CN113828151B - 一种气-固两相光催化还原二氧化碳反应器 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种气‑固两相光催化还原二氧化碳反应器，包括反应器、水蒸气发生组件、气体混合组件和光催化反应组件，其中反应器包括基座、电加热器和反应器主体，反应器主体为立式塔形结构，其内腔自下而上可分为水蒸气发生区、气体混合区和光催化反应区；水蒸气发生组件包括有液位传感器和第一温度传感器，设置于水蒸气发生区内；气体混合组件设置于气体混合区内，包括有悬挂架和气体搅拌器；以及光催化反应组件，包括有两组催化床，设置于光催化反应区内。本发明采用透气催化薄膜作为固体催化剂，具有催化剂分布均匀、与反应物分子接触均匀的特性，并且采用气流穿透薄膜的方式进行催化，能够进一步提高分子吸附效果，进而增强光催化还原的效率；本发明通过设置气体搅拌器均匀混合气体与水蒸气，加快二氧化碳光催化的反应动力学进程；通过设置抽拉式薄膜固定床，极大的缩减了整个催化系统因更换催化剂而停机的时间。
Description
技术领域
本发明涉及光催化异相催化技术领域，尤其涉及一种气-固两相光催化还原二氧化碳反应器。
背景技术
从19世纪末以来，大气中二氧化碳的浓度从280ppm增加到400ppm，严重影响了气候的变化。借鉴自然界中植物的光合作用系统，科学家们研究出光催化体系来捕获大气中的二氧化碳，并将其还原成燃料储存起来加以利用。如此，不仅消耗了大气中过多的二氧化碳，还可以生产太阳能燃料，将太阳能转化成碳氢化合物的化学能储存起来，从而为解决化石燃料储量不足等问题提供了新思路。
在传统的光催化反应系统中，大多采用气-液-固三相反应容器进行光催化还原二氧化碳，即将制备出的粉体状催化剂弥散在水溶液中，并将二氧化碳气体通入溶液中，从而二氧化碳与水在催化剂与光照的条件下进行反应。一般而言，传统的气-液-固三相反应系统具有催化剂易回收、反应活性稳定优点，但也存在光催化反应动力不足、分子扩散能力不足、催化剂活性位点利用率较低的缺点。另外，在传统气-液-固三相光催化容器中，由于二氧化碳微溶于水，将会阻碍二氧化碳向催化中心的扩散，从而限制了二氧化碳的转化效率。
发明内容
本部分的目的在于概述本发明的实施例的一些方面以及简要介绍一些较佳实施例。在本部分以及本申请的说明书摘要和发明名称中可能会做些简化或省略以避免使本部分、说明书摘要和发明名称的目的模糊，而这种简化或省略不能用于限制本发明的范围。
鉴于上述现有气-固两相光催化还原二氧化碳反应器存在的问题，提出了本发明。
因此，本发明目的是提供一种气-固两相光催化还原二氧化碳反应器，其目的在于提高光催化还原二氧化碳的效率。
为解决上述技术问题，本发明提供如下技术方案：一种气-固两相光催化还原二氧化碳反应器，包括反应器、水蒸气发生组件、气体混合组件和光催化反应组件，其中反应器包括基座、电加热器和反应器主体，所述反应器主体为立式塔形结构，其内腔自下而上可分为水蒸气发生区、气体混合区和光催化反应区；水蒸气发生组件包括有液位传感器和第一温度传感器，设置于所述水蒸气发生区内，并与所述反应器主体内壁配合连接；气体混合组件设置于所述气体混合区内，包括有悬挂架和气体搅拌器，所述悬挂架与所述反应器主体内壁固定连接；以及光催化反应组件，包括有两组催化床，设置于所述光催化反应区内，两组所述催化床间隔一定距离，所述催化床包括有薄膜固定床和外密封圈，所述催化床将所述气体混合区和光催化反应区分隔开。
作为本发明所述气-固两相光催化还原二氧化碳反应器的一种优选方案，其中：所述电加热器设置于所述基座上方，并与所述基座配合连接，所述反应器主体设置于所述电加热器上方。
作为本发明所述气-固两相光催化还原二氧化碳反应器的一种优选方案，其中：所述反应器主体一侧外壁自下而上依次开设有液态水进口管道和二氧化碳气体进口管道；所述液态水进口管道与所述水蒸气发生区相连通，所述二氧化碳气体进口管道与所述气体混合区相连通。
作为本发明所述气-固两相光催化还原二氧化碳反应器的一种优选方案，其中：所述液态水进口管道上设置有液态水进口阀门，所述二氧化碳气体进口管道上设置有二氧化碳气体进口阀门。
作为本发明所述气-固两相光催化还原二氧化碳反应器的一种优选方案，其中：所述悬挂架中部下方依次连接有第一压力传感器、第二温度传感器、二氧化碳浓度传感器和所述气体搅拌器。
作为本发明所述气-固两相光催化还原二氧化碳反应器的一种优选方案，其中：所述气体混合区外侧包裹有保温层，所述保温层上开设有恒温循环水进口和恒温循环水出口，所述恒温循环水进口上设置有恒温循环水进口阀门，所述恒温循环水出口上设置有恒温循环水出口阀门。
作为本发明所述气-固两相光催化还原二氧化碳反应器的一种优选方案，其中：所述薄膜固定床包括有两组固定件，两组所述固定件之间夹持有催化剂薄膜，两组固定件通过卡扣相连。
作为本发明所述气-固两相光催化还原二氧化碳反应器的一种优选方案，其中：所述薄膜固定床外侧套设有所述外密封圈，所述外密封圈的周向外侧与所述反应器主体内壁紧密贴合。
作为本发明所述气-固两相光催化还原二氧化碳反应器的一种优选方案，其中：所述光催化反应区外侧罩有模拟太阳灯组件，所述模拟太阳灯组件为半球形，末端略长于所述催化床，所述两组催化床之间设置有第三温度传感器。
作为本发明所述气-固两相光催化还原二氧化碳反应器的一种优选方案，其中：所述反应器主体上端中部开设有出口管道，所述出口管道为收缩喷口型，所述出口管道内壁设置有产物浓度传感器和第二压力传感器；所述出口管道与所述反应器主体上端倾斜部分的材质为玻璃或石英等透光材料。
本发明的有益效果：本发明采用透气催化薄膜作为固体催化剂，具有催化剂分布均匀、与反应物分子接触均匀的特性，并且采用气流穿透薄膜的方式进行催化，能够进一步提高分子吸附效果，进而增强光催化还原的效率；本发明通过设置气体搅拌器均匀混合气体与水蒸气，使得到达催化薄膜反应界面能够有充足的质子源进行反应，加快二氧化碳光催化的反应动力学进程；通过设置抽拉式薄膜固定床，极大的缩减了整个催化系统因更换催化剂而停机的时间；固定网支撑催化薄膜，可以增强薄膜抗气流冲击的能力。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案，下面将对实施例描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动性的前提下，还可以根据这些附图获得其它的附图。其中：
图1为本发明气-固两相光催化还原二氧化碳反应器的整体结构示意图。
图2为本发明气-固两相光催化还原二氧化碳反应器的气体混合组件结构示意图。
图3为本发明气-固两相光催化还原二氧化碳反应器的薄膜固定床和外密封圈组合示意图。
图4为本发明气-固两相光催化还原二氧化碳反应器的薄膜固定床的结构示意图。
图5为本发明气-固两相光催化还原二氧化碳反应器的薄膜固定床装配示意图。
具体实施方式
为使本发明的上述目的、特征和优点能够更加明显易懂，下面结合说明书附图对本发明的具体实施方式做详细的说明。
本反应器以还原二氧化碳生成甲烷为例的光催化原理进行说明：
反应气体二氧化碳与水分子扩散到催化剂薄膜表面，首先完成吸附过程，接下来从模拟太阳灯组件402发射的光线透过石英或者玻璃容器壁面到达光催化反应区103c中催化床401的薄膜催化剂401a-2的表面上，受到一定的光子激发后，薄膜催化剂401a-2表面电子从价带跃迁到导带，形成电子-空穴对，电子具有还原性，空穴具有氧化性，电子与空穴分别与二氧化碳与水分子发生氧化还原反应，并进一步生成反应中间产物，最终在不断的加氢反应过程中，得到最终产物甲烷（以甲烷为例），并且伴随着氧气的产生，从而达到二氧化碳到化学燃料的转化。
在本反应器中，二氧化碳与水分子光催化转化生成甲烷的化学反应计量式为：
液态水首先吸收电加热器102提供的热量，由液态蒸发成气态（蒸发温度大概在60-80℃范围），然后与二氧化碳气体分子混合。生成的甲烷经提纯之后可以作为高效的化学燃料使用，生成的氧气可以回收利用或者排到空气中。
在下面的描述中阐述了很多具体细节以便于充分理解本发明，但是本发明还可以采用其他不同于在此描述的其它方式来实施，本领域技术人员可以在不违背本发明内涵的情况下做类似推广，因此本发明不受下面公开的具体实施例的限制。
其次，此处所称的“一个实施例”或“实施例”是指可包含于本发明至少一个实现方式中的特定特征、结构或特性。在本说明书中不同地方出现的“在一个实施例中”并非均指同一个实施例，也不是单独的或选择性的与其他实施例互相排斥的实施例。
再其次，本发明结合示意图进行详细描述，在详述本发明实施例时，为便于说明，表示器件结构的剖面图会不依一般比例作局部放大，而且所述示意图只是示例，其在此不应限制本发明保护的范围。此外，在实际制作中应包含长度、宽度及深度的三维空间尺寸。
实施例1
参照图1，为本发明第一个实施例，提供了一种气-固两相光催化还原二氧化碳反应器，此设备包括反应器、水蒸气发生组件200、气体混合组件300和光催化反应组件400；其中反应器包括基座101、电加热器102和反应器主体103，反应器主体103为立式塔形结构，其内腔自下而上可分为水蒸气发生区103a、气体混合区103b和光催化反应区103c；水蒸气发生组件200，包括有液位传感器201和第一温度传感器202，设置于水蒸气发生区103a内，并与反应器主体103内壁配合连接；气体混合组件300，设置于气体混合区103b内，包括有悬挂架301和气体搅拌器302，悬挂架301与反应器主体103内壁固定连接；以及，光催化反应组件400，包括有两组催化床401，设置于光催化反应区103c内，两组催化床401间隔一定距离，催化床401包括有薄膜固定床401a和外密封圈401b，催化床401将气体混合区103b和光催化反应区103c分隔开。
具体的，基座101起到支撑作用，电加热器102用于提供热源，控制液态水温在60℃~80℃，将水加热蒸发为水蒸气，反应器主体103的内腔用于发生反应，气体混合区103b用于混合水蒸气和二氧化碳气体，光催化反应区103a用于进行光催化反应；液位传感器201用于测量水位，当液面低于或高于某一限值，传感器发出信号，进一步控制液态水进口阀门的动作；第一温度传感器202用于检测水蒸气发生区103a内的温度；气体混合组件300用于对水蒸气和二氧化碳气体进行混合，催化床301是发生催化反应的主要区域。
使用过程中，气体进入到反应器主体103的内腔后，自下而上依次经过水蒸气发生区103a、气体混合区103b和光催化反应区103c，经过充分混合后，增加了二氧化碳分子的扩散能力，穿过催化床401a，增加了气体反应物与催化剂活性位点接触的几率，使气体反应物更充分得到转化。
实施例2
参照图1和图2，为本发明的第二个实施例，该实施例不同于第一个实施例的是：电加热器102设置于基座101上方，反应器主体103设置于电加热器102上方，反应器主体103一侧外壁自下而上依次开设有液态水进口管道103d和二氧化碳气体进口管道103e；液态水进口管道103d与水蒸气发生区103a相连通，二氧化碳气体进口管道103e与气体混合区103b相连通；液态水进口管道103d上设置有液态水进口阀门103d-1，二氧化碳气体进口管道103e上设置有二氧化碳气体进口阀门103e-1。
相较于实施例1，进一步的，悬挂架301中部下方依次连接有第一压力传感器303、第二温度传感器304、二氧化碳浓度传感器305和气体搅拌器302，气体混合区103b外侧包裹有保温层306，保温层306上开设有恒温循环水进口306a和恒温循环水出口306b，恒温循环水进口306a上设置有恒温循环水进口阀门306a-1，恒温循环水出口306b上设置有恒温循环水出口阀门306b-1。
进一步的，光催化反应区103c外侧罩有模拟太阳灯组件402，模拟太阳灯组件402为半球形，末端略长于催化床401，两组催化床401之间设置有第三温度传感器403。
其余结构与实施例1的结构相同。
具体的，第一压力传感器303用于检测反应器主体103内腔的压力，第二温度传感器304用于检测气体混合区103b的温度，保温层306用于保温气体混合区103b内气体的温度，从而可以控制光催化反应区103c内的温度，保温层306的温度通过向恒温循环水进口306a内灌注恒温水实现，恒温水在保温层306内不断循环从而保证保温层306的温度；二氧化碳浓度传感器305用于检测二氧化碳气体的浓度，当二氧化碳浓度低于或者高于额定值时，进一步控制二氧化碳气体进口阀门103e-1的开启或者关闭；模拟太阳灯组件402，可以全天候提供光催化所需光源，在太阳光充足的条件下可以采用聚光器汇聚太阳光来提供光源，在其他时间段可利用模拟太阳灯进行照射。
使用过程中，打开液态水进口阀门103d-1，向液态水进口管道103d灌注液态水，使液态水进入到水蒸气发生区103a，打开电加热器102加热，当水蒸气充满整个反应器主体103内腔，即当产物浓度传感器103f-1显示水蒸气浓度在90%左右时，打开二氧化碳气体进口阀门103e-1，向二氧化碳气体进口管道103e通入二氧化碳气体，使二氧化碳气体进入气体混合区103b，气体搅拌器302驱动混合转速200-400 r/min，当二氧化碳浓度传感器305检测到二氧化碳气体浓度达到33.3%左右时，打开模拟太阳灯组件402，开始光催化反应；打开恒温循环水进口阀门306a-1，向恒温循环水进口306a通入恒温水，恒温水流经保温层306，打开恒温循环水出口阀门306b-1，使得恒温水从恒温循环水出口306b流出，从而保证气体混合区103b内的温度。
实施例3
参照图1、图3~图5，为本发明的第三个实施例，该实施例不同于第二个实施例的是：薄膜固定床401a包括有两组固定件401a-1，两组固定件401a-1之间夹持有催化剂薄膜401a-2，两组固定件401a-1通过卡扣401a-3相连；薄膜固定床401a外侧套设有外密封圈401b，外密封圈401b的周向外侧与反应器主体103内壁紧密贴合。
相较于实施例2，进一步的，反应器主体103上端中部开设有出口管道103f，出口管道103f为收缩喷口型，出口管道103f内壁设置有产物浓度传感器103f-1和第二压力传感器103f-2；出口管道103f与反应器主体103上端倾斜部分的材质为玻璃或石英等透光材料。
优选的，薄膜固定床401a为矩形抽屉状，可推拉结构，以便更换催化剂薄膜401a-2，当固定件401a-1固定好催化剂薄膜401a-2后，能够增强催化剂薄膜401a-2抵抗气流的冲击力；固定件401a-1由卡扣401a-3紧固连接；薄膜固定床401a归位以后由外密封圈402b包裹，从而防止气体外泄。
其余结构与实施例2的结构相同。
使用过程中，打开液态水进口阀门103d-1，向液态水进口管道103d灌注液态水，使液态水进入到水蒸气发生区103a，当水蒸气充满整个反应器主体103内腔，即当产物浓度传感器103f-1显示水蒸气浓度在90%左右时，打开二氧化碳气体进口阀门103e-1，向二氧化碳气体进口管道103e通入二氧化碳气体，使二氧化碳气体进入气体混合区103b，气体搅拌器302驱动混合转速200-400 r/min，当二氧化碳浓度传感器305检测到二氧化碳气体浓度达到33.3%左右时，打开模拟太阳灯组件402，开始光催化反应；打开恒温循环水进口阀门306a-1，向恒温循环水进口306a通入恒温水，恒温水流经保温层306，打开恒温循环水出口阀门306b-1，使得恒温水从恒温循环水出口306b流出，从而保证气体混合区103b内的温度。混合后的气体反应物自下而上依次穿过两层催化剂薄膜401a-2，气体反应物得到充分转化，光催化反应区103c的出口管道103f设计成收缩喷管型，可以加快气体流动速度，增大反应区进出口的压差，增强气体分子的扩散能力，从而加快生成气体的排放；第二压力传感器103f-2用于检测出口管道103f内部的压力；产物浓度压力传感器103f-1，可以检测出口产物的浓度，若为易燃易爆的产物，则可在二氧化碳气体进口管道103e随二氧化碳气体一起通入保护气体，使其浓度达到安全限值。
重要的是，应注意，在多个不同示例性实施方案中示出的本申请的构造和布置仅是例示性的。尽管在此公开内容中仅详细描述了几个实施方案，但参阅此公开内容的人员应容易理解，在实质上不偏离该申请中所描述的主题的新颖教导和优点的前提下，许多改型是可能的（例如，各种元件的尺寸、尺度、结构、形状和比例、以及参数值（例如，温度、压力等）、安装布置、材料的使用、颜色、定向的变化等）。例如，示出为整体成形的元件可以由多个部分或元件构成，元件的位置可被倒置或以其它方式改变，并且分立元件的性质或数目或位置可被更改或改变。因此，所有这样的改型旨在被包含在本发明的范围内。可以根据替代的实施方案改变或重新排序任何过程或方法步骤的次序或顺序。在权利要求中，任何“装置加功能”的条款都旨在覆盖在本文中所描述的执行所述功能的结构，且不仅是结构等同而且还是等同结构。在不背离本发明的范围的前提下，可以在示例性实施方案的设计、运行状况和布置中做出其他替换、改型、改变和省略。因此，本发明不限制于特定的实施方案，而是扩展至仍落在所附的权利要求书的范围内的多种改型。此外，为了提供示例性实施方案的简练描述，可以不描述实际实施方案的所有特征（即，与当前考虑的执行本发明的最佳模式不相关的那些特征，或于实现本发明不相关的那些特征）。
应说明的是，以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非限制，尽管参照较佳实施例对本发明进行了详细说明，本领域的普通技术人员应当理解，可以对本发明的技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本发明技术方案的精神和范围，其均应涵盖在本发明的权利要求范围当中。
Claims (9)
1.一种气-固两相光催化还原二氧化碳反应器，其特征在于：包括，
反应器，包括基座（101）、电加热器（102）和反应器主体（103），所述反应器主体（103）为立式塔形结构，其内腔自下而上可分为水蒸气发生区（103a）、气体混合区（103b）和光催化反应区（103c）；
水蒸气发生组件（200），包括有液位传感器（201）和第一温度传感器（202），设置于所述水蒸气发生区（103a）内，并与所述反应器主体（103）内壁配合连接；
气体混合组件（300），设置于所述气体混合区（103b）内，包括有悬挂架（301）和气体搅拌器（302），所述悬挂架（301）与所述反应器主体（103）内壁固定连接；以及，
光催化反应组件（400），包括有两组催化床（401），设置于所述光催化反应区（103c）内，两组所述催化床（401）间隔一定距离，所述催化床（401）包括有薄膜固定床（401a）和外密封圈（401b），所述催化床（401）将所述气体混合区（103b）和光催化反应区（103c）分隔开；
所述薄膜固定床（401a）包括有两组固定件（401a-1），两组所述固定件（401a-1）之间夹持有催化剂薄膜（401a-2），两组固定件（401a-1）通过卡扣（401a-3）相连。
2.根据权利要求1 所述的气-固两相光催化还原二氧化碳反应器，其特征在于：所述电加热器（102）设置于所述基座（101）上方，并与所述基座（101）配合连接，所述反应器主体（103）设置于所述电加热器（102）上方。
3.根据权利要求2 所述的气-固两相光催化还原二氧化碳反应器，其特征在于：所述反应器主体（103）一侧外壁自下而上依次开设有液态水进口管道（103d）和二氧化碳气体进口管道（103e）；
所述液态水进口管道（103d）与所述水蒸气发生区（103a）相连通，所述二氧化碳气体进口管道（103e）与所述气体混合区（103b）相连通。
4.根据权利要求3所述的气-固两相光催化还原二氧化碳反应器，其特征在于：所述液态水进口管道（103d）上设置有液态水进口阀门（103d-1），所述二氧化碳气体进口管道（103e）上设置有二氧化碳气体进口阀门（103e-1）。
5.根据权利要求1~4 任一所述的气-固两相光催化还原二氧化碳反应器，其特征在于：所述悬挂架（301）中部下方依次连接有第一压力传感器（303）、第二温度传感器（304）、二氧化碳浓度传感器（305）和所述气体搅拌器（302）。
6.根据权利要求5 所述的气-固两相光催化还原二氧化碳反应器，其特征在于：所述气体混合区（103b）外侧包裹有保温层（306），所述保温层（306）上开设有恒温循环水进口（306a）和恒温循环水出口（306b），所述恒温循环水进口（306a）上设置有恒温循环水进口阀门（306a-1），所述恒温循环水出口（306b）上设置有恒温循环水出口阀门（306b-1）。
7.根据权利要求6所述的气-固两相光催化还原二氧化碳反应器，其特征在于：所述薄膜固定床（401a）外侧套设有所述外密封圈（401b），所述外密封圈（401b）的周向外侧与所述反应器主体（103）内壁紧密贴合。
8.根据权利要求1~4和6~7任一所述的气-固两相光催化还原二氧化碳反应器，其特征在于：所述光催化反应区（103c）外侧罩有模拟太阳灯组件（402），所述模拟太阳灯组件（402）为半球形，末端略长于所述催化床（401），所述两组催化床（401）之间设置有第三温度传感器（403）。
9.根据权利要求8 所述的气-固两相光催化还原二氧化碳反应器，其特征在于：所述反应器主体（103）上端中部开设有出口管道（103f），所述出口管道（103f）为收缩喷口型，所述出口管道（103f）内壁设置有产物浓度传感器（103f-1）和第二压力传感器（103f-2）；所述出口管道（103f）与所述反应器主体（103）上端倾斜部分的材质为玻璃或石英等透光材料。
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