JP2001165562A - 原料ガスの液化方法 - Google Patents

原料ガスの液化方法

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    • F25J1/02—Processes or apparatus for liquefying or solidifying gases or gaseous mixtures requiring the use of refrigeration, e.g. of helium or hydrogen ; Details and kind of the refrigeration system used; Integration with other units or processes; Controlling aspects of the process
    • F25J1/0243—Start-up or control of the process; Details of the apparatus used; Details of the refrigerant compression system used
    • F25J1/0279—Compression of refrigerant or internal recycle fluid, e.g. kind of compressor, accumulator, suction drum etc.
    • F25J1/0285—Combination of different types of drivers mechanically coupled to the same refrigerant compressor, possibly split on multiple compressor casings
    • F25J1/0288—Combination of different types of drivers mechanically coupled to the same refrigerant compressor, possibly split on multiple compressor casings using work extraction by mechanical coupling of compression and expansion of the refrigerant, so-called companders
    • F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F25—REFRIGERATION OR COOLING; COMBINED HEATING AND REFRIGERATION SYSTEMS; HEAT PUMP SYSTEMS; MANUFACTURE OR STORAGE OF ICE; LIQUEFACTION SOLIDIFICATION OF GASES
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    • F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
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    • F25J2220/60—Separating impurities from natural gas, e.g. mercury, cyclic hydrocarbons
    • F25J2220/62—Separating low boiling components, e.g. He, H2, N2, Air
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    • F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
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    • F25J2245/00—Processes or apparatus involving steps for recycling of process streams
    • F25J2245/02—Recycle of a stream in general, e.g. a by-pass stream

Abstract

(57)【要約】 【課題】 液化効率の向上した原料ガス液化方法の提
供。 【解決手段】 １以上の気化冷媒サイクルを使って約−
４０℃未満の寒冷を提供し、且つガスエキスパンダーサ
イクルを使って約−１００℃未満の寒冷を提供する冷却
系により液化を行う。これらの二つのタイプの冷却系の
おのおのは、特定の系の効率を最大にする最適温度範囲
で使用される。原料ガスを液化するのに必要とされる全
冷却動力のうちの有意の部分（全体のうちの一般には５
％より多く、しばしば１０％より多く）を、気化冷媒サ
イクルで消費することができる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、原料ガスを液化す
る方法に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】液化天
然ガス（ＬＮＧ）の生産は、原料ガス流を再循環冷却系
により提供される多数の冷媒流との熱交換で冷却及び凝
縮してなされている。天然ガス原料の冷却は、寒冷を三
つの異なる冷媒ループにより提供する周知のカスケード
サイクルのような、いろいろな冷却プロセスサイクルに
よりなされる。一つのそのようなカスケーサイクルで
は、三つの異なる温度レベルで寒冷を生じさせるのにメ
タンサイクル、エタンサイクル及びプロパンサイクルを
順に使用する。もう一つのよく知られた冷却サイクルで
は、多成分の冷媒混合物により選ばれた温度範囲にわた
って寒冷を発生させる、プロパンで予冷される混合冷媒
サイクルを使用する。この混合冷媒は、メタン、エタ
ン、プロパン、及びその他の軽質炭化水素のような炭化
水素類を含有することができ、そしてまた窒素を含有す
ることもある。この効率的な冷却系を改変したものが、
世界中の多くの稼動ＬＮＧプラントで使用されている。
【０００３】天然ガスの液化のためのもう一つのタイプ
の冷却プロセスは、窒素ガスを最初に圧縮して空冷又は
水冷で周囲温度まで冷却し、次いで低温の低圧窒素ガス
との向流式の熱交換により更に冷却する窒素エキスパン
ダーサイクルの使用を必要としている。冷却した窒素流
は、次にターボエキスパンダーにより仕事膨張させて低
温の低圧流を生じさせる。この低温窒素ガスを使って天
然ガス原料と高圧窒素流を冷却する。窒素の膨張により
発生した仕事は、エキスパンダーの軸につながる窒素ブ
ースター圧縮機を駆動するのに使用することができる。
この方法では、低温の膨張窒素を使って天然ガスを液化
し、そしてまた同じ熱交換器において圧縮窒素ガスも冷
却する。冷却した昇圧窒素は上記の仕事膨張工程で更に
冷却して、低温の窒素冷媒を提供させる。
【０００４】窒素を含有する冷媒ガス流の膨張を利用す
る冷却系は、代表的にはピークシェービングのために使
用される小さな液化天然ガス（ＬＮＧ）設備のために利
用されている。そのような系は、Ｍｕｌｌｅｒらによる
論文“Ｎａｔｕｒａｌ Ｇａｓ Ｌｉｑｕｅｆａｃｔｉ
ｏｎ ｂｙ ａｎ Ｅｘｐａｎｓｉｏｎ Ｔｕｒｂｉｎ
ｅ Ｍｉｘｔｕｒｅ Ｃｙｃｌｅ”，Ｃｈｅｍｉｃａｌ
Ｅｃｏｎｏｍｙ ＆Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｇ Ｒｅｖｉ
ｅｗ，Ｖｏｌ．８，Ｎｏ．１０（Ｎｏ．９９），Ｏｃｔ
ｏｂｅｒ １９７６、及びＥｒｄｏｌ ｕｎｄ Ｋｏｈ
ｌｅ − Ｅｒｄｇａｓ − Ｐｅｔｒｏｃｈｅｍｉｅ
Ｂｒｅｎｎｓｔ−Ｃｈｅｍ Ｖｏｌ．２７，Ｎｏ．
７，３７９−３８０（Ｊｕｌｙ １９７４）の“Ｔｈｅ
Ｌｉｑｕｅｆａｃｔｉｏｎ ｏｆ Ｎａｔｕｒａｌ
Ｇａｓ ｉｎ ｔｈｅ Ｒｅｆｒｉｇｅｒａｔｉｏｎ
Ｃｙｃｌｅ ｗｉｔｈ Ｅｘｐａｎｓｉｏｎ Ｔｕｒｂ
ｉｎｅ”に記載されている。もう一つのそのような系
は、Ｃｒｙｏｇｅｎｉｃｓ＆ Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ
Ｇａｓｅｓ，Ｓｅｐｔｅｍｂｅｒ／Ｏｃｔｏｂｅｒ１９
７１，ｐｐ．２５−２８の論文“ＳＤＧ＆Ｅ： Ｅｘｐ
ｅｒｉｅｎｃｅＰａｙｓ Ｏｆｆ ｆｏｒ Ｐｅａｋ
Ｓｈａｖｉｎｇ Ｐｉｏｎｅｅｒ”に記載されている。
【０００５】米国特許第３５１１０５８号明細書には、
ガスエキスパンダー又は逆ブレイトンタイプのサイクル
を使用するＬＮＧ製造系が記載されている。このプロセ
スでは、２台のターボエキスパンダーを利用する窒素冷
却ループを用いて液体窒素が製造される。製造した液体
窒素は、高密度流体エキスパンダーにより更に冷却され
る。天然ガスは、窒素液化器から製造された液体窒素を
沸騰させることにより最終的な冷却を受ける。天然ガス
の初めの冷却は、熱交換器の高温端での冷却曲線をより
よく合わせるため、２台のエキスパンダーのうちのより
高温の方から吐出される低温の気体窒素のうちの一部分
により提供される。このプロセスは、ガスが相分離器ド
ラムに取り付けられる自由にドレイン排出するコンデン
サーで液化されるので、臨界圧力より低い天然ガス流に
適用可能である。
【０００６】米国特許第５７６８９１２号明細書（国際
特許出願公開ＷＯ ９５／２７１７９号パンフレットに
対応）には、閉ループブレイトンタイプの冷却系で窒素
を使用する天然ガス液化法が開示されている。原料と高
圧の窒素は、プロパン、フレオン（商品名）、又はアン
モニア吸収サイクルを使って予冷することができる。こ
の予冷冷却系は、窒素冷却系によって消費される全動力
の約４％を使用する。次に、冷却する天然ガスに関して
直列に配置した２又は３台のエキスパンダーを使用する
逆ブレイトン又はターボエキスパンダーサイクルを使っ
て、天然ガスを液化しそして−１４９℃まで過冷却す
る。
【０００７】天然ガスの液化のための混合冷媒系が、国
際特許出願公開ＷＯ ９６／１１３７０号パンフレット
に記載されており、ここでは混合冷媒を圧縮し、外部の
冷却用流体で部分的に凝縮させ、そして液相と気相とに
分離している。その結果得られた蒸気を仕事膨張させプ
ロセスの低温端への寒冷を提供させ、そして液は過冷却
し気化させて追加の寒冷を提供させている。
【０００８】国際特許出願公開ＷＯ ９７／１３１０９
号パンフレットには、閉ループ逆ブレイトンタイプの冷
却系において窒素を使用する天然ガス液化法が開示され
ている。超臨界圧の天然ガスを窒素冷媒との熱交換で冷
却し、等エントロピー膨張させ、精留塔でストリッピン
グして軽質成分を除去する。
【０００９】天然ガスの液化は非常にエネルギーを集中
使用する。ガス液化プロセスの効率の向上は大変望まし
いことであり、そしてガス液化の技術分野において新し
いサイクルを開発することの主要な目的になっている。
下記において説明しそして特許請求の範囲により定義さ
れる本発明の目的は、二つの統合された冷却系であって
これらの系の一方は１以上の気化する冷媒のサイクルを
利用して最低で約−１００℃までの寒冷を提供し、もう
一方がガスエキスパンダーサイクルを利用して約−１０
０℃より低い寒冷を提供するものを提供することによ
り、液化の効率を向上させることである。液化効率に対
する改善を増進する様々な態様を、この改良した冷却系
の適用について説明する。
【００１０】
【課題を解決するための手段】本発明は、原料ガスの液
化のための方法であって、この方法は、原料ガスを冷却
及び凝縮するのに必要とされる全寒冷のうちの少なくと
も一部分を、少なくとも一つの再循環冷却路を含む第一
の冷却系であって２以上の冷媒成分を使用しそして第一
の温度範囲の寒冷を提供する第一の冷却系と、昇圧した
気体の冷媒流を仕事膨張させることにより第二の温度範
囲の寒冷を提供する第二の冷却系を利用することにより
提供することを含む。
【００１１】第二の温度範囲の一番低い温度は、好まし
くは、第一の温度範囲の一番低い温度より低い。典型的
に、原料ガスを液化するのに必要とされる全冷却動力の
うちの少なくとも５％が、第一の冷却系によって消費さ
れる。多くの運転条件下において、原料ガスを液化する
のに必要とされる全冷却動力のうちの少なくとも１０％
を、第一の再循環冷却系により消費することができる。
好ましくは、原料ガスは天然ガスである。
【００１２】第一の再循環冷却路における冷媒は、窒
素、含有炭素原子数が１以上の炭化水素、含有炭素原子
数が１以上のハロカーボンからなる群より選ばれる２以
上の成分を含むことができる。第二の再循環冷却路にお
けるこの方法の冷媒は窒素を含むことができる。
【００１３】第一の温度範囲の少なくとも一部分は、一
般に約−４０℃と約−１００℃の間にあり、そして第一
の温度範囲の少なくとも一部分は約−６０℃と約−１０
０℃の間にあることができる。第二の温度範囲の少なく
とも一部は約−１００℃未満でよい。
【００１４】本発明の一つの態様において、第一の再循
環冷却系は、（１）第一の気体冷媒を圧縮すること、
（２）その結果として得られた圧縮した冷媒を冷却しそ
して少なくとも部分的に凝縮させること、（３）その結
果得られた少なくとも部分的に凝縮した圧縮冷媒を減圧
すること、（４）その結果得られた減圧冷媒を気化させ
て第一の温度範囲の寒冷を提供し、そして気化した冷媒
を生じさせること、及び（５）気化した冷媒を再循環さ
せて（１）の第一の気体冷媒を提供すること、により運
転される。
【００１５】（２）における結果として得られた圧縮冷
媒の冷却のうちの少なくとも一部分は、（４）における
気化する減圧冷媒との間接熱交換により提供することが
できる。（２）における冷却のうちの少なくとも一部分
は、第三の再循環冷却路により提供される１以上の追加
の気化する冷媒流との間接熱交換により提供することが
できる。この第三の再循環冷却路は、一般に、単一成分
の冷媒を使用する。この第三の再循環冷却路は、２以上
の成分を含む混合冷媒を使用してもよい。
【００１６】第二の再循環冷却系は、（１）第二の気体
冷媒を圧縮して（ｂ）における昇圧した気体冷媒を提供
すること、（２）この昇圧気体冷媒を冷却して冷却した
気体冷媒を生じさせること、（３）この冷却した気体冷
媒を仕事膨張させて（ｂ）における低温の冷媒を生じさ
せること、（４）この低温の冷媒を加温して第二の温度
範囲の寒冷を提供すること、及び（５）その結果得られ
た加温した冷媒を再循環させて（１）の第二の気体冷媒
を提供すること、により運転することができる。
【００１７】（２）における冷却のうちの少なくとも一
部分は、（４）の低温の冷媒流を加温することによる間
接熱交換により提供することができる。また、（２）に
おける冷却のうちの少なくとも一部分は、（ａ）の気化
する冷媒との間接熱交換により提供することができる。
（２）における冷却のうちの少なくとも一部分は、第三
の再循環冷却路により提供される１以上の追加の気化す
る冷媒との間接熱交換によって提供することができ、こ
の第三の再循環冷却路は単一成分の冷媒を利用すること
ができる。あるいは、第三の再循環冷却路は２以上の成
分を含む混合冷媒を使用することができる。第一の再循
環冷却路と第二の再循環冷却路は、単一の熱交換器にお
いて、原料ガスを液化するのに必要とされる全寒冷のう
ちの一部分を提供する。
【００１８】本発明の一態様において、第一の冷媒系
は、（１）第一の気体冷媒を圧縮すること、（２）得ら
れた圧縮冷媒を冷却し部分的に凝縮させて蒸気冷媒部分
と液体冷媒部分を得ること、（３）液体冷媒部分を更に
冷却しそして減圧して、その結果として得られた液体冷
媒部分を気化させて第一の温度範囲の寒冷を提供させ且
つ第一の気化した冷媒を生じさせること、（４）蒸気冷
媒部分を冷却し凝縮させ、得られた液のうちの少なくと
も一部分を減圧し、そしてその結果として得られた液体
冷媒部分を気化させて第一の温度範囲の追加の寒冷を提
供させ且つ第二の気化した冷媒を生じさせること、及び
（５）第一及び第二の気化した冷媒を一緒にして（１）
の第一の気体冷媒を提供すること、により運転すること
ができる。
【００１９】（４）における結果として得られた液体の
気化は、（３）における結果として得られた液体冷媒部
分の気化よりも低い圧力で行うことができ、この際第二
の気化した冷媒は第一の気化した冷媒と一緒にする前に
圧縮されよう。（３）における冷却した気体冷媒を仕事
膨張させて得られる仕事は、（１）における第一の気体
冷媒の圧縮に必要とされる仕事の一部分を提供すること
ができる。
【００２０】原料ガスは天然ガスであることができ、そ
してそうならば、得られた液化天然ガス流をより低い圧
力にフラッシュさせて軽質のフラッシュ蒸気と最終液体
製品とにすることができる。軽質のフラッシュ蒸気は、
第二の冷媒循環路における第二の気体冷媒を提供するの
に使用することができる。
【００２１】
【発明の実施の形態】今日、大抵のＬＮＧ生産プラント
は、ガスを圧縮して高圧にし、このガスを冷却源との熱
交換で液化し、得られた液を膨張させて低圧にし、その
結果得られた液を気化させて寒冷を提供している。気化
した冷媒は再圧縮して、再循環冷却路において再び利用
する。このタイプの冷却プロセスは、冷却のために多成
分混合冷媒又はカスケードされた単一成分冷媒のサイク
ルを利用することができ、そしてここでは総称的に、気
化する冷媒サイクルとして、あるいは蒸気再圧縮サイク
ルとして定義される。このタイプのサイクルは、周囲温
度近くの冷却を行うのに非常に効率的である。この場
合、冷媒の臨界圧力よりもかなり低い圧力で凝縮する一
方で周囲温度のヒートシンクへ熱を捨て、そしてまた大
気圧より高い圧力で沸騰する一方で寒冷の負荷から熱を
吸収する冷媒流体を、利用可能である。
【００２２】単一成分蒸気冷却系において必要とされる
寒冷温度が低下するにつれ、この必要とされる寒冷を提
供するのに十分低い温度で周囲圧力より高い圧力で沸騰
する特定の冷媒は、この冷媒の臨界温度が周囲温度より
低いことから、非常に揮発性でありすぎて周囲温度のヒ
ートシンクとの熱交換で凝縮することができない。この
状況では、カスケードサイクルを利用することができ
る。例えば、重質の方の流体が高温の方の寒冷を提供す
る一方で軽質の方の流体が低温の方の寒冷を提供する２
流体のカスケードを利用することができる。とは言え、
熱を周囲温度へ捨てるというよりも、軽質の流体は、そ
れ自体が凝縮しながら、沸騰する重質流体に熱を排出す
る。複数の流体をこのようにしてカスケードさせること
により非常に低い温度に達することができる。
【００２３】多成分冷却（ＭＣＲ）サイクルは、所望の
温度に達するまで、冷媒混合物のうちの一番重い成分が
周囲温度のヒートシンクとの熱交換で凝縮し且つ低い圧
力で沸騰する一方、次に軽い成分を凝縮させて、そして
この軽い成分それ自体は沸騰して更にもっと軽い成分を
凝縮させるといったようになるタイプのカスケードサイ
クルと考えることができる。多成分系がカスケードされ
た系よりも優れる主な利点は、圧縮及び熱交換の機器が
非常に単純化されることである。多成分系は単一の圧縮
機と熱交換器とを必要とする一方で、カスケード系は複
数の圧縮機と熱交換器とを必要とする。
【００２４】これらのサイクルは両方とも、複数の流体
をカスケードする必要から、寒冷負荷の温度が低下する
につれそれほど効率的でなくなる。ＬＮＧの生産に必要
とされる温度（一般に−１４０℃（−２２０°Ｆ）〜−
１６８℃（−２７０°Ｆ））をもたらすためには、多数
の成分を必要とする多数の工程が使用される。各工程に
おいて、有限の温度差での沸騰／凝縮熱移動につきまと
う熱力学的損失があり、そして工程が追加になるごとに
これらの損失は増加する。
【００２５】もう一つのタイプの産業上重要な冷却サイ
クルは、ガスエキスパンダーサイクルである。このサイ
クルでは、仕事用の流体を圧縮し、顕熱冷却し（相変化
なし）、タービンでもって蒸気として仕事膨張させ、そ
して加温する一方で寒冷負荷を冷却させる。このサイク
ルはガスエキスパンダーサイクルとしても定義される。
このタイプのサイクルにあっては、単一の再循環冷却ル
ープを使用して比較的効率的に非常に低い温度を得るこ
とができる。このタイプのサイクルでは、仕事用の流体
は一般に相変化を被らず、そのため熱は流体が顕熱的に
加温されるにつれて吸収される。とは言え、場合によっ
ては、仕事用の流体は仕事膨張の間にわずかな相変化を
受けてもよい。
【００２６】ガスエキスパンダーサイクルは、所定の温
度範囲にわたりやはり冷却する流体に、寒冷を効率的に
提供するものであり、液体窒素や水素を製造する際に必
要とされるような非常に低温の寒冷を提供するのに特に
有効である。
【００２７】しかし、ガスエキスパンダー冷却サイクル
の不都合は、高温の寒冷を提供するのには比較的非効率
的なことである。ガスエキスパンダーサイクルの冷凍機
に必要とされる正味の仕事は圧縮機の仕事とエキスパン
ダーの仕事との差に等しく、その一方、カスケード又は
単一成分冷却サイクルのための仕事は単純に圧縮機の仕
事である。ガスエキスパンダーサイクルでは、膨張仕事
は、高温の寒冷を提供する場合圧縮機の仕事の５０％以
上に容易になることがある。高温の寒冷を提供する際の
ガスエキスパンダーサイクルに関連する問題は、圧縮機
の系における非効率が増大することである。
【００２８】本発明の目的は、高温の寒冷を提供する際
の純粋又は多成分蒸気圧縮の寒冷サイクルの利益を利用
しながら、低温の寒冷を提供する際のガスエキスパンダ
ーサイクルの利益を活用し、そしてこの寒冷サイクルの
組み合わせをガスの液化に応用することである。この組
み合わせの寒冷サイクルは、天然ガスの液化において特
に有用である。
【００２９】本発明によれば、混合成分、純粋成分、及
び／又はカスケード蒸気再圧縮冷却系を使用して、約−
４０℃未満且つ最低で約−１００℃までの温度の、ガス
の液化のために必要な寒冷のうちの一部分を提供する。
約−１００℃より低い一番低温の範囲の、残りの寒冷
は、冷媒ガスの仕事膨張により提供される。仕事膨張の
ために使用される冷媒ガス流の再循環路は、純粋又は混
合成分蒸気再圧縮サイクル（単数又は複数）の再循環路
（単数又は複数）とは物理的に独立しているが熱的には
統合される。原料ガスの液化に必要とされる全冷却動力
のうちの５％より多く、通常は１０％より多くを、この
純粋又は混合成分蒸気再圧縮サイクル（単数又は複数）
により消費することができる。本発明は、新たな液化プ
ラントを設計する際に実施することができ、あるいは既
存プラントの冷却系にガスエキスパンダー冷却循環路を
加えることにより既存プラントの改造又は拡張として利
用することができる。
【００３０】純粋又は混合成分蒸気再圧縮の仕事用流体
は、一般に、窒素、炭素原子数が１以上の炭化水素、及
び炭素原子数が１以上のハロカーボンより選ばれる１種
以上の成分を含む。典型的な炭化水素冷媒には、メタ
ン、エタン、プロパン、ｉ−ブタン、ブタン、及びｉ−
ペンタンが含まれる。代表的なハロカーボン冷媒には、
Ｒ２２、Ｒ２３、Ｒ３２、Ｒ１３４ａ、及びＲ４１０ａ
が含まれる。ガスエキスパンダーサイクルにおいて仕事
膨張させようとするガス流は純粋成分でも複数成分の混
合物でもよく、実例には純粋窒素の流れ、あるいは窒素
とメタン等のようなその他のガスとの混合物が含まれ
る。
【００３１】混合成分循環路を使って寒冷を提供する方
法は、混合成分流を圧縮し、この圧縮流を空気、冷却水
又は別のプロセス流のような外部の冷却用流体を使って
冷却することを含む。圧縮した混合冷媒流のうちの一部
を、外部冷却後に液化させる。圧縮し冷却した混合冷媒
流のうちの少なくとも一部を熱交換器で更に冷却し、そ
して液化されるガス流との熱交換により気化させる。次
いで、この気化し加温された混合冷媒流を、先に説明し
たように再循環させ圧縮する。
【００３２】純粋成分循環路を使用して寒冷を提供する
方法は、純粋成分流を圧縮し、そして空気、冷却水、別
の純粋成分流等の外部冷却流体を使ってそれを冷却する
ことからなる。冷媒流のうちの一部分を外部冷却後に液
化させる。次に、この圧縮し液化させた冷媒のうちの少
なくとも一部分を減圧し、そして液化されるガス流との
熱交換又は冷却される別の冷媒流との熱交換により気化
させる。次いで、その結果得られた気化した冷媒流を圧
縮し、そして先に説明したように再循環させる。
【００３３】本発明によれば、純粋又は混合成分蒸気再
圧縮サイクルは好ましくは、約−４０℃未満、より好ま
しくは−６０℃未満、そして最低で約−１００℃の温度
レベルまでの寒冷を提供するが、原料ガスを液化するの
に必要な全寒冷は提供しない。これらのサイクルは一般
に、原料ガスを液化するための全冷却動力必要量の５％
より多く、通常は１０％より多くを消費することができ
る。天然ガスの液化では、純粋又は混合成分蒸気再圧縮
サイクルは一般に、原料ガスを液化するのに必要とされ
る全動力必要量の３０％より多くを消費することができ
る。この用途においては、好ましい天然ガスは−４０℃
より十分低い温度まで、好ましくは−６０℃未満まで、
純粋又は混合成分蒸気再圧縮サイクルで冷却される。
【００３４】ガスエキスパンダーサイクルで寒冷を提供
する方法は、ガス流を圧縮し、圧縮したガス流を冷却流
体を使って冷却し、冷却した圧縮ガス流のうちの少なく
とも一部分を更に冷却し、この更に冷却した流れのうち
の少なくとも一部分をエキスパンダーで膨張させて仕事
を生じさせ、この膨張した流れを液化しようとする流れ
との熱交換によって加温し、そしてこの加温した流れを
更に圧縮のため再循環させることを含む。このサイクル
は、純粋又は混合冷媒蒸気再圧縮サイクルにより提供さ
れる寒冷の温度レベルよりも低い温度レベルの寒冷を提
供する。
【００３５】好ましい様式では、純粋又は混合成分蒸気
再圧縮サイクルは、圧縮したガス流のエキスパンダーで
の膨張前の冷却のうちの一部を行う。別の様式では、ガ
ス流を２台以上のエキスパンダーでもって膨張させても
よい。ガス流を液化するためのいずれの既知のエキスパ
ンダーの構成を使用してもよい。本発明は、特定の用途
に応じ、冷却循環路において、プレート−フィン式、蛇
管（コイル）式、及び多管式熱交換器、あるいはそれら
の組み合わせを含めた、様々な熱交換装置のいずれを利
用してもよい。本発明は、特許請求の範囲に記載された
方法で利用する熱交換器の数及び構成にはとらわれな
い。
【００３６】本発明の好ましい態様を図１で説明する。
この方法は、任意の原料ガス流を液化するのに使用する
ことができ、そして好ましくはこの方法を例示するため
下記で説明するように天然ガスを液化するために使用す
ることができる。天然ガスは、最初に、ＣＯ2やＨ2Ｓな
どの酸性ガスを水銀などのその他の汚染物質とともに除
去するため前処理部１７２で清浄にし乾燥させる。前処
理したガス流１００は熱交換器１０６に入り、およそ−
３０℃の一般的中間温度まで冷却され、そして冷却され
た流れ１０２がスクラブ塔１０８に流入する。熱交換器
１０６での冷却は、熱交換器１０６の内部１０９での混
合冷媒流１２５の加温によって行われる。この混合冷媒
は、メタン、エタン、プロパン、ｉ−ブタン、ブタン、
そして場合によってはｉ−ペンタンから選ばれる１種以
上の炭化水素を含有している。更に、冷媒は窒素等のよ
うなその他の成分を含有してもよい。スクラブ塔１０８
では、天然ガス原料のうちの重い成分、例えばペンタン
やもっと重い成分、を除去する。ここでの例では、スク
ラブ塔は回収部だけが示されている。このほかの事例で
は、重質の汚染物質、例えばベンゼン等、を非常に低い
レベルまで除去するためにコンデンサー付の濃縮部を使
用してもよい。最終のＬＮＧ製品で重質成分が非常に低
レベルであることが必要とされる場合には、スクラブ塔
１１０に対しどのような適当な改変を行うこともでき
る。例えば、重質成分、例えばブタンなどを、洗浄液と
して使用してもよい。
【００３７】次に、スクラブ塔の塔底生成物１１０は分
別部１１２に入り、そこで重質成分が流れ１１４として
回収される。流れ１１８のプロパンとそれより軽い成分
は熱交換器１０６を通過し、そこでこの流れは約−３０
℃に冷却されて、スクラブ塔の塔頂生成物と再び一緒に
され、精製された原料流１２０を形成する。次いで、流
れ１２０を熱交換器１０６で混合冷媒流１２５を加温す
ることにより約−１００℃の一般的温度まで更に冷却す
る。次に、得られた冷却流１２６を熱交換器１２８で約
−１６６℃の温度まで更に冷却する。熱交換器１２８で
の冷却のための寒冷は、ターボエキスパンダー１６６か
らの低温の冷媒流体流１３０により提供される。この流
体、好ましくは窒素、は２０％未満の液を含有している
主としては蒸気であり、約１１ｂａｒａ（ここでの圧力
は全て絶対圧である）の一般的圧力と約−１６８℃の一
般的温度にある。更に冷却した流れ１３２は、絞り弁１
３４を通し断熱的にフラッシュさせて約１．０５ｂａｒ
ａの圧力にすることができる。あるいはまた、更に冷却
した流れ１３２の圧力は仕事エキスパンダーを通して低
下させることができる。次いで、液化したガスは分離器
又は貯蔵タンク１３６に流入して、最終のＬＮＧ製品が
流れ１４２として抜き出される。場合によっては、天然
ガスの組成と熱交換器１２８を出る温度とに依存して、
弁１３４を通してのフラッシュ後に有意量の軽質ガスを
流れ１３８として放出させる。このガスは、熱交換器１
２８と１５０で加温しそして圧縮してＬＮＧ工場で燃料
ガスとして使用するのに十分な圧力にすることができ
る。
【００３８】天然ガスを周囲温度から約−１００℃の温
度まで冷却するための寒冷は、上述のとおりの多成分冷
却ループにより提供される。流れ１４６は、高圧の混合
冷媒であり、そしてそれは周囲温度及び約３８ｂａｒａ
の一般的圧力で熱交換器１０６に入る。この冷媒は熱交
換器１０６で約−１００℃の温度に冷却されて、流れ１
４８として出てくる。流れ１４８をこの態様では分割し
て二つの部分にする。少ないほうの部分、典型的には約
４％は、断熱的に約１０ｂａｒａに減圧し、流れ１４９
として熱交換器１５０に導入して、下記で説明するよう
に補助の寒冷を提供させる。流れ１２５としての冷媒の
うちの大部分をやはり断熱的に約１０ｂａｒａの一般的
圧力まで減圧して、熱交換器１０６の低温端へ導入す
る。冷媒は熱交換器１０６の内部１０９を下向きに流れ
て気化し、周囲温度よりわずかに低い温度で流れ１５２
として出てゆく。次に、流れ１５２を、熱交換器１５０
で気化し周囲温度近くまで加温された少量の流れ１５４
と再び一緒にする。次いで、この一緒にした低圧の流れ
１５６を、中間冷却式の多段圧縮機１５８で圧縮して約
３８ｂａｒａの最終圧力に戻す。この圧縮機の中間冷却
器では液を生じさせることができ、この液は分離して、
圧縮の最終段から出てくる主要流１６０と再び一緒にさ
れる。次に、一緒にした流れを冷却して周囲温度に戻
し、流れ１４６を得る。
【００３９】約−１００℃から約−１６６℃までの天然
ガスの最終の冷却は、窒素を仕事用流体として使用する
ガスエキスパンダーサイクルを使ってなされる。高圧の
窒素流１６２は、一般に周囲温度及び約６７ｂａｒａの
圧力で熱交換器１５０に入り、次いで熱交換器１５０に
おいて約−１００℃の温度に冷却される。冷却した蒸気
流１６４はターボエキスパンダー１６６で実質的に等エ
ントロピー的に仕事膨張させられて、一般に約１１ｂａ
ｒａの圧力及び約−１６８℃の温度で出てゆく。理想的
には、この出口圧力は、ＬＮＧを所望の温度まで冷却す
るのに十分冷たい温度における窒素の露点圧力にあるか
又はそれよりわずかに低い圧力にある。膨張した窒素流
１３０は、次いで熱交換器１２８と１５０で周囲温度近
くまで加温される。混合冷媒のうちの少量の方の流れ１
４９により、先に説明したように熱交換器１５０に補助
の寒冷を提供し、そしてこれは、熱交換器１５０におけ
る冷却曲線をよりぴったりと合わさせることによりプロ
セスの不可逆性を軽減するために行われる。熱交換器１
５０からの、加温した低圧窒素流１７０を多段圧縮機１
６８で圧縮して約６７ｂａｒａの高圧にする。
【００４０】上述のように、このガスエキスパンダーサ
イクルは既存の混合冷媒ＬＮＧプラントを改造するもの
又は拡張するものとして実施してもよい。
【００４１】本発明の別の態様を図２で説明する。図１
に示した蛇管（コイル）式熱交換器１０６及び１２８の
代わりに、この別態様ではプレート・アンド・フィン熱
交換器２０６、２２２及び２２８を、プレート・アンド
・フィン熱交換器２５０とともに使用する。この態様に
おいては、高温窒素熱交換器２５０における不可逆性
を、加温流の流量を増加させることによるより冷却流の
流量を減少させることにより軽減する。どちらの場合
も、効果は同様であり、熱交換器２５０における冷却曲
線はもっとぴったり合うようになる。図２の態様では、
流れ２６２としての高温の高圧窒素のうちの少量部分
が、熱交換器２０６と２２２で約−１００℃の温度まで
冷却されて、流れ２０２として出てくる。流れ２０２
は、次いで高圧窒素の主要流と再び一緒にして、仕事エ
キスパンダー２３２で膨張させる。
【００４２】図３は、本発明のもう一つの別態様を示し
ている。この態様では、ガスエキスパンダー冷却ループ
のための仕事用流体は、熱交換器１２８からの液化した
ガスを弁１３４を通しフラッシュさせて発生させた軽質
蒸気流３００からの炭化水素−窒素混合物である。この
蒸気を、次に、ターボエキスパンダー１３２から出てく
る流体と一緒にし、熱交換器１２８と１５０で加温し、
そして圧縮機３６８で圧縮する。次いで、圧縮機３６８
から出てくるガスを熱交換器３０８で冷却する。熱交換
器３０８から出てくる大半のガスを熱交換器１５０へ送
り、流量がフラッシュガス流３００の流量に等しい少量
部分３０４を、ＬＮＧ工場のための燃料ガスとして循環
路から抜き出す。この態様では、図１の燃料ガス圧縮機
１４０と再循環圧縮機１６８の機能は圧縮機３６８で組
み合わされている。再循環圧縮機３６８の中間段の個所
から流れ３０４を抜き出すことも可能である。
【００４３】別の態様を図４に示し、この態様では、熱
交換器１０６と１５０への導入前に熱交換器４０２、４
０１、及び４００でそれぞれ原料、窒素、及び混合冷媒
流を予冷するのにもう一つの冷媒（例えばプロパン）を
使用している。この態様では、三つのレベルの予冷を熱
交換器４０２、４０１、及び４００で使用しているが、
必要に応じ任意の数のレベルを使用することができる。
この場合には、戻りの冷媒流体１５６と１７０を、予冷
用の冷媒により提供されるのよりわずかに低い入り口温
度で、低温圧縮する。この配置は既存のプロパンで予冷
される混合冷媒ＬＮＧプラントを改造するもの又は拡張
するものとして実施することができる。
【００４４】図５は、高圧混合冷媒流１４６を液及び蒸
気の分割流５００及び５０１に分ける、本発明のもう一
つの態様を示している。蒸気流５０１は約−１００℃に
冷却し、実質的に液化させ、約３ｂａｒａの低圧まで減
圧し、そして寒冷を提供するため流れ５０３として使用
される。液体流５００は約−３０℃に冷却し、約９ｂａ
ｒａの中間圧力に減圧され、そして寒冷を提供するため
流れ５０２として使用される。冷却した蒸気流５０５の
うちの少量部分を、先に説明したように熱交換器１５０
への補助の寒冷を提供するため流れ５０４として使用す
る。
【００４５】二つの気化した低圧混合冷媒の戻りの流れ
を一緒にして流れ５０６を作り、それを次に約−３０℃
の低温で低温圧縮して約９ｂａｒａの中間圧力にし、そ
して気化した中間圧流５０７と一緒にする。その結果得
られた混合物を、次いで更に圧縮して約５０ｂａｒａの
最終圧力にする。この態様では、圧縮機の中間冷却器で
液を生じさせ、この液を最終圧縮段から出てくる主要流
１６０と再び一緒にする。
【００４６】随意に、圧縮窒素流５１０を熱交換器１５
０に入る前に過冷却冷媒流体流５１１を利用して冷却す
ることができる（図示せず）。流れ５１１のうちの一部
を減圧し、間接熱交換により気化させて流れ５１０を冷
却することができ、得られた蒸気は冷媒圧縮機へ戻され
る。あるいはまた、気化する冷媒流５０２によって冷却
される熱交換器において流れ５１０をほかのプロセス流
で冷却することができる。
【００４７】もう一つの態様を図６に示し、この態様で
は図１の熱交換器１０６及び１５０を機能的にまとめて
熱交換器６００及び６０１にし、機器を簡略化してい
る。図１の流れ１６８のような釣合い用の流れはもはや
必要ないことに注目されたい。この態様では、気化する
混合冷媒循環路とガスエキスパンダー冷却循環路が熱交
換器６０１において、原料ガスを液化させるのに必要と
される全寒冷のうちの一部を提供する。これらの二つの
冷却循環路はまた、熱交換器６００で、原料ガスを液化
させるのに必要とされる全寒冷のうちの別の一部分を提
供する。原料ガスを液化させるのに必要とされる全寒冷
のうちの残りは、熱交換器１２８で提供される。
【００４８】図７は、ガスエキスパンダー冷却ループに
よる最終の冷却の前に二つの別々の混合冷媒ループを使
用する本発明の態様を示している。圧縮機７０１と減圧
装置７０３を使用する第一の冷却ループは、約−３０℃
の温度への主要な冷却を行う。圧縮機７０２と膨張装置
７０４及び７０５とを使用する第二の冷却ループは、約
−１００℃までの更なる冷却を行うために使用される。
この構成は、既存の複混合冷媒ＬＮＧプラントを改造す
るもの又は拡張するものとして実施してもよい。
【００４９】図８は、２流体カスケードサイクルを使っ
てガスエキスパンダー冷却サイクルによる最終の冷却の
前に予冷を行う本発明の態様を示している。
【００５０】図９は、ガスエキスパンダー冷却循環路の
ための圧縮機の最終圧縮段を駆動するのにエキスパンダ
ー８００を使用するのを示すものである。あるいはま
た、エキスパンダー８００により発生させた仕事を使っ
てそのほかのプロセス流を圧縮することができる。例え
ば、この仕事のうちの一部又は全部を使って管路９００
の原料ガスを圧縮することができる。もう一つのオプシ
ョンでは、エキスパンダー８００からの仕事のうちの一
部又は全部を混合冷媒圧縮機９５８により必要とされる
仕事のうちの一部のために使用することができる。
【００５１】図１〜９により例示される態様における上
記の発明は、蛇管（コイル）式、プレート−フィン式、
多管式、及びケトル式熱交換器を含めた、冷却循環路に
おける様々な熱交換装置のうちのいずれを使用すること
もできる。特定の用途に応じて、これらのタイプの熱交
換器の組み合わせを使用してもよい。例えば図２におい
て、四つの全ての熱交換器２０６、２２２、２２８及び
２５０は、蛇管式熱交換器であることができる。あるい
は、熱交換器２０６、２２２、２２８は蛇管式交換器
で、熱交換器２５０は図１で使用されるプレート・アン
ド・フィン式交換器であることができる。
【００５２】本発明の好ましい態様では、約−４０℃か
ら約−１００℃までの温度範囲の寒冷の大部分を、再循
環冷却路の少なくとも一つの気化する冷媒との間接熱交
換により提供する。この温度範囲の寒冷のうちの一部
は、昇圧した気体冷媒の仕事膨張により提供することも
できる。
【００５３】
【実施例】図１を参照して説明すれば、ＣＯ2やＨ2Ｓな
どの酸性ガスを水銀などのその他の汚染物質とともに除
去するため、天然ガスを前処理部１７２で清浄にし乾燥
させる。前処理した原料ガス１００の流量は２４，４３
１ｋｇ−ｍｏｌ／ｈであり、圧力は６６．５ｂａｒａ、
温度は３２℃である。この流れのモル組成は次のとおり
である。
【００５４】
【表１】
【００５５】前処理したガス１００は第一の熱交換器１
０６に入り、−３１℃の温度に冷却されてから流れ１０
２としてスクラブ塔１０８に入る。この冷却は混合冷媒
流１２５の加温によりなされ、この冷媒流の流量は５５
４，４２５ｋｇ−ｍｏｌ／ｈであり、組成は次のとおり
である。
【００５６】
【表２】
【００５７】スクラブ塔１０８では、原料のうちのペン
タンとそれより重い成分が除去される。スクラブ塔の塔
底生成物１１０は分別部１１２に入り、そこでは重質成
分が流れ１１４として回収され、流れ１１８のプロパン
とそれより軽い成分は熱交換器１０６へ再循環させ、−
３１℃に冷却し、そしてスクラブ塔の塔頂生成物と再び
一緒にして流れ１２０を作る。流れ１２０の流量は２
４，３３９ｋｇ−ｍｏｌ／ｈである。
【００５８】流れ１２０は熱交換器１０６で、−１０
４．０℃の温度で熱交換器１０６に入る混合冷媒流１２
５を加温することにより−１０２．４℃の温度まで更に
冷却される。得られた流れ１２６を、次いで熱交換器１
２８で−１６５．７℃の温度に更に冷却する。熱交換器
１２８での冷却のための寒冷は、液の率が２．０％でタ
ーボエキスパンダー１６６を−１６８．０℃で出てゆく
純粋窒素の流れ１３０により提供される。得られたＬＮ
Ｇ流１３２を、次いで弁１３４を通しその沸点圧力の
１．０５ｂａｒａまで断熱的にフラッシュさせる。次
に、ＬＮＧは分離器１３６に入り、最終ＬＮＧ製品が流
れ１４２として出てゆく。この例では、弁１３４を通し
てのフラッシュ後の軽質ガス１３８の放出はなく、フラ
ッシュガス回収圧縮機１４０は不要である。
【００５９】天然ガスを周囲温度から−１０２．４℃の
温度まで冷却するための寒冷は、上述のとおりの多成分
冷却ループによって提供される。流れ１４６は高圧の混
合冷媒であり、これは３２℃の温度と３８．６ｂａｒａ
の圧力で熱交換器１０６に入る。次いでそれは、熱交換
器１０６で−１０２．４℃の温度に冷却され、圧力３
４．５ｂａｒａで流れ１４８として出てゆく。少量部
分、すなわち４．１％分を、断熱的に９．８ｂａｒａに
減圧し、そして流れ１４９として熱交換器１５０に導入
して補助の寒冷を提供させる。混合冷媒のうちの大部分
は、やはり断熱的に９．８ｂａｒａの圧力にフラッシュ
させ、そして流れ１２５として熱交換器１０６の低温端
へ導入される。流れ１２５は熱交換器１０６で加温され
気化して、最終的に熱交換器１０６を２９℃及び９．３
ｂａｒａの流れ１５２として出てゆく。次に、流れ１５
２を、熱交換器１５０で気化して２９℃に加温された流
れ１５４としての混合冷媒のうちの少量部分と再び一緒
にする。次に、この一緒にした低圧流１５６を中間冷却
器つきの２段圧縮機１５８で最終圧力の３４．５ｂａｒ
ａまで圧縮する。圧縮機の中間冷却器では液が生成し、
この液は最終圧縮段から出てくる主要流１６０と再び一
緒にされる。液の流量は４４４０ｋｇ−ｍｏｌ／ｈであ
る。
【００６０】−１０２．４℃から−１６５．７℃への天
然ガスの最終の冷却は、仕事用流体として窒素を使用す
る閉ループガスエキスパンダータイプのサイクルを使っ
て行われる。高圧窒素流１６２は３２℃及び約６７．１
ｂａｒａの圧力と４０，３５２ｋｇ−ｍｏｌ／ｈの流量
で熱交換器１５０に入り、次いでこの熱交換器１５０で
−１０２．４℃の温度に冷却される。蒸気流１６４はタ
ーボエキスパンダー１６６で実質的に等エントロピー仕
事膨張して、液の率が２．０％で−１６８．０℃で出て
くる。次に、この膨張した窒素流を熱交換器１２８及び
１５０で加温して２９℃にする。流れ１４９により補助
の寒冷を熱交換器１５０に提供する。熱交換器１５０か
らの加温した低圧窒素を３段式の遠心圧縮機１６８で１
０．５ｂａｒａから６７．１ｂａｒａまで圧縮しなお
す。この実施例では、前処理した原料ガス１００を液化
させるのに必要とされる全冷却動力のうちの６５％が、
冷媒流１４６を熱交換器１０６と１５０で気化させそし
てその結果生じた気化冷媒流１５６を圧縮機１５８で圧
縮する再循環冷却路により消費される。
【００６１】このように、本発明は、１以上の気化冷媒
サイクルを使用して約−４０℃より低く最低約−１００
℃までの寒冷を提供し、且つガスエキスパンダーサイク
ルを使用して約−１００℃より低い寒冷を提供する、ガ
ス液化のための改良された冷却法を提供する。ガスエキ
スパンダーサイクルは約−４０℃から約−１００℃まで
の範囲の寒冷のうちの一部を提供することもできる。こ
れらの２種類の冷却系のおのおのは、特定の系の効率を
最大限にする最適な温度で利用される。典型的には、原
料ガスを液化するのに必要とされる全冷却動力のうちの
有意の部分（全体の５％より多く、通常は１０％より多
く）を、気化冷媒サイクル（単数又は複数）で消費する
ことができる。本発明は、新しい液化プラントの設計で
実施することができ、あるいは既存プラントの冷却系に
ガスエキスパンダー冷却循環路を加えることにより既存
プラントを改造するもの又は拡張するものとして利用す
ることができる。
【００６２】本発明の本質的特徴は、前述の開示に完全
に記載されている。当業者は、本発明を理解することが
でき、そして、本発明の基本精神からそれることなく、
且つ特許請求の範囲に記載されたものの範囲及びそれと
同等又は均等のものから逸脱することなく、様々な改変
を行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の好ましい態様の概要フローダイヤグラ
ムである。
【図２】ガスエキスパンダー冷却サイクルにおいて再循
環冷媒を予冷する別の方法を使用する、本発明のもう一
つの態様の概要フローダイヤグラムである。
【図３】ガスエキスパンダー冷却サイクルにおける冷媒
として製品フラッシュガスを利用する、本発明のもう一
つの態様の概要フローダイヤグラムである。
【図４】原料ガス、蒸気再圧縮冷却サイクルにおける圧
縮冷媒、及びガスエキスパンダー冷却サイクルにおける
圧縮冷媒を予冷するのに追加の冷却系を利用する、本発
明のもう一つの態様の概要フローダイヤグラムである。
【図５】蒸気再圧縮冷却系において追加の液体混合冷媒
流を使用する、本発明のもう一つの態様の概要フローダ
イヤグラムである。
【図６】原料ガスと二つの冷却系との熱交換を最小数の
熱交換帯域に統合する、本発明のもう一つの態様の概要
フローダイヤグラムである。
【図７】追加の蒸気再圧縮冷却系を利用する、本発明の
もう一つの態様の概要フローダイヤグラムである。
【図８】カスケード冷却サイクルを使って原料ガスを予
冷する、本発明のもう一つの態様の概要フローダイヤグ
ラムである。
【図９】ガスエキスパンダー冷却サイクルにおける圧縮
仕事の一部を提供するのにエキスパンダーの仕事を利用
する、本発明のもう一つの態様の概要フローダイヤグラ
ムである。
【符号の説明】
１０６、１２８、１５０…熱交換器 １０８…スクラブ塔 １３６…分離器又は貯蔵タンク １５８、１６８…多段圧縮機 １６６…ターボエキスパンダー １７２…前処理部 ２０６、２２２、２２８、２５０…熱交換器 ３０８…熱交換器 ２６８…圧縮機 ４００、４０１、４０２…熱交換器 ６００、６０１…熱交換器 ７０１、７０２…圧縮機 ８００…エキスパンダー ９５８…混合冷媒圧縮機
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 マーク ジュリアン ロバーツ アメリカ合衆国，ペンシルベニア 19529, ケンプトン，カナリス ドライブ 8866 (72)発明者 ラケシュ アグロール アメリカ合衆国，ペンシルベニア 18049, エモース，コモンウェルス ドライブ 4312

Claims (26)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 原料ガスを冷却及び凝縮するのに必要と
    される全寒冷のうちの少なくとも一部分を、 （ａ）少なくとも一つの再循環冷却路を含む第一の冷却
    系であって、２以上の冷媒成分を使用しそして第一の温
    度範囲の寒冷を提供する第一の冷却系、及び（ｂ）昇圧
    した気体の冷媒流を仕事膨張させることにより第二の温
    度範囲の寒冷を提供する第二の冷却系、を利用すること
    により提供することを含む、原料ガスの液化方法。
  2. 【請求項２】 前記第二の温度範囲の一番低い温度が前
    記第一の温度範囲の一番低い温度より低い、請求項１記
    載の方法。
  3. 【請求項３】 前記原料ガスを液化するのに必要とされ
    る全冷却動力のうちの少なくとも５％が前記第一の冷却
    系によって消費される、請求項１又は２記載の方法。
  4. 【請求項４】 前記原料ガスが天然ガスである、請求項
    １から３までのいずれか一つに記載の方法。
  5. 【請求項５】 前記第一の再循環冷却路における冷媒
    が、窒素、含有炭素原子数が１以上の炭化水素、及び含
    有炭素原子数が１以上のハロカーボンからなる群より選
    ばれる２以上の成分を含む、請求項１から４までのいず
    れか一つに記載の方法。
  6. 【請求項６】 前記第二の再循環冷却路における冷媒が
    窒素を含む、請求項１から５までのいずれか一つに記載
    の方法。
  7. 【請求項７】 前記第一の温度範囲の少なくとも一部分
    は約−４０℃と約−１００℃の間にある、請求項１から
    ６までのいずれか一つに記載の方法。
  8. 【請求項８】 前記第一の温度範囲の少なくとも一部分
    は約−６０℃と約−１００℃の間にある、請求項７記載
    の方法。
  9. 【請求項９】 前記第二の温度範囲の少なくとも一部は
    約−１００℃未満である、請求項１から８までのいずれ
    か一つに記載の方法。
  10. 【請求項１０】 前記原料ガスを液化するのに必要とさ
    れる全冷却動力のうちの少なくとも１０％が前記第一の
    再循環冷却系によって消費される、請求項１から９まで
    のいずれか一つに記載の方法。
  11. 【請求項１１】 前記第一の再循環冷却系を、 （１）第一の気体冷媒を圧縮すること、 （２）その結果として得られた圧縮した冷媒を冷却しそ
    して少なくとも部分的に凝縮させること、 （３）その結果得られた少なくとも部分的に凝縮した圧
    縮冷媒を減圧すること、 （４）その結果得られた減圧冷媒を気化させて前記第一
    の温度範囲の寒冷を提供し、そして気化した冷媒を生じ
    させること、及び （５）この気化した冷媒を再循環させて（１）の第一の
    気体冷媒を提供すること、により運転する、請求項１か
    ら１０までのいずれか一つに記載の方法。
  12. 【請求項１２】 （２）における結果として得られた圧
    縮冷媒の冷却のうちの少なくとも一部分を、（４）にお
    ける気化する減圧冷媒との間接熱交換により行う、請求
    項１１記載の方法。
  13. 【請求項１３】 （２）における冷却のうちの少なくと
    も一部分を、第三の再循環冷却路により提供される１以
    上の追加の気化する冷媒流との間接熱交換により行う、
    請求項１１記載の方法。
  14. 【請求項１４】 前記第三の再循環冷却路が単一成分の
    冷媒を使用する、請求項１３記載の方法。
  15. 【請求項１５】 前記第三の再循環冷却路が２以上の成
    分を含む混合冷媒を使用する、請求項１３記載の方法。
  16. 【請求項１６】 前記第二の再循環冷却系を、 （１）第二の気体冷媒を圧縮して（ｂ）における昇圧し
    た気体冷媒を提供すること、 （２）この昇圧気体冷媒を冷却して冷却気体冷媒を生じ
    させること、 （３）この冷却気体冷媒を仕事膨張させて（ｂ）におけ
    る低温冷媒を生じさせること、 （４）この低温冷媒を加温して第二の温度範囲の寒冷を
    提供すること、及び （５）その結果得られた加温した冷媒を再循環させて
    （１）の第二の気体冷媒を提供すること、により運転す
    る、請求項１から１０までのいずれか一つに記載の方
    法。
  17. 【請求項１７】 （２）における冷却のうちの少なくと
    も一部分を、（４）の低温冷媒流を加温することによる
    間接熱交換により行う、請求項１６記載の方法。
  18. 【請求項１８】 （２）における冷却のうちの少なくと
    も一部分を、（ａ）の気化する冷媒との間接熱交換によ
    り行う、請求項１６記載の方法。
  19. 【請求項１９】 （２）における冷却のうちの少なくと
    も一部分を、第三の再循環冷却路により提供される１以
    上の追加の気化する冷媒との間接熱交換により行う、請
    求項１６記載の方法。
  20. 【請求項２０】 前記第三の再循環冷却路が単一成分の
    冷媒を使用する、請求項１９記載の方法。
  21. 【請求項２１】 前記第三の再循環冷却路が２以上の成
    分を含む混合冷媒を使用する、請求項１９記載の方法。
  22. 【請求項２２】 前記第一の再循環冷却路と前記第二の
    再循環冷却路が、単一の熱交換器において、前記原料ガ
    スを液化するのに必要とされる全寒冷のうちの一部分を
    提供する、請求項１から２１までのいずれか一つに記載
    の方法。
  23. 【請求項２３】 前記第一の冷媒系を、 （１）第一の気体冷媒を圧縮すること、 （２）得られた圧縮冷媒を冷却し部分的に凝縮させて蒸
    気冷媒部分と液体冷媒部分を得ること、 （３）この液体冷媒部分を更に冷却しそして減圧して、
    その結果として得られた液体冷媒部分を気化させて第一
    の温度範囲の寒冷を提供し且つ第一の気化した冷媒を生
    じさせること、 （４）蒸気冷媒部分を冷却し凝縮させ、得られた液のう
    ちの少なくとも一部分を減圧し、そしてその結果として
    得られた液体冷媒部分を気化させて第一の温度範囲の追
    加の寒冷を提供させ且つ第二の気化した冷媒を生じさせ
    ること、及び （５）第一及び第二の気化した冷媒を一緒にして（１）
    の第一の気体冷媒を提供すること、により運転する、請
    求項１から１０までのいずれか一つに記載の方法。
  24. 【請求項２４】 （４）における前記結果として得られ
    た液体の気化を（３）における前記結果として得られた
    液体冷媒部分の気化よりも低い圧力で行い、この際前記
    第二の気化した冷媒を前記第一の気化した冷媒と一緒に
    する前に圧縮する、請求項２３記載の方法。
  25. 【請求項２５】 （３）における前記冷却した気体冷媒
    を仕事膨張させて得られる仕事が（１）における前記第
    二の気体冷媒の圧縮に必要とされる仕事の一部分を提供
    する、請求項１６記載の方法。
  26. 【請求項２６】 前記原料ガスが天然ガスであり、得ら
    れた液化天然ガス流をより低い圧力にフラッシュさせて
    軽質のフラッシュ蒸気と最終液体製品とにし、そしてこ
    の軽質のフラッシュ蒸気を使って前記第二の冷媒路にお
    ける第二の気体冷媒を提供する、請求項１６記載の方
    法。
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