JP2001300305A - 水素吸蔵材料 - Google Patents
水素吸蔵材料Info
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- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
- Silicates, Zeolites, And Molecular Sieves (AREA)
- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 水素吸蔵材料の水素吸蔵能を向上させる。
【解決手段】 多孔質体からなる水素吸蔵材料におい
て、前記多孔質体の細孔内に、不飽和結合を有する有機
化合物又はその錯体を担持させ、かつ前記多孔質の表面
に水素分子を水素原子に分離させる機能を有する触媒金
属を担持させる。
て、前記多孔質体の細孔内に、不飽和結合を有する有機
化合物又はその錯体を担持させ、かつ前記多孔質の表面
に水素分子を水素原子に分離させる機能を有する触媒金
属を担持させる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、水素吸蔵材料に関
する。詳細には、本発明は、エネルギー源として利用す
る水素を効率的に貯蔵することのできる水素吸蔵材料に
関する。
する。詳細には、本発明は、エネルギー源として利用す
る水素を効率的に貯蔵することのできる水素吸蔵材料に
関する。
【０００２】
【従来の技術】自動車の動力源として、現在はガソリ
ン、軽油を燃料とするレシプロエンジンが主流となって
いる。しかしながら、大気汚染等の社会問題と燃料の長
期安定供給のエネルギー問題に対する対策から、既存の
ガソリン、軽油を代替する低公害でかつ長期安定供給可
能な燃料が検討されている。このような代替燃料のう
ち、水素燃料は炭素を含まず、燃焼によって生ずるもの
は水であるため、その排気ガスは窒素酸化物を除けば問
題はなく、大気汚染対策として水素燃料エンジンの開発
が行われている。
ン、軽油を燃料とするレシプロエンジンが主流となって
いる。しかしながら、大気汚染等の社会問題と燃料の長
期安定供給のエネルギー問題に対する対策から、既存の
ガソリン、軽油を代替する低公害でかつ長期安定供給可
能な燃料が検討されている。このような代替燃料のう
ち、水素燃料は炭素を含まず、燃焼によって生ずるもの
は水であるため、その排気ガスは窒素酸化物を除けば問
題はなく、大気汚染対策として水素燃料エンジンの開発
が行われている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、水素燃
料の最大の問題は、その貯蔵法と運搬法にある。すなわ
ち、水素を気体として貯蔵・輸送するには高圧ガスボン
ベが用いられ、このような高圧貯蔵は単純ではあるが、
肉厚の容器が必要であり、そのため容器の重量が重くな
り輸送・貯蔵効率が低く、車載等への実用化には困難で
ある。また、水素を液体として輸送・貯蔵する場合、気
体水素にくらべて輸送・貯蔵効率は向上するが、液体水
素製造には高純度の水素が必要であること、ガスの液化
に168calの熱を除去しなければならず、液化温度が−25
2.6 ℃という低温であり、このような超低温用の特殊な
容器が必要であるため経済的に問題がある。さらに、厳
重にシールしても蒸発による消失を避けることはできな
い。
料の最大の問題は、その貯蔵法と運搬法にある。すなわ
ち、水素を気体として貯蔵・輸送するには高圧ガスボン
ベが用いられ、このような高圧貯蔵は単純ではあるが、
肉厚の容器が必要であり、そのため容器の重量が重くな
り輸送・貯蔵効率が低く、車載等への実用化には困難で
ある。また、水素を液体として輸送・貯蔵する場合、気
体水素にくらべて輸送・貯蔵効率は向上するが、液体水
素製造には高純度の水素が必要であること、ガスの液化
に168calの熱を除去しなければならず、液化温度が−25
2.6 ℃という低温であり、このような超低温用の特殊な
容器が必要であるため経済的に問題がある。さらに、厳
重にシールしても蒸発による消失を避けることはできな
い。
【０００４】そこで最近、水素の貯蔵方法として水素吸
蔵合金を用いることが提案され、一部実用化されてい
る。これは、合金と水素を化合させて水素化物を形成
し、金属容積の数百倍もの水素を結晶格子間に蓄える方
法である。この方法は、安全性、効率、経済性の観点か
ら上記の気体及び液体として輸送・運搬する方法よりも
有利であるが、現状では合金自体の重量が重く、またＭ
ｇ系の軽量な水素貯蔵合金ではその使用温度が290 ℃と
高いといった問題があり、燃料として車載するには実用
的でない。本発明は、車載可能なかつ水素吸蔵能の高い
水素吸蔵材料を提供することを目的とする。
蔵合金を用いることが提案され、一部実用化されてい
る。これは、合金と水素を化合させて水素化物を形成
し、金属容積の数百倍もの水素を結晶格子間に蓄える方
法である。この方法は、安全性、効率、経済性の観点か
ら上記の気体及び液体として輸送・運搬する方法よりも
有利であるが、現状では合金自体の重量が重く、またＭ
ｇ系の軽量な水素貯蔵合金ではその使用温度が290 ℃と
高いといった問題があり、燃料として車載するには実用
的でない。本発明は、車載可能なかつ水素吸蔵能の高い
水素吸蔵材料を提供することを目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明によれば、上記問
題点を解決するために、多孔質体からなる水素吸蔵材料
において、前記多孔質体の細孔内に、不飽和結合を有す
る有機化合物又はその錯体を担持させ、かつ前記多孔質
の表面に水素分子を水素原子に分離させる機能を有する
触媒金属を担持させている。
題点を解決するために、多孔質体からなる水素吸蔵材料
において、前記多孔質体の細孔内に、不飽和結合を有す
る有機化合物又はその錯体を担持させ、かつ前記多孔質
の表面に水素分子を水素原子に分離させる機能を有する
触媒金属を担持させている。
【０００６】不飽和結合を有する有機化合物又はその錯
体を細孔内に担持した多孔質体は、それ自体、水素分子
を物理吸着によって吸蔵することができる。さらに、こ
の多孔質体は表面に水素分子を水素原子に分離させる機
能を有する触媒金属を有しており、この触媒金属の作用
によって多孔質体表面において水素分子は水素原子に分
離される。この水素原子は水素分子と比較して、細孔の
より内部にまで入り込むことができる。さらにこの水素
原子は細孔内に担持されている有機分子もしくは錯体中
の不飽和結合に付加し、化学結合を形成することによ
り、化学的に吸着される。その結果、本発明の水素吸蔵
材料は、単に物理吸着によって吸着する場合よりも、よ
り多くの水素を吸蔵することができる。
体を細孔内に担持した多孔質体は、それ自体、水素分子
を物理吸着によって吸蔵することができる。さらに、こ
の多孔質体は表面に水素分子を水素原子に分離させる機
能を有する触媒金属を有しており、この触媒金属の作用
によって多孔質体表面において水素分子は水素原子に分
離される。この水素原子は水素分子と比較して、細孔の
より内部にまで入り込むことができる。さらにこの水素
原子は細孔内に担持されている有機分子もしくは錯体中
の不飽和結合に付加し、化学結合を形成することによ
り、化学的に吸着される。その結果、本発明の水素吸蔵
材料は、単に物理吸着によって吸着する場合よりも、よ
り多くの水素を吸蔵することができる。
【０００７】
【発明の実施の形態】本発明の水素吸蔵材料を構成する
多孔質体としては、各種の材料、例えば活性炭、グラフ
ァイト、ゼオライト、シリカ、アルミナ、チタニア等を
用いることができる。さらに、この多孔質体として、層
状粘土鉱物、例えばハイドロタルク石群、モンモリロン
石群、カオリナイト等を用いることもできる。
多孔質体としては、各種の材料、例えば活性炭、グラフ
ァイト、ゼオライト、シリカ、アルミナ、チタニア等を
用いることができる。さらに、この多孔質体として、層
状粘土鉱物、例えばハイドロタルク石群、モンモリロン
石群、カオリナイト等を用いることもできる。
【０００８】このような多孔質体に水素分子を吸着・吸
蔵させようとすると、分子状態ではこの多孔質体の表面
のみに吸着し、その内部、すなわち細孔内や層状粘土鉱
物の層間に水素分子を取り込ませることは困難であり、
従って水素の吸蔵能には限界がある。
蔵させようとすると、分子状態ではこの多孔質体の表面
のみに吸着し、その内部、すなわち細孔内や層状粘土鉱
物の層間に水素分子を取り込ませることは困難であり、
従って水素の吸蔵能には限界がある。
【０００９】ところが、水素を原子状態で多孔質体に吸
蔵させると、この材料の内部に、すなわち細孔内部もし
くは層間内部にまで水素原子を取り込ませることがで
き、より多くの水素を吸蔵させることができる。このた
め、本発明では、多孔質体の表面上に水素分子を水素原
子に分離させる機能を有する触媒金属を担持させてい
る。このような触媒金属を設けることにより、水素分子
はこの触媒金属上で原子に解離し、原子状態で細孔内も
しくは層間内に入り込むことができる。このような水素
分子を水素原子に分離させる機能を有する触媒金属とし
ては、水素化物を形成する金属、例えば、白金、パラジ
ウム、マグネシウム、チタン、マンガン、ランタン、バ
ナジウム、ジルコニウム、水素吸蔵合金等を用いること
ができる。
蔵させると、この材料の内部に、すなわち細孔内部もし
くは層間内部にまで水素原子を取り込ませることがで
き、より多くの水素を吸蔵させることができる。このた
め、本発明では、多孔質体の表面上に水素分子を水素原
子に分離させる機能を有する触媒金属を担持させてい
る。このような触媒金属を設けることにより、水素分子
はこの触媒金属上で原子に解離し、原子状態で細孔内も
しくは層間内に入り込むことができる。このような水素
分子を水素原子に分離させる機能を有する触媒金属とし
ては、水素化物を形成する金属、例えば、白金、パラジ
ウム、マグネシウム、チタン、マンガン、ランタン、バ
ナジウム、ジルコニウム、水素吸蔵合金等を用いること
ができる。
【００１０】水素吸蔵合金とは、比較的容易に水素化物
を形成して多量の水素を吸蔵するとともに、わずかな加
熱や減圧だけで水素化物が解離し、多量の水素を放出す
る合金をいう。この水素吸蔵合金から発生する水素は分
子状の水素ではなく、原子状の水素であり、従って放出
された水素は容易に多孔質体の細孔もしくは層間に入り
込むことができる。この水素吸蔵合金としては、例えば
ＬａＮｉ5 、ＴｉＦｅ等を用いることができる。
を形成して多量の水素を吸蔵するとともに、わずかな加
熱や減圧だけで水素化物が解離し、多量の水素を放出す
る合金をいう。この水素吸蔵合金から発生する水素は分
子状の水素ではなく、原子状の水素であり、従って放出
された水素は容易に多孔質体の細孔もしくは層間に入り
込むことができる。この水素吸蔵合金としては、例えば
ＬａＮｉ5 、ＴｉＦｅ等を用いることができる。
【００１１】この水素分子を水素原子に分離させる機能
を有する触媒金属を多孔質体の表面上に担持させる方法
は、通常の触媒金属担持方法を用いることができる。ま
た、この触媒金属は、多孔質体の表面上に被膜として担
持させてもよい。この場合、通常の金属成膜方法、例え
ば真空蒸着、スパッタリング、ＣＶＤ法等を用いること
によって担持させることができる。
を有する触媒金属を多孔質体の表面上に担持させる方法
は、通常の触媒金属担持方法を用いることができる。ま
た、この触媒金属は、多孔質体の表面上に被膜として担
持させてもよい。この場合、通常の金属成膜方法、例え
ば真空蒸着、スパッタリング、ＣＶＤ法等を用いること
によって担持させることができる。
【００１２】さらに、本発明の水素吸蔵材料では、多孔
質体の細孔内に不飽和結合を有する有機化合物もしくは
錯体が配置されており、上記のようにして触媒金属によ
って解離された水素原子は、この不飽和結合に化学的に
付加することによって化学的に吸着されることになる。
このような不飽和結合を有する有機化合物としては特に
制限はなく、不飽和結合、すなわち二重結合もしくは三
重結合を有する化合物、例えばラウリル酸、ドデシル硫
酸、ドデシルベンゼンスルホン酸等を用いることができ
る。この不飽和結合は、有機分子の主鎖中にあってもよ
いが、側鎖に含まれていることが好ましい。
質体の細孔内に不飽和結合を有する有機化合物もしくは
錯体が配置されており、上記のようにして触媒金属によ
って解離された水素原子は、この不飽和結合に化学的に
付加することによって化学的に吸着されることになる。
このような不飽和結合を有する有機化合物としては特に
制限はなく、不飽和結合、すなわち二重結合もしくは三
重結合を有する化合物、例えばラウリル酸、ドデシル硫
酸、ドデシルベンゼンスルホン酸等を用いることができ
る。この不飽和結合は、有機分子の主鎖中にあってもよ
いが、側鎖に含まれていることが好ましい。
【００１３】多孔質体として層状粘土鉱物を用いた場合
を図１に示す。図１(a) に示す層状粘土鉱物１は、多く
の層からなっており、その層間距離は通常数Å程度であ
る。そして、この層は電荷を有しており、この電荷を中
和するために層間に介在イオン（図１(b) 中ではC
O3 2- ) が存在している。この介在イオンを上記有機物
質で置換することにより、層間に有機物質を挿入するの
であるが、あらかじめ加熱によってこの介在イオンを脱
離させておくことが好ましい。そのため、層状粘土鉱物
を500 〜600 ℃で２時間加熱する。次いで、上記有機物
質を、その水溶性を高めるためにＮａ、Ｋ等の金属塩と
して用い、この金属塩を水に最大限溶解させ、この溶液
中に上記加熱処理した層状粘土鉱物を浸漬させ、水洗
し、乾燥することにより、層状粘土鉱物の層間に有機分
子を挿入する。最後に、この層状粘土鉱物の表面に触媒
金属を担持させ、図１(c) に示すような本願発明の水素
吸蔵材料が得られる。
を図１に示す。図１(a) に示す層状粘土鉱物１は、多く
の層からなっており、その層間距離は通常数Å程度であ
る。そして、この層は電荷を有しており、この電荷を中
和するために層間に介在イオン（図１(b) 中ではC
O3 2- ) が存在している。この介在イオンを上記有機物
質で置換することにより、層間に有機物質を挿入するの
であるが、あらかじめ加熱によってこの介在イオンを脱
離させておくことが好ましい。そのため、層状粘土鉱物
を500 〜600 ℃で２時間加熱する。次いで、上記有機物
質を、その水溶性を高めるためにＮａ、Ｋ等の金属塩と
して用い、この金属塩を水に最大限溶解させ、この溶液
中に上記加熱処理した層状粘土鉱物を浸漬させ、水洗
し、乾燥することにより、層状粘土鉱物の層間に有機分
子を挿入する。最後に、この層状粘土鉱物の表面に触媒
金属を担持させ、図１(c) に示すような本願発明の水素
吸蔵材料が得られる。
【００１４】図１(c) 及び図１(d) に示すように、層間
に有機分子２を挿入することにより、層間は10〜20Åに
拡張する。図１(e) に示すように、この水素吸蔵材料に
水素分子を接触させると、表面上の触媒金属３の作用に
よって水素分子は水素原子に分離する。層間に入った水
素原子は、図１(f) に示すように、有機分子中の二重結
合部に付加反応し、化学的に吸着される。また、層間が
広がっているため、分子状態の水素も層間に侵入しやす
くなり、物理吸着も促進される。
に有機分子２を挿入することにより、層間は10〜20Åに
拡張する。図１(e) に示すように、この水素吸蔵材料に
水素分子を接触させると、表面上の触媒金属３の作用に
よって水素分子は水素原子に分離する。層間に入った水
素原子は、図１(f) に示すように、有機分子中の二重結
合部に付加反応し、化学的に吸着される。また、層間が
広がっているため、分子状態の水素も層間に侵入しやす
くなり、物理吸着も促進される。
【００１５】この多孔質体の細孔内には、不飽和結合を
有する有機化合物の錯体を配置してもよい。この錯体と
しては、例えば酸と金属塩を反応させることにより形成
されるものである。この酸としては、ジカルボン酸、例
えばシュウ酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジ
ピン酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼラ
イン酸、セバシン酸等の脂肪族ジカルボン酸、及びテレ
フタル酸等の芳香族ジカルボン酸を用いることが好まし
い。また金属塩としては、酸としてジカルボン酸を用い
る場合、カルボン酸金属塩、例えば蟻酸金属塩、酢酸金
属塩を用いることが好ましい。さらに、金属としては錯
体を形成する遷移金属、特に４配位の金属、例えば銅を
用いることが好ましい。
有する有機化合物の錯体を配置してもよい。この錯体と
しては、例えば酸と金属塩を反応させることにより形成
されるものである。この酸としては、ジカルボン酸、例
えばシュウ酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジ
ピン酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼラ
イン酸、セバシン酸等の脂肪族ジカルボン酸、及びテレ
フタル酸等の芳香族ジカルボン酸を用いることが好まし
い。また金属塩としては、酸としてジカルボン酸を用い
る場合、カルボン酸金属塩、例えば蟻酸金属塩、酢酸金
属塩を用いることが好ましい。さらに、金属としては錯
体を形成する遷移金属、特に４配位の金属、例えば銅を
用いることが好ましい。
【００１６】この錯体は、有機溶媒に対して難溶である
ため、有機溶媒に溶解させて多孔質体の細孔内に導入す
ることができない。またこの錯体は水溶性ではあるが、
水に溶解させると、錯体の構造が壊れてしまい、気体吸
着能を失うため、錯体を形成後に水に溶解させて多孔質
体の細孔に導入することもできない。そこで本発明で
は、錯体を形成後に多孔質体の細孔に導入するのではな
く、酸の溶液と金属塩の溶液を混合後、細孔内に導入
し、この細孔内で反応させることによって、細孔内にお
いて錯体を形成する。
ため、有機溶媒に溶解させて多孔質体の細孔内に導入す
ることができない。またこの錯体は水溶性ではあるが、
水に溶解させると、錯体の構造が壊れてしまい、気体吸
着能を失うため、錯体を形成後に水に溶解させて多孔質
体の細孔に導入することもできない。そこで本発明で
は、錯体を形成後に多孔質体の細孔に導入するのではな
く、酸の溶液と金属塩の溶液を混合後、細孔内に導入
し、この細孔内で反応させることによって、細孔内にお
いて錯体を形成する。
【００１７】具体的には、まず金属塩、例えばカルボン
酸の金属塩をメタノールに溶解し、残さを濾過によって
除去する。溶媒としてメタノールを用いるのは、水を用
いると、金属塩の溶解度が高いため、形成した錯体の析
出が困難であるからである。これとは別に、酸、例えば
と、二重結合もしくは三重結合を含むジカルボン酸をメ
タノールに溶解し、残さを濾過によって除去する。そし
てこの金属塩溶液と酸溶液を混合する。次いでこの混合
溶液に多孔質体を含浸させる。含浸後、溶液を60〜80℃
に加熱し、還流加熱を20〜40時間行い、細孔内で錯体を
析出させ、多孔質体を溶液から取り出し、乾燥させる。
最後に、この多孔体に触媒金属を担持させる。
酸の金属塩をメタノールに溶解し、残さを濾過によって
除去する。溶媒としてメタノールを用いるのは、水を用
いると、金属塩の溶解度が高いため、形成した錯体の析
出が困難であるからである。これとは別に、酸、例えば
と、二重結合もしくは三重結合を含むジカルボン酸をメ
タノールに溶解し、残さを濾過によって除去する。そし
てこの金属塩溶液と酸溶液を混合する。次いでこの混合
溶液に多孔質体を含浸させる。含浸後、溶液を60〜80℃
に加熱し、還流加熱を20〜40時間行い、細孔内で錯体を
析出させ、多孔質体を溶液から取り出し、乾燥させる。
最後に、この多孔体に触媒金属を担持させる。
【００１８】こうして得られた本発明の水素吸蔵材料を
図２に示す。図２(a) 及び２(b) に示すように、錯体５
は多孔質体４の細孔内で格子状の構造をとっている。こ
の水素吸蔵材料に水素分子を導入すると、表面に担持さ
せた触媒金属によって、水素分子は水素原子に分離さ
れ、図２(c) に示すように、錯体中の不飽和結合に付加
し、化学的に吸着される。さらに、この錯体は格子状の
構造をとっているため、格子間に水素分子を効率的に捕
捉することができ、水素分子の物理吸着性も向上する。
図２に示す。図２(a) 及び２(b) に示すように、錯体５
は多孔質体４の細孔内で格子状の構造をとっている。こ
の水素吸蔵材料に水素分子を導入すると、表面に担持さ
せた触媒金属によって、水素分子は水素原子に分離さ
れ、図２(c) に示すように、錯体中の不飽和結合に付加
し、化学的に吸着される。さらに、この錯体は格子状の
構造をとっているため、格子間に水素分子を効率的に捕
捉することができ、水素分子の物理吸着性も向上する。
【００１９】
【発明の効果】以上のように、本発明の水素吸蔵材料
は、多孔質体から構成されているため、水素分子を物理
的に吸着できることに加え、この多孔体の表面に水素分
子を水素原子に分離させる機能を有する触媒金属を担持
しているため、水素を原子状態で吸着することができ、
さらに細孔内に不飽和結合を有する有機分子を担持して
いるため、導入された水素原子をこの不飽和結合に付加
することによって化学的に吸着することができ、より多
くの水素を吸蔵することができる。
は、多孔質体から構成されているため、水素分子を物理
的に吸着できることに加え、この多孔体の表面に水素分
子を水素原子に分離させる機能を有する触媒金属を担持
しているため、水素を原子状態で吸着することができ、
さらに細孔内に不飽和結合を有する有機分子を担持して
いるため、導入された水素原子をこの不飽和結合に付加
することによって化学的に吸着することができ、より多
くの水素を吸蔵することができる。
【図１】本発明の水素吸蔵材料の一態様の製造工程及び
水素の吸蔵状態を示す断面図である。
水素の吸蔵状態を示す断面図である。
【図２】本発明の水素吸蔵材料の他の態様の製造工程及
び水素の吸蔵状態を示す断面図である。
び水素の吸蔵状態を示す断面図である。
【符号の説明】 １…層状粘土鉱物 ２…有機分子 ３…触媒金属 ４…多孔質体 ５…錯体
フロントページの続き Ｆターム(参考） 4G040 AA34 AA42 AA43 AA44 AA45 4G066 AA05C AA11D AA16D AA20C AA22C AA23C AA23D AA24D AA26D AA28D AA61C AA63C AB07B AB30B AE19C CA38 4G069 AA03 AA08 BA27A BA27B BC31B BE08B CB81 DA05 FA02 FB14 4G073 BB67 CM09 CM15 CN05 FC18 5H027 AA02 BA14
Claims (1)
- 【請求項１】 多孔質体の細孔内に、不飽和結合を有す
る有機化合物又はその錯体を担持し、かつ前記多孔質の
表面に水素分子を水素原子に分離させる機能を有する触
媒金属を担持している、水素吸蔵材料。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000126316A JP3551127B2 (ja) | 2000-04-21 | 2000-04-21 | 水素吸蔵材料 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000126316A JP3551127B2 (ja) | 2000-04-21 | 2000-04-21 | 水素吸蔵材料 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001300305A true JP2001300305A (ja) | 2001-10-30 |
| JP3551127B2 JP3551127B2 (ja) | 2004-08-04 |
Family
ID=18636117
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
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