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Description
【書類名】 明細書
【発明の名称】 水素分離装置
【特許請求の範囲】
【請求項1】 流体分離アセンブリ(110)であって、
a.第1の面、第2の面、流体出口(158)並びに前記第1の面及び第2の面から前記流体出口(158)まで延びている流体通路(156)、を有する透過物プレート(122)と、
b.各々、前記透過物プレート(122)の前記第1の面及び第2の面に隣接した第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体(118,128)であって、各々が、金属又は合金からなり且つ金属間拡散接合に対するバリアーであるコーティングを有しているワイヤーメッシュによって構成され且つ前記透過物プレート(122)の前記流体出口(158)と整合された開口部(152)を有しており、前記金属間拡散接合に対するバリアーが、酸化物、窒化物、ホウ化物、珪化物、炭化物及びアルミ化物からなる群から選択された化合物を含んでいる、第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体(118,128)と、
c.金属又は合金からなる第1及び第2の水素透過性膜(138,162)であって、同第1の水素透過性膜(138)は、前記第1のワイヤーメッシュ膜支持体(118)の前記透過物プレート(122)と反対側の面に隣接しており、前記第2の水素透過性膜(162)は、前記第2のワイヤーメッシュ膜支持体(128)の前記透過物プレート(122)と反対側の面に隣接しており、各々、前記流体出口(158)と整合された孔(150,181)を有している、第1及び第2の水素透過性膜(138,162)と、
を含む流体分離アセンブリ。
【請求項2】 請求項1に記載の流体分離アセンブリであって、
前記水素透過性膜の前記孔と前記膜支持体と前記透過物プレートの前記出口とは、中心導管を形成するために中心に配置され且つ同軸状に整合されている、流体分離アセンブリ。
【請求項3】 請求項2に記載の流体分離アセンブリであって、
前記水素透過性膜、前記膜支持体及び前記透過物プレートが、実質的に平らで且つリング形状であり、同透過物プレートが前記流体通路を形成している溝穴状のスロットを含んでおり、前記スロットは円周に沿って径方向に配置されている、流体分離アセンブリ。
【請求項4】 請求項1に記載の流体分離アセンブリであって、
前記水素透過性膜に対して溶接密閉した外周を更に含んでいる、流体分離アセンブリ。
【請求項5】 請求項4に記載の流体分離アセンブリであって、
前記水素透過性膜の各々(138,162)に対して、各々、当該水素透過性膜の前記孔(150,181)の周囲に配置されたガスケットシート(136,160)と、膜ガスケット(140,164)と、中央支持座金(142,166)とを備え、前記ガスケットシート(136)と前記膜ガスケット(140)との間に前記水素透過性膜が挟まれ、更に、前記ガスケットシートと中央支持座金とが重ね合わされ且つ前記ガスケットに固定されて第1及び第2の膜サブアセンブリ(114,132)が形成されている、流体分離アセンブリ。
【請求項6】 請求項5に記載の流体分離アセンブリであって、
前記溶接密封は、前記第1及び第2の膜サブアセンブリの各々に結合された溶接ビード(50)を含んでいる、流体分離アセンブリ。
【請求項7】 請求項1に記載の流体分離アセンブリであって、
中央開口部を有する平坦なリング部材からなる第1のリテーナ(112)を更に含み、同第1のリテーナの各々が前記水素透過性膜(138,162)の各々の外側面に重ねられて結合されている、流体分離アセンブリ。
【請求項8】 請求項7に記載の流体分離アセンブリであって、
前記スロット付きの透過物プレートに隣接して第2のリテーナ(120)を更に含んでいる、流体分離アセンブリ。
【請求項9】 請求項1に記載の流体分離アセンブリであって、
中央開口部を有する平坦なリング部材からなる第1のリテーナ(112)を更に含み、同第1のリテーナの各々が前記水素透過性膜(138,162)の各々の外側面に隣接するように重ねられて結合されている、流体分離アセンブリ。
【請求項10】 請求項1に記載の流体分離アセンブリであって、
ガスケット(116,130)を更に含み、同ガスケットのうちの一つが前記第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体の各々に隣接している、流体分離アセンブリ。
【請求項11】 請求項1に記載の流体分離アセンブリであって、
前記水素透過膜が水素に対して選択的に透過性である、流体分離アセンブリ。
【請求項12】 請求項1に記載の流体分離アセンブリであって、
前記水素透過性膜が、パラジウム又はパラジウム合金を含んでいる、流体分離アセンブリ。
【請求項13】 請求項1に記載の流体分離アセンブリであって、
前記ワイヤーメッシュ膜支持体がステンレス鋼からなる、流体分離アセンブリ。
【請求項14】 請求項1に記載の流体分離アセンブリであって、
前記金属間拡散接合に対するバリアーが、酸化物及び窒化物のうちの一つを含んでいる、流体分離アセンブリ。
【請求項15】 流体分離アセンブリであって、
互いに対向する面を有し且つスロットを備えた透過物プレート(122)と、
各々、前記透過物プレート(122)の前記第1の面及び第2の面に隣接した第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体(118,128)であって、各々が、金属又は合金からなり且つ金属間拡散接合に対するバリアーであるコーティングを有しているワイヤーメッシュによって構成され且つ前記透過物プレート(122)の前記流体出口(158)と整合された開口部(152)を有しており、前記金属間拡散接合に対するバリアーが、酸化物、窒化物、ホウ化物、珪化物、炭化物及びアルミ化物からなる群から選択された化合物を含んでいる、第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体(118,128)と、
水素に対して透過性の第1及び第2の膜(138,162)であって、各々が、前記ワイヤーメッシュ膜支持体の各々の前記第2の面に隣接している、第1及び第2の水素透過性膜(138,162)と、
前記透過物プレートを包囲しているリム(124)と、
前記水素透過性膜の各々に隣接した第1のリテーナ(112)と、
前記透過物プレートと前記ワイヤーメッシュ膜支持体とに隣接した第2のリテーナ(120)と、
前記ワイヤーメッシュ膜支持体と前記水素透過性膜との各々の間に設けられたガスケット(116,130)と、を含み、
前記リム、前記第1のリテーナ、前記第2のリテーナ、前記水素透過性膜及び前記ガスケットが、それらの周縁部において相互に結合され、前記スロット付きの透過物プレートと前記リムとの間に空隙が形成されている、流体分離アセンブリ。
【請求項16】 請求項15に記載の流体分離アセンブリであって、
前記リム、前記第1のリテーナ、前記第2のリテーナ、前記水素透過性膜及び前記ガスケットが、それらの周縁部において、溶接ビードによって相互に結合されている、流体分離アセンブリ。
【請求項17】 請求項15に記載の流体分離アセンブリであって、
前記水素透過性膜の一方(138)に対して、当該水素透過性膜の前記孔(150)の周囲に配置された雌型ガスケットシート(136)と、膜ガスケット(140)と、中央支持座金(142)とを備え、前記雌型ガスケットシート(136)と前記膜ガスケット(140)との間に前記水素透過性膜が挟まれ、更に、前記雌型ガスケットシートと中央支持座金とが重ね合わされ且つ前記膜ガスケットに固定されて雌型膜サブアセンブリ(114)が形成されている、流体分離アセンブリ。
【請求項18】 請求項17に記載の流体分離アセンブリであって、
前記水素透過性膜の他方(162)に対して、当該水素透過性膜の前記孔(181)の周囲に配置された雄型ガスケットシート(160)と、膜ガスケット(164)と、中央支持座金(166)とを備え、前記雄型ガスケットシート(162)と前記膜ガスケット(164)との間に前記水素透過性膜が挟まれ、更に、前記雄型ガスケットシートと中央支持座金とが重ね合わされ且つ前記膜ガスケットに固定されて雄型膜サブアセンブリ(132)が形成されている、流体分離アセンブリ。
【請求項19】 請求項18に記載の流体分離アセンブリであって、
前記ガスケットシート、前記膜ガスケット、前記中央支持座金及び前記水素透過性膜の各々が、中心に配置された孔を有し、同孔は同軸状に整合されており、第1及び第2の溶接ビードが各膜サブアセンブリの構成要素を結合している、流体分離アセンブリ。
【請求項20】 請求項15に記載の流体分離アセンブリであって、
前記第1のリテーナ、前記第2のリテーナ、前記ガスケット、前記リム並びに前記第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体が、それらの周縁で相互に結合されている、流体分離アセンブリ。
【請求項21】 請求項20に記載の流体分離アセンブリであって、
前記第1のリテーナ、前記第2のリテーナ、前記ガスケット、前記リム並びに前記第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体の各々の前記周縁に、溶接ビードが配置されている、流体分離アセンブリ。
【請求項22】 請求項15に記載の流体分離アセンブリであって、
前記第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体の各々がステンレス鋼である、流体分離アセンブリ。
【請求項23】 請求項15に記載の流体分離アセンブリであって、
前記第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体の各々が、2.54センチメートル(1インチ)当たり約19ないし1000メッシュの範囲のメッシュ数である、流体分離アセンブリ。
【請求項24】 請求項15に記載の流体分離アセンブリであって、
前記第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体の各々が、2.54センチメートル(1インチ)当たり約49ないし1000メッシュの範囲のメッシュ数である、流体分離アセンブリ。
【請求項25】 請求項15に記載の流体分離アセンブリであって、
前記水素透過性膜及び前記透過物プレートの各々が、導管を形成している中心に配置された開口部を有する、流体分離アセンブリ。
【請求項26】 請求項15に記載の流体分離アセンブリであって、
前記透過物プレートが、スロット付きの透過物プレートである、流体分離アセンブリ。
【請求項27】 流体分離モジュールであって、
複数の流体分離アセンブリを含み、同複数の流体分離アセンブリの各々が、
互いに対向する面を有し且つスロットを備えた透過物プレートと、
各々、前記透過物プレート(122)の前記第1の面及び第2の面に隣接した第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体(118,128)であって、各々が、金属又は合金からなり且つ金属間拡散接合に対するバリアーであるコーティングを有しているワイヤーメッシュによって構成され且つ前記透過物プレート(122)の前記流体出口(158)と整合された開口部(152)を有しており、前記金属間拡散接合に対するバリアーが、酸化物、窒化物、ホウ化物、珪化物、炭化物及びアルミ化物からなる群から選択された化合物を含んでいる、第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体(118,128)と、
水素透過性の第1及び第2の膜であって、各々が、前記ワイヤーメッシュ膜支持体の各々の前記第2の面に隣接している、第1及び第2の膜と、
前記透過物プレートを包囲しているリムと、
前記水素透過性膜の各々に隣接した第1のリテーナと、
前記透過物プレートと前記ワイヤーメッシュ膜支持体とに隣接した第2のリテーナと、
前記ワイヤーメッシュ膜支持体と前記水素透過性膜との各々の間に設けられたガスケットと、を含み、
前記リム、前記第1のリテーナ、前記第2のリテーナ、前記水素透過性膜及び前記ガスケットが、それらの周縁部において相互に結合され、前記スロット付きの透過物プレートと前記リムとの間に空隙が形成されている、流体分離モジュール。
【請求項28】 流体混合物から所望の流体を分離するための方法であって、
流体分離アセンブリであって、a.第1の面、第2の面、流体出口並びに前記第1の面及び第2の面から前記流体出口まで延びている流体通路、を有する透過物プレートと、b.各々、前記透過物プレートの前記第1の面及び第2の面に隣接した第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体であって、各々が、金属又は合金からなり且つ金属間拡散結合に対するバリアーであるコーティングを有しているワイヤーメッシュによって構成され且つ前記透過物プレートの前記流体出口と整合された開口部を有しており、前記金属間拡散接合に対するバリアーが、酸化物、窒化物、ホウ化物、珪化物、炭化物及びアルミ化物からなる群から選択された化合物を含んでいる、第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体と、c.第1及び第2の水素透過性膜であって、同第1の水素透過性膜は、前記透過物プレートの反対側の前記第1のワイヤーメッシュ膜支持体の面に隣接しており、前記第2の水素透過性膜は、前記透過物プレートの反対側の前記第2のワイヤーメッシュ膜の面に隣接しており、各々、前記流体出口と整合された孔を有している、第1及び第2の水素透過性膜と、を含む流体分離アセンブリを提供することと、
前記流体分離アセンブリの水素透過性膜を前記流体混合物に接触させることと、を含む方法。
【請求項29】 請求項28に記載の方法であって、
前記ワイヤーメッシュ膜支持体が、2.54センチメートル(1インチ)当たり約19ないし1000メッシュの範囲のメッシュ数を有するステンレス鋼のスクリーンである、方法。
【請求項30】 流体分離アセンブリを製造する方法であって、
a.流体分離アセンブリであって、
互いに対向する面を有する透過物プレートと、
各々、前記透過物プレートの前記第1の面及び第2の面に隣接した第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体であって、各々が、金属又は合金からなり且つ金属間拡散接合に対するバリアーであるコーティングを有しているワイヤーメッシュによって構成され、前記金属間拡散接合に対するバリアーが、酸化物、窒化物、ホウ化物、珪化物、炭化物及びアルミ化物からなる群から選択された化合物を含んでいる、第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体と、
水素に対して透過性の第1及び第2の膜であって、各々が、前記ワイヤーメッシュ膜支持体の各々の前記第2の面に隣接している、第1及び第2の水素透過性膜と、
前記透過物プレートを包囲しているリムと、
前記水素透過性膜の各々に隣接した第1のリテーナと、
前記透過物プレートと前記ワイヤーメッシュ膜支持体とに隣接した第2のリテーナと、
前記ワイヤーメッシュ膜支持体と前記水素透過性膜との各々の間に設けられたガスケットと、を含み、
前記リム、前記第1のリテーナ、前記第2のリテーナ、前記水素透過性膜及び前記ガスケットが、それらの周縁部において相互に結合され、前記スロット付きの透過物プレートと前記リムとの間に空隙が形成されている、流体分離アセンブリ、を準備するステップと、
b.前記第1のリテーナ、前記ガスケット及び前記第2のリテーナを、それらの周縁において溶接密閉によって密閉するステップと、
を含む方法。
【請求項31】 請求項30に記載の方法であって、
前記ワイヤーメッシュ膜支持体が、2.54センチメートル(1インチ)当たり19ないし1000メッシュの範囲のメッシュ数のステンレス鋼スクリーンである、方法。
【発明の詳細な説明】
【0001】
(発明の分野)
本発明は、流体混合物からの所望の流体の分離のための装置及び方法に関する。より特別には、本発明は、所望の流体に対して透過性の膜と、同透過性の膜を支持し且つ金属間拡散接合に対するバリアーを有するワイヤーメッシュ膜の支持部材と、を有する流体分離アセンブリに関する。本発明は、ガスの混合物から水素ガスを分離するために使用される金属膜に関する。
【0002】
(発明の背景の説明)
水素分子を、ガス混合物と接触している側面から箔の反対側上へと回収可能な通常は非孔質の金属箔を介する水素イオン又は陽子の拡散又は移動機構によって、ガス混合物から水素ガスを分離するのに適したいくつかの金属箔が示されて来た。この分野における多くの作業者は、種々の金属、合金及び種々の構造を利用して、水素の製造のための条件又はそれに近い条件で水素ガスを含んでいるガス流内に存在し得る広範囲の条件下でガス混合物の水素成分の分離を理想化するか又は水素を精製して来た。Johann G.E. Cohnに付与された米国特許第3,238,700号及びLeonard R.Rubinに付与された米国特許第3,172,742号は、典型的には水性ガス移行反応(過剰に加熱された炭素又は炭素含有物質)のような気相反応又は水素含有化合物の分解(カナダ特許第579,535号)によって製造されるときに、水素の存在下で大きな温度変化を受けたときに金属箔内で起こり得る有害な変化のいくつかを克服するために、パラジウム合金を採用したこの分野での初期の仕事の例である。
【0003】
従って、本発明の目的は、水素の製造において存在する環境のみならず、あらゆる手段によって製造される水素を含有しているガス流からの水素の分離に適している環境内で良好に機能し得る、支持された水素透過性金属又は合金箔を含む構造を提供することである。
【0004】
一般に、拡散によってガス混合物からガスを分離するとき、ガス混合物は、典型的には、ガス混合物から分離されることが望まれているガスに対して選択的に透過可能である非孔質の膜と接触状態にされる。所望のガスは、この透過性膜内を拡散し且つ他のガス混合物から分離される。透過性膜の両側間の圧力差は、通常は、拡散処理がより効率良く進行し、分離されるべきガスのより高い分圧が透過性膜のガス混合物側上に維持されるように形成される。ガス混合物及び選択的に透過性の膜が、高い温度に維持されて、ガス混合物からの所望のガスの分離を容易にすることも望ましい。この形式の方法は、水素を含んでいるガス混合物から水素を分離するために使用することができる。従って、この用途においては、透過性膜は、水素に対して透過性であり且つパラジウム又はパラジウム合金によって一般的に作られる。高温に晒すこと及び圧力差によって形成される機械的応力は、透過性膜が膜を通る所望のガスの流通を妨害しない方法で支持されることを命じる。
【0005】
ガス混合物からの水素の分離のために使用される従来の装置の一つのタイプは、分離過程中に透過性膜を支持するための耐火性の織布を採用している。このタイプの従来の膜支持部材の不利な点は、膜部材を通って拡散させるために必要とされる圧力差に伴う高い機械的応力に晒されるときに、布製の支持部材が損傷されやすいということである。
【0006】
もう一つ別の従来の透過性膜支持部材は、透過性膜に隣接させて配置される金属ゲージ構造である。このタイプの支持部材の不利な点は、膜支持部材と透過性膜とが高圧及び高温に晒されるときに、これらの間に金属間拡散接合が起こることである。高圧は、透過性膜と金属ゲージとを相互に圧縮する傾向があり、高温がこれらの材料の化学的な接合を劣化させる傾向があることである。このような不所望な状態によって、これらの2つの構造間に接合が形成されるまで、透過性膜の分子の金属ゲージ膜内への浸透が生じ、金属ゲージ膜の分子の透過性膜内への浸透が生じる。この金属間拡散接合によって、もはや水素ガスが浸透しない複合材料がもたらされる。
【0007】
従って、高い作動圧力及び温度に確実に耐えることができる、混合流体から所望の流体を分離するための方法及び装置が必要とされている。
透過性膜が破壊又は金属間拡散接合を受けない、流体混合物から所望の流体を分離するための透過性膜及び支持構造も必要とされている。
【0008】
更に、流体透過性膜が高温及び高圧にさらされる、流体に対して透過性の膜を支持する方法も必要とされている。
(発明の概要)
本発明の水素透過性膜構造体は、金属箔を通じて拡散され又は輸送された製品ガスを通過させることのできる支持プレート又はディスクに重なり合う寸法とされたディスク形状の支持された金属箔を備え、このディスクは、支持プレートの上方に位置する一対の斜角を付したシート金属支持リング、及び水素透過性膜箔をその間で拘束し得るように斜角を付した支持リングと適合する形状とされた一対の斜角を付したシート金属拘束リングにてその周縁が終わる。該アセンブリは、拘束リングの端縁及び拘束された箔を有する支持リングの端縁により形成された端縁にて終わる。該端縁は、次に、全てのリングを共に接続する溶接ビードにより溶接密閉される。このアセンブリは、分離された水素を中央にて支持プレートから除去する手段を備えている。
【0009】
本発明は、流体透過性膜と、該流体透過性膜に隣接するワイヤーメッシュ膜支持体とを有し、ワイヤーメッシュ膜支持体が金属間拡散接合に対するバリアーを有する、流体分離アセンブリを提供する。
【0010】
本発明は、所望の流体が透過可能である膜を備える、流体混合体から所望の流体を分離する方法であって、金属間拡散接合に対するバリアーを有するワイヤーメッシュ膜を提供し、ワイヤーメッシュ膜支持体が流体透過性膜に隣接するようにすることと、流体透過性膜に流体混合体が接触することと、ワイヤーメッシュ膜支持体に流体透過性膜を通過する所望の流体が接触することとを含む方法を更に提供する。
【0011】
本発明は、所望の流体が透過可能な膜を提供することと、第一のリテーナを提供することと、金属間拡散接合に対するバリアーを有するワイヤーメッシュ膜支持体を提供し且つ該支持体を流体透過性膜に隣接して配置することと、ワイヤーメッシュ膜支持体に隣接して透過性部材を提供することと、流体透過性膜に隣接してガスケットを提供することと、ワイヤーメッシュ膜支持体に隣接して第二のリテーナを提供し且つ第一のリテーナ、ガスケット及び第二のリテーナをその周縁にて接続することとを備える、流体分離アセンブリの製造方法を更に提供する。
【0012】
本発明は、所望の流体が透過可能な膜を提供することと、金属間拡散接合に対するバリアーを有するワイヤーメッシュ膜支持体を提供し、ワイヤーメッシュ膜支持体が流体透過性膜に隣接し且つ該膜を支持するようにすることとを備える、流体透過性膜を支持する方法を提供する。
【0013】
本発明のその他の詳細、目的及び有利な点は、本発明の以下の説明から一層明らかになるであろう。
(詳細な説明)
本発明を、ガス混合体から水素を分離する装置及びその方法に関して以下に説明する。水素の分離アセンブリに関する本発明の説明は、単に一例にしか過ぎず、所望の流体を保持する流体混合体から所望の流体を分離する装置及びその方法を必要とする、その他の構造体及び技術を使用して本発明の利点が実現可能であることを認識すべきである。
【0014】
本発明の図面及び説明は、明確化の目的のため、水素分離アセンブリ内で見られる、その他の事項及び/又はその説明を省きつつ、本発明を明確に理解する上で必要な事項を説明するために簡略化したものであることを更に理解すべきである。当業者は、本発明を具体化するためにその他の事項が望ましいことがあることが認識されよう。しかし、かかる事項は当該技術分野で周知であり、また、これらは、本発明の理解を一層容易にするものではないから、本明細書ではかかる事項について説明しない。
【0015】
金属製膜利用のガス分離装置を製造するとき、膜の供給側と製品側すなわち膜の透過側との間に漏洩路が全く存在しないようにする必要がある。これは、製品流の純度を可能な限り最大に保つために行われる。通常、この型式の装置にて使用される膜の厚さは極めて薄く、このため機械的強度が小さい。機械的な支持体を製品側にて膜の下方に配置すれば、膜は、高温時に高い圧力差にて機能することが可能となる。膜材料を機械的支持体の両側部に配置するならば、作動中、支持体自体に、圧縮応力が加わる。この型式の設計のものを使用するならば、機械的支持体は、一側部のみから荷重が加えられるときに必要なほど堅牢としなくてもよい。
【0016】
本発明は、漏洩の可能性のある経路が全く存在しないように、機械的支持体から「半」独立的に、各膜を密封する方法を提供するものである。部品を接続するため、単一継目型の溶接を使用して2つの膜シートをその周縁にて接続するならば、溶接継目からの漏洩の可能性は実質的に少なくなる。
【0017】
水素透過性膜用として使用される薄い金属箔を接続する多くの方法が知られている。溶接、蝋付け又は拡散溶接により薄箔型膜を溶接密閉しようとする技術は、米国特許第5,645,626号に記載されている。蝋付け接合に関する更なる技術は、カナダ国特許出願第436,620号に記載されている。蝋付け工程中、蝋付け合金が、金属、フラックス化合物又はその他の物質にて膜表面を汚し、それによって、作動中、水素を輸送する膜の能力が妨げられる可能性があるため、蝋付け接合に伴う問題点が生じる。組み立てた支持部材に取り付ける手段として膜箔を拡散接合することは、接合過程中のある時点にて接合領域中の材料が液体段に入るときにのみ、接合に溶接密閉が形成されるようにしなければならないという必要性によって制限される。
【0018】
本発明は、商業的に利用可能な溶接技術を使用して2つの薄い(約25μm/0.0254mm(0.001インチ))箔部材を接続することを含む。単一の溶接接合が1回のパスにて2つの膜を溶接密閉し、溶接によって生じた応力に起因する溶接接合の破断、母金属中の汚染物質の存在、仕上がった溶接部における約50%の多孔率の可能性を少なくする。仕上がった接合は、信頼性及び製造の容易さの点にて現在の技術に優る利点を有する。
【0019】
このため、本発明の水素分離膜は、その内容の全体を参考として引用し、本明細書に含めた米国特許第5,139,541号に記載された膜構造体の改良である。
【0020】
本発明の膜支持構造体10は、図1に図示するような、水素を含むガスにその外面の双方にて接触する設計とされたディスク形状部材として図示されている。露出した箔の外面12は、以下により詳細に説明する方法にて外側リング13の下方に保持されている。中央穴は、水素を除去し得るように、ディスクの内面と連通している。ディスクの反対側部(図示せず)は、図2及び図2Aから理解し得るように同一である。内側支持ディスクは、中央支持構造体21の内側に対応する穴を有している。ディスク20は、参照番号25で断面図にて示した連続的な周縁を有する。その中央穴から半径方向に伸びて外縁の端縁にて終わるスロットがディスクに形成されている。スロットの端縁は、例えば、参照番号27、28、29で概略図的に示してある。箔30は、ディスク10の両面にて受けられている。水素は、ディスク10の外側から箔30を通じて支持ディスクのスロット35内に輸送され、スロット(例えば、28、29、30)の端縁は開口部(穴15)及び中央導管と連通しているため、水素は、このスロットから、中央導管(図示せず)を通して除去することができる。水素を排出することを許容するその他の手段、すなわち、スロット又は表面テクスチャー化等に代えて、溝のような手段を設けることができる。
【0021】
上述したように、ディスクに対する端縁の構造は、気密シールを実現する上で極めて重要である。同様に、箔は、織ファイバグラス又は織若しくは不織セラミック材料のような不活性な織地の上に支持されることが好ましい。次に図3を参照すると、支持ディスク20は、その双側部が不活性織地層31にて覆われている。水素透過性金属膜箔30は織地31上に受けられる。一対のシート金属リング36、37が、スロットを塞がないように、その外縁の周りにて支持ディスク20に固着されている。斜角を付した支持リング36、37は、合わさり且つ一つの端縁を形成し得るような寸法とされている。箔30、32は、支持ディスク20により支えられた織地31上に受けた織地31の上方に位置するように配置される。一対のシート金属拘束リング40、41は、支持リング36、37とそれぞれ合わさり且つ支持リング36、37と金属拘束リング40、41との間にて箔30、32を拘束し得る寸法とされている。溶接ビード50は、全てのリングを相互に結合する。ディスク20、拘束リング40、41及び支持リング36、37は、全て膜ディスクの最終用途の環境に適合可能な材料にて作られている。
【0022】
本発明は、同程度の外径を有する所定の一対の膜に対する溶接接合又は密封接合の全長を短くする点にて現在の技術と相違する。また、本発明は、溶接接合の材料の熱膨張率の差に起因する寸法変化及びアセンブリ内のその他の構成要素と独立的に生じる、膜材料が水素で飽和されたときの寸法変化をも許容する。このことは、作動状態下にて、膜に加わる応力を更に軽減する効果がある。更に、この型式の接合は、物理的に溶接接合の一部分ではない構造体により低コストの材料を選択することを許容し、製造コストを更に軽減する。
【0023】
これらの物品を組立てて完成したアセンブリにすることは、部品を共にクランプ止めする溶接保持具内に組み付けることで行われる。この膜材料は、溶接保持具内にクランプ止めする間、膜の底部支持体と膜のカバーリングとの間に機械的に付勢され、このため、外端縁は、膜と緊密な接触状態にて共に緊密に保持される。このクランプ止めしたアセンブリは、次に、外周縁にてシーム溶接される。単一の溶接ビードは、膜の上方及び底部支持リング、上方及び下方膜及び上方及び下方膜のカバーリングの外端縁を溶融させて、漏洩無しのユニットにする。
【0024】
実際のシーム溶接は、非限定的に、レーザ、電子ビーム、及びタングステン不活性ガス(TIG)溶接を含む、商業的に利用可能な多数の技術によって行うことができる。溶接した継目は、フィラー材料を溶接領域に追加し又は追加せずに行うことができる。この型式の溶接は、上述した膜の用途以外の用途のため、薄い金属箔を溶接することを必要とするその他の用途でも適用可能である。
【0025】
膜の全面積が約1.85806m2(20平方フィート)である、本明細書に記載したように製造された、43個の個別のディスクから成るアセンブリは、300℃及び4136.85kPa(600psig)にて合計200時間、作動させたが、感知し得る程、水素の分離能力は劣化しなかった。このアセンブリの透過側は、そのアセンブリを各膜にて3930.01kPa−4033.43kPa(570−585psig)の圧力差が作用するようにして約103.421kPa乃至206.843kPa(15乃至30psig)の圧力にて作用させた。また、そのアセンブリは、雰囲気状態の温度及び圧力から本明細書に記載した作動温度及び圧力の範囲にて約30サイクルの作動を行ったが、溶接接合は何ら破断しなかった。
【0026】
溶接の完全性を保ち、従って、溶接密閉した溶接接合を保つことの制約は、主として底部支持体及び頂部カバーリングに対して、溶接すべき薄い金属箔と適合可能な材料を選ぶこと、及び溶接のために使用される装置の適正な溶接パラメータを選ぶことである。
【0027】
図5及び図6には、本発明の流体分離アセンブリ110の一つの実施の形態が図示されており、ここで、図6は、図5に図示した流体分離アセンブリ110の分解図である。流体分離アセンブリ110は、第一の膜リテーナ112と、雌型膜サブアセンブリ114と、第一の膜ガスケット116と、第一のワイヤーメッシュ膜支持体118と、第二の膜リテーナ120と、スロット付き透過物プレート122と、リム124と、第二のワイヤーメッシュ膜支持体128と、第二の膜ガスケット130と、雄型膜サブアセンブリ132とを備えている。一つの実施の形態において、第一の膜リテーナ112は、雌型膜サブアセンブリ114及び雄型膜サブアセンブリ132の直径に等しい外径と、約0.0254mm(0.001インチ)乃至1.524mm(0.060インチ)の範囲の厚さとを有する実質的に平坦なリング部材とすることができる。第一の膜リテーナ112の各々は、中央に配置された開口部113及び135を有する。第一の膜リテーナ112は、モネル(Monel)400(UNS N 04400)にて作ることができるが、以下に説明する溶接過程と適合可能なその他の材料も使用可能である。第一のリテーナ112は実質的に環状部材を備えるものとして図示されているが、これらリテーナは、本発明の精神及び範囲から逸脱せずに、その他の所望の形状及びその他の厚さとすることができることも理解されよう。
【0028】
図7は、雌型透過性膜サブアセンブリ114の分解図である。この実施の形態において、雌型膜サブアセンブリ114は、雌型ガスケットシート部136と、水素透過性膜138と、内径膜ガスケット140と、中央支持座金142とを備えている。この実施の形態において、雌型ガスケットシート部136は、リング部材144の周りを伸びる上昇面146と、中央に配置された開口部145とを有する実質的に平坦なリング部材144である。この実施の形態は、この形態のガスケットシート部を有する状態で示してあるが、本発明の精神及び範囲から逸脱せずに、その他のガスケットの形態及び材料に特定のガスケットシート部のその他の幾何学的形態も使用可能であることが理解されよう。雌型ガスケットシート部136は、モネル400にて作ることができるが、溶接中、選んだ透過性膜材料と適合可能に溶融することを可能にするニッケル、銅、ニッケル合金、銅合金又はその他の合金のような他の材料を使用することができる。この実施の形態において、水素透過性膜138は、円形の形態と、両側部148と、中央に配置された円形開口部150とを有する実質的に平坦な部材である。内径膜ガスケット140はまた、中央に配置された開口部151を有する平坦なリング部材でもある。また、この実施の形態において、内径膜ガスケット140は、モネル400(UNS N 04400)にて作ることができる。しかし、溶接中、選んだ透過性膜材料と適合可能に溶融することを可能にするニッケル、銅、ニッケル合金、銅合金又はその他の合金のような他の材料を使用することができる。中央支持座金142は、中央に配置された開口部153を有する平坦なリング部材である。中央支持座金142は、モネル400(UNS N 004400)にて作ることができるが、溶接中、選んだ透過性膜材料と適合可能に溶融することを可能にするニッケル、銅、ニッケル合金、銅合金又はその他の合金のような他の材料を使用することができる。
【0029】
図6を再度参照すると、この実施の形態において、第一及び第二の膜ガスケット116、130の各々は、中央に配置された開口部155、157をそれぞれ有する実質的に平坦なリング部材である。この実施の形態において、第一及び第二の膜ガスケット116、130は、流体分離アセンブリ110の構成要素を接続するために使用される、以下に説明する溶接と適合可能なモネル400合金(UNS N 004400)、ニッケル、銅、ニッケル合金、銅合金又はその他の貴金属合金又はその他の合金にて作ることができる。第一及び第二の膜ガスケット116、130は、約0.0127mm(0.0005インチ)乃至0.127mm(0.005インチ)の範囲の厚さとすることができる。しかし、その他のガスケットの厚さも採用可能である。
【0030】
また、この実施の形態において、第一及び第二のワイヤーメッシュ膜支持体118、128は、それぞれ中央に配置された開口部152、154を有する平坦なリング形状部材である。ワイヤーメッシュ膜支持体118、128は、316Lステンレス鋼合金にて作り、メッシュ番数が2.54cm(1インチ)当たり約19乃至1,000メッシュの範囲にあり、そのメッシュ番数は水素透過性膜138、162を支持するのに十分であるように選ばれる。織ったメッシュの型式は、四角な平織り、四角なあや織り、矩形の平織り又はあや織り、三角形の平織り又はあや織りを含むことができる。使用可能なメッシュ番数の一例は2.54cm(1インチ)当たり49メッシュである。ワイヤーメッシュ膜支持体118、128は、鋼合金、ステンレス鋼合金、ニッケル合金又は銅合金にて作ることができる。ワイヤーメッシュは、金属間拡散接合を防止する薄膜(すなわち、金属間拡散接合に対するバリアー)にて被覆することができる。金属間拡散接合に対するバリアーは、酸化物、窒化物、ホウ化物、ケイ化物、炭化物又はアルミ化物(aluminide)の少なくとも1つを含む薄膜とすることができ、また、非限定的に、物理的気相成長法(PVD)、化学的気相成長法及びプラズマ促進気相成長法を含む、多数の従来の方法を使用して施すことができる。例えば、ワイヤーメッシュ膜支持体118、128に約600乃至700オングストロームの範囲の薄い酸化物膜を施すために、PVDの1つの形態である、反応性スパッタリング法を使用することができる。また、当業者に明らかであるように、薄膜及び任意の薄膜に対し多岐に亙る酸化物、窒化物、ホウ化物、ケイ化物、炭化物又はアルミ化物を使用することもできる。この形態のPVDを使用すれば、バルク薄膜材料と実質的に等しい機械的強度を有する高密度の非結晶薄膜が得られる。
【0031】
また、この実施の形態において、第二の膜リテーナ120は、各々、実質的に平坦なリング部材である。1つのリテーナ120は、中央に配置された開口部159を有し、リテーナ120は、中央に配置された開口部161を有する。図6を参照のこと。これらのリテーナ120は、第一及び第二のワイヤーメッシュ膜支持体118、128と同一の厚さとすることができる。第二の膜リテーナ120は、以下に説明する溶接と適合可能な材料を作ることができ、この材料は、モネル400(UNS N 004400)のような、以下に説明する溶接と適合可能な材料、及び、ニッケル、銅、ニッケル合金、銅合金、貴金属又は合金又はその他の合金のような、溶接中、選んだ膜材料又は合金と適合可能に溶融することを可能にする材料とすることができる。
【0032】
この実施の形態において、スロット付き透過物プレート122は、スロット付き透過物プレート122の周縁方向に向けて中央開口部158から半径方向に且つ外方に伸びる複数のスロット156を有する鋼プレートである。スロット付き透過物プレート122のスロット156の数は、約10乃至72の範囲とすることができる。しかし、その他の適当なスロット密度も採用可能であると考えられる。透過物プレートのリム124は、中央に配置された開口部163と、スロット付き透過物プレート122の外径よりも大きい内径とを有する実質的に平坦なリング部材である。透過物プレートのリム124は、モネル400(UNS N 04400)で出来ている。しかし、また、溶接中、選んだ膜材料又は合金と適合可能に溶融することを可能にするニッケル、銅、ニッケル合金、銅合金、貴金属又は合金又はその他の合金のような他の材料も使用可能である。
【0033】
図8は、雄型透過性膜サブアセンブリ132の分解図である。該雄型膜サブアセンブリ132は、雄型ガスケットシート部160と、水素透過性膜162と、内径膜ガスケット164と、中央支持座金166とを備えている。水素透過性膜138、162は、少なくとも1つの水素透過性金属,又は周期律表のVIIB又はVIIB族の遷移金属から選ばれるものであることが好ましい少なくとも1つの水素透過性金属を含む合金にて作ることができる。水素透過性膜162、内径膜ガスケット164及び中央支持座金166は、それぞれ、上述した水素透過性膜138、内径膜ガスケット140及び中央支持座金142と構造の点で同様である。雄型ガスケットシート部160は、中央に配置された開口部172の周りに延びている円形の突起170を有する実質的に平坦なリング部材168である。この実施の形態において、雌型ガスケットシート部136及び雄型ガスケットシート部160は、モネル400のような、溶接部と適合可能な高強度合金材料で出来ている。内径部材ガスケット140、164は、上述した第一及び第二の外径膜ガスケット116、130と同一の材料で出来ている。
【0034】
図9乃至図11は、本発明の組み立てた流体分離アセンブリ110の色々な断面図であり、図10は図9に図示した流体分離アセンブリ110の部分Aの拡大図、図11は組み立てた流体分離アセンブリ110の断面平面図である。図6乃至図8に図示した流体分離アセンブリ110の構成要素を組み立てるとき、雌型膜サブアセンブリ114及び雄型膜サブアセンブリ132を最初に組み立てる。雌型ガスケットシート部136、透過性膜138、内径膜ガスケット140及び中央支持座金142を、図11に図示するように互いに隣接する位置に配置し、それぞれのその中央に配置された開口部145、150、151、153が同軸状に整合されるようにする。図11に図示した最初の溶接部171をその開口部に配置する。第一の溶接部171は雌型ガスケットシート部136と、透過性膜138と、内径膜ガスケット140と、中央支持座金142との間に密閉シールを形成する溶接ビードの形態をとる。非限定的に、レーザ、電子ビーム及びタングステン不活性ガス(TIG)溶接を含む、商業的に利用可能な多数の技術により溶接部171を形成することができる。蝋付け又ははんだ付けのような代替的な接合技術も採用することができ、ガスケットシート部136と透過性膜138との間に気密の接合部が形成されるという望ましい結果が得られる。同様に、雄型ガスケットシート部160と、透過性膜162と、内径膜ガスケット166と、中央支持座金166とを含む、雄型膜サブアセンブリ132の構成要素を図11に図示するように互いに隣接する位置に配置し、その中央に配置された開口部172、181、183、185が互いに同軸状に整合され、図11に図示した第二の溶接ビード173がその開口部172、181、183、185の周囲に配置される。上述したように、非限定的に、レーザ、電子ビーム及びタングステン不活性ガス(TIG)溶接を含む、商業的に利用可能な多数の技術により溶接部173を形成することができる。
【0035】
雌型膜サブアセンブリ114の構成要素及び雄型膜サブアセンブリ132の構成要素の各々を溶接部171、173によりそれぞれ接続した後、これらの構成要素を上述したように他の構成要素と組み立て、流体分離アセンブリ110を形成する。図6に図示するように、第一及び第二のリテーナ部材112、120、雌型及び雄型膜サブアセンブリ114、132、第一及び第二の外径ガスケット116、130、第一及び第二のワイヤーメッシュ膜支持体118、128、スロット付き透過物プレート122及びリム124を整合させ、その中央に配置された開口部が同軸状に整合されるようにする。図11に図示するように、これらの構成要素は第一及び第二のリテーナ部材112、120、雌型及び雄型膜サブアセンブリ114、132、第一及び第二の外径膜ガスケット116、130、及びスロット付きリム124の外周に溶接部174を配置することによりその形態に保持される。これと代替的に、これら部品を、その中央に配置された開口部は図11に図示するように同軸状に整合されるように組み立て、また、第一及び第二のリテーナ部材112、120、雌型及び雄型膜サブアセンブリ114、132、第一及び第二の外径膜ガスケット116、130、及びスロット付きリム124の外周にて蝋付け又ははんだ付け工程を行うことで互いに接続してもよい。図10に図示するように、温度変化に起因して流体分離アセンブリ110の構成要素が膨張し且つ収縮することを許容する空間175がスロット付き透過物プレート122とリム124との間に形成される。組み立てられた流体分離アセンブリ110は、採用される構成要素の厚さに対応して、0.254mm(0.010インチ)乃至3.175mm(0.125インチ)の範囲の厚さとすることができる。
【0036】
水素を含むガス混合体から水素を分離するとき、そのガス混合体は、雌型膜サブアセンブリ114及び雄型膜サブアセンブリ132の透過性膜138、162に向けてそれぞれ図11に図示した方向D、Eに向けて供給される。明確化のため、雌型及び雄型膜サブアセンブリ114、132の透過性膜138、164は、第一及び第二のワイヤーメッシュ膜支持体118、128から隔てられた状態にてそれぞれ図11に図示されている。しかし、使用時、透過性膜138、162は第一及び第二のワイヤーメッシュ膜支持体118、128と接触し且つこれらの支持体により支持されている。水素を含むガス混合体が水素透過性膜138、162に接触するとき、水素は透過性膜138、162を透過し、第一及び第二のワイヤーメッシュ膜支持体118、128を通過し且つスロット付き透過物プレート122に入り、ここで、水素は特定のスロット156に入り且つスロット156により形成された通路により中央軸線Cに向けて供給される。図6に図示した流体分離アセンブリ110の構成要素の中央開口部は導管180を形成し、精製された水素はこの導管内に集められ且つ所望の位置に運ばれる。導管180の直径は約6.35mm(0.25インチ)乃至25.4mm(1インチ)の範囲とすることができる。この直径は、流体分離アセンブリ110の構成要素によって決定され及び水素が実質的に妨げられずに流れるようにすることが望ましいことによって決定される。ガス混合体中の水素以外のガスは、流体透過性膜138、162により流体分離アセンブリ110に入るのが防止される。この実施の形態において、水素が減少したガス混合体の残部は、流体分離アセンブリ110の外側の周りで供給される。
【0037】
図12及び図13には、本発明の幾つかの流体分離アセンブリ110を採用するモジュール185が図示されており、図13はモジュール185の拡張部分Bの図である。流体分離アセンブリ110の各々は、明確化のため、中実体として図示されている。しかし、流体分離アセンブリ110の各々は、図5乃至図11に図示した流体分離アセンブリ110と同一である。モジュール185は、供給ガス入口191と、透過出口190と、排出ガス出口193とを有する。流体分離アセンブリ110は同軸状に整合されている。分配プレート187が流体分離アセンブリ110の間に保持され且つ該流体分離アセンブリを分離する。分配プレート187は、連続的な流体分離アセンブリ110内で透過性膜アセンブリ114、132の平坦面から等距離の位置となるような仕方にてガスケットシート部136の肩部に配置されている。分配プレート187は、ガスケットシート部136、160と強固に接続されていないが、ガスケットシート部136の肩部に着座している。再分配プレート187の中央開口部と雌型ガスケットシート部136の肩部との間には、流体分離アセンブリ110の位置と関係なく、再分配プレート187及び流体分離アセンブリ110がそれ自体を膜ハウジングの壁内部に配置することが許容されるようにするのに十分な隙間が存在する。分配プレート187の各々は開口部189を有している。流体分離アセンブリ110は互いに整合され、流体分離アセンブリ110の導管180の各々がより大きい導管190を形成するようにする。矢印Gで示した、水素を保持するガス混合体の経路は開口部189に入り且つ流体分離アセンブリ110の外面に沿って進み、ガス混合体の水素の一部は、透過性膜138、162により流体分離アセンブリ110に自由に入り且つ経路Fに沿ってより大きい導管190内に導入され、残るガス混合体は矢印Gに沿って流れ且つ分配プレート187、流体分離アセンブリ110及びモジュール185の内壁192より形成された通路を通って蛇行状に流れる。ガス混合体が通路を通って進むとき、該ガス混合体は幾つかのその他の流体分離アセンブリ110の外面に接触し、ガス混合体中に残る水素のより多くが透過性膜138、162を透過し、経路Fに従い、この精製された水素はより大きい導管190に入る。水素が減少したガス混合体の残りは、流体分離膜アセンブリ110の積層体の全体の上を流れた後、モジュール185の他端に配置されたポート193から出る。
【0038】
その上述した実施の形態に関して本発明を説明したが、多くの改変例及び変更例が案出可能であると考えられる。この開示及び以下の請求の範囲はかかる改変例及び変更例の全てを包含することを意図するものである。
【図面の簡単な説明】
【図1】
図1は、溶接前の本発明による膜アセンブリの等角図である。
【図2】
図2は、図1の膜アセンブリの頂面図である。
図2Aは、線及び矢印2Aに沿った図2の膜アセンブリの断面図である。
【図3】
本発明の膜の端縁の詳細を示す部分断面斜視図である。
【図4】
本発明の膜アセンブリの部分破断図である。
【図5】
本発明の流体分離アセンブリの等角図である。
【図6】
図5に示した本発明の流体分離アセンブリの分解等角図である。
【図7】
図5に示した本発明の雌型透過性膜の分解等角図である。
【図8】
図5に示した本発明の雄型透過性膜の分解等角図である。
【図9】
本発明の流体分離アセンブリの等角断面図である。
【図10】
図9に示した流体分離アセンブリの部分Aの拡大図である。
【図11】
図5に示した本発明の流体分離アセンブリの線11−11に沿った断面図である。
【図12】
本発明の流体分離アセンブリをいくつか採用したモジュールの等角断面図である。
【図13】
図12に示されたモジュールの部分Bの拡大図である。
【発明の名称】 水素分離装置
【特許請求の範囲】
【請求項1】 流体分離アセンブリ(110)であって、
a.第1の面、第2の面、流体出口(158)並びに前記第1の面及び第2の面から前記流体出口(158)まで延びている流体通路(156)、を有する透過物プレート(122)と、
b.各々、前記透過物プレート(122)の前記第1の面及び第2の面に隣接した第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体(118,128)であって、各々が、金属又は合金からなり且つ金属間拡散接合に対するバリアーであるコーティングを有しているワイヤーメッシュによって構成され且つ前記透過物プレート(122)の前記流体出口(158)と整合された開口部(152)を有しており、前記金属間拡散接合に対するバリアーが、酸化物、窒化物、ホウ化物、珪化物、炭化物及びアルミ化物からなる群から選択された化合物を含んでいる、第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体(118,128)と、
c.金属又は合金からなる第1及び第2の水素透過性膜(138,162)であって、同第1の水素透過性膜(138)は、前記第1のワイヤーメッシュ膜支持体(118)の前記透過物プレート(122)と反対側の面に隣接しており、前記第2の水素透過性膜(162)は、前記第2のワイヤーメッシュ膜支持体(128)の前記透過物プレート(122)と反対側の面に隣接しており、各々、前記流体出口(158)と整合された孔(150,181)を有している、第1及び第2の水素透過性膜(138,162)と、
を含む流体分離アセンブリ。
【請求項2】 請求項1に記載の流体分離アセンブリであって、
前記水素透過性膜の前記孔と前記膜支持体と前記透過物プレートの前記出口とは、中心導管を形成するために中心に配置され且つ同軸状に整合されている、流体分離アセンブリ。
【請求項3】 請求項2に記載の流体分離アセンブリであって、
前記水素透過性膜、前記膜支持体及び前記透過物プレートが、実質的に平らで且つリング形状であり、同透過物プレートが前記流体通路を形成している溝穴状のスロットを含んでおり、前記スロットは円周に沿って径方向に配置されている、流体分離アセンブリ。
【請求項4】 請求項1に記載の流体分離アセンブリであって、
前記水素透過性膜に対して溶接密閉した外周を更に含んでいる、流体分離アセンブリ。
【請求項5】 請求項4に記載の流体分離アセンブリであって、
前記水素透過性膜の各々(138,162)に対して、各々、当該水素透過性膜の前記孔(150,181)の周囲に配置されたガスケットシート(136,160)と、膜ガスケット(140,164)と、中央支持座金(142,166)とを備え、前記ガスケットシート(136)と前記膜ガスケット(140)との間に前記水素透過性膜が挟まれ、更に、前記ガスケットシートと中央支持座金とが重ね合わされ且つ前記ガスケットに固定されて第1及び第2の膜サブアセンブリ(114,132)が形成されている、流体分離アセンブリ。
【請求項6】 請求項5に記載の流体分離アセンブリであって、
前記溶接密封は、前記第1及び第2の膜サブアセンブリの各々に結合された溶接ビード(50)を含んでいる、流体分離アセンブリ。
【請求項7】 請求項1に記載の流体分離アセンブリであって、
中央開口部を有する平坦なリング部材からなる第1のリテーナ(112)を更に含み、同第1のリテーナの各々が前記水素透過性膜(138,162)の各々の外側面に重ねられて結合されている、流体分離アセンブリ。
【請求項8】 請求項7に記載の流体分離アセンブリであって、
前記スロット付きの透過物プレートに隣接して第2のリテーナ(120)を更に含んでいる、流体分離アセンブリ。
【請求項9】 請求項1に記載の流体分離アセンブリであって、
中央開口部を有する平坦なリング部材からなる第1のリテーナ(112)を更に含み、同第1のリテーナの各々が前記水素透過性膜(138,162)の各々の外側面に隣接するように重ねられて結合されている、流体分離アセンブリ。
【請求項10】 請求項1に記載の流体分離アセンブリであって、
ガスケット(116,130)を更に含み、同ガスケットのうちの一つが前記第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体の各々に隣接している、流体分離アセンブリ。
【請求項11】 請求項1に記載の流体分離アセンブリであって、
前記水素透過膜が水素に対して選択的に透過性である、流体分離アセンブリ。
【請求項12】 請求項1に記載の流体分離アセンブリであって、
前記水素透過性膜が、パラジウム又はパラジウム合金を含んでいる、流体分離アセンブリ。
【請求項13】 請求項1に記載の流体分離アセンブリであって、
前記ワイヤーメッシュ膜支持体がステンレス鋼からなる、流体分離アセンブリ。
【請求項14】 請求項1に記載の流体分離アセンブリであって、
前記金属間拡散接合に対するバリアーが、酸化物及び窒化物のうちの一つを含んでいる、流体分離アセンブリ。
【請求項15】 流体分離アセンブリであって、
互いに対向する面を有し且つスロットを備えた透過物プレート(122)と、
各々、前記透過物プレート(122)の前記第1の面及び第2の面に隣接した第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体(118,128)であって、各々が、金属又は合金からなり且つ金属間拡散接合に対するバリアーであるコーティングを有しているワイヤーメッシュによって構成され且つ前記透過物プレート(122)の前記流体出口(158)と整合された開口部(152)を有しており、前記金属間拡散接合に対するバリアーが、酸化物、窒化物、ホウ化物、珪化物、炭化物及びアルミ化物からなる群から選択された化合物を含んでいる、第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体(118,128)と、
水素に対して透過性の第1及び第2の膜(138,162)であって、各々が、前記ワイヤーメッシュ膜支持体の各々の前記第2の面に隣接している、第1及び第2の水素透過性膜(138,162)と、
前記透過物プレートを包囲しているリム(124)と、
前記水素透過性膜の各々に隣接した第1のリテーナ(112)と、
前記透過物プレートと前記ワイヤーメッシュ膜支持体とに隣接した第2のリテーナ(120)と、
前記ワイヤーメッシュ膜支持体と前記水素透過性膜との各々の間に設けられたガスケット(116,130)と、を含み、
前記リム、前記第1のリテーナ、前記第2のリテーナ、前記水素透過性膜及び前記ガスケットが、それらの周縁部において相互に結合され、前記スロット付きの透過物プレートと前記リムとの間に空隙が形成されている、流体分離アセンブリ。
【請求項16】 請求項15に記載の流体分離アセンブリであって、
前記リム、前記第1のリテーナ、前記第2のリテーナ、前記水素透過性膜及び前記ガスケットが、それらの周縁部において、溶接ビードによって相互に結合されている、流体分離アセンブリ。
【請求項17】 請求項15に記載の流体分離アセンブリであって、
前記水素透過性膜の一方(138)に対して、当該水素透過性膜の前記孔(150)の周囲に配置された雌型ガスケットシート(136)と、膜ガスケット(140)と、中央支持座金(142)とを備え、前記雌型ガスケットシート(136)と前記膜ガスケット(140)との間に前記水素透過性膜が挟まれ、更に、前記雌型ガスケットシートと中央支持座金とが重ね合わされ且つ前記膜ガスケットに固定されて雌型膜サブアセンブリ(114)が形成されている、流体分離アセンブリ。
【請求項18】 請求項17に記載の流体分離アセンブリであって、
前記水素透過性膜の他方(162)に対して、当該水素透過性膜の前記孔(181)の周囲に配置された雄型ガスケットシート(160)と、膜ガスケット(164)と、中央支持座金(166)とを備え、前記雄型ガスケットシート(162)と前記膜ガスケット(164)との間に前記水素透過性膜が挟まれ、更に、前記雄型ガスケットシートと中央支持座金とが重ね合わされ且つ前記膜ガスケットに固定されて雄型膜サブアセンブリ(132)が形成されている、流体分離アセンブリ。
【請求項19】 請求項18に記載の流体分離アセンブリであって、
前記ガスケットシート、前記膜ガスケット、前記中央支持座金及び前記水素透過性膜の各々が、中心に配置された孔を有し、同孔は同軸状に整合されており、第1及び第2の溶接ビードが各膜サブアセンブリの構成要素を結合している、流体分離アセンブリ。
【請求項20】 請求項15に記載の流体分離アセンブリであって、
前記第1のリテーナ、前記第2のリテーナ、前記ガスケット、前記リム並びに前記第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体が、それらの周縁で相互に結合されている、流体分離アセンブリ。
【請求項21】 請求項20に記載の流体分離アセンブリであって、
前記第1のリテーナ、前記第2のリテーナ、前記ガスケット、前記リム並びに前記第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体の各々の前記周縁に、溶接ビードが配置されている、流体分離アセンブリ。
【請求項22】 請求項15に記載の流体分離アセンブリであって、
前記第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体の各々がステンレス鋼である、流体分離アセンブリ。
【請求項23】 請求項15に記載の流体分離アセンブリであって、
前記第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体の各々が、2.54センチメートル(1インチ)当たり約19ないし1000メッシュの範囲のメッシュ数である、流体分離アセンブリ。
【請求項24】 請求項15に記載の流体分離アセンブリであって、
前記第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体の各々が、2.54センチメートル(1インチ)当たり約49ないし1000メッシュの範囲のメッシュ数である、流体分離アセンブリ。
【請求項25】 請求項15に記載の流体分離アセンブリであって、
前記水素透過性膜及び前記透過物プレートの各々が、導管を形成している中心に配置された開口部を有する、流体分離アセンブリ。
【請求項26】 請求項15に記載の流体分離アセンブリであって、
前記透過物プレートが、スロット付きの透過物プレートである、流体分離アセンブリ。
【請求項27】 流体分離モジュールであって、
複数の流体分離アセンブリを含み、同複数の流体分離アセンブリの各々が、
互いに対向する面を有し且つスロットを備えた透過物プレートと、
各々、前記透過物プレート(122)の前記第1の面及び第2の面に隣接した第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体(118,128)であって、各々が、金属又は合金からなり且つ金属間拡散接合に対するバリアーであるコーティングを有しているワイヤーメッシュによって構成され且つ前記透過物プレート(122)の前記流体出口(158)と整合された開口部(152)を有しており、前記金属間拡散接合に対するバリアーが、酸化物、窒化物、ホウ化物、珪化物、炭化物及びアルミ化物からなる群から選択された化合物を含んでいる、第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体(118,128)と、
水素透過性の第1及び第2の膜であって、各々が、前記ワイヤーメッシュ膜支持体の各々の前記第2の面に隣接している、第1及び第2の膜と、
前記透過物プレートを包囲しているリムと、
前記水素透過性膜の各々に隣接した第1のリテーナと、
前記透過物プレートと前記ワイヤーメッシュ膜支持体とに隣接した第2のリテーナと、
前記ワイヤーメッシュ膜支持体と前記水素透過性膜との各々の間に設けられたガスケットと、を含み、
前記リム、前記第1のリテーナ、前記第2のリテーナ、前記水素透過性膜及び前記ガスケットが、それらの周縁部において相互に結合され、前記スロット付きの透過物プレートと前記リムとの間に空隙が形成されている、流体分離モジュール。
【請求項28】 流体混合物から所望の流体を分離するための方法であって、
流体分離アセンブリであって、a.第1の面、第2の面、流体出口並びに前記第1の面及び第2の面から前記流体出口まで延びている流体通路、を有する透過物プレートと、b.各々、前記透過物プレートの前記第1の面及び第2の面に隣接した第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体であって、各々が、金属又は合金からなり且つ金属間拡散結合に対するバリアーであるコーティングを有しているワイヤーメッシュによって構成され且つ前記透過物プレートの前記流体出口と整合された開口部を有しており、前記金属間拡散接合に対するバリアーが、酸化物、窒化物、ホウ化物、珪化物、炭化物及びアルミ化物からなる群から選択された化合物を含んでいる、第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体と、c.第1及び第2の水素透過性膜であって、同第1の水素透過性膜は、前記透過物プレートの反対側の前記第1のワイヤーメッシュ膜支持体の面に隣接しており、前記第2の水素透過性膜は、前記透過物プレートの反対側の前記第2のワイヤーメッシュ膜の面に隣接しており、各々、前記流体出口と整合された孔を有している、第1及び第2の水素透過性膜と、を含む流体分離アセンブリを提供することと、
前記流体分離アセンブリの水素透過性膜を前記流体混合物に接触させることと、を含む方法。
【請求項29】 請求項28に記載の方法であって、
前記ワイヤーメッシュ膜支持体が、2.54センチメートル(1インチ)当たり約19ないし1000メッシュの範囲のメッシュ数を有するステンレス鋼のスクリーンである、方法。
【請求項30】 流体分離アセンブリを製造する方法であって、
a.流体分離アセンブリであって、
互いに対向する面を有する透過物プレートと、
各々、前記透過物プレートの前記第1の面及び第2の面に隣接した第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体であって、各々が、金属又は合金からなり且つ金属間拡散接合に対するバリアーであるコーティングを有しているワイヤーメッシュによって構成され、前記金属間拡散接合に対するバリアーが、酸化物、窒化物、ホウ化物、珪化物、炭化物及びアルミ化物からなる群から選択された化合物を含んでいる、第1及び第2のワイヤーメッシュ膜支持体と、
水素に対して透過性の第1及び第2の膜であって、各々が、前記ワイヤーメッシュ膜支持体の各々の前記第2の面に隣接している、第1及び第2の水素透過性膜と、
前記透過物プレートを包囲しているリムと、
前記水素透過性膜の各々に隣接した第1のリテーナと、
前記透過物プレートと前記ワイヤーメッシュ膜支持体とに隣接した第2のリテーナと、
前記ワイヤーメッシュ膜支持体と前記水素透過性膜との各々の間に設けられたガスケットと、を含み、
前記リム、前記第1のリテーナ、前記第2のリテーナ、前記水素透過性膜及び前記ガスケットが、それらの周縁部において相互に結合され、前記スロット付きの透過物プレートと前記リムとの間に空隙が形成されている、流体分離アセンブリ、を準備するステップと、
b.前記第1のリテーナ、前記ガスケット及び前記第2のリテーナを、それらの周縁において溶接密閉によって密閉するステップと、
を含む方法。
【請求項31】 請求項30に記載の方法であって、
前記ワイヤーメッシュ膜支持体が、2.54センチメートル(1インチ)当たり19ないし1000メッシュの範囲のメッシュ数のステンレス鋼スクリーンである、方法。
【発明の詳細な説明】
【0001】
(発明の分野)
本発明は、流体混合物からの所望の流体の分離のための装置及び方法に関する。より特別には、本発明は、所望の流体に対して透過性の膜と、同透過性の膜を支持し且つ金属間拡散接合に対するバリアーを有するワイヤーメッシュ膜の支持部材と、を有する流体分離アセンブリに関する。本発明は、ガスの混合物から水素ガスを分離するために使用される金属膜に関する。
【0002】
(発明の背景の説明)
水素分子を、ガス混合物と接触している側面から箔の反対側上へと回収可能な通常は非孔質の金属箔を介する水素イオン又は陽子の拡散又は移動機構によって、ガス混合物から水素ガスを分離するのに適したいくつかの金属箔が示されて来た。この分野における多くの作業者は、種々の金属、合金及び種々の構造を利用して、水素の製造のための条件又はそれに近い条件で水素ガスを含んでいるガス流内に存在し得る広範囲の条件下でガス混合物の水素成分の分離を理想化するか又は水素を精製して来た。Johann G.E. Cohnに付与された米国特許第3,238,700号及びLeonard R.Rubinに付与された米国特許第3,172,742号は、典型的には水性ガス移行反応(過剰に加熱された炭素又は炭素含有物質)のような気相反応又は水素含有化合物の分解(カナダ特許第579,535号)によって製造されるときに、水素の存在下で大きな温度変化を受けたときに金属箔内で起こり得る有害な変化のいくつかを克服するために、パラジウム合金を採用したこの分野での初期の仕事の例である。
【0003】
従って、本発明の目的は、水素の製造において存在する環境のみならず、あらゆる手段によって製造される水素を含有しているガス流からの水素の分離に適している環境内で良好に機能し得る、支持された水素透過性金属又は合金箔を含む構造を提供することである。
【0004】
一般に、拡散によってガス混合物からガスを分離するとき、ガス混合物は、典型的には、ガス混合物から分離されることが望まれているガスに対して選択的に透過可能である非孔質の膜と接触状態にされる。所望のガスは、この透過性膜内を拡散し且つ他のガス混合物から分離される。透過性膜の両側間の圧力差は、通常は、拡散処理がより効率良く進行し、分離されるべきガスのより高い分圧が透過性膜のガス混合物側上に維持されるように形成される。ガス混合物及び選択的に透過性の膜が、高い温度に維持されて、ガス混合物からの所望のガスの分離を容易にすることも望ましい。この形式の方法は、水素を含んでいるガス混合物から水素を分離するために使用することができる。従って、この用途においては、透過性膜は、水素に対して透過性であり且つパラジウム又はパラジウム合金によって一般的に作られる。高温に晒すこと及び圧力差によって形成される機械的応力は、透過性膜が膜を通る所望のガスの流通を妨害しない方法で支持されることを命じる。
【0005】
ガス混合物からの水素の分離のために使用される従来の装置の一つのタイプは、分離過程中に透過性膜を支持するための耐火性の織布を採用している。このタイプの従来の膜支持部材の不利な点は、膜部材を通って拡散させるために必要とされる圧力差に伴う高い機械的応力に晒されるときに、布製の支持部材が損傷されやすいということである。
【0006】
もう一つ別の従来の透過性膜支持部材は、透過性膜に隣接させて配置される金属ゲージ構造である。このタイプの支持部材の不利な点は、膜支持部材と透過性膜とが高圧及び高温に晒されるときに、これらの間に金属間拡散接合が起こることである。高圧は、透過性膜と金属ゲージとを相互に圧縮する傾向があり、高温がこれらの材料の化学的な接合を劣化させる傾向があることである。このような不所望な状態によって、これらの2つの構造間に接合が形成されるまで、透過性膜の分子の金属ゲージ膜内への浸透が生じ、金属ゲージ膜の分子の透過性膜内への浸透が生じる。この金属間拡散接合によって、もはや水素ガスが浸透しない複合材料がもたらされる。
【0007】
従って、高い作動圧力及び温度に確実に耐えることができる、混合流体から所望の流体を分離するための方法及び装置が必要とされている。
透過性膜が破壊又は金属間拡散接合を受けない、流体混合物から所望の流体を分離するための透過性膜及び支持構造も必要とされている。
【0008】
更に、流体透過性膜が高温及び高圧にさらされる、流体に対して透過性の膜を支持する方法も必要とされている。
(発明の概要)
本発明の水素透過性膜構造体は、金属箔を通じて拡散され又は輸送された製品ガスを通過させることのできる支持プレート又はディスクに重なり合う寸法とされたディスク形状の支持された金属箔を備え、このディスクは、支持プレートの上方に位置する一対の斜角を付したシート金属支持リング、及び水素透過性膜箔をその間で拘束し得るように斜角を付した支持リングと適合する形状とされた一対の斜角を付したシート金属拘束リングにてその周縁が終わる。該アセンブリは、拘束リングの端縁及び拘束された箔を有する支持リングの端縁により形成された端縁にて終わる。該端縁は、次に、全てのリングを共に接続する溶接ビードにより溶接密閉される。このアセンブリは、分離された水素を中央にて支持プレートから除去する手段を備えている。
【0009】
本発明は、流体透過性膜と、該流体透過性膜に隣接するワイヤーメッシュ膜支持体とを有し、ワイヤーメッシュ膜支持体が金属間拡散接合に対するバリアーを有する、流体分離アセンブリを提供する。
【0010】
本発明は、所望の流体が透過可能である膜を備える、流体混合体から所望の流体を分離する方法であって、金属間拡散接合に対するバリアーを有するワイヤーメッシュ膜を提供し、ワイヤーメッシュ膜支持体が流体透過性膜に隣接するようにすることと、流体透過性膜に流体混合体が接触することと、ワイヤーメッシュ膜支持体に流体透過性膜を通過する所望の流体が接触することとを含む方法を更に提供する。
【0011】
本発明は、所望の流体が透過可能な膜を提供することと、第一のリテーナを提供することと、金属間拡散接合に対するバリアーを有するワイヤーメッシュ膜支持体を提供し且つ該支持体を流体透過性膜に隣接して配置することと、ワイヤーメッシュ膜支持体に隣接して透過性部材を提供することと、流体透過性膜に隣接してガスケットを提供することと、ワイヤーメッシュ膜支持体に隣接して第二のリテーナを提供し且つ第一のリテーナ、ガスケット及び第二のリテーナをその周縁にて接続することとを備える、流体分離アセンブリの製造方法を更に提供する。
【0012】
本発明は、所望の流体が透過可能な膜を提供することと、金属間拡散接合に対するバリアーを有するワイヤーメッシュ膜支持体を提供し、ワイヤーメッシュ膜支持体が流体透過性膜に隣接し且つ該膜を支持するようにすることとを備える、流体透過性膜を支持する方法を提供する。
【0013】
本発明のその他の詳細、目的及び有利な点は、本発明の以下の説明から一層明らかになるであろう。
(詳細な説明)
本発明を、ガス混合体から水素を分離する装置及びその方法に関して以下に説明する。水素の分離アセンブリに関する本発明の説明は、単に一例にしか過ぎず、所望の流体を保持する流体混合体から所望の流体を分離する装置及びその方法を必要とする、その他の構造体及び技術を使用して本発明の利点が実現可能であることを認識すべきである。
【0014】
本発明の図面及び説明は、明確化の目的のため、水素分離アセンブリ内で見られる、その他の事項及び/又はその説明を省きつつ、本発明を明確に理解する上で必要な事項を説明するために簡略化したものであることを更に理解すべきである。当業者は、本発明を具体化するためにその他の事項が望ましいことがあることが認識されよう。しかし、かかる事項は当該技術分野で周知であり、また、これらは、本発明の理解を一層容易にするものではないから、本明細書ではかかる事項について説明しない。
【0015】
金属製膜利用のガス分離装置を製造するとき、膜の供給側と製品側すなわち膜の透過側との間に漏洩路が全く存在しないようにする必要がある。これは、製品流の純度を可能な限り最大に保つために行われる。通常、この型式の装置にて使用される膜の厚さは極めて薄く、このため機械的強度が小さい。機械的な支持体を製品側にて膜の下方に配置すれば、膜は、高温時に高い圧力差にて機能することが可能となる。膜材料を機械的支持体の両側部に配置するならば、作動中、支持体自体に、圧縮応力が加わる。この型式の設計のものを使用するならば、機械的支持体は、一側部のみから荷重が加えられるときに必要なほど堅牢としなくてもよい。
【0016】
本発明は、漏洩の可能性のある経路が全く存在しないように、機械的支持体から「半」独立的に、各膜を密封する方法を提供するものである。部品を接続するため、単一継目型の溶接を使用して2つの膜シートをその周縁にて接続するならば、溶接継目からの漏洩の可能性は実質的に少なくなる。
【0017】
水素透過性膜用として使用される薄い金属箔を接続する多くの方法が知られている。溶接、蝋付け又は拡散溶接により薄箔型膜を溶接密閉しようとする技術は、米国特許第5,645,626号に記載されている。蝋付け接合に関する更なる技術は、カナダ国特許出願第436,620号に記載されている。蝋付け工程中、蝋付け合金が、金属、フラックス化合物又はその他の物質にて膜表面を汚し、それによって、作動中、水素を輸送する膜の能力が妨げられる可能性があるため、蝋付け接合に伴う問題点が生じる。組み立てた支持部材に取り付ける手段として膜箔を拡散接合することは、接合過程中のある時点にて接合領域中の材料が液体段に入るときにのみ、接合に溶接密閉が形成されるようにしなければならないという必要性によって制限される。
【0018】
本発明は、商業的に利用可能な溶接技術を使用して2つの薄い(約25μm/0.0254mm(0.001インチ))箔部材を接続することを含む。単一の溶接接合が1回のパスにて2つの膜を溶接密閉し、溶接によって生じた応力に起因する溶接接合の破断、母金属中の汚染物質の存在、仕上がった溶接部における約50%の多孔率の可能性を少なくする。仕上がった接合は、信頼性及び製造の容易さの点にて現在の技術に優る利点を有する。
【0019】
このため、本発明の水素分離膜は、その内容の全体を参考として引用し、本明細書に含めた米国特許第5,139,541号に記載された膜構造体の改良である。
【0020】
本発明の膜支持構造体10は、図1に図示するような、水素を含むガスにその外面の双方にて接触する設計とされたディスク形状部材として図示されている。露出した箔の外面12は、以下により詳細に説明する方法にて外側リング13の下方に保持されている。中央穴は、水素を除去し得るように、ディスクの内面と連通している。ディスクの反対側部(図示せず)は、図2及び図2Aから理解し得るように同一である。内側支持ディスクは、中央支持構造体21の内側に対応する穴を有している。ディスク20は、参照番号25で断面図にて示した連続的な周縁を有する。その中央穴から半径方向に伸びて外縁の端縁にて終わるスロットがディスクに形成されている。スロットの端縁は、例えば、参照番号27、28、29で概略図的に示してある。箔30は、ディスク10の両面にて受けられている。水素は、ディスク10の外側から箔30を通じて支持ディスクのスロット35内に輸送され、スロット(例えば、28、29、30)の端縁は開口部(穴15)及び中央導管と連通しているため、水素は、このスロットから、中央導管(図示せず)を通して除去することができる。水素を排出することを許容するその他の手段、すなわち、スロット又は表面テクスチャー化等に代えて、溝のような手段を設けることができる。
【0021】
上述したように、ディスクに対する端縁の構造は、気密シールを実現する上で極めて重要である。同様に、箔は、織ファイバグラス又は織若しくは不織セラミック材料のような不活性な織地の上に支持されることが好ましい。次に図3を参照すると、支持ディスク20は、その双側部が不活性織地層31にて覆われている。水素透過性金属膜箔30は織地31上に受けられる。一対のシート金属リング36、37が、スロットを塞がないように、その外縁の周りにて支持ディスク20に固着されている。斜角を付した支持リング36、37は、合わさり且つ一つの端縁を形成し得るような寸法とされている。箔30、32は、支持ディスク20により支えられた織地31上に受けた織地31の上方に位置するように配置される。一対のシート金属拘束リング40、41は、支持リング36、37とそれぞれ合わさり且つ支持リング36、37と金属拘束リング40、41との間にて箔30、32を拘束し得る寸法とされている。溶接ビード50は、全てのリングを相互に結合する。ディスク20、拘束リング40、41及び支持リング36、37は、全て膜ディスクの最終用途の環境に適合可能な材料にて作られている。
【0022】
本発明は、同程度の外径を有する所定の一対の膜に対する溶接接合又は密封接合の全長を短くする点にて現在の技術と相違する。また、本発明は、溶接接合の材料の熱膨張率の差に起因する寸法変化及びアセンブリ内のその他の構成要素と独立的に生じる、膜材料が水素で飽和されたときの寸法変化をも許容する。このことは、作動状態下にて、膜に加わる応力を更に軽減する効果がある。更に、この型式の接合は、物理的に溶接接合の一部分ではない構造体により低コストの材料を選択することを許容し、製造コストを更に軽減する。
【0023】
これらの物品を組立てて完成したアセンブリにすることは、部品を共にクランプ止めする溶接保持具内に組み付けることで行われる。この膜材料は、溶接保持具内にクランプ止めする間、膜の底部支持体と膜のカバーリングとの間に機械的に付勢され、このため、外端縁は、膜と緊密な接触状態にて共に緊密に保持される。このクランプ止めしたアセンブリは、次に、外周縁にてシーム溶接される。単一の溶接ビードは、膜の上方及び底部支持リング、上方及び下方膜及び上方及び下方膜のカバーリングの外端縁を溶融させて、漏洩無しのユニットにする。
【0024】
実際のシーム溶接は、非限定的に、レーザ、電子ビーム、及びタングステン不活性ガス(TIG)溶接を含む、商業的に利用可能な多数の技術によって行うことができる。溶接した継目は、フィラー材料を溶接領域に追加し又は追加せずに行うことができる。この型式の溶接は、上述した膜の用途以外の用途のため、薄い金属箔を溶接することを必要とするその他の用途でも適用可能である。
【0025】
膜の全面積が約1.85806m2(20平方フィート)である、本明細書に記載したように製造された、43個の個別のディスクから成るアセンブリは、300℃及び4136.85kPa(600psig)にて合計200時間、作動させたが、感知し得る程、水素の分離能力は劣化しなかった。このアセンブリの透過側は、そのアセンブリを各膜にて3930.01kPa−4033.43kPa(570−585psig)の圧力差が作用するようにして約103.421kPa乃至206.843kPa(15乃至30psig)の圧力にて作用させた。また、そのアセンブリは、雰囲気状態の温度及び圧力から本明細書に記載した作動温度及び圧力の範囲にて約30サイクルの作動を行ったが、溶接接合は何ら破断しなかった。
【0026】
溶接の完全性を保ち、従って、溶接密閉した溶接接合を保つことの制約は、主として底部支持体及び頂部カバーリングに対して、溶接すべき薄い金属箔と適合可能な材料を選ぶこと、及び溶接のために使用される装置の適正な溶接パラメータを選ぶことである。
【0027】
図5及び図6には、本発明の流体分離アセンブリ110の一つの実施の形態が図示されており、ここで、図6は、図5に図示した流体分離アセンブリ110の分解図である。流体分離アセンブリ110は、第一の膜リテーナ112と、雌型膜サブアセンブリ114と、第一の膜ガスケット116と、第一のワイヤーメッシュ膜支持体118と、第二の膜リテーナ120と、スロット付き透過物プレート122と、リム124と、第二のワイヤーメッシュ膜支持体128と、第二の膜ガスケット130と、雄型膜サブアセンブリ132とを備えている。一つの実施の形態において、第一の膜リテーナ112は、雌型膜サブアセンブリ114及び雄型膜サブアセンブリ132の直径に等しい外径と、約0.0254mm(0.001インチ)乃至1.524mm(0.060インチ)の範囲の厚さとを有する実質的に平坦なリング部材とすることができる。第一の膜リテーナ112の各々は、中央に配置された開口部113及び135を有する。第一の膜リテーナ112は、モネル(Monel)400(UNS N 04400)にて作ることができるが、以下に説明する溶接過程と適合可能なその他の材料も使用可能である。第一のリテーナ112は実質的に環状部材を備えるものとして図示されているが、これらリテーナは、本発明の精神及び範囲から逸脱せずに、その他の所望の形状及びその他の厚さとすることができることも理解されよう。
【0028】
図7は、雌型透過性膜サブアセンブリ114の分解図である。この実施の形態において、雌型膜サブアセンブリ114は、雌型ガスケットシート部136と、水素透過性膜138と、内径膜ガスケット140と、中央支持座金142とを備えている。この実施の形態において、雌型ガスケットシート部136は、リング部材144の周りを伸びる上昇面146と、中央に配置された開口部145とを有する実質的に平坦なリング部材144である。この実施の形態は、この形態のガスケットシート部を有する状態で示してあるが、本発明の精神及び範囲から逸脱せずに、その他のガスケットの形態及び材料に特定のガスケットシート部のその他の幾何学的形態も使用可能であることが理解されよう。雌型ガスケットシート部136は、モネル400にて作ることができるが、溶接中、選んだ透過性膜材料と適合可能に溶融することを可能にするニッケル、銅、ニッケル合金、銅合金又はその他の合金のような他の材料を使用することができる。この実施の形態において、水素透過性膜138は、円形の形態と、両側部148と、中央に配置された円形開口部150とを有する実質的に平坦な部材である。内径膜ガスケット140はまた、中央に配置された開口部151を有する平坦なリング部材でもある。また、この実施の形態において、内径膜ガスケット140は、モネル400(UNS N 04400)にて作ることができる。しかし、溶接中、選んだ透過性膜材料と適合可能に溶融することを可能にするニッケル、銅、ニッケル合金、銅合金又はその他の合金のような他の材料を使用することができる。中央支持座金142は、中央に配置された開口部153を有する平坦なリング部材である。中央支持座金142は、モネル400(UNS N 004400)にて作ることができるが、溶接中、選んだ透過性膜材料と適合可能に溶融することを可能にするニッケル、銅、ニッケル合金、銅合金又はその他の合金のような他の材料を使用することができる。
【0029】
図6を再度参照すると、この実施の形態において、第一及び第二の膜ガスケット116、130の各々は、中央に配置された開口部155、157をそれぞれ有する実質的に平坦なリング部材である。この実施の形態において、第一及び第二の膜ガスケット116、130は、流体分離アセンブリ110の構成要素を接続するために使用される、以下に説明する溶接と適合可能なモネル400合金(UNS N 004400)、ニッケル、銅、ニッケル合金、銅合金又はその他の貴金属合金又はその他の合金にて作ることができる。第一及び第二の膜ガスケット116、130は、約0.0127mm(0.0005インチ)乃至0.127mm(0.005インチ)の範囲の厚さとすることができる。しかし、その他のガスケットの厚さも採用可能である。
【0030】
また、この実施の形態において、第一及び第二のワイヤーメッシュ膜支持体118、128は、それぞれ中央に配置された開口部152、154を有する平坦なリング形状部材である。ワイヤーメッシュ膜支持体118、128は、316Lステンレス鋼合金にて作り、メッシュ番数が2.54cm(1インチ)当たり約19乃至1,000メッシュの範囲にあり、そのメッシュ番数は水素透過性膜138、162を支持するのに十分であるように選ばれる。織ったメッシュの型式は、四角な平織り、四角なあや織り、矩形の平織り又はあや織り、三角形の平織り又はあや織りを含むことができる。使用可能なメッシュ番数の一例は2.54cm(1インチ)当たり49メッシュである。ワイヤーメッシュ膜支持体118、128は、鋼合金、ステンレス鋼合金、ニッケル合金又は銅合金にて作ることができる。ワイヤーメッシュは、金属間拡散接合を防止する薄膜(すなわち、金属間拡散接合に対するバリアー)にて被覆することができる。金属間拡散接合に対するバリアーは、酸化物、窒化物、ホウ化物、ケイ化物、炭化物又はアルミ化物(aluminide)の少なくとも1つを含む薄膜とすることができ、また、非限定的に、物理的気相成長法(PVD)、化学的気相成長法及びプラズマ促進気相成長法を含む、多数の従来の方法を使用して施すことができる。例えば、ワイヤーメッシュ膜支持体118、128に約600乃至700オングストロームの範囲の薄い酸化物膜を施すために、PVDの1つの形態である、反応性スパッタリング法を使用することができる。また、当業者に明らかであるように、薄膜及び任意の薄膜に対し多岐に亙る酸化物、窒化物、ホウ化物、ケイ化物、炭化物又はアルミ化物を使用することもできる。この形態のPVDを使用すれば、バルク薄膜材料と実質的に等しい機械的強度を有する高密度の非結晶薄膜が得られる。
【0031】
また、この実施の形態において、第二の膜リテーナ120は、各々、実質的に平坦なリング部材である。1つのリテーナ120は、中央に配置された開口部159を有し、リテーナ120は、中央に配置された開口部161を有する。図6を参照のこと。これらのリテーナ120は、第一及び第二のワイヤーメッシュ膜支持体118、128と同一の厚さとすることができる。第二の膜リテーナ120は、以下に説明する溶接と適合可能な材料を作ることができ、この材料は、モネル400(UNS N 004400)のような、以下に説明する溶接と適合可能な材料、及び、ニッケル、銅、ニッケル合金、銅合金、貴金属又は合金又はその他の合金のような、溶接中、選んだ膜材料又は合金と適合可能に溶融することを可能にする材料とすることができる。
【0032】
この実施の形態において、スロット付き透過物プレート122は、スロット付き透過物プレート122の周縁方向に向けて中央開口部158から半径方向に且つ外方に伸びる複数のスロット156を有する鋼プレートである。スロット付き透過物プレート122のスロット156の数は、約10乃至72の範囲とすることができる。しかし、その他の適当なスロット密度も採用可能であると考えられる。透過物プレートのリム124は、中央に配置された開口部163と、スロット付き透過物プレート122の外径よりも大きい内径とを有する実質的に平坦なリング部材である。透過物プレートのリム124は、モネル400(UNS N 04400)で出来ている。しかし、また、溶接中、選んだ膜材料又は合金と適合可能に溶融することを可能にするニッケル、銅、ニッケル合金、銅合金、貴金属又は合金又はその他の合金のような他の材料も使用可能である。
【0033】
図8は、雄型透過性膜サブアセンブリ132の分解図である。該雄型膜サブアセンブリ132は、雄型ガスケットシート部160と、水素透過性膜162と、内径膜ガスケット164と、中央支持座金166とを備えている。水素透過性膜138、162は、少なくとも1つの水素透過性金属,又は周期律表のVIIB又はVIIB族の遷移金属から選ばれるものであることが好ましい少なくとも1つの水素透過性金属を含む合金にて作ることができる。水素透過性膜162、内径膜ガスケット164及び中央支持座金166は、それぞれ、上述した水素透過性膜138、内径膜ガスケット140及び中央支持座金142と構造の点で同様である。雄型ガスケットシート部160は、中央に配置された開口部172の周りに延びている円形の突起170を有する実質的に平坦なリング部材168である。この実施の形態において、雌型ガスケットシート部136及び雄型ガスケットシート部160は、モネル400のような、溶接部と適合可能な高強度合金材料で出来ている。内径部材ガスケット140、164は、上述した第一及び第二の外径膜ガスケット116、130と同一の材料で出来ている。
【0034】
図9乃至図11は、本発明の組み立てた流体分離アセンブリ110の色々な断面図であり、図10は図9に図示した流体分離アセンブリ110の部分Aの拡大図、図11は組み立てた流体分離アセンブリ110の断面平面図である。図6乃至図8に図示した流体分離アセンブリ110の構成要素を組み立てるとき、雌型膜サブアセンブリ114及び雄型膜サブアセンブリ132を最初に組み立てる。雌型ガスケットシート部136、透過性膜138、内径膜ガスケット140及び中央支持座金142を、図11に図示するように互いに隣接する位置に配置し、それぞれのその中央に配置された開口部145、150、151、153が同軸状に整合されるようにする。図11に図示した最初の溶接部171をその開口部に配置する。第一の溶接部171は雌型ガスケットシート部136と、透過性膜138と、内径膜ガスケット140と、中央支持座金142との間に密閉シールを形成する溶接ビードの形態をとる。非限定的に、レーザ、電子ビーム及びタングステン不活性ガス(TIG)溶接を含む、商業的に利用可能な多数の技術により溶接部171を形成することができる。蝋付け又ははんだ付けのような代替的な接合技術も採用することができ、ガスケットシート部136と透過性膜138との間に気密の接合部が形成されるという望ましい結果が得られる。同様に、雄型ガスケットシート部160と、透過性膜162と、内径膜ガスケット166と、中央支持座金166とを含む、雄型膜サブアセンブリ132の構成要素を図11に図示するように互いに隣接する位置に配置し、その中央に配置された開口部172、181、183、185が互いに同軸状に整合され、図11に図示した第二の溶接ビード173がその開口部172、181、183、185の周囲に配置される。上述したように、非限定的に、レーザ、電子ビーム及びタングステン不活性ガス(TIG)溶接を含む、商業的に利用可能な多数の技術により溶接部173を形成することができる。
【0035】
雌型膜サブアセンブリ114の構成要素及び雄型膜サブアセンブリ132の構成要素の各々を溶接部171、173によりそれぞれ接続した後、これらの構成要素を上述したように他の構成要素と組み立て、流体分離アセンブリ110を形成する。図6に図示するように、第一及び第二のリテーナ部材112、120、雌型及び雄型膜サブアセンブリ114、132、第一及び第二の外径ガスケット116、130、第一及び第二のワイヤーメッシュ膜支持体118、128、スロット付き透過物プレート122及びリム124を整合させ、その中央に配置された開口部が同軸状に整合されるようにする。図11に図示するように、これらの構成要素は第一及び第二のリテーナ部材112、120、雌型及び雄型膜サブアセンブリ114、132、第一及び第二の外径膜ガスケット116、130、及びスロット付きリム124の外周に溶接部174を配置することによりその形態に保持される。これと代替的に、これら部品を、その中央に配置された開口部は図11に図示するように同軸状に整合されるように組み立て、また、第一及び第二のリテーナ部材112、120、雌型及び雄型膜サブアセンブリ114、132、第一及び第二の外径膜ガスケット116、130、及びスロット付きリム124の外周にて蝋付け又ははんだ付け工程を行うことで互いに接続してもよい。図10に図示するように、温度変化に起因して流体分離アセンブリ110の構成要素が膨張し且つ収縮することを許容する空間175がスロット付き透過物プレート122とリム124との間に形成される。組み立てられた流体分離アセンブリ110は、採用される構成要素の厚さに対応して、0.254mm(0.010インチ)乃至3.175mm(0.125インチ)の範囲の厚さとすることができる。
【0036】
水素を含むガス混合体から水素を分離するとき、そのガス混合体は、雌型膜サブアセンブリ114及び雄型膜サブアセンブリ132の透過性膜138、162に向けてそれぞれ図11に図示した方向D、Eに向けて供給される。明確化のため、雌型及び雄型膜サブアセンブリ114、132の透過性膜138、164は、第一及び第二のワイヤーメッシュ膜支持体118、128から隔てられた状態にてそれぞれ図11に図示されている。しかし、使用時、透過性膜138、162は第一及び第二のワイヤーメッシュ膜支持体118、128と接触し且つこれらの支持体により支持されている。水素を含むガス混合体が水素透過性膜138、162に接触するとき、水素は透過性膜138、162を透過し、第一及び第二のワイヤーメッシュ膜支持体118、128を通過し且つスロット付き透過物プレート122に入り、ここで、水素は特定のスロット156に入り且つスロット156により形成された通路により中央軸線Cに向けて供給される。図6に図示した流体分離アセンブリ110の構成要素の中央開口部は導管180を形成し、精製された水素はこの導管内に集められ且つ所望の位置に運ばれる。導管180の直径は約6.35mm(0.25インチ)乃至25.4mm(1インチ)の範囲とすることができる。この直径は、流体分離アセンブリ110の構成要素によって決定され及び水素が実質的に妨げられずに流れるようにすることが望ましいことによって決定される。ガス混合体中の水素以外のガスは、流体透過性膜138、162により流体分離アセンブリ110に入るのが防止される。この実施の形態において、水素が減少したガス混合体の残部は、流体分離アセンブリ110の外側の周りで供給される。
【0037】
図12及び図13には、本発明の幾つかの流体分離アセンブリ110を採用するモジュール185が図示されており、図13はモジュール185の拡張部分Bの図である。流体分離アセンブリ110の各々は、明確化のため、中実体として図示されている。しかし、流体分離アセンブリ110の各々は、図5乃至図11に図示した流体分離アセンブリ110と同一である。モジュール185は、供給ガス入口191と、透過出口190と、排出ガス出口193とを有する。流体分離アセンブリ110は同軸状に整合されている。分配プレート187が流体分離アセンブリ110の間に保持され且つ該流体分離アセンブリを分離する。分配プレート187は、連続的な流体分離アセンブリ110内で透過性膜アセンブリ114、132の平坦面から等距離の位置となるような仕方にてガスケットシート部136の肩部に配置されている。分配プレート187は、ガスケットシート部136、160と強固に接続されていないが、ガスケットシート部136の肩部に着座している。再分配プレート187の中央開口部と雌型ガスケットシート部136の肩部との間には、流体分離アセンブリ110の位置と関係なく、再分配プレート187及び流体分離アセンブリ110がそれ自体を膜ハウジングの壁内部に配置することが許容されるようにするのに十分な隙間が存在する。分配プレート187の各々は開口部189を有している。流体分離アセンブリ110は互いに整合され、流体分離アセンブリ110の導管180の各々がより大きい導管190を形成するようにする。矢印Gで示した、水素を保持するガス混合体の経路は開口部189に入り且つ流体分離アセンブリ110の外面に沿って進み、ガス混合体の水素の一部は、透過性膜138、162により流体分離アセンブリ110に自由に入り且つ経路Fに沿ってより大きい導管190内に導入され、残るガス混合体は矢印Gに沿って流れ且つ分配プレート187、流体分離アセンブリ110及びモジュール185の内壁192より形成された通路を通って蛇行状に流れる。ガス混合体が通路を通って進むとき、該ガス混合体は幾つかのその他の流体分離アセンブリ110の外面に接触し、ガス混合体中に残る水素のより多くが透過性膜138、162を透過し、経路Fに従い、この精製された水素はより大きい導管190に入る。水素が減少したガス混合体の残りは、流体分離膜アセンブリ110の積層体の全体の上を流れた後、モジュール185の他端に配置されたポート193から出る。
【0038】
その上述した実施の形態に関して本発明を説明したが、多くの改変例及び変更例が案出可能であると考えられる。この開示及び以下の請求の範囲はかかる改変例及び変更例の全てを包含することを意図するものである。
【図面の簡単な説明】
【図1】
図1は、溶接前の本発明による膜アセンブリの等角図である。
【図2】
図2は、図1の膜アセンブリの頂面図である。
図2Aは、線及び矢印2Aに沿った図2の膜アセンブリの断面図である。
【図3】
本発明の膜の端縁の詳細を示す部分断面斜視図である。
【図4】
本発明の膜アセンブリの部分破断図である。
【図5】
本発明の流体分離アセンブリの等角図である。
【図6】
図5に示した本発明の流体分離アセンブリの分解等角図である。
【図7】
図5に示した本発明の雌型透過性膜の分解等角図である。
【図8】
図5に示した本発明の雄型透過性膜の分解等角図である。
【図9】
本発明の流体分離アセンブリの等角断面図である。
【図10】
図9に示した流体分離アセンブリの部分Aの拡大図である。
【図11】
図5に示した本発明の流体分離アセンブリの線11−11に沿った断面図である。
【図12】
本発明の流体分離アセンブリをいくつか採用したモジュールの等角断面図である。
【図13】
図12に示されたモジュールの部分Bの拡大図である。
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