CN108452646B - 等离子体协同电热筒网催化处理VOCs的装置和方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种等离子体协同电热筒网催化处理VOCs的装置，包括带有废气进口和废气出口的反应腔以及布置在所述反应腔内的催化模块、加热模块和等离子体生成模块，所述催化模块包括：催化腔，至少部分侧壁为双层滤网且带有与所述废气进口连接的开口；催化剂，填充在所述双层滤网内；所述加热模块包括：加热件，安装在所述催化腔内；温控单元以及供电单元；所述等离子体生成模块包括：放电电极，围绕所述催化腔外周布置；高压脉冲电源，加载在所述放电电极上使反应腔内产生高能电子和离子等离子体；本发明还提供了一种等离子体协同电热筒网催化处理VOCs方法；本发明的装置和方法实现了去除效率高、不产生二次污染、处理成本低等工业应用。
Description
技术领域
本发明涉及的是涂装行业中VOCs废气处理技术领域，特别涉及等离子体协同电热筒网催化处理VOCs的装置和方法。
背景技术
挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,简称VOCs)是指参与大气化学反应的有机化合物，包括非甲烷烃类(烷烃、烯烃、炔烃、卤代烃等)、含氧有机物(醛、酮、醇等)、含氮有机物、含硫有机物等。VOCs是形成臭氧(O3)和细颗粒物(PM2.5)污染的重要前体。其来源有移动源(例如汽车)和固定源(例如工厂)，主要的污染物排放源来自工业，其中包括电力行业和非电力行业(包括钢铁、有色、水泥、焦化、建材、平板玻璃、涂料、印刷等)。工业源VOCs排放量最高，污染物种类多，持续时间长，毒性大，波动大等特点。根据其化学结构和浓度，可以产生光化学烟雾，二次气溶胶和对流层臭氧等，也会造成全球变暖加剧和平流层臭氧层恶化，长期接触VOCs导致一系列呼吸系统疾病，引起白血病、肝肾功能衰竭，增加癌症发病率，对人体和环境有严重的危害性。据世界卫生组织在2005年发布的《世界卫生组织甲醛致癌报告》中指出，我国因装修污染引起的年死亡人数为11.1万人，平均每天约304人，并有证据表示这个死亡人数仍在逐年攀升。我国每年因装修污染引起上呼吸道感染而致死亡的儿童有210万，其中100多万5岁以下儿童的死因与装修污染有关。
VOCs的治理技术主要从以下两个途径：(1)源头治理。主要是使用先进生产设备，优化生产工艺，从源头上控制VOCs的排放量；(2)末端治理。末端治理主要有两种方法，一种是回收法，另一种是破坏法。回收法主要包括吸附法、吸收法、冷凝法、膜分离技术等。破坏法是通过热力、催化、非等离子体等来氧化有机物或通过生物好氧菌致分解，最终转化为无害或低害物质，如CO2、H2O、N2等。传统的VOCs治理控制技术主要有吸收法、吸附法、冷凝法、燃烧法、生物法及膜分离法、低温等离子体法、光催化氧化法、催化燃烧法等。
吸收法利用液体吸收剂(水、有机溶剂等)直接将气体中的VOCs转移到液体中，由于不同VOCs的溶解性不同，则吸收剂的选择不同。优点是操作简单，去除效率高；缺点在于吸收后需要处理，对于有机物选择性大，可能导致二次污染。
吸附法是目前处理VOCs最广泛的方法，它是利用吸附剂对于VOC的吸附选择性进行分离的方法。吸附法中常用吸附剂包括活性炭(颗粒状活性炭、蜂窝状活性炭和活性炭纤维)、分子筛、硅藻土、活性氧化铝和硅胶等。优点是吸附能力强，操作简单；缺点在于吸附平衡后可能脱附，容易受温度和VOC浓度的影响。
膜分离法是利用VOCs与其他气体通过分离膜溶解扩散速度的不同以达到分离的目的。膜分离法处理含VOCs的废气具有操作简单、节能、无二次污染、VOCs回收率高等优点，缺点是VOCs处理量较小，膜成本高，设备费高。
冷凝法是利用VOCs组分的饱和蒸汽压的不同，通过升压或者降低温度将需要去除的VOCs转化为液态，从而与废气分离的技术。优点是可回收有用的物质，高沸点浓度的VOCs回收率高；缺点是不适用于低浓度的VOCs，由于需要高温低压处理，因此运行成本高。
燃烧法主要是利用高温氧化和热力分解作用将VOCs氧化成CO2和H2O等。包括直接燃烧法和热力焚烧法。优点是操作简单，分解热值高、浓度高的VOCs；缺点是若废气中含有硫、氮、氯等元素，燃烧会产生有毒物质，造成二次污染。
催化燃烧法是利用催化剂将VOCs富集并加热一定温度分解成CO2和H2O等物质并释放一定能量。催化燃烧法处理VOCs的效率与催化剂的种类、活性成分有关。其优点是节约能源，所需温度低，净化效率高，无二次污染，所需设备小，成本低；其缺点是当污染物的浓度过低时，需要外界加热来补充能量。
光催化法是利用光催化剂的光催化活性，在光照条件下，催化剂的表面会形成光电子空穴对，经过一系列反应将VOCs转化CO2和H2O等物质。其优点在于方法简单，适用范围广泛，终产物无毒；其缺点在于需要严格的光照条件，当VOCs浓度过低时，会产生有毒中间物，光催化剂一旦被固定化其效率会下降。
生物法是微生物以VOC为养料，通过自身的新陈代谢，将VOC分解为CO2、H2O以及自身组成物质。优点是无二次污染，设备简单；缺点是反应时间长，设备占地面积大，微生物的选择性高。
低温等离子体技术近些年比较热门的控制技术。通过施加足够强的电场使得气体中的电子进行加速并获得高温，而离子通过与背景气体的碰撞进行能量交换而保持相对较冷。VOC分子被加速的电子轰击，产生激发态的气体分子，其通过发射光子或加热而失去其过量的能量，是的VOC分子键断裂，从而破坏有机物的分子结构，生成小分子无毒物质。其优点是处理效率高，应用广，各类VOCs均能处理，对于低浓度VOCs处理效果好；其缺点是降解不完全时会产生有毒物质，形成二次污染。
近些年在涂装工业中使用单一的VOCs控制技术很难达到理想的效果，因此，需要复合处理技术，包括吸附+光催化技术，吸附+等离子体技术和催化+等离子体技术等等，根据不同的工业应用采用不同的处理技术。为了更好的经济高效的处理VOCs，寻找新型技术联合技术是目前研究的问题。
发明内容
本发明提供了一种等离子体协同电热筒网催化处理VOCs的装置，将电晕放电等离子体与催化剂在高温下氧化降解有效结合，充分发挥等离子体强氧化性与热催化高效率的特点，其具有结构简单、不产生二次污染物、处理成本低等优点。
一种等离子体协同电热筒网催化处理VOCs的装置，包括带有废气进口和废气出口的反应腔以及布置在所述反应腔内的催化模块、加热模块和等离子体生成模块，所述催化模块包括：
催化腔，至少部分侧壁为双层滤网且带有与所述废气进口连接的开口；
催化剂，填充在所述双层滤网内；即催化剂填充在双层滤网的夹层中间。
所述加热模块包括：
加热件，安装在所述催化腔内；
温控单元以及供电单元；
所述等离子体生成模块包括：
放电电极，围绕所述催化腔外周布置；
高压脉冲电源，加载在所述放电电极上使反应腔内产生等离子体。所述等离子体包括高能电子和离子、自由基等。
所述高压脉冲电源包括高压脉冲电源智能控制器和高压整流器，高压脉冲电源智能控制器输出脉冲电源的加载电压不小于80kV，脉冲幅度3倍基压，脉冲频率150PPS，占空比在1:1～1:6。
反应腔的壳体直径与高度由处理VOCs气量和放电电压设计而定，为了节省空间以及保证VOCs处理净化效果，优选地，所述反应腔的长度为3000～5000mm。
反应腔的壳体为圆筒型，所述圆筒包括筒体以及密封筒体的两端盖，红外辐射加热管的两端固定在对应侧的端盖上，端盖上还有热电偶的插孔。
所述开口朝向加热件，从而使废气一进入催化腔就先和加热件接触加热降解。
为了便于制造和安装，优选的，所述催化腔包括：
双层滤网筒，夹层中填充所述催化剂；
第一端盖，密封所述双层滤网筒第一端，且设有所述开口；
第二端盖，密封所述双层滤网筒的另一端。
所述的双层滤网筒是由两个直径不同尺寸的网筒套在一起，第一端盖和第二端盖是不锈钢片，第二端盖的中心和边沿还有孔，分别是放置红外辐射加热管和热电偶，采用厚度1～1.5mm的不锈钢板材，其表面布置直径2～3mm的圆孔，开孔率40～45％。
所述双层滤网筒立置，第一端盖在底部，第二端盖在顶部，废气出口设置在所述反应腔的上部。
优选的，所述加热件为加热管，布置在所述双层滤网筒的中心轴上。所述开口开设在第一端盖的中间，所述开口与所述加热管的末端相对布置。
所述加热管采用红外辐射加热管。红外辐射加热管采用带丝网保护的红外石英电热管，但不仅限于此电热丝管。热电偶的感应温度范围为0℃～400℃，交流接触器器的输入电压为220V，输出电压介于0～220V。
为了能够更好地对VOCs进行热氧化降解，优选地，所述红外辐射加热管的直径为10～30mm。
所述温控单元包括显示器、交流接触器和热电偶。热电偶是检测双层滤网筒夹层内部的催化床的温度，通过温度控制器来控制红外辐射加热管。优选的，所述温控单元的热电偶插入所述催化剂内。
优选的，所述放电电极为网筒式放电极，所述网筒式放电极连接高压脉冲电源的负极，所述双层滤网筒接连接高压脉冲电源的正极。具有放电强度大，放电平稳，静电场场强较均匀等优点。
网筒式放电极采用负高压供电，网筒式放电极的材料不仅限于铜丝或不锈钢丝。
为了使废气均匀分解，优选的，所述网筒式放电极与所述双层滤网筒同轴布置。上述结构使网筒式放电极到双层滤网筒的距离径向上都相同，从而使废气的通过路径都基本一致，提高反应器降解的均匀性。
本发明装置使用时，将VOCs废气由废气进口通入反应腔，同时高压脉冲电源器输出高压加载在网筒式放电极上，在反应腔内部，三种反应同时产生，并产生协同作用，一是部分VOCs直接接触高温的红外辐射电热管而发生热分解；二种是网筒式放电极连接高压电源的负极，双层滤网筒接连接高压电源的正极，形成高压负电晕放电，放电产生的大量的高能电子和自由基直接氧化降解部分VOCs；三是废气气流通过催化剂层时催化剂将VOC分子吸附在其表面，负电晕放电产生的高能电子激励气体中的O2、N2、H2O等分子，产生具有强氧化能力O·、OH·、HO2·等自由基或活性粒子，与VOC分子在催化剂的表面进行反应，打破分子中的C-H、C＝C或C-C等化学键，使得VOC分子被分解氧化，最终生成无害物质CO2和H2O。催化剂的加入使得催化剂之间的局部电场增加，提高了电子能量，电场聚焦作用激发了更多自由基与活性物质的生成，产生协同作用，从而提高分解效率。
本发明是将电晕放电与高温热氧化以及催化剂有效结合降解VOCs，将高压负电晕放电产生等离子体的氧化、热力氧化以及催化剂的氧化作用有效地协同起来，提高VOCs降解效果。
网筒式放电极安装在反应腔内部的最外侧，围绕在红外辐射加热管外周且沿红外辐射加热管长度方向布置，优选的，所述网筒式放电极是采用直径为0.5～1.0mm的不锈钢丝编制成边长为5～8mm的方形孔网而卷制成的圆柱形放电电极。它具有放电强度大，放电较均匀，静电场场强较均匀等优点。
优选的，所述催化剂采用Mn-Ti-Ce系列催化剂，其摩尔比2：2：1，制成直径为4～5mm的圆形颗粒。此催化剂具有对苯系物VOCs较好的低温催化活性。
本发明还提供了一种等离子体协同电热筒网催化处理VOCs的方法，使用上述的等离子体协同电热筒网催化处理VOCs的装置，包括以下步骤：
(1)开启加热模块和等离子体生成模块，将VOCs废气自废气进口通入所述催化腔；
(2)VOCs废气在所述催化腔内受热后通过所述双层滤网中的催化剂；
(3)所述高压脉冲电源加载在放电电极两端使反应腔体内产生高能电子和离子等离子体，吸附在催化剂表面的VOCs分子与高能电子和离子等离子体发生碰撞，使VOCs分子电离、解离和激发；由于VOCs被吸附在催化剂的表面，VOCs在放电区域的停留时间增长，高能电子以及活性粒子与VOCs的接触碰撞机率增加，从而使得VOCs的降解效率增加；所述双层滤网放置的是颗粒状的高效催化剂，相当于填充在等离子体反应器中，催化剂的表面会发生电离和分解作用；
(4)处理后的VOCs废气从废气出口排出。
上述过程中首先将待处理工业废气VOCs引入催化反应腔内，一方面，VOCs分子与电晕放电产生的高能电子与离子等离子体发生碰撞，使得催化剂表面温度升高，形成局部热点，引起热催化效应，使其电离、解离激发，使部分VOCs降解；另一方面，VOC被吸附在催化剂的表面，VOCs在放电区域的停留时间增长，高能电子以及活性粒子与VOCs的接触碰撞机率增加，从而使得VOCs的降解效率增加。
为了保证VOCs的处理效果，优选的，所述VOCs废气在从废气进口进入到废气出口排出的时间为10～12s。
本发明的有益效果：
本发明的装置和方法将电晕放电等离子体、催化剂催化氧化以及高温热氧化降解有效结合起来，充分发挥等离子体强氧化性与催化剂的高效催化性和选择性以及热氧化性的特点，提高VOCs降解选择性，从而实现去除效率高、不产生二次污染的副产物、处理成本低等工业应用。
附图说明
图1为本发明的等离子体协同电热筒网催化处理VOCs的装置的结构示意图。
图2为本发明装置中的双层滤网筒的结构示意图。
图3为本发明装置中的双层滤网筒的剖视示意图。
图4网筒式放电极的结构示意图。
具体实施方式
如图1～4所示，本实施例的等离子体协同电热筒网催化处理VOCs的装置包括：反应腔，双层滤网筒2、红外辐射加热管3和网筒式放电极的结构11。
反应腔为圆筒型，圆筒包括筒体1以及密封筒体的两端盖，红外辐射加热管3的两端固定在对应侧的端盖上，端盖上还有热电偶7的插孔。反应腔设有废气进口5和废气出口6，双层滤网筒2安装在反应腔的中心部分，红外辐射加热管3插在双层滤网筒2的轴中心；催化剂4填充在双层滤网筒2的夹层中间；红外辐射加热管3安装在反应腔内且沿反应腔轴向长度方向延伸；温控器8连接着红外辐射加热管3，网筒式放电极11安装在反应腔内部的最外侧，围绕在红外辐射加热管3外周且沿红外辐射加热管3长度方向布置，加载在网筒式放电极11是高压脉冲电源。
高压脉冲电源的负极端加载在网筒式放电极11上，另一端正极连接双层滤网筒5并接地，使反应腔内产生高能电子与离子、自由基等活性粒子(等离子体)；本实施例装置使用时，将VOCs废气由废气进口5通入反应腔，同时高压脉冲电源器9、10输出高压加载在网筒式放电极。在反应器内部，三种反应同时产生，并产生协同作用，一是部分VOCs直接接触高温的电热管而发生热分解；二种是高压负电晕放电产生的高能电子直接氧化降解部分VOCs；三是气流通过催化剂层时催化剂将VOC分子吸附在其表面，负电晕产生的高能电子激励气体中的O2、N2、H2O等分子，产生具有强氧化能力O·、OH·、HO2·等自由基或活性粒子，与VOC分子在催化剂的表面进行反应，打破分子中的C-H、C＝C或C-C等化学键，使得VOC分子被分解氧化，最终生成无害物质CO2和H2O。催化剂的加入使得催化剂之间的局部电场增加，产生微放电，提高了电子能量，电场聚焦作用激发了更多活性物质的生成，产生协同作用，从而提高VOCs分解效率。
本实施例是将电晕放电与高温热氧化以及催化剂有效结合降解VOCs，高压负电晕放电降解VOCs时，等离子体中的高能电子、自由基以及催化剂催化氧化起决定性作用。
双层滤网筒2是由两个直径不同尺寸的网筒套在一起，上下盖是不锈钢片，顶部不锈钢片中心还有孔，分别是放置红外辐射加热管3和热电偶7。采用厚度1～1.5mm的不锈钢板材，其表面布置直径2～3mm的圆孔，开孔率40～45％。
红外辐射加热管3采用带丝网保护的红外石英电热管，但不仅限于此电热丝管。同时，红外辐射加热管控温器8为电热管控温器，是由温度显示器、交流接触器以及热电偶7组成，热电偶的感应温度范围为0℃～400℃，交流接触器器的输入电压为220V，输出电压介于0～220V。
高压脉冲电源包括高压脉冲电源智能控制器10和高压整流器9，高压脉冲电源智能控制器10输出脉冲电源的加载电压不小于80kV，脉冲幅度3倍基压，脉冲频率150PPS，占空比在1:1～1:6。
反应腔的直径与高度由处理VOCs气量和放电电压设计而定，为了节省空间以及保证VOCs处理净化效果，反应腔的长度为3000～5000mm。
网筒式放电极11采用负高压供电，网筒式放电极11的材料不仅限于铜丝或不锈钢丝。
网筒式放电极11安装在反应腔内部的最外侧，围绕在红外辐射加热管外周且沿红外辐射加热管长度方向布置，加载在网筒式放电极是高压脉冲电源，网筒式放电极是采用直径为0.5～1.0mm的不锈钢丝编制成边长为5～8mm的方形孔网而卷制成圆柱形。
为了能够更好地对VOCs进行热氧化降解，红外辐射加热管3的直径为10～30mm。
本实施例的等离子体协同电热筒网催化处理VOCs的方法，使用上述等离子体协同电热筒网催化处理VOCs的装置，包括以下步骤：
(1)将VOCs废气自废气进口5通入反应腔；
(2)气体进入滤网筒2，再从双层滤网筒2的柱面四周进入到等离子体反应腔，反应后再从废气出口6出去。
(3)高压脉冲电源加载在网筒式放电极11，使反应腔内产生高能电子和离子等离子体，吸附在双层滤网筒2中催化剂表面的VOCs分子与高能电子和离子等离子体发生碰撞，使VOCs分子电离、解离和激发，由于VOC被吸附在催化剂的表面，VOCs在放电区域的停留时间增长，高能电子以及活性粒子与VOCs的接触碰撞机率增加，从而使得VOCs的降解效率增加；
(4)双层滤网筒2放置的是颗粒状的催化剂，相当于填充在等离子体反应器中，催化剂的表面会发生电离和分解作用；
(5)交流接触器控制红外辐射加热管3的温度，热电偶7感应滤网筒2中空气的温度升温至80～150℃。
上述过程中首先将待处理工业废气VOCs引入反应腔，一方面，VOCs分子与电晕放电产生的高能电子与离子等离子体发生碰撞，使得催化剂表面温度升高，形成局部热点，引起热催化效应，使其电离、解离激发，使部分VOCs降解；另一方面，VOC被吸附在催化剂的表面，VOCs在放电区域的停留时间增长，高能电子以及活性粒子与VOCs的接触碰撞机率增加，从而使得VOCs的降解效率增加。
为了保证VOCs的处理效果，VOCs废气自废气进口进入，从废气进口排出，在反应腔内的时间为10～12s。
综上所述，本实施例的装置和方法将电晕放电等离子体、催化剂催化氧化以及高温热氧化降解有效结合起来，充分发挥等离子体强氧化性与催化剂的高效催化性和选择性以及热氧化性的特点，提高VOCs降解选择性，从而实现去除效率高、不产生二次污染的副产物、处理成本低等工业应用。
Claims (6)
1.一种等离子体协同电热筒网催化处理VOCs的装置，其特征在于，包括带有废气进口和废气出口的反应腔以及布置在所述反应腔内的催化模块、加热模块和等离子体生成模块，所述催化模块包括：
催化腔，至少部分侧壁为双层滤网且带有与所述废气进口连接的开口；
催化剂，填充在所述双层滤网内；所述催化剂采用Mn-Ti-Ce系列催化剂；
所述加热模块包括：
加热件，安装在所述催化腔内；
温控单元以及供电单元；
所述等离子体生成模块包括：
放电电极，围绕所述催化腔外周布置；
高压脉冲电源，加载在所述放电电极上使反应腔内产生等离子体；
所述催化腔包括：
双层滤网筒，夹层中填充所述催化剂；
第一端盖，密封所述双层滤网筒第一端，且设有所述开口；
第二端盖，密封所述双层滤网筒的另一端；
所述加热件为红外辐射加热管，布置在所述双层滤网筒的中心轴上；
所述放电电极为网筒式放电极，所述网筒式放电极连接高压脉冲电源的负极，所述双层滤网筒接连接高压脉冲电源的正极。
2.如权利要求1所述的等离子体协同电热筒网催化处理VOCs的装置，其特征在于，所述温控单元的热电偶插入所述催化剂内。
3.如权利要求1所述的等离子体协同电热筒网催化处理VOCs的装置，其特征在于，所述网筒式放电极与所述双层滤网筒同轴布置。
4.如权利要求3所述的等离子体协同电热筒网催化处理VOCs的装置，其特征在于，所述网筒式放电极是采用直径为0.5～1.0mm的不锈钢丝编制成边长为5～8mm的方形孔网而卷制成的圆柱形放电电极。
5.一种等离子体协同电热筒网催化处理VOCs的方法，其特征在于，使用如权利要求1～4任一权利要求所述的等离子体协同电热筒网催化处理VOCs的装置，包括以下步骤：
(1)开启加热模块和等离子体生成模块，将VOCs废气自废气进口通入所述催化腔；
(2)VOCs废气在所述催化腔内受热后通过所述双层滤网中的催化剂；
(3)所述高压脉冲电源加载在放电电极两端使反应腔体内产生高能电子和离子等离子体，吸附在催化剂表面的VOCs分子与高能电子和离子等离子体发生碰撞，使VOCs分子电离、解离和激发；
(4)处理后的VOCs废气从废气出口排出。
6.如权利要求5所述的等离子体协同电热筒网催化处理VOCs的方法，其特征在于，所述VOCs废气在从废气进口进入到废气出口排出的时间为10～12s。
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