JP2002331589A - 金属張積層板の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 寸法安定性および平坦性に優れた金属張積層
板１０を安定して連続的に得ることができる製造方法を
提供する。 【解決手段】 光学的異方性の溶融相を形成し得る熱可
塑性液晶ポリマーフィルム５’を表面に凹凸９１を有す
る熱処理ロール９上で熱処理した後、少なくともその片
面に金属シート３を接合させることからなる金属張積層
板の製造方法。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、光学的異方性の溶
融相を形成し得る熱可塑性ポリマー（以下、これを熱可
塑性液晶ポリマーと称することがある）からなるフィル
ム（以下、これを熱可塑性液晶ポリマーフィルムと称す
ることがある）を使用した金属張積層板の製造方法に関
する。本発明で得られる金属張積層板は、熱可塑性液晶
ポリマーフィルムに由来した優れた低吸湿性、耐熱性、
耐薬品性および電気的性質を有するだけでなく、優れた
熱寸法安定性も有しており、回路基板の材料や熱寸法安
定性を必要とする基材として有用なものである。

【０００２】

【従来の技術】移動体通信をはじめ、携帯用電子機器の
小型・軽量化の要求が強くなり、高密度実装に対する期
待が一段と強まっている。これに伴い配線基板の多層
化、配線ピッチの狭幅化、バイアホールの微細化、ＩＣ
パッケージの小型多ピン化が進められており、またコン
デンサや抵抗の受動素子についても小型化と表面実装化
が合わせて進められている。特に、これらの部品を直接
にプリント配線基板などの表面または内部に形成する技
術は、高密度実装を達成することができるだけでなく、
信頼性の向上にも寄与する。これらのことから、配線基
板の寸法精度、すなわち配線ピッチの精度も要求レベル
が高度になり、さらに寸法の熱的安定性も要求されてい
る。

【０００３】また、優れた低吸湿性、耐熱性、耐薬品性
および電気的性質を有する熱可塑性液晶ポリマーフィル
ムは、プリント配線基板などの信頼性を向上させる電気
絶縁材料として、急速にその商品化が進められている。

【０００４】従来、熱可塑性液晶ポリマーフィルムを用
いてプリント配線基板のような回路基板に使用される金
属張積層板を製造する場合、真空熱プレス装置を使用し
て、その２枚の熱平盤の間に所定の大きさに裁断された
熱可塑性液晶ポリマーフィルムと金属箔を重ねて置き、
真空状態で加熱圧着している（バッチ式真空熱プレス積
層法）。このとき、圧着前の熱可塑性液晶ポリマーフィ
ルムの分子の配向を力学強度の縦横比でほぼ１の値とす
れば、寸法安定性の良好な金属張積層板が得られる。し
かしながら、真空熱プレス積層法は枚葉式の製造方法で
あるため、材料を重ねて置く時間、１回のプレス時間、
プレス後の材料取り出し時間などが長くなり、金属張積
層板１枚当たりの生産速度が遅くなって、コストが高く
つく。また、生産速度を高めるために、同時に多数枚を
製造できるように設備を改善すると、設備が大型化して
設備費が高くなり好ましくない。したがって、この問題
を解決して、低コストで金属張積層板を提供できる連続
的な製造方法の開発が求められている。

【０００５】そこで、金属張積層板の連続製造を行うた
めに、長尺な熱可塑性液晶ポリマーフィルムと金属箔を
重ね合せた状態で加圧加熱ロールの間を通過させて熱圧
着し、そのときの熱圧着温度を熱可塑性液晶ポリマーの
融点より８０℃低い温度から融点よりも５℃低い温度ま
での範囲とする方法が提案されている（特開平５−４２
６０３号公報）。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】上記の従来の方法で
は、熱可塑性液晶ポリマーフィルムと金属箔との接着力
を改善するための条件、得られる金属張積層体における
熱可塑性液晶ポリマーフィルムの層の機械的強度の改善
については考慮されているが、得られる金属張積層体の
寸法安定性については考慮されていない。すなわち、か
かる方法では、加圧加熱ロール間で熱可塑性液晶ポリマ
ーフィルムと金属箔を熱圧着させるときの温度条件につ
いては考慮されているが、熱圧着前の前記フィルムが有
する残留歪みについては考慮されていないために、寸法
安定性に優れた平坦な金属張積層板を連続的に安定して
得ることは難しい。熱可塑性液晶ポリマーフィルムに残
留歪みが存在すると、熱可塑性液晶ポリマーフィルムと
金属箔の熱圧着時に形態不良となり、得られた金属張積
層板の寸法安定性と平坦性が不良となるからである。本
発明は、上記した従来技術の問題点に鑑みてなされたも
のであって、寸法安定性に優れた平坦な金属張積層板を
連続的に安定して得ることのできる方法を提供すること
を目的とする。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、寸法安定
性と平坦性に優れた金属張積層板を安定して連続的に得
ることができる製法について研究を行ったところ、次の
ことを見い出した。熱可塑性液晶ポリマーフィルムの残
留歪みを効果的に解消して熱寸法安定性を改善した後
に、この改善されたフィルムと金属箔や金属板に代表さ
れる金属シートとを加圧ロール間で圧着して積層する
と、寸法安定性および平坦性に優れた金属張積層板が得
られる。

【０００８】熱可塑性液晶ポリマーフィルムは、溶融製
膜時に延伸を施して、力学物性を等方性にしたとして
も、残留歪みが残り、かかる残留歪みは分子の配向状態
とかならずしも一致したものではない。残留歪みを解消
する方法として、フィルムを熱処理する方法が考えられ
たが、通常の連続熱処理設備に代表されるフロート式を
採用する場合は、フィルムに張力がかかるので、残留歪
みが十分に解消されないばかりか、前記張力によりフィ
ルムにさらに熱歪みが発生する。本発明者らの知見によ
れば、フィルムを表面に凹凸を有する熱処理ロールを用
いて熱処理すれば、フィルムにかかる引き取りによる張
力が前記凹凸の摩擦力によって緩和され、収縮や伸びの
起こらない状態での熱処理が可能となって、フィルムの
残留歪みを効果的に解消できる。そして、この表面に凹
凸を有する熱処理ロールでの処理に連続して、残留歪み
が解消されたフィルムと金属シートを圧着すれば、前記
フィルムにはもはや収縮や伸びは起こらず、寸法安定性
が良好で平坦性に優れた金属張積層板が安定して連続的
に得られることを知った。

【０００９】本発明者らは、以上のような知見に基づ
き、表面に凹凸がある熱処理ロールを用いて、寸法安定
性および平坦性に優れた金属張積層板を安定して連続的
に得ることができる製造方法を提供するに至った。

【００１０】すなわち、本発明にかかる金属張積層板の
製造方法は、熱可塑性液晶ポリマーフィルムを表面に凹
凸を有する熱処理ロール上で熱処理した後、少なくとも
その片面に金属シートを接合させることを特徴とする。

【００１１】なお、表面に凹凸を有するロールを使用し
て、熱可塑性液晶ポリマーフィルムの改質を行う方法
が、特開平６−２０６２５４号公報と特開２０００−２
７３２２５号公報に記載されている。特開平６−２０６
２５４号公報は、少なくとも一対の加圧ロールであっ
て、その少なくとも１つは、その表面に特定の凸部を有
する加圧ロールの間に熱可塑性液晶ポリマーフィルムを
通すことによって型押しを行い、該フィルムに凹凸を転
写して、耐磨耗性を改良するという技術を開示する。ま
た、特開２０００−２７３２２５号公報では、熱可塑性
液晶ポリマーフィルムを無応力下で熱収縮させて改質を
行い、フィルム内部での剥離（層内剥離）を防止すると
いう技術を開示する。熱収縮によってフィルムに波打ち
や歪みなどが多少発生した場合、梨地メッキされた金属
ロール（２６０℃）に接触させることにより、これを簡
単に平坦にできるとの記述もある。しかし、特開平６−
２０６２５４号公報と特開２０００−２７３２２５号公
報はともに、フィルムの形状を調節することに関する技
術を開示するに止まり、本発明のように、フィルムに金
属シートを接合する上で、表面に凹凸を有する熱処理ロ
ールによる熱処理によって熱可塑性液晶ポリマーフィル
ムの残留歪みを効果的に解消できること、そして残留歪
みを効果的に解消したフィルムを使用して、金属張積層
体の連続的な製造を行うことを開示または示唆するもの
ではない。

【００１２】本発明の方法においては、前記熱可塑性液
晶ポリマーフィルムの少なくとも片面に金属シートを連
続的に熱圧着により接合させることが好ましい。また、
熱処理ロールの表面に設ける凹凸の高さは、前記フィル
ムの残留歪みを効果的に解消する上で、１〜１５μｍで
あるのが好ましい。さらに、熱処理ロールの温度は前記
フィルムの熱変形温度よりも３０℃低い温度から熱変形
温度までの範囲内であることが好ましい。そして、熱処
理ロールによって処理された後の熱可塑性液晶ポリマー
フィルムの２００℃における熱寸法変化率は、寸法安定
性に優れた金属張積層板を得る上で０．１％以下である
ことが好ましい。

【００１３】

【発明の実施の形態】以下、本発明の一実施形態を図面
にしたがって説明する。図１は、本発明にかかる両面金
属張積層板の製造方法に用いる装置の一実施形態として
連続熱ロールプレス装置を示している。この装置は、上
下の第１および第２巻出ロール１、２から巻き出される
長尺な２枚の金属シート３、３の間に、第３巻出ロール
４から巻き出される長尺な熱可塑性液晶ポリマーフィル
ム５を挟んだ状態で、上下一対の加圧加熱ロール６、７
間に供給して圧着することにより、熱可塑性液晶ポリマ
ーフィルム５の両面に金属シート３が接合一体化された
両面金属張の積層板１０を連続的に形成する。そして、
この積層板１０を巻取ロール８に引き取る。

【００１４】また、前記加圧加熱ロール６、７と第３巻
出ロール４の間には、表面に多数の凹凸９１が形成され
た例えばエンボスロールなどの熱処理ロール９を配置
し、この熱処理ロール９により熱可塑性液晶ポリマーフ
ィルム５’を熱処理して、このフィルム５’の残留歪み
を解消させる。つまり、熱処理ロール９で熱可塑性液晶
ポリマーフィルム５’を熱処理するとき、このフィルム
５’は、熱処理ロール９に形成された凹凸９１の摩擦力
により巻取ロール８で引き取られるときの張力が緩和さ
れ、収縮や伸びの起こらない状態で熱処理されて、前記
フィルム５’の残留歪みが効果的に解消される。そし
て、この熱処理に連続して、前記加圧加熱ロール６、７
により金属シート３を熱可塑性液晶ポリマーフィルム５
に圧着すれば、このフィルム５は既に残留歪みが解消さ
れており収縮や伸びが起こらず、寸法安定性が良好で平
坦性に優れた金属張積層板１０が安定して連続的に得ら
れる。

【００１５】本発明に使用される熱可塑性液晶ポリマー
は特に限定されるものではないが、その具体例として、
以下に例示する（１）から（４）に分類される化合物お
よびその誘導体から導かれる公知のサーモトロピック液
晶ポリエステルおよびサーモトロピック液晶ポリエステ
ルアミドを挙げることができる。

【００１６】（１）芳香族または脂肪族ジヒドロキシ化
合物（代表例は表１参照）

【００１７】

【表１】

【００１８】（２）芳香族または脂肪族ジカルボン酸
（代表例は表２参照）

【００１９】

【表２】

【００２０】（３）芳香族ヒドロキシカルボン酸（代表
例は表３参照）

【００２１】

【表３】

【００２２】（４）芳香族ジアミン、芳香族ヒドロキシ
アミンまたは芳香族アミノカルボン酸（代表例は表４参
照）

【００２３】

【表４】

【００２４】これらの原料化合物から得られる熱可塑性
液晶ポリマーの代表例として表５に示す構造単位を有す
る共重合体（ａ）〜（ｅ）を挙げることができる。

【００２５】

【表５】

【００２６】また、本発明に使用される熱可塑性液晶ポ
リマーとしては、フィルムに所望の耐熱性および加工性
を与える目的においては、約２００〜約４００℃の範囲
内、特に約２５０〜約３５０℃の範囲内に融点を有する
ものが好ましいが、フィルム製造の点からは、比較的低
い融点を有するものが好ましい。したがって、より高い
耐熱性や融点が必要な場合には、一旦得られたフィルム
を加熱処理することによって、所望の耐熱性や融点にま
で高める。加熱処理の条件の一例を説明すれば、一旦得
られたフィルムの融点が２８３℃の場合でも、２６０℃
で５時間加熱すれば、融点は３２０℃になる。

【００２７】本発明に使用される熱可塑性液晶ポリマー
フィルムは、熱可塑性液晶ポリマーを押出成形して得ら
れる。このとき任意の押出成形法が採用されるが、周知
のＴダイ製膜延伸法、ラミネート体延伸法、インフレー
ション法などが工業的に有利である。特にラミネート体
延伸法やインフレーション法では、フィルムの機械軸方
向（以下、ＭＤ方向と略す）だけでなく、これと直交す
る方向（以下、ＴＤ方向と略す）にも応力が加えられる
ため、ＭＤ方向とＴＤ方向における機械的性質および熱
的性質のバランスのとれたフィルムを得ることができ
る。

【００２８】本発明において使用される熱可塑性液晶ポ
リマーフィルムは、任意の厚みのものを使用することが
でき、２ｍｍ以下の板状またはシート状のものも使用で
きる。ただし、熱可塑性液晶ポリマーフィルムをプリン
ト配線基板として使用する場合には、そのフィルムの膜
厚は、２０〜１５０μｍの範囲内にあることが好まし
く、２０〜５０μｍの範囲内にあることがより好まし
い。フィルムの厚さが薄過ぎる場合には、フィルムの剛
性や強度が小さくなるため、得られるプリント配線基板
に電子部品を実装する際に加圧により変形して、配線の
位置精度が悪化して不良の原因となる。なお、熱可塑性
液晶ポリマーフィルムには、滑剤、酸化防止剤などの添
加剤が配合されていてもよい。

【００２９】さらに、熱可塑性液晶ポリマーフィルムの
熱膨張係数は、このフィルム上に形成される導電体（金
属シート）の熱膨張係数と実質的に同一にすることが好
ましい。熱可塑性液晶ポリマーフィルムの熱膨張係数の
調整は、熱可塑性液晶ポリマーフィルム上に導電体を形
成する前または後に行ってもよい。また、熱可塑性液晶
ポリマーフィルムの熱膨張係数の調整は、表面に凹凸を
有する熱処理ロールによる熱処理の前に行ってもよい
し、後に行ってもよい。熱可塑性液晶ポリマーフィルム
の熱膨張係数の調整は熱処理によって行うことができ
る。熱処理の手段としては特に制限はなく、熱風循環
炉、セラミックヒーター、熱プレス等の公知の手段を利
用することができる。

【００３０】本発明においては、熱可塑性液晶ポリマー
フィルム５に金属シート３を熱圧着する前に、前述した
ように表面に凹凸９１が形成された熱処理ロール９で熱
可塑性液晶ポリマーフィルム５’を熱処理することによ
り、このフィルム５’が有している残留歪みを解消させ
る。熱処理ロール９の凹凸９１のパターンに特に制限は
ない。熱処理ロール９としては、梨地加工（メッキ）さ
れたロールを使用できる。また、熱処理ロール９とし
て、特定の凸部模様が一定のパターンで設けられたもの
を使用することもできる。熱処理ロール９の凹凸９１の
高さは、１μｍから１５μｍであることが好ましい。凹
凸９１の高さが１μｍ未満である場合には、熱処理ロー
ル９の引き取り張力に対する摩擦力が弱くなるために、
残留歪みが解消されない傾向にあり、一方、前記凹凸が
１５μｍを越える場合には、フィルム５’に凹凸９１の
転写が発生し、後の金属シート３の接合工程時に空気な
どを噛み込み易くなる傾向にある。凹凸９１の高さは３
μｍから１５μｍであることがより好ましい。また凹凸
の高さは、熱可塑性液晶ポリマーフィルムの厚さをＨ
（μｍ）としたとき、２Ｈ／３を越えないことが望まし
い。熱処理ロール９における凹凸の密度は、ロール９の
表面積１００００μｍ²あたり３〜６００個であること
が好ましく、５〜１２０個であることがより好ましく、
５〜６０個であることがさらに好ましい。また、熱処理
ロール９の温度は、熱可塑性液晶ポリマーフィルム５’
の熱変形温度よりも３０℃低い温度から熱変形温度まで
の範囲内であることが好ましい。この範囲から外れる温
度下では残留歪みの解消効果が乏しい。熱処理ロール９
による熱処理時間は、１秒から２０秒であることが好ま
しく、２秒から１５秒であることがロール周囲の温度変
化やフィルム５’の厚さ変化に依存しない時間としてよ
り好ましく、２秒から１０秒であることがより好まし
い。また、熱処理ロール９で処理された後の熱可塑性液
晶ポリマーフィルム５の２００℃における熱寸法変化率
は、得られる積層板１０の寸法安定性を高める上で０．
１％以下であることが好ましい。フィルム５の２００℃
における熱寸法変化率が０．１％より大きい場合には、
積層板１０の寸法安定性が不良となる場合がある。凹凸
を有する熱処理ロール９による熱処理は、実質的に無加
圧下で行うことが好ましい。ただし、フィルムの搬送に
伴って、熱処理ロール９との接触時に圧力が加わること
を妨げるものではない。

【００３１】そして、本発明においては、長尺な熱可塑
性液晶ポリマーフィルム５の両面に長尺な金属シート３
を重ね、これらを上下一対の加圧加熱ロール６、７間に
供給して熱圧着することにより、熱可塑性液晶ポリマー
フィルム５の両面に金属シート３が接合一体化された両
面金属張の積層板１０を連続的に形成する。このように
両面金属張の積層板１０を得る場合には、各加圧加熱ロ
ール６、７としていずれも加熱金属ロールが用いられ
る。また、本発明では、片面金属張の積層板を得ること
もできるが、この場合には、各加圧加熱ロール６、７と
して、耐熱ゴムロールと加熱金属ロールの組合せが用い
られる。このとき、耐熱ゴムロールと加熱金属ロール
は、フィルム側に耐熱ゴムロールを、金属シート側に加
熱金属ロールを配置することが好ましい。

【００３２】片面金属張の積層板を製造するときに用い
る耐熱ゴムロールは、好ましくはＪＩＳ Ｋ ６３０１
に基づくＡ型のスプリング式硬さ試験機によるロール面
の硬さ（ＪＩＳ Ａ 硬度）が８０度以上、より好ましく
は８０〜９５度のものが使用される。硬さ（ＪＩＳ Ａ
硬度）が８０度以上のゴムは、シリコーン系ゴム、フッ
素系ゴムなどの合成ゴムまたは天然ゴム中に加硫剤、ア
ルカリ性物質などの加硫促進剤を添加することによって
得られる。耐熱ゴムロールのロール面の硬さが８０度未
満では、圧着時の圧力不足を招いて、積層板の接着強度
が不足する傾向にある。一方、耐熱ゴムロールのロール
面の硬さが９５度を越えると、加熱金属ロールと耐熱ゴ
ムロール間で局部的圧力がかかって積層板の外観不良を
起こすことがある。

【００３３】また、熱可塑性液晶ポリマーフィルム５と
金属シート３を加圧加熱ロール６、７間で熱圧着すると
き、その一方にゴムコーティング層を有するロールを用
いて、コーティング層や他方の加圧加熱ロールに付加さ
れる力により、コーティング層を変形させて面状に加圧
するようにしてもよい。このとき、フィルム５と金属シ
ート３に加える圧力は、面圧換算において２０Ｋｇ／ｃ
ｍ² 以上であることが好ましい。面圧が２０Ｋｇ／ｃｍ
² 以上である場合には、斑の発生を抑制して十分な接着
力を有する積層板を得ることができる。

【００３４】熱可塑性液晶ポリマーフィルム５と金属シ
ート３の圧着時に加えられる圧力は、加圧部位で実質的
に変形が生じないロール同士の組み合わせである場合に
は、線圧換算で５Ｋｇ／ｃｍ以上が十分な接着力を付与
する上で好ましい。また、圧着時に加えられる圧力の上
限は特に限定されるものではないが、フィルムの加圧時
の流れや金属シートからのはみ出しが無い状態で、積層
板１０の接着力が十分となるようにするためには、線圧
換算で４００Ｋｇ／ｃｍを越えないか、または上記面圧
換算で２００Ｋｇ／ｃｍ² を越えないことが望ましい。

【００３５】なお、前記加圧加熱ロールの線圧とは、加
熱ロールに付与した力（圧着荷重）を加熱ロールの有効
幅で除した値である。また、前記面圧とは、圧着時に加
熱ロールの変形により形成される加圧面の面積で圧着荷
重を除した値である。

【００３６】本発明においては、良好な外観、積層板の
高い接着力、高い寸法安定性などを発現させる目的にお
いて、フィルムおよび金属シートを熱可塑性液晶ポリマ
ーフィルムの融点より５０℃低い温度から融点より５℃
低い温度までの範囲内の温度で熱圧着することが好まし
い。この熱圧着前に、金属シートを予熱し、加圧加熱ロ
ールへの急激な熱膨張を緩和させる方法を用いる場合に
は、ロール接触時の歪みがなく、フィルムにかかる張力
を増加させても外観に変化がなくなる。予熱温度は金属
シートの材質や熱膨張係数、厚さにより異なる設定が必
要であり、例えば、厚さ１８μｍの電気分解法により製
造された幅４００ｍｍの銅箔の場合には、１５０〜２０
０℃付近が好ましい。予熱時の雰囲気は使用する金属箔
の材質により選択すればよく、空気中の酸素により酸化
されやすい材質の場合には窒素などの不活性雰囲気が好
ましい。

【００３７】本発明においては、加圧加熱ロールの回転
速度を、その外周の線速度に換算して３０ｍ／分以下と
することが好ましい。金属箔の予熱時に熱伝達を容易に
するためには、２０ｍ／分以下とすることがより好まし
い。回転速度の下限は特に限定されないが、回転速度が
低すぎると生産効率の低下を招くので、工業的には０．
１ｍ／分より低くしないことが望ましい。

【００３８】本発明に使用される金属シートとしては、
特に制限はないが、電気的接続に使用されているような
金属からなる箔が好適であり、銅のほか金、銀、ニッケ
ル、アルミニウムなどからなるものを挙げることができ
る。銅箔としては、圧延法、電気分解法などによって製
造されるいずれのものでも用いることができるが、表面
粗さの大きい電気分解法によって製造されるものが、熱
可塑性液晶ポリマーフィルムとの接着強度が高いので好
ましい。金属箔には、通常銅箔に対して施される酸洗浄
などの表面処理が、本発明の作用効果が損なわれない限
り、施されていてもよい。金属箔の厚さは、５〜２００
μｍであることが好ましく、５〜７５μｍであることが
より好ましい。

【００３９】さらに本発明では、金属シートとして金属
箔ではなく、厚みが０．２〜２ｍｍの金属板を使用する
こともできる。特に、本発明の積層板を電子部品の放熱
板として使用する場合は、折れ曲げ加工性の点から、金
属板の厚みは０．２〜１ｍｍであることが好ましい。こ
のような板厚の金属板は、一般に圧延法により製造さ
れ、その表面粗さは１μｍ以下で平滑であるので、化学
的または物理的に表面粗さを２〜４μｍにして用いるこ
とが好ましい。このようにすれば、金属板と熱可塑性液
晶ポリマーフィルムとの接着強度が高くなる。また、表
面粗さに特に制限はないが、金属板の板厚の５０％以上
の表面粗さのものは金属板の強度が脆くなるので避ける
ことが好ましい。また、熱可塑性液晶ポリマーフィルム
の厚さの５０％以上の表面粗さのものは、得られた積層
板における熱可塑性液晶ポリマーフィルムの強度が脆く
なるので避けることが好ましい。

【００４０】

【実施例】以下、実施例により本発明を具体的に説明す
るが、本発明はこれらの実施例によって何ら制限される
ものではない。なお、以下の実施例において、熱可塑性
液晶ポリマーフィルムの融点、熱変形温度、膜厚、力学
特性（引張強度または弾性率）、外観、積層板の接着強
度、寸法安定性、加熱によるフィルムの寸法変化率の評
価は以下の方法により行った。

【００４１】（１）融点 示差走査熱量計を用いて、フィルムの熱挙動を観察して
得た。つまり、供試フィルムを２０℃／分の速度で昇温
して完全に溶融させた後、溶融物を５０℃／分の速度で
５０℃まで急冷し、再び２０℃／分の速度で昇温した時
に現れる吸熱ピークの位置を、フィルムの融点として記
録した。

【００４２】（２）熱変形温度 熱機械分析装置（ＴＭＡ）を用いて、フィルムの片端に
１ｇの引張荷重をかけ、室温から５℃／分の速度で２０
０℃まで昇温した時に急激な伸びの変化が観測される温
度を熱変形温度として測定した。

【００４３】（３）膜厚 膜厚は、デジタル厚み計（株式会社ミツトヨ製）を用
い、得られたフィルムをＴＤ方向に１ｃｍ間隔で測定
し、１０点の平均値を膜厚とした。

【００４４】（４）力学物性（引張強度または弾性率） 得られたフィルムから試料を切り出し、引張試験機を用
いて、ＡＳＴＭ Ｄ８８２の方法に準じて、引張強度ま
たは弾性率を測定した。

【００４５】（５）外観 目視により観察した。長さ２００ｍ以上において、し
わ、スジ、変形が観察されないものを○（最良）とし、
長さ１ｍ当たり１個未満のしわ、スジ、変形が観察され
たものを△（良好）、長さ１ｍ当たり１個以上のしわ、
スジ、変形、未着部分が観察されたものを×（不良）と
して評価した。

【００４６】（６）積層板の接着強度 積層板から１．０ｃｍ幅の試験片を作成し、そのフィル
ム層を両面接着テープで平板に固定し、ＪＩＳ Ｃ ５
０１６に準じて、１８０°法により、金属シートを５０
ｍｍ／分の速度で剥離したときの剥離強度を測定した。

【００４７】（７）積層板の寸法安定性 寸法安定性は、ＪＩＳ Ｃ ６４７１に準じて測定し
た。

【００４８】（８）フィルムの熱寸法変化率 熱寸法変化率は、ＩＰＣ−ＴＭ−６５０．２．２．４に
準じて、長さ方向３点と幅方向３点の合計９点につい
て、熱風循環式乾燥機を加熱処理に使用し、２００℃で
３０分間静置し、取り出した後の寸法と処理前の寸法と
の変化率（％）を測定し、平均値を加熱による寸法変化
率とした。

【００４９】参考例１ ｐ−ヒドロキシ安息香酸と６−ヒドロキシ−２−ナフト
エ酸の共重合物で、融点が２８０℃の熱可塑性液晶ポリ
マーを吐出量２０Ｋｇ／時で溶融押出し、横延伸倍率
４．００倍、縦延伸倍率２．５０倍の条件でインフレー
ション製膜した。この結果、平均膜厚が５０μｍ、膜厚
分布±７％、引張強度の縦（ＭＤ方向）と横（ＴＤ方
向）の比が１．０５の熱可塑性液晶ポリマーフィルムを
得た。２００℃における熱寸法変化率はＭＤ方向が＋
０．１％、ＴＤ方向が−０．５％であった。熱変形温度
は２００℃であった。この熱可塑性液晶ポリマーフィル
ムをＡとする。

【００５０】参考例２ ｐ−ヒドロキシ安息香酸と６−ヒドロキシ−２−ナフト
エ酸の共重合物で、融点が２８０℃の熱可塑性液晶ポリ
マーを吐出量２０Ｋｇ／時で溶融押出し、横延伸倍率
２．００倍、縦延伸倍率５．００倍の条件でインフレー
ション製膜した。この結果、平均膜厚が５０μｍ、膜厚
分布±７％、引張強度の縦（ＭＤ方向）と横（ＴＤ方
向）の比が３．５の熱可塑性液晶ポリマーフィルムを得
た。２００℃における熱寸法変化率はＭＤ方向が＋０．
８％、ＴＤ方向が−２．０％であった。熱変形温度は２
００℃であった。この熱可塑性液晶ポリマーフィルムを
Ｂとする。

【００５１】実施例１ 参考例１で得られた熱可塑性液晶ポリマーフィルムＡ
と、金属箔として厚さ１８μｍの電解銅箔を用いた。そ
して、図１に示す連続熱ロールプレス装置において、熱
処理ロール９として表面に高さ１５μｍの凹凸９１をロ
ールの表面積１００００μｍ²当たり１０個の割合で有
するロールを取り付けた。この熱処理ロール９の温度を
２００℃、加圧加熱ロール６、７の温度を２６０℃とし
て、これにより加熱した状態で圧力１０Ｋｇ／ｃｍ² で
熱圧着し、２ｍ／分の速度で引き取りながら、金属箔／
熱可塑性液晶ポリマーフィルム／金属箔の構成の両面金
属張積層板１０を作製した。このとき熱可塑性液晶ポリ
マーフィルム５には、３Ｋｇ／４０ｃｍ幅の張力をかけ
た。また、熱可塑性液晶ポリマーフィルム５’が熱処理
ロール９と接触している時間は１５秒であった。これに
より得られた熱処理後の熱可塑性液晶ポリマーフィルム
５の熱寸法変化率（金属箔と積層する前のフィルムから
サンプリングしたものを用いて測定した）と、得られた
積層板１０の接着強度と寸法安定性および外観について
の評価結果を表６に示す。

【００５２】実施例２ 参考例２で得られた熱可塑性液晶ポリマーフィルムＢ
と、金属箔として厚さ１８μｍの電解銅箔を用いた。そ
して、図１に示す連続熱ロールプレス装置において、表
面に高さ１５μｍの凹凸９１をロールの表面積１０００
０μｍ²当たり１０個の割合で有する熱処理ロール９を
取り付けた。この熱処理ロール９の温度を２００℃、加
圧加熱ロール６、７の温度を２６０℃として、これによ
り加熱した状態で圧力１０Ｋｇ／ｃｍ² で熱圧着し、２
ｍ／分の速度で引き取りながら、金属箔／熱可塑性液晶
ポリマーフィルム／金属箔の構成の両面金属張積層板１
０を作製した。このとき熱可塑性液晶ポリマーフィルム
５には、３Ｋｇ／４０ｃｍ幅の張力をかけた。また、熱
可塑性液晶ポリマーフィルム５’が熱処理ロール９と接
触している時間は１５秒であった。これにより得られた
熱処理後の熱可塑性液晶ポリマーフィルム５の熱寸法変
化率（金属箔と積層する前のフィルムからサンプリング
したものを用いて測定した）と、得られた積層板１０の
接着強度と寸法安定性および外観についての評価結果を
表６に示す。

【００５３】実施例３ 参考例１で得られた熱可塑性液晶ポリマーフィルムＡ
と、金属箔として厚さ１８μｍの電解銅箔を用いた。そ
して、図１に示す連続熱ロールプレス装置において、表
面に高さ２μｍの凹凸９１をロールの表面積１００００
μｍ²当たり１０個の割合で有する熱処理ロール９を取
り付けた。この熱処理ロール９の温度を２００℃、加圧
加熱ロール６、７の温度を２６０℃とし、これにより加
熱した状態で圧力１０Ｋｇ／ｃｍ² で圧着して、２ｍ／
分の速度で引き取りながら、金属箔／熱可塑性液晶ポリ
マーフィルム／金属箔の構成の両面金属張積層板１０を
作製した。このときの熱可塑性液晶ポリマーフィルム５
には、３Ｋｇ／４０ｃｍ幅の張力をかけた。また、熱可
塑性液晶ポリマーフィルム５’が熱処理ロール９と接触
している時間は１５秒であった。これにより得られた熱
処理後の熱可塑性液晶ポリマーフィルム５の熱寸法変化
率（金属箔と積層する前のフィルムからサンプリングし
たものを用いて測定した）と、得られた積層板１０の接
着強度と寸法安定性および外観についての評価結果を表
６に示す。

【００５４】実施例４〜６ 熱処理温度を実施例４では１８０℃、実施例５では２２
０℃、実施例６では１４０℃とした。それ以外の条件は
実施例１と同様にして、両面金属張積層板１０を製造し
た。得られた熱処理後の熱可塑性液晶ポリマーフィルム
５の熱寸法変化率（金属箔と積層する前のフィルムから
サンプリングしたものを用いて測定した）と、得られた
積層板１０の接着強度と寸法安定性および外観について
の評価結果を表６に示す。

【００５５】比較例１ 参考例１で得られた熱可塑性液晶ポリマーフィルムＡ
と、金属箔として厚さ１８μｍの電解銅箔を用いた。そ
して、図１の連続熱ロールプレス装置に前記凹凸が形成
さていない表面平滑な熱処理ロールを取り付けた。この
熱処理ロールの温度を２００℃、加圧加熱ロール６、７
の温度を２６０℃とし、これにより加熱した状態で圧力
１０Ｋｇ／ｃｍ² で圧着して、２ｍ／分の速度で引き取
りながら、金属箔／熱可塑性液晶ポリマーフィルム／金
属箔の構成の両面金属張積層板を作製した。このときの
熱可塑性液晶ポリマーフィルム５には、３Ｋｇ／４０ｃ
ｍ幅の張力をかけた。また、熱可塑性液晶ポリマーフィ
ルム５’が表面平滑な熱処理ロールと接触している時間
は１５秒であった。これにより得られた熱処理後の熱可
塑性液晶ポリマーフィルム５の熱寸法変化率（金属箔と
積層する前のフィルムからサンプリングしたものを用い
て測定した）と、得られた積層板１０の接着強度と寸法
安定性および外観についての評価結果を表６に示す。

【００５６】比較例２ 参考例２で得られた熱可塑性液晶ポリマーフィルムＢ
と、金属箔として厚さ１８μｍの電解銅箔を用いた。そ
して、図１の連続熱ロールプレス装置に前記凹凸が形成
さていない表面平滑な熱処理ロールを取り付けた。この
熱処理ロールの温度を２００℃、加圧加熱ロール６、７
の温度を２６０℃とし、これにより加熱した状態で圧力
１０Ｋｇ／ｃｍ² で圧着して、２ｍ／分の速度で引き取
りながら、金属箔／熱可塑性液晶ポリマーフィルム／金
属箔の構成の両面金属張積層板を作製した。このときの
熱可塑性液晶ポリマーフィルム５には、３Ｋｇ／４０ｃ
ｍ幅の張力をかけた。また、熱可塑性液晶ポリマーフィ
ルム５’が表面平滑な熱処理ロールと接触している時間
は１５秒であった。これにより得られた熱処理後の熱可
塑性液晶ポリマーフィルム５の熱寸法変化率（金属箔と
積層する前のフィルムからサンプリングしたものを用い
て測定した）と、得られた積層板１０の接着強度と寸法
安定性および外観についての評価結果を表６に示す。

【００５７】

【表６】

【００５８】上記の表６から明らかなように、比較例１
で得られた金属張積層板は、接着強度の点では十分と言
えるが、熱処理後のフィルムの熱寸法変化率が悪く、し
かも積層体としたときの寸法安定性と外観が悪い。ま
た、比較例２で得られた金属張積層板は、熱処理後のフ
ィルムの熱寸法変化率が悪く、しかも積層体としたとき
の寸法安定性と外観が悪くなるだけではなく、接着強度
も低下する。これらの比較例に対し、本発明による実施
例１〜６で得られた金属張積層板は、熱処理後のフィル
ムの熱寸法変化率が良好で、しかも積層体としたときの
接着強度と寸法安定性および外観が共に良好となる。

【００５９】

【発明の効果】以上のように、本発明によれば、熱可塑
性液晶ポリマーフィルムが有している残留歪みを効果的
に解消して、寸法安定性および平坦性に優れた金属張積
層板を安定して連続的に得ることができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の一実施形態にかかる両面金属張積層板
の製造方法に用いる装置を示す概略図である。

【符号の説明】

３…金属シート、５、５’…フィルム（熱可塑性液晶ポ
リマーフィルム）、９…熱処理ロール、９１…凹凸、１
０…金属張積層板。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 吉川 淳夫 岡山県倉敷市酒津1621番地 株式会社クラ レ内 Ｆターム(参考） 4F211 AC03 AD03 AD28 AD29 AF01 AG01 AG03 AH36 TA13 TH02 TH03 TH06 TH17 TH30 TQ01

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 光学的異方性の溶融相を形成し得る熱可
   塑性ポリマーからなるフィルムを表面に凹凸を有する熱
   処理ロール上で熱処理した後、少なくともその片面に金
   属シートを接合させることからなる金属張積層板を連続
   的に製造する方法。
2. 【請求項２】 前記凹凸を有する熱処理ロール上で熱処
   理された後のフィルムの２００℃における熱寸法変化率
   が０．１％以下である請求項１に記載の金属張積層板の
   製造方法。
3. 【請求項３】 前記凹凸を有する熱処理ロール上で熱処
   理された後のフィルムの少なくとも片面に金属シートを
   連続的に熱圧着により接合させる請求項１に記載の金属
   張積層板の製造方法。
4. 【請求項４】 前記フィルムを表面に凹凸を有する熱処
   理ロール上で実質的に無加圧下で熱処理する請求項１に
   記載の金属張積層板の製造方法。
5. 【請求項５】 熱処理ロールの表面に設ける凹凸の高さ
   が１μｍから１５μｍである請求項１に記載の金属張積
   層板の製造方法。
6. 【請求項６】 熱処理ロールの温度が前記フィルムの熱
   変形温度よりも３０℃低い温度から熱変形温度までの範
   囲内である請求項１に記載の金属張積層板の製造方法。