CN114870623B - 太阳能光热耦合相转换二氧化碳还原催化反应系统及方法 - Google Patents

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Abstract

本发明属于太阳能转化利用领域，公开一种太阳能光热耦合相转换二氧化碳还原催化反应系统及方法；所述系统包括：投料装置，用于向高温相转换反应装置投入反应物；热量提供装置，用于向高温相转换反应装置提供全部/部分反应热量；高温相转换反应装置，包括保温加热套、补偿加热套和反应器；所述反应器设置于保温加热套和补偿加热套之间；所述反应器包括依次连接的相转换预热管、球形反应区和尾管。本发明在保证高精度测试的基础上，高度集成和自动化的设计可以有效降低场地、材料、人工等成本。本发明适用范围广、太阳光利用率高、CO2还原反应效率高，可实现全光谱太阳能驱动的光热耦合催化CO2还原反应。

Description

太阳能光热耦合相转换二氧化碳还原催化反应系统及方法
技术领域
本发明属于太阳能转化利用领域，特别涉及一种太阳能光热耦合相转换二氧化碳还原催化反应系统及方法。
背景技术
能源与动力科技的变革可以直接推动人类文明和社会经济跨越发展，掌握革命性、引领性能源与动力科技及产业技术，是历史上所有世界大国崛起和引领世界发展的基础必要条件。如今人类对化石能源的过度消耗引发了气候变化、能源危机和环境污染等亟待解决的问题。在自然界碳循环中，大气中的CO2被植物吸收，然后通过生物或地质过程返回大气，一直处于动态平衡。但随着人类社会的飞速发展，工业活动所产生的碳排放已远超自然界碳循环所能吸收转化的容量。此背景下，以CO2规模化回收利用为核心的技术，可直接降低碳排放，具有极为重要的意义。然而，直接从大气中捕获富集并封存CO2需要巨大的能量消耗和资源投入，考虑到其经济成本，该方案极难实现。因此，必须通过技术革新与革命，实现工业活动中含碳物质的“闭环”利用，从源头上富集回收碳资源，避免向大气中直接排放二氧化碳。
太阳能作为一种清洁、分布广泛且可无限使用的可再生能源，在新能源开发利用技术领域中的占比越来越重。随着太阳能利用的相关技术不断发展和完善，该领域内科研工作者对其开发利用的方式也有更多的探索和创新。其中，太阳能驱动CO2还原反应制取碳氢燃料的技术可以将能量密度低、分散性强、不稳定、不连续的太阳能转化为清洁无污染、能量密度高、易存储、易输运的碳氢燃料。该技术不仅可以实现太阳能向有机燃料的转化，同时可以实现碳的减排和资源化，从而成为全球可再生能源研究领域的热点。目前基于太阳能催化CO2还原的相关技术主要有直接光催化、光热耦合催化、光电催化、光伏电解、聚光热解、光热释电催化等形式，其中光热耦合催化反应可以有效利用光子能量较强的短波区和光子能量较弱的长波区，有效提高了太阳能全光谱的高效耦合利用。一方面该技术避免了占将近50％的红外波段光的浪费，另一方面光热耦合效应可以有效促进CO2还原这一吸热反应的界面反应速率，此外温度的升高可以使反应物CO2和水的物相发生改变，形成自由扩散、传质强化的气相反应场，为CO2还原反应的进行提供了充足的电子源、碳源和质子源。
然而，由于受到太阳能的不连续性和气候气象条件的不稳定性影响，现有的太阳能光热耦合催化反应器存在诸多不足。(1)太阳光的不稳定性会对保持反应器内温度的恒定造成困难，而温度不仅决定了反应物的物相，而且对于光热耦合催化CO2还原反应的速率也有较大影响；(2)光热耦合催化反应往往伴随着系统压力的增大，这对于物料进出口的设计和优化提出更大的挑战；(3)由于太阳能具有不连续性，传统的太阳能光热反应器只能间歇使用，从而造成系统的不稳定性和增加了操作人员的时间管理难度；(4)反应物的投料比对于光热耦合催化CO2还原反应的产物选择性和产率有较大影响，而传统的光热耦合催化体系中的投料方式无法实现精确地控制CO2和水的投料量，不能精确控制单一产物的高选择性生成；(5)太阳光的广泛性和建筑物以及周边环境的影响对于系统的构建、场地的布置和光路的分布有较高要求。因此设计一种全天候、温度恒定、高度集成的光热耦合相转换CO2还原催化反应系统具有重要意义。
发明内容
本发明的目的在于提供一种太阳能光热耦合相转换二氧化碳还原催化反应系统及方法，至少解决上述技术问题之一；本装置热管理优异，气密性良好，可有效汇聚太阳能达到100-1000℃的高温环境，实现反应物的相转换，并且适用于高温高压反应；设置温度补偿机制，实现全天候光热耦合催化。
为达到上述目的，本发明的技术方案如下：
第一方面，本发明提供一种太阳能光热耦合相转换二氧化碳还原催化反应系统，包括：
投料装置，用于向高温相转换反应装置投入反应物；
热量提供装置，用于向高温相转换反应装置提供全部/部分反应热量；
高温相转换反应装置，包括保温加热套、补偿加热套和反应器；所述反应器设置于保温加热套和补偿加热套之间；所述反应器包括依次连接的相转换预热管、球形反应区和尾管。
本发明进一步的改进在于：所述投料装置包括T型气液混合阀和气液混合物分散系统；
T型气液混合阀的支端连接水输入管，直端连接二氧化碳输入管；T型气液混合阀的输出端通过气液混合分散系统连接相转换预热管的输入口；
气液混合分散系统中设置雾化装置。
本发明进一步的改进在于：水输入管和二氧化碳输入管上各设有一个流量控制系统；水输入管上的流量控制系统为蠕动泵、液体流量计、注射泵的一种，二氧化碳输入管上的流量控制系统为气体流量计、压力控制计或CO2鼓风机。
本发明进一步的改进在于：所述热量提供装置包括菲涅尔透镜；所述菲涅尔透镜用于聚集太阳光形成光斑为高温相转换反应装置提供全部/部分反应热量。
本发明进一步的改进在于：保温加热套的上表面设有敞口受光孔；球形反应区部分暴露于敞口受光孔中。
本发明进一步的改进在于：球形反应区内设有多孔蒸汽喷射头；多孔蒸汽喷射头设置于相转换预热管的出口处。
本发明进一步的改进在于：还包括产物冷却分析装置；产物冷却分析装置D包括冷肼和设置于冷肼中的液体产物集储罐；尾管尾端设置出气孔；出气孔连通所述液体产物集储罐；所述液体产物集储罐还连接有气体产物导管。
本发明进一步的改进在于：球形反应区或多孔蒸汽喷射头中负载有催化剂。
本发明进一步的改进在于：还包括自动控制系统；所述自动控制系统，用于监测球形反应区的反应温度；在所述反应温度低于预设温度时，控制补偿加热套加热补充球形反应区反应所述热量，使球形反应区的反应温度维持在预设度。
本发明进一步的改进在于：相转换预热管的管内径为1-10mm，置于保温加热套和补偿加热套之间加热区的长度为6-60mm；球形反应区的球内壁球径为15-30mm，多孔蒸汽喷射头的直径与相转换预热管一致，长度为1.2倍的直径；多孔蒸汽喷射头孔隙尺寸为50-500nm。
第二方面，本发明提供一种太阳能光热耦合相转换二氧化碳还原催化反应方法，包括以下步骤：
经菲涅尔透镜汇聚后的太阳光斑需被保温加热套接收，提供反应所需热量；
水和CO2气体按照设定比例经过T型气液混合阀后以气液混合物的形式进入气液混合物分散系统，经过雾化分散进入相转换预热管；
经过相转换预热管的气液混合物以均匀分散的水蒸气和CO2气体形式经多孔蒸汽喷射头喷射入高温反应区参与反应；产物经出气孔导入产物冷却分析装置，其中液体产物经冷肼冷却后储存在液体产物集储罐内，气体产物通过气体产物导管进入气相色谱进行定性定量分析。
相对于现有技术，本发明具有以下有益效果：
本发明提供一种太阳能光热耦合相转换二氧化碳还原催化反应系统及方法，投料装置可以精确控制CO2和水的投料比；并可通过气液混合及分散装置使其充分混合并以雾状进入反应腔体，实现反应物投料比的精准调控；高温相转换反应装置，包括保温加热套、补偿加热套和反应器；所述反应器设置于保温加热套和补偿加热套之间；所述反应器包括依次连接的相转换预热管、球形反应区和尾管；设置高温相转换反应装置，使反应物在到达催化剂界面之前实现相转换，以保证反应形式为气相反应，并设置了温度补偿机制，保持反应系统的恒温状态，有效规避日间气象条件造成的太阳能的不稳定性影响，夜间实施自动温度补偿下的光热催化，进而实现全天候光热耦合催化CO2还原。
本发明辐照光窗的球形设计和多功能多孔蒸汽喷射头的设计可以为催化剂的装载形式提供更多选择，对催化剂的有效光照和稳定性具有良好的促进作用；
本发明在保证气密性和透光性的同时实现常温下的连续在线气体采集检测，常温下呈现液相的产物通过冷肼冷却降温分离集储进行液相组份分析，气体产物直接进入气相色谱仪、质谱仪等检测装置，有效减少集气和检测过程中杂质气以及集气装置对产气纯度和性质的影响，减少了集气过程带来的能耗和系统误差；
本发明在保证高精度测试的基础上，高度集成和自动化的设计可以有效降低场地、材料、人工等成本。
本发明中流量控制系统可以精确控制CO2和水的投料比，并可通过气液混合及分散装置使其充分混合并以雾状进入反应腔体，实现反应物投料比的精准调控；设置高温汽化区域，使反应物在到达催化剂界面之前实现相转换，以保证反应形式为气相反应，并设置了温度补偿机制，保持反应系统的恒温状态，有效规避日间气象条件造成的太阳能的不稳定性影响，夜间实施自动温度补偿下的光热催化，进而实现全天候光热耦合催化CO2还原；辐照光窗的球形设计和多功能多孔蒸汽喷射头的设计可以为催化剂的装载形式提供更多选择，对催化剂的有效光照和稳定性具有良好的促进作用。
附图说明
图1为本发明太阳能光热耦合相转换二氧化碳还原催化反应系统的整体结构布局图；
图2为本发明太阳能光热耦合相转换二氧化碳还原催化反应系统中高温反应区的截面图；
图3为本发明太阳能光热耦合相转换二氧化碳还原催化反应系统中高温反应区的主体结构图。
具体实施案例
下面将参考附图并结合实施例来详细说明本发明。需要说明的是，在不冲突的情况下，本发明中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。
以下详细说明均是示例性的说明，旨在对本发明提供进一步的详细说明。除非另有指明，本发明所采用的所有技术术语与本发明所属领域的一般技术人员的通常理解的含义相同。本发明所使用的术语仅是为了描述具体实施方式，而并非意图限制根据本发明的示例性实施方式。
实施例1
请参阅图1至图3所示，一种太阳能光热耦合相转换二氧化碳还原催化反应系统，包括投料装置A，菲涅尔透镜聚光装置B，高温相转换反应装置C和产物冷却分析装置D。其中投料装置A、高温相转换反应装置C和产物冷却分析装置D之间通过导管相连接。
投料装置A主要包括：流量控制系统1、T型气液混合阀2和气液混合物分散系统3；T型气液混合阀2的两个输入端分别连接水输入管和二氧化碳输入管；水输入管和二氧化碳输入管上各设有一个流量控制系统1。T型气液混合阀2的输出端通过气液混合物分散系统3连接高温相转换反应装置C的输入端。
菲涅尔透镜聚光装置B包括菲涅尔透镜4以及与之配套组装的定日系统和支架；
高温相转换反应装置C包括保温加热套5、补偿加热套6和安装在保温加热套5、补偿加热套6之间的反应器；反应器包括依次连接的相转换预热管7、球形反应区8和尾管80。
相转换预热管7的入口连接气液混合物分散系统3的出口；相转换预热管7的管内径为1-10mm，置于保温加热套5和补偿加热套6之间加热区的长度为6-60mm；球形反应区8的球内壁球径为15-30mm，多孔蒸汽喷射头9位于球形反应区8内，且与相转换预热管7一体烧结，直径与相转换预热管7一致，长度为1.2倍的直径，多孔蒸汽喷射头9孔隙尺寸为50-500nm。球形反应区8尾部连接有尾管80；尾管80中安装有热电偶10。热电偶10插入球形反应区8内；热电偶10为T型和K型热电偶的一种，其直径为1-3mm；尾管80尾端设置螺纹出气孔11，其外圆直径为2-6mm。
保温加热套5和补偿加热套6的主体材质为铜合金、铝合金、铸铁、铸铝的一种或几种的混合工质；相转换预热管7和球形反应区8所用的反应管材质为石英、高硼硅玻璃的一种。
产物冷却分析装置D包括冷肼13和设置于冷肼13中的液体产物集储罐12。液体产物集储罐12的输入端连接螺纹出气孔11。冷肼13的传热工质为乙醇、异丙醇、液氮、冰的一种，产物导管15的材质为石英、玻璃、橡胶、PTFE的一种。菲涅尔透镜4的材质为石英、玻璃、亚克力等透明材料。
相转换预热管7温度保持在120℃以上，温度低于120℃时，补偿加热套6触发自动温度补偿机制进行升温；相转换预热管7的管长大于5倍的管径。催化剂可原位负载于多孔蒸汽喷射头9上，也可置于球形反应区8的任意位置。
流量控制系统1中，水侧可以是蠕动泵、液体流量计、注射泵中一种，CO2侧可以是气体流量计、压力控制计、CO2鼓风机中一种。T型气液混合阀2的支端连接进水侧，直端连接CO2进气侧。气液混合分散系统3中设置雾化装置，与相相转换预热管7的进口端采用螺钉接头相连。
保温加热套5上表面预留敞口受光孔51；反应器下部设置补偿加热套6，补偿加热套6侧方设置外置热电偶螺纹孔14，用于安装热电偶测量补偿加热套6的温度；补偿加热套6与自动温度控制系统相连。保温加热套5和补偿加热套6之间以螺栓相接。
实施例2
本发明提供一种太阳能光热耦合相转换二氧化碳还原催化反应，包括以下步骤：
水和CO2气体分别经过各支路的流量控制系统1进入T型气液混合阀2，从而确定了反应体系的水/CO2比例。而水和CO2气体经过T型气液混合阀2后以气液混合物的形式进入气液混合物分散系统3，经过雾化分散进入相转换预热管7。经过相转换预热管7的气液混合物以均匀分散的水蒸气和CO2气体形式经多孔蒸汽喷射头9喷射入高温反应区8参与反应。产物经出气孔11导入产物冷却分析装置D，其中液体产物经冷肼13冷却后储存在液体产物集储罐12内，气体产物通过气体产物导管15随后进入气相色谱进行定性定量分析。
菲涅尔透镜聚光装置B用于接受太阳光辐照并汇聚至高温反应区C，提供反应区域需要的热量。经菲涅尔透镜4汇聚后的太阳光斑被保温加热套5完全接收。
实施例3：
在本实施例中，将本发明一种太阳能光热耦合相转换二氧化碳还原催化反应系统用于Co3O4负载的CuOx薄膜光热催化剂太阳能光热耦合催化CO2还原反应：将1x1cm大小的Co3O4/CuOx薄膜光热催化剂置于球形反应区81内。通过气体流量计控制CO2的流速为10sccm，通过注射泵控制水的流速为20mL/min，相转换预热管7的管内径为1mm，相转换预热管7置于加热区的长度为6mm；球形反应区8的球内壁球径为15mm，多孔蒸汽喷射头9与相转换预热管7一体烧结，直径与相转换预热管一致，长度为1.2倍的直径，其孔隙尺寸为50nm；内置热电偶10为T型，其直径为1mm；反应器尾端设置螺纹出气孔11；螺纹出气孔11的外圆直径为2mm。
保温加热套5和补偿加热套6的主体材质为铝合金；相转换预热管7和球形反应区8所用的反应管材质为石英。冷肼12的传热工质为冰，产物导管的材质为橡胶。菲涅尔透镜4的材质为玻璃透明材料。
实施例4：
在本实施例中，将本发明一种太阳能光热耦合相转换二氧化碳还原催化反应系统用于ZnS负载的CuOx纳米颗粒光热催化剂太阳能光热耦合催化CO2还原反应：将200mg的ZnS/CuOx纳米颗粒光热催化剂置于多孔蒸汽喷射头9内。通过气体流量计控制CO2的流速为50sccm，通过注射泵控制水的流速为150mL/min，相转换预热管7的管内径为10mm，置于加热区的长度为60mm；球形反应区8的球内壁球径为30mm，多孔蒸汽喷射头9与相转换预热管7一体烧结，直径与相转换预热管一致，长度为1.2倍的直径，其孔隙尺寸为500nm；内置热电偶10为K型，其直径为3mm；反应器尾端设置螺纹出气孔11；螺纹出气孔11的外圆直径为6mm。
保温加热套5和补偿加热套6的主体材质为铸铁；相转换预热管7和球形反应区8所用的反应管材质为高硼硅玻璃。冷肼12的传热工质为乙醇，产物导管的材质为PTFE。菲涅尔透镜4的材质为石英透明材料。
其余条件与实施例1相同。
实施例4：
在本实施例中，将本发明一种太阳能光热耦合相转换二氧化碳还原催化反应系统用于CuS/ZnS负载的石墨烯气凝胶(GA)光热催化剂太阳能光热耦合催化CO2还原反应：将50mg的CuS/ZnS@GA光热催化剂置于球形反应区81内。通过气体流量计控制CO2的流速为20sccm，通过注射泵控制水的流速为80mL/min，相转换预热管7的管内径为6mm，置于加热区的长度为40mm；球形反应区8的球内壁球径为20mm，多孔蒸汽喷射头9与相转换预热管7一体烧结，直径与相转换预热管一致，长度为1.2倍的直径，其孔隙尺寸为80nm；内置热电偶10为T型，其直径为2mm；反应器尾端设置螺纹出气孔11；螺纹出气孔11的外圆直径为3mm。
保温加热套5和补偿加热套6的主体材质为铜合金；相转换预热管7和球形反应区8所用的反应管材质为石英。冷肼12的传热工质为冰，产物导管的材质为石英。菲涅尔透镜4的材质为亚克力。其余条件与实施例1相同。
表1各实施例产物产率表
Figure BDA0003662082340000091
Figure BDA0003662082340000101
基于以上实验数据可知：本申请所涉及的反应器可以精确控制CO2和水的投料比；可以有效保持反应器中催化剂表面温度在150℃以上，从而使液态的水在达到催化剂表面的时候保持为气相，实现相转换；可以在光热条件下，在不加入任何牺牲试剂，即可实现较高的CO2还原效率。
以上所述仅为本发明的较佳实施例，凡依本发明申请专利范围所做的均等变化与修饰，皆应属本发明的涵盖范围。

Claims (5)

1.太阳能光热耦合相转换二氧化碳还原催化反应系统，其特征在于，包括：
投料装置（A），用于向高温相转换反应装置（C）投入反应物；
热量提供装置，用于向高温相转换反应装置（C）提供全部/部分反应热量；
高温相转换反应装置（C），包括保温加热套（5）、补偿加热套（6）和反应器；所述反应器设置于保温加热套（5）和补偿加热套（6）之间；所述反应器包括依次连接的相转换预热管（7）、球形反应区（8）和尾管（80）；
所述投料装置（A）包括T型气液混合阀（2）和气液混合物分散系统（3）；
T型气液混合阀（2）的支端连接水输入管，直端连接二氧化碳输入管；T型气液混合阀（2）的输出端通过气液混合分散系统（3）连接相转换预热管（7）的输入口；
气液混合分散系统（3）中设置雾化装置；
所述热量提供装置包括菲涅尔透镜（4）；所述菲涅尔透镜（4）用于聚集太阳光形成光斑为高温相转换反应装置（C）提供全部/部分反应热量；
保温加热套（5）的上表面设有敞口受光孔（51）；球形反应区（8）部分暴露于敞口受光孔（51）中；
球形反应区（8）内设有多孔蒸汽喷射头（9）；多孔蒸汽喷射头（9）设置于相转换预热管（7）的出口处；
还包括产物冷却分析装置（D）；产物冷却分析装置D包括冷肼（13）和设置于冷肼（13）中的液体产物集储罐（12）；尾管（80）尾端设置出气孔（11）；出气孔（11）连通所述液体产物集储罐（12）；所述液体产物集储罐（12）还连接有气体产物导管（15）。
2.根据权利要求1所述的太阳能光热耦合相转换二氧化碳还原催化反应系统，其特征在于，水输入管和二氧化碳输入管上各设有一个流量控制系统；水输入管上的流量控制系统为蠕动泵、液体流量计、注射泵的一种，二氧化碳输入管上的流量控制系统为气体流量计、压力控制计或CO2鼓风机。
3.根据权利要求1所述的太阳能光热耦合相转换二氧化碳还原催化反应系统，其特征在于，还包括自动控制系统；
所述自动控制系统，用于监测球形反应区（8）的反应温度；在所述反应温度低于预设温度时，控制补偿加热套（6）加热补充球形反应区（8）反应所述热量，使球形反应区（8）的反应温度维持在预设温度。
4.根据权利要求1所述的太阳能光热耦合相转换二氧化碳还原催化反应系统，其特征在于，相转换预热管（7）的管内径为1-10 mm，置于保温加热套（5）和补偿加热套（6）之间加热区的长度为6-60 mm；球形反应区（8）的球内壁球径为15-30 mm，多孔蒸汽喷射头（9）的直径与相转换预热管（7）一致，长度为1.2倍的直径；多孔蒸汽喷射头（9）孔隙尺寸为50-500nm。
5.太阳能光热耦合相转换二氧化碳还原催化反应方法，其特征在于，基于权利要求1所述的太阳能光热耦合相转换二氧化碳还原催化反应系统，包括以下步骤：
经菲涅尔透镜（4）汇聚后的太阳光斑需被保温加热套（5）接收，提供反应所需热量；
水和CO2气体按照设定比例经过T型气液混合阀（2）后以气液混合物的形式进入气液混合物分散系统（3），经过雾化分散进入相转换预热管（7）；
经过相转换预热管（7）的气液混合物以均匀分散的水蒸气和CO2气体形式经多孔蒸汽喷射头（9）喷射入高温反应区（8）参与反应；产物经出气孔（11）导入产物冷却分析装置（D），其中液体产物经冷肼（13）冷却后储存在液体产物集储罐（12）内，气体产物通过气体产物导管（15）进入气相色谱进行定性定量分析。
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