JP2002063913A - 固体高分子型燃料電池用セパレータおよびその製造方法 - Google Patents

固体高分子型燃料電池用セパレータおよびその製造方法

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 電池スタックの小型化、及び高出力化を可能
とする固体高分子型燃料電池用セパレータおよび製造方
法を提供する。 【解決手段】 炭素粉末100重量部と熱硬化性樹脂2
0〜40重量部とからなる板状成形体の片面または両面
に複数のガス流通用溝部が形成されたガス流路部材と、
炭素繊維10〜100重量部と炭素粉末90〜0重量部
との量比で混合した炭素材100重量部と熱硬化性樹脂
20〜40重量部とから形成された枠体部材とが、一体
に成形された固体高分子型燃料電池用セパレータ。その
製造方法は炭素粉末100重量部と熱硬化性樹脂20〜
40重量部との混合物から形成したガス流路部材用の予
備成形体と、炭素繊維10〜100重量部と炭素粉末9
0〜0重量部との量比で混合した炭素材100重量部と
熱硬化性樹脂20〜40重量部との混合物から形成した
枠体部材用の予備成形体とを、金型に装入し、一体に熱
圧成形する。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、例えば自動車をは
じめ小型分散型電源などに用いられる固体高分子型燃料
電池用のセパレータおよびその製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】固体高分子型燃料電池は、リン酸型燃料
電池などの燃料電池に比較して低温でかつ高出力の発電
が可能であるので、自動車の電源をはじめ小型の移動型
電源として期待されている。固体高分子型燃料電池は、
図2に示すように、通常、スルホン酸基を有するフッ素
樹脂系イオン交換膜のような高分子イオン交換膜からな
る電解質膜7を挟んで配置される一対の電極4、5(ア
ノード4、カソード5)と、これをさらに両側から挟む
セパレータ1よりなる単セルを複数積層したスタック、
およびその外側に設けた2つの集電体から構成されてい
る。8はフッ素樹脂、フッ化ゴムなどからなるシール材
である。
【0003】電極4、5は、例えば白金触媒を担持させ
た触媒電極であり、セパレータ1は緻密な炭素質材料か
ら形成され、直線状または格子状に延びる複数の溝6が
形成されており、溝6とカソード5の表面の間に形成さ
れる空間を空気などの酸素含有ガス流路とし、溝6とア
ノード4の表面の間に形成される空間を水素や水素を主
成分とする燃料ガス流路として、酸素含有ガスと燃料ガ
スとが電極に接触して起こる化学反応(水素ガス側:H
2 →2H+ +2e- 、酸素含有ガス側;(1/2)O2 +2
+ +2e- →H2 O)を利用して電極間から電気を取
り出すようになっている。
【0004】図2に示すように、セパレータ1は、片面
または両面に複数のガス流通用の溝6が形成されている
反応ガスの流路部(ガス流路部)Aと、ガス流路部Aの
端縁部(周縁部)を構成する枠体部Bからなり、枠体部
Bは、ガスを透過させず反応ガスの漏れを防止するため
に、最も厚い構造となっている。
【0005】このセパレータには、燃料ガスと酸化剤ガ
スとを完全に分離した状態で電極に供給するために高度
の気体不透過性が要求され、また、発電効率を高くする
ために電池の内部抵抗を小さくすることが必要とされて
いる。固体高分子型燃料電池は、単セルを数十層に積層
して電池スタックが組み立てられるため、電池性能の高
出力化と小型化を図るためには単セルの厚さを薄くする
ことが重要であり、単セルの厚さを薄くするためにはセ
パレータを薄肉化することが効果的である。
【0006】電池スタックの組立においては、セル間が
充分に密着するように組み立てることが必要であり、密
着性が不充分であると接触電気抵抗が大きくなり、電池
の内部抵抗が増大して、温度分布が不均一化し、電池性
能の低下を招くこととなるからである。
【0007】通常、0.05〜1MPa程度の締め付け
力で周囲をボルト締めすることにより組み立てている
が、この際に偏加重によりセパレータ部材に亀裂が発生
して、破損や欠損が起こる難点があるため、単純にセパ
レータの厚さを薄くすることは困難である。したがっ
て、セパレータには材質強度が高く、特に電池の作動温
度である100℃程度の高温においても充分な材質強度
を備えていることが重要となる。すなわち、セパレータ
の薄肉化を図るためには材質強度が高く、電気比抵抗の
低い材質で作製することが効果的である。
【0008】このような材質性状が要求されるセパレー
タ部材には、従来から炭素質系の材料が用いられてお
り、例えば、黒鉛などの炭素粉末と熱硬化性樹脂を結合
材として成形した炭素/樹脂硬化成形体が好適に使用さ
れている。該成形体の製造は、黒鉛材に熱硬化性樹脂を
含浸して機械加工する方法や、黒鉛粉と熱硬化性樹脂の
混合粉を熱圧成形する方法、などによりガス流路部と枠
体部とが一体化したセパレータが作製される。
【0009】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、ガス流
路部と枠体部に要求される材質特性は同一ではなく、例
えば、気体不透過性に優れていることはともに必要とさ
れるが、電気比抵抗はガス流路部では低く、枠体部では
高いことが、また強度特性は枠体部でより高いことが望
ましいこととなる。
【0010】すなわち、固体高分子型燃料電池の性能向
上を図るために、図2に示したセパレータにおいて、ガ
ス流路部Aには発電効率を上げるために電気比抵抗が低
く、一方、枠体部Bにはガス流路部に比べて電気比抵抗
が相対的に高く、また強度特性に優れた材質性状が要求
される。
【0011】本発明は、セパレータのガス流路部と枠体
部とを、それぞれの好ましい材質性状に適合するように
別個に形成した予備成形体を一体化成形したものであ
り、その目的は、強度が高く、内部抵抗損失の少ない固
体高分子型燃料電池のセパレータおよびその製造方法を
提供することにある。
【0012】
【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
めの本発明による固体高分子型燃料電池用セパレータ
は、炭素粉末100重量部と熱硬化性樹脂20〜40重
量部とからなる板状成形体の片面または両面に複数のガ
ス流通用溝部が形成されたガス流路部材と、炭素繊維1
0〜100重量部と炭素粉末90〜0重量部との量比で
混合した炭素材100重量部と熱硬化性樹脂20〜40
重量部とから形成された枠体部材とが、一体に成形され
てなることを構成上の特徴とする。
【0013】また、その製造方法は、炭素粉末100重
量部と熱硬化性樹脂20〜40重量部との混合物から形
成したガス流路部材用の予備成形体と、炭素繊維10〜
100重量部と炭素粉末90〜0重量部との量比で混合
した炭素材100重量部と熱硬化性樹脂20〜40重量
部との混合物から形成した枠体部材用の予備成形体と
を、金型に装入し、一体に熱圧成形することを構成上の
特徴とする。
【0014】
【発明の実施の形態】本発明の固体高分子型燃料電池用
セパレータは、ガス流路部材と枠体部材とを異なる材質
性状の炭素/樹脂硬化成形体から形成したものであり、
気体不透過性に優れ、低い電気比抵抗が要求されるガス
流路部材は、炭素粉末100重量部と熱硬化性樹脂20
〜40重量部とから作製した炭素/樹脂硬化成形体によ
り形成されている。また、気体不透過性に優れ、ガス流
路部材に比べて電気比抵抗が高く、強度の大きな材質性
状が要求される枠体部材は、炭素繊維10〜100重量
部と炭素粉末90〜0重量部との量比で混合した炭素材
100重量部と熱硬化性樹脂20〜40重量部とから作
製した炭素/樹脂硬化成形体により形成されている。そ
して、このガス流路部材と枠体部材とは、熱圧成形によ
り一体的に成形されている。
【0015】ガス流路部材は、上記した炭素粉末100
重量部と熱硬化性樹脂20〜40重量部とからなる板状
成形体で、その片面または両面に複数のガス流通用溝部
が形成されたものであり、炭素粉末には人造黒鉛、天然
黒鉛、膨張黒鉛、カーボンブラック、有機物の炭化品、
これらの混合物などが用いられる。炭素粉末の結合材と
して機能する熱硬化性樹脂は、固体高分子型燃料電池の
作動時の温度である80〜120℃の温度に耐える耐熱
性、pH2〜3程度のスルフォン酸や硫酸酸性に耐え得
る耐酸性があれば特に制限はなく、例えばフェノール系
樹脂、フラン系樹脂、エポキシ系樹脂などの熱硬化性樹
脂を単独または混合して使用される。
【0016】炭素粉末と熱硬化性樹脂の混合比を、炭素
粉末100重量部に対して熱硬化性樹脂を20〜40重
量部の範囲に設定するのは、熱硬化性樹脂の量比が40
重量部を越えると導電性が低下して電気比抵抗が高くな
り、一方、20重量部未満では成形性が悪化し、気体不
透過性や強度が低下するためである。
【0017】枠体部材は、ガス流路部材に比べて電気比
抵抗が高く、強度の大きな材質性状が要求され、炭素繊
維10〜100重量部と炭素粉末90〜0重量部との量
比で混合した炭素材100重量部と熱硬化性樹脂20〜
40重量部とから作製した炭素/樹脂硬化成形体により
形成されている。
【0018】炭素繊維はPAN系、ピッチ系あるいはカ
ーボンナノチューブ、カーボンナノファイバーなどいず
れも使用され、炭素繊維シートに炭素粉末と熱硬化性樹
脂を混合して含浸、積層する、あるいは炭素繊維チョッ
プに炭素粉末を混合し、熱硬化性樹脂を混練して成形し
たものなどが用いられる。また炭素粉末にはガス流路部
材と同様に、人造黒鉛、天然黒鉛、膨張黒鉛、カーボン
ブラック、有機物の炭化品、これらの混合物などが用い
られるが、更に電気比抵抗の高い炭素粉末、例えばコー
クス粉末、活性炭、木炭などを使用することもできる。
【0019】炭素材として、炭素繊維10〜100重量
部と炭素粉末90〜0重量部の混合物を用いるのは、枠
体部として必要な強度を保有させるためであり、炭素繊
維が10重量部を下回ると充分な強度特性を付与するこ
とができないためである。また、炭素材と熱硬化性樹脂
は、炭素材100重量部に対して熱硬化性樹脂を20〜
40重量部の割合で混合した混合物から枠体部材が形成
される。
【0020】本発明の固体高分子型燃料電池用のセパレ
ータは、このようにして形成されたガス流路部材と枠体
部材とが一体に成形されたものである。
【0021】以下、本発明の固体高分子型燃料電池用セ
パレータの製造方法について説明する。 (ガス流路部の原料調製)ガス流路部を構成する材質
は、炭素粉末と結合材としての熱硬化性樹脂を混練した
ものであり、ガス流路部材のように、薄型で複雑な形状
の板状成形体を得るためには、混練物の流動性の良好な
ことが必要であり、また、成形後の強度や緻密性、導電
性などを所定のレベルに維持することも必要である。
【0022】そのため、炭素粉末100重量部と熱硬化
性樹脂20〜40重量部の量比で混練されるが、更に、
炭素粉末には平均粒子径が50μm 以下、最大粒子径が
300μm 以下、粒子径10μm 以下の粒子の割合が2
0重量%以下に調整された粒度特性を備えたものを使用
することが好ましい。
【0023】平均粒子径が50μm を越え、最大粒子径
が300μm を越えると、薄型で溝を設けた複雑な形状
のガス流路用の成形が難しくなり、特に成形体の周縁部
や溝部の角などの強度が不充分となり、欠落し易くな
る。また、粒子径が小さい微粉末は表面積が大きいた
め、表面に吸着、捕捉される樹脂量が増大し、樹脂との
混練物の流動性が著しく低下するため、粒子径10μm
以下の粒子の割合は20重量%以下に調整するのが好ま
しい。
【0024】炭素粉末には人造黒鉛、天然黒鉛、膨張黒
鉛、カーボンブラック、有機物の炭化品、これらの混合
物などが、熱硬化性樹脂には、フェノール系樹脂、フラ
ン系樹脂、エポキシ系樹脂などが用いられ、炭素粉末と
熱硬化性樹脂の混合は、ニーダー、加圧型ニーダー、二
軸スクリュー式混練機など常用の混練機により混練して
混合物が作製される。この場合、均一に混合するために
は熱硬化性樹脂をアルコールやエーテルなどの適宜な有
機溶媒に溶解して粘度を下げて混練したのち、必要に応
じて有機溶媒を除去する方法を適用することもできる。
【0025】(枠体部の原料調製)枠体部を構成する材
料は、炭素繊維と炭素粉末とを混合した炭素材と、熱硬
化性樹脂との混合物であり、炭素材は炭素繊維10〜1
00重量部と炭素粉末90〜0重量部の量比で混合した
ものであり、この炭素材100重量部に熱硬化性樹脂2
0〜40重量部の割合で混合して、枠体部の原料が調製
される。
【0026】炭素繊維はPAN系、ピッチ系あるいはカ
ーボンナノチューブ、カーボンナノファイバーなどいず
れも使用され、炭素繊維シートに炭素粉末と熱硬化性樹
脂を混合して含浸、積層する方法、あるいは炭素繊維チ
ョップに炭素粉末を混合し、熱硬化性樹脂を混練、成形
する方法などが適用される。なお、炭素繊維チョップと
しては、長さ3〜20mm程度のものが好ましい。また、
炭素粉末にはガス流路部材と同様に、人造黒鉛、天然黒
鉛、膨張黒鉛、カーボンブラック、有機物の炭化品、こ
れらの混合物などが用いられるが、更に電気比抵抗の高
い炭素粉末、例えばコークス粉末、活性炭、木炭などを
使用することもできる。
【0027】(予備成形体の作製)ガス流路部用として
調製した原料、および枠体部用として調製した原料を、
常温で、ニーダーなどの混練機で混練した後、室温に保
持した金型に装入し、3〜30MPaの圧力で加圧し
て、図1に示すような、ガス流路用の予備成形体2、お
よび枠体部材用の予備成形体3を作製する。
【0028】(一体成形)固体高分子型燃料電池のセパ
レータにおいては、枠体部とガス流路部との境界部の気
体不透過性を充分に確保することが必要であり、ガス流
路用の予備成形体2と枠体部材用の予備成形体3を金型
内の所定位置に装入して、熱圧成形する方法により一体
化される。なお、熱圧成形の条件は熱硬化性樹脂種によ
り適宜に設定されるが、概ね温度150〜280℃、圧
力10〜50MPaの条件で熱圧成形する。
【0029】このようにして、炭素粉末100重量部と
熱硬化性樹脂20〜40重量部との板状成形体からなる
ガス流路部材と、炭素繊維10〜100重量部と炭素粉
末90〜0重量部との量比で混合した炭素材100重量
部と熱硬化性樹脂20〜40重量部とから形成された枠
体部材とが、一体に成形された固体高分子型燃料電池用
セパレータが製造される。
【0030】
【実施例】以下、本発明の実施例を比較例と対比して説
明する。
【0031】実施例1〜6、比較例1〜3 ガス流路部用の原料粉末、枠体用の原料粉末を、表1に
示すように配合し、配合された原料粉末を加圧ニーダー
により充分に混練した。熱硬化性樹脂としてはいずれも
液状フェノール樹脂を使用した。得られた混練物を金型
に装入し、室温で10MPaの圧力を加えて、図1に示
したガス流路部用の予備成形体2および枠体部材用の予
備成形体3を作製した。
【0032】
【表1】 注)炭素繊維;PAN系、 チョップ;平均長さ6mm、 クロス ;フィラメント数6000本の平織、
【0033】得られた予備成形体を、ガス流路用の予備
成形体2の外側に枠体部用の予備成形体3が配置される
ように金型内に装入し、温度180℃、圧力30MPa
の熱圧条件で成形を行い、ガス流路部と枠体部とが一体
化した固体高分子型燃料電池用のセパレータを作製し
た。
【0034】成形されたセパレータについて、以下の方
法により電気比抵抗、気体透過度、曲げ強度を測定し、
また、このセパレータを使用して単セルを組み立てて、
出力密度を測定した。測定結果を表2および表3に示し
た。 電気比抵抗(Ωm );JIS R7202により測
定。 気体透過度(cm3/cm2 min );窒素ガスにより0.1
MPaの圧力をかけた際の窒素ガス透過量を測定。 曲げ強度(MPa);JIS K6911により測
定。 出力密度(W/cm2 );単セルのセル電圧0.7Vに
おける出力密度を測定。
【0035】
【表2】
【0036】
【表3】 注)※ ガス漏れが生じたため、出力密度の測定ができ
なかった。
【0037】表1〜3の結果から、本発明の製造方法に
より作製した固体高分子型燃料電池用のセパレータは、
ガス流路部の電気比抵抗が低く、また枠体部ではガス流
路部に比べて電気比抵抗が高く、曲げ強度が大きいこと
が認められる。これに対し、比較例1では気体透過度が
高いため、結果として電池出力の測定ができず、また比
較例2は曲げ強度が小さく、比較例3では出力密度が低
位にあった。
【0038】
【発明の効果】以上のとおり、本発明の固体高分子型燃
料電池用セパレータおよび製造方法によれば、電池の高
出力化を達成することができ、枠体部も優れた強度特性
を備えているから、セパレータの薄肉化を図ることがで
き、電池性能を維持した上で、電池スタックの積層高さ
を低くすることができ、電池の小型化を図ることが可能
となる。
【図面の簡単な説明】
【図1】セパレータのガス流路部用と枠体部用の予備成
形体、およびそれらの配置を示す概略斜視図である。
【図2】固体高分子型燃料電池の概略構造を示す一部断
面図である。
【符号の説明】
1 セパレータ 2 ガス流路用の予備成形体 3 枠体部用の予備成形体 4 カソード 5 アノード 6 溝 7 電解質膜 8 シール材

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 炭素粉末100重量部と熱硬化性樹脂2
    0〜40重量部とからなる板状成形体の片面または両面
    に複数のガス流通用溝部が形成されたガス流路部材と、
    炭素繊維10〜100重量部と炭素粉末90〜0重量部
    との量比で混合した炭素材100重量部と熱硬化性樹脂
    20〜40重量部とから形成された枠体部材とが、一体
    に成形されてなることを特徴とする固体高分子型燃料電
    池用セパレータ。
  2. 【請求項2】 炭素粉末100重量部と熱硬化性樹脂2
    0〜40重量部との混合物から形成したガス流路部材用
    の予備成形体と、炭素繊維10〜100重量部と炭素粉
    末90〜0重量部との量比で混合した炭素材100重量
    部と熱硬化性樹脂20〜40重量部との混合物から形成
    した枠体部材用の予備成形体とを、金型に装入し、一体
    に熱圧成形することを特徴とする固体高分子型燃料電池
    用セパレータの製造方法。
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