JP2001283916A - リチウムポリマー二次電池の製造方法 - Google Patents

リチウムポリマー二次電池の製造方法

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JP2001283916A JP2000097318A JP2000097318A JP2001283916A JP 2001283916 A JP2001283916 A JP 2001283916A JP 2000097318 A JP2000097318 A JP 2000097318A JP 2000097318 A JP2000097318 A JP 2000097318A JP 2001283916 A JP2001283916 A JP 2001283916A
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きよみ 神月
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Tsumoru Ohata
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 情報電子機器等に使用されるリチウムポリマ
ー二次電池において、プレゲル電解質溶液の発電要素へ
の含浸性、耐漏液性の課題を解決し、優れたハイレート
放電特性、低温放電特性を有するリチウムポリマー二次
電池を効率的に生産する製造方法を提供する。 【解決手段】 正極、負極、多孔質体からなる発電要素
が収容された外装体内に第1の電解液を注入し減圧含浸
させた後、第2の電解液と重合性化合物と熱重合開始剤
を少なくとも含むプレゲル電解質溶液を注入し減圧含浸
させ、さらにプレゲル電解質溶液が注入された前記外装
体を減圧雰囲気下にて密封した後、加熱してゲル化させ
る。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、高分子固体電解質
に電解液を保持させたリチウムポリマー二次電池の製造
方法に関するものである。
【0002】
【従来の技術】近年、携帯型情報機器の小型軽量化、高
性能化の急速な進展により、その駆動電源として超薄型
高容量電池が要望されるようになった。超薄型高容量電
池としては、電解液の代わりに高分子固体電解質に電解
液を含浸させたゲル状ポリマー電解質を用い、アルミニ
ウム箔と樹脂フィルムとを積層したラミネート材料を電
池外装体として利用したリチウムポリマー二次電池(ゲ
ル状ポリマー電解質電池)が有望であり、その開発、実
用化が積極的に行われている。
【0003】ゲル状ポリマー電解質は、ゲル化によりポ
リマーの三次元網目構造内に電解液を保持させたもので
あり、イオン導電性を確保するとともに電解液の固定化
による漏液を防止することができるという優れた特徴を
有している。
【0004】従来、このようなリチウムポリマー二次電
池を作製する方法としては、電解液と重合性化合物と重
合開始剤を含むプレゲル電解質溶液を正極及び/または
負極に塗布した後、加熱もしくは紫外線、電子線等を照
射することにより電極表面にゲル状ポリマー電解質膜を
形成し、その後、多孔質体を介して得られた複合電極を
対向させる方法や、予め作製したゲル状ポリマー電解質
膜もしくは多孔質体と一体化させたゲル状ポリマー電解
質膜を正極と負極との間に挟み込む方法が提案されてい
る。
【0005】また特開平11−214038号公報及び
特開平11−283673号公報には、多孔質体を介し
て正極とカーボン負極とが対向してなる発電体が収容さ
れた外装体内に重合性化合物と電解液と特定の重合開始
剤を含むプレゲル溶液を一括注入した後、これを外装体
内部で加熱重合(ゲル化)させることでリチウムポリマ
ー二次電池を作製する構成が開示されている。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら上記した
従来の構成では、高性能なリチウムポリマー二次電池を
効率的に生産することは困難であり、多くの問題が生じ
ている。
【0007】プレゲル電解質溶液を極板上に塗布した後
にゲル化させ、その後、多孔質体を介して得られた複合
電極を対向させる構成ならびに予め作製したゲル状ポリ
マー電解質膜もしくは多孔質体と一体化させたゲル状ポ
リマー電解質膜を正極と負極との間に挟み込む構成で
は、製造する際の外部環境因子(例えば、湿度、酸素濃
度等)の影響を受けやすく、性状及び膜厚の均一なゲル
状ポリマー電解質膜を量産レベルで得ることは極めて困
難であった。しかもゲル状ポリマー電解質が製造装置を
損傷・腐食させるといった問題も有していた。
【0008】またプレゲル電解質溶液を一括注入して、
電池内部で加熱重合(ゲル化)させる構成では、プレゲ
ル電解質溶液の粘性が高く、正極、カーボン負極、多孔
体への溶液の浸透性が悪化するため、ゲル化が電池内部
で不均一に生じ、その結果、電池の充放電特性が大幅に
低下するといった問題が発生した。さらに電解液中の重
合性化合物の加熱重合(ゲル化)反応は、酸素が多量に
存在する大気中では抑制されるため、充電時に残存して
いる重合開始剤が負極表面で還元分解し、電池反応を阻
害する原因となる問題も有していた。
【0009】本発明は上記した従来の課題を解決するも
のであり、高性能なリチウムポリマー二次電池を効率的
に生産するための製造方法を提供することを目的とす
る。
【0010】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に本発明のリチウムポリマー二次電池の製造方法は、正
極、負極、多孔質体からなる発電要素を外装体内に収容
する工程と、外装体内に第1の電解液を注入し減圧含浸
する工程と、この工程後に、第2の電解液と重合性化合
物と熱重合開始剤を少なくとも含むプレゲル電解質溶液
を注入し減圧含浸する工程と、このプレゲル電解質溶液
が注入された外装体を減圧雰囲気下で密封する工程と、
この外装体を加熱してプレゲル電解質溶液をゲル化させ
る工程とを備える構成とする。
【0011】このように従来のプレゲル電解質溶液の一
括注入とは異なり、まず電解液のみを注入減圧含浸し、
その後、プレゲル電解質溶液を注入減圧含浸することに
より、正極/多孔質膜/負極からなる極板群の内部にプ
レゲル電解質溶液が充分に浸透し電池内部で加熱重合
(ゲル化)が均一に生ずるために、優れた充放電特性を
有するリチウムポリマー二次電池を提供することが可能
となる。
【0012】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態につい
て、図1、図2を用いて説明する。
【0013】図1は、本発明のリチウムポリマー二次電
池の構成を示す概略図である。また図2は、本発明のゲ
ル状ポリマー電解質膜4を形成するための製造プロセス
の中で、電解液及びプレゲル電解質溶液の発電要素への
注入含浸を行うための製造装置の一例を示す概念図であ
る。
【0014】図1中、1は正極、2は負極、3は多孔質
膜、4はゲル状ポリマー電解質膜、5は正極リード、6
は負極リード、7は外装体、8は上シール部、9は下シ
ール部、10は絶縁保護フィルムである。図2中、11
は真空槽であり、真空ポンプ12、電磁弁13を用いて
真空槽11内部の圧力を調整している。真空槽11内に
は、加熱ヒータ入りの電池ホルダー14が設置されてお
り、その温度は温度コントローラー15により制御され
ている。7は正極1、負極2、多孔質体3からなる発電
要素が収容された外装体であり、上シール部8のみが封
口されている。電解液及びプレゲル電解質溶液は外装体
7の下シール部9側より注入される。16は電解液用の
貯蔵タンクであり、電解液は計量後に注入ノズル17よ
り外装体7内部に供給される。また18はプレゲル電解
質溶液用の貯蔵タンクであり、プレゲル電解質溶液は計
量後に注入ノズル19より外装体7内部に供給される。
【0015】本発明は、正極1、負極2、多孔質体3
からなる発電要素を外装体7に収容する工程、外装体
7内に第1の電解液を注入し減圧含浸する工程、外装
体7内に第2の電解液と重合性化合物と熱重合開始剤を
少なくとも含むプレゲル電解質溶液を注入し減圧含浸す
る工程、プレゲル電解質溶液が注入された外装体7を
減圧雰囲気下で密封する工程、外装体7を加熱してプ
レゲル電解質溶液をゲル化させる工程、からなる。以
下、各工程について詳細に説明する。
【0016】正極1、負極2、多孔質体3からなる発
電要素を外装体7に収容する工程 正極1、負極2、多孔質膜3からなる発電要素の作製方
法及び発電要素の外装体7内への収容について説明す
る。
【0017】正極1は、正極活物質に導電材と結着剤等
を所定比で混合し、水系もしくは有機系溶媒によりペー
スト化した後、上記ペーストを集電体(Al箔)の両面
にダイコーター等で均一に塗布、乾燥、圧延し、所定の
大きさに切断することで得られる。正極1には正極リー
ド5を集電体の端部に溶接する。尚、正極活物質として
は、LiCoO2、LiNiO2、LiMn24、LiF
eO2等のリチウム含有遷移金属酸化物を使用すること
ができる。
【0018】負極2は、負極活物質に導電材と結着剤等
を所定比で混合し、水系もしくは有機系溶媒によりペー
スト化した後、上記ペーストを集電体(Cu箔)の両面
にダイコーター等で均一に塗布、乾燥、圧延し、所定の
大きさに切断することで得られる。負極2には負極リー
ド6を集電体の端部に溶接する。尚、負極活物質として
は、リチウムイオンを電気化学的に吸蔵・放出し得るカ
ーボン材料、好ましくは、天然黒鉛、人造黒鉛、黒鉛化
メソフェーズ小球体等の黒鉛材料を使用することができ
る。
【0019】上記の正極1と負極2とを多孔質膜3を介
して重ね合わせ、図1中にあるような楕円状又は円形状
に捲回する。多孔質膜3としては、ポリエチレン、ポリ
プロピレン等のポリオレフィン系樹脂の微多孔質膜を用
いており、その膜厚は、電池特性、実用信頼性の観点か
ら、5〜30μmが好ましい。
【0020】正極1、負極2、多孔質膜3からなる発電
要素を作製した後、外装体7に収容する。外装体7とし
ては、例えば、Al箔を中間の1層とし、その内側にポ
リプロピレンフィルムを、外側にポリエチレンテレフタ
レートフィルムとナイロンフィルムを積層し一体化した
Alラミネート材からなる偏平状の袋を使用することが
できる。この発電要素が収納された後、正極リード5と
負極リード6の先端部が外部に突出した状態で外装体7
の上シール部8を封口する。尚、リードの上シール部8
に接する部分に絶縁保護フィルム10を貼りつけるとよ
い。この絶縁保護フィルム10は、正極リード5、負極
リード6の先端部を外部に突出させた状態で外装体7の
開口部を熱融着等で封口する際に、正負の電極間の電気
的絶縁と電池内部の気密性を確保するために設けた部材
である。
【0021】外装体7内に第1の電解液を注入し減圧
含浸する工程 正極1、負極2、多孔質体3からなる発電要素が収容さ
れた外装体7内に第1の電解液を注入し減圧含浸する工
程を説明する。
【0022】図2の注入含浸装置の真空槽11内部に設
置してある加熱ヒータ入りの電池ホルダー14に、発電
要素が収納されている外装体7を、封口した上シール部
8を下にした状態で挿入する。その後、電池ホルダー1
4の温度を温度コントローラ15により適温に設定す
る。この温度は常温よりも高くすることが望ましく、特
に40〜60℃が好ましい。
【0023】さらに真空槽11内部の真空圧を真空ポン
プ12により3.0×104Pa以下となるように真空
排気する。その後、電解液用の注入ノズル17より外装
体7の内部に第1の電解液を注入し減圧含浸させる。こ
の電解液は、例えば、エチレンカーボネート(EC)、
プロピレンカーボネート(PC)、ビニレンカーボネー
ト(VC)等の環状カーボネート類とジメチルカーボネ
ート(DMC)、ジエチルカーボネート(DEC)、エ
チルメチルカーボネート(EMC)等の鎖状カーボネー
ト類との混合有機溶媒中に、LiPF6、LiClO4
LiBF4等の支持電解質を溶解させたものを使用する
ことができる。尚、電解液への注入含浸時の真空圧は3
×104Pa以下であることが好ましい。さらに好まし
くは、2×103Pa以下である。
【0024】外装体7内に第2の電解液と重合性化合
物と熱重合開始剤を少なくとも含むプレゲル電解質溶液
を注入し減圧含浸する工程 第1の電解液を注入し減圧含浸した後、プレゲル電解質
溶液を注入ノズル19より注入し減圧含浸させる。第1
の電解液を注入する工程と、プレゲル電解質溶液を注入
する工程は連続している必要はないが、連続して行うこ
とが好ましい。
【0025】プレゲル電解質溶液は第2の電解液と重合
性化合物と熱重合開始剤を少なくとも含む。電解液とし
ては、第1の電解液と同様のものが使用できるが、有機
溶媒の種類、組成を変化させてもよい。重合性化合物と
しては、例えば、ポリエチレンオキシド(PEO)末端
アクリレート変性タイプのポリマー材料、アクリレート
系ポリマー材料等を用いることができる。熱重合開始剤
としては、t−へキシルパーオキシピパレート、t−ブ
チルパーオキシネオデカノエート等の有機過酸化物を適
用することができる。尚、プレゲル電解質溶液の発電要
素への注入含浸時の真空圧は、3×104Pa以下であ
ることが好ましい。さらに好ましくは、2×103Pa
以下である。注入含浸時の温度は40℃〜60℃である
と好適である。
【0026】プレゲル電解質溶液が注入された外装体
7を減圧雰囲気下で密封する工程 プレゲル電解質溶液を注入し減圧含浸した後、減圧封口
装置を用いて、真空圧3.0×104Pa以下、さらに
好ましくは2×103Pa以下の条件にて、外装体7の
下シール部9を封口する。
【0027】外装体7を加熱してプレゲル電解質溶液
をゲル化させる工程 外装体7を加熱することにより、プレゲル電解質溶液を
電池内部で加熱重合(ゲル化)させ、ゲル状ポリマー電
解質膜4とする。この温度は、プレゲル電解質溶液中の
重合性化合物が三次元架橋する温度であればよく、重合
性化合物と熱重合開始剤により適温を選択する。例え
ば、上記した重合性化合物と熱重合開始剤であれば、4
0〜80℃が好ましい。また、加熱時間についても適切
な時間に設定すればよい。
【0028】尚、捲回型のリチウムポリマー二次電池に
ついて説明したが、これに限定されるものではなく、正
極、多孔質膜、負極を順次重ね合わせた積層型のリチウ
ムポリマー二次電池等にも適用することができる。
【0029】
【実施例】次に実施例により本発明をさらに詳細に説明
する。
【0030】(実施例1) 1.正極の作製 正極活物質として、LiCoO2を用い、これに導電材
(アセチレンブラック)と結着剤(ポリビニリデンフル
オライド(PVDF))を90:7:3の重量比で混合
し、有機溶媒(N−メチルピロリドン)によりペースト
化した。次にダイコーターを用いて集電体(Al箔)の
両面に均一に塗布し乾燥させることで正極用の原反を作
製した。さらにこの原反をロールプレス機により圧延し
た後、所定の大きさに切断して厚みが0.16mmの正
極1を作製した。次に正極1の集電体の端部に正極リー
ド5を溶接した。
【0031】2.負極の作製 負極活物質として、天然黒鉛粉末を用い、これに結着剤
(ポリビニリデンフルオライド(PVDF))を97:
3の重量比で混合し、有機溶媒(N−メチルピロリド
ン)によりペースト化した。次にダイコーターを用いて
集電体(Cu箔)の両面に均一に塗布し乾燥させること
で負極用の原反を作製した。さらにこの原反をロールプ
レス機により圧延した後、所定の大きさに切断して厚み
が0.16mmの負極2を作製した。次に負極2の集電
体の端部に負極リード6を溶接した。
【0032】3.第1の電解液及びプレゲル電解質溶液
の調製 第1の電解液は、エチレンカーボネート(EC)とエチ
ルメチルカーボネート(EMC)を1:3の体積比で混
合した有機溶媒中に、支持電解質LiPF6を1.2m
ol/lの濃度となるように溶解することにより調製し
た。またプレゲル電解質溶液は、第1の電解液と同一組
成である第2の電解液、ポリエーテルアクリレート(分
子量:1万)を90:10の重量比で混合した後、熱重
合開始剤(t−へキシルパーオキシピパレート)を上記
混合溶液に対して0.3重量%添加することにより調製
した。
【0033】4.リチウムポリマー二次電池の作製 上記した方法で作製した正極1と負極2をポリエチレン
製の多孔質体3(膜厚:27μm)を介して重ね合わせ
捲回することで楕円状の発電要素を作製する。次にこの
発電要素をAlラミネート材からなる偏平状の外装体7
に挿入し、正極リード5、負極リード6の先端部が外部
に突出した状態で外装体7の上シール部8を封口する。
【0034】次に図2に示した注入含浸装置の真空槽1
1内部に設置してある加熱ヒータ入りの電池ホルダー1
4に外装体7を封口した上シール部8を下にした状態で
挿入した後、電池ホルダー14の温度を40℃に設定す
る。真空槽11内部の真空圧を2.8×104Paとな
るように真空排気した後、電解液用の注入ノズル17よ
り外装体7の内部に上記電解液を1.6g注入し、10
分間減圧含浸させる。さらに連続的にプレゲル電解質溶
液用の注入ノズル19より外装体7の内部に上記プレゲ
ル電解質溶液を2.0g注入し、10分間減圧含浸させ
る。
【0035】次に減圧封口装置を用い、真空圧2.8×
104Paの条件にて、外装体7の下シール部9を封口
した後、80℃にて1時間加熱することにより、プレゲ
ル電解質溶液を電池内部で加熱重合(ゲル化)させ、リ
チウムポリマー二次電池を作製した。この電池を電池A
とする。
【0036】また比較のために、プレゲル電解質溶液の
一括注入、即ち、第1の電解液の注入・減圧含浸工程を
省いた以外は、電池Aと同様な方法でリチウムポリマー
二次電池を作製した。この電池を電池Z1とする。尚、
この場合のプレゲル電解質溶液の注入量は3.6gであ
る。
【0037】5.ハイレート放電特性 作製した各電池について、室温(25℃)において定電
流420mA(0.7C)で4.2Vまで充電した後、
4.2Vの定電圧にて2時間充電する。その後、室温に
て120mA(0.2C)の放電容量で終止電圧が3.
0Vになるまで放電させ、放電時間より放電容量を算出
した。また上記同一条件にて充電した各電池を室温にて
1200mA(2C)の放電容量で終止電圧が3.0V
になるまで放電させ、放電時間より放電容量を算出し
た。以上得られた測定データより、0.2Cでの放電容
量に対する2Cでの放電容量の割合(百分率)を算出
し、この値をハイレート放電特性と定義した。
【0038】6.低温放電特性 作製した各電池について、25℃において定電流420
mA(0.7C)で4.2Vまで充電した後、4.2V
の定電圧にて2時間充電する。その後、25℃にて60
0mA(1C)の放電容量で終止電圧が3.0Vになる
まで放電させ、放電時間より放電容量を算出した。また
上記同一条件にて充電した各電池を−10℃にて600
mA(1C)の放電容量で終止電圧が3.0Vになるま
で放電させ、放電時間より放電容量を算出した。以上得
られた測定データより、25℃での放電容量に対する−
10℃での放電容量の割合(百分率)を算出し、この値
を低温放電特性と定義した。
【0039】7.耐漏液性 耐漏液性としては、加熱重合後の電池を分解し、相分離
した電解液の存在有無を目視観察した。評価は漏液が認
められないものを○とし、電解液が漏れ出ているものを
×とした。
【0040】作製したリチウムポリマー二次電池のハイ
レート放電特性、低温放電特性、耐漏液性の評価結果を
(表1)に示す。
【0041】
【表1】
【0042】(表1)から明らかなように、本実施例の
リチウムポリマー二次電池(電池A)は、プレゲル電解
質溶液が発電要素に充分に浸透し、外装体内部で加熱重
合(ゲル化)が均一に生ずるために、ハイレート放電特
性、低温放電特性が、比較電池(電池Z)より大幅に向
上した。これは、第1の電解液の注入減圧含浸により発
電要素内部を予め電解液で湿潤させることができるた
め、プレゲル電解質溶液の浸透性が改善されたためであ
る。
【0043】比較電池(電池Z1)では、第1の電解液
を注入せずに、プレゲル電解質溶液を一括注入している
ために、プレゲル電解質溶液の発電要素への含浸性が改
善されず、ハイレート放電特性、低温放電特性が低下す
る結果となった。
【0044】(実施例2)次に電解液及びプレゲル電解
質溶液の発電要素への注入含浸時の真空圧を変化させた
場合について検討を行った。
【0045】注入含浸時の真空圧を、1.3×104
a、2.8×104Pa、4.2×104Paとし、これ
以外は実施例1と同様な方法によりリチウムポリマー二
次電池を作製した。この電池を電池B〜Dとする。尚、
電池Aと電池Cは同一条件で作製された電池である。ま
た比較のために、プレゲル電解質溶液の一括注入、即
ち、第1の電解液の注入・減圧含浸工程を省いた以外
は、電池B〜Dと同様な方法でリチウムポリマー二次電
池を作製した。この電池を電池Z2〜Z4とする。尚、
電池Z1と電池Z3は同一条件で作製された電池であ
る。さらにプレゲル電解質溶液を大気圧(0.1MP
a)にて一括注入すること、即ち、プレゲル電解質溶液
を一括注入し、且つ、減圧含浸を行わないこと以外は、
電池Aと同様な方法でリチウムポリマー二次電池を作製
した。この電池を電池Z5とする。作製したリチウムポ
リマー二次電池のハイレート放電特性、低温放電特性、
耐漏液性の評価結果を(表2)に示す。
【0046】
【表2】
【0047】(表2)から明らかなように、真空圧が
1.3×104Pa、2.8×104Paである電池B及
び電池Cは、ハイレート放電特性、低温放電特性におい
て、真空圧が4.2×104Paである電池Dより良好
な結果を示した。これは真空圧が小さいほど電解液及び
プレゲル電解質溶液の発電要素への含浸性が向上し、発
電要素内部でゲル化が均一に生じているためである。
【0048】(実施例3)電解液及びプレゲル電解質溶
液の発電要素への注入含浸を行う際の外装体の温度を変
化させた場合について検討を行った。
【0049】注入含浸時の外装体の温度を、20℃、4
0℃、60℃、80℃とし、注入含浸時の真空圧を1.
3×104Paとした以外は実施例1と同様な方法によ
りリチウムポリマー二次電池を作製した。この電池を電
池E〜Hとする。尚、電池Bと電池Fは同一条件で作製
された電池である。作製したリチウムポリマー二次電池
のハイレート放電特性、低温放電特性、耐漏液性の評価
結果を(表3)に示す。
【0050】
【表3】
【0051】(表3)から明らかなように、注入含浸時
の外装体の温度を40〜60℃に設定した場合に良好な
電池特性が得られることが判明した。これは外装体を加
温することによりプレゲル電解質溶液の粘度が低下し、
発電要素への含浸性が向上したためである。しかしなが
ら、電池Hが電池Gよりも良好な結果が得られなかった
原因としては、支持電解質LiPF6の熱分解、プ
レゲル電解質溶液の部分的なゲル化による発電要素への
含浸性の悪化、等が考えられる。
【0052】(実施例4)外装体を密封する際の真空圧
を変化させた場合について検討を行った。
【0053】外装体を密封する際の真空圧を、1.3×
104Pa、2.8×104Pa、4.2×104Paと
し、これ以外は実施例1と同様な方法によりリチウムポ
リマー二次電池を作製した。この電池を電池I〜Kとす
る。尚、電池Aと電池Jは同一条件で作製された電池で
ある。また比較のために、外装体を密封する際の真空圧
を大気圧(0.1MPa)とし、これ以外は電池Z1と
同様な方法によりリチウムポリマー二次電池を作製し
た。この電池を電池Z6とする。作製したリチウムポリ
マー二次電池のハイレート放電特性、低温放電特性、耐
漏液性の評価結果を(表4)に示す。
【0054】
【表4】
【0055】(表4)から明らかなように、外装体を密
封する際の真空圧が小さいほど、ハイレート放電特性、
低温放電特性、耐漏液性が向上する結果となった。これ
は外装体内部を酸素遮断雰囲気とすることにより、重合
性化合物の三次元架橋反応が促進され、電解液をポリマ
ーマトリックス内に多量に取り込むことが可能となった
ためと考えられる。
【0056】
【発明の効果】以上のように本発明は、ゲル状ポリマー
電解質を含有した多孔質体を介して正極と負極とが対向
してなる発電要素を外装体内に収容させたリチウムポリ
マー二次電池の製造方法において、正極、負極、多孔質
体からなる発電要素を前記外装体内に収容する工程と、
前記外装体内に第1の電解液を注入し減圧含浸する工程
と、前記外装体内に第2の電解液と重合性化合物と熱重
合開始剤を少なくとも含むプレゲル電解質溶液を注入し
減圧含浸する工程と、前記プレゲル電解質溶液が注入さ
れた前記外装体を減圧雰囲気下で密封する工程と、前記
外装体を加熱して前記プレゲル電解質溶液をゲル化させ
る工程とを備えることにより、プレゲル電解質溶液が発
電要素に充分に浸透し、外装体内部で加熱重合(ゲル
化)が均一に生ずるために、優れたハイレート放電特
性、低温放電特性を有し、且つ、耐漏液性の良好なリチ
ウムポリマー二次電池を効率よく提供することが可能と
なり、その実用上の価値は大なるものがある。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明のリチウムポリマー二次電池の構成を示
す概略図
【図2】電解液及びプレゲル電解質溶液の注入含浸装置
を示す図
【符号の説明】
1.正極 2.負極 3.多孔質膜 4.ゲル状ポリマー電解質膜 5.正極リード 6.負極リード 7.外装体 8.上シール部 9.下シール部 10.絶縁保護フィルム 11.真空槽 12.真空ポンプ 13.電磁弁 14.電池ホルダー 15.温度コントローラー 16.電解液用の貯蔵タンク 17.注入ノズル 18.プレゲル電解質溶液用の貯蔵タンク 19.注入ノズル
フロントページの続き (72)発明者 大島 透 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 大畠 積 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 Fターム(参考) 5H011 AA03 AA17 CC02 CC06 CC10 5H029 AJ02 AJ15 AK03 AL07 AL08 AM00 AM03 AM07 AM16 BJ03 BJ14 CJ02 CJ13 CJ23 CJ28 DJ02 DJ08 DJ09 DJ13 EJ01 EJ11 EJ12 HJ14 HJ15

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 ゲル状ポリマー電解質を含有した多孔質
    体を介して正極と負極とが対向してなる発電要素を外装
    体内に収容させたリチウムポリマー二次電池の製造方法
    であって、正極、負極、多孔質体からなる発電要素を前
    記外装体内に収容する工程と、前記外装体内に第1の電
    解液を注入し減圧含浸する工程と、前記外装体内に第2
    の電解液と重合性化合物と熱重合開始剤を少なくとも含
    むプレゲル電解質溶液を注入し減圧含浸する工程と、前
    記プレゲル電解質溶液が注入された前記外装体を減圧雰
    囲気下で密封する工程と、前記外装体を加熱して前記プ
    レゲル電解質溶液をゲル化させる工程と、を備えたこと
    を特徴とするリチウムポリマー二次電池の製造方法。
  2. 【請求項2】 第1の電解液を注入し減圧含浸する工程
    と、プレゲル電解質溶液を注入し減圧含浸する工程と
    を、この順序で連続して行うことを特徴とする請求項1
    記載のリチウムポリマー二次電池の製造方法。
  3. 【請求項3】 第1の電解液及びプレゲル電解質溶液の
    発電要素への注入含浸を真空圧3×104Pa以下の減
    圧雰囲気下にて行うことを特徴とする請求項1、2のい
    ずれかに記載のリチウムポリマー二次電池の製造方法。
  4. 【請求項4】 第1の電解液及びプレゲル電解質溶液の
    発電要素への注入含浸を40℃〜60℃の環境下にて行
    うことを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載のリ
    チウムポリマー二次電池の製造方法。
  5. 【請求項5】 外装体を3×104Pa以下の減圧雰囲
    気下にて密封した後、上記外装体を40℃〜80℃の温
    度で加熱してプレゲル電解質溶液をゲル化させることを
    特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載のリチウムポ
    リマー二次電池の製造方法。
  6. 【請求項6】 第1の電解液と第2の電解液とが同一組
    成であることを特徴とする請求項1記載のリチウムポリ
    マー二次電池の製造方法。
  7. 【請求項7】 重合性化合物がポリエチレンオキシド末
    端アクリレート変性タイプのポリマー材料、アクリレー
    ト系ポリマー材料のいずれかであることを特徴とする請
    求項1記載のリチウムポリマー二次電池の製造方法。
  8. 【請求項8】 熱重合開始剤が有機過酸化物であること
    を特徴とする請求項1記載のリチウムポリマー二次電池
    の製造方法。
  9. 【請求項9】 有機過酸化物がt−ヘキシルパーオキシ
    ピパレート、t−ブチルパーオキシネオデカノエートの
    いずれかであることを特徴とする請求項8記載のリチウ
    ムポリマー二次電池の製造方法。
  10. 【請求項10】 外装体が、金属箔を中間の1層とした
    樹脂フィルム主体の多層ラミネート材からなり、且つ、
    偏平状であることを特徴とする請求項1記載のリチウム
    ポリマー二次電池の製造方法。
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