JP2002088224A - 封止用エポキシ樹脂成形材料及び電子部品装置 - Google Patents

封止用エポキシ樹脂成形材料及び電子部品装置

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JP2002088224A
JP2002088224A JP2000277447A JP2000277447A JP2002088224A JP 2002088224 A JP2002088224 A JP 2002088224A JP 2000277447 A JP2000277447 A JP 2000277447A JP 2000277447 A JP2000277447 A JP 2000277447A JP 2002088224 A JP2002088224 A JP 2002088224A
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 260℃以上の高温リフローにおいても良好
な耐リフロークラック性を有し、かつ硬化性及び耐熱衝
撃性に優れた封止用エポキシ樹脂成形材料及びこれによ
り封止した素子を備えた電子部品装置を提供しようとす
る。 【解決手段】(A)エポキシ樹脂、(B)硬化剤、
(C)硬化促進剤、(D)無機充填剤及び(E)ゴム粒
子を必須成分とし、(E)ゴム粒子が(a)オルガノシ
ロキサン、(b)置換又は非置換のアルキルアクリレー
ト及び(c)ビニル化合物から得られる重合体である封
止用エポキシ樹脂成形材料及びこの封止用エポキシ樹脂
成形材料で封止した素子を備えた電子部品装置を提供す
る。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、硬化性及び耐熱衝
撃性に優れ、260℃以上の高温リフローにおいても良
好な耐リフロークラック性を有する封止用エポキシ樹脂
成形材料、及びこの封止用エポキシ樹脂成形材料で封止
した素子を備えた電子部品装置に関する。
【0002】
【従来の技術】従来から、トランジスタ、IC等の電子
部品封止の分野ではエポキシ樹脂成形材料が広く用いら
れている。この理由としては、エポキシ樹脂が電気特
性、耐湿性、耐熱性、機械特性、インサート品との接着
性等の諸特性にバランスがとれているためである。近年
では、電子部品のプリント配線板への高密度実装化に伴
い、電子部品装置は従来のピン挿入型から、表面実装型
のパッケージが主流になってきている。表面実装型のI
C、LSI等は、実装密度を高くして実装高さを低くす
るために、薄型、小型のパッケージになっており、素子
のパッケージに対する占有体積が大きくなり、パッケー
ジの肉厚は非常に薄くなってきた。さらに、これらのパ
ッケージは従来のピン挿入型のものと実装方法が異なっ
ている。すなわち、ピン挿入型パッケージはピンを配線
板に挿入した後、配線板裏面からはんだ付けを行うた
め、パッケージが直接高温にさらされることがなかっ
た。しかし、表面実装型パッケージは配線板表面に仮止
めを行い、はんだバスやリフロー装置などで処理される
ため、直接はんだ付け温度にさらされる。この結果、パ
ッケージが吸湿した場合、はんだ付け時に吸湿水分が急
激に膨張し、パッケージをクラックさせてしまう。現
在、この現象が表面実装型パッケージに係わる大きな問
題となっている。一方、環境保護の観点から従来使用さ
れているはんだに含まれる鉛成分が問題視されるように
なってきた。現在、電子部品廃棄物の多くは、プリント
基板等の合成樹脂と半導体、フレーム等の金属製である
ために、焼却処分ができず埋め立て処理されている。そ
こに酸性雨が降った場合に電子部品廃棄物中のはんだか
ら鉛が地下水中に溶出し、その地下水が飲料水に使用さ
れると人体に悪影響を及ぼす可能性があるため、はんだ
中の鉛成分が問題となってきている。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】上記の問題に対して、
鉛を含有しないはんだ(鉛フリーはんだ)が種々提案さ
れている。しかしながら、従来の鉛含有はんだ(Sn−
Pb共晶組成)と同程度の融点を有する鉛フリーはんだ
では、接続信頼性の面で十分な性能が得られていない
(特開平8−323495号公報、特開平9−8548
4号公報、特開平9−253882号公報、特開平11
−33775号公報、特開平11−221694号公報
等)。また、接続信頼性の面で現在有力視されている鉛
フリーはんだとしては、Sn/Ag/Bi/Cuが重量
比94.25/2/3/0.75の組成のはんだ、Sn
/Ag/Cuが重量比95.75/3.5/0.75の
組成のはんだ等があるが、これらは融点が210〜22
0℃と従来の鉛含有はんだの融点183℃より30〜4
0℃も高いため、実装時のリフロー温度が従来の240
℃から260〜275℃に上昇してしまい、封止用成形
材料にはこれまで以上の耐リフロークラック性の向上が
望まれている。本発明はかかる状況に鑑みなされたもの
で、260℃以上の高温リフローにおいても良好な耐リ
フロークラック性を有し、かつ硬化性及び耐熱衝撃性に
優れた封止用エポキシ樹脂成形材料及びこれにより封止
した素子を備えた電子部品装置を提供しようとするもの
である。
【0004】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記の課
題を解決するために鋭意検討を重ねた結果、特定成分の
重合体から得られるゴム粒子を配合することで260℃
以上の高温リフローにおいても良好な耐リフロークラッ
ク性を有し、かつ硬化性及び耐熱衝撃性に優れた封止用
エポキシ樹脂成形材料が得られ、上記の目的を達成しう
ることを見いだし、本発明を完成するに至った。
【0005】すなわち、本発明は、(1)(A)エポキ
シ樹脂、(B)硬化剤、(C)硬化促進剤、(D)無機
充填剤及び(E)ゴム粒子を必須成分とし、(E)ゴム
粒子が(a)オルガノシロキサン、(b)置換又は非置
換のアルキルアクリレート及び(c)ビニル化合物から
得られる重合体である封止用エポキシ樹脂成形材料、
(2)(F)可塑剤をさらに含有する上記(1)記載の
封止用エポキシ樹脂成形材料、(3)(E)ゴム粒子が
(a)オルガノシロキサン及び(b)置換又は非置換の
アルキルアクリレートから得られる共重合体に(c)ビ
ニル化合物をグラフト重合させたグラフト共重合体であ
る上記(1)又は(2)記載の封止用エポキシ樹脂成形
材料、(4)(b))アルキルアクリレートがn-ブチ
ルアクリレートである上記(1)〜(3)のいずれかに
記載の封止用エポキシ樹脂成形材料、(5)(c)ビニ
ル化合物がメチルメタクリレート、スチレン及びアクリ
ロニトリルの少なくとも1種である上記(1)〜(4)
のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料、
(6)(E)ゴム粒子中の(a)オルガノシロキサン及
び(b)置換又は非置換のアルキルアクリレートの配合
重量比(a)/(b)が5/95〜80/20である上
記(1)〜(5)のいずれかに記載の封止用エポキシ樹
脂成形材料、(7)(A)エポキシ樹脂が下記一般式
(I)で示されるエポキシ樹脂及び下記一般式(II)で
示されるエポキシ樹脂を含有してなる上記(1)〜
(6)のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材
料、
【化4】 (ここで、Rは水素原子又は炭素数1〜5の置換又は非
置換の一価の炭化水素基を示し、nは0〜10の整数を
示す。)
【化5】 (ここで、R〜Rは水素原子及び炭素数1〜5の置
換又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、全てが同
一でも異なっていてもよい。nは0〜10の整数を示
す。) (8)一般式(I)で示されるエポキシ樹脂と一般式
(II)で示されるエポキシ樹脂との配合重量比が2/8
〜8/2である上記(7)記載の封止用エポキシ樹脂成
形材料、及び(9)(B)硬化剤が下記一般式(III)
で示されるフェノール樹脂を含有する上記(1)〜
(8)のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材
料、並びに
【化6】 (ここで、Rは水素原子又は炭素数1〜10の置換又は
非置換の一価の炭化水素基を示し、nは0〜8の整数を
示す。) (10)上記(1)〜(9)のいずれかに記載の封止用
エポキシ樹脂成形材料により封止された素子を備えた電
子部品装置に関する。
【0006】
【発明の実施の形態】本発明において用いられる(A)
エポキシ樹脂としては、封止用エポキシ樹脂成形材料で
一般に使用されているもので特に制限はないが、例え
ば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレ
ゾールノボラック型エポキシ樹脂をはじめとするフェノ
ール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコ
ール、ビスフェノールA、ビスフェノールF等のフェノ
ール類及び/又はα−ナフトール、β−ナフトール、ジ
ヒドロキシナフタレン等のナフトール類とホルムアルデ
ヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベン
ズアルデヒド、サリチルアルデヒド等のアルデヒド基を
有する化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得
られるノボラック樹脂をエポキシ化したもの、ビスフェ
ノールA、ビスフェノールF、ビスフェノールS、アル
キル置換又は非置換のビフェノール等のジグリシジルエ
ーテル、スチルベン系フェノール類のジグリシジルエー
テル、フタル酸、ダイマー酸等の多塩基酸とエピクロル
ヒドリンの反応により得られるグリシジルエステル型エ
ポキシ樹脂、ジアミノジフェニルメタン、イソシアヌル
酸等のポリアミンとエピクロルヒドリンの反応により得
られるグリシジルアミン型エポキシ樹脂、ジシクロペン
タジエンとフェノ−ル類の共縮合樹脂のエポキシ化物、
ナフタレン環を有するエポキシ樹脂、ナフトール・アラ
ルキル樹脂のエポキシ化物、トリメチロールプロパン型
エポキシ樹脂、テルペン変性エポキシ樹脂、オレフィン
結合を過酢酸等の過酸で酸化して得られる線状脂肪族エ
ポキシ樹脂、脂環族エポキシ樹脂などが挙げられ、これ
らを単独で用いても2種以上を組み合わせて用いてもよ
い。なかでも硬化性と耐リフロークラック性の両立の観
点からは、下記一般式(I)で示されるノボラック型エ
ポキシ樹脂と下記一般式(II)で示されるスチルベン型
エポキシ樹脂を組み合わせて用いることが好ましい。
【0007】
【化7】 (ここで、Rは水素原子又は炭素数1〜5の置換又は非
置換の一価の炭化水素基を示し、nは0〜10の整数を
示す。)
【化8】 (ここで、R1〜R4は水素原子及び炭素数1〜5の置換
又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、全てが同一
でも異なっていてもよい。nは0〜10の整数を示
す。)
【0008】上記一般式(I)で示されるノボラック型
エポキシ樹脂としては、例えばフェノールノボラックエ
ポキシ樹脂、クレゾールノボラックエポキシ樹脂等が挙
げられ、なかでもオルソクレゾールノボラックエポキシ
樹脂が好ましい。
【0009】上記一般式(II)で示されるスチルベン型
エポキシ樹脂は、原料であるスチルベン系フェノール類
とエピクロルヒドリンとを塩基性物質存在下で反応させ
て得ることができる。この原料であるスチルベン系フェ
ノール類としては、例えば3−t−ブチル−4,4′−
ジヒドロキシ−3′,5,5′−トリメチルスチルベ
ン、3−t−ブチル−2,4′−ジヒドロキシ−3′,
5′,6−トリメチルスチルベン、3−t−ブチル−
4,4′−ジヒドロキシ−3′,5′,6−トリメチル
スチルベン、2,2’−ジヒドロキシ−3,3’,5,
5’−テトラメチルスチルベン、4,4’−ジヒドロキ
シ−3,3’,5,5’−テトラメチルスチルベン、
4,4’−ジヒドロキシ−3,3’−ジ−t−ブチル−
5,5’−ジメチルスチルベン、4,4’−ジヒドロキ
シ−3,3’−ジ−t−ブチル−6,6’−ジメチルス
チルベン、2,2’−ジヒドロキシ−3,3’−ジ−t
−ブチル−6,6’−ジメチルスチルベン、2,4’−
ジヒドロキシ−3,3’−ジ−t−ブチル−6,6’−
ジメチルスチルベン等が挙げられ、なかでも3−t−ブ
チル−4,4′−ジヒドロキシ−3′,5,5′−トリ
メチルスチルベン、及び4,4’−ジヒドロキシ−3,
3’,5,5’−テトラメチルスチルベンが好ましい。
これらのスチルベン系フェノール類は単独で用いても2
種以上を組み合わせて用いても良い。また、本発明で用
いられる上記一般式(II)で示されるスチルベン型エポ
キシ樹脂は、単独で用いても2種以上を組み合わせて用
いても良い。
【0010】一般式(I)で示されるノボラック型エポ
キシ樹脂及び一般式(II)で示されるスチルベン型エポ
キシ樹脂を用いる場合、その配合量は、耐リフロークラ
ック性の観点から(A)エポキシ樹脂全量に対して合わ
せて40重量%以上とすることが好ましく、60重量%
以上とすることがより好ましい。上記一般式(I)で示
されるノボラック型エポキシ樹脂と一般式(II)で示さ
れるスチルベン型エポキシ樹脂の配合重量比(I)/
(II)は、2/8〜8/2が好ましく、3/7〜7/3
がより好ましく、4/6〜6/4がさらに好ましい。一
般式(I)で示されるノボラック型エポキシ樹脂の割合
が多くなりすぎると耐リフロークラック性が低下する傾
向にあり、一般式(II)で示されるスチルベン型エポキ
シ樹脂の割合が多くなりすぎると成形性が低下する傾向
にある。
【0011】本発明において用いられる(B)硬化剤と
しては、封止用エポキシ樹脂成形材料で一般に使用され
ているもので特に限定はないが、例えば、フェノール、
クレゾール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノール
A、ビスフェノールF、フェニルフェノール、アミノフ
ェノール等のフェノール類及び/又はα−ナフトール、
β−ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトー
ル類とホルムアルデヒド等のアルデヒド基を有する化合
物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られる樹
脂、フェノール類とジメトキシパラキシレンやビス(メ
トキシメチル)ビフェニルから合成されるフェノール・
アラルキル樹脂、ナフトール・アラルキル樹脂等のアラ
ルキル型フェノール樹脂、テルペン変性フェノール樹脂
などが挙げられ、これらを単独で用いても2種以上を組
み合わせて用いてもよい。なかでも、耐リフロークラッ
ク性の観点から下記一般式(III)で示されるフェノー
ル・アラルキル樹脂が好ましく、式(III)中のRが水
素原子で、nが平均的に0〜8のものがより好ましい。
この一般式(III)で示されるフェノール・アラルキル
樹脂を使用する場合、その配合量は(B)硬化剤全量に
対して30重量%以上とすることが好ましく、50重量
%以上がより好ましく、70重量%以上がさらに好まし
い。
【0012】
【化9】 (ここで、Rは水素原子又は炭素数1〜10の置換又は
非置換の一価の炭化水素基を示し、nは0〜8の整数を
示す。)
【0013】本発明における(A)エポキシ樹脂と
(B)硬化剤との配合比率は、それぞれの未反応分を少
なく抑えるために全エポキシ樹脂のエポキシ当量に対す
る全硬化剤の水酸基当量の比率(硬化剤中の水酸基数/
エポキシ樹脂中のエポキシ基数)が0.5〜2の範囲に
設定されることが好ましく、0.7〜1.5がより好ま
しい。特に硬化性、耐リフロークラック性に優れる成形
材料を得るためにはこの比率が0.8〜1.2の範囲に
設定されることがさらに好ましい。
【0014】本発明において用いられる(C)硬化促進
剤としては、封止用エポキシ樹脂成形材料で一般に使用
されているもので特に制限はないが、例えば、1,8−
ジアザビシクロ〔5.4.0〕−7−ウンデセン、1,
5−ジアザビシクロ〔4.3.0〕−5−ノネン、5、
6−ジブチルアミノ−1,8−ジアザビシクロ〔5.
4.0〕−7−ウンデセン等のシクロアミジン化合物及
びこれらの化合物に無水マレイン酸、1,4−ベンゾキ
ノン、2,5−トルキノン、1,4−ナフトキノン、
2,3−ジメチルベンゾキノン、2,6−ジメチルベン
ゾキノン、2,3−ジメトキシ−5−メチル−1,4−
ベンゾキノン、2,3−ジメトキシ−1,4−ベンゾキ
ノン、フェニル−1,4−ベンゾキノン等のキノン化合
物、ジアゾフェニルメタン、フェノール樹脂などのπ結
合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合
物、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、
ジメチルアミノエタノール、トリス(ジメチルアミノメ
チル)フェノール等の3級アミン類及びこれらの誘導
体、2−メチルイミダゾール、2−フェニルイミダゾー
ル、2−フェニル−4−メチルイミダゾール等のイミダ
ゾール類及びこれらの誘導体、トリブチルホスフィン、
メチルジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィ
ン、トリス(4−メチルフェニル)ホスフィン、ジフェ
ニルホスフィン、フェニルホスフィン等の有機ホスフィ
ン類及びこれらのホスフィン類に無水マレイン酸、上記
キノン化合物、ジアゾフェニルメタン、フェノール樹脂
等のπ結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有
するリン化合物、テトラフェニルホスホニウムテトラフ
ェニルボレート、トリフェニルホスフィンテトラフェニ
ルボレート、2−エチル−4−メチルイミダゾールテト
ラフェニルボレート、N−メチルモリホリンテトラフェ
ニルボレート等のテトラフェニルボロン塩及びこれらの
誘導体などが挙げられる。これらの硬化促進剤は、単独
で用いても2種以上を組み合わせて用いても良い。
【0015】(C)硬化促進剤の配合量は、硬化促進効
果が達成される量であれば特に制限はないが、封止用エ
ポキシ樹脂成形材料に対して0.005〜2重量%が好
ましく、0.01〜0.5重量%がより好ましい。0.
005重量%未満では短時間での硬化性に劣る傾向があ
り、2重量%を超えると硬化速度が速すぎて良好な成形
品を得ることが困難になる傾向がある。
【0016】本発明において用いられる(D)無機充填
剤は、吸湿性、線膨張係数低減、熱伝導性向上及び強度
向上のために封止用エポキシ樹脂成形材料に配合される
ものであり、例えば、溶融シリカ、結晶シリカ、アルミ
ナ、ジルコン、珪酸カルシウム、炭酸カルシウム、チタ
ン酸カリウム、炭化珪素、窒化珪素、窒化アルミ、窒化
ホウ素、ベリリア、ジルコニア、ジルコン、フォステラ
イト、ステアタイト、スピネル、ムライト、チタニア等
の粉体、又はこれらを球形化したビーズ、ガラス繊維な
どが挙げられる。さらに、難燃効果のある無機充填剤と
しては水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、硼酸
亜鉛、モリブデン酸亜鉛、マグネシウムと亜鉛の複合水
酸化物等の複合金属水酸化物などが挙げられる。これら
の無機充填剤は単独で用いても2種類以上を組み合わせ
て用いてもよい。上記の無機充填剤の中で、線膨張係数
低減の観点からは溶融シリカが、高熱伝導性の観点から
はアルミナが好ましく、充填剤形状は成形時の流動性及
び金型摩耗性の点から球形が好ましい。(D)無機質充
填剤の配合量は、成形性、吸湿性、線膨張係数の低減及
び強度向上の観点から、封止用エポキシ樹脂成形材料に
対して70重量%以上が好ましく、80〜95重量%が
より好ましい。70重量%未満では耐リフロークラック
性が低下する傾向があり、95重量%を超えると流動性
が不足する傾向がある。
【0017】本発明において用いられる(E)ゴム粒子
としては、(a)オルガノシロキサン、(b)置換又は
非置換のアルキルアクリレート及び(c)ビニル化合物
から得られる重合体であれば特に制限はないが、例え
ば、(a)オルガノシロキサン、(b)置換又は非置換
のアルキルアクリレート及び(c)ビニル化合物を重合
開始剤及び架橋剤の存在下に、同時に重合して得られる
ランダム共重合体、多段階で反応して得られるグラフト
共重合体等が挙げられる。なかでも封止用エポキシ樹脂
成形材料中への分散性の観点からは、(a)オルガノシ
ロキサン及び(b)置換又は非置換のアルキルアクリレ
ートから得られる共重合体に(c)ビニル化合物をグラ
フト重合させたグラフト共重合体が好ましく、このグラ
フト共重合体は、(a)オルガノシロキサン、(b)置
換又は非置換のアルキルアクリレート、(c)ビニル化
合物の順序で反応させる方法、(a)オルガノシロキサ
ン及び(b)置換又は非置換のアルキルアクリレートを
同時に反応した後に(c)ビニル化合物を反応させる方
法等の一般的な方法により得ることができる。
【0018】(E)ゴム粒子の製造方法は特に制限な
く、従来公知の方法で製造することができる。例えば、
まず(a)オルガノシロキサンと(a)オルガノシロキ
サン及び(b)置換又は非置換のアルキルアクリレート
と反応可能な官能基を有する架橋剤との混合物に乳化剤
及び水を加えて乳化させたラテックスを、50℃〜90
℃のドデシルベンゼンスルホン酸水溶液中に攪拌しなが
ら滴下して重合し、その後アルカリ性物質でドデシルベ
ンゼンスルホン酸を中和してポリオルガノシロキサン成
分のラテックスを調整する。次いで中和されたポリオル
ガノシロキサン成分のラテックスに(b)置換又は非置
換のアルキルアクリレートを添加し、公知のラジカル重
合開始剤により重合して、(a)オルガノシロキサン及
び(b)置換又は非置換のアルキルアクリレートから得
られる重合体のラテックスを得た後、(c)ビニル化合
物を添加し、公知のラジカル重合開始剤によりグラフト
重合して(a)オルガノシロキサン、(b)置換又は非
置換のアルキルアクリレート及び(c)ビニル化合物か
ら得られるグラフト共重合体のラテックスを得る。グラ
フト重合が終了した後、得られたラテックスを塩化カル
シウム、硫酸アルミニウム等の金属塩を溶解した熱水中
に投入して塩析、凝固することにより(E)ゴム粒子を
得ることができる。
【0019】(E)ゴム粒子の構成成分である(a)オ
ルガノシロキサンとしては特に限定はなく従来公知のも
のを用いることができるが、3員環以上のオルガノシロ
キサン系環状体が好ましく、例えば、ヘキサメチルシク
ロトリシロキサン、オクタメチルシクロテトラシロキサ
ン、デカメチルシクロペンタシロキサン、ドデカメチル
シクロヘキサシロキサン、トリメチルトリフェニルシク
ロトリシロキサン、テトラメチルテトラフェニルシクロ
テトラシロキサン、オクタフェニルシクロテトラシロキ
サン等が挙げられ、これらを単独で用いても2種以上を
組み合わせて用いてもよい。また、(a)オルガノシロ
キサンとともにシラン化合物を併用することが好まし
く、併用するシラン化合物としては特に制限はないが、
トリメトキシメチルシラン、トリエトキシフェニルシラ
ン、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、テ
トラ−n−プロポキシシラン等の3官能性又は4官能性
のシラン化合物を1種又は2種以上用いることが好まし
い。シラン化合物の使用量は、(a)オルガノシロキサ
ンに対して0.01〜10重量%が好ましい。
【0020】(E)ゴム粒子の構成成分である(b)置
換又は非置換のアルキルアクリレートとしては、特に限
定はなく従来公知のものを用いることができるが、例え
ば、メチルアクリレート、エチルアクリレート、n−プ
ロピルアクリレート、n−ブチルアクリレート、ヘキシ
ルアクリレート、2−メチルヘキシルアクリレート、2
−エチルヘキシルアクリレート、n−ラウリルアクリレ
ート等及びこれらにアルキル基等が置換した化合物等が
挙げられ、これらを単独で用いても2種以上を組み合わ
せて用いてもよい。なかでも、封止用エポキシ樹脂成形
材料中での(E)ゴム粒子の分散性、耐リフロークラッ
ク性及び耐熱衝撃性の観点からはn−ブチルアクリレー
トが好ましい。置換基としては、アルキル基が好まし
く、メチル基がより好ましい。置換位置としてはα位が
好ましい。α位にメチル基が置換したアルキルアクリレ
ート、すなわちアルキルメタクリレートとしては、例え
ばメチルメタクリレート、エチルメタクリレート、n−
プロピルメタクリレート、n−ブチルメタクリレート、
ヘキシルメタクリレート、2−メチルヘキシルメタクリ
レート、2−エチルヘキシルメタクリレート、n−ラウ
リルメタクリレート等が挙げられる。また、(b)置換
又は非置換のアルキルアクリレートとともに多官能性ア
クリレートを併用することが好ましく、併用する多官能
性アクリレートとしては特に制限はないが、例えば、ア
リルメタクリレート、エチレングリコールジメタクリレ
ート、プロピレングリコールジメタクリレート、1,3
−ブチレングリコールジメタクリレート、1,4−ブチ
レングリコールジメタクリレート等が挙げられ、これら
を単独で用いても2種以上を組み合わせて用いてもよ
い。多官能性アクリレートの使用量は、(b)置換又は
非置換のアルキルアクリレートに対して0.01〜10
重量%が好ましい。
【0021】(a)オルガノシロキサン及び(b)置換
又は非置換のアルキルアクリレートと反応可能な官能基
を有する架橋剤としては、例えば、β−メタクリロイル
オキシエチルジメトキシメチルシラン、γ−メタクリロ
イルオキシプロピルメトキシジメチルシラン、γ−メタ
クリロイルオキシプロピルジメトキシメチルシラン、γ
−メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、
γ−メタクリロイルオキシプロピルエトキシジエチルシ
ラン、γ−メタクリロイルオキシプロピルジエトキシメ
チルシラン、δ−メタクリロイルオキシブチルジエトキ
シメチルシラン、テトラメチルテトラビニルシクロテト
ラシロキサン、p−ビニルフェニルジメトキシメチルシ
ラン、γ−メルカプトプロピルジメトキシメチルシラ
ン、γ−メルカプトプロピルメトキシジメチルシラン、
γ−メルカプトプロピルジエトキシメチルシラン等が挙
げられ、これらを単独で用いても2種以上を組み合わせ
て用いてもよい。(a)オルガノシロキサン及び(b)
置換又は非置換のアルキルアクリレートと反応可能な官
能基を有する架橋剤の使用量は、(a)オルガノシロキ
サンに対して0.01〜5重量%が好ましい。
【0022】(E)ゴム粒子の構成成分である(c)ビ
ニル化合物としては、特に限定はなく従来公知のものを
用いることができるが、例えば、メチルアクリレート、
エチルアクリレート、ブチルアクリレート、メチルメタ
クリレート、2−エチルヘキシルメタクリレート等の置
換又は非置換のアルキルアクリレート化合物、スチレ
ン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン等の芳香族ア
ルケニル化合物、アクリロニトリル、メタクリロニトリ
ル等のシアン化ビニル化合物、グリシジルメタクリレー
ト等のエポキシ基含有ビニル化合物などが挙げられ、こ
れらを単独で用いても2種以上を組み合わせて用いても
よい。なかでも、封止用エポキシ樹脂成形材料中での
(E)ゴム粒子の分散性、耐リフロークラック性及び耐
熱衝撃性の観点からはメチルメタクリレート、スチレン
及びアクリロニトリルの少なくとも1種であることが好
ましい。
【0023】(E)ゴム粒子中の(a)オルガノシロキ
サン、(b)置換又は非置換のアルキルアクリレート及
び(c)ビニル化合物の構成比は特に制限はないが、
(a)オルガノシロキサン及び(b)置換又は非置換の
アルキルアクリレートの配合重量比(a)/(b)が5
/95〜80/20であることが好ましい。配合重量比
(a)/(b)が5/95未満では耐リフロークラック
性の向上効果が不十分となる傾向があり、80/20を
超えると流動性が低下する傾向がある。また、(a)オ
ルガノシロキサン及び(b)置換又は非置換のアルキル
アクリレートに対する(c)ビニル化合物の配合重量比
(c)/((a)+(b))が10/90〜80/20
が好ましい。配合重量比(c)/((a)+(b))が
10/90未満では封止用エポキシ樹脂成形材料中での
(E)ゴム粒子の分散性が低下する傾向があり、80/
20を超えると耐熱衝撃性が低下する傾向にある。
【0024】本発明において用いられる(E)ゴム粒子
の市販品としては、三菱レイヨン株式会社製商品名メタ
ブレンSRK−200、メタブレンS−2001等のシ
リコーン/アクリル複合ゴムなどが挙げられ、これらを
そのまま用いても、分級又は凍結粉砕して所望の二次粒
子径に調整したものを用いてもよい。メタブレンSRK
−200及びメタブレンS−2001は、いずれも
(a)オルガノシロキサン及び(b)置換又は非置換の
アルキルアクリレートから得られる共重合体に(c)ビ
ニル化合物をグラフト重合させたグラフト共重合体で、
(a)オルガノシロキサンとしては両者ともオクタメチ
ルシクロテトラシロキサンを用い、(b)置換又は非置
換のアルキルアクリレートとしては両者ともn−ブチル
アクリレートを用い、(c)ビニル化合物としてはメタ
ブレンSRK−200がスチレン及びアクリロニトリル
を、メタブレンS−2001がメチルメタクリレートを
それぞれ用いている。
【0025】(E)ゴム粒子の粒子径は特に制限はない
が、封止用エポキシ樹脂成形材料中でのゴム粒子の分散
性と封止用エポキシ樹脂成形材料の流動性の観点から
は、封止用エポキシ樹脂成形材料に配合される前の2次
粒子の平均粒子径が500μm以下であることが好まし
い。また、封止用エポキシ樹脂成形材料中に分散した状
態での(E)ゴム粒子の粒子径は、1〜200μmであ
ることが好ましい。粒子径が1μmより小さいと耐リフ
ロークラック性の向上効果が不十分となる傾向があり、
200μmより大きい場合には流動性が低下して成形時
の充填不良を引き起こしやすくなる傾向にある。
【0026】(E)ゴム粒子の配合量は、耐リフローク
ラック性、硬化性及び耐熱衝撃性の向上効果が得られれ
ば特に制限はないが、(A)エポキシ樹脂に対して5〜
25重量%が好ましく、6〜20重量%がより好まし
い。5重量%未満では耐リフロークラック性及び耐熱衝
撃性の向上効果が不十分となる傾向があり、25重量%
を超えると流動性が低下する傾向がある。
【0027】本発明の封止用エポキシ成形材料には、
(a)オルガノシロキサン、(b)置換又は非置換のア
ルキルアクリレート及び(c)ビニル化合物から得られ
る重合体である(E)ゴム粒子の他に、本発明の効果が
得られる範囲内であれば、その他のゴム粒子を併用して
もよい。併用できるその他のゴム粒子としては特に制限
はないが、例えば、アクリルゴム、ウレタンゴム、シリ
コーンパウダー等のゴム粒子、メタクリル酸メチル−ス
チレン−ブタジエン共重合体(MBS)、メタクリル酸
メチル−シリコーン共重合体、メタクリル酸メチル−ア
クリル酸ブチル共重合体等のコア−シェル構造を有する
ゴム粒子などが挙げられ、これらを単独で用いても2種
以上を組み合わせて用いてもよい。
【0028】本発明の封止用エポキシ成形材料には、耐
リフロークラック性の観点からは、(F)可塑剤をさら
に配合することが好ましく、(F)可塑剤としてはその
効果が得られれば特に制限はないが、例えば、ジトリデ
シルフテレート、ジ−2−エチルヘキシルフテレート、
ジノルマルオクチルフタレート、ジイソノニルフタレー
ト、ジノルマルデシルフタレート等のフタレート系可塑
剤、ブチルオレエート、ジエチルサクシネート、ジブチ
ルセバケート等の脂肪酸系可塑剤、ジメチルアジペー
ト、ジブチルアジペート、ジイソブチルアジペート、ジ
−2−エチルヘキシルアジペート、ジイソデシルアジペ
ート、ジブチルジグリコールアジペート等のアジペート
系可塑剤、トリ−2−エチルヘキシルトリメリテート、
トリノルマルオクチルトリメリテート、トリイソデシル
トリメリテート、トリノルマルオクチルトリメリテート
等のトリメリテート系可塑剤、ポリ1,3−ブタンジオ
ールアジペート等のポリエステル系可塑剤、エポキシ化
大豆油、エポキシ化アマニ油等のエポキシ系可塑剤、ト
リメチルホスフェート、トリエチルホスフェート、トリ
ブチルホスフェート、トリ−2−エチルヘキシルホスフ
ェート、トリブトキシエチルホスフェート、トリフェニ
ルホスフェート、トリクレジルホスフェート、トリキシ
レニルホスフェート、クレジルジフェニルホスフェー
ト、2−エチルヘキシルジフェニルホスフェート、下記
一般式(IV)で示されるリン酸エステル化合物等のホス
フェート系可塑剤などが挙げられ、これらを単独で用い
ても2種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0029】
【化10】 (ここで、Rは炭素数1〜4のアルキル基を示し、全て
が同一でも異なっていてもよい。Arは置換又は非置換
の芳香族環を有する2価の有機基を示し、mは0〜2の
整数を示す。)
【0030】なかでも、耐湿信頼性と成形性の観点から
は、エポキシ化大豆油、エポキシ化アマニ油等のエポキ
シ系可塑剤、及びトリクレジルホスフェート、トリキシ
レニルホスフェート、クレジルジフェニルホスフェー
ト、2−エチルヘキシルジフェニルホスフェート、上記
一般式(IV)で示されるリン酸エステル化合物等のホス
フェート系可塑剤が好ましく、エポキシ化大豆油及び上
記一般式(IV)で示されるリン酸エステル化合物がより
好ましい。上記一般式(IV)で示されるリン酸エステル
化合物としては、例えば、下記一般式(V)〜(IX)で
示される化合物等が挙げられ、なかでも一般式(VI)で
示される化合物が好ましい。
【0031】
【化11】
【化12】
【0032】(F)可塑剤の配合量は、本願発明の効果
が得られれば特に制限はないが、(A)エポキシ樹脂に
対して2〜18重量%が好ましく、3〜15重量%がよ
り好ましい。2重量%未満では耐リフロークラック性の
向上効果が不十分になる傾向があり、18重量%を超え
ると成形性が低下する傾向がある。
【0033】本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料に
は、難燃性を付与するために必要に応じて難燃剤を配合
することができる。難燃剤としては特に制限はなく、従
来公知のものを用いることができるが、ブロム化エポキ
シ樹脂や三酸化アンチモン、リン酸エステル、赤燐、メ
ラミン、メラミン誘導体、トリアジン環を有する化合
物、シアヌル酸誘導体、イソシアヌル酸誘導体等の窒素
含有化合物、シクロホスファゼン等の燐/窒素含有化合
物、酸化亜鉛、酸化鉄、酸化モリブデン、フェロセン等
の金属化合物などが挙げられ、これらを単独で用いても
2種以上を組み合わせて用いてもよい。難燃剤の配合量
は、難燃効果が達成されれば特に制限はないが、(A)
エポキシ樹脂に対して1〜30重量%が好ましく、2〜
15重量%がより好ましい。
【0034】また、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材
料には、ICの耐湿性、高温放置特性を向上させる目的
で陰イオン交換体を必要に応じて配合することができ
る。陰イオン交換体としては特に制限はなく、従来公知
のものを用いることができるが、例えば、ハイドロタル
サイト類や、マグネシウム、アルミニウム、チタン、ジ
ルコニウム、ビスマスから選ばれる元素の含水酸化物等
が挙げられ、これらを単独用いても2種類以上を組み合
わせて用いてもよい。なかでも、次式(X)で示される
ハイドロタルサイトが好ましい。
【化13】 Mg1−XAl(OH)(COX/2・mHO ……(X) (0<X≦0.5、mは正の整数) これらの陰イオン交換体の配合量は、ハロゲンイオンな
どの陰イオンを捕捉できる十分量であれば特に制限はな
いが、(A)エポキシ樹脂に対して0.1〜30重量%
の範囲が好ましく、1〜5重量%がより好ましい。
【0035】本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料に
は、樹脂成分と無機充填剤との接着性を高めるためのカ
ップリング剤として、エポキシシラン、メルカプトシラ
ン、アミノシラン、アルキルシラン、ウレイドシラン、
ビニルシラン等のシラン系化合物、チタン系化合物、ア
ルミニウムキレート類、アルミニウム/ジルコニウム系
化合物等の公知の添加剤を必要に応じて配合することが
できる。これらは単独で用いても2種類以上を組み合わ
せて用いてもよい。カップリング剤以外に、接着性を向
上させるために、必要に応じて接着促進剤を配合するこ
とができる。特に、銅フレームと封止用エポキシ樹脂成
形材料との接着性を向上させるために接着促進剤の配合
は有効である。接着促進剤としては特に制限はなく、従
来公知のものを用いることができるが、例えば、イミダ
ゾール、トリアゾール、テトラゾール、トリアジン等及
びこれらの誘導体、アントラニル酸、没食子酸、マロン
酸、リンゴ酸、マレイン酸、アミノフェノール、キノリ
ン等及びこれらの誘導体、脂肪族酸アミド化合物、ジチ
オカルバミン酸塩、チアジアゾール誘導体などが挙げら
れ、これらを単独で用いても2種類以上を組み合わせて
用いてもよい。また、その他の添加剤として、高級脂肪
酸、高級脂肪酸金属塩、エステル系ワックス、ポリオレ
フィン系ワックス、ポリエチレン、酸化ポリエチレン等
の離型剤、カーボンブラック、有機染料、有機顔料、酸
化チタン、鉛丹、ベンガラ等の着色剤、スチレン系、オ
レフィン系、ウレタン系、ポリエステル系、ポリエーテ
ル系、ポリアミド系、ポリブタジエン系等の熱可塑性エ
ラストマー、NR(天然ゴム)、NBR(アクリロニト
リル−ブタジエンゴム)、シリコーンオイルなどの応力
緩和剤、などを必要に応じて本発明の封止用エポキシ樹
脂成形材料に配合することができる。
【0036】本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料は、
各種原材料を均一に分散混合できるのであれば、いかな
る手法を用いても調製できるが、一般的な手法として、
所定の配合量の原材料をミキサー等によって十分混合し
た後、ミキシングロール、押出機等によって溶融混練し
た後、冷却、粉砕する方法を挙げることができる。成形
条件に合うような寸法及び重量でタブレット化すると使
いやすい。
【0037】本発明で得られる封止用エポキシ樹脂成形
材料により封止した素子を備えた鉛フリーはんだ使用電
子部品装置としては、リードフレーム、配線済みのテー
プキャリア、配線板、ガラス、シリコンウエハ等の支持
部材に、半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サ
イリスタ等の能動素子、コンデンサ、抵抗体、抵抗アレ
イ、コイル、ポリスイッチ等の受動素子等の素子を搭載
し、必要な部分を本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料
で封止した、電子部品装置などが挙げられる。このよう
な電子部品装置としては、例えば、42アロイ、銅リー
ドフレーム、Ni−Pd−Auの3層めっき処理を施し
た銅リードフレーム(PPF)等のリードフレーム上に
半導体素子を固定し、ボンディングパッド等の素子の端
子部とリード部をワイヤボンディングやバンプ等で接続
した後、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料を用いて
トランスファー成形法等により封止してなる、DIP
(Dual Inline Package)、PLCC(Plastic Leaded
Chip Carrier)、QFP(Quad Flat Package)、SO
P(Small Outline Package)、SOJ(Small Outline
J-lead package)、TSOP(Thin Small Outline Pa
ckage)、TQFP(Thin Quad Flat Package)等の一
般的な樹脂封止型ICパッケージ、テープキャリアにバ
ンプで接続した半導体チップを、本発明の封止用エポキ
シ樹脂成形材料で封止したTCP(Tape Carrier Packa
ge)、配線板やガラス上に形成した配線に、ワイヤーボ
ンディング、フリップチップボンディング、はんだ等で
接続した半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サ
イリスタ等の能動素子及び/又はコンデンサ、抵抗体、
コイル等の受動素子を、本発明の封止用エポキシ樹脂成
形材料で封止したCOB(Chip On Board)モジュー
ル、ハイブリッドIC、マルチチップモジュール、裏面
に配線板接続用の端子を形成した有機基板の表面に素子
を搭載し、バンプまたはワイヤボンディングにより素子
と有機基板に形成された配線を接続した後、本発明の封
止用エポキシ樹脂成形材料で素子を封止したBGA(Ba
ll Grid Array)、CSP(Chip Size Package)などが
挙げられる。また、プリント回路板にも本発明の封止用
エポキシ樹脂成形材料は有効に使用でき、各種素子や電
子部品をセラミック基板に搭載した後に全体を封止して
なるハイブリットICについても優れた信頼性を得るこ
とができる。特に表面実装法により配線板に実装される
電子部品装置に適用した場合、本発明の封止用エポキシ
樹脂成形材料は優れた信頼性を発揮でき、高温リフロー
が必要な鉛フリーはんだを使用した電子部品装置にも好
適に用いられる。
【0038】本発明で得られる封止用エポキシ樹脂成形
材料を用いて、電子部品装置を封止する方法としては、
低圧トランスファー成形法が最も一般的であるが、イン
ジェクション成形法、圧縮成形法等を用いてもよい。
【0039】
【実施例】次に実施例により本発明を説明するが、本発
明の範囲はこれらの実施例に限定されるものではない。
【0040】実施例1〜17、比較例1〜5 エポキシ樹脂として、エポキシ当量195、軟化点62
℃のオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂(エポ
キシ樹脂1:住友化学工業株式会社製商品名ESCN−
190)、エポキシ当量210、融点120℃のスチル
ベン型エポキシ樹脂(エポキシ樹脂2:住友化学工業株
式会社製商品名ESLV−210)、硬化剤として水酸
基当量174、軟化点68℃のフェノール・アラルキル
樹脂(三井化学株式会社製商品名ミレックスXL−22
5)、硬化促進剤としてトリフェニルホスフィンとp−
ベンゾキノンとの付加物、無機充填剤として平均粒径1
7.5μm、比表面積3.8m/gの球状溶融シリ
カ、ゴム粒子としてシリコーン/アクリル複合ゴム(三
菱レイヨン株式会社製商品名メタブレンSRK−20
0)、可塑剤として下記一般式(VI)で示されるリン酸
エステル化合物(可塑剤1)又はエポキシ化大豆油(可
塑剤2:旭電化工業株式会社製商品名O−130P)、
難燃剤としてエポキシ当量375、軟化点80℃、臭素
含量48重量%のビスフェノールA型ブロム化エポキシ
樹脂(エポキシ樹脂3)及び三酸化アンチモン、カップ
リング剤としてγ−グリシドキシプロピルトリメトキシ
シラン、その他の添加剤としてカルナバワックス(株式
会社セラリカNODA製)及びカーボンブラック(三菱
化学株式会社製商品名MA−100)をそれぞれ表1及
び表2に示す重量部で配合し、混練温度80℃、混練時
間10分の条件でロール混練を行い、実施例1〜17及
び比較例1〜5の封止用エポキシ樹脂成形材料を作製し
た。
【0041】
【化14】
【0042】
【表1】
【0043】
【表2】
【0044】作製した実施例、比較例の封止用エポキシ
樹脂成形材料を、次の各試験により評価した。評価結果
を表3及び表4に示す。なお、封止用エポキシ樹脂成形
材料の成形は、トランスファー成形機により、金型温度
180℃、成形圧力6.9MPa、硬化時間90秒の条
件で行った。また、後硬化は180℃で5時間行った。 (1)スパイラルフロー(流動性の指標) EMMI−1−66に準じたスパイラルフロー測定用金
型を用いて、封止用エポキシ樹脂成形材料を上記条件で
成形し、流動距離(cm)を求めた。 (2)熱時硬度 封止用エポキシ樹脂成形材料を上記条件で直径50mm
×厚さ3mmの円板に成形し、成形後直ちにショアD型
硬度計を用いて測定した。 (3)耐リフロークラック性 Ni−Pd−Auの3層めっき処理を施した銅リードフ
レーム(PPF)上に8×10mmのシリコーンチップ
を搭載した外形寸法20×14×2mmの80ピンフラ
ットパッケージを、封止用エポキシ樹脂成形材料を用い
て上記条件で成形、後硬化して作製し、85℃、60%
RHの条件で加湿した後、所定時間毎にIRリフロー装
置(株式会社タムラ製作所製TRS35−20NS)を
用いてパッケージ上下面の温度が10秒間260℃とな
るような条件で3回リフロー処理を行って、クラックの
有無を観察し、試験パッケージ数(5)に対するクラッ
ク発生パッケージ数で評価した。 (4)耐湿信頼性 線幅10μm、厚さ1μmのアルミ配線を施した6×6
×0.4mmのテスト用シリコーンチップを搭載した外
形寸法19×14×2.7mmの80ピンフラットパッ
ケージを、封止用エポキシ樹脂成形材料を用いて上記条
件で成形、後硬化して作製し、前処理を行った後、加湿
して所定時間毎にアルミ配線腐食による断線不良を調
べ、試験パッケージ数(7)に対する不良パッケージ数
で評価した。なお、前処理は85℃、85%RH、72
時間の条件で加湿後、215℃、90秒間のベーパーフ
ェーズリフロー処理を行った。その後の加湿は0.2M
Pa、121℃の条件で行った。 (5)耐熱衝撃性 上記(3)と同様に作製したパッケージに、熱衝撃試験
装置(タバイエスペック社製THERMAL SHOC
K CHAMBER TSA−70H)を用いて、15
0℃/15分、及び−65℃/15分の熱衝撃を加え、
所定サイクル後のクラック発生の有無を観察し、試験パ
ッケージ数(10)に対するクラック発生パッケージ数
で評価した。
【0045】
【表3】
【0046】
【表4】
【0047】本発明における(E)ゴム粒子を含有しな
い比較例1〜5は、同じ樹脂組成の実施例と比較してい
ずれも耐リフロークラック性及び耐熱衝撃性に劣ってい
る。これに対して、実施例1〜17はいずれも流動性、
熱時硬度及び及び耐熱衝撃性が良好である。特に、
(E)ゴム粒子を好適な配合量で好適な樹脂組成と組み
合わせて用いた実施例2〜4及び6〜15は、いずれも
耐リフロークラック性及び耐熱衝撃性に著しく優れ、な
かでも、さらに(F)可塑剤を好適な配合量で用いた実
施例7〜8及び11〜12は、熱時硬度と流動性のバラ
ンスにも優れている。
【0048】
【発明の効果】本発明になる封止用エポキシ樹脂成形材
料は、流動性、硬化性等の成形性が良好で、特に、Ni
−Pd−Auの3層めっき処理を施した銅リードフレー
ム(PPF)を用いた電子部品装置に適用した場合、実
施例で示したように260℃という厳しいリフロー温度
条件下においても優れた耐リフロークラック性を示し、
鉛フリーはんだを用いた場合でも信頼性の高い電子部品
装置を得ることができるので、その工業的価値は大であ
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI テーマコート゛(参考) H01L 23/29 H01L 23/30 R 23/31 (72)発明者 松井 恵 茨城県つくば市和台48 日立化成工業株式 会社総合研究所内 Fターム(参考) 4J002 BN23Y CC03X CC06X CD06W DA116 DE076 DE146 DE186 DE236 DF016 DJ006 DJ016 DK006 EN017 EN057 EU207 EW127 EW137 EY017 FD016 FD14X FD157 GQ05 4J036 AA01 AA04 AA05 AD08 AF06 AF07 AF08 AF11 AF16 AF19 AF35 AG04 AG07 AJ08 DC02 DC41 DC46 DD07 FB08 FB16 GA06 JA07 4M109 AA01 BA01 BA03 BA05 CA21 CA22 EA02 EA06 EB02 EB04 EB12 EB18 EC05

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】(A)エポキシ樹脂、(B)硬化剤、
    (C)硬化促進剤、(D)無機充填剤及び(E)ゴム粒
    子を必須成分とし、(E)ゴム粒子が(a)オルガノシ
    ロキサン、(b)置換又は非置換のアルキルアクリレー
    ト及び(c)ビニル化合物から得られる重合体である封
    止用エポキシ樹脂成形材料。
  2. 【請求項2】(F)可塑剤をさらに含有する請求項1記
    載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
  3. 【請求項3】(E)ゴム粒子が(a)オルガノシロキサ
    ン及び(b)置換又は非置換のアルキルアクリレートか
    ら得られる共重合体に(c)ビニル化合物をグラフト重
    合させたグラフト共重合体である請求項1又は請求項2
    記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
  4. 【請求項4】(b)置換又は非置換のアルキルアクリレ
    ートがn-ブチルアクリレートである請求項1〜3のい
    ずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
  5. 【請求項5】(c)ビニル化合物がメチルメタクリレー
    ト、スチレン及びアクリロニトリルの少なくとも1種で
    ある請求項1〜4のいずれかに記載の封止用エポキシ樹
    脂成形材料。
  6. 【請求項6】(E)ゴム粒子中の(a)オルガノシロキ
    サン及び(b)置換又は非置換のアルキルアクリレート
    の配合重量比(a)/(b)が5/95〜80/20で
    ある請求項1〜5のいずれかに記載の封止用エポキシ樹
    脂成形材料。
  7. 【請求項7】(A)エポキシ樹脂が下記一般式(I)で
    示されるエポキシ樹脂及び下記一般式(II)で示される
    エポキシ樹脂を含有する請求項1〜6のいずれかに記載
    の封止用エポキシ樹脂成形材料。 【化1】 (ここで、Rは水素原子又は炭素数1〜5の置換又は非
    置換の一価の炭化水素基を示し、nは0〜10の整数を
    示す。) 【化2】 (ここで、R〜Rは水素原子及び炭素数1〜5の置
    換又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、全てが同
    一でも異なっていてもよい。nは0〜10の整数を示
    す。)
  8. 【請求項8】一般式(I)で示されるエポキシ樹脂と一
    般式(II)で示されるエポキシ樹脂との配合重量比が2
    /8〜8/2である請求項7記載の封止用エポキシ樹脂
    成形材料。
  9. 【請求項9】(B)硬化剤が下記一般式(III)で示さ
    れるフェノール樹脂を含有する請求項1〜8のいずれか
    に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。 【化3】 (ここで、Rは水素原子又は炭素数1〜10の置換又は
    非置換の一価の炭化水素基を示し、nは0〜8の整数を
    示す。)
  10. 【請求項10】請求項1〜9のいずれかに記載の封止用
    エポキシ樹脂成形材料により封止された素子を備えた電
    子部品装置。
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