JP2002188023A - 真珠色の艶出しピグメントの安定化 - Google Patents

真珠色の艶出しピグメントの安定化

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グラウシュ ラルフ
Marita Jekel
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 小板状の基質からなる第１の内側層、１種ま
たは複数種の金属酸化物を含む第２層を有し、この第１
および第２層はか焼されたベースピグメントを形成し、
第２層の酸化物に対応するか焼されていない酸化物、水
酸化物および／または酸化物の水和物を含む第３層、シ
リコンまたはアルミニウムの酸化物、水酸化物および／
または酸化物の水和物を含む第４層、シリコン、アルミ
ニウム、ジルコニウムおよび／またはセリウムの酸化
物、水酸化物および／または酸化物の水和物を含み、第
４層とは異なる第５層、および１種または複数種の有機
官能性のカップリング試薬を含む第６層を有する真珠色
の艶出しピグメント、その調製方法、および塗料、イン
ク、プラスチック、コーティングおよび化粧品における
ピグメントの使用を提供すること。 【解決手段】 上記の層配列を有するピグメント、およ
びそれを得るための方法を提供する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明はアフターコートされ
た真珠色の艶出しピグメント、およびその調製方法に関
する。本発明はさらに、このようなピグメントの使用に
関する。
【０００２】
【従来の技術】欧州特許第０６３２１０９Ｂ１号は、コ
ーティング組成物に使用される真珠色の艶出しピグメン
トは、その安定性を向上させるために後処理をすること
を開示している。
【０００３】欧州特許第０６３２１０９号から知られる
真珠色の艶出しピグメントは、以下の一般的な層配列を
有する。第１の「層」はたとえば雲母の基質によって形
成されており、第２層はたとえば二酸化チタンまたは酸
化鉄（ＩＩＩ）の金属酸化物層であり、この２つの層は
ベースピグメントを形成する。か焼されたベースピグメ
ント上には、知られているように、第３層で始まるアフ
ターコーティングが加えられる。この第３層はシリコン
またはアルミニウムの酸化物、水酸化物および／または
酸化物の水和物を含む。第４層はシリコン、アルミニウ
ム、ジルコニウムおよび／またはセリウムの酸化物、水
酸化物および／または酸化物の水和物を含み、第３層と
は異なる。第５層はたとえばシランまたはアルミン酸ジ
ルコニウムなどの有機官能性のカップリング剤を含む。
【０００４】前述の層３から層５のアフターコーティン
グを安定化したにもかかわらず、真珠色の艶出しピグメ
ント、特に雲母をベースとし第２層が酸化鉄（ＩＩＩ）
で被覆されているものはいかなる分野における使用も適
切ではない。なぜなら、極端なストレス下ではピグメン
トのより高い安定性が必要となるからである。
【０００５】同様のコメントが特に、第２層で、二酸化
チタンまたは酸化クロム、二酸化ジルコニウム、二酸化
スズまたは酸化亜鉛などの他の金属酸化物で被覆されて
いる、雲母ベースの真珠色の艶出しピグメントに当ては
まる。これらは多くの場合、酸化鉄（ＩＩＩ）で被覆さ
れている雲母よりも安定しているが、同様に制約なしで
使用することはできない。
【０００６】さらに、従来技術から知られるアフターコ
ートされた真珠色の艶出しピグメントは、コーティング
フィルム中のその配向が最適ではないという欠点を有す
る。言い換えると、艶出しの性質を向上させるために、
フィルムコートに対するピグメントの対応する調製の改
善が望ましい。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的の一つ
は、このようなピグメントの安定性を増加させ、コーテ
ィングフィルム内に改善された配向を有するピグメント
を提供することであった。
【０００８】
【課題を解決するための手段】この目的は、本発明に従
って以下の層配列を有するピグメントを提供することに
よって達成している。
【０００９】小板状の基質からなる第１層、１種または
複数種の金属酸化物を含む第２層であって、この第１お
よび第２の層はか焼されたベースピグメントを形成し、
第２の層の酸化物に対応するか焼されていない酸化物、
水酸化物および／または酸化物の水和物を含む第３層、
シリコンまたはアルミニウムの酸化物、水酸化物および
／または酸化物の水和物を含む第４層、シリコン、アル
ミニウム、ジルコニウムおよび／またはセリウムの酸化
物、水酸化物および／または酸化物の水和物を含み、第
４層とは異なる第５層、１種または複数種の有機官能性
のカップリング剤を含む第６層。
【００１０】この配列の第３層は接着促進剤の機能を果
たし、ベースピグメントを基にして好ましくは０．１〜
１０重量％、より好ましくは１〜５重量％含まれる。
【００１１】
【発明の実施の形態】ベースピグメントに適切な小板状
の基質は、たとえば雲母、カオリンまたはガラスなど、
欧州特許第０６３２１０９Ｂ１号に明記されている基質
である。しかしながら、雲母が基質として特に好まし
い。
【００１２】第２層の適切な金属酸化物は、たとえば酸
化鉄（ＩＩＩ）および／または二酸化チタンまたは酸化
クロム、二酸化ジルコニウム、二酸化スズまたは酸化亜
鉛などの他の金属酸化物であり、酸化物は混合物として
存在してもよい。欧州特許第０６３２１０９Ｂ１号から
知られる真珠色の艶出しピグメントの特に高度な改良
は、酸化鉄（ＩＩＩ）で被覆された基質の場合に達成さ
れる。
【００１３】適切なカップリング剤は、欧州特許第０６
３２１０９Ｂ１号で開示されているカップリング剤であ
る。詳細には、それらはシラン、アルミン酸ジルコニウ
ム、ジルコン酸塩またはチタン酸塩を含み、シランは好
ましくはＹ−（ＣＨ2）n−ＳｉＸ3の構造式を有し、前
式でＹはたとえばアミノ基、メタクリル基、ビニル基、
および／またはエポキシ基などの有機官能基であり、Ｘ
はシリコン官能基であり、この加水分解後に無機基質の
活性部位と反応するかまたは他のシリコン化合物との縮
合によって反応する。当該の基は、たとえばアルコキシ
基を含んでよい。
【００１４】このような実質的に親水性のカップリング
剤に加えて、疎水性のシラン、特にアリール、アルキル
およびフルオロアルキルで置換されたジおよびトリメト
キシシランを使用することも可能である。たとえば、こ
れらはフェネチルトリメトキシシラン、プロピルトリメ
トキシシラン、ブチルトリメトキシシラン、イソブチル
トリメトキシシラン、ヘキシルトリメトキシシラン、オ
クチルトリメトキシシラン、１Ｈ，１Ｈ，２Ｈ，２Ｈ−
ペルフルオロデシルトリメトキシシランおよび（３，
３，３−トリフルオロプロピル）メチルジメトキシシラ
ンを含む。
【００１５】他の目的は、本発明の真珠色の艶出しピグ
メントを得るための方法を提供することであった。
【００１６】この目的は多段階法を提供することによっ
て達成された。この方法では、１種または複数種の金属
酸化物で被覆されたか焼された小板状の基質を水中に懸
濁し、２５〜１００℃、好ましくは４０〜８０℃に加熱
し、ｐＨ３〜１１、好ましくは５〜９に調整する。第１
段階では、小板状の基質の金属酸化物コーティングのか
焼された金属酸化物に対応する、１種または複数種の水
溶性金属塩を加え、これらの塩の全部または一部を酸化
物、水酸化物および／または酸化物の水和物として堆積
させ、続いて３０〜１００℃、好ましくは４０〜７５℃
に加熱し、ｐＨ３〜９、好ましくは６〜７に調整する。
第２段階では、水溶性ケイ酸塩および／またはアルミニ
ウム塩を加え、全部または一部を酸化物、水酸化物およ
び／または酸化物の水和物として堆積させる。第３段階
では、少なくとも１種の水溶性ケイ酸塩、アルミニウム
塩、セリウム塩および／またはジルコニウム塩をｐＨ３
〜９、好ましくは６〜７の範囲で加えることによって、
それらに対応する酸化物、水酸化物または酸化物の水和
物を堆積させ、これらは第２段階のものとは異なること
が必要であり、第４段階では、少なくとも１種の有機カ
ップリング剤を加え、ｐＨ３〜９、好ましくは６〜８で
堆積させる。
【００１７】か焼された小板状の基質は金属酸化物で被
覆されているので、すでに前に述べた基質を前述の金属
酸化物コーティングと共に使用することが可能であり、
これらはＩｒｉｏｄｉｎ（登録商標）（製造者：Ｅ．Ｍ
ｅｒｃｋ、Ｄａｒｍｓｔａｄｔ）の名称で市販されてい
る。
【００１８】適切な水溶性ケイ酸塩は好ましくはケイ酸
ナトリウムである。一般に、適切な水溶性アルミニウム
塩、セリウム塩およびジルコニウム塩はすべてこれらの
金属の水溶性塩であるが、たとえば容易に入手できるハ
ロゲン化物およびハロゲン水和物が適切である。
【００１９】使用されるカップリング試薬は、前述の試
薬であることが好ましい。
【００２０】本発明のアフターコーティングの方法は、
第１の沈殿反応（第１の段階）後にピグメントを単離し
仕上げることなく、前述のように１つの作業で行うこと
ができる。しかしながら、第１の段階後、すなわち接着
促進層を加えた後にピグメントを単離することも可能で
ある。
【００２１】本発明に従って被覆された真珠色の艶出し
ピグメントは、たとえば特に印刷用インクなどのインク
の着色、たとえばポリマーフィルムなどのプラスチッ
ク、たとえば塗料などのコーティング組成物に関しても
使用される。しかしながら、これらはたとえば化粧品の
着色などの、前述の改善された性質が役割を果たす他の
分野でも使用される。
【００２２】以下の本文では、実施例を参照しながら本
発明を例示する。
【００２３】
【実施例】本発明の後処理方法によって、種々の真珠色
の艶出しピグメントをアフターコートした。
【００２４】ａ）単離を伴わない酸化鉄ピグメント（反
応器中で調製する） Ｉｒｉｏｄｉｎ（登録商標）５０４ Ｒｅｄ １００ｇ
を９００ｍｌの脱イオン水に懸濁させ、激しく撹拌しな
がら４０℃に加熱する。
【００２５】２．５％ＮａＯＨを使用して懸濁液をｐＨ
９．０に調整する（記載のｐＨ値はすべて適切なｐＨ試
験紙を使用して決定する）。
【００２６】約３０分の行程で、脱イオン水７４．６４
ｇにＦｅＣｌ3 １８．６６ｇが溶けている溶液（３％
ＦｅＣｌ3溶液に対応する）を懸濁液に１滴ずつ加え
る。５分間の行程でｐＨは３．２まで低下し、１０％水
酸化ナトリウム溶液を使用してこのレベルで一定に保
つ。終点に達した後に、ピグメントの懸濁液をｐＨ５．
０に調整し、次いで約１５分間撹拌する。
【００２７】次に３０分の行程で、脱イオン水１５０ｍ
ｌにケイ酸ナトリウム２．７ｍｌ（１リットル中にＳｉ
Ｏ2 ３７０ｇ）が溶けている溶液をピグメントの懸濁
液に１滴ずつ加える。２．５％の塩酸を使用してｐＨを
一定に保つ。添加終了後、撹拌を４０℃で１５分間続け
る。その後２．５％の塩酸を使用して１０分間の行程で
ｐＨを６．５に調整し、次に懸濁液を４０℃で１５分間
撹拌する。次いで硫酸ナトリウム１．３５ｇ、塩化アル
ミニウム六水和物２．３０ｇ、塩化セリウム（ＩＩ）七
水和物１．１０ｇを固体として懸濁液に加えると、ｐＨ
は４．０に低下する。
【００２８】その後２０分の行程で、懸濁液を７５℃に
加熱し、７５℃でさらに７５分間撹拌すると、ｐＨは
３．３に低下する。
【００２９】その後、純粋な形のＤｙｎａｓｉｌａｎ
ＡＭＭＯ （Ｈｕｌｓからの３−アミノプロピルトリメ
トキシシラン）３．０ｇを１０分間の行程で加え、前述
の塩酸を使用してｐＨを一定に保つ。添加終了後、７５
℃で２時間撹拌を続け、この間にシランは完全に加水分
解し、ピグメント表面と反応する。
【００３０】その後、２．５％の水酸化ナトリウム溶液
を使用して、非常にゆっくりと６０分間の行程で系をｐ
Ｈ８．０に調整する。この行程の間、酸化物および／ま
たは酸化物の水和物およびシランは、混合した沈殿の形
で完全に堆積する。
【００３１】その後、後の反応のために７５℃で１時間
撹拌を続けると、ｐＨは７．０に低下する。
【００３２】生成物を吸込フィルタを通して濾過して取
り除き、塩のない状態で脱イオン水で洗浄し、１４０℃
で約１６時間乾燥する。
【００３３】ｂ）単離を伴う酸化鉄 Ｉｒｉｏｄｉｎ（登録商標）５０４ Ｒｅｄ １００ｇ
を９００ｍｌの脱イオン水に懸濁させ、激しく撹拌しな
がら４０℃に加熱する。
【００３４】２．５％水酸化ナトリウム溶液を使用して
懸濁液をｐＨ９．０に調整する（記載のｐＨ値はすべて
適切なｐＨ試験紙を使用して決定する）。
【００３５】約３０分の行程で、脱イオン水７４．６４
ｇにＦｅＣｌ3 １８．６６ｇが溶けている溶液（３％
ＦｅＣｌ3溶液に対応する）を懸濁液に１滴ずつ加え
る。５分間の行程でｐＨは３．２まで低下し、１０％水
酸化ナトリウム溶液を使用してこのレベルで一定に保
つ。終点に達した後に、ピグメントの懸濁液をｐＨ５．
０に調整し、その後約１５分間撹拌する。
【００３６】ピグメントを単離し（吸込によって濾過し
て取り除く）、約１２ｌの脱イオン水で洗浄し、１１０
℃で約１６時間乾燥する。
【００３７】こうして得られた改変ピグメントを９００
ｍｌの脱イオン水に懸濁させ、激しく撹拌しながら４０
℃に加熱し、２．５％水酸化ナトリウム溶液を使用して
ｐＨを９．０に調整する。
【００３８】その後３０分の行程で、脱イオン水１５０
ｍｌにケイ酸ナトリウム２．７ｍｌ（１リットル中にＳ
ｉＯ2 ３７０ｇ）が溶けている溶液をピグメントの懸
濁液に１滴ずつ加える。２．５％の塩酸を使用してｐＨ
を一定に保つ。添加終了後、４０℃で１５分間撹拌を続
ける。その後２．５％の塩酸を使用して１０分間の行程
でｐＨを６．５に調整し、次に懸濁液を４０℃で１５分
間撹拌する。次いで硫酸ナトリウム１．３５ｇ、塩化ア
ルミニウム六水和物２．３０ｇ、塩化セリウム（ＩＩ）
七水和物１．１０ｇを固体として懸濁液に加えると、ｐ
Ｈは４．０に低下する。
【００３９】その後２０分の行程で、懸濁液を７５℃に
加熱し、７５℃でさらに７５分間撹拌すると、ｐＨは
３．３に低下する。
【００４０】その後、純粋な形のＺ６０４０（Ｄｏｗ
Ｃｏｒｎｉｎｇからの３−グリシジルオキシプロピルト
リメトキシシラン）３．０ｇを１０分間の行程で加え、
前述の塩酸を使用してｐＨを一定に保つ。添加終了後、
７５℃で２時間撹拌を続け、この間にシランは完全に加
水分解し、ピグメント表面と反応する。
【００４１】その後、２．５％の水酸化ナトリウム溶液
を使用して、非常にゆっくりと６０分間の行程で系をｐ
Ｈ８．０に調整する。この行程の間、酸化物および／ま
たは酸化物の水和物およびシランは、混合した沈殿の形
で完全に堆積する。
【００４２】その後、後の反応のために７５℃で１時間
撹拌を続けると、ｐＨは７．０に低下する。
【００４３】生成物を吸込フィルタを通して濾過して取
り除き、塩のない状態で脱イオン水で洗浄し、１４０℃
で約１６時間乾燥する。
【００４４】ｃ）単離を伴わない酸化チタンのピグメン
ト（反応器中で調製する） Ｉｒｉｏｄｉｎ（登録商標）２２５ Ｒｕｔｉｌｅ Ｐ
ｅａｒｌ−ｂｌｕｅ１００ｇを９００ｍｌの脱イオン水
に懸濁させ、激しく撹拌しながら４０℃に加熱する。
【００４５】２．５％ＮａＯＨを使用して懸濁液をｐＨ
９．０に調整する（記載のｐＨ値はすべて適切なｐＨ試
験紙を使用して決定する）。
【００４６】約３０分の行程で、脱イオン水７４．６４
ｇにＴｉＣｌ4 ２０．５４ｇが溶けている溶液を懸濁
液に１滴ずつ加える。５分間の行程でｐＨは３．２まで
低下し、１０％水酸化ナトリウム溶液を使用してこのレ
ベルで一定に保つ。終点に達した後に、ピグメントの懸
濁液をｐＨ５．０に調整し、その後約１５分間撹拌す
る。
【００４７】その後３０分の行程で、脱イオン水１５０
ｍｌにケイ酸ナトリウム２．７ｍｌ（１リットル中にＳ
ｉＯ2 ３７０ｇ）が溶けている溶液をピグメントの懸
濁液に１滴ずつ加える。２．５％の塩酸を使用してｐＨ
を一定に保つ。添加終了後、４０℃で１５分間撹拌を続
ける。その後２．５％の塩酸を使用して１０分間の行程
でｐＨを６．５に調整し、次に懸濁液を４０℃で１５分
間撹拌する。次いで硫酸ナトリウム１．３５ｇ、塩化ア
ルミニウム六水和物２．３０ｇ、塩化セリウム（ＩＩ）
七水和物１．１０ｇを固体として懸濁液に加えると、ｐ
Ｈは４．０に低下する。
【００４８】その後２０分の行程で、懸濁液を７５℃に
加熱し、７５℃でさらに７５分間撹拌すると、ｐＨは
３．３に低下する。
【００４９】その後、純粋な形のＤｙｎａｓｉｌａｎ
ＭＥＭＯ（Ｄｅｇｕｓｓａ−Ｈｕｌｓ ＡＧからの３−
メタクリルオキシトリメトキシシラン）３．０ｇを１０
分間の行程で加え、前述の塩酸を使用してｐＨを一定に
保つ。添加終了後、７５℃で２時間撹拌を続け、この間
にシランは完全に加水分解し、ピグメント表面と反応す
る。
【００５０】その後、２．５％の水酸化ナトリウム溶液
を使用して、非常にゆっくりと６０分間の行程で系をｐ
Ｈ８．０に調整する。この行程の間、酸化物および／ま
たは酸化物の水和物およびシランは、混合した沈殿の形
で完全に堆積する。
【００５１】その後、後の反応のために７５℃で１時間
撹拌を続けると、ｐＨは７．０に低下する。
【００５２】生成物を吸込フィルタを通して濾過して取
り除き、塩のない状態で脱イオン水で洗浄し、１４０℃
で約１６時間乾燥する。
【００５３】耐候性試験結果 ピグメントの供試体ａ）〜ｃ）をアクリル酸塩／メタク
リル酸塩結合剤をベースとする水性コーティング系に取
り込ませ、これらの被験供試体をスプレー塗布によって
調製した。
【００５４】これらの供試体ａ）〜ｃ）をＤＩＮ５００
１７に従ったコンデンセーション試験（ｃｏｎｄｅｎｓ
ａｔｉｏｎ ｔｅｓｔ）によって耐候性試験にかけ、暴
露の終了後に１時間評価した。
【００５５】ＤＩＮ５３２０９に従って膨れ具合を視覚
的に評価した。ここで「ｍ」は単位面積あたりの膨れの
数の指標であり、一方「ｇ」は膨れの大きさの指標であ
る。評価スケールは０（非常に良い）から５（非常に悪
い）の範囲である。
【００５６】ＤＩＮ５３２３０に従って同様に膨潤度を
視覚的に評価した。相対評価スケールは０（変化なし）
から５（非常に激しく変化）の範囲である。
【００５７】ＤＩＮ５３１５１に従って接着性を視覚的
に決定し、相対評価スケールは０（非常に良い）から５
（非常に悪い）の範囲であった。
【００５８】表は供試体ａ）〜ｃ）、およびＩｒｉｏｄ
ｉｎ（登録商標）２２５ ＷＲ ＩＩ およびＩｒｉｏ
ｄｉｎ（登録商標）５０４ ＷＲ ＩＩを含む比較サン
プル、および水性クリアコートとしてピグメントを含ま
ないブランクサンプルの試験結果を含む。ピグメントＩ
ｒｉｏｄｉｎ（登録商標）２２５ ＷＲ ＩＩ（二酸化
チタンピグメント）およびＩｒｉｏｄｉｎ（登録商標）
５０４ ＷＲ ＩＩ（酸化鉄ピグメント）は従来技術で
あり、本発明の接着を促進する中間層を有していない。
【００５９】
【表１】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０９Ｃ 3/12 Ｃ０９Ｃ 3/12 Ｃ０９Ｄ 7/12 Ｃ０９Ｄ 7/12 11/00 11/00 201/00 201/00 (71)出願人 591032596 Ｆｒａｎｋｆｕｒｔｅｒ Ｓｔｒ． 250, Ｄ−64293 Ｄａｒｍｓｔａｄｔ，Ｆｅｄ ｅｒａｌ Ｒｅｐｕｂｌｉｃ ｏｆ Ｇｅ ｒｍａｎｙ (72)発明者 ラルフ グラウシュ ドイツ連邦共和国 64367 ミュールタル アリーシュトラーセ 22 アー (72)発明者 マリタ ジェイケル ドイツ連邦共和国 64287 ダームシュタ ット タイヒハウシュトラーセ 51 Ｆターム(参考） 4C083 AB431 AB432 BB25 FF01 4J002 AA011 DJ056 FB006 FD096 GB00 GH00 4J037 AA26 CA09 CB23 DD10 EE03 EE26 EE33 EE35 EE43 EE46 FF09 4J038 HA546 KA08 NA01 4J039 BA13 BA32 BE01 EA21

Claims (11)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 小板状の基質からなる第１の内層と、 １種または複数種の金属酸化物を含む第２層であって、 前記第１および第２の層がか焼されたベースピグメント
    を形成し、 前記第２の層の前記酸化物に対応するか焼されていない
    酸化物、水酸化物および／または酸化物の水和物を含む
    第３層と、 シリコンまたはアルミニウムの酸化物、水酸化物および
    ／または酸化物の水和物を含む第４層と、 シリコン、アルミニウム、ジルコニウムおよび／または
    セリウムの酸化物、水酸化物および／または酸化物の水
    和物を含み、前記第４層とは異なる第５層と、 １種または複数種の有機官能性のカップリング試薬を含
    む第６層を含む真珠色の艶出しピグメント。
  2. 【請求項２】 前記基質が雲母であることを特徴とす
    る、請求項１に記載の真珠色の艶出しピグメント。
  3. 【請求項３】 前記第２層の前記金属酸化物が酸化鉄
    （ＩＩＩ）または二酸化チタンであることを特徴とす
    る、請求項１または２に記載の真珠色の艶出しピグメン
    ト。
  4. 【請求項４】 前記有機カップリング剤がシラン、アル
    ミン酸ジルコニウム、ジルコン酸塩またはチタン酸塩で
    あることを特徴とする、請求項１から３のいずれかに記
    載の真珠色の艶出しピグメント。
  5. 【請求項５】 １種または複数種の金属酸化物で被覆さ
    れたか焼された小板状の基質を水に懸濁し、２５〜１０
    ０℃、好ましくは４０〜８０℃に加熱し、ｐＨ３〜１
    １、好ましくは５〜９に調整し、第１の段階では、前記
    小板状の基質の前記金属酸化物コーティングの前記か焼
    された金属酸化物に対応する、１種または複数種の水溶
    性金属塩を加え、これらの塩の全部または一部を酸化
    物、水酸化物および／または酸化物の水和物として堆積
    させ、続いて３０〜１００℃、好ましくは４０〜７５℃
    に加熱し、ｐＨ３〜９、好ましくは６〜７に調整し、第
    ２の段階では、水溶性ケイ酸塩および／またはアルミニ
    ウム塩を加え、全部または一部を酸化物、水酸化物およ
    び／または酸化物の水和物として堆積させ、第３の段階
    では、少なくとも１種の水溶性ケイ酸塩、アルミニウム
    塩、セリウム塩および／またはジルコニウム塩をｐＨ３
    〜９、好ましくは６〜７の範囲で加えることによって、
    それらに対応する酸化物、水酸化物または酸化物の水和
    物を堆積させ、これらは前記第２の段階のものと異なる
    ことが必要であり、第４の段階では、少なくとも１種の
    有機カップリング剤を加え、ｐＨ３〜９、好ましくは６
    〜８で堆積させることを特徴とする、請求項１から４の
    いずれかに記載の真珠色の艶出しピグメントを調製する
    ための方法。
  6. 【請求項６】 前記第１の段階の後であって、前記第２
    の段階が実施される前に、前記ピグメントを単離、洗
    浄、および乾燥することを特徴とする、請求項５に記載
    の方法。
  7. 【請求項７】 前記第３の段階の後に、前記ピグメント
    を沈降、洗浄、濾過によって分離し、８０〜１６０℃、
    好ましくは１２０〜１６０℃で乾燥することを特徴とす
    る、請求項５または６に記載の方法。
  8. 【請求項８】 １種または複数種の金属酸化物で被覆さ
    れた前記か焼された小板状の基質が酸化鉄（ＩＩＩ）お
    よび／または二酸化チタンで被覆された雲母であること
    を特徴とする、前記請求項５から７のいずれかに記載の
    方法。
  9. 【請求項９】 前記有機カップリング試薬がシラン、ア
    ルミン酸ジルコニウム、ジルコン酸塩またはチタン酸塩
    であることを特徴とする、請求項５から７のいずれかに
    記載の方法。
  10. 【請求項１０】 塗料、インク、プラスチック、コーテ
    ィングおよび化粧品を着色するための、請求項１から４
    のいずれかに記載の前記真珠色の艶出しピグメントの使
    用。
  11. 【請求項１１】 請求項１から４のいずれかに記載の真
    珠色の艶出しピグメントで着色された塗料、インク、プ
    ラスチック、コーティングおよび化粧品。
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