JP2001266890A - 非水電解液二次電池及びその製造法 - Google Patents
非水電解液二次電池及びその製造法Info
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Abstract
持つ結着剤を用いることにより非水電解液二次電池の高
負荷放電特性とサイクル特性を向上させる。 【解決手段】 正極板もしくは負極板のいずれか、もし
くは双方に極板合剤層に対して、膜強度を保持する結着
剤と電解液保持能力を有する結着剤を合わせて1〜8重
量%有し、注液後の電池を45〜100℃の範囲で加熱
することで、より良好な高負荷放電特性とサイクル特性
が得られる。
Description
池とその製造法に関するものである。
化に伴い、その駆動電源としての二次電池にも小型、軽
量化が望まれている。特に高エネルギー密度を有してい
るリチウム二次電池は、小型携帯機器用の電源として有
望視されている。これら小型機器は比較的消費電流が大
きいものが多いため、電池は高負荷に耐えられることが
求められている。
めに、特開平4−249860号公報に記載されている
ように電池構成材料である極板を薄膜大面積化した構造
が実用化されている。このような薄い電極を作製するた
めに材料粉末を溶剤に分散させた合剤ペーストを集電体
である金属箔に塗布する方法が用いられている。特開平
4−249860号公報や特開平9−2598090号
公報では集電体への活物質の接着性や可塑性を向上する
ために結着剤として主にポリフッ化ビニリデンやフッ素
系ポリマーが用いられている。
能が接着性のみの場合、極板には電解液保機能がないた
め、高負荷放電時に活物質界面付近のLiイオンの拡散
が悪くなり、十分な容量が確保できない、といった問題
が生じる。
は、サイクル特性の向上を目的として、結着剤に膜強度
を有するポリマー鎖と電解液保持機能を有するポリマー
鎖を併せ持つコポリマーを用いた電池を提案している。
リマーは、膜強度を有するポリマーと電解液保持機能を
有するポリマーが同一分子内で隣接しているため、充放
電サイクルを重ねる毎に電解液保持機能を有するポリマ
ーが膨潤し、それに伴い膜強度を有するポリマーの接着
強度が弱くなり、十分なサイクル寿命特性が得られなか
った。
あり、極板に添加する結着剤の改良により電池の高負荷
放電特性、サイクル寿命特性の向上を目的とする。
リチウムを可逆的に吸蔵、放出可能な材料を主構成材料
とし、結着剤を含む合剤層を備えた正、負極板に、電解
液を保持させて構成した電池であって、前記結着剤は合
剤層強度を保持する結着剤と電解液保持能力を有する結
着剤の2種類からなり、前記両結着剤は異種分子からな
るとともに両結着剤を合わせて合剤中で1〜8重量%添
加するものである。
範囲で30分以上加熱することにより、電解液保持能力
を有する結着剤の電解液保持量を安定化させることがで
きる。
能な材料としては、特に限定されないが、例えば、コバ
ルト酸リチウム(LiCoO2)、ニッケル酸リチウム
(LiNiO2)、マンガン酸リチウム(LiMn
2O4、LiMnO2)、鉄酸リチウム(LiFeO2)や
それらの遷移金属(Co、Ni、Mn、Fe)の一部を
他の遷移金属、錫(Sn)、アルミニウム(Al)等で
置換したもの、酸化バナジウム(V2O5)、二酸化マン
ガン(MnO2)、酸化モリブデン(MoO2、Mo
O3)等の遷移金属酸化物や硫化チタン(TiS2)、硫
化モリブデン(MoS2、MoS3)、硫化鉄(Fe
S2)などの遷移金属硫化物やポリアニリン、ポリピロ
ール、ポリチオフェン等のポリマー類等が用いられる。
能な材料としては、特に限定されないが、例えば、アル
カリ金属や、リチウムイオンやナトリウムイオンを用い
そのホスト材として、非晶質炭素材、2000℃以上の
温度で焼成した人造黒鉛、天然黒鉛などの炭素材料やア
ルカリ金属と合金化するアルミニウム(Al)、鉛(P
b)、錫(Sn)、ビスマス(Bi)、シリコン(S
i)などの金属やアルカリ金属格子間挿入型の立方晶系
の金属間化合物(AlSb、Mg2Si、NiSi2)や
リチウム窒素化合物(Li(3-x)MxN(M:遷移金
属))等が用いられる。
融点以上の高温で樹脂が溶解して細孔を塞ぐ、いわゆる
シャットダウン機構を有しているポリエチレン、ポリプ
ロピレンなどの炭化水素系ポリオレフィン樹脂の多孔膜
が望ましい。また、本発明は、いわゆるゲル電解質と呼
ばれる含電解液性の高分子ポリマー電解質電池にも適用
できる。
れないが、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビ
ニリデン、テトラフルオロエチレン・ヘキサフルオロプ
ロピレン共重合体、ポリプロピレン、ポリエチレンのい
ずれか1種以上であることが望ましい。
限定されないが、ポリエチレングリコール、ポリエチレ
ンオキサイド、ポリアクリル酸エステル、ポリメタクリ
ル酸エステル、ポリアクリロニトリル、フッ化ビニリデ
ン・ヘキサフルオロプロピレン共重合体などのフッ素ゴ
ムのいずれか1種以上であることが望ましい。
分に電解液を保持させるため、注液後、45〜100℃
の範囲で加熱することが望ましい。45℃未満の温度で
は、電解液保持能力を有する結着剤に十分に電解液を保
持することができない。また、炭化水素系ポリオレフィ
ンセパレータの融点が110℃〜150℃の範囲にある
ため、注液後の電池を100℃より高い温度で加熱する
のは望ましくない。
い。好ましくは30分〜24時間、より好ましくは1時
間〜12時間である。
す。図において、1は耐有機電解液性のステンレス鋼板
を加工した電池ケース、2は安全弁を設けた封口板、3
は絶縁パッキングを示す。4は極板群であり、5の正極
及び6の負極を7のセパレータを介して複数回渦巻状に
巻回されてケース1内に収納されている。そして上記正
極からは正極リード5aが引き出されて封口板2に接続
され、負極からは負極リード6aが引き出されて電池ケ
ース1の底部に接続されている。8は絶縁リングで極板
群4の上下部にそれぞれ設けられている。
100重量部に対してアセチレンブラック3重量部を混
合し、ポリフッ化ビニリデン3重量部とポリエチレンオ
キサイド4重量部を溶解したN−メチルピロリドン溶液
を結着剤として加え、混練してペースト状にした。次に
このペーストを厚さ0.020mmのアルミニウム箔の
両面に塗着し、乾燥後、圧延して、厚さ0.18mmの
正極板5とした。
ッ化ビニリデン2重量部とポリエチレンオキサイド2重
量部を溶解したN-メチルピロリドン溶液を結着剤とし
て加え、混練してペースト状にした。このペーストを厚
さ0.02mmの銅箔の両面に塗着し、乾燥後圧延して
厚さ0.19mmの負極板6とした。
板6にはニッケル製のリードをそれぞれ取り付け、厚さ
0.025mmのポリエチレン製多孔質フィルムを介し
て渦巻状に巻回し、直径18.0mm、高さ65.0m
mの電池ケースに収納した。
メチルカーボネートとを20:80の体積比で混合した
溶媒に電解液として1モル/lの六フッ化リン酸リチウ
ムを溶解したものを注液した。そして電池を封口し60
℃で1時間加熱した。以上のように設計容量1600m
Ahの電池を作製した。このようにして作製した電池を
実施例1とした。
リフッ化ビニリデン0.5重量部とポリエチレンオキサ
イド0.5重量部とした以外は、実施例1と同様の電池
を作製し、これを実施例2とした。
リフッ化ビニリデン3重量部とポリエチレンオキサイド
5重量部とした以外は、実施例1と同様の電池を作製
し、これを実施例3とした。
リフッ化ビニリデン0.5重量部とポリエチレンオキサ
イド0.5重量部とした以外は、実施例1と同様の電池
を作製し、これを実施例4とした。
リフッ化ビニリデン3重量部とポリエチレンオキサイド
5重量部とした以外は、実施例1と同様の方法で電池を
作製し、これを実施例5とした。
した電池を、封口後に45℃で1時間加熱して充放電試
験を行った。これを実施例6とした。
した電池を、封口後に100℃で0.5時間加熱して充
放電試験を行った。これを実施例7とした。
した電池を、加熱することなく充放電試験を行った。こ
れを実施例8とした。
した電池を40℃で1時間加熱して充放電試験を行っ
た。これを実施例9とした。
製した電池を60℃で0.45時間加熱した。これを実
施例10とした。
した。
に対してアセチレンブラック3重量部を混合し、ポリフ
ッ化ビニリデン0.4重量部とポリエチレンオキサイド
0.4重量部を溶解したN−メチルピロリドン溶液を結
着剤として加え、混練してペースト状にして、このペー
ストを厚さ0.020mmのアルミニウム箔の両面に塗
着し、乾燥後、圧延して、厚さ0.18mmの正極板と
した。
にポリフッ化ビニリデン0.4重量部とポリエチレンオ
キサイド0.4重量部を溶解したN−メチルピロリドン
溶液を結着剤として加え、混練してペースト状にした。
このペーストを厚さ0.02mmの銅箔の両面に塗着
し、乾燥後圧延して厚さ0.19mmの負極板とした。
を作製しようと試みたが、ポリエチレン製多孔質フィル
ムのセパレータを介して渦巻状に巻回する際に正極板、
負極板共に合剤層が剥がれ落ち、電池での評価は不可能
であった。これを比較例1とした。
ニリデン3重量部とポリエチレンオキサイド6重量部と
し、負極用結着剤をポリフッ化ビニリデン3重量部とポ
リエチレンオキサイド6重量部とした以外は、比較例1
と同様の電池を作製し、これを比較例2とした。
ニリデン7重量部とし、負極用結着剤をポリフッ化ビニ
リデン4重量部とした以外は、比較例1と同様の電池を
作製し、これを比較例3とした。
オキサイド7重量部とし、負極用結着剤をポリエチレン
オキサイド4重量部とした以外は、比較例1と同様の電
池を作製し、これを比較例4とした。
試験を行った。
充電を行った。電池電圧が4.2Vに達するまでは11
20mAの定電流充電を行い、その後、電流値が減衰し
て一定の制限抵抗を設定し、4.2Vを負荷した状態で
合計2時間充電する。放電は1600mAの定電流放電
で行い、放電終止電圧を3.0Vとした。このような充
放電を20℃の環境下で行った。
放電容量を初期容量とし、初期容量に対する500サイ
クル目の放電容量の比を500サイクルでの容量維持率
とする。また、3サイクル目の放電のみ3200mAの
定電流放電で行い、放電終止電圧を3.0Vとしたとき
の容量を高負荷放電容量とした。
度を保持する結着剤と電解液保持能力を有する結着剤の
総量が1〜8重量%の範囲では高負荷放電容量、500
サイクルでの容量維持率共にほぼ同じであることがわか
る。
後の電池を加熱しない、もしくは45℃未満で加熱す
る、もしくは30分未満の時間で加熱した場合、高負荷
放電容量が小さくなっていることがわかる。これは、4
5℃未満の温度、もしくは30分未満の時間で加熱して
も極板合剤中の電解液保持能力を有する結着剤に十分に
電解液が保持されないため、活物質界面付近のLiイオ
ンの拡散が悪くなるからと考えられる。
が、これは、極板中の総結着剤量が少なかったために合
剤層が集電体金属であるアルミニウム箔や銅箔に十分に
接着できなかったためと考えられる。
合剤中の電解液保持能力を有する結着剤と合剤層強度を
保持する結着剤の総量が8%より多いと、初期放電容量
が小さくなり、高負荷放電容量も小さくなることがわか
る。初期放電容量が小さくなるのは、極板合剤中の結着
剤総量が増加するに従い、合剤中のリチウムを吸蔵、放
出する主材料の量が減少するためである。また、高負荷
放電容量が小さくなるのは、余剰の結着剤が前記主材料
の表面を被覆するため充放電時のLiイオンの拡散を妨
げるからであると考えられる。
中の結着剤として合剤層強度を保持する機能を有する結
着剤のみを用いて電池を作成すると、高負荷放電容量が
小さくなることがわかる。これは、極板が電解液保持機
能を持たないため、活物質界面付近のLiイオンの拡散
が悪くなるからと考えられる。
着剤として電解液保持能力を有する結着剤のみを用いて
電池を作成すると、500サイクルでの容量維持率が低
くなることがわかる。これは、電解液保持能力を有する
結着剤のみでは合剤層強度を維持できないため、充放電
サイクルを重ねる毎に膨潤し、合剤層が集電体金属であ
るアルミニウム箔や銅箔から部分的に遊離し、集電効率
が低下していくからと考えられる。
いずれか、もしくは両極板の合剤層に対して、合剤層強
度を保持する結着剤と電解液保持能力を有する結着剤を
合わせて1〜8重量%含有させることで、高負荷放電と
サイクル特性の優れた非水電解液二次電池を提供でき
る。また、注液後の電池を45〜100℃の範囲で30
分以上加熱することで、より良好な高負荷放電特性が得
られることがわかる。
はなく、上記実施例では正極にコバルト酸リチウム(L
iCoO2)を用いたが、他の正極活物質、例えば、ニ
ッケル酸リチウム(LiNiO2)、マンガン酸リチウ
ム(LiMn2O4、LiMnO2)、鉄酸リチウム(L
iFeO2)やそれらの遷移金属(Co、Ni、Mn、
Fe)の一部を他の遷移金属、錫(Sn)、アルミニウ
ム(Al)等で置換したもの、酸化バナジウム(V
2O5)、二酸化マンガン(MnO2)、酸化モリブデン
(MoO2、MoO3)等の遷移金属酸化物や硫化チタン
(TiS2)、硫化モリブデン(MoS2、MoS3)、
硫化鉄(FeS2)などの遷移金属硫化物やポリアニリ
ン、ポリピロール、ポリチオフェン等のポリマー類等で
も同様の効果が得られる。
いたが、他の負極材料、例えば、アルカリ金属や、リチ
ウムイオンやナトリウムイオンを用いそのホスト材とし
て、非晶質炭素材、2000℃以上の温度で焼成した人
造黒鉛、天然黒鉛などの炭素材料やアルカリ金属と合金
化するアルミニウム(Al)、鉛(Pb)、錫(S
n)、ビスマス(Bi)、シリコン(Si)などの金属
やアルカリ金属格子間挿入型の立方晶系の金属間化合物
(AlSb、Mg2Si、NiSi2)やリチウム窒素化
合物(Li(3-x)MxN(M:遷移金属))等でも同様の
効果が得られる。
してポリエチレン製多孔質フィルムを用いたが、他に
も、例えば、ポリエチレン−ポリプロピレン共重合体や
ポリプロピレンなどの炭化水素系ポリオレフィン樹脂、
いわゆるゲル電解質と呼ばれる含電解液性の高分子ポリ
マー電解質等でも同様の効果が得られる。
る結着剤としてポリフッ化ビニリデンを用いたが、他の
合剤層強度を保持する結着剤、例えばポリテトラフルオ
ロエチレン、テトラフルオロエチレン・ヘキサフルオロ
プロピレン共重合体、ポリプロピレン、ポリエチレンな
どいずれか1種以上であっても、同様の効果が得られ
る。
する結着剤としてポリエチレンオキサイドを用いたが、
他にも例えば、ポリエチレングリコール、ポリアクリル
酸エステル、ポリメタクリル酸エステル、ポリアクリロ
ニトリル、フッ化ビニリデン・ヘキサフルオロプロピレ
ン共重合体などのフッ素ゴムのいずれか1種以上であっ
ても同様の効果が得られる。
フッ化リン酸リチウムを使用したが、他のリチウム含有
塩、例えば過塩素酸リチウム、四フッ化ホウ酸リチウ
ム、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム、六フッ化
ヒ酸リチウム、リチウムイミド塩、また、テトラアルキ
ルアンモニウム塩なども同様の効果が得られた。また、
上記実施例において非水溶媒としてエチレンカーボネー
トとメチルエチルカーボネートの混合溶媒を用いたが、
一般に非水電解液で用いられている他の有機溶媒、例え
ばプロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、ビ
ニレンカーボネート等の環状炭酸エステルや、ジメチル
カーボネート、ジエチルカーボネート等の鎖状炭酸エス
テル、γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトン、δ−
バレロラクトン等のラクトン類又はその誘導体、テトラ
ヒドロフラン、2−メチルテトラヒドロフラン等のフラ
ン類又はその誘導体、1,2−ジメトキシエタン、1,
2−ジエトキシエタン等のエーテル類、N,N−ジメチ
ルホルムアミド、N−メチルピロリジノン等のアミド
類、エチレングリコール、プロピレングリコール等のア
ルコール類、酢酸メチル、酢酸エチル、プロピオン酸メ
チル、プロピオン酸エチル等のエステル類、リン酸類ま
たはリン酸エステル類、ジメチルスルホキシド、スルホ
ランまたはその誘導体、ジオキソランまたはその誘導
体、等を一種又は二種以上混合したものや、これらに低
温放電特性や高率放電特性を改良する目的、電解液を難
燃性又は不燃性にする目的、高温での保存特性を向上す
る目的、サイクル特性を向上する目的、その他電池の安
全性や信頼性を向上する目的等で他の化合物を添加した
ものでも同様の効果が得られる。
を加熱したが、封口後、充放電を数サイクル繰り返した
後に電池を加熱しても同様の効果が得られる。
負極板のいずれか、もしくは両極板の合剤層に対して、
合剤層強度を保持する結着剤と電解液保持能力を有する
結着剤を合わせて1〜8重量%含有させることで、高負
荷放電とサイクル特性の優れた非水電解液二次電池を提
供できる。また、注液後の電池を45〜100℃の範囲
で加熱することで、より良好な高負荷放電特性が得られ
る。
Claims (2)
- 【請求項1】 リチウムを可逆的に吸蔵、放出可能な材
料を主構成材料とし、結着剤を含む合剤層を備えた正、
負極板に、電解液を保持させて構成した電池であって、
前記結着剤として合剤層強度を保持する結着剤と電解液
保持能力を有する結着剤を用い、前記両結着剤は異種分
子からなるとともに両結着剤を合わせて合剤中で1〜8
重量%添加する非水電解液二次電池。 - 【請求項2】 リチウムを可逆的に吸蔵、放出可能な材
料を主構成材料とし、結着剤を含む合剤層を備えた正、
負極板に、電解液を保持させて構成する非水電解液二次
電池の製造法であって、前記結着剤として合剤層強度を
保持する結着剤と電解液保持能力を有する結着剤を用
い、前記両結着剤は異種分子からなるとともに両結着剤
を合わせて合剤中で1〜8重量%添加し、電解液注液後
の電池を45〜100℃の範囲で30分以上加熱する非
水電解液二次電池の製造法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2000073821A JP2001266890A (ja) | 2000-03-16 | 2000-03-16 | 非水電解液二次電池及びその製造法 |
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Publications (1)
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