JP2002003217A5 - - Google Patents
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【特許請求の範囲】
【請求項１】 ケイ素およびゲルマニウムから選ばれる少なくとも１つの元素Ｘと、アルミニウム、鉄、ガリウム、ホウ素、チタン、バナジウム、ジルコニウム、モリブデン、ヒ素、アンチモン、クロムおよびマンガンから選ばれる少なくとも１つの元素Ｔとを含むＥＵＯ構造型ゼオライトの調製方法において、該方法が、Ｘ／Ｔ比５〜５０を有するＥＵＯゼオライトを合成するために、ジベンジルジメチルアンモニウム誘導体および前記誘導体に対応する前駆体から選ばれる含窒素有機構造化剤Ｑの存在下に、およびＥＵＯ構造型の少なくとも１つのゼオライト材料の結晶核Ｓの存在下に行われることを特徴とする、ＥＵＯ構造型ゼオライトの調製方法。
【請求項２】 ＥＵＯ構造型のゼオライト結晶核が、Ｘ／Ｔ比５〜１００を有することを特徴とする、請求項１記載の方法。
【請求項３】 ＥＵＯ構造型のゼオライト結晶核が、Ｘ／Ｔ比５〜５０を有することを特徴とする、請求項１または２記載の方法。
【請求項４】 ＥＵＯ構造型のゼオライト結晶核が、サイズ０．００１〜５００μｍを有することを特徴とする、請求項１〜３のうちのいずれか１項記載の方法。
【請求項５】 該方法が、少なくとも１つの元素Ｘの少なくとも１つの源と、少なくとも１つの元素Ｔの少なくとも１つの源と、前記構造化剤の少なくとも１つの源と、ＥＵＯ構造型の少なくとも１つのゼオライト材料の結晶核Ｓとの水性媒質での混合を含むことを特徴とする、請求項１〜４のうちのいずれか１項記載の方法。
【請求項６】 さらに少なくとも１つのアルカリ金属塩Ｐまたはアンモニウム塩Ｐが導入されることを特徴とする、請求項１〜５のうちのいずれか１項記載の方法。
【請求項７】 ＥＵＯ構造型のゼオライト結晶核が、調製のあらゆる時に導入されることを特徴とする、請求項５または６記載の方法。
【請求項８】 ＥＵＯ構造型のゼオライト結晶核が、元素Ｘ源と、元素Ｔ源と、前記有機構造化剤とを含む水性混合物の少なくとも一部の均質化後に導入されることを特徴とする、請求項５〜７のうちのいずれか１項記載の方法。
【請求項９】 反応混合物が、合成の際に酸化物形態で表示される次の組成：
ＸＯ２／Ｔ２Ｏ３（モル／モル） １０〜１００、
ＯＨ−／ＸＯ２（モル／モル） ０．００２〜２．０、
Ｑ／ＸＯ２（モル／モル） ０．００２〜２．０、
Ｑ／（Ｍ＋＋Ｑ）（モル／モル） ０．１〜１．０、
Ｈ２Ｏ／ＸＯ２（モル／モル） １〜５００、
Ｐ／ＸＯ２（モル／モル） ０〜５および
Ｓ／ＸＯ２（ｇ／ｇ） ０．０００１〜０．１
を有することを特徴とする、請求項５〜８のうちのいずれか１項記載の方法。
【請求項１０】 反応混合物が、合成の際に酸化物形態で表示される次の組成：
ＸＯ２／Ｔ２Ｏ３（モル／モル） １２〜７０、
ＯＨ−／ＸＯ２（モル／モル） ０．００５〜１．５、
Ｑ／ＸＯ２（モル／モル） ０．００５〜１．５、
Ｑ／（Ｍ＋＋Ｑ）（モル／モル） ０．１〜１．０、
Ｈ２Ｏ／ＸＯ２（モル／モル） ３〜２５０、
Ｐ／ＸＯ２（モル／モル） ０〜１および
Ｓ／ＸＯ２（ｇ／ｇ） ０．０００５〜０．０７
を有することを特徴とする、請求項５〜９のうちのいずれか１項記載の方法。
【請求項１１】 反応混合物が、合成の際に酸化物形態で表示される次の組成：
ＸＯ２／Ｔ２Ｏ３（モル／モル） １５〜６０、
ＯＨ−／ＸＯ２（モル／モル） ０．０１〜１、
Ｑ／ＸＯ２（モル／モル） ０．０１〜１、
Ｑ／（Ｍ＋＋Ｑ）（モル／モル） ０．１〜１．０、
Ｈ２Ｏ／ＸＯ２（モル／モル） ５〜１００、
Ｐ／ＸＯ２（モル／モル） ０〜０．２５および
Ｓ／ＸＯ２（ｇ／ｇ） ０．００１〜０．０４
を有することを特徴とする、請求項５〜１０のうちのいずれか１項記載の方法。
【請求項１２】 元素Ｘがケイ素であり、元素Ｔがアルミニウムであることを特徴とする、請求項１〜１１のうちのいずれか１項記載の方法。
【請求項１３】 最終焼成工程が、行われることを特徴とする、請求項１〜１２のうちのいずれか１項記載の方法。
【請求項１４】 請求項１〜１２のうちのいずれか１項記載の合成ＥＵＯ構造型ゼオライト。
【請求項１５】 請求項１３記載の合成ＥＵＯ構造型ゼオライト。
【請求項１６】 あらゆる構造型のゼオライト合成のための結晶核としての請求項１４または１５記載のＥＵＯ構造型ゼオライトの使用方法。
【請求項１７】 請求項１５記載のＥＵＯ構造型ゼオライトまたは請求項１３によって合成されるＥＵＯ構造型ゼオライトを含む触媒。
【請求項１８】 少なくとも１つのバインダと、少なくとも１つの第VIII族金属とを含むことを特徴とする、請求項１７記載の触媒。
【請求項１９】 ゼオライトが少なくとも一部酸形態であることを特徴とする、請求項１７または１８記載の触媒。
【請求項２０】 第IB族、第IIB族、第IIIA族、第IVA族、第VIB族および第VIIB族の元素からなる群から選ばれる少なくとも１つの金属を含むことを特徴とする、請求項１７〜１９のうちのいずれか１項記載の触媒。
【請求項２１】 硫黄を含むことを特徴とする、請求項１７〜２０のうちのいずれか１項記載の触媒。
【請求項２２】 炭化水素仕込原料を、請求項１７〜２１のうちのいずれか１項記載の触媒と接触させることを含む、炭化水素転換方法。
【請求項２３】 炭化水素転換の型が、炭素原子数８を有する芳香族化合物留分の異性化である、請求項２２記載の方法。
【請求項１】 ケイ素およびゲルマニウムから選ばれる少なくとも１つの元素Ｘと、アルミニウム、鉄、ガリウム、ホウ素、チタン、バナジウム、ジルコニウム、モリブデン、ヒ素、アンチモン、クロムおよびマンガンから選ばれる少なくとも１つの元素Ｔとを含むＥＵＯ構造型ゼオライトの調製方法において、該方法が、Ｘ／Ｔ比５〜５０を有するＥＵＯゼオライトを合成するために、ジベンジルジメチルアンモニウム誘導体および前記誘導体に対応する前駆体から選ばれる含窒素有機構造化剤Ｑの存在下に、およびＥＵＯ構造型の少なくとも１つのゼオライト材料の結晶核Ｓの存在下に行われることを特徴とする、ＥＵＯ構造型ゼオライトの調製方法。
【請求項２】 ＥＵＯ構造型のゼオライト結晶核が、Ｘ／Ｔ比５〜１００を有することを特徴とする、請求項１記載の方法。
【請求項３】 ＥＵＯ構造型のゼオライト結晶核が、Ｘ／Ｔ比５〜５０を有することを特徴とする、請求項１または２記載の方法。
【請求項４】 ＥＵＯ構造型のゼオライト結晶核が、サイズ０．００１〜５００μｍを有することを特徴とする、請求項１〜３のうちのいずれか１項記載の方法。
【請求項５】 該方法が、少なくとも１つの元素Ｘの少なくとも１つの源と、少なくとも１つの元素Ｔの少なくとも１つの源と、前記構造化剤の少なくとも１つの源と、ＥＵＯ構造型の少なくとも１つのゼオライト材料の結晶核Ｓとの水性媒質での混合を含むことを特徴とする、請求項１〜４のうちのいずれか１項記載の方法。
【請求項６】 さらに少なくとも１つのアルカリ金属塩Ｐまたはアンモニウム塩Ｐが導入されることを特徴とする、請求項１〜５のうちのいずれか１項記載の方法。
【請求項７】 ＥＵＯ構造型のゼオライト結晶核が、調製のあらゆる時に導入されることを特徴とする、請求項５または６記載の方法。
【請求項８】 ＥＵＯ構造型のゼオライト結晶核が、元素Ｘ源と、元素Ｔ源と、前記有機構造化剤とを含む水性混合物の少なくとも一部の均質化後に導入されることを特徴とする、請求項５〜７のうちのいずれか１項記載の方法。
【請求項９】 反応混合物が、合成の際に酸化物形態で表示される次の組成：
ＸＯ２／Ｔ２Ｏ３（モル／モル） １０〜１００、
ＯＨ−／ＸＯ２（モル／モル） ０．００２〜２．０、
Ｑ／ＸＯ２（モル／モル） ０．００２〜２．０、
Ｑ／（Ｍ＋＋Ｑ）（モル／モル） ０．１〜１．０、
Ｈ２Ｏ／ＸＯ２（モル／モル） １〜５００、
Ｐ／ＸＯ２（モル／モル） ０〜５および
Ｓ／ＸＯ２（ｇ／ｇ） ０．０００１〜０．１
を有することを特徴とする、請求項５〜８のうちのいずれか１項記載の方法。
【請求項１０】 反応混合物が、合成の際に酸化物形態で表示される次の組成：
ＸＯ２／Ｔ２Ｏ３（モル／モル） １２〜７０、
ＯＨ−／ＸＯ２（モル／モル） ０．００５〜１．５、
Ｑ／ＸＯ２（モル／モル） ０．００５〜１．５、
Ｑ／（Ｍ＋＋Ｑ）（モル／モル） ０．１〜１．０、
Ｈ２Ｏ／ＸＯ２（モル／モル） ３〜２５０、
Ｐ／ＸＯ２（モル／モル） ０〜１および
Ｓ／ＸＯ２（ｇ／ｇ） ０．０００５〜０．０７
を有することを特徴とする、請求項５〜９のうちのいずれか１項記載の方法。
【請求項１１】 反応混合物が、合成の際に酸化物形態で表示される次の組成：
ＸＯ２／Ｔ２Ｏ３（モル／モル） １５〜６０、
ＯＨ−／ＸＯ２（モル／モル） ０．０１〜１、
Ｑ／ＸＯ２（モル／モル） ０．０１〜１、
Ｑ／（Ｍ＋＋Ｑ）（モル／モル） ０．１〜１．０、
Ｈ２Ｏ／ＸＯ２（モル／モル） ５〜１００、
Ｐ／ＸＯ２（モル／モル） ０〜０．２５および
Ｓ／ＸＯ２（ｇ／ｇ） ０．００１〜０．０４
を有することを特徴とする、請求項５〜１０のうちのいずれか１項記載の方法。
【請求項１２】 元素Ｘがケイ素であり、元素Ｔがアルミニウムであることを特徴とする、請求項１〜１１のうちのいずれか１項記載の方法。
【請求項１３】 最終焼成工程が、行われることを特徴とする、請求項１〜１２のうちのいずれか１項記載の方法。
【請求項１４】 請求項１〜１２のうちのいずれか１項記載の合成ＥＵＯ構造型ゼオライト。
【請求項１５】 請求項１３記載の合成ＥＵＯ構造型ゼオライト。
【請求項１６】 あらゆる構造型のゼオライト合成のための結晶核としての請求項１４または１５記載のＥＵＯ構造型ゼオライトの使用方法。
【請求項１７】 請求項１５記載のＥＵＯ構造型ゼオライトまたは請求項１３によって合成されるＥＵＯ構造型ゼオライトを含む触媒。
【請求項１８】 少なくとも１つのバインダと、少なくとも１つの第VIII族金属とを含むことを特徴とする、請求項１７記載の触媒。
【請求項１９】 ゼオライトが少なくとも一部酸形態であることを特徴とする、請求項１７または１８記載の触媒。
【請求項２０】 第IB族、第IIB族、第IIIA族、第IVA族、第VIB族および第VIIB族の元素からなる群から選ばれる少なくとも１つの金属を含むことを特徴とする、請求項１７〜１９のうちのいずれか１項記載の触媒。
【請求項２１】 硫黄を含むことを特徴とする、請求項１７〜２０のうちのいずれか１項記載の触媒。
【請求項２２】 炭化水素仕込原料を、請求項１７〜２１のうちのいずれか１項記載の触媒と接触させることを含む、炭化水素転換方法。
【請求項２３】 炭化水素転換の型が、炭素原子数８を有する芳香族化合物留分の異性化である、請求項２２記載の方法。
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