KR100592625B1 - 수소 분리 멤브레인 - Google Patents
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Abstract
유체 투과성 멤브레인(138,162)과 에에 근접한 선 메쉬 멤브레인(118,128)을 가지는 유체 분리장치(110)에서, 상기 선 메쉬 멤브레인(118,128)은 상기 유체 투과성 멤브레인(138,162)을 지지하고, 금속 확산층으로 코팅되어 있다. 이러한 금속 차단층은 질화물, 산화물, 붕화물, 규화물, 탄화물 그리고 알루미늄 화합물 중의 적어도 하나를 포함하는 박막이다. 몇몇의 유체 투과성 장치(110)는 수소를 함유하는 가스 혼합물로부터 수소를 분리하기 위해 모듈(185) 내에서 사용될 수 있다.
Description
본 발명은 유체 혼합물로부터 원하는 유체를 분리하는 장치 및 그 방법과 관련된다. 좀더 특정하게는, 목적 유체를 투과할 수 있는 멤브레인과 상기 투과성 멤브레인을 지지하는 선 메쉬(wire mesh) 멤브레인와 관련되며, 상호 금속 확산 본딩을 방지하는 차단층을 갖는다. 이러한 발명은 가스 혼합물로부터 수소가스를 분리하는 데에 사용되는 금속 멤브레인과 관련된다.
확산 메카니즘이나 수소이온 전달 혹은 양자에 이하여 가스 혼합물로부터 수소가스를 분리하기 위한 적절한 몇몇의 금속박이 소개되었으며, 이들은 가스 혼합물과 접촉하는 측면으로부터 박막 반대측에서 회복 가능한 수소분자가 있는 비다공성 금속박을 통과한다. 이 분야의 많은 사람들이 다양한 금속들, 합금 그리고 가스 혼합물의 수소 성분의 분리를 최적화하거나 혹은 , 수소 생산을 위한 근접 조건들이나 수소함유 가스흐름에 나타날 수 있는 다양한 조건들 하에서 수소를 정체하기 위한 다양한 구조들을 채택하여왔다. Johnn G.E. Cohn에 의한 미국 특허 제3,238,700호와 Leonard R. Rubin에 의한 제3,172,742호는, 수소 존재시 상당한 온도변화가 있을 때, 수증기 전이반응(과열 탄소 흐름이나 탄소함유재료)나 수소함유 혼합물의 분리와 같은 가스 상 반응들에 의해 통상적으로 만들어질 때, 금속 박 막에 발생할 수 있는 단점을 극복하기 위한 팔라듐 합금을 사용한 것이 그 예이다. (카나다 특허 제 579,535호)
따라서, 지지된 수소투과성 금속이나, 어떠한 수단에 의하여 생산된 수로 포함 가스흐름으로부터 수로분리를 위해 적절할 뿐만 아니라 수소 생산 환경에서 효과적으로 동작하는 금속 합금막 포함 구조를 제공하는 것이 본 발명의 목적이다.
일반적으로, 확산에 의하여 가스혼합물로부터 가스를 분리할 때, 가스 혼합물은 보통 가스 혼합물로부터 분리하고자하는 가스를 선택적으로 투과할 수 있는 비다공성 멤브레인과 접촉하게 된다. 원하는 가스는 투과성 멤브레인을 통해 확산하며, 다른 가스 혼합물로부터 분리된다. 투과성 멤브레인 사이의 압력차이는 확산과정이 좀더 효과적으로 이루어지도록 만들어지며, 분리될 가스의 보다 높은 분압은 투과성 멤브레인의 혼합가스 측면 상에 만들어진다. 또한, 가스 혼합물과 선택적으로 투과하는 멤브레인의 온도는 혼합물로부터 가스분리를 촉진하도록 상승된다. 이러한 형태의 공정은 수소를 함유하는 가스 혼합물로부터 수소를 분리하는 데에 사용될 수 있다. 따라서, 이러한 응용에서, 투과성 멤브레인은 수소가 투과되며, 팔라듐이나 이의 합금으로 구성된다. 압력 차이에 의해 발생되는 기계적 응력이나 고온에의 노출은, 멤브레인을 목적가스가 통과하는 것을 방해하지 않는 방법으로 지지될 것을 요구한다.
가스 혼합물로부터 수소를 분리하는 데에 사용되는 종래장치의 한가지 형태는 분리과정 중에 투과성 멤브레인을 지지하기 위하여 짜여진 내화성 천을 사용한 다. 이러한 종래 멤브레인의 지지 형태의 단점은, 멤브레인 재료를 통해 확산하도록 하는 압력차이에서 기인하는 높은 기계적 응력에 노출 되었을 때 파괴될 수 있다는 것이다.
다른 종래의 투과성 멤브레인 지지는 상기 투과성 멤브레인에 근접하게 놓여진 금속사이다. 이러한 지지형태의 단점은 고온 고압에 노출되면 멤브레인 지지대와 투과성 멤브레인 사이에 상호 금속 확산 본딩이 발생할 수 있다는 것이다. 고압은 투과성 멤브레인과 금속사를 함께 압축하는 경향이 있고, 고온은 그러한 재료의 화학적 접착을 파괴하는 경향이 있다. 그러한 바람직하지 못한 현상은 투과성 멤브레인이 입자들이 금속사 멤브레인으로 이탈하고, 그러한 두 구조물 사이에 본딩이 형성될 때 까지 금속사 멤브레인 입자가 투과성 멤브레인으로 옮겨가는 결과를 가져온다. 이러한 금속 상호간의 확산에 의한 본딩은 수소를 더 이상 투과할 수 없는 복합재료를 형성한다.
따라서, 높은 압력과 온도에서 신뢰성있게 작동할 수 있는 유체혼합물로부터 목적유체를 분리하는 방법 및 장치가 필요하다.
또한, 혼합물로부터 목적 유체를 분리하기 위한 투과성 멤브레인과 지지장치가 필요하며, 투과성 멤브레인은 파괴에 민감하지 않거나 금속 상호간의 확산 본딩이 일어나지 않는 장치가 요구된다.
유체를 투과시키는 멤브레인의 지지 방법이 요구되며, 투과성 멤브레인은 고온 고압에 노출된다.
본 발명의 수소 투과성 멤브레인 구조물은 지지판이나, 금속박을 통하여 확 산되거나 전달되는 생산가스를 지나갈 수 있는 디스크를 덮도록 크기가 결정된 디스크 모양의지지 금속막을 포함하며, 그러한 디스크는 주위에서 지지판 위에 놓여있는 한 쌍의 경사진 시트 금속(sheet metal) 금속 링과 수소투과성 멤브레인을 잡기위한 경사진 지지링에 모양이 일치하는 경사진 한 쌍의 시트 금속으로 마감되며, 장치는 캡쳐링과 박막을 잡는 지지링의 모서리들에 의해 형성되는 모서리로 마감된다. 이들 모서리는 모든 링들을 함께 결합하는 용접에 의하여 밀봉된다. 장치는 지지판으로부터 분리된 수소를 중심적으로 제거하는 수단을 포함한다.
본 발명은 유체 투과성 멤브레인과 유체 투과성 멤브레인에 근접한 선 메쉬 멤브레인을 가지는 유체분리장치를 제공하며, 상기 선 메쉬 멤브레인은 지지는 상호 금속 확상 본딩 차단층을 가진다.
본 발명은 유체 혼합물로부터 목적 유체를 분리하는 방법을 또한 제공하며, 이는 목적 유체는 투과 가능한 멤브레인을 포함하며, 상호 금속 확상 본딩 차단층이 있는 선 메쉬 멤브레인 지지를 제공하고, 상기 선 메쉬 멤브레인 지지는 유체 투과멤브레인에 근접하며, 유체 통과 멤브레인 지지는 유체 혼합물과 접촉하고, 선 메쉬 멤브레인 지지는 유체 통과 멤브레인을 통과하는 목적 유체와 접촉한다.
본 발명은 또한 목적 유체를 투과하는 멤브레인과, 리테이너(retainer), 상호 금속 확산 본딩 차단층을 가지며 유체투과 멤브레인에 근접하게 놓여지는 선 메쉬 멤브레인을 제공하고, 선 메쉬 멤브레인 지지에 근접한 투과요소를 제공하며, 유체 투과 멤브레인에 근접한 가스켓, 선 메쉬 멤브레인 지지에 근접한 두 번째 리테이너를 제공하며, 이는 첫 번째 리테이너와 가스켓 그리고 둘레에서 두 번째 리 테이너에 결합한다.
본 발명은 목적 유체를 투과하는 멤브레인, 상호 금속 확산 본딩 차단층이 있는 선 메쉬 멤브레인 지지를 제공하며, 유체 투과 멤브레인을 지지하기 위한 방법을 제공한다. 선 메쉬 멤브레인 지지는 근접하며 유체 투과 멤브레인을 지지한다.
다른 상세 설명과 목적 및 장점을 다음의 설명에 의해 보다 확실해 질 것이다.
본 발명은 다음의 도면과 함께 기술되는 선호되는 실시예에 의하여 보다 잘 이해될 수 있을 것이다.
도 1 은 용접이전에 본 발명에 따른 멤브레인 장치의 등가도;
도 2 는 도 1에 의한 멤브레인 장치의 평면도;
도 2A는 선 및 화살표 2A를 따라 본 도 2의 멤브레인 장치의 단면도;
도 3 은 본 발명의 멤브레인의 모서리에서 본 부분 단면도;
도 4 는 본 발명의 멤브레인 장치의 부분 절단도;
도 5 는 본 발명의 유체 분리장치의 등가도;
도 6 은 도 5의 유체분리장치의 확대 등가도;
도 7 은 도 5의 암 투과성 멤브레인 장치의 확대 등가도;
도 8 은 도 5의 수 투과성 멤브레인 장치의 확대 등가도;
도 9 는 본 발명의 유체분리장치의 단면 등가도;
도 10 은 도 9의 유체분리장치의 A부분의 확대도;
도 11 은 선 11-11을 따라 본 도 5의 유체분리장치의 단면도;
도 12 는 본 발명의 몇몇의 유체분리장치를 채용하는 모듈의 단면 다이아그램;
도 13 은 도12의 모듈의 확대된 B 부분.
본 발명은 가스 혼합물로부터 수소를 분리하기 위한 방법과 장치의 관점에서 기술된다. 본 발명을 수소분리 장치의 관점에서 기술하는 것은 예시이며, 장점들은 다른 구조나 목적 유체를 포함하는 유체 혼합물로부터 목적 유체를 분리하기 위한 그러한 장치 및 방법에 필요한 기술에 의해 실현될 수 있다.
본 발명의 도면과 설명은 확실한 이해를 위하여 예시적인 요소들로 단순화되었으며, 다른 요소들은 따라서 수소 분리장치에서 찾아볼 수 있다. 본 분야의 당업자들은 본 발명의 실시를 위해 필요하다는 것을 알 수 있다. 그러나, 그러한 요소들은 잘 알려져 있으므로, 그리고 본 발명을 좀더 잘 이해하는 데에 필요하지 않으므로 여기에서는 고려되지 않았다.
금속 멤브레인 기반 분리장치의 제조에 있어서, 멤브레인의 입력측과 생산 혹은 투과측 사이에 모든 가능한 누설 경로를 제거하는 것이 필요하다. 이는 생산 흐름의 가능한 높은 순수성을 유지하게 한다. 통상적으로, 이러한 장치 타입에 사용되는 멤브레인은 매우 얇으며 기계적 강도도 낮다. 생산측 멤브레인 아래에 놓인 기계적 지지대는 멤브레인이 상승된 온도에서 높은 압력 차이이 하에서 기능 을 수행하도록 하여준다. 만약 멤브레인 재료가 기계적 지지대의 양측면에 놓이면, 지지대 자체는 작동 중에 압축 응력을 받는다. 이러한 설계 형태를 사용하여, 기계적 지지대는, 일측만 하중을 받는 경우에 필요한 강도보다 낮은 강도를 이룰 수 있다.
본 발명은 기계적 지지대에 독립하여 각 멤브레인 절반을 밀봉하는 방법을 제공하여, 모든 가능한 누설 경로가 제거된다. 만약 양 멤브레인 시트가 둘레에서 단일 심(seam) 타입 용접을 사용하여 부품들을 결합하기 위해 사용된다면, 용접된 심을 통한 누설의 가능성은 상당히 감소하게된다.
수소 투과성 멤브레인에 사용되는 얇은 금속 박막의 결합 방법은 잘 알려져있다. 용접, 납땜 혹은 확산 본딩으로 얇은 박막형 멤브레인의 밀봉을 달성하기 위한 방법은 미국 특허 제 5,645,626호에 기술된다. 납땜된 결합의 다른 방법들이 카나타 특허 제436,620호에 기술된다. 납땜 공정 중에 금속, 플럭스 혼합물, 혹은 멤브레인 작동 중에 수로 전달기능을 저하시키는 다른 물질로 멤브레인을 오염시킬 가능성으로 인한 문제점들이 납땜 형태의 결합에서는 나타날 수 있다. 멤브레인 박막의 조립된 지지요소에의 접착 수단으로서의 확산 본딩은 결합부의 밀봉이 본딩 공정 중에 어느 시간에 재료가 본딩 영역에서 액체 상태로 들어갈 때에만 발생해야 하는 요구조건에 제한된다.
본 발명은 상업적으로 사용 가능한 용접기술을 사용한 두 개의 얇은 박막 멤브레인(대략 25마이크론/0.001인치)의 결합과 관련된다. 단일 용접 결합은 양 멤브레인을 밀봉하고, 용접으로 인해 유발된 응력과 기반 금속의 오염, 그리고 대략 50% 완성 용접에서의 구멍으로 인한 파괴의 가능성을 감소시킨다. 완성된 결합부는 신뢰성과 제조 편리성에서 현재의 기술을 능가하는 장점을 가진다.
따라서, 본 발명의 수소 분리 멤브레인은 여기에 참고로 전체가 포함된 미국 특허 제5,139,541호에 기술된 멤브레인 구조에 대한 개선이다.
도 1에 도시된 본 발명의 멤브레인 지지구조(10)는 수소포함 가스와 그 외부 양측을 접촉하도록 설계된 디스크 형태의 요소이다. 박막의 노출된 외부 표면(12)은 후술되는 방법으로 외부 링(13) 아래에서 사이에 끼워진다. 중심구멍은 수소의 제거를 위해 디스크의 내부 표면과 통한다. 디스크의 후측면은 도 2와 2A에 보는 바와 같이 동일하다. 내부지지 디스크는 중심지지 구조물(21)의 내부에 대응하는 구멍을 갖는다. 디스크(20)는 부분(25)에서 보여지는 단단한 둘레를 갖는다. 슬롯들은 중심구멍으로부터 외부 둘레의 모서리에서 끝나는, 디스크 내에서 방사상으로 퍼지도록 구비된다. 슬롯들의 모서리는 예를 들어 27, 28 및 29에서 도식적으로 도시된다. 박편(30)은 디스크(10)의 양 측면에 수용된다. 수소는 디스크(10)의 외부로부터 박편(30)을 통해서 지지 디스크의 슬롯(35)으로 전달되며, 슬롯들(예로 28,29,30)의 모서리들이 개구부(구멍(15))와 중심 도관과 통하므로 중심도관(도시안됨)을 통하여 제거될 수 있다. 수소의 배출을 위한 다른 수단들은 예를 들면 슬롯이나 표면 조직 혹은 이와 유사한 것 대신에 홈과 같은 것이 사용될 수 있다.
상술한 바와 같이, 디스크를 위한 모서리 구조는 확실한 가스 밀봉을 위해 필수적이다. 이와 마찬가지로, 박편은 짜여진 유리섬유나 편물이나 비편물의 세라 믹 재료와 같은 불활성 섬유 상에 지지되는 것이 좋다. 이제 도 3을 참조하면, 지지 디스크(20)는 불활성 직물(31)층이 있는 양측면에 덮여진다. 수소 투과성 금속 멤브레인 박편(30)은 직물(30) 위에 수용된다. 한 쌍의 시트 금속지지 링들(36,37)은 슬롯들을 막지 않게 하기 위해서 둘레 주위에 지지 디스크(20)에 부착된다. 경사진 지지링들(36,37)은 모서리를 형성하고 맞도록 치수를 가진다. 박편(30,32)들은 지지 디스크(20)에 의해 지지되는 직물(31) 상에 수용되는 직물(31) 위헤 위치하도록 놓인다. 한 쌍의 시크 금속 캡쳐 링들(40,41)은지지 링들(36,37) 각각과 일치하도록 치수를 가지며, 지지링들(36,37)과 금속 캡쳐 링들(40,41) 사이에서 박편(30,32)을 잡는다. 용접 비드(bead,50)는 모든 링들과 함께 결합한다. 디스크(20), 캡쳐 링들(40,41) 그리고 지지 링들(36,37)은 멤브레인 디스크의 사용 환경과 맞는 재료로부터 만들어진다.
본 발명은 주어진 멤브레인 쌍을 위한 비교 외부 직경의 용접된 혹은 밀봉된 전체 길이를 감소시킴으로써 종래 기술과 차별화 된다. 본 발명은 또한 다른 용접부의 재료의 열챙창 계수로 인한 수치 변화와 멤브레인 재료가 장치 내에서 다른 부품에 관계없이 발생하는 포화상태가 발생할 때 나타나는 치수변화를 허용한다. 이것은 작동 조건 하에서 멤브레인의 응력을 보다 더 감소시키는 효과를 갖는다. 또한, 이러한 형태의 결합은, 생산비용을 더 감소시키는 물리적인 용접부가 아닌 구조물의 낮은 비용의 재료 선택을 허락한다.
이러한 부품들을 완성된 조립체로의 제조는 부품들을 서로 결합하는 용접물에 의해 달성된다. 멤브레인 재료는 용접물로의 결합 도중에 바닥 멤브레인 지지 대와 멤브레인 커버 사이에 기계적 힘을 받으므로, 외부 모서리들은 멤브레인과 단단히 접촉하여 서로 단단히 고정된다. 이러한 결합된 조립체는 외부 둘레에서 심 용접된다. 단일 용접 비드는 상부 및 하부 멤브레인 지지 링들, 멤브레인 상부 및 하부 그리고 멤브레인 커버 링의 상부 및 하부를 누설 방지체로 외부 모서리와 융합시킨다.
실지 심 용접은 많은 상업적으로 가능한 기술에 의해 수행될 수 있으며, 레이져, 전자빔 그리고 텅스텐 불활성 가스(tungsten inert gas,TIG) 용접와 같은 기술이 사용될 수 있다. 용접된 심은 용접 영역을 채우는 재료의 추가나 혹은 추가없이 달성될 수 있다. 이러한 타입의 용접은 기술된 멤브레인 응용 밖의 다른 사용을 위한 얇은 금속 박편의 용접에 필요한 다른 응용을 가질 수 있다.
여기에 나타난 43개의 개개의 디스크들의 조립체는 대략전체 멤브레인 영역의 20 입방피트가 300℃, 600psig에서 전체 200시간 동안 수소 분리기능의 저하 없이 작동된다. 조립체의 투과측은 약 15에서 30psig이 압력에서 작동하며, 각 멤브레인을 가로지르는 압력 차이는 570-585psig이다. 조립체는 또한 주위 대기압과 온도로부터 작동 온도와 압력까지 용접부위의 파과없이 약 30회 작동을 받는다.
용접 일체부의 유지와 밀봉 용접결합 유지의 제한은 주로 용접되는 얇은 금속 박편과 조화를 이루는 바닥 지지대와 상부 커버링들의 재료선택과, 용접에 사용되는 장치의 적절한 용접 인자의 선택에 있다.
도 5 및 6은 본 발명의 유체 분리장치(110)의 실시예이며, 도 6은 도 5에 나타난 유체 분리장치(110)의 확대도이다. 유체 분리장치(110)는 첫 번째 멤브레인 리테이너(retainer,112), 암 멤브레인 하부조립체(114), 첫 번째 멤브레인 가스켓(116), 첫 번째 선 메쉬 멤브레인 지지대(118), 두 번째 멤브레인 리테이너(120), 슬롯이 있는 투과성 판(122), 투과성 림(rim,124), 두 번째 선 메쉬 멤브레인 지지대(128), 두 번째 멤브레인 가스켓(130) 그리고 수 멤브레인 하부조립체(132)를 포함한다.
일 실시예에서, 첫 번째 리테이너(112)는 실질적으로 편평한 링요소이며, 외부 직경은 암수 멤브레인 하부 조립체(114,132)의 직경과 동일하고, 약 0.001 인치에서 0.060 인치 사이의 두께를 가진다. 첫 번째 멤브레인 리테이너(112) 각각은 중심에 있는 개구부(113,135)를 가진다. 첫 번째 멤브레인 리테이너(112)는 Monel 400(UNS N 04400)으로 만들어질 수 있다; 그러나, 후술된 용접과 조화를 이루는 다른 재료들 또한 사용될 수 있다. 첫 번째 리테이너(112)는 실질적으로 환형 요소르 포함하는 것으로 도시되었으나, 이들은 다른 모양과 다른 두께를 본 발명의 범위 내에서 가질 수 있다.
도 7은 암 투과성 멤브레인 하부조립체(114)이 확대도이다. 이 실시예에서, 암 멤브레인 하부조립체(114)는 암 가스켓 시트(136), 수소 투과성 멤브레인(138), 내부 직경 멤브레인 가스켓(140) 그리고 중심지지 와셔(142)를 포함한다. 이 실시예에서, 암 가스켓 시트(136)는 링 요소(144)와 중심에 놓여진 개구부(145) 주위로 확장하는 상승된 표면(146)을 가지는 실질적으로 편평한 링 요소(144)이다. 이 실시예는 이러한 형상을 가진 사스켓 시트로 도시되었으나, 다른 가스켓 형상이나 본 발명의 범위 내의 재료에 특정한 가스켓 시트의 다른 형상이 될 수 있다. 암 가스 켓 시트(136)는 Monel 400으로부터 만들어 질수 있다; 그러나, 니켈, 구리, 니켈 합금, 구리 합금 혹은 선택된 투과성 멤브레인과 용접중에 조화롭게 융화되는 다른 합금들이 사용될 수 있다. 이 실시예에서, 수소 투과성 멤브레인(138)은 원형 형상, 반대 측면(148) 그리고 중심에 놓여진 원형 개구부(150)를 가지는 실질적으로 편평한 평면요소이다. 내부 직경 멤브레인 가스켓(140)은 또한 중심에 놓여진 개구부(151)를 가지는 편형한 링요소이다. 이 실시예에서 또한, 내부 직경 멤브레인 가스켓(140)은 Monel 400(UNS N 04400)으로부터 만들어 질 수 있다; 그러나, 그러나, 니켈, 구리, 니켈 합금, 구리 합금 혹은 선택된 투과성 멤브레인과 용접중에 조화롭게 융화되는 다른 합금들이 사용될 수 있다. 중짐지지 와셔(142)는 중심에 있는 개구부(153)를 가지는 편평한 링 요소이다. 중심지지 와셔(142)는 Monel 400(UNS N 04400)으로부터 만들어 질 수 있다; 그러나, 그러나, 니켈, 구리, 니켈 합금, 구리 합금 혹은 선택된 투과성 멤브레인과 용접중에 조화롭게 융화되는 다른 합금들이 사용될 수 있다.
도 6을 참조하면, 이 실시예에서, 첫 번째와 두 번째 멤브레인 가스켓(116,130)은 각각 중심에 개구부(155,157)를 가지는 실질적으로 편평한 링 요소이다. 이 실시예에서, 첫 번째와 두 번째 멤브레인 가스켓(116,130)은 Monel 400 합금(UNS N 004400), 니켈, 구리, 니켈합금, 구리합금 혹은 다른 정밀 합금이나 유체 분리장치(110)의 부품을 결합하는 데에 사용되는 용접과 조화로운 다른 합금으로부터 만들어진다. 첫 번째와 두 번째 멤브레인 가스켓(116,130)들은 대략 0.0005에서 0.005 인치 사이의 두께를 갖는다. 그러나, 다른 가스켓 두께 또한 사 용될 수 있다.
또한 이 실시예에서, 첫 번째와 두 번째 선 메쉬 멤브레인 지지대(118,128)들은 중시메 있는 개구부(152,154) 각각을 가지는 편평하고 링 형태요소이다. 선 메쉬 멤브레인 지지대(118,128)들은 316L 스테인레스 스틸합금으로부터 인치당 대략 19에서 1000개의 메쉬로 만들어지고, 메쉬 숫자는 수소 투과성 멤브레인(138,162)를 지지하기에 적당하도록 선택된다. 짜여진 메쉬 스타일은 표준 평범한 입방 편물, 능직정사각 편물, 사각형이나 능직편물 혹은 삼삭형이나 능직 편물을 포함할 수 있다. 예로 사용될 수 있는 메쉬수는 인치당 49개이다. 선 메쉬 멤브레인 지지대(118,128)는 스틸합금, 스테인레스 스텔합금, 니켈합금 혹은 구리합금으로 만들어질 수 있다. 선 메쉬는 상호 금속 확산 본딩을 맞는 얇은 필름(즉 상호 금속확상 본딩 차단층)으로 코팅된다. 상호 금속 확산 본딩 차단층은 산화막, 질화막, 붕화막, 규화막, 탄화막, 혹은 알루미늄 화합물 중의 적어도 하나를 포함하는 박막이 될 수 있으며, 제한적이지는 않지만 종래의 많은 방법인 물리적 기상 증착(physical vapor deposition,PVD), 화학적 기상증착 그리고 플라즈마 기상증착을 사용하여 적용될 수 있다. 예를 들면, PVD의 형태인 반응성 스퍼터링(sputtering)에 의한 방법이 선 메쉬 멤브레인 지지대(118,128)에 대략 600-700 Å 사이의 산화박막으로 적용될 수 있다. 많은 산화막, 질화막, 붕화막, 규화막, 탄화막 그리고 알루미늄 화합물이 또한 박막으로 사용될 수 있고 통상의 당업자에게 어떠한 박막들도 확실하다. 이러한 형태의 PVD를 사용함으로써, 대략 기계적 강도가 벌크 박막재료와 동일한 조밀한 비결정질 박막을 얻을 수 있다.
이 실시예에서 또한, 두 번째 멤브레인 리테이너(120) 각각은 실질적으로 편평한 링 요소이다. 하나의 리테이너(120)는 중심에 있는 개구부(159)를 가지며, 리테이너(120)는 중심에 있는 개구부(161)를 갖는다. 도6을 참조하라. 이러한 리테이너(120)는 첫 번째 및 두 번째 선 메쉬 멤브레인 지지대(118,128)와 동일한 두께가 될 수 있다. 두 번째 멤브레인 리테이너(120)는 Monel 400(UNS N 004400)과 같은, 니켈, 구리, 니켈합금, 구리합금, 정밀 재료나 합금 혹은 용접도중에 선택된 멤브레인 재료나 합금과 조화롭게 융화하는 다른 합금들로부터 만들어 질 수 있다.
이 실시예에서, 슬롯이 있는 투과 판(122)은 이 투과 판(122)의 외주 방향으로 중심구(158)에서 방사상, 바깥쪽으로 뻗어있는 다수의 슬롯(156)을 가지는 강철 판이다. 슬롯이 있는 투과 판(122)에서 슬롯(156)의 수는 약 10 내지 72개이다. 그러나, 다른 적절한 슬롯 밀도가 적용될 수 있다. 투과 판 림(124)은 슬롯이 있는 투과 판(122)의 외주보다 긴 내주 및 중심에 배치된 오우프닝(163)을 가지는 플랫 고리 부재이다. 상기 투과 판 림(124)은 Monel 400(UNS NO4400)으로 만들어진다; 그러나, 용접하는 동안 선택된 막 재료 또는 합금과 융합하는 니켈, 구리, 니켈 합금, 구리 합금, 귀금속 또는 그밖의 합금과 같은 다른 물질이 사용될 수도 있다.
도 8은 수 투과 판 서브조립체(132)의 분해도이다. 상기 수 막 서브조립체(132)는 수 가스킷 시트(160), 수소 투과 막(162), 내주 막 가스킷(164) 및 중심지지 와셔(166)를 포함한다. 수소 투과 막(138, 162)은 주기율표의 VIIB 또는 VIIB 그룹의 전이 금속에서 선택된 적어도 하나의 수소 투과 금속을 포함하는 합금 또는 적어도 하나의 수소 투과 금속으로 만들어질 수 있다. 수소 투과 막(162), 내주 막 가스킷(164) 및 중심 지지 와셔(166)는 전술한 수소 투과 막(138), 내주 막 가스킷(140) 및 중심 지지 와셔(142)와 구조적으로 비슷하다. 수 가스킷 시트(160)는 중심에 배치된 오우프닝(172) 둘레에 뻗어있는 원형 돌기부(170)를 가지는 평면 고리 부재(168)이다. 이 실시예에서, 암 가스킷 시트(136)와 수 가스킷 시트(160)는 Monel 400과 같은 용접부에 적절한 고강도 합금 재료로 만들어진다. 내주 막 가스킷 (140, 164)은 전술한 제 1, 제 2 외주 막 가스킷 (116, 130)으로 만들어진다.
도 9 내지 11은 본 발명의 조립된 유체 분리 조립체(110)의 여러가지 횡단면도인데, 도 10은 도 9에 나타낸 유체 분리 조립체(110)의 영역 A를 확대한 도면이고, 도 11은 조립된 유체 분리 조립체(110)의 평면도이다. 도 6-8에 나타낸 유체 분리 조립체(110)의 구성 성분을 조립할 때, 처음에 암 막 서브조립체(114)와 수 막 서브조립체(132)가 조립된다. 상기 암 가스킷 시트(136), 투과 막(138), 내주 막 가스킷(140) 및 중심 지지 와셔(142)는 도 11에 나타낸 것처럼 서로 인접하여 배치되어서, 중심에 배치된 오우프닝(145, 150, 151, 153) 각각은 동축으로 정렬된다. 도 11에 도시된 제 1 용접부(171)는 오우프닝에 배치된다. 제 1 용접부(171)는 암 가스킷 시트(136), 투과 막(138), 내주 막 가스킷(140) 및 중심 지지 와셔(142) 사이에서 용접 씨일을 형성하는 용접 비즈 형태를 가진다. 상기 용접부(171)는 여러 가지 상용 기술에 의해 형성되는데, 레이저, 전자 빔과 텅스텐 불활성 기체(TIG) 용접 등을 포함한다. 브레이즈 용접이나 납땜과 같은 다른 결 합 기술이 적용되어서 가스킷 시트(136)와 투과 막(138) 사이에 기밀 결합된다. 이처럼, 수 가스킷 시트(160), 투과 막(162), 내주 막 가스킷(166) 및 중심 지지 와셔(166)를 포함하는 수 막 서브조립체(132)의 구성성분은 도 11에 나타낸 것처럼 서로 인접하여 배치되어서 중심에 놓인 오우프닝(172, 181, 183, 185)은 동축으로 상호 정렬되고 도 11에 도시된 제 2 용접 비즈(173)는 오우프닝(172, 181, 183, 185) 원주 둘레에 배치된다. 전술한 대로, 이 용접부(173)는 여러 가지 상용 기술에 의해 형성되는데 레이저, 전자 빔 및 텅스텐 불활성 가스(TIG)용접 등을 포함한다.
암 막 서브조립체(114)의 구성 성분과 수 막 서브조립체(132)의 구성성분은 용접부(171, 173)에 의해 각각 연결된 후에, 이것은 유체 분리 조립체(110)를 형성하도록 전술한 다른 구성성분과 함께 조립된다. 도 6에 나타낸 것처럼, 제 1, 제 2 리테이너 부재(112, 120), 암수 막 서브조립체(114, 132), 제 1, 제 2 외주 가스킷(116, 130), 제 1 , 제 2와이어 그물 막 지지부(118, 128), 슬롯이 있는 투과 판(122) 및 투과 림(124)은 일렬로 배치되어서 중심에 배치된 오우프닝은 동축으로 정렬된다. 도 11에 나타낸 것처럼, 상기 구성성분은 제 1, 제 2 리테이너 부재(112, 120), 암수 막 서브조립체(114, 132), 제 1, 제 2 외주 막 가스킷(116, 130), 슬롯이 있는 투과 림(124)의 외주에 용접부(174)를 배치함으로써 전술한 구조로 유지된다. 또는, 상기 부분은 중심에 위치한 오우프닝이 도 11에 나타낸 것처럼 동축으로 정렬되고 제 1, 제 2 리테이너 부재(112, 120), 암수 막 서브조립체(114, 132), 제 1, 제 2 외주 막 가스킷(116, 130) 및 슬롯이 있는 투과 림(124)의 외주에서 브레이즈 용접 또는 납땜에 의해 상호 연결되도록 조립될 수 있다. 도 10에 나타낸 것처럼, 온도 변화에 의한 유체 분리 조립체(110)의 구성 성분의 팽창 및 수축을 허용하는 투과 림(124)과 슬롯이 있는 투과 판(122) 사이에 공간(175)이 제공된다. 조립된, 유체 분리 조립체(110)는 적용되는 구성성분의 두께에 따라 0.010 인치 내지 0.125인치의 두께를 가진다.
수소를 포함하는 가스 혼합물로부터 수소를 분리할 때, 이 가스 혼합물은 도 11에 도시된 대로 D 및 E 방향으로 암 막 서브조립체(114) 및 수 막 서브조립체(132)의 투과 막(138, 162)을 향한다. 암수 막 서브조립체(114, 132)의 투과 막(138, 164)은 도 11에 도시된 대로 제 1, 제 2 와이어 그물 막 지지부(118, 128)로 부터 떨어져 있다; 그러나, 사용시에 투과 막(138, 162)은 제 1 , 제 2 와이어 그물 막 지지부(118, 128)와 접촉하여 유지된다. 수소를 함유한 가스 혼합물이 수소 투과 막(138, 162)과 접촉할 때, 수소는 투과 막(138, 162)을 투과하고, 제 1, 제 2 와이어 그물 막 지지부(118, 128)를 통과하여 슬롯이 있는 투과 판(122)으로 유입되는데 여기에서 수소는 특정 슬롯(156)을 통과하고 슬롯(156)에 의해 형성된 통로에 의해 중심축 C를 향한다. 도 6에 나타낸, 유체 분리 조립체(110)의 구성성분의 중심구는 도관(180)을 형성하는데 여기에서 정화된 수소가 수집되고 원하는 위치로 수송된다. 상기 도관(180)은 0.25 인치 내지 1인치 사이의 직경을 가진다. 이 직경은 수소 흐름을 방해하지 않는 조건 및 유체 분리 조립체(110)의 구성 성분에 의해 결정된다. 가스 혼합물에서 비수소 가스는 유체 투과 막(138, 162)에 의해 유체 분리 조립체(110)로 유입되는 것이 금지된다. 수소를 소모한 나머지 가스 혼합물은 이 실시예에서 유체 분리 조립체(110)의 외부 둘레로 향한다.
도 12와 13은 본 발명에 따른 여러 유체 분리조립체(110)를 적용한 모듈(185)을 나타내는데, 도 13은 모듈(185)의 확대 부분 B이다. 각각의 유체 분리 조립체(110)는 고형체로 도시되어 있다. 그러나, 각각의 유체 분리 조립체(110)는 도 5-11에 도시된 유체 분리 조립체(110)와 동일하다. 상기 모듈(185)은 이송 가스 유입구(191), 투과물 배출구(190) 및 배기 가스 배출구(193)를 가진다. 상기 유체 분리 조립체(110)는 동축으로 정렬된다. 분배 판(187)은 유체 분리 조립체(110)를 분리하여 사이에 샌드위치 형태로 끼워진다. 상기 분배 판(187)은 연속 유체 분리 조립체(110)에서 투과 막 조립체(114, 132)의 평면으로부터 등거리에 배치되게 가스킷 시트(136)의 쇼울더에 위치한다. 상기 분배 판(187)은 가스킷 시트(136,160)에 고정되어 연결되지 않고, 가스킷 시트(136)의 쇼울더에 놓인다. 암 가스킷 시트(136) 상의 쇼울더와 재분배 판(187)의 중심구 사이에 충분한 틈이있어서 재분배 판(187)과 유체 분리 조립체(110)는 유체 분리 조립체(110)의 위치에 관계없이 막 하우징 벽 안쪽에 배치할 수 있다. 각각의 분배판(187)은 내부에 오우프닝(189)을 가진다. 유체 분리 조립체(110)의 각 도관(180)이 보다 큰 도관(190)을 형성하도록 유체 분리 조립체(110)는 상호 정렬된다. 화살표 G로 나타낸 수소를 함유한 가스 혼합물의 경로는 오우프닝(189)으로 유입되어 유체 분리 조립체(110)의 바깥쪽 면을 따라 움직이는데, 가스 혼합물 중 수소 일부는 투과 막(138, 162)에 의해 유체 분리 조립체(110)로 자유로이 유입되고 경로 F를 따라 보다 큰 도관(190)안으로 향하며 나머지 가스 혼합물은 화살표 G를 따르면 분배판(187), 유체 분리 조립체(110) 및 모듈(185)의 내벽(192)으로 형성된 통로를 통과하여 구부러져 움직인다. 가스 혼합물이 이 통로를 통하여 이동함에 따라, 이것은 여러 다른 유체 분리 조립체(110)의 바깥쪽 면과 접촉하고, 가스 혼합물 내에 남아있는 다량의 수소는 투과 막(138, 162)을 투과하고 경로 F를 따라 정화된 수소가 더 큰 도관(190)으로 유입되도록 한다. 수소가 소모된 나머지 가스혼합물은 유체 분리 막 조립체(110)의 전체를 따라 이동한 후에 모듈(185)의 대향한 단부에 놓인 포트(193)를 통과하여 방출된다.
본 발명은 전술한 실시예와 함께 설명되었지만, 다양하게 수정하고 바꿀 수 있다. 위의 상세한 설명 및 하기 청구항은 모든 수정 및 변화를 포함한다.
Claims (39)
- 제 1면, 제 2 면, 유체출구, 상기 제 1 면 및 제 2 면으로부터 상기 유체출구까지 연장구성되는 유체통로를 가진 공극판,상기 공극판의 제 1 및 제 2 면과 근접하게 위치한 제 1 및 제 2 와이어그물막지지체로 구성되며, 각각의 상기 제 1 및 제 2 와이어그물막지지체가 인터메탈릭 확산결합장벽인 코팅부분를 가지고 상기 공급판의 상기 유체출구와 정렬된 개구부를 가진 와이어메쉬를 가지며,제 1 및 제 2 유체투과막을 가지고, 상기 공극판과 마주보게 위치한 제 1 와이어메쉬막지지체의 표면과 근접하게 상기 제 1 유체투과막이 위치하고, 상기 공극판과 마주보게 위치한 제 2 와이어메쉬막지지체의 표면과 근접하게 상기 제 2 유체투과막이 위치하며, 각각의 상기 제 1 및 제 2 유체투과막이 상기 유체출구와 정렬된 개구부를 가지는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 1항에 있어서, 중심의 도관을 형성하기 위하여, 상기 유체투과막 및 상기 투과막지지체의 상기 개구부들과 상기 투과판의 상기 유출구가 중심에 배열되고 동심구조로 정렬되는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 2항에 있어서, 상기 유체투과막, 상기 막지지체 및 투과판이 평평하게 구성되고, 고리형상의 투과판이 상기 유체통로를 형성하는 슬롯을 구성하고, 상기 슬롯이 반경방향으로 배열되는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 1항에 있어서, 또한 상기 막들, 막지지체 및 투과판의 주변부에 위치한 밀봉씰이 구성되는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 4항에 있어서, 제 1 및 제 2 막서브조립체를 형성하기 위하여 상기 개구부주위에 배열된 와셔, 막가스켓 및 가스켓시트가 상기 유체투과막들에 추가로 구성되고, 상기 가스켓시트, 상기 막가스켓 및 와셔들이 상기 유체투과막들에 연결되는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 5항에 있어서, 각각의 상기 제 1 및 제 2 막서브조립체에 연결딘 용접비드가 상기 밀봉씰에 구성되는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 1항에 있어서, 추가로 제 1 지지체가 구성되고, 상기 제 1지지체들중 한개가 상기 유체투과막들에 연결되는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 7항에 있어서, 추가로 슬롯구조의 상기 투과판과 근접한 제 2 지지체가 구성되는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 1항에 있어서, 추가로 제 1 지지체가 구성되고, 상기 제 1 지지체들중 한개가 상기 유체투과막들과 근접하게 배열되는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 1항에 있어서, 추가로 가스켓들이 구성되고, 상기 가스켓들이 상기 제 1 및 제 2 와이어메쉬막지지체들과 근접하게 배열되는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 1항에 있어서, 상기 유체투과막들이 선택적으로 수소를 투과하는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 1항에 있어서, 상기 유체투과막들이 팔라듐 또는 팔라듐합금으로 구성되는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 1항에 있어서, 상기 와이어메쉬막지지체가 스테인레스스틸로 구성되는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 1항에 있어서, 인터메탈릭 확산장벽이 산화물, 질화물,붕산화물, 규산화물, 카바이드 및 알루미늄화합물중에서 선택된 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 1항에 있어서, 인터메탈릭 확산장벽이 산화물 및 질화물중 한 개를 포함하는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 마주보는 면들을 가진 투과판을 가지고,제 1 및 제 2 와이어메쉬막지지체를 가지며, 각각의 제 1 및 제 2 와이어메쉬막지지체가 제 1 및 제 2 표면을 가지고, 상기 제 1 및 제 2 와이어메쉬막지지체의 상기 제 1표면이 슬롯구조의 투과판과 근접하게 위치하며,제 1 및 제 2 투과막들이 목표 유체를 투과시키고, 상기 투과막이 상기 와이어메쉬막지지체의 제 2 표면과 근접하게 위치하며,상기 투과판을 둘러싸는 투과림을 가지고,상기 투과막들과 근접하게 위치한 제 1 지지체를 가지고,상기 와이어메쉬막지지체들과 상기 투과판과 근접하게 위치한 제 2 지지체를 가지며,각각의 상기 와이어메쉬막지지체들 및 투과막들사이에 위치한 가스켓을 가지고, 상기 투과림, 상기 제 1 지지체, 상기 제 2 지지체, 상기 투과막들 및 가스켓이 주변부에서 서로 결합되며, 슬롯구조를 가진 투과판 및 상기 투과림사이에 간격이 형성되는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 16항에 있어서, 상기 투과림, 제 1 지지체, 제 2 지지체, 투과막들 및 상기 가스켓이 주변부에서 용접비드에 의해 서로 결합되는 것을 특징으로 하는 유체 분리조립체.
- 제 16항에 있어서, 추가로 암가스켓시트, 막가스켓 및 와셔가 구성되고, 상기 암 가스켓시트, 상기 막가스켓 및 와셔가 상기 투과막들중 한 개에 연결되며 암 막서브조립체를 가지는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 18항에 있어서, 추가로 수 가스켓시트, 제 2 막가스켓 및 제 2 와셔가 구성되고, 상기 수 가스켓시트, 상기 제 2 막가스켓 및 상기 제 2 와셔가 상기 유체투과막들중 다른 한 개에 연결되고 수 막서브조립체를 가지는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 19항에 있어서, 각각의 상기 가스켓시트, 상기 막 가스켓, 와셔 및 상기 투과막들이 중심에 배열된 개구부를 가지고, 상기 개구부들이 동심구조로 배열되며, 제 1 및 제 2용접비드들이 각각의 서브조립체의 구성부품들을 연결시키는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 16항에 있어서, 각각의 상기 제 1 및 제 2 와이어메쉬막지지체들이 인터메탈릭 확산결합장벽의 코팅부분을 가진 와이어메쉬를 구성하는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 21항에 있어서, 인터메탈릭 확산결합장벽이 산화물, 질화물,붕산화물, 규산화물, 카바이드 및 알루미늄화합물중에서 선택된 화합물을 포함한 얇은 막인 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 16항에 있어서, 상기 제 1 및 제 2 지지체, 가스켓, 상기 투과림과 제 1 및 제 2 와이어메쉬막지지체들이 주변부에서 연결되는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 23항에 있어서, 상기 제 1 및 제 2 지지체, 가스켓, 상기 투과림과 제 1 및 제 2 와이어메쉬막지지체들이 주변부에 용접비드가 위치하는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 16항에 있어서, 제 1 및 제 2 와이어메쉬막지지체들이 스테인레스강으로 제조되는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 16항에 있어서, 상기 제 1 및 제 2 와이어메쉬막지지체들은 인치당 19내지 1000메쉬의 메쉬갯수를 가지는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 16항에 있어서, 상기 제 1 및 제 2 와이어메쉬막지지체들은 인치당 49내지 1000메쉬의 메쉬갯수를 가지는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 16항에 있어서, 각각의 투과막들 및 투과판이 도관을 형성하고 중심에 배열된 개구부를 가지는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 제 16항에 있어서, 투과판이 슬롯구조의 투과판인 것을 특징으로 하는 유체분리조립체.
- 복수개의 유체분리조립체로 구성되고, 각각의 유체분리조립체가마주보는 면들을 가진 투과판을 가지고,제 1 및 제 2 와이어메쉬막지지체를 가지며, 각각의 제 1 및 제 2 와이어메쉬막지지체가 제 1 및 제 2 표면을 가지고, 상기 제 1 및 제 2 와이어메쉬막지지체의 상기 제 1표면이 슬롯구조의 투과판과 근접하게 위치하며,제 1 및 제 2 투과막들이 목표 유체를 투과시키고, 상기 투과막이 상기 와이어메쉬막지지체의 제 2 표면과 근접하게 위치하며,상기 투과판을 둘러싸는 투과림을 가지고,상기 투과막들과 근접하게 위치한 제 1 지지체를 가지고,상기 와이어메쉬막지지체들과 상기 투과판사이에 위치한 제 2 지지체를 가지며,각각의 상기 와이어메쉬막지지체들 및 투과막들사이에 위치한 가스켓을 가지고, 상기 투과림, 상기 제 1 지지체, 상기 제 2 지지체와 상기 가스켓이 주변부에서 서로 결합되며, 상기 투과판 및 상기 투과림사이에 간격이 형성되는 것을 특징으로 하는 유체분리모듈.
- 유체혼합물로부터 목표유체를 분리시키기 위한 분리방법에 있어서,상기 제 1항의 유체분리조립체를 제공하고,유체분리조립체의 유체투과막을 상기 유체혼합물과 접촉시키는 것을 특징으로 하는 분리방법.
- 제 31항에 있어서, 인터메탈릭 확산결합장벽이 산화물, 질화물,붕산화물, 규산화물, 카바이드 및 알루미늄화합물중에서 선택된 화합물을 포함한 얇은 막인 것을 특징으로 하는 분리방법.
- 제 31항에 있어서, 와이어메쉬막지지체들은 인치당 19내지 1000메쉬의 메쉬갯수를 가지는 스테인레스강의 스크린인 것을 특징으로 하는 분리방법.
- 유체분리조립체의 구성방법이제 16항의 유체분리조립체를 제공하고,제 1지지체, 가스켓 및 제 2 지지체를 주변부에서 밀봉하는 단계들을 포함하는 것을 특징으로 하는 유체분리조립체의 구성방법.
- 제 34항에 있어서, 인터메탈릭 확산결합장벽이 산화물, 질화물,붕산화물, 규산화물 및 알루미늄화합물중에서 선택된 화합물을 포함한 얇은 막인 것을 특징으로 하는 유체분리조립체의 구성방법.
- 제 34항에 있어서, 와이어메쉬막지지체들은 인치당 19내지 1000메쉬의 메쉬갯수를 가지는 스테인레스강의 스크린인 것을 특징으로 하는 유체분리조립체의 구성방법.
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