JP2002210589A - 高温用途のための自己ロウ付け材料 - Google Patents
高温用途のための自己ロウ付け材料Info
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Abstract
も良好な自己ロウ付け合金を提供する。 【解決手段】 基板金属合金シートとクラッドとを含
み、当該クラッドが実質的に市販の純粋な銅及び市販の
純粋なアルミニウム又はニッケルとからなり、それらが
互いに及び前記基板金属に冶金学的に接合されたことを
特徴とするクラッド自己ロウ付け合金。前記自己ロウ付
け合金は、好ましくはロールボンディング法を用いて製
造される。自己ロウ付け層の外層を銅とするのが好まし
く、Al含有量は2〜100%であり、Ni含有量は1
0〜100%であるのが好ましい。
Description
のステンレス又はカーボンスチールは、熱交換器などの
多数の接合部を必要とする自己ロウ付け(self-brazing)
用途において用いられている。Cuクラッドを有する自
己ロウ付け合金は、ロウ付けの間に良好な濡れを与え、
フラックスの使用を不要とする。ロウ付け合金を適切な
基板材料にロールボンディング(roll bonding)して複合
層を形成することにより、材料は多くの要件を同時に満
たすことになる。これらの要件の例は、機械的強度、化
学的耐性、及び熱伝達である。一方では、自己ロウ付け
法は部材の複雑さを低減して堅固な結着を確実にする。
熱交換器用途のために市販されている自己ロウ付け合金
は、機械的強度及び腐食耐性のために選択されるステン
レス及びカーボンスチールの基板合金を具備する市販の
純粋なCuをロウ付け層として使用するように設計され
ていた。よって、従来の自己ロウ付け材料から製造され
るロウ付けされた組立物の有用な上限温度は、Cu合金
の酸化耐性によって制限されている。
は、殆どがNi-ベースのロウ付け合金でロウ付けされ
ており、それらは必要な薄い寸法(gauge)を得るために
迅速な固化プロセスによって製造される。迅速に固化さ
れるNiロウ付け合金のコストは高く、得られる寸法及
び合金化学特性は限られている。しかしながら、熱交換
器の酸化耐性要件及びハニカム構造が、ロウ付け組立物
におけるCu合金の使用を不可能にしている。よって、
高温において使用でき、なおかつコスト効率も良好な自
己ロウ付け合金が求められている。
Cu合金は、市販の純粋なCu合金に比較して優れた酸
化耐性を示した。Al及びNi含有Cu合金の酸化重量
増加が減少したという観察は、これらの合金を、通常用
いられている市販の純粋なCuに置き換える自己ロウ付
け層として、及びNi-ベースのロウ付け合金の代替物
として使用するという発想を促す。
によって製造される高温用途のための自己ロウ付け合金
を記述する。ロールボンディング法においては、Al及
びNi含有Cu合金片(strip)が適切な基板合金の一方
又は両方の面に被覆される。(ロウ付け組立物を製造す
るためにフラックスを適用することもそれを除去するこ
とも必要ない。フラックスの初期の購入コスト並びに洗
浄副生成物の廃棄に関連するコストが大きく削減でき
る。)Al及びNi含有の自己ロウ付け層は、必要なA
l及びNi添加物を含むCu合金あるいはCu/Al又
はCu/Niの複合物のいずれかでありうる。さらに、
この複合物はCu/Al又はCu/Niに限られず、例
えば、Cu/Al/Cu又はCu/Ni/Cuであって
もよい。
の純粋なCu合金を、実質的に添加物を有するCu、A
l又はNi合金からなるクラッドで置き換えることによ
り開発された。Al、Ni含有Cu合金は、Cu/Al
又はCu/Ni層の複合物で置き換えることもできる。
さらに、Cu/Al又はCu/Ni層は、Cu/Al/
Cu、Al/Cu/Al、Ni/Cu/Ni及びCu/
Ni/Cuの3層融合物(infusion)とすることもでき
る。元素層法(elemental layers approach)は、入手可
能な市販の合金による制限をなくす。自己ロウ付け層の
化学特性は、層の比率を調節することにより変化させ、
特に腐食及び酸化耐性の要件を満たすようにすることが
できる。例えば、向上した酸化耐性は、Al含有量を従
来のインゴット材料から実現可能なものを越えるレベル
まで増大させることにより得られる。Zn及びPb等の
従来の合金における通常の望ましくない元素は、市販の
純粋なCu、Al及びNi合金を使用した場合と同様に
排除される。市販の純粋なCu、Al及びNiの入手可
能性は、特定の市販のAl及びNi含有Cu合金より極
めて広範である。この方法には、自ずから明らかな更な
る利点がある。一例は、寸法及び仕上げ条件が、従来の
金属片加工装置を適用することにより得られることであ
る。
ールボンディング:市販のAl含有Cu合金(CDA6
155)をステンレススチール基体にロールボンディン
グし、次いで厚み0.17”まで冷間圧延した。CDA
6155は、5.5%Al、1.5%Fe、1%Ni、
0.8%Zn及び0.05%Pbという名目上の組成を
持つCu合金である。CDA705(10重量%Ni)
及びCDA725(25重量%Ni)といった市販のN
i含有Cu合金もステンレススチール基体にロールボン
ディングして、同様に0.017”寸法まで圧延するこ
とができた。
ウ付け合金のロールボンディング:316ステンレスス
チールの一方の面に、Cu-Ni及びCu-Al複合層を
ロールボンディングした。表1は、層の組み合わせと層
比率を列挙している。Ni-Cu及びAl-Cuの層配列
は、ロウ付け及び合金化に対する影響を実験するために
変化させた。Alに対するCuの比率も、合金組成に対
する影響を実験するために変化させた。ロールボンディ
ングした片を0.017”寸法まで冷間圧延し、仕上げ
た寸法試料を断面化することより層比率を測定した。
ージ
金のロールボンディング:5層のCu/Al/SS/A
l/Cuの自己ロウ付け合金を、AISI347ステン
レススチール基体に市販の純粋な1350Al及びCD
A110Cuをロールボンディングし、次いで0.01
7”寸法まで冷間圧延することにより製造した。CDA
110Cuの厚みを変化させて異なる層比率の値を得
た。表2に示した寸法のCu及びAl片を洗浄し、ブラ
シをかけ、ロールボンドして所謂B-プレートをまず形
成した。このB-プレートを0.0045”の厚みまで
冷間圧延した。2枚のB-プレート及び347ステンレ
ススチール片を洗浄してブラシをかけ、次いで0.02
5”寸法にロールボンドした。接合された5層材料を
0.017”の最終寸法まで冷間圧延した。5層複合物
の一方の面の最終的な層比率を表2に示す。図1は、2
つのCu/AlB-プレートを用いて仕上げられた5層
のCu/Al/SS/Al/Cu自己ロウ付け合金を得
るためのロールボンディングプロセスを模式的に示して
いる。仕上げられた5層複合物の代表的な断面を図2に
示す。
ージ
合金のロウ付け 実施例(1)から得られたロールボンディングしたCD
A6155及びCDA725自己ロウ付け合金の真空ロ
ウ付けを、拡散ポンプを備えた真空装置中で実施した。
ロウ付け温度は、合金データシートから、又はデータが
入手できない場合は示差熱分析(DTA)技術から得た
Cu合金の融点に基づいて選択した。仕上げ寸法を持つ
自己ロウ付け合金の平板を波形のステンレススチールに
ロウ付けした。ロウ付けした接合部の断面を試験して流
動挙動を評価した。表3は、3つの合金のロウ付け条件
及びロウ付け接合部の品質を示す。
する自己ロウ付け合金は、均一な濡れを促進するために
酸化物スケールを除去するためのロウ付け前の酸エッチ
ング処理を必要とした。CDA6155自己ロウ付け合
金のエッチング無しでのロウ付けは、不均一な濡れをも
たらし、局在化したロウ付け合金の蓄積として現われ
た。市販のNi含有Cu合金(CDA725)を持つ自
己ロウ付け合金は、真空ロウ付け操作に先立つ溶媒脱脂
以外に特別な表面処理を必要としなかった。
u合金のロウ付け条件
ロウ付け合金のロウ付け:実施例(2)からの片面Cu
/Ni及びCu/Al自己ロウ付け合金の真空ロウ付け
を、拡散ポンプを備えた真空装置中で実施した。ロウ付
け温度は、標的とする合金の化学特性に従って選択し、
DTA技術により確認した。仕上げ寸法を持つ自己ロウ
付け合金の平板を波形のステンレススチールにロウ付け
した。ロウ付けした接合部の断面を試験して流動挙動を
評価した。表4は、3つの合金のロウ付け条件及びロウ
付け接合部の品質を示す。
け合金のロウ付け条件
Cu/SS合金のロウ付け接合部は、自己ロウ付け合金
がロウ付け操作の前に分解した場合には不均一な濡れを
示した。これは、Al表面の安定なスケール(scale)が
均一な濡れを妨害したと考えられる。このことは、ロウ
付け接合部が良好な品質であり均一に濡れるCu/Al
/SS自己ロウ付け合金の場合とは対照的である。Cu
-Ni系では、外層としてNiを持つ自己ロウ付け合金
(Ni/Cu/SS)は、良好な接合部を得るためによ
り高いロウ付け温度を必要とした。図3は、1200℃
の温度でのロウ付けについてのロウ付け接合部を示し、
図4は、1130℃でロウ付けされた同じクラッド合金
を示す。Cu/Ni/SS自己ロウ付け合金について
は、より低いロウ付け温度が使用可能である(図5参
照)。
自己ロウ付け合金のロウ付け:表5は、Alに対するC
u比率が異なる実施例(3)からの両面Cu/Al/S
S/Al/Cu自己ロウ付け合金のロウ付け条件、表面
処理、及びロウ付け品質を列挙する。全てのロウ付け接
合部が、ロウ付け操作前の最小の表面処理でも均一な濡
れを示す。典型的なロウ付け接合部の断面を図6に示
す。
ウ付け条件及びロウ付け品質
自己ロウ付け合金の酸化:両面Cu/Al/SS/Al
/Cu自己ロウ付け合金のクーポン(coupon)を真空中で
加熱処理してロウ付け条件を擬した。これらの熱処理ク
ーポンを、600℃で100時間後の重量増加を測定す
ることにより酸化試験した。比較を目的として、市販の
Cu-クラッド自己ロウ付け合金である、市販のCDA
6155クラッド自己ロウ付け合金も真空中で加熱処理
して酸化試験した。結果を表6にまとめた。従来のCu
クラッド自己ロウ付け合金は、酸化物スケールの破砕に
より大きな重量損失を示した。市販のAl含有Cu(C
DA6155)自己ロウ付け合金は、Cuに対するAl
の比率が最も低いCu/Al/SS/Al/Cu合金に
匹敵する重量増加を示した。Cuに対するAlの比率が
増加した合金では重量増加が低下した。
DA6155及びCu/Al/SS/Al/Cu自己ロ
ウ付け合金の酸化重量増加
験して、スケーリング耐性のために望ましいNi含有量
を同定した。Cu合金(CDA110)及びAl含有C
u合金(CDA6155)についての酸化の結果も比較
のために表7に含めた。Cu合金では有意な重量損失が
観察された。程度は少ないが、10%Ni含有Cu合金
もかなりの重量損失を示した。これらの比較して、30
%Ni-Cu及びAl含有Cu合金は、全てが酸化試験
中に重量増加を示した。
DA6155及びNi含有自己ロウ付け合金の酸化重量
増加
/Cu:交互のCu/Al/Cu3層の自己ロウ付けB
-プレートを評価した。Cu/Al/Cu型B-プレート
のロールボンディングは、前記の実施例に記載したのと
類似の手法で実施した。出発時のCuは、各々厚み0.
0085”及び0.0055”のCDA122であっ
た。Alは、厚み0.0075”のA1145型であっ
た。表8に、Cu/Al/Cu自己ロウ付け層を評価す
るためにロールボンディングされるCu/Al/Cu片
をまとめた。
条件及び名目上の合金組成
は、AISI316Lステンレススチール又はINCO
625片に更にロールボンディングして自己ロウ付け材
料を製造するか、又は厚み0.002”まで冷間圧延し
て、直線(straight)ロウ付け合金として使用した。自己
ロウ付け材料、並びに直線ロウ付け合金は、各々108
0℃においてAISI316LSS又はINCO625
に真空ロウ付けした。ロウ付け接合部は、光学又は電子
顕微鏡により冶金学的に試験した。ロウ付け接合部は均
一な合金混合及びボイドの充填を示した。
スケールを提供するのに必要な合金元素である。有意な
酸化耐性を付与するのに最小のAl含有量は2重量%で
ある。合金により多くのAlを添加することにより安定
なスケールを形成する傾向が増大し、合金融点の急速な
下降が合金の高温での有用性を低下させると仮定するこ
とは合理的である。Al含有量の実際的な上限は20重
量%であり、この組成において合金の融点は約900℃
である。安定なスケールは、20重量%のNiでCuN
iにおいて維持される。Niの添加は合金の融点を急速
に向上させ、ロウ付け操作に影響を与える。
るが、スケール保護という付加的な利点はAlより劣
る。融点下降は非常に急速に起こり、添加可能なSiの
量は3重量%未満に限られるべきである。
中に副生成物として存在する通常の合金元素である。こ
れら2つの元素は、Cu合金の強化元素として添加され
る。これらは、高蒸気圧元素であり、真空ロウ付けプロ
セスに悪影響を与える可能性があるため排除される。
を向上させるために添加される。Pbは高蒸気圧元素で
あり、真空ロウ付けプロセスに悪影響を与える可能性が
あるため排除されるべきである。
強化のために添加され、市販のCu合金では不可避であ
る。これらの元素のさらなる供給源は、真空ロウ付けプ
ロセスにおける基板合金の分解である。これらの元素は
Cu合金の融点を上昇させ、濡れ完了以前のロウ付け合
金の凝固を避けるために最小にすべきである。
り高い融点を持つ任意の金属性合金が使用できる。ステ
ンレススチール、オーステナイト又はフェライトは、こ
れらの合金がAl及びNi含有Cu自己ロウ付け合金に
匹敵する酸化及び腐食耐性を有するので好ましい。それ
にも関わらず、Ni又はCoに基づく他の高温合金は、
同様に基体材料として好ましい。
テンレススチール及びNiベースの合金基体に良好にロ
ールボンディングされ、高温用途のための自己ロウ付け
材料を形成する。
l含有量は2から100重量%まで、好ましくは2から
30重量%まで変化させることができ、Niは10から
100重量%、好ましくは20から40重量%まで変化
させることができる。合金は、酸化耐性に影響を与えず
に、Fe、Co、Cr及びAg等の他の成分を含有して
もよい。Zn、Pb及びAs等の市販のCu合金中の他
の不可避な成分は酸化特性に影響しないことがわかった
が、毒性又は真空中の高蒸気圧のために除くべきであ
る。
Al及びNi含有合金の化学特性は、適切な比率の個々
の合金層をステンレススチール基体にロールボンディン
グすることにより得られる。そのようにして製造された
自己ロウ付け合金は、ロウ付け処理を施したとき、望ま
しい化学特性を持つロウ付けをもたらす。Al含有Cu
自己ロウ付け合金は、市販のCu自己ロウ付け合金に比
較して優れた酸化耐性を示す。Al含有量の増加は酸化
耐性を向上させる。
uを表面層として有するのが好ましい。Al合金は、外
層として用いて環境に曝された場合、材料のロウ付け挙
動に悪影響を与える安定なスケールを形成する傾向があ
る。Cu合金は、従来の洗浄方法によって容易に洗浄で
きる。また、Cu/Ni/SS合金においてもCuを表
面層として有するのが好ましい。Cuに比較して高いN
iの融点は、層の完全な混合を得るためにより高いロウ
付け温度を必要とする。
基体上に高いAl層を形成することにより更なる酸化耐
性を与える。このAl富化層はロウ付けサイクル中に形
成され、基体に良好に結合する。Cu/Al/SSのロ
ウ付け温度は、Cu/SS自己ロウ付け合金に匹敵する
ものである。Cuが外層であるという事実は、片が従来
のCu/SS自己ロウ付け合金と同様に洗浄され取り扱
われることを可能にする。
ウ付け合金を得るためのロールボンディングプロセスを
示す模式図である。
/Al/Cu自己ロウ付け合金の5層複合物の断面を示
す図である。
接合部の断面を示す図である。
接合部の断面を示す図である。Ni層の不完全な溶融に
よるボイドが見られる。
接合部の断面を示す図である。
/Al/Cu接合部の断面を示す図である。
Claims (41)
- 【請求項1】 基板金属合金を提供し、銅及びアルミニ
ウムから実質的になるクラッドを提供し、前記クラッド
を前記基板金属合金に圧着し、前記クラッドを接合させ
て前記基板金属合金上にロウ付け層を形成する工程を含
み、前記基板金属合金が前記クラッドより高い融点を有
することを特徴とするクラッド自己ロウ付け合金の製造
方法。 - 【請求項2】 基板金属合金を提供し、銅及びニッケル
から実質的になるクラッドを提供し、前記クラッドを前
記基板金属合金に圧着し、前記クラッドを接合させて前
記基板金属合金上にロウ付け層を形成する工程を含み、
前記基板金属合金が前記クラッドより高い融点を有する
ことを特徴とするクラッド自己ロウ付け合金の製造方
法。 - 【請求項3】 前記圧着がロールボンディングしてロー
ルボンドされた複合体を形成する工程を含む、請求項1
又は2に記載のクラッド自己ロウ付け合金の製造方法。 - 【請求項4】 前記クラッドが、市販の純粋な銅及び市
販の純粋なアルミニウムの層を含む、請求項3記載のク
ラッド自己ロウ付け合金の製造方法。 - 【請求項5】 銅及びアルミニウム層の厚みが、実質的
に2%のアルミニウムから100%のアルミニウムを含
むクラッドを形成するように選択される、請求項4記載
のクラッド自己ロウ付け合金の製造方法。 - 【請求項6】 銅及びアルミニウム層の厚みが、実質的
に2%のアルミニウムから30%のアルミニウムを含む
クラッドを形成するように選択される、請求項4記載の
クラッド自己ロウ付け合金の製造方法。 - 【請求項7】 銅及びアルミニウム層の厚みが、実質的
に5%のアルミニウムと残余の銅からなるクラッドを形
成するように選択される、請求項4記載のクラッド自己
ロウ付け合金の製造方法。 - 【請求項8】 銅及びアルミニウム層の厚みが、前記ロ
ールボンディング工程の前に、各々0.030”及び
0.0075”である、請求項4記載のクラッド自己ロ
ウ付け合金の製造方法。 - 【請求項9】 銅及びアルミニウム層の厚みが、前記ロ
ールボンディング工程の前に、各々0.030”及び
0.012”である、請求項4記載のクラッド自己ロウ
付け合金の製造方法。 - 【請求項10】 前記基板金属合金がステンレススチー
ルである、請求項4記載のクラッド自己ロウ付け合金の
製造方法。 - 【請求項11】 前記ロールボンドされた複合体を最終
寸法まで冷間圧延する工程をさらに含む、請求項4記載
のクラッド自己ロウ付け合金の製造方法。 - 【請求項12】 前記最終寸法が0.017”である、
請求項11記載のクラッド自己ロウ付け合金の製造方
法。 - 【請求項13】 前記層が、前記基板金属合金の各面上
にある、請求項4記載のクラッド自己ロウ付け合金の製
造方法。 - 【請求項14】 銅が前記複合体の各面の外層をなす、
請求項13記載のクラッド自己ロウ付け合金の製造方
法。 - 【請求項15】 銅が前記複合体の一方の外層をなす、
請求項4記載のクラッド自己ロウ付け合金の製造方法。 - 【請求項16】 前記基板金属が前記複合体の他方の外
層をなす、請求項15記載のクラッド自己ロウ付け合金
の製造方法。 - 【請求項17】 前記基板金属合金がステンレススチー
ルである、請求項16記載のクラッド自己ロウ付け合金
の製造方法。 - 【請求項18】 前記クラッドが、市販の純粋な銅及び
市販の純粋なニッケルの層を含む、請求項3記載のクラ
ッド自己ロウ付け合金の製造方法。 - 【請求項19】 銅及びニッケル層の厚みが、実質的に
10%から100%のニッケルを含むクラッドを形成す
るように選択される、請求項18記載のクラッド自己ロ
ウ付け合金の製造方法。 - 【請求項20】 銅及びニッケル層の厚みが、実質的に
20%から40%のニッケルを含むクラッドを形成する
ように選択される、請求項18記載のクラッド自己ロウ
付け合金の製造方法。 - 【請求項21】 銅及びニッケル層の厚みが、実質的に
25%のニッケルと残余の銅からなるクラッドを形成す
るように選択される、請求項18記載のクラッド自己ロ
ウ付け合金の製造方法。 - 【請求項22】 銅及びニッケル層の厚みが、前記ロー
ルボンディング工程の前に、各々0.030”及び0.
010”である、請求項18記載のクラッド自己ロウ付
け合金の製造方法。 - 【請求項23】 基板金属合金シートとクラッドとを有
し、当該クラッドが実質的に市販の純粋な銅及び市販の
純粋なアルミニウムとからなり、それらが互いに及び前
記基板金属に冶金学的に接合されて複合体を形成してな
ることを特徴とするクラッド自己ロウ付け合金。 - 【請求項24】 前記アルミニウムが、前記クラッドの
2%から100%までをなす、請求項23記載のクラッ
ド自己ロウ付け合金。 - 【請求項25】 前記アルミニウムが、前記クラッドの
2%から30%までをなす、請求項23記載のクラッド
自己ロウ付け合金。 - 【請求項26】 前記アルミニウムが、前記クラッドの
5%をなす、請求項23記載のクラッド自己ロウ付け合
金。 - 【請求項27】 銅及びアルミニウム層の厚みが、各々
0.030”及び0.0075”である、請求項23記
載のクラッド自己ロウ付け合金。 - 【請求項28】 銅及びアルミニウム層の厚みが、各々
0.030”及び0.012”である、請求項23記載
のクラッド自己ロウ付け合金。 - 【請求項29】 前記基板金属合金がステンレススチー
ルである、請求項23記載のクラッド自己ロウ付け合
金。 - 【請求項30】 前記銅及びアルミニウムの層が、前記
基板金属シートの各面に冶金学的に接合された、請求項
23記載のクラッド自己ロウ付け合金。 - 【請求項31】 銅が前記複合体の各面の外層をなす、
請求項30記載のクラッド自己ロウ付け合金。 - 【請求項32】 銅が前記複合体の一方の外層をなす、
請求項23記載のクラッド自己ロウ付け合金。 - 【請求項33】 前記基板金属合金が前記複合体の他方
の外層をなす、請求項32記載のクラッド自己ロウ付け
合金。 - 【請求項34】 前記基板金属合金がステンレススチー
ルである、請求項33記載のクラッド自己ロウ付け合
金。 - 【請求項35】 基板金属合金シートとクラッドとを有
し、当該クラッドが実質的に市販の純粋な銅及び市販の
純粋なニッケルとからなり、それらが互いに及び前記基
板金属に冶金学的に接合されて複合体を形成してなるこ
とを特徴とするクラッド自己ロウ付け合金。 - 【請求項36】 前記ニッケルが、前記クラッドの10
%から100%をなす、請求項35記載のクラッド自己
ロウ付け合金。 - 【請求項37】 前記ニッケルが、前記クラッドの20
%から40%をなす、請求項35記載のクラッド自己ロ
ウ付け合金。 - 【請求項38】 前記ニッケルが、前記クラッドの25
%をなす、請求項35記載のクラッド自己ロウ付け合
金。 - 【請求項39】 銅及びアルミニウム層の厚みが、各々
0.030”及び0.010”である、請求項35記載
のクラッド自己ロウ付け合金。 - 【請求項40】 前記基板金属合金がステンレススチー
ルである、請求項35記載のクラッド自己ロウ付け合
金。 - 【請求項41】 銅が前記複合体の外層をなす、請求項
35記載のクラッド自己ロウ付け合金。
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