JP2002191964A - 低温プラズマ及び誘電熱を用いて有害ガスを処理するための触媒反応器、及びその処理方法 - Google Patents
低温プラズマ及び誘電熱を用いて有害ガスを処理するための触媒反応器、及びその処理方法Info
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Abstract
媒を同時に使用し、有害ガス除去率及び反応工程の選択
性を向上させることができる有害ガス処理用反応器、及
びその処理方法を提供する。 【解決手段】 本発明の反応器は、所定の内部容積を有
するボディと;このボディに一定間隔をおいて並列して
配置される平板電極であって、連続かつ交互的に、1つ
の平板電極には交流電源が接続され、隣り合う他の1つ
の平板電極には接地が接続される多数の平板電極と;前
記それぞれの平板電極に交流周波数の電圧を印加するた
めの電源装置とからなる。この反応器を用いる有害ガス
処理方法は、反応器を有害ガス処理装置に設けるステッ
プと;反応器のそれぞれの平板電極に交流周波数の交流
電圧を印加し、低温プラズマ及び誘電熱を発生させるス
テップと;反応器の内部に有害ガスを供給するステップ
と;有害ガスに対するプラズマ反応及び触媒反応を同時
に行うステップとを含む。
Description
誘電熱を用いて有害ガスを処理するための反応器、及び
その処理方法に関し、更に詳しくは、低温プラズマ及び
触媒を同時に使用する有害ガス処理工程において、低温
プラズマによる誘電熱及び触媒を同時に使用し、有害ガ
ス除去率及び反応工程の選択性を向上させることができ
る有害ガス処理用反応器、及びその処理方法に関する。
発性有機物質(Volatile Organic Compounds:VOC
s)の大部分は、人体に有害なだけでなく、大気中で光
化学スモッグを起こす原因物質であるため、各国は、こ
れを強く規制している。一方、国際協約(国際気候変動
枠組み条約)により地球温暖化物質のパーフルオロ化合
物(PFCs:Perfluoro-Compounds)及びクロロフル
オロカーボン類(CFCs:Chlorofluorocarbons)の
排出規制が段階的に強化されており、例えば、2002
年からは、これらの総量規制が実施される見込みにあ
る。これにより、このような有害物質またはガスを処理
するための技術開発に多くの努力が注がれ、一般化され
た処理技術としては、焼却工法、触媒工法、吸着または
生物学的濾過工程等がある。しかし、このような従来の
方式では、今後強化される有害ガスに対する排出規制を
十分に満たすことはできないことが知られている。例え
ば、焼却及び触媒を用いる方式では、必須的に高温の熱
源が要求されるが、有害ガスが断続的に排出される超清
浄半導体工程のような事業工程では、高温の熱源を持続
的に維持できず、これを維持するためには、費用が非常
にかかるという問題点がある。
分解又は酸化処理するための技術として、低温プラズマ
を用いる有害ガス処理方式がある。この有害ガス処理方
式のうちの1つが、米国特許第5,236,627号に開
示されている。この特許によると、常圧条件で電子とイ
オンからなる低温プラズマは、直径が数mmの電気的誘電
体及び強誘電体ペレット(pellets)またはビーズ(bea
ds)が充填されたプラズマ反応器内に高電圧交流電力を
加えることにより発生し、ここで発生した一部のエネル
ギーを利用する化学反応を通じて有害ガスを処理する。
しかし、このような有害ガス処理方式は、その処理工程
に必要な電力費用が大きく、その処理工程中に発生した
エアロゾル形態の副産物が反応器において詰まり現象を
もたらすか、電気的特性を悪化させ、工程の連続運転を
妨害するため、実際的な実用化及び常用化が困難という
問題点がある。
似するものとして、米国特許第4,954,320号は、
反応器に貴金属触媒ビーズ、アルミナビーズまたは吸着
物質を充填し、低温プラズマとの吸着または触媒反応を
同時に発生させる有害ガス処理方式を開示している。そ
して、米国特許第5,843,288号では、前記のよう
な特許に開示されている反応器及び交流電源装置におい
て、気体状の副産物が減少できるように強誘電体結晶の
表面に遷移金属触媒の白金(Pt)、パラジウム(P
d)、コバルト(Co)、ニッケル(Ni)等をコーテ
ィングする技術が提案されている。
用いて有害ガスを処理する反応器は、チューブ型(tube
type)ボディに誘電体性質を有するペレットまたはビ
ーズを充填した構造または形状を基本とし、触媒工程を
低温プラズマと同時に用いる場合には、反応器に充填さ
れた誘電体ペレットまたはビーズの表面に触媒をコーテ
ィングする形態をなしている。しかし、これらのような
方法を実際に有害ガスを排出する工程に適用する場合、
反応器に充填された誘電体により圧力損失が発生し、排
出ガスに粒状物質(particulate materials)が存在す
る場合、反応器が詰まり易く、この反応器を必然的に振
動が発生する輸送用エンジンに適用する場合、ペレット
またはビーズ間の接触面が擦り削られることがあり、大
容量の排出ガスを処理するためには、複数のチューブ型
反応器を束または集合的に束ねなければならないため、
全体的な有害ガス処理システムの規模が大きくなり過ぎ
る等の問題点がある。
と、単に実用性において問題となるのみならず、交流電
源により発生した誘電熱が反応空間に集中されず、分散
されるため、熱により活性化される触媒の性能を期待で
きないことから、全体的な工程のエネルギー効率が著し
く低下するという問題点がある。
成される誘電熱をより効果的に活用することができる体
積の小さい反応器構造を有しつつも、ガスの流れを妨害
しない技術の開発が、低温プラズマと触媒工程とを同時
に活用する工程において重要な解決課題として提起され
ている。
述の問題点及び課題を解決するために発明されたもので
あって、本発明の目的は、圧力損失及び詰まりが防止さ
れる低温プラズマ及び誘電熱を用いる有害ガス処理用反
応器を提供することにある。
ズを使用せず、全体的な体積を縮小させることができる
低温プラズマ及び誘電熱を用いる有害ガス処理用反応器
を提供することにある。
量のガスを処理することができる有害ガス処理用反応器
を提供することにある。
により発生した熱を狭い空間に集中させることができ、
電極表面にコーティングされた触媒が熱により効果的に
活性化されることにより、運転時の省電力化を図ること
ができ、また液状及び固体状の副産物の発生を抑えるこ
とができる有害ガス処理用反応器を提供することにあ
る。
応器を使用して有害ガスを処理するための方法を提供す
ることにある。
tile Organic Compounds)、パーフルオロ化合物(PF
Cs:Perfluoro-Compounds)、クロロフルオロカーボ
ン類(CFCs:Chlorofluorocarbons)、トリクロロ
エチレン、ダイオキシン、及びその他無機物等の有害ガ
スを処理するために低温プラズマ及び触媒を同時に使用
する有害ガス処理装置に使用するための反応器、及びそ
の処理方法に関し、従来は低温プラズマ反応器に利用さ
れなかった誘電熱及び触媒を反応工程に効果的に活用す
ることにより、運転に所要される電力を節減することが
できると共に、液状及び固体状の副産物の発生を抑える
ことができる。
ズマとこの低温プラズマの発生時に発生する誘電熱を用
いて有害ガスを処理するための反応器において、所定の
内部容積を有するボディと;前記ボディに一定間隔をお
いて並列して配置される平板電極であって、連続かつ交
互的に、1つの平板電極には交流電源が接続され、隣り
合う他の1つの平板電極には接地が接続される多数の平
板電極と;前記交流電源に接続されたそれぞれの平板電
極に交流周波数の電圧を印加するための電源装置とを含
むことを特徴とする、低温プラズマ及び誘電熱を用いる
有害ガス処理用反応器により達成することができる。好
ましくは、前記それぞれの平板電極が、一側面に導電性
の金属薄膜が被覆され他側面には触媒がコーティングさ
れた2つの誘電体プレートのそれぞれの金属薄膜が被覆
された面を相互接合して形成される。好ましくは、前記
それぞれの誘電体プレートが、0.1mm乃至2.0mmの厚
さを有し、ガラス、セラミック、石英から選ばれたいず
れか1つで形成される。好ましくは、前記触媒が、白
金、Pd、V、Rhを含む金属触媒群、MS 5A及び
MS 3Aを含むゼオライト触媒群、及びTiO2を含
む光触媒群から選ばれたいずれか1つである。好ましく
は、前記電源装置により前記平板電極に供給される電力
が、50Hz乃至100kHz周波数の1kV乃至30
kVの交流電圧である。
害ガス処理装置に設けるステップと;前記反応器のそれ
ぞれの平板電極に交流周波数の交流電圧を印加し、低温
プラズマ及び誘電熱を発生させるステップと;前記反応
器の内部に有害ガスを供給するステップと;前記有害ガ
スに対するプラズマ反応及び触媒反応を同時に行うステ
ップとを含むことを特徴とする、有害ガス処理方法によ
り達成することができる。
及び誘電熱を用いる有害ガス処理装置用反応器、及びそ
の反応器を用いる有害ガス処理方法の好ましい実施の形
態を、添付図面に基づいて詳細に説明する。
低温プラズマ及び誘電熱を用いる有害ガス処理装置用反
応器は、基本的に長方形または正方形のように所定の空
間を有する立方体状のボディ10を備える。このボディ
10の前方には、有害ガスをボディ10内に流入させる
ための流入口12を備えた流動分配器(フローディスト
リビューター:flow distributor)14が設けられる。
板電極16を含む。それぞれの平板電極16は、長方形
または正方形に形成されるのが好ましい。また、図3に
示すように、平板電極16は、電気的絶縁性及び誘電性
を同時に有するセラミック、ガラス、石英のような材質
で形成される2つの誘電体プレート18を備える。これ
らのそれぞれの誘電体プレート18は、例えば0.1mm
乃至2mmの厚さで形成され得る。また、それぞれの誘電
体プレート18の大きさは、反応器全体の容量に応じて
任意に設定でき、例えば縦辺及び横辺の大きさは、それ
ぞれ数mmから数百mmになり得る。
は導電性の金属コーティング材または金属薄膜20が被
覆されるのに対し、他側面には触媒22または吸着材が
コーティングされるのが好ましい。
プレート18を相互密着させることにより完成される。
具体的には、1つの誘電体プレート18の金属薄膜20
が被覆された一側面と、他の1つの誘電体プレート18
の金属薄膜20が被覆された一側面とを相互接着させる
ことにより、1つの平板電極16が完成される。
ートの間に金属薄膜を挿入して形成することもでき、こ
の場合には、それぞれの誘電体プレートの相互接合面の
いずれにも金属薄膜が被覆される必要はない。
16は、図2に示すように、反応器のボディ内に並列し
て配置される。図面では、ただ7つの平板電極が示され
ているが、反応器の能力または体積に応じてその個数を
任意に設定できることはいうまでもない。このように、
並列して配置された状態において、1つは交流電源24
に接続し、他の1つは接地26に接続する方式で連続か
つ交互に配置する。この際、それぞれの電極間の距離
は、約1mm乃至6mmに維持されるのが好ましい。また、
平板電極16は、処理すべきガスの流量または反応器の
能力に応じて数個の対乃至数十、数百個の対で並列配置
され得る。図面に示してはいないが、反応器の外形をな
すボディは、電気絶縁性を有するのはもとより、高温で
も耐えられるようにセラミックのような材質で形成され
るのが好ましい。
接続される電源装置28は、5kV乃至20kVに及ぶ
交流電圧を、例えば数十乃至数十万Hzの特定周波数で
供給し、反応器とのインピーダンス整合(impedance ma
tching)のために、その電源装置と反応器との間には、
インダクタンス及び充電回路(図示せず)が設けられる
のが好ましい。
ーティングされる触媒には、熱により触媒の活性が発生
するものとして知られているPt、Rh、Pd等の貴金
属触媒のみならず、Ni、Cu、Co等の金属触媒から
1つまたはそれ以上が選ばれ使用され得る。また、これ
らのそれぞれの金属触媒は、反応気体との接触面積を増
大できるように、先ず、誘電体プレート18の滑らかな
セラミック平板に表面積が大きいγ-アルミナ、シリ
カ、またはゼオライトをコーティングした後、このコー
ティング面の上にコーティングされるのが好ましい。
された吸着剤は、γ-アルミナまたはゼオライトであっ
てもよい。ここで、ゼオライトは、モレキュラーシーブ
(Molecular Sieve:MS)3Aまたは5Aであるのが
好ましく、これらのモレキュラーシーブにアルカリ金属
がアルカリ土類金属で置き換えられた触媒を使用するこ
とでより優れた性能を発揮できることがわかった。
よると、先ず、反応器に電源装置28を作動させ電力を
印加すると、それぞれの平板電極16の間に電気的放電
が起こり、電子及びイオンが発生する。ここで発生した
電子は、処理すべきガス分子を直接分解するか、若しく
は処理対象の有害ガスと共に供給された空気または添加
されたガス分子が電子と衝突することにより発生した
O、OH、HO2、Nラジカル(radical)またはイオ
ンにより酸化若しくは還元反応を経ることになる。上述
のような反応工程は、一般の低温プラズマを用いる工程
原理である。
電加熱を用いて反応器内の温度を上昇させ、所望の反応
をより容易に達成することができ、誘電加熱を通じて上
昇された反応器内の熱を触媒を活性化するのに使用する
ことにより、低温プラズマ反応と触媒反応の複合効果を
獲得することができる。例えば、低温プラズマ反応と触
媒反応の複合効果を既存の低温プラズマまたは触媒工程
と比較してみると、次のような技術的な長所があること
がわかった。
を酸化する場合、特定の温度以上に触媒を加熱する必要
があるが、本発明のように低温プラズマと触媒とを同時
に使用する場合、触媒が活性化可能な温度が低下し、低
い温度でも工程の実行が可能である。これは、低温プラ
ズマ空間の中で有害ガスまたは酸化剤(例えば、酸素、
水分または添加剤)が、反応が起こり易い状態に変換さ
れるためであると理解される。
の反応が選択的に起こる可能性は少ないが、本発明のよ
うに触媒を低温プラズマと共に使用する場合、反応での
選択性が増加し得る。例えば、低温プラズマのみの反応
でトルエンを除去する場合、半分以上のトルエンは重合
反応を起こし、エアロゾル状に変換され、これらの物質
が電極表面に付着して定期的な運転を妨害するか、反応
器内の詰まり現象をもたらし得るが、誘電熱により活性
化された触媒を使用する場合、最終産出物が二酸化炭素
と水分になる酸化反応が起こり易い。
作用モード及びその作用効果を詳細に説明することにす
る。
mm×76mm×1mmで、内部金属薄膜20の大きさは60
mm×60mm×0.1mmで、平板電極16の個数は15個
で、それぞれの平板電極16間の距離は2mmに設定さ
れ、反応流動断面積60mm×60mmには、14段の反応
空間が形成されている。また、反応器に平均電圧11k
Vかつ周波数60Hzの交流電力を供給し、低温プラズ
マを発生させた。この時、電力供給が5乃至6時間持続
され、また実験を10余回にわたって繰り返し行った
が、反応器内で絶縁破壊による致命的な損傷は見出され
なかった。一方、この時に使用される平板電極の誘電体
プレートとしては、α−アルミナプレート、α−アルミ
ナプレートにγ−アルミナ及び白金をコーティングして
形成したプレート、α−アルミナプレートにゼオライト
をコーティングして形成したプレート、石英プレート等
の様々な材質が選ばれ利用され得る。
反応器に空気を注入し流動させ、電源装置の周波数を6
0Hzから10kHzまで増加させ電力を印加すると、
周波数が増加すればするほど反応器に印加される電力が
増加し、反応器内の温度及び反応器の後端より排出され
る空気の温度が高くなることがわかった。一方、反応器
において低温プラズマが発生する電極の実総面積は、6
cm×6cm×14×2=1008cm2であるのに対し、外
部との接触面積は、6cm×6cm×6=216cm2と計算
することができる。即ち、誘電熱が発生する電極面積に
比して熱損失が発生し得る外部との接触面積が著しく少
なくなるため、発生した熱を反応工程に効果的に使用す
ることができる。これに比して、従来のチューブ状の反
応器は、電極面積と外部との接触面積がほぼ等しいた
め、熱損失が多く発生し、反応に必要な熱を効果的に利
用することができなかった。
反応器に空気を注入し流動させ、この時、反応器の前方
端及び後方端で圧力損失を測定してみた結果、既存のチ
ューブ状反応器に触媒ビーズまたはペレットを充填し空
気を流し込んだ場合に比し、圧力損失が著しく減少する
ことがわかった。従って、本発明による反応器は、流量
が大きい工程に効果的に使用することができ、反応工程
中に粒状の物質があるか、そのような粒子が発生する場
合にも反応器内で詰まり現象が発生しないことがわかっ
た。
でいる空気を反応器に供給し、長時間処理する場合、一
部のトルエンは、酸化工程を経ずに小粒状の炭素化合物
に変わり、電極に付着する現象が発生する。この時、付
着した副産物は、電極の電気的特性を変化させ、電力供
給に問題を起こす。しかし、本発明のように酸化反応を
起こす白金触媒を電極板にコーティングすると、粒子及
び液状の副産物の発生が著しく減少するのはもとより、
一定時間が過ぎた後には周期的に空気のみを注入し、取
り付いた炭素化合物を除去できることがわかった。
る場合において触媒及び熱が除去性能に及ぼす影響を調
べるために、有害ガスとして300ppmのトルエンを空
気と共に反応器に供給し、その後直ぐに60Hzの周波
数で11kVの交流電力を反応器に印加した後、反応器
の後端より排出されるトルエンの濃度を測定した。ここ
で、比較の明確性のために、1)α−アルミナプレート
を用いる平板電極の場合、2)α−アルミナプレートに
γ−アルミナをコーティングした平板電極の場合、3)
α−アルミナプレートにγ−アルミナ及び白金をコーテ
ィングした平板電極の場合に区分して比較実験を実行し
た。また、トルエンのような揮発性有機化合物の酸化工
程での温度上昇が反応工程にいかなる効果を及ぼすかを
調べるために、それぞれの平板電極に対する比較実験の
運転温度(反応器に供給される空気及び反応器の周辺温
度)をそれぞれ常温、60℃及び100℃に設定して遂
行した。
結果が、図4のグラフに示されている。このグラフによ
ると、電源装置で同一の電力が消費されていても有害ガ
スのトルエンの除去率(初期濃度に対する除去された濃
度)は、α−アルミナ、γ−アルミナ、白金触媒の順に
増加した。一方、それぞれの場合において、運転温度が
増加する場合、共通してトルエンの除去率は上昇し、温
度増加が反応工程に著しく肯定的に作用することがわか
った。
CF4を本発明による反応器で処理する実験において、
このようなガスもまた、トルエンと同様に低温プラズマ
工程において、反応器内の温度上昇により除去率が増加
することが観察された。特に、NF3は、反応器内の温
度が400℃以上の場合、熱のみでも分解される物質で
あるため、本反応器による除去率の増加は、触媒工程を
共に使用しない場合にも観察された。
1800℃以上でのみ可能であるため、貴金属触媒の白
金がコーティングされた電極が必要であり、このような
白金触媒を使用する場合は、反応器内の温度が300℃
乃至400℃レベルに維持されながら低温プラズマが発
生する場合に、本格的なCF4分解が開始された。
trichloroethylene)のようにClが含まれた有機物の
分解実験でも反応温度の増加は、有害物質の酸化反応を
加速させることがわかった。これにより、本発明による
反応器により反応温度を上昇させる技術は、トルエンの
ようなVOCsのみならず、ダイオキシン、PFCs,
CFCs、及び窒素酸化物のような無機物の分解にも広
範囲に適用され得るものと理解される。
による低温プラズマ及び誘電熱を用いる有害ガス処理用
反応器、及びその処理方法によると、交流電源と誘電体
電極を通じて低温プラズマを発生させる時に発生する誘
電熱を反応工程に触媒と共に用いることができ、反応効
率が向上する効果がある。
極の掃除、及び取替えのようなメンテナンスが簡易で、
反応器の体積が小さくなり、実用性が向上するメリット
がある。
の形態について説明したが、本技術分野の当業者であれ
ば、添付された特許請求の範囲を逸脱せず、様々な変更
例及び修正例を実施することができるものと理解され
る。
理用反応器を概略的に示す斜視図である。
す構成図である。
触媒の効率の結果を示すグラフである。
Claims (8)
- 【請求項1】低温プラズマとこの低温プラズマの発生時
に発生する誘電熱を用いて有害ガスを処理するための反
応器において、 有害ガスを収容するための所定の内部容積を有するボデ
ィと;前記ボディに一定間隔をおいて並列して配置され
る平板電極であって、連続かつ交互的に、1つの平板電
極には交流電源が接続され、隣り合う他の1つの平板電
極には接地が接続される多数の平板電極と;前記それぞ
れの平板電極に交流周波数の電圧を印加するための電源
装置と;を含むことを特徴とする、低温プラズマ及び誘
電熱を用いる有害ガス処理用反応器。 - 【請求項2】 前記それぞれの平板電極が、一側面に導
電性の金属薄膜が被覆され他側面には触媒がコーティン
グされた2つの誘電体プレートのそれぞれの金属薄膜が
被覆された面を相互接合して形成されることを特徴とす
る、請求項1記載の有害ガス処理用反応器。 - 【請求項3】 前記それぞれの誘電体プレートが、0.
1mm乃至2.0mmの厚さを有し、ガラス、セラミック、
石英から選ばれたいずれか1つで形成されることを特徴
とする、請求項2記載の有害ガス処理用反応器。 - 【請求項4】 前記触媒が、白金、Pd、V、Rhを含
む金属触媒群、MS 5A及びMS 3Aを含むゼオライ
ト触媒群、及びTiO2を含む光触媒群からなる群から
選ばれたいずれか1つであることを特徴とする、請求項
2記載の有害ガス処理用反応器。 - 【請求項5】 前記電源装置により前記平板電極に供給
される電力が、50Hz乃至100kHz周波数の1k
V乃至30kVの交流電圧であることを特徴とする、請
求項1記載の有害ガス処理用反応器。 - 【請求項6】 請求項1による有害ガス処理用反応器を
用いる有害ガス処理方法において、 反応器を有害ガス処理装置に設けるステップと;前記反
応器のそれぞれの平板電極に交流周波数の交流電圧を印
加し、低温プラズマ及び誘電熱を発生させるステップ
と;前記反応器の内部に有害ガスを供給するステップ
と;前記有害ガスに対するプラズマ反応及び触媒反応を
同時に行うステップと;を含むことを特徴とする有害ガ
ス処理方法。 - 【請求項7】 更に、反応器の内部に形成され得る固体
状及び液状副産物を除去するために、長時間の運転後、
周期的に清浄空気または酸素を反応器に供給するステッ
プを含むことを特徴とする、請求項6記載の有害ガス処
理方法。 - 【請求項8】 前記有害ガスが、揮発性有機物質(VO
Cs:Volatile OrganicCompounds)、パーフルオロ化
合物(PFCs:Perfluoro-Compounds)、クロロフル
オロカーボン類(CFCs:Chlorofluorocarbons)、
トリクロロエチレン(TCE:Trichloroethylene)、
ダイオキシン、窒素酸化物からなる群から選ばれた少な
くとも1種の有害成分を含むことを特徴とする、請求項
6記載の有害ガス処理方法。
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