％）を純水で希釈してＳｉＯ₂濃
度１３重量％の珪酸ソーダ水溶液とした。この珪酸ソー
ダ水溶液に硝酸を加えｐＨを２．０に調整し、過酸化水
素をシリカ水溶液中のＳｉＯ₂重量に対して２％添加し
て、シリカ水溶液を得た。このシリカ水溶液を、水素型
陽イオン交換樹脂（オルガノ（株）製アンバーライトＩ
Ｒ−１２０Ｂ）を充填したカラムに通液して、ＳｉＯ₂
濃度９．０重量％、ｐＨ０．１のシリカ水溶液を得た
後、室温放置し、シリカ水溶液全体をゲル化させ、Ｓｉ
Ｏ ₂含量９．０重量％、遊離水分含量８６重量％、ＯＨ
含量５重量％、金属不純物含有率０．２７ｇ／ｍｍ²の
含水シリカゲル（５）を得た。

【０１２８】得られた含水シリカゲル（５）を、２００
℃で９時間乾燥させ、ＳｉＯ₂含量４０重量％、遊離水
分含量５５重量％、ＯＨ含量５重量％の部分乾燥含水シ
リカゲルとした。

【０１２９】この部分乾燥含水シリカゲルを平均粒径５
００μｍに粉砕し、過酸化水素濃度１重量％、塩酸濃度
１０重量％の洗浄液で、６０℃、３時間洗浄した。

【０１３０】この部分乾燥シリカゲル粒子を、再度乾燥
洗浄工程に処した。即ち、得られた部分乾燥シリカゲル
粒子（金属不純物含有率１．３×１０^-6ｇ／ｍｍ²）
を、２００℃で４時間乾燥させ、ＳｉＯ₂含量９５重量
％、遊離水分含量０重量％、ＯＨ含量５重量％、平均粒
径３００μｍのシリカ粒子とした。

【０１３１】このシリカ粒子を、過酸化水素濃度１重量
％、塩酸濃度１０重量％の洗浄液で、６０℃、３時間洗
浄した。仕上げに超純水ですすぎ、高純度シリカ粒子を
得た。

【０１３２】得られた高純度シリカ粒子を１２５０℃に
て、２４時間焼成して、高純度石英ガラス粒子を得た。
得られた高純度石英ガラス粒子の不純物量は表１および
表２の通りであり、極めて高純度な石英ガラス粒子であ
った。

【０１３３】実施例１５ 実施例１４で得られた含水シリカゲル（５）を、平均粒
径３５００μｍに粉砕した（金属不純物含有率２．３×
１０^-3ｇ／ｍｍ²）後、２００℃で１７時間乾燥させ、
ＳｉＯ₂含量９５重量％、遊離水分含量０重量％、ＯＨ
含量５重量％、平均粒径３００μｍのシリカ粒子とし
た。

【０１３４】このシリカ粒子を、過酸化水素濃度１重量
％、塩酸濃度１０重量％の洗浄液で、６０℃、３時間洗
浄した。仕上げに超純水ですすぎ、高純度シリカ粒子を
得た。

【０１３５】得られた高純度シリカ粒子を１２５０℃に
て、２４時間焼成して、高純度石英ガラス粒子を得た。
得られた高純度石英ガラス粒子の不純物量は表１および
表２の通りであり、極めて高純度な石英ガラス粒子であ
った。

【０１３６】実施例１６ 実施例１４で得られた含水シリカゲル（５）を、平均粒
径３５００μｍに粉砕し、過酸化水素濃度１重量％、塩
酸濃度１０重量％の洗浄液で、６０℃、３時間洗浄した
（金属不純物含有率１．８×１０^-5ｇ／ｍｍ²）。次い
で、２００℃で１７時間乾燥させ、ＳｉＯ₂含量９５重
量％、遊離水分含量０重量％、ＯＨ含量５重量％、平均
粒径３００μｍのシリカ粒子とした。

【０１３７】このシリカ粒子を、過酸化水素濃度１重量
％、塩酸濃度１０重量％の洗浄液で、６０℃、３時間洗
浄した。仕上げに超純水ですすぎ、高純度シリカ粒子を
得た。

【０１３８】得られた高純度シリカ粒子を１２５０℃に
て、２４時間焼成して、高純度石英ガラス粒子を得た。
得られた高純度石英ガラス粒子の不純物量は表１および
表２の通りであり、極めて高純度な石英ガラス粒子であ
った。

【０１３９】比較例３ 実施例１４で得られた含水シリカゲル（５）を、平均粒
径３５００μｍに粉砕した後、過酸化水素濃度１重量
％、塩酸濃度１０重量％の洗浄液で、６０℃、３時間洗
浄した。仕上げに超純水ですすぎ、シリカ粒子を得た。

【０１４０】得られたシリカ粒子を適宜乾燥した後、１
２５０℃にて、２４時間焼成して、石英ガラス粒子を得
た。得られた石英ガラス粒子の不純物量は表１および表
２の通りであった。

【０１４１】

【表１】

【０１４２】

【表２】 表１および表２中の単位はいずれも重量ｐｐｍである。

【０１４３】

【発明の効果】以上説明してきたように、本発明によれ
ば、安価なアルカリ金属珪酸塩水溶液を原料としても高
純度なシリカ粒子を得ることができる。また、大径であ
っても高純度なシリカ粒子を得ることができる。さら
に、このような高純度シリカ粒子を用いて高純度石英ガ
ラス粒子を得ることができる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 渡部 弘行 東京都中央区日本橋室町４−２−16 株式 会社渡邊商行内 (72)発明者 上原 啓史 東京都中央区日本橋室町４−２−16 株式 会社渡邊商行内 (72)発明者 三瓶 桂子 東京都中央区日本橋室町４−２−16 株式 会社渡邊商行内 (72)発明者 多田 修一 東京都荒川区東尾久七丁目２番35号 旭電 化工業株式会社内 (72)発明者 尾見 仁一 東京都荒川区東尾久七丁目２番35号 旭電 化工業株式会社内 (72)発明者 高橋 真木雄 東京都荒川区東尾久七丁目２番35号 旭電 化工業株式会社内 (72)発明者 森田 博 東京都荒川区東尾久七丁目２番35号 旭電 化工業株式会社内 Ｆターム(参考） 4G014 AH02 AH04 AH06 4G062 AA10 BB02 CC05 MM23 MM31 NN30 NN31 NN34 4G072 AA26 CC10 GG01 GG03 HH19 HH22 JJ13 KK01 MM01 MM31 PP05 UU21

Claims (9)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 アルカリ金属珪酸塩由来の含水シリカゲ
   ルを乾燥させる第１工程と、第１工程で得られた、遊離
   水を含まない乾燥シリカゲル又は減少した遊離水を含む
   部分乾燥含水シリカゲルを、粉砕し、若しくは粉砕せず
   に洗浄する第２工程とを包含する高純度シリカ粒子の製
   造方法であって、第１工程及び第２工程の処理を１回以
   上行うことを特徴とする高純度シリカ粒子の製造方法。
2. 【請求項２】 少なくとも１回の上記洗浄を、過酸化水
   素及び酸を含有する洗浄液にて行う請求項１記載の高純
   度シリカ粒子の製造方法。
3. 【請求項３】 アルカリ金属珪酸塩由来の含水シリカゲ
   ルが、アルカリ金属珪酸塩水溶液を脱アルカリ処理した
   後、陽イオン交換処理をして得られたシリカ水溶液をゲ
   ル化させたものであるか、又はゲル化させた後、得られ
   たゲルを凍結し、解凍して離水させて水分を減少させた
   ものである請求項１又は２記載の高純度シリカ粒子の製
   造方法。
4. 【請求項４】 ゲル化時のシリカ水溶液がｐＨ２．０未
   満である請求項３記載の高純度シリカ粒子の製造方法。
5. 【請求項５】 ゲル化時のシリカ水溶液がｐＨ２．０以
   上である場合、ゲル化後に酸処理を施す請求項３に記載
   の高純度シリカ粒子の製造方法。
6. 【請求項６】 アルカリ金属珪酸塩由来の含水シリカゲ
   ルが、アルカリ金属珪酸塩水溶液を鉱酸で酸性としたシ
   リカ水溶液をゲル化させたものである請求項１又は２記
   載の高純度シリカ粒子の製造方法。
7. 【請求項７】 アルカリ金属珪酸塩由来の含水シリカゲ
   ルが、アルカリ金属珪酸塩水溶液を鉱酸で酸性としたシ
   リカ水溶液に１回以上の陽イオン交換処理を施して得ら
   れたシリカ水溶液をゲル化させたものである請求項１又
   は２記載の高純度シリカ粒子の製造方法。
8. 【請求項８】 請求項１〜７のうちいずれか一項記載の
   方法により得られたものであることを特徴とする高純度
   シリカ粒子。
9. 【請求項９】 請求項８に記載の高純度シリカ粒子を、
   焼成工程を有する処理に供することを特徴とする高純度
   石英ガラス粒子の製造方法。