JP2001283821A - 非水電解液電池用セパレーターおよびそれを用いてなる非水電解液電池 - Google Patents
非水電解液電池用セパレーターおよびそれを用いてなる非水電解液電池Info
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Abstract
スが良く、巻回性に優れる非水電解液電池用セパレータ
ーおよび負荷特性に優れる非水電解液電池を提供する。 【解決手段】 湿式不織布からなる非水電解液電池用セ
パレーターであって、該不織布を構成する主体繊維が、
断面の少なくとも2つの長辺が平行な板状極細繊維であ
ることを特徴とする非水電解液電池用セパレーターおよ
びそれを具備してなる非水電解液電池。
Description
孔径と機械的強度のバランスが良く、巻回性に優れる非
水電解液電池用セパレーターおよびそれを用いてなる負
荷特性に優れる非水電解液電池に関する。
に用いられるセパレーターとしては、一般的に多孔質フ
ィルムが用いられているが、多孔質フィルムは細孔径が
0.1μm以下程度と非常に小さく、充放電の際に電極
が膨張する度に多孔質フィルム内から非水電解液が電極
側へ押し出されて、多孔質フィルムと電極界面の電気抵
抗が上がり、容量の低下が早まる問題があった。
ーターとして、不織布からなるセパレーターも多く特許
出願されている。例えば、特開平7−37571号公報
には、m−アラミドのフィブリッド10〜40重量%と
耐熱性短繊維90〜60重量%とを混合抄紙してなる紙
状シートからなり、かつ該シート厚さが0.01〜0.
1mmであることを特徴とする電池用セパレーターが開示
されている。特開平9−64560号公報には、セルロ
ース繊維またはセルロース繊維と合成高分子の複合体
に、単離されたセルロース・ミクロフィブリルが添加さ
れてなることを特徴とするセパレーターが開示されてい
る。特開平7−302584号公報には、平均繊維長さ
が0.2〜1.5mmで、平均繊維径が0.05〜1μm
の有機合成高分子のミクロフィブリル化繊維を少なくと
も50重量%用いた不織布からなることを特徴とする電
池用セパレーターが開示されている。
には、厚みを薄くすると細孔径や機械的強度に問題を生
じる傾向があった。特に厚みが30μm以下になると、
ピンホールと呼ばれる大きな貫通孔が生じやすく、仮に
ピンホールができなくても細孔が大きめになることが多
く、その場合、電解液保持性が低下するばかりでなく、
電池を組み立てた直後に開回路電圧が低下し、充電に支
障を来すことがあった。逆に細孔径が小さく、かつ細孔
径分布が狭い均一な不織布の場合には不織布の引張強
度、引裂強度、突刺強度などの機械的強度が著しく弱
く、二次加工処理や電池組立に支障を来すことがあっ
た。また、不織布を熱処理して機械的強度を高めようと
すると、場合によってはフィルム状になって細孔が潰れ
てしまうことがあり、細孔の大きさと機械的強度のバラ
ンスをとることが難しかった。
られる上記問題点を解決するものである。即ち本発明の
の目的は、厚みが薄く、細孔径と機械的強度のバランス
が良く、巻回性に優れる非水電解液電池用セパレーター
およびそれを用いてなる負荷特性に優れる非水電解液電
池を提供することにある。
を解決するため、湿式不織布の主体繊維として特定の形
状の極細繊維を用いることによって、厚みが薄く、細孔
径と機械的強度のバランスが良く、巻回性に優れる非水
電解液電池用セパレーターおよび負荷特性に優れる非水
電解液電池を作製できることを見出し本発明に至ったも
のである。
非水電解液電池用セパレーターであって、該不織布を構
成する主体繊維が、断面の少なくとも2つの長辺が平行
な板状極細繊維であることを特徴とする非水電解液電池
用セパレーターである。
アミドからなることが好ましい。
エステルからなることが好ましい。
レーターを具備してなる非水電解液電池である。
法により製造された不織布を指す。湿式抄紙法は、通
常、繊維を固形分濃度が0.1〜5重量%程度になるよ
うに分散助剤、増粘剤などを用いて水中に均一に分散さ
せたスラリーを調製し、さらにスラリー中に水を足して
固形分濃度が0.1〜0.001重量%になるように希
釈して希薄水性スラリーとし、これを抄紙機を用いてシ
ート化するものである。抄紙機としては、長網抄紙機、
円網抄紙機、傾斜型抄紙機、これらの組み合わせからな
るコンビネーションマシンなどが挙げられる。
繊維とは、湿式不織布を構成する繊維の中で最も割合の
多い繊維を指す。本発明における主体繊維は、断面の少
なくとも2つの長辺が平行な板状極細繊維であることを
特徴とする。主体繊維が板状極細繊維であるため、非常
に薄くかつ機械的強度の強い非水電解液電池用セパレー
ターを作製することができる。
維は、断面の長辺長さと短辺長さの比が2以上、好まし
くは5以上のものが用いられる。繊維長は1〜20mmが
好ましく、3〜10mmがより好ましい。繊維長が1mmよ
り短いと、繊維同士の絡み合いが少なく、非水電解液電
池用セパレーターの機械的強度に問題が生じやすい。一
方、20mmより長くなると、繊維同士がよれやすく、厚
みむらを生じやすい。
繊維である板状極細繊維の素材としては、ポリエチレ
ン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテンなどのポリオ
レフィンおよびその共重合体、ポリエチレンオキシド、
ポリメチレンオキシド、ポリエチレングリコールなどの
ポリエーテル、ナイロン6、ナイロン66、ナイロン6
−10、ナイロン11、ナイロン12などのポリアミド
およびその共重合体、ポリエチレンテレフタレート、ポ
リブチレンテレフタレート、ポリテトラメチレンテレフ
タレート、ポリエチレンオキシベンゾエートなどのポリ
エステルおよびその共重合体体、ポリスチレン、ポリメ
チルメタクリレート、アクリロニトリル系共重合体、ス
チレン−アクリロニトリル共重合体、ポリカーボネート
などが挙げられる。
ルからなる繊維を用いると、同じ厚みであってもその他
の比重の小さい繊維を用いた場合よりも高坪量の湿式不
織布を作製することができるため、その分機械的強度が
強くなる利点がある。
は、図1に示した如く少なくともA成分とB成分の2成
分が相互に介在するように複合紡糸して得られる層状の
断面構造を有する分割型複合繊維を分割させて得られ
る。本発明に用いられる分割型複合繊維は3成分以上か
らなるものでも良い。
り一成分を除去して分割させるタイプと物理的処理によ
り分割させるタイプに分けることができる。本発明に用
いられる分割型複合繊維は何れのタイプでも良い。例え
ば、分割型複合繊維をパルパー、ビーター、リファイナ
ー、摩砕機などを用いて離解または叩解する方法、分割
型複合繊維を含有する湿式不織布に高圧柱状水を噴射さ
せる方法などによって物理的に分割させることができ
る。
繊維以外の繊維としては、微生物が産生するバクテリア
セルロース、木材パルプ、わら、バガス、楮、みつま
た、マニラ麻、エスパルト、コットンリンター、ガン
ピ、ジュート、竹、葦、パピルス、ケナフ、ラミーなど
の非木材繊維や非木材パルプ、これらのフィブリル化繊
維、レーヨン、セルロース、キュプラ、ポリノジック、
アセテート、アクリル、ポリオレフィン、ポリエステ
ル、ポリアミド、ポリイミド、ポリアリレート、ポリエ
ーテルケトン(PEK)、ポリエーテルエーテルケトン
(PEEK)、ポリエーテルイミド(PEI)、ポリア
ミドイミド(PAI)、ポリフェニレンサルファイド
(PPS)、ポリエーテルサルホン(PES)、ポリサ
ルホン、ポリフェニレンビスベンゾチアゾール、ポリビ
ニルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体
などの樹脂からなる単繊維、複合繊維、分割型複合繊
維、フィブリル化繊維、各種熱融着繊維、ガラス繊維、
マイクロガラス繊維、アルミナ繊維、アルミナ・シリカ
繊維、セラミックス繊維、ジルコニア繊維、ロックウー
ル、チラノ繊維、炭化珪素繊維、チタン酸カリウム繊
維、アルミナウィスカ、ホウ酸アルミウィスカなどの無
機繊維が挙げられる。
ロイダルアルミナ、コロイダルシリカ、エポキシ樹脂、
フッ素樹脂、酢酸ビニル、ポリ酢酸ビニル、アルギン
酸、でんぷん、各種ラテックスやエマルジョンなどが適
宜用いられる。
繊維以外の繊維の繊度は3.3dtex以下が好ましく、
1.1dtex以下がより好ましい。3.3dtexより太くな
ると、不織布が厚くなりやすく、厚みむらを生じやす
い。繊維長は1〜20mmが好ましく、3〜15mmがより
好ましい。繊維長が1mmより短いと、繊維同士の絡み合
いが少なく、シート強度が弱くなってしまう。一方、2
0mmより長くなると、繊維同士がよれて厚みむらを生じ
たり地合が不均一になりやすい。
〜25g/m2が好ましく、10〜20g/m2がより好まし
い。5g/m2より軽くなると、湿式不織布の機械的強度が
弱く、取り扱いに支障を来しやすい。一方、25g/m2を
超えると、厚みを薄くしにくい。
ターは厚みが30μm以下で、かつ密度が0.55g/cm3
以上、0.90g/cm3以下であることが好ましい。30
μmより厚くなると、電池缶に収納できる電極面積が小
さくなり、非水電解液電池の容量が小さくなりやすい。
密度が0.55g/cm3より小さいと、繊維間の結合力が
弱く、電池組立時の巻回性に問題が生じやすい。密度が
0.90g/cm3より高くなると、電解液保持性が悪くな
り、電気抵抗値が高くなる傾向がある。
ターの厚みを調整する方法としては、スーパーカレンダ
ー、マシンカレンダー、熱カレンダー、ソフトカレンダ
ー、熱ソフトカレンダーなどのカレンダーを用いる加圧
処理が挙げられる。特に、機械的強度の強い非水電解液
電池用セパレーターが得られることから熱カレンダーを
用いて加圧熱処理する方法が好ましい。
ターの機械的強度については、流れ方向のヤング率を指
標に用いる。ここで流れ方向とは、非水電解液電池用セ
パレーターを構成する湿式不織布の長手方向を指し、湿
式不織布の製造工程におけるマシンディレクトリーと同
一である。引張強度は非水電解液電池用セパレーターを
構成する湿式不織布の坪量によって大きく変動するため
適さないが、ヤング率は非水電解液電池用セパレーター
を構成する湿式不織布の厚みに依存するため、本発明に
おける厚みの薄い非水電解液電池用セパレーターの機械
的強度の指標として適している。例えば、同じ程度の引
張強度を持ち、厚みの異なる2つの非水電解液電池用セ
パレーターを比較した場合、厚みの薄い方がヤング率が
高い。そしてヤング率の高い方が、巻回時に破断しにく
く、電池組立時の作業性に優れる。本発明における非水
電解液電池用セパレーターの流れ方向のヤング率は50
0MPa以上であることが好ましく、1000MPa以上がよ
り好ましい。500MPa未満では、巻回機のテンション
に耐えられず、破断するなどして電池組立に支障を来し
やすい。
は、湿式不織布からなるため、多孔質フィルムと比較し
て細孔径が10倍以上大きい。そのため、電解液吸液性
および電解液保持性に優れ、該セパレーターを具備して
なる非水電解液電池は、高電流密度で充放電を繰り返し
ても容量低下の程度が小さいという負荷特性に優れる特
徴を有する。
発明の内容は本実施例に限定されるものではない。尚、
%とは重量%を意味する。
て粗粒状のピッチコークスを得た。この粗粒状ピッチコ
ークスを粉砕して、平均粒径が6μmの粉末とし、この
粉末を不活性ガス中1000℃で焼成して不純物を除去
し、コークス粉末を作製し、負極活物質とした。
0%と結着剤ポリフッ化ビニリデン10%を混練し、負
極合剤を調製した後、N−メチルピロリドンを加えてス
ラリー状とし、負極合剤スラリーを調製した。この負極
合剤スラリーを負極集電体である厚み100μmの帯状
銅箔の両面に均一に塗布し、乾燥後、ローラープレス機
を用いて圧縮成形し、厚み180μm、幅55mm、長さ
556mmの負極を作製した。
0%、導電グラファイト粉末6%、結着剤ポリフッ化ビ
ニリデン4%を混練して正極合剤を調製した後、N−メ
チルピロリドンを加えてスラリー状とし、正極合剤スラ
リーを調製した。この正極合剤スラリーを正極集電体で
ある厚さ20μmの帯状アルミニウム箔の両面に均一に
塗布し、乾燥後、ローラープレス機を用いて圧縮成形
し、厚み150μm、幅53mm、長さ528mmの正極を
作製した。
の断面形状を有する8分割型の分割型複合繊維(繊度2
dtex、繊維長4mm)97%とポリビニルアルコール繊維
(繊度1.1dtex、繊維長3mm)3%を水中に分散させ
たスラリーをパルパーを用いて調製し、傾斜型抄紙機を
用いて湿式抄紙し、坪量15g/m2の湿式不織布を作製し
た。該不織布を130℃に加熱した2本のステンレスロ
ールの間に通し、プレス圧40kgf/cm2の条件で加圧処
理し、厚みを22μmに調整し、非水電解液電池用セパ
レーターとした。該セパレーターの表面および断面を電
子顕微鏡観察した結果、分割してできた板状極細繊維が
最も多く存在することが確認された。
断面形状を有する11分割型の分割型複合繊維(繊度
3.3dtex、繊維長3mm)97%とポリビニルアルコー
ル繊維(繊度1.1dtex、繊維長3mm)3%を水中に分
散させたスラリーをパルパーを用いて調製し、傾斜型抄
紙機を用いて湿式抄紙し、坪量25g/m2の湿式不織布を
作製した。該不織布を210℃に加熱した2本のステン
レスロールの間に通し、プレス圧40kgf/cm2の条件で
加圧処理し、厚みを35μmに調整し、非水電解液電池
用セパレーターとした。該セパレーターの表面および断
面を電子顕微鏡観察した結果、分割してできた板状極細
繊維が最も多く存在することが確認された。
式不織布を作製し、非水電解液電池用セパレーターとし
た。
式不織布を作製し、非水電解液電池用セパレーターとし
た。
式不織布を作製し、非水電解液電池用セパレーターとし
た。
の断面形状を有する11分割型の分割型複合繊維(繊度
3.3dtex、繊維長3mm)100%を水中に分散させた
スラリーをパルパーを用いて調製し、傾斜型抄紙機を用
いて湿式抄紙し、坪量15g/m2の湿式不織布を作製し
た。該不織布を130℃に加熱したステンレスロールの
間に通し、プレス圧40kgf/cm2の条件で加圧処理し、
厚みを25μmに調整し、非水電解液電池用セパレータ
ーとした。該セパレーターの表面および断面を電子顕微
鏡観察した結果、分割してできた板状極細繊維が最も多
く存在することが確認された。
状の断面形状を有する16分割型の分割型複合繊維(繊
度3.3dtex、繊維長6mm)100%を用いた以外は実
施例6と同様にして湿式抄紙し、坪量15g/m2の湿式不
織布を作製した。該不織布を130℃に設定した2本の
ステンレスロールの間に通してプレス圧40kgf/cm2の
条件で熱圧処理し、厚みを30μmに調整し、非水電解
液電池用セパレーターとした。該セパレーターの断面を
電子顕微鏡観察した結果、ほとんど分割しており、扇型
の断面形状を有する極細繊維が確認された。
dtex、繊維長3mm)47%、円形の断面形状を有するポ
リエステル繊維(繊度0.4dtex、繊維長3mm)50
%、ポリビニルアルコール繊維(繊度1.1dtex、繊維
長3mm)3%を用いた以外は実施例2と同様にして湿式
抄紙し、坪量15g/m2の湿式不織布を作製した。該不織
布を210℃に設定した2本のステンレスロールの間に
通してプレス圧40kgf/cm2の条件で熱圧処理し、厚み
を30μmに調整し、非水電解液電池用セパレーターと
した。
多孔質フィルムを非水電解液電池用セパレーターとし
た。
および比較例1〜3で作製した非水電解液電池用セパレ
ーターを幅56mm、長さ600mmにスリットし、これを
負極と正極の間に介して積層し、巻回機を用いて渦巻き
型に多数回巻回して渦巻き型電極を作製した。これをニ
ッケルメッキした鉄製の直径18mm、高さ65mmの円筒
状の電池缶に収納した。このとき、正極端子と負極端子
に正極リードと負極リードをそれぞれ溶接した。この電
池缶の中にプロピレンカーボネートとジエチルカーボネ
ートを1:1の体積比で混合した溶媒にLiPF6を1m
ol/lとなるように溶解させた非水電解液を注入した。次
いで、電池蓋と電池缶をかしめて封口し、円筒型非水電
解液電池1を作製した。
および比較例1〜3で作製した非水電解液電池用セパレ
ーターを巾56mm、長さ600mmにスリットした。金属
繊維を焼結して得た網目構造体に活性炭素繊維を担持さ
せた正負極間に、スリットした非水電解液電池用セパレ
ーターを挟んだ状態で、巻回機を用いて渦巻き型に多数
回巻回して渦巻き型電極を作製した。これをニッケルメ
ッキした鉄製の直径18mm、高さ65mmの円筒状の電池
缶に収納した。次いで、プロピレンカーボネートにテト
ラエチルホスホニウムテトラフルオロボーレート((C
2H5)4PBF4)を0.5mol/lとなるように溶解させた
非水電解液を注入した。次いで、電池蓋と電池缶をかし
めて封口し、円筒型非水電解液電池2を作製した。
製した非水電解液電池用セパレーターについて、下記の
試験方法により測定し、その結果を表1に示した。
で規定されるバブルポイント法に準拠し、最大細孔径
(μm)を測定した。
ーを流れ方向に対して幅50mm、長さ20mmに10本切
りそろえ、引張試験機を用いて100mm/minの速度で試
験片が破断するまで引張ったときのS−Sカーブからヤ
ング率(MPa)を求め、10本の平均値を表した。
作製した際に、非水電解液電池用セパレーターの蛇行や
破断、電極と非水電解液電池用セパレーター間のずれ、
電極の短絡の有無を調べた。非水電解液電池用セパレー
ターの蛇行や破断、電極とのずれ、電極の短絡が全くな
く、均一に巻回できたものを◎、まれに蛇行やずれが生
じたが、問題なく巻回できたものを○、巻回性に問題が
生じ、実用困難であったものを×とした。
製した非水電解液電池1について、下記の試験方法によ
り測定し、その結果を表2に示した。
立てた直後30分間の開回路電圧を測定した。それぞれ
100個について開回路電圧を測定し、充電に支障を来
す程度まで開回路電圧が低下した非水電解液電池の個数
を計測した。
2Vまで充電し、4.2V到達後は定電圧充電に切り替
え、総時間2.5時間で充電が終了するようにした。放
電は1CmAで定電流放電し、2.7Vに達するまで放電さ
せたときの放電容量を初期容量とした。
まで充電し、4.2V到達後は定電圧充電に切り替え、
総時間2.5時間で充電が終了するようにした。放電は
1CmAで定電流放電し、2.7Vに達するまで放電させ
たときの放電容量を初期容量とした。
製した非水電解液電池2について、下記の試験方法によ
り測定し、その結果を表2に示した。
の電圧を1000時間印加したときの容量を最初の容量
から引いた値を最初の容量で除して容量変化率を求め
た。容量変化率が小さいほど良い。
施例1〜6で作製した非水電解液電池用セパレーター
は、湿式不織布からなり、該湿式不織布を構成する主体
繊維が、板状極細繊維であるため、厚みが薄く、最大細
孔径と機械的強度のバランスが良く、巻回性に優れてい
た。
セパレーターは、ポリアミドまたはポリエステルからな
る板状極細繊維を含有しているため、機械的強度が強め
で、巻回性に優れていた。
レーターは、厚みが35μmとやや厚めだったため、電
池缶に収納できる電極面積が小さくなり、該セパレータ
ーを具備してなる非水電解液電池1は放電容量がやや小
さくなった。
用セパレーターは、該セパレーターを構成する湿式不織
布の主体繊維が板状の極細繊維ではなく、扇形の断面形
状を有する極細繊維であるため、板状極細繊維を主体と
する場合よりも薄くならず、その分低密度になったた
め、最大細孔径がやや大きく、繊維間結合力が弱く、巻
回性に問題が生じた。該セパレーターは、最大細孔径が
大きいため、これを具備してなる非水電解液電池1は開
回路電圧不良を生じる場合があり、非水電解液電池2は
容量変化率が大きかった。
レーターは、円形の断面形状を有する極細繊維を主体繊
維とする湿式不織布からなるため、細孔径が大きめで、
該セパレーターを具備してなる非水電解液電池1は、開
回路電圧不良を生じる場合があり、非水電解液電池2は
容量変化率が大きかった。
非水電解液電池用セパレーターとして多孔質フィルムを
具備してなるため、ヤング率が高く、巻回性には優れて
いたものの負荷特性が悪く、非水電解液電池2の容量変
化率が大きかった。
的強度のバランスが良く、巻回性に優れる非水電解液電
池用セパレーターおよび負荷特性に優れる非水電解液電
池が得られる。
発生させる分割型複合繊維の断面図である。
Claims (4)
- 【請求項1】 湿式不織布からなる非水電解液電池用セ
パレーターであって、該不織布を構成する主体繊維が、
断面の少なくとも2つの長辺が平行な板状極細繊維であ
ることを特徴とする非水電解液電池用セパレーター。 - 【請求項2】 板状極細繊維が、ポリアミドからなるこ
とを特徴とする請求項1記載の非水電解液電池用セパレ
ーター。 - 【請求項3】 板状極細繊維が、ポリエステルからなる
ことを特徴とする請求項1記載の非水電解液電池用セパ
レーター。 - 【請求項4】 請求項1〜3のいずれか1項記載の非水
電解液電池用セパレーターを具備してなる非水電解液電
池。
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Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2000100607A JP2001283821A (ja) | 2000-04-03 | 2000-04-03 | 非水電解液電池用セパレーターおよびそれを用いてなる非水電解液電池 |
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