JP2002356619A - 熱硬化性複合誘電体フィルム及びその製造方法 - Google Patents

熱硬化性複合誘電体フィルム及びその製造方法

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雅志 林
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 プリント基板等の基板に組み込みコンデンサ
を形成させることができる誘電体フィルム及びその製造
方法を得る。 【解決手段】 エポキシ当量が１５０〜２５００である
エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂中に高誘電率を有する
誘電体セラミックスを含有させた可撓性を有する熱硬化
性複合誘電体フィルム１であって、比誘電率が２５以上
であることを特徴としている。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、プリント基板等の
基板に組み込むことによりコンデンサを形成することが
できる誘電体フィルム及びその製造方法に関するもので
ある。
【０００２】
【従来の技術】電子機器に対する小型化、薄型化、高密
度化の要請に応えるために、プリント配線板に多層板が
多く使用されるようになってきた。この多層板の内層ま
たは表層に高誘電率の層を設けることにより、この層を
コンデンサとして積極的に利用し実装密度を向上させる
ことができる。しかしながら、従来の高誘電率材料はセ
ラミック粉末を成形後焼成して得たセラミック焼結体で
あるため、その寸法・形状は成形法による制約を受け
た。また、焼結体は高硬度で脆性であるため、自由な加
工は困難であり、任意の形状や複雑な形状を得ることが
必ずしも容易ではなかった。
【０００３】上記の問題を解決するため、樹脂中に無機
誘電体粒子を分散させた複合誘電体が注目され、このよ
うな複合誘電体について出願がなされている。例えば、
特公昭４９−２５１５９号公報では、エポキシ樹脂にチ
タン酸バリウム粉末を混合した誘電体ペイントが作製さ
れている。しかしながら、このような誘電体ペイントか
ら得られるフィルムは脆く、その取り扱いが困難である
ため、加工性、量産性、及び耐衝撃性に劣るという問題
がある。
【０００４】特開昭５５−１４８３０８号公報では、セ
ラミック質の誘電体粉末を熱硬化性樹脂に添加してなる
高誘電体組成物が開示されており、これを用いたコンデ
ンサが実施例として挙げられている。しかしながら、ガ
ラス繊維を配合する必要があるため、コンデンサとして
十分な容量が得られないという実用上の問題があった。
また、特開昭５５−５７２１２号公報、特開昭６１−１
３６２８１号公報、特開平５−４１５号公報、特許２７
４０３５７号公報では、エポキシ樹脂や変性熱硬化ポリ
フェニレンオキサイド樹脂などの樹脂組成物中に、例え
ばチタン酸バリウムなどの高誘電率無機粉末を混合し、
ガラス布などの繊維強化材に含浸乾燥して得られたプリ
プレグを複数枚重ね、最外層に銅箔を設けて積層形成し
た高誘電率積層板が製造されている。しかしながら、こ
れらの方法では、ガラス布等の繊維強化材が用いられて
いるため、厚みを薄くすることができず、静電容量の大
きなコンデンサを形成できないという問題がある。
【０００５】特許２８０２１７３号公報では、多孔質無
機誘電体粒子を樹脂中に分散させた複合誘電体が開示さ
れている。しかしながら、この複合誘電体では、硬化し
た後、硬化物を粉砕し高温で加圧成形する必要があり、
耐熱性及び耐圧性の観点からコンデンサを組み込む基板
に制約があった。
【０００６】特開平９−１２７４２号公報では、無機粉
末と熱硬化性樹脂からなる高誘電率フィルムが開示され
ているが、誘電率が十分でなく、プリント基板への組み
込みを考慮すると、より高い誘電率のフィルムが必要と
される。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】以上のように、従来の
複合誘電体において、コンデンサとして要求される電気
的特性を達成しようとすれば、取り扱い性、加工性、生
産性、及び耐衝撃性などの物理的特性が不十分となる。
これらの物理的特性を改善しようとすれば、コンデンサ
を形成する上で要求される電気的特性が損なわれるとい
う問題がある。
【０００８】本発明の目的は、プリント基板等の基板に
組み込みコンデンサを形成することができる誘電体フィ
ルム及びその製造方法を提供することにある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明は、熱硬化性樹脂
中に高誘電率を有する誘電体セラミックスを含有させた
可撓性を有する熱硬化性複合誘電体フィルムであり、比
誘電率が２５以上である複合誘電体フィルムである。
【００１０】本発明の複合誘電体フィルムの比誘電率は
２５以上であり、好ましくは３０以上であり、さらに好
ましくは４０以上である。本発明の複合誘電体フィルム
は、このように高い比誘電率を有しているので、静電容
量の大きなコンデンサを形成することができる。また、
可撓性を有する複合誘電体フィルムであるので、基板に
組み込む際にも扱い易く、またフレキシブルな基板にも
組み込むことができる。
【００１１】また、本発明の複合誘電体フィルムは、熱
硬化後においても可撓性を有するものである。従って、
基板に組み込んだ後の穴開けなどの加工性においても優
れている。
【００１２】本発明の複合誘電体フィルムの誘電損失は
５％以下であることが好ましく、さらに好ましくは３％
以下である。本発明における熱硬化性樹脂としては、分
子中に少なくとも１個以上のエポキシ基を有するエポキ
シ樹脂が好ましく用いられる。
【００１３】上記エポキシ樹脂としては、分子中に少な
くとも１個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂であ
れば特に限定されないが、グリシジルエーテル系のエポ
キシ樹脂、例えば、ビスフェノールＡのグリシジルエー
テル、ビスフェノールＦのグリシジルエーテル、ビスフ
ェノールＡＤのグリシジルエーテル、レゾルシンのグリ
シジルエーテル、グリセリンのグリシジルエーテル、ポ
リアルキレンオキサイドのグリシジルエーテル、臭素化
ビスフェノールＡのグリシジルエーテル及びそれらのオ
リゴマー、さらにフェノールノボラックのグリシジルエ
ーテル等に代表されるような、フェノール類、オルトク
レゾール類及び／またはナフトール類等とホルマリン
類、脂肪族や芳香族アルデヒト類あるいはケトン類との
縮合体のエポキシ化物、スチルベン型エポキシ樹脂、ビ
フェニル型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、例え
ば、アリサイクリックジエポキシアセタール、アリサイ
クリックジエポキシアジペート、アリサイクリックジエ
ポキシカルボキシレート等、エポキシ化ポリブタジエン
などに代表される鎖状脂肪族エポキシ樹脂などが例示さ
れる。また、その他のエポキシ樹脂として、グリシジル
エステル系のエポキシ樹脂、例えば、フタル酸ジグリシ
ジルエステル、テトラヒドロフタル酸ジグリシジルエス
テル、ヘキサヒドロフタル酸ジグリシジルエステル等、
グリシジルアミン系エポキシ樹脂、例えば、Ｎ，Ｎ−ジ
グリシジルアニリン、テトラグリシジルアミノジフェニ
ルメタン、複素環式エポキシ樹脂、ヒダントイン型エポ
キシ樹脂、トリグリシジルイソシアヌレート、シリコー
ン変性エポキシ樹脂、ウレタン変性エポキシ樹脂、ポリ
イミドまたはポリアミド変性エポキシ樹脂等が例示され
る。これらのエポキシ樹脂は、併用してもよい。
【００１４】本発明における上記エポキシ樹脂として
は、エポキシ当量が１５０〜２５００であるエポキシ樹
脂が特に好ましい。エポキシ当量が１５０未満である
と、フィルムの可撓性が低下し、取扱い性、加工性、及
び耐衝撃性などが悪くなる場合がある。また、エポキシ
当量が２５００を超えると、フィルムの架橋密度が低く
なり過ぎ、フィルムの物理的強度が低下する場合があ
る。
【００１５】上記のように、本発明におけるエポキシ樹
脂のエポキシ当量としては、１５０〜２５００であるこ
とが好ましい。従って、例えば、分子中に１個のエポキ
シ基を有する樹脂の場合、その分子量は１５０〜２５０
０であることが好ましく、分子中に２個のエポキシ基を
有する樹脂の場合、その分子量は３００〜５０００であ
ることが好ましく、分子中に３個のエポキシ基を有する
樹脂である場合、その分子量は４５０〜７５００である
ことが好ましい。
【００１６】本発明における上記エポキシ樹脂として、
カルコン基を導入したビスフェノール−エピクロルヒド
リン型エポキシ樹脂を用いてもよい。このようなビスフ
ェノール−エピクロルヒドリン型エポキシ樹脂を用いる
ことにより、複合誘電体フィルムの比誘電率をさらに高
め、誘電損失をさらに低下させることができる。
【００１７】ここで、ビスフェノール−エピクロルヒド
リン型エポキシ樹脂とは、以下の一般式
【００１８】
【化１】
【００１９】（式中、Ｒ1，Ｒ2，Ｒ3，Ｒ4は、同一もし
くは異なっていてもよく、水素原子，炭素数１〜４のア
ルキル基またはハロゲン原子を表す。Ａは、−Ｏ−，−
ＣＨ 2−，−Ｃ（ＣＨ3）2−，−ＣＯ−，−Ｃ（ＣＦ3）
2−，Ｓｉ（ＣＨ3）2−もしくは
【００２０】
【化２】
【００２１】を表すか、またはフェニル基とフェニル基
とが直接結合していることを意味する。）で表されるビ
スフェノール系化合物とエピクロルヒドリンとを開環付
加反応して得られるユニットを有する樹脂を意味する。
また、カルコン基は、ベンザルアセトフェノン基であ
り、光ラジカル反応によって同じ種類の官能基同士が反
応して光重合する特性を有するものであるので、感光性
官能基としても機能するものである。従って、エポキシ
樹脂として、カルコン基含有ビスフェノール−エピクロ
ルヒドリン型エポキシ樹脂を用いることにより、光照射
によってフィルムをパターニングすることができる。
【００２２】上記のカルコン基含有ビスフェノール−エ
ピクロルヒドリン型エポキシ樹脂の重量平均分子量は、
８０００〜４００００であることが好ましい。重量平均
分子量が８０００未満であると、光照射してパターニン
グする場合に、光照射部分が現像液に対し不溶となりに
くくなり、画像コントラストが悪くなる場合がある。ま
た、重量平均分子量が４００００を超えると、光照射し
てパターニングする場合に、光照射していない部分が現
像液に溶解しにくくなり、画像コントラストが悪くなる
場合がある。
【００２３】また、上記ビスフェノール−エピクロルヒ
ドリン型エポキシ樹脂中におけるカルコン基の含有量
は、０．１〜１モル／ｋｇであることが好ましい。カル
コン基の含有量が、０．１モル／ｋｇ未満であると、光
照射してパターニングする場合に、光架橋反応が進まず
画像コントラストが悪くなる場合がある。また、カルコ
ン基の含有量が１モル／ｋｇを超えると、可撓性が低下
し、取扱い性、加工性、耐衝撃性などが悪くなる場合が
ある。
【００２４】上記のカルコン基含有ビスフェノール−エ
ピクロルヒドリン型エポキシ樹脂中におけるエポキシ基
の含有量は、０．５〜１．５モル／ｋｇであることが好
ましい。エポキシ基の含有量が０．５モル／ｋｇ未満で
あると、架橋密度が低くなり過ぎて物理的強度が低下す
る場合がある。また、エポキシ基の含有量が１．５モル
／ｋｇを超えると、架橋密度が高くなり過ぎ、可撓性が
低下して、取扱い性、加工性、耐衝撃性などが悪くなる
場合がある。
【００２５】本発明において熱硬化性樹脂として用いる
エポキシ樹脂は、低粘度のエポキシ樹脂を混合したエポ
キシ樹脂であってもよい。低粘度のエポキシ樹脂を混合
することにより、複合誘電体フィルムに良好な可撓性を
付与することができる。低粘度のエポキシ樹脂として
は、例えば、２５℃で１０００Ｐａ・ｓ以下の粘度を有
する樹脂が挙げられる。このようなエポキシ樹脂として
は、分子中に少なくとも１個以上のエポキシ基を有する
エポキシ樹脂として上記に例示した樹脂において、上記
範囲の粘度を有する樹脂が挙げられる。
【００２６】本発明において、熱硬化性樹脂には、必要
に応じて硬化剤が添加される。熱硬化性樹脂としてエポ
キシ樹脂を用いる場合には、一般にエポキシ樹脂の硬化
剤として使用されている硬化剤を添加することができ
る。このような硬化剤としては、アミン系硬化剤、酸無
水物系硬化剤、フェノール系硬化剤等が例示される。具
体的には、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラ
ミンなどの脂肪族アミン類及び脂肪族ポリアミン類、芳
香族環を含む脂肪族ポリアミン類、脂環式及び環状ポリ
アミン類、ジアミンジフェニルスルホンなどの芳香族ア
ミン類、脂肪族酸無水物類、脂環式酸無水物類、芳香族
酸無水物類、ハロゲン系酸無水物類等、トリスフェノー
ル、フェノールノボラック、クレゾールノボラック、ビ
スフェノールＡノボラック、ビスフェノールＦノボラッ
ク、フェノール類−ジシクロペンタジエン重付加型樹
脂、ジヒドロキシナフタレンノボラック、キシリデンを
結接基とした多価フェノール類、フェノール−アラルキ
ル樹脂、ナフトール類、ポリアミド樹脂及びこれらの変
性物、フェノール、ユリア、メラミンなどとホルマリン
を反応させて得られたメチロール基含有初期縮合物、ジ
シアンジアミドに代表される塩基性活性水素化合物、ト
リス（ジメチルアミノメチル）フェノールなどの第三ア
ミン類、イミダゾール、ＢＦ3−アミン錯体などのルイ
ス酸及びブレンステッド酸塩、ポリメルカプタン系硬化
剤、イソシアネートあるいはブロックイソシアネート、
有機酸ジヒドラジド等が例示される。またこれらの硬化
剤は併用も可能である。
【００２７】本発明において熱硬化性樹脂中に含有させ
る高誘電率を有する誘電体セラミックスとしては、単体
で測定したときの誘電率が２００以上である誘電体セラ
ミックスが好ましく、例えば、チタン酸バリウム（Ｂａ
ＴｉＯ3）、チタン酸カルシウム（ＣａＴｉＯ3）、チタ
ン酸ストロンチウム（ＳｒＴｉＯ3）、チタン酸鉛（Ｐ
ｂＴｉＯ3）及びＰｂＴｉ1/2Ｚｒ1/2Ｏ3などのチタン酸
鉛系セラミックス、チタン酸マグネシウム系セラミック
ス、チタン酸ビスマス系セラミックス、その他チタン酸
金属系セラミックス、Ｐｂ（Ｍｇ2/3Ｎｂ1/3）Ｏ3、Ｂ
ａ（ＳｎxＭｇyＴａz）Ｏ3、Ｂａ（ＺｒxＺｎyＴａz）
Ｏ3、ＴｉＯ2、ＺｒＯ2、ＳｎＯ2、酸化アルミニウム系
セラミックス、酸化ジルコニウム系セラミックス、ジル
コン酸鉛系セラミックス、ジルコン酸バリウム系セラミ
ックス、その他ジルコン酸金属系セラミック、鉛複合酸
化物系セラミックス、その他の公知の高誘電率を有する
誘電体セラミックスが挙げられる。高誘電率を有する誘
電体セラミックスは単独でも組み合わせても使用でき
る。また、これらの高誘電率を有する誘電体セラミック
スを無機質あるいは有機質で表面処理したものを用いて
よい。高誘電率を有する誘電体セラミックスは、球状、
あるいは様々な形のブロック片的形状であってもよく、
その形状については特に限定されない。
【００２８】本発明において、熱硬化性樹脂中における
高誘電率を有する誘電体セラミックスの含有量は、２０
〜７０体積％であることが好ましい。高誘電率を有する
誘電体セラミックスの含有量が２０体積％未満である
と、高い比誘電率が得られなくなる場合がある。また、
高誘電率を有する誘電体セラミックスの含有量が７０体
積％を超えると、良好な可撓性が得られない場合があ
る。なお、本発明において、複合誘電体フィルムが有す
る可撓性とは、例えば長さ２０ｃｍ、厚み７０μｍの複
合誘電体フィルムの試験片の両端部が互いに９０度とな
るように曲げることができる程度の可撓性である。ま
た、硬化後の複合誘電体フィルムにおいても、このよう
な可撓性を有することが好ましい。
【００２９】本発明において用いる高誘電率を有する誘
電体セラミックスの平均粒子径は、０．１〜１０μｍの
範囲内であることが好ましい。高誘電率を有する誘電体
セラミックスの平均粒子径が０．１μｍ未満であると、
高誘電率を有する誘電体セラミックスを含有さるせこと
による複合誘電体フィルムの比誘電率の向上が十分でな
い場合がある。また、高誘電率を有する誘電体セラミッ
クスの平均粒子径が１０μｍを超えると、樹脂への均一
な分散及び混合が困難となり、複合誘電体フィルム表面
に粒子による凹凸が現れてフィルム表面の平滑性が損な
われ、この結果基板に対する密着性が悪くなったり、耐
湿性が劣る場合がある。また、誘電特性がばらついたり
する場合がある。
【００３０】本発明の製造方法は、上記本発明の熱硬化
性複合誘電体含有フィルムを製造することができる方法
であり、高誘電率を有する誘電体セラミックスを含有し
た熱硬化性樹脂溶液を基材上に塗布した後、熱硬化性樹
脂の硬化温度よりも低い温度で乾燥することによりフィ
ルム状に成形することを特徴としている。
【００３１】基材としては、例えば、表面に剥離処理が
なされたプラスチックフィルムを用いることができる。
剥離処理が施されたプラスチックフィルム上に塗布して
フィルム状に成形した場合、一般には成形後、フィルム
から基材を剥離して用いる。
【００３２】基材として用いることができるプラスチッ
クフィルムとしては、ポリエチレンテレフタレート（Ｐ
ＥＴ）フィルム、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレ
ンフィルム、ポリエステルフィルム、ポリイミドフィル
ム、アラミド、カプトン、ポリメチルペンテン等のフィ
ルムを挙げることができる。プラスチックフィルムとし
ては、熱硬化性樹脂溶液中の有機溶剤に不溶のものを用
いることが好ましい。
【００３３】また、基材として用いるプラスチックフィ
ルムの厚みとしては、１〜１００μｍであることが好ま
しく、さらに好ましくは１〜４０μｍである。また、基
材表面上に施す離型処理としては、シリコーン、ワック
ス、フッ素樹脂などを表面に塗布する離型処理が好まし
く用いられる。
【００３４】また、基材として金属箔を用い、金属箔の
上に誘電体フィルムを形成してもよい。このような場
合、基材として用いた金属箔をコンデンサの電極として
用いることができる。
【００３５】基材上に熱硬化性樹脂溶液を塗布する方法
としては、特に限定されるものではなく、一般的な塗布
方法を用いることができる。例えば、ローラー法、スプ
レー法、シルクスクリーン法等により塗布することがで
きる。
【００３６】本発明の製造方法では、熱硬化性樹脂の硬
化温度よりも低い温度で乾燥することによりフィルム上
に成形しているので、得られる複合誘電体フィルムは、
硬化前の状態である。従って、硬化後の状態よりもさら
に一層可撓性に優れているので、取り扱いが容易であ
る。このような誘電体フィルムは、プリント基板などの
基板に組み込んだ後、加熱して熱硬化することができ
る。また、感光性の樹脂を用いた場合には、選択的に露
光することによりパターニングすることができる。
【００３７】上記本発明の複合誘電体フィルムの製造方
法は、上記本発明の製造方法により製造するものに限定
されるものではなく、その他の方法により製造すること
ができるものである。例えば、カレンダー法等により、
高誘電率を有する誘電体セラミックスを含有した熱硬化
性樹脂組成物を押出成形して、フィルム上に形成しても
よい。また、熱硬化性樹脂の硬化温度よりも高い温度に
加熱することによりフィルム状に成形してもよい。
【００３８】押出成形した誘電体フィルムは、上記の基
材上に押し出されるように成形されてもよい。また、基
材として、金属箔を用いる場合、金属箔としては、銅、
アルミニウム、真鍮、ニッケル、鉄等を材料とする箔の
他、これらの合金の箔、複合箔などを用いることができ
る。金属箔には、必要時に応じて表面粗面化の処理や、
接着剤の塗布等の処理を施しておいてもよい。
【００３９】金属箔上に上記熱硬化性樹脂溶液を塗布し
た後、熱硬化性樹脂の硬化温度よりも低い温度で乾燥す
ることが好ましい。また、金属箔上に押出成形する場合
も、熱硬化性樹脂の硬化温度よりも低い温度で押し出
し、乾燥することが好ましい。
【００４０】また、金属箔の間に誘電体フィルムを形成
してもよい。この場合、金属箔上に熱硬化性樹脂溶液を
塗布した後、この上に金属箔を載せ、金属箔の間に熱硬
化性樹脂溶液を挟んだ状態で乾燥させることにより、金
属箔の間に挟まれた状態の誘電体フィルムを形成しても
よい。また、金属箔の間に挟まれるように押出成形する
ことにより、金属箔の間に設けられた誘電体フィルムを
形成してもよい。
【００４１】本発明の複合誘電体フィルム形成用熱硬化
性樹脂組成物は、上記本発明の複合誘電体フィルムを形
成することができる熱硬化性樹脂組成物である。具体的
には、エポキシ当量が１５０〜２５００であるエポキシ
樹脂に、平均粒子径が０．１〜１０μｍである高誘電率
を有する誘電体セラミックスを２０〜７０体積％となる
ように配合したことを特徴としている。
【００４２】エポキシ樹脂としては、上記本発明の複合
誘電体フィルムに用いることができるエポキシ樹脂が用
いられる。従って、このようなエポキシ樹脂として、重
量平均分子量が８０００〜４００００であるカルコン基
を導入したビスフェノール−エピクロルヒドリン型エポ
キシ樹脂を挙げることができる。
【００４３】また、エポキシ樹脂には、低粘度のエポキ
シ樹脂が混合されていてもよい。このような低粘度のエ
ポキシ樹脂としては、上述のように、２５℃で１０００
Ｐａ・ｓ以下の粘度を有するエポキシ樹脂が挙げられ
る。
【００４４】図１は、本発明に従う複合誘電体フィルム
の両面に電極を設けた状態を示す断面図である。図１に
示すように、複合誘電体フィルム１の両面には、電極２
及び電極３が設けられている。このような電極２及び電
極３は、上述のように、金属箔から形成してもよいし、
複合誘電体フィルム１の上にメッキ法により形成しても
よい。また、薄膜形成方法により金属膜を形成して電極
としてもよい。
【００４５】図１に示すように、複合誘電体フィルム１
の両面に電極２及び電極３を設けることにより、コンデ
ンサを形成することができる。電極２及び電極３を所定
のパターンで形成することにより、所望の箇所に所望の
容量を有するコンデンサを形成することができる。
【００４６】
【発明の実施の形態】以下、本発明を実施例に基づいて
さらに詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に何ら
限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲に
おいて適宜変更して実施することが可能なものである。
【００４７】（実施例１）熱硬化性樹脂として、エポキ
シ化熱可塑性エラストマー（商品名「ＥＰＯＦＲＩＥＮ
Ｄ Ａ１０２０」、ダイセル化学工業社製、エポキシ当
量：４８０〜５４０）１４．７８ｇを用い、これをトル
エン４４．１０ｇに溶解した溶液と、硬化触媒としての
２，４−ジアミノ−６−（２′−メチルイミダゾリル−
（１′））−エチル−ｓ−トリアジン０．３０ｇと、高
誘電率を有する誘電体セラミックスとしてのチタン酸バ
リウム（粒径：１．１６μｍ）６２．８３ｇとを、石川
式撹拌らいかい機で常温・常圧下に３０分撹拌して、熱
硬化性複合誘電体組成物を調製した。
【００４８】得られた熱硬化性複合誘電体組成物を、８
ミルス（１ミルス＝１０００分の１インチ）のドクター
ブレードを用いて、表面がシリコンで離型処理された厚
み２５μｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フ
ィルム上に塗布し、室温で３０分放置した後、熱風乾燥
機で７０℃にて３０分間、引き続いて９０℃にて３０分
間乾燥させて熱硬化性複合誘電体フィルムを作製した。
【００４９】この熱硬化性複合誘電体フィルム中の残存
溶剤量をガスクロマト法で測定したところ、１重量％以
下であった。また、熱硬化性複合誘電体フィルム中のチ
タン酸バリウムの含有量は、４１．２体積％である。
【００５０】この熱硬化性複合誘電体フィルムに定規を
当て水平状態から折り曲げたところ、９０度を超えても
フィルムに割れが発生せず、良好な可撓性を有している
ことが確認された。また、この熱硬化性複合誘電体フィ
ルムを１９０℃で１時間加熱し、硬化させた。硬化後の
複合誘電体フィルムについては、長さ２０ｃｍの試験片
の両端部を互いに９０度となるように曲げても割れが発
生せず、良好な可撓性を有していることが確認された。
なお、硬化後の複合誘電体フィルムの厚みは約７０μｍ
であった。
【００５１】熱硬化性複合誘電体フィルムの比誘電率及
び誘電損失（ｔａｎδ）を測定するため、上記の熱硬化
性複合誘電体組成物を８ミルスのドクターブレードを用
いて、厚み０．５ｍｍの銅板（ＪＩＳ Ｈ ３１００、
Ｃ１１００Ｐ）の上に塗布し、室温で３０分放置した
後、熱風乾燥機で７０℃にて３０分間、次に９０℃にて
３０分間乾燥させた後、１９０℃で１時間加熱して硬化
させた。硬化させた複合誘電体フィルムの上に金を蒸着
させ、銅板及び金蒸着膜を電極として、Ｉｍｐｅｄａｎ
ｃｅ／Ｇａｉｎ−Ｐｈａｓｅ Ａｎａｌｙｚｅｒ（横河
ヒューレットパッカード社製４１９４Ａ）を用いて１０
０Ｈｚ〜１０ＭＨｚにおける比誘電率及び誘電損失を測
定した。１ＫＨｚにおける結果を表１に示す。
【００５２】（実施例２）熱硬化性樹脂として、エポキ
シ化ポリブタジエン（商品名「エポリードＰＢ３６０
０」、ダイセル化学工業社製、エポキシ当量：１８８〜
２１３、２５℃での粘度：１００〜２００Ｐａ・ｓ）２
２．６０ｇを用い、これをメチルエチルケトン１１．３
０ｇに溶解した溶液と、硬化触媒としての２，４−ジア
ミノ−６−（２′−メチルイミダゾリル−（１′））−
エチル−ｓ−トリアジン０．４５ｇと、高誘電率を有す
る誘電体セラミックスとしてのチタン酸バリウム（粒
径：１．１６μｍ）２１５．４０ｇとを、石川式撹拌ら
いかい機で常温・常圧下に３０分間撹拌して熱硬化性複
合誘電体組成物を調製した。
【００５３】得られた熱硬化性複合誘電体組成物を用い
て、実施例１と同様にして熱硬化性複合誘電体フィルム
を作製した。実施例１と同様にして、この熱硬化性複合
誘電体フィルム中の残存溶剤量を測定したところ、１重
量％以下であった。また、熱硬化性複合誘電体フィルム
中のチタン酸バリウムの含有量は、６１．６体積％であ
る。
【００５４】また、この熱硬化性複合誘電体フィルム及
びこれを硬化した複合誘電体フィルムは、実施例１の複
合誘電体フィルムと同様に、良好な可撓性を有してい
た。また、実施例１と同様にして、熱硬化性複合誘電体
フィルムの比誘電率及び誘電損失を測定し、その結果を
表１に示した。
【００５５】（実施例３）熱硬化性樹脂として、ジシク
ロペンタジエン型エポキシ樹脂（商品名「ＥＰＩＣＬＯ
Ｎ ＨＰ−７２００」、大日本インキ化学工業社製、エ
ポキシ当量：２６０）１０．０９ｇ及び低粘度のエポキ
シ樹脂としての液状脂環式エポキシ樹脂（商品名「エピ
コートＹＬ６７５３」、ジャパンエポキシレジン社製、
エポキシ当量：１８１、２５℃での粘度：２．４Ｐａ・
ｓ）２６．９２ｇを用い、これらをメチルエチルケトン
２０．０５ｇに溶解した溶液と、硬化触媒としての２，
４−ジアミノ−６−（２′−メチルイミダゾリル−
（１′））−エチル−ｓ−トリアジン０．３８ｇと、高
誘電率を有する誘電体セラミックスとしてのチタン酸バ
リウム（粒径：１．１６μｍ）１４７．８４ｇとを、石
川式撹拌らいかい機で常温・常圧下で３０分間撹拌して
熱硬化性複合誘電体組成物を調製した。
【００５６】得られた熱硬化性複合誘電体組成物を用い
て、実施例１と同様にして熱硬化性複合誘電体フィルム
を作製した。得られた熱硬化性複合誘電体中の残存溶剤
量を、実施例１と同様にして測定したところ、１重量％
以下であった。また、熱硬化性複合誘電体フィルム中の
チタン酸バリウムの含有量は、４２．５体積％である。
【００５７】また、この熱硬化性複合誘電体フィルム及
びこれを熱硬化させた誘電体フィルムは、実施例１と同
様に良好な可撓性を示した。実施例１と同様にして、熱
硬化性複合誘電体フィルムの比誘電率及び誘電損失を測
定し、結果を表１に示した。
【００５８】（実施例４）熱硬化性樹脂として、カルコ
ン基を含有したビスフェノール−エピクロルヒドリン型
エポキシ樹脂（重量平均分子量１４０００、カルコン基
含有量０．７モル／ｋｇ、エポキシ含有量０．８５モル
／ｋｇ、エポキシ当量：１１７６）を用い、ジエチレン
グリコールモノメチルエーテル（Ａ）、ジメチルアセト
アミド（Ｂ）、及びメチルエチルケトン（Ｃ）の混合溶
媒ワニス（固形分４９．１２重量％、Ａ／Ｂ／Ｃ＝２９
／２１／５０重量比）を作製し、この混合溶媒ワニス１
２．５９ｇと、低粘度のエポキシ樹脂としての液状脂環
式エポキシ樹脂（商品名「エピコートＹＬ６７５３」、
ジャパンエポキシレジン社製、エポキシ当量：１８１、
２５℃での粘度：２．４Ｐａ・ｓ）５．００ｇと、硬化
触媒としての２，４−ジアミノ−６−（２′−メチルイ
ミダゾリル−（１′））−エチル−ｓ−トリアジン０．
２０ｇと、高誘電率を有する誘電体セラミックスとして
のチタン酸バリウム（粒径：１．１６μｍ）１０６．６
９ｇと、メチルエチルケトン１０．００ｇとを、石川式
撹拌らいかい機で常温・常圧下に３０分撹拌して熱硬化
性複合誘電体組成物を調製した。
【００５９】得られた熱硬化性複合誘電体組成物を用い
て、実施例１と同様にして熱硬化性複合誘電体フィルム
を作製した。残存溶剤量は、１重量％以下であった。ま
た、熱硬化性複合誘電体フィルム中のチタン酸バリウム
の含有量は、６０．５体積％である。
【００６０】この熱硬化性複合誘電体フィルムをこれを
熱硬化させた複合誘電体フィルムは、いずれも実施例１
の複合誘電体フィルムと同様に良好な可撓性を示した。
実施例１と同様にして、この熱硬化性複合誘電体フィル
ムの比誘電率及び誘電損失を測定し、その結果を表１に
示した。
【００６１】また、実施例１と同様にして、銅板の上に
塗布した後乾燥させて形成した熱硬化前の熱硬化性複合
誘電体フィルムの上に、パターニング用のネガフォトマ
スクを置き、高圧水銀灯（オーク製作社製）を用いて１
８００ｍＪ／ｃｍ2の光量で露光した。露光後、３０℃
のメチルジグリコール／γ−ブチルラクトン（７５／２
５重量比）の混合溶媒中でブラッシングすることにより
未露光部を溶出させ、パターニングした。このことか
ら、得られた熱硬化性複合誘電体フィルムは、感光性を
有しており、露光によりパターニングが可能であること
が確認された。
【００６２】（実施例５）実施例４で用いたのと同様の
ビスフェノール−エピクロルヒドリン型エポキシ樹脂を
用いて、これをジエチレングリコールモノメチルエーテ
ル（Ａ）、ジメチルアセトアミド（Ｂ）、及びメチルエ
チルケトン（Ｃ）の混合溶媒に添加して、混合溶媒ワニ
ス（固形分４８．７８重量％、Ａ／Ｂ／Ｃ＝２９／２１
／５０重量比）を調製し、この混合溶媒ワニス４６．３
８ｇと、低粘度エポキシ樹脂としてのポリサルファイド
変性エポキシ樹脂（商品名「ＦＬＥＰ−６０」、東レチ
オコール社製、エポキシ当量：２８０、２５℃での粘
度：１７Ｐａ・ｓ）２．５１ｇと、硬化触媒としての
２，４−ジアミノ−６−（２′−メチルイミダゾリル−
（１′））−エチル−ｓ−トリアジン０．４７ｇと、高
誘電率を有する誘電体セラミックスとしてのチタン酸バ
リウム（粒径：１．１６μｍ）１０３．１５ｇと、メチ
ルエチルケトン１０．００ｇとを、石川式撹拌らいかい
機で常温・常圧下にて３０分間撹拌して熱硬化性複合誘
電体組成物を調製した。
【００６３】得られた熱硬化性複合誘電体組成物を用い
て、実施例１と同様にして熱硬化性複合誘電体フィルム
を作製した。残存溶剤量は、１重量％以下であった。ま
た、熱硬化性複合誘電体フィルム中のチタン酸バリウム
の含有量は、４５．１体積％である。
【００６４】この熱硬化性複合誘電体フィルムをこれを
熱硬化させた複合誘電体フィルムは、いずれも実施例１
の複合誘電体フィルムと同様に良好な可撓性を示した。
実施例１と同様にして、この熱硬化性複合誘電体フィル
ムの比誘電率及び誘電損失を測定し、その結果を表１に
示した。
【００６５】また、実施例１と同様にして、銅板の上に
塗布した後乾燥させて形成した熱硬化前の熱硬化性複合
誘電体フィルムの上に、パターニング用のネガフォトマ
スクを置き、高圧水銀灯（オーク製作社製）を用いて１
８００ｍＪ／ｃｍ2の光量で露光した。露光後、３０℃
のメチルジグリコール／γ−ブチルラクトン（７５／２
５重量比）の混合溶媒中でブラッシングすることにより
未露光部を溶出させ、パターニングした。このことか
ら、得られた熱硬化性複合誘電体フィルムは、感光性を
有しており、露光によりパターニングが可能であること
が確認された。
【００６６】
【表１】
【００６７】表１に示すように、実施例１〜５で得られ
た複合誘電体フィルムの比誘電率は２５以上であり、誘
電損失は４以下であった。
【００６８】（実施例６）実施例１〜５で調製した熱硬
化性複合誘電体組成物を、リップリバースコーターを用
いて、表面がシリコンで離型処理された厚み２５μｍの
ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム上に塗
布し、７０〜９０℃に調整したトンネル炉において乾燥
した後、この上に厚み３０μｍのポリエチレンフィルム
をラミネートし、間隙を調整したロールを通して、熱硬
化性複合誘電体フィルムを直径３インチのプラスチック
管に巻き取ることができた。従って、実施例１〜５で調
製した熱硬化性複合誘電体組成物から、可撓性が良好で
取り扱いが容易な熱硬化性複合誘電体フィルムを製造で
きることを確認した。
【００６９】（実施例７）実施例１〜５で調製した熱硬
化性複合誘電体組成物を、リップリバースコーターを用
いて、厚み１８μｍの銅箔上に塗布し、７０〜９０℃に
調整したトンネル炉において乾燥した後、この上に厚み
３０μｍのポリエチレンフィルムをラミネートし、間隙
を調整したロールを通して、熱硬化性複合誘電体フィル
ムを直径３インチのプラスチック管に巻き取ることがで
きた。従って、実施例１〜５で調製した熱硬化性複合誘
電体組成物から、可撓性が良好で取り扱いが容易な熱硬
化性複合誘電体フィルムを製造できることを確認した。
【００７０】（実施例８）実施例７で得られた熱硬化性
複合誘電体フィルム（実施例１の熱硬化性複合誘電体組
成物を用いて作製した複合誘電体フィルム）をコンデン
サ成分として内蔵したＢＧＡ（ボールグリッドアレイ）
パッケージを作製した。ＢＧＡパッケージのサイズは、
３０ｍｍ角、誘電体層はコア材を含めて７層（このうち
内蔵コンデンサとしての熱硬化性複合誘電体フィルムは
２層）である。外部端子数は４００（このうち電源・グ
ランド端子はそれぞれ１００ずつ）で、半導体素子と接
続される電極数も同一である。この時の複合誘電体フィ
ルムの厚みは３０μｍであり、２層合わせて約７．０ｎ
Ｆの静電容量であった。また、比較として、内蔵コンデ
ンサとして熱硬化性複合誘電体フィルムを内蔵させてい
ない以外は上記と同様のＢＧＡパッケージを作製した。
【００７１】以上のようにして作製したＢＧＡパッケー
ジについて、スイッチング素子として半導体を実装し、
スイッチング数６０でＨｉｇｈからＬｏｗに同時にスイ
ッチさせたときのグランドノイズのピーク値を計測し
た。測定は半導体素子の接続電極５カ所において行っ
た。なお、１個のスイッチのスイッチングによる電流Ｉ
の時間変化ｄＩ／ｄｔは、ｄＩ／ｄｔ＝５０ｍＡ／１ｎ
ｓｅｃ（ナノ秒）であり、スイッチング周期を１０ｎｓ
ｅｃとした。これは、クロック周波数１００ＭＨｚに相
当するスイッチングスピードである。スイッチングノイ
ズを測定したところ、本発明の熱硬化性複合誘電体フィ
ルムをコンデンサとして内蔵した場合、０．３６Ｖ±
０．０７Ｖであった。これに対し、コンデンサを内蔵さ
せていない場合、０．８１Ｖ±０．１２Ｖであった。以
上のように、本発明に従う熱硬化性複合誘電体フィルム
を基板に組み込みコンデンサを形成できることが確認さ
れた。
【００７２】（比較例１）エポキシ樹脂として、脂肪族
環状エポキシ樹脂（商品名「セロキサイド２０２１
Ｐ」、ダイセル化学工業社製、エポキシ当量：１３４、
２５℃での粘度：０．３Ｐａ・ｓ）１４．７８ｇを用
い、これをメチルエチルケトン２０．００ｇに溶解した
溶液と、硬化触媒としての２，４−ジアミノ−６−
（２′−メチルイミダゾリル−（１′））−エチル−ｓ
−トリアジン０．３０ｇと、高誘電率を有する誘電体セ
ラミックスとしてのチタン酸バリウム（粒径：１．１６
μｍ）６２．８３ｇと、石川式撹拌らいかい機で常温・
常圧下に３０分間撹拌して熱硬化性複合誘電体組成物を
調製した。
【００７３】得られた熱硬化性複合誘電体組成物を用い
て、実施例１と同様にして熱硬化性複合誘電体フィルム
を作製した。しかしながら、得られた熱硬化性複合誘電
体フィルムは、高誘電率を有する誘電体セラミックスが
均一に分散されておらず、均一なフィルムではなかっ
た。実施例１と同様にして、熱硬化前の複合誘電体フィ
ルム及び熱硬化後の複合誘電体フィルムの可撓性を評価
したところ、熱硬化前では９０度に曲げてもフィルムに
割れを生じなかったのに対し、熱硬化後のフィルムにお
いては、９０度に曲げるとフィルムが割れ破壊された。
【００７４】なお、実施例１と同様にして比誘電率及び
誘電損失を測定したところ、比誘電率は８．２８であ
り、誘電損失は２．１７％であった。また、熱硬化性複
合誘電体フィルム中のチタン酸バリウムの含有量は、４
５．３体積％である。
【００７５】
【発明の効果】本発明によれば、プリント基板等の基板
に組み込むことによりコンデンサを形成することができ
る誘電体フィルムとすることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に従う複合誘電体フィルムの両面に電極
を設けた状態を示す断面図。
【符号の説明】
１…複合誘電体フィルム ２，３…電極
フロントページの続き Ｆターム(参考） 4F071 AA03 AA42 AB18 AB20 AE22 AF40Y AH12 BA03 BB02 BC01 4J002 CC042 CC052 CC162 CC182 CD011 CD021 CD041 CD051 CD061 CD071 CD101 CD121 CD131 CD141 CD181 CD201 CE002 CL002 CN022 DE097 DE137 DE147 DE157 DE187 EJ046 EL136 EN006 EN046 EN076 EN106 ER006 ET006 EU116 EY016 FD142 FD146 GQ00 5E082 BC40 FF14 FG06 FG26 FG34 MM28 PP01 PP03 PP08 PP09 PP10

Claims (17)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 熱硬化性樹脂中に高誘電率を有する誘電
    体セラミックスを含有させた可撓性を有する熱硬化性複
    合誘電体フィルムであって、比誘電率が２５以上である
    熱硬化性複合誘電体フィルム。
  2. 【請求項２】 前記熱硬化性樹脂が、分子中に少なくと
    も１個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂であるこ
    とを特徴とする請求項１に記載の熱硬化性複合誘電体フ
    ィルム。
  3. 【請求項３】 前記エポキシ樹脂のエポキシ当量が１５
    ０〜２５００であることを特徴とする請求項２に記載の
    熱硬化性複合誘電体フィルム。
  4. 【請求項４】 前記高誘電率を有する誘電体セラミック
    スの含有量が２０〜７０体積％であることを特徴とする
    請求項１〜３のいずれか１項に記載の熱硬化性複合誘電
    体フィルム。
  5. 【請求項５】 前記高誘電率を有する誘電体セラミック
    スの平均粒子径が０．１〜１０μｍであることを特徴と
    する請求項１〜４のいずれか１項に記載の熱硬化性複合
    誘電体フィルム。
  6. 【請求項６】 前記エポキシ樹脂が、カルコン基を導入
    したビスフェノール−エピクロルヒドリン型エポキシ樹
    脂であることを特徴とする請求項２〜５のいずれか１項
    に記載の熱硬化性複合誘電体フィルム。
  7. 【請求項７】 前記ビスフェノール−エピクロルヒドリ
    ン型エポキシ樹脂の重量平均分子量が、８０００〜４０
    ０００であることを特徴とする請求項６に記載の熱硬化
    性複合誘電体フィルム。
  8. 【請求項８】 前記ビスフェノール−エピクロルヒドリ
    ン型エポキシ樹脂のカルコン基の含有量が０．１〜１モ
    ル／ｋｇであり、エポキシ基の含有量が０．５〜１．５
    モル／ｋｇであることを特徴とする請求項６または７に
    記載の熱硬化性複合誘電体フィルム。
  9. 【請求項９】 前記エポキシ樹脂が、低粘度のエポキシ
    樹脂を混合したエポキシ樹脂であることを特徴とする請
    求項２〜８のいずれか１項に記載の熱硬化性複合誘電体
    フィルム。
  10. 【請求項１０】 前記低粘度のエポキシ樹脂が、２５℃
    で１０００Ｐａ・ｓ以下の粘度を有する樹脂であること
    を特徴とする請求項９に記載の熱硬化性複合誘電体フィ
    ルム。
  11. 【請求項１１】 前記高誘電率を有する誘電体セラミッ
    クスが、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、
    チタン酸カルシウム、チタン酸鉛、またはこれらの混合
    物であることを特徴とする請求項１〜１０のいずれか１
    項に記載の熱硬化性複合誘電体フィルム。
  12. 【請求項１２】 高誘電率を有する誘電体セラミックス
    を含有した熱硬化性樹脂溶液を基材上に塗布した後、熱
    硬化性樹脂の硬化温度よりも低い温度で乾燥することに
    よりフィルム状に成形することを特徴とする熱硬化性複
    合誘電体フィルムの製造方法。
  13. 【請求項１３】 請求項１〜１１のいずれか１項に記載
    の熱硬化性複合誘電体フィルムを製造することを特徴と
    する請求項１２に記載の熱硬化性複合誘電体フィルムの
    製造方法。
  14. 【請求項１４】 エポキシ当量が１５０〜２５００であ
    るエポキシ樹脂に、平均粒子径が０．１〜１０μｍであ
    る高誘電率を有する誘電体セラミックスを２０〜７０体
    積％となるように配合したことを特徴とする複合誘電体
    フィルム形成用熱硬化性樹脂組成物。
  15. 【請求項１５】 前記エポキシ樹脂が、重量平均分子量
    が８０００〜４００００である、カルコン基を導入した
    ビスフェノール−エピクロルヒドリン型エポキシ樹脂で
    あることを特徴とする請求項１４に記載の複合誘電体フ
    ィルム形成用熱硬化性樹脂組成物。
  16. 【請求項１６】 前記エポキシ樹脂が、２５℃で１００
    ０Ｐａ・ｓ以下の粘度を有するエポキシ樹脂を混合した
    エポキシ樹脂であることを特徴とする請求項１４または
    １５に記載の複合誘電体フィルム形成用熱硬化性樹脂組
    成物。
  17. 【請求項１７】 前記高誘電率を有する誘電体セラミッ
    クスが、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、
    チタン酸カルシウム、チタン酸鉛、またはこれらの混合
    物であることを特徴とする請求項１４〜１６のいずれか
    １項に記載の複合誘電体フィルム形成用熱硬化性樹脂組
    成物。
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