JP2001510216A - 熱可塑性コポリアミド及びそれを基材とする組成物 - Google Patents

熱可塑性コポリアミド及びそれを基材とする組成物

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Abstract

(57)【要約】 本発明は、熱可塑性コポリアミド及びかかる熱可塑性コポリアミドをマトリックスとして含む組成物、並びにかかる熱可塑性コポリアミドの製造法に関する。特に、本発明は、アミド官能基を形成するための少なくとも３つの反応性官能基（該官能基は、２つの異なるタイプのものである）を含む多官能性単量体と、線状ポリアミドを形成する際に通常使用される二官能性単量体との間の反応から生じるランダム樹枝型コポリアミドに関する。得られたコポリアミドは、線状ポリアミドと比較して溶融状態での極めて低い軟度及び向上した耐衝撃性を有する。また、本発明は、これらのコポリアミド、及び製品を成形、押出又は射出するための組成物の製造法に関する。かかる組成物は、充填剤及び添加剤、並びにマトリックスとしての該コポリアミドを含む。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 本発明は、熱可塑性コポリアミド及びこの熱可塑性コポリアミドをマトリック
スとして含む組成物、並びにかかる熱可塑性コポリアミドの製造法に関する。
【０００２】 プラスチックより作られた製品の分野では、多くの製品は、ポリアミドをマト
リックスとして含む組成物を成形することによって得られる。一般的に使用され
るポリアミドは、脂肪族、芳香族又は半芳香族線状ポリアミドである。
【０００３】 例えば、押出吹込成形のようなこれらの組成物を成形するための新規な方法で
は、吹込成形前の押出製品がそれ自身の重量の影響下にほとんど又は全く変形を
受けないように高い溶融粘度を有する組成物が要求される。しかしながら、かか
る製品の機械的、弾性及び衝撃強度特性は影響を受けてはならず、又は受けたと
してもごく僅かでなければならない。ある種の解決策、例えば、固体状態での後
縮合によって又は連鎖伸長剤の添加によって得られる高粘度線状ポリアミドの使
用が提案された。しかしながら、これらの解決策は、実施するのが困難であった
り、又は得られた製品のある種の特性を阻害する場合が多い。
【０００４】 本発明の課題は、溶融粘度を増大させる方法（これは、制御するのに費用がか
かり且つ困難であるか、又は製造された製品の特性を阻害する）を使用せずに、
高い溶融粘度を有し、簡単な製造法によって得ることができしかも満足な機械的
特性を有する新規なポリアミドを提供することである。
【０００５】 この目的のために、本発明は、ランダム樹枝（ツリー）型の構造を有する新規
なコポリアミドを提供するものである。
【０００６】発明の概要 このコポリアミドは、次の一般式Ｉ： （ＡＲ1）−Ｒ−（Ｒ2Ｂ）n （Ｉ） ［式中、 ・ｎは、２以上そして好ましくは２〜１０の整数であり、 ・Ｒ1、Ｒ2は同種又は異種であってよく、そして共有結合、又は脂肪族、アリ
ール脂肪族、芳香族若しくはアルキル法芳香族炭化水素基を表わし、 ・Ｒは線状若しくは分岐状脂肪族基、置換若しくは非置換シクロ脂肪族基、場
合によっては幾つかの芳香族環及び／又はヘテロ原子を含む置換若しくは非置換
芳香族基、又はヘテロ原子を含有し得る重合体鎖であり、 ・Ａは、アミン若しくはアミン塩官能基、又は酸、エステル、酸ハライド若し
くはアミド官能基を表わし、 ・Ｂは、Ａが酸、エステル、酸ハライド又はアミド官能基を表わすときにはア
ミン又はアミン塩官能基を表わし、そしてＡがアミン又はアミン塩官能基を表わ
すときには酸、エステル、酸ハライド又はアミド官能基を表わす］を満足する少
なくとも１種の一官能性単量体と、 下記式II〜IVの二官能性単量体のうちの少なくとも１種及び随意成分としての
、下記の式Ｖ又はVIの一官能性単量体のうちの幾つかと、又は下記の式II〜IVの
うちの少なくとも１種の二官能性単量体及び随意成分としての、下記の式Ｖ又は
VIのうちの少なくとも１種の一官能性単量体から得られるプレポリマーと、 の間の反応の結果であり、そして ・前記二官能性単量体は、次の一般式 Ａ1−Ｒ3−Ａ1 （II） Ｂ1−Ｒ4−Ｂ1 （III）、及び／又は Ａ1−Ｒ5−Ｂ1若しくは相当するラクタム（IV） を満足し、 ・前記一官能性単量体は、次の一般式 Ｒ6−Ｂ1 （Ｖ）、及び／又は Ｒ7−Ａ1 （VI） を満足し、 ・Ａ1、Ｂ1は、それぞれ、酸、エステル又は酸クロリド官能基、及びアミン官
能基又はアミン塩を表わし、 ・Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7は、置換又は非置換、芳香族、線状又は分岐状ア ルキル炭化水素基、又はアルキルアリール、アリールアルキル若しくはシクロ脂
肪族基（不飽和基を含有し得る）を表わす。
【０００７】 本発明の好ましい特徴に従えば、Ｒ基は芳香族基であり、そしてＲ1、Ｒ2はそ
れぞれ、共有結合を表わす。
【０００８】 その上、式Ｉにおける官能基Ｂ及びＡはそれぞれ酸官能基及びアミン官能基で
あり、そして酸官能基の数ｎは有益には２である。
【０００９】 かくして、本発明の好適で且つ好ましい多官能性単量体は、特には、１５０℃
よりも高い温度において熱安定性の単量体である。その例として、式Ｉにおいて
Ｒがアミノフタル酸のように芳香族基、又はジ酸である３−アミノピメリン酸若
しくは６−アミノウンデカンジ酸のように線状脂肪族基を表わすところの多官能
性単量体を挙げることができる。アスパラギン酸及びグルタミン酸のようなα−
アミノ酸を挙げることも可能である。また、天然アミノ酸も、それらの熱安定性
が十分に高ければ、多官能性単量体として使用することができる。
【００１０】 式II〜IVの二官能性単量体は、線状熱可塑性ポリアミドの製造に使用される単
量体である。かくして、４〜１２個の炭素原子を有する炭化水素鎖を含むω−ア
ミノアルカン化合物、これらのアミノ酸から誘導されるラクタム、例えば、ε−
カプロラクタム、６〜１２個の炭素原子を有する飽和脂肪族ジカルボン酸、例え
ば、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸及びドデカン酸、ジ第一ジアミン、
好ましくは、６〜１２個の炭素原子を有する線状又は分岐状飽和脂肪族ジ第一ジ
アミン、例えば、ヘキサメチレンジアミン、トリメチルヘキサメチレンジアミン
、テトラメチレンジアミン及びｍ−キシレンジアミンを挙げることができる。
【００１１】 もちろん、これらの単量体の混合物も使用することができる。
【００１２】 本発明の好ましい二官能性単量体は、ε−カプロラクタム又はヘキサメチレン
ジアミン及びアジピン酸、又はこれらの混合物である。
【００１３】 本発明の他の特徴に従えば、式II、III、IV の二官能性単量体と式Ｖ及びVIの
一官能性単量体との合計に対する式Ｉの多官能性単量体のモル比は、対応する線
状ポリアミドと同等の機械的特性のレベルを有するコポリアミドを得るためには
、０．０１％〜５％好ましくは０．０５％〜１％の間である。
【００１４】 本発明のコポリアミドは、５g/10分未満のメルトフロ−インデックス（ＭＦＩ
）（２７５℃において２１６０ｇの荷重下に測定）、そして有益には２よりも大
きい分子量分布インデクスＤを有する。
【００１５】 分子量分布インデックスＤは、重合体の重合度ＤＰｎと官能価ファクターＦと
の関数である。
【００１６】 官能価ファクターＦは、等式：
【数１】 ［式中、 ・Ｎ2 は、多官能性化合物のモル数を表わし、そして ・Ｎ1 は、カプロラクタム又は二官能性単量体のモル数を表わす］から計算され
る。
【００１７】 ＤＰｎは、次の等式：
【数２】 [式中、 ・Ｂ2は、末端重合体におけるＮＨ2官能基の濃度数を表わし、そして ・Ａ2は、同じ末端重合体におけるＣＯＯＨ官能基の濃度数を表わす]から計算さ
れる。
【００１８】 分布係数Ｄは、次の式：
【数３】 によって与えられる。
【００１９】 また、次の式： Ｒ＝Ｂ2／Ａ2−１、又はＲ＝ＤＰｎ（Ｆ−１） を使用して超分岐重合体の分岐数を測定することも可能である。
【００２０】 かくして、官能価ファクターＦの各値に対して重合度ＤＰｎの関数として分岐
数Ｒ及び分布係数Ｄを決定するのを可能にする曲線をプロットすることができる
。これらの曲線の例は、添付した図面１ａ及び１ｂに示されている。
【００２１】 また、本発明の共重合体は、対応する二官能性単量体によって得られた線状ポ
リアミドと比較して向上した衝撃強度を示す。かくして、二官能性単量体として
ε−カプロラクタムを使用することによって得られた共重合体の場合には、コポ
リアミドの衝撃強度は６０Ｊ／ｍよりも大きく、これに対して対応する線状ポリ
アミド即ちポリカプロラクタムのそれは５０Ｊ／ｍよりも小さい。
【００２２】 かかるコポリアミドは、成形製品又は射出成形製品の製造のような多くの用途
において使用されることができる。
【００２３】 これらは、押出吹込成形技術による製品の製造に特に好適である。これは、コ
ポリアミドの低いメルトフローインデックスが吹込成形工程前のそれらの押出間
にパリソンの変形を制限するのを可能にするためである。
【００２４】 また、本発明のコポリアミドから射出成型法によって製品を製造することも可
能である。これらの製品は、同じメルトフローインデックスを有する線状ポリア
ミドを基材とする組成物を射出成形することによって得られる製品よりも著しく
優れた機械的特性を示す。
【００２５】 また、本発明のコポリアミドは、種々の添加剤又は補強用若しくは増量用の充
填剤を含む組成物を製造するための重合体マトリックスとして使用されることも
できる。
【００２６】 また、本発明の課題は、特に部品又は製品を形成するために成形しようとする
組成物である。この組成物は、重合体マトリックスとして本発明の少なくとも１
種のポリアミド、そして随意成分として成形助剤、離型助剤、熱安定剤、光安定
剤、酸化防止剤、難燃剤、顔料、着色剤及び滑剤の如き他の添加剤を含む。
【００２７】 また、衝撃強度を高める剤及び／又は増量用若しくは補強用充填剤を含むこと
もできる。
【００２８】 また、本発明の組成物は、重合体マトリックスとして、上記の如きポリアミド
の他に、例えば、脂肪族線状ポリアミド又は芳香族若しくは半芳香族ポリアミド
のような他の熱可塑性プラスチックスを含むこともできる。
【００２９】 本発明の特徴に従えば、本発明の組成物は、一般的には単軸又は二軸押出機に
おいて本発明に従ったポリアミドを各種添加剤と共に混合し、この混合は一般的
にはポリアミドの溶融状態で実施され、次いでかかる配合物を棒の形態で押し出
してから切断して顆粒にすることによって得られる。次に、成形製品は、上記の
顆粒を溶融しそしてその組成物を溶融状態で適当な成形、射出成形又は押出装置
に供給することによって製造される。
【００３０】 また、本発明の課題は、本発明に従ったコポリアミドを製造する方法である。
【００３１】 この製造プロセスを実施する第一の方法では、各成分を所定の割合で含む単量
体混合物が形成される。かかる混合物は、使用する二官能性単量体に相当する線
状ポリアミドの製造に使用されるものと同様の条件下で且つその操作方法に従っ
て重合される。かくして、ε−カプロラクタムを使用するときには、カプロラク
タムの加水分解開環を開始させるために水が単量体混合物に添加される。
【００３２】 本発明を実施する第二の方法に従えば、おおよそ約２０００〜３０００の数平
均分子量Ｍｎを有するプレポリマーを得るために二官能性単量体の重縮合によっ
て線状ポリアミドプレポリマーが製造される。
【００３３】 この線状プレポリマーに多官能性単量体が添加され、そして重合が溶融状態又
は固体状態のどちらかで続けられる。この製造法によれば、特に、例えば２００
℃以下の比較的低い温度において熱安定性である多官能性単量体を使用して超分
岐コポリアミドを得ることが可能になる。というのは、固体状態での後縮合が溶
融重合の温度よりも低い温度において実施されるからである。
【００３４】 多官能性単量体は押出機に又は反応器に添加されることができ、そして線状ポ
リアミドの製造に使用される通常の条件下に固体状態での後縮合が行われる。
【００３５】 本発明に従ったコポリアミドの製造プロセスを実施するこの方法の他の変形法
に従えば、多官能性単量体が触媒と共に添加され、かくして、押出機において反
応を直接実施することが可能になる。好適な触媒は、アミド化反応又はアミド官
能基が重縮合を受けるような反応に対して慣用される触媒、例えば、燐化合物で
ある。
【００３６】 本発明の更なる詳細及び利益は、一例として以下に提供する実施例を参照して
、また添付の図面を参照してより一層明らかになるであろう。
【００３７】例１〜３ ナイロン−６製造のための通常法のε−カプロラクタムの反応体に所定量の式
Ｉの多官能性単量体、即ち、５−アミノイソフタル酸を加えることによって、本
発明に従ったコポリアミドの合成を実施した。
【００３８】 重合反応を不活性雰囲気（窒素）中において２７０℃で１２時間実施した。
【００３９】 カプロラクタムの加水分解分断によって重合を開始させるために、少量の水を
反応混合物に添加する。
【００４０】 得られた各重合体について、相対粘度η、アミン及び酸末端基の濃度数、並び
に分子量分布ファクターＤ及びメルトフローインデックス（ＭＦＩ）を測定する
。
【００４１】 このインデックスは、２１６０ｇの荷重下に且つ２７５℃の温度においてＡＳ
ＴＭ Ｄ１２３８基準に従って測定される。
【００４２】 相対粘度ηは、９６％硫酸中に１重量％の重合体を含有する溶液を使用して測
定される。
【００４３】 分布指数Ｄは、重合体の重合度ＤＰｎ及び官能価ファクターＦの関数である。
【００４４】 最終コポリアミド中のアミン及び酸末端基の数は電位差計分析によって測定さ
れ、そして重合体の１ｋｇ当りのｍｅｑ単位で表わされる。
【００４５】
【表１】
【００４６】例４〜８ 例１〜３の操作方法に従って０．５モル％の５−アミノ−イソフタル酸を使用
して実施された試験を異なる重合時間で実施した。この結果を以下の表IIに記載
する。
【００４７】
【表２】
【００４８】 これらの結果は、線状ポリアミドと同等のメルトフローインデックスを有する
ポリアミドを得るためには、重合時間を１／３にすることができることを例証す
る。その上、本発明のポリアミドは、線状ポリアミドよりも１０〜２０倍低いメ
ルトフローインデックスを有することができる。粘度の関数としてのこのメルト
フローインデックスの変動を添付の図２に示す。
【００４９】 例４で得られたコポリアミドの機械的特性を、１２．５７ｍｍの幅、３．１６
ｍｍの厚さ及び５０又は８０ｍｍの長さを有する試験片について測定した。以下
の表IIIは、ＰＡ−６線状ポリアミドと比較した結果を示している。
【００５０】
【表３】
【図面の簡単な説明】
【図１】 図１ａ及び１ｂは、官能価ファクターＦの異なる値に関する多数の曲線を含む
グラフを示し、それぞれ、重合度ＤＰｎの関数として分布係数Ｄ及び分枝数Ｒの
変動を表わしている。
【図２】 図２は、例Ｂ及び４に相当する線状ポリアミド及び本発明の従ったコポリアミ
ドの相対粘度の関数としてメルトフローインデックスの変動を示す。
【手続補正書】
【提出日】平成１２年３月９日（２０００．３．９）
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正内容】
【特許請求の範囲】
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正内容】
【０００６】発明の概要 このコポリアミドは、次の一般式Ｉ： （ＡＲ1）−Ｒ−（Ｒ2Ｂ）n （Ｉ） ［式中、 ・ｎは、２以上そして好ましくは２〜１０の整数であり、 ・Ｒ1、Ｒ2は同種又は異種であってよく、そして共有結合、又は脂肪族、アリ
ール脂肪族、芳香族若しくはアルキル法芳香族炭化水素基を表わし、 ・Ｒは線状若しくは分岐状脂肪族基、置換若しくは非置換シクロ脂肪族基、場
合によっては幾つかの芳香族環及び／又はヘテロ原子を含む置換若しくは非置換
芳香族基、又はヘテロ原子を含有し得る重合体鎖であり、 ・Ａは、アミン若しくはアミン塩官能基、又は酸、エステル、酸ハライド若し
くはアミド官能基を表わし、 ・Ｂは、Ａが酸、エステル、酸ハライド又はアミド官能基を表わすときにはア
ミン又はアミン塩官能基を表わし、そしてＡがアミン又はアミン塩官能基を表わ
すときには酸、エステル、酸ハライド又はアミド官能基を表わす］を満足する少
なくとも１種の多官能性単量体と、 下記式II〜IVの二官能性単量体のうちの少なくとも１種及び随意成分としての
、下記の式Ｖ又はVIの一官能性単量体のうちの幾つかと、又は下記の式II〜IVの
うちの少なくとも１種の二官能性単量体及び随意成分としての、下記の式Ｖ又は
VIのうちの少なくとも１種の一官能性単量体から得られるプレポリマーと、 の間の反応の結果であり、そして ・前記二官能性単量体は、次の一般式 Ａ1−Ｒ3−Ａ1 （II） Ｂ1−Ｒ4−Ｂ1 （III）、及び／又は Ａ1−Ｒ5−Ｂ1若しくは相当するラクタム（IV） を満足し、 ・前記一官能性単量体は、次の一般式 Ｒ6−Ｂ1 （Ｖ）、及び／又は Ｒ7−Ａ1 （VI） を満足し、 ・Ａ1、Ｂ1は、それぞれ、酸、エステル又は酸クロリド官能基、及びアミン官
能基又はアミン塩を表わし、 ・Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7は、置換又は非置換、芳香族、線状又は分岐状ア ルキル炭化水素基、又はアルキルアリール、アリールアルキル若しくはシクロ脂
肪族基（不飽和基を含有し得る）を表わす。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＭＬ，ＭＲ， ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，ＫＥ，Ｌ Ｓ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＺ，ＵＧ，ＺＷ)，ＥＡ(ＡＭ，ＡＺ ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ)，ＡＬ ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ， ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ，Ｅ Ｅ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＥ，ＨＵ，ＩＬ，ＩＳ，ＪＰ ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ， ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ，Ｍ Ｗ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ，ＳＤ ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＴＪ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ， ＵＡ，ＵＧ，ＵＳ，ＵＺ，ＶＮ (72)発明者 フランコ スペロニ イタリア国 イ20020 チェリアノ ラゲ ットー、ビア モンテ ローザ、11 (72)発明者 クイミン ユーアン イタリア国 イ20126 ミラノ、ビア セ スト エッセ ジョヴァンニ、31／エフ (72)発明者 ハイチュン ジャーン イタリア国 イ21047 サロンノ、ビアレ リメンブランツェ、２

Claims (12)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 次の一般式Ｉ： （ＡＲ1）−Ｒ−（Ｒ2Ｂ）n （Ｉ） ［式中、 ・ｎは、２以上そして好ましくは２〜１０の整数であり、 ・Ｒ1、Ｒ2は同種又は異種であってよく、そして共有結合、又は脂肪族、アリ
    ール脂肪族、芳香族若しくはアルキル法芳香族炭化水素基を表わし、 ・Ｒは線状若しくは分岐状脂肪族基、置換若しくは非置換シクロ脂肪族基、場
    合によっては幾つかの芳香族環及び／又はヘテロ原子を含む置換若しくは非置換
    芳香族基、又はヘテロ原子を含有し得る重合体鎖であり、 ・Ａは、アミン若しくはアミン塩官能基、又は酸、エステル、酸ハライド若し
    くはアミド官能基を表わし、 ・Ｂは、Ａが酸、エステル、酸ハライド又はアミド官能基を表わすときにはア
    ミン又はアミン塩官能基を表わし、そしてＡがアミン又はアミン塩官能基を表わ
    すときには酸、エステル、酸ハライド又はアミド官能基を表わす］を満足する少
    なくとも１種の一官能性単量体と、 下記式II〜IVの二官能性単量体のうちの少なくとも１種及び随意成分としての
    、下記の式Ｖ又はVIの一官能性単量体のうちの幾つかと、又は下記の式II〜IVの
    うちの少なくとも１種の二官能性単量体及び随意成分としての、下記の式Ｖ又は
    VIのうちの少なくとも１種の一官能性単量体から得られるプレポリマーと、 の間の反応の結果であり、そして ・前記二官能性単量体は、次の一般式 Ａ1−Ｒ3−Ａ1 （II） Ｂ1−Ｒ4−Ｂ1 （III）、及び／又は Ａ1−Ｒ5−Ｂ1若しくは相当するラクタム（IV） を満足し、 ・前記一官能性単量体は、次の一般式 Ｒ6−Ｂ1 （Ｖ）、及び／又は Ｒ7−Ａ1 （VI） を満足し、 ・Ａ1、Ｂ1は、それぞれ、酸、エステル又は酸クロリド官能基、及びアミン官
    能基又はアミン塩を表わし、 ・Ｒ3、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7は、置換又は非置換、芳香族、線状又は分岐状ア ルキル炭化水素基、又はアルキルアリール、アリールアルキル若しくはシクロ脂
    肪族基（不飽和基を含有し得る）を表わす、 ことを特徴とする熱可塑性コポリアミド。
  2. 【請求項２】 Ｒ基が芳香族基であることを特徴とする請求項１記載のコポ
    リアミド。
  3. 【請求項３】 式II、III、IV の二官能性単量体と式Ｖ及びVIの一官能性単
    量体との合計に対する式Ｉの多官能性単量体のモル比が０．０１％〜５％好まし
    くは０．０５％〜１％の間であることを特徴とする請求項１又は２記載のコポリ
    アミド。
  4. 【請求項４】 式Ｉの単量体がＡがアミン官能基を表わすところの化合物で
    あり、Ｂが酸官能基であり、ｎが２であり、Ｒが芳香族基を表わし、そしてＲ1
    及びＲ2 が共有結合を表わすことを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項記載
    のコポリアミド。
  5. 【請求項５】 式Ｉの単量体が５−アミノイソフタル酸であることを特徴と
    する請求項１〜４のいずれか一項記載のコポリアミド。
  6. 【請求項６】 式Ｉの単量体が６−アミノウンデカンジ酸であることを特徴
    とする請求項１〜３のいずれか一項記載のコポリアミド。
  7. 【請求項７】 ５g/10分未満のメルトフロ−インデックス（ＭＦＩ）（２７
    ５℃において２１６０ｇの荷重下に測定）を有することを特徴とする請求項１〜
    ６のいずれか一項記載のコポリアミド。
  8. 【請求項８】 ２よりも大きい分子量分布インデックスを有することを特徴
    とする請求項１〜７のいずれか一項記載のコポリアミド。
  9. 【請求項９】 所定量の式Ｉの多官能性単量体を、式II〜IVの二官能性単量
    体及び随意成分としての式Ｖ又はVIの一官能性単量体を含有する反応体に加えて
    線状ポリアミドを生成し、次いで該線状ポリアミドの重合に使用される温度及び
    圧力条件下に重縮合を実施することよりなることを特徴とする、請求項１〜８の
    いずれか一項記載のコポリアミドの製造法。
  10. 【請求項１０】 式II〜IVの１種又はそれ以上の単量体及び随意成分として
    の式Ｖ又はVIの一官能性単量体から線状ポリアミドのプレポリマーを合成し、そ
    してこのプレポリマーに固体状態又は溶融状態で所定量の多官能性単量体を加え
    、次いで該多官能性単量体を固体状態又は溶融状態のいずれかの該プレポリマー
    と反応させることよりなることを特徴とする、請求項１〜８のいずれか一項記載
    のコポリアミドの製造法。
  11. 【請求項１１】 アミド化又は重縮合触媒が多官能性単量体と共に添加され
    ることを特徴とする請求項１０記載の方法。
  12. 【請求項１２】 マトリックスとしての請求項１〜８のいずれか一項記載の
    少なくとも１種のコポリアミドと、補強充填剤、増量充填剤、酸化防止剤、安定
    剤、顔料、着色剤、難燃剤及び成形助剤よりなる群から選択される他の成分とを
    含む組成物。
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