JP2001052712A - 酸化／還元負電流コレクタを有するリチウムイオン電池 - Google Patents

酸化／還元負電流コレクタを有するリチウムイオン電池

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JP2001052712A JP2000211293A JP2000211293A JP2001052712A JP 2001052712 A JP2001052712 A JP 2001052712A JP 2000211293 A JP2000211293 A JP 2000211293A JP 2000211293 A JP2000211293 A JP 2000211293A JP 2001052712 A JP2001052712 A JP 2001052712A
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 本発明は負電流コレクタと陽極活性物質間の
境界面が良好な接着力および低い電気抵抗を有するリチ
ウムイオン電池を提供することを目的とする。 【解決手段】リチウムイオン電池セルアセンブリ20は負
電極活性物質32aと接触する負電流コレクタ38を有する
負電極32を含む。負電流コレクタ38は負電流コレクタ金
属の部材を提供して作成され、その後負電流コレクタ金
属の部材を還元する。負電極32は中間セパレータ36の正
電極34に組み立てられる。電解質42は電極32および34お
よびセパレータ36を飽和させ、負電極32と正電極34間の
リチウムイオン通路を提供する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は電池、特にリチウム
イオン電池の負電流コレクタに関する。
【０００２】
【従来の技術】リチウムイオン電池は負電極、正電極、
負電極と正電極との間のセパレータ、セパレータを飽和
させて、負電極と正電極間のリチウムイオン通路を提供
する電解質を含んでいる。負電極は負電極活性物質と接
触する負電流コレクタ、および正電極活性物質と接触す
る正電流コレクタを有する。負電極活性物質は電池のセ
ルが放電するときリチウムイオンを放出し、電池のセル
の充電するときリチウムイオンを受け取る。正電極活性
物質は電池のセルの放電するときリチウムイオンと反応
し、電池のセルの充電するときリチウムイオンを放出す
る。リチウムイオン電池は容器内のセルの少なくとも２
個、一般的には多数を含んでいる。
【０００３】各電流コレクタは各電極活性物質および端
子間およびそこから外部回路への電流通路を提供する。
電流コレクタは電解質による腐食に対しては抵抗力のあ
る金属、一般的に負電流コレクタに対しては銅および正
電流コレクタに対してはアルミニウムである。各電流コ
レクタおよびその各活性物質間の機械的接着を良好にし
なければならない。電流コレクタと活性物質との間の境
界面での低い電気抵抗は重要であり、それは、境界面が
電流流れに直列であり、電流に対する境界面インピーダ
ンスを与える。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】電流コレクタと活性ア
ノード物質間の低い電気抵抗および十分な機械的接着を
同時に達成することは銅の負電流コレクタの場合に問題
を有する。１つの方法では、薄いフィルムは低い電気抵
抗および良好な接着を増進するために銅の負電流コレク
タを覆うように設けられる。しかし、正確な、制御可能
で再現性可能な方法で要求された薄い被覆を設けるよう
製造し設置するのは高価で困難である。
【０００５】負電流コレクタと陽極活性物質間の境界面
は良好な接着および低い電気抵抗を有し、容易に製造す
るよう組み立てられたリチウムイオン電池が必要であ
る。本発明はこの必要性を満足し、さらに関連する長所
を提供する。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明はリチウムイオン
電池で有用な負電流コレクタと、負電流コレクタを使用
する電池アセンブリ、およびその製造方法を提供する。
負電流コレクタと負電極活性物質間の境界面は良好な接
着と低い電気抵抗を示す。本発明はリチウムイオン電池
アセンブリおよび負電流コレクタの形態を広範囲で両立
させることができる。本発明のアプローチは正確で制御
可能で再現可能であり、生産設置に容易に適用される。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明によれば、電池ア
センブリは電池のセルの放電するときリチウムイオンを
放出し、電池セルの充電するときリチウムイオンを受け
取る負電極活性物質と、この負電極活性物質と接触する
負電流コレクタ（好ましくは銅）とを有している陰極を
有する電池セルを有している。負電流コレクタは酸化／
還元表面を有し、それは好ましくは負電流コレクタ金属
の部材を酸化し、その後負電流コレクタ金属部材を還元
することによって処理作成されることが好ましい。電池
のセルはさらに電池のセルを放電するときリチウムイオ
ンを受け取り、電池のセルの充電するときリチウムイオ
ンを放出する正電極活性物質と、正電極活性物質と接触
する正電流コレクタは（好ましくはアルミニウム）とを
有する陽極を備えている。セパレータは負電極と正電極
の間に配置される。セパレータは負電極と正電極の間の
接触を阻止するように非導電性であるが、リチウムイオ
ンを透過可能である。電解質は電極およびセパレータを
飽和させ、負電極と正電極間のリチウムイオン通路を提
供する。
【０００８】負電流コレクタ上の酸化／還元された表面
はむしろ酸化剤を含む水溶液に清浄な軽くエッチングさ
れた負電流コレクタを浸し、それから還元剤を含む水溶
液に銅の負電流コレクタを浸すことによって処理され
る。酸化に先立ったエッチングが負電流コレクタ金属を
酸水溶液に浸すことによって達成されることが好まし
い。エッチング溶液は硫酸および過酸化水素を含むこと
ができる。酸化剤は亜塩素酸ナトリウムであり、還元剤
はジメチルアミンボランである。
【０００９】負電流コレクタの表面処理は容易に実用化
され、再現できる。負電流コレクタの表面は正電極活性
物質に対する良好な接着力、低い電気抵抗を示す。本発
明の他の特徴および利点は好ましい実施例の下記のさら
に詳細な説明から明らかであり、本発明の原理を例によ
って図示する。しかし本発明の技術的範囲は好ましい実
施例に制限されない。
【００１０】
【発明の実施の形態】本発明に従った電池アセンブリ２
０は図１に示される。電池アセンブリ２０は外力成分の
侵入に対しておよび容器の中身の漏出に対して完全に密
封された容器２２を含む。外部端子２４は正端子２４ａ
および負端子２４ｂを含み、外部接続を行うために容器
２２の１つの面から突出している。
【００１１】容器２２の内部のプレート積層体２６は図
２に示され、プレート積層体２６の配置および部品は図
３に示される。金プレートの積層体２６はセル２８から
突出する電極コネクタタブ３０を有する複数の単一電池
セル２８を含む。電極コネクタタブ３０は正電極コネク
タタブ３０ａのセットおよび負電極コネクタタブ３０ｂ
のセットを含む。正電極コネクタタブ３０ａは正端子２
４ａに電気接続され、負電極コネクタタブ３０ｂは負端
子２４ｂに電気接続される。
【００１２】各電池セル２８は負電極３２と、正電極３
４（図示されるように２個の正電極３４が好ましい）
と、負電極３２と正電極３４の間に配置されて接触して
いるセパレータ３６を含む。負電極３２は負電流コレク
タ３８およびその両側にも支持された負電極（アノー
ド）活性物質３２ａ層を含む。負電極活性物質３２ａは
電池セルの放電するときリチウムイオンを放出し、電池
の充電のときにリチウムイオンを受け取る。正電極３４
は正電流コレクタ４０およびその両側に支持された正電
極（カソード）活性物質３４ａ層を含む。正電極活性物
質３４ａは電池の放電のときリチウムイオンに受け取
り、電池の充電のときにリチウムイオンを放出する。セ
パレータ３６は正電極と負電極間の接触を妨げるために
非導電性であるが、リチウムイオンを浸透する。電解質
４２は電極３２および３４およびセパレータ３６を飽和
させ、負電極３２と正電極３４間のリチウムイオン通路
を提供する。
【００１３】負電流コレクタ３８および負電極活性物質
３２ａ，正電流コレクタ４０および正電極活性物質３４
ａ，セパレータ３６および電解質は任意の動作可能な材
料で作られ、任意の動作可能な物理的配置を有してい
る。様々な種類の動作可能な材料および物理的配置は技
術的に知られている。これらの要素の本発明者の好まし
いアプローチはベル通信研究（ベルコア）によって開発
され、例えばUSP5,470,357、5,456,000および5,429,891
号明細書に記載されており、参考文献とされる。現在最
も好ましい寸法およびこれらの要素の構成材料は電解質
に対して多孔質なポリマ結合剤、好ましくはポリフッ化
ビリニデン中の炭素粒子から形成された負電極活性物質
３２ａの炭素を含む両側上に薄いフィルムの銅の負電流
コレクタ３８でできた０．００２インチの厚さの負電極
３２と、電解質に対して多孔質なポリマ結合剤、好まし
くはポリフッ化ビリニデン中の導電炭素粒子およびＬｉ
ＣｏＯ2でできたＬｉＣｏＯ2を含む正電極活性物質３４
ａの両側に薄いフィルムのアルミニウムの正電流コレク
タ４０で構成された０．００２インチの厚さの正電極３
４と、電解質に対して多孔質である非導電性のポリマ結
合剤、好ましくはポリフッ化ビリニデン中のシリカ粒子
で構成された混合物ポリマである０．００２インチの厚
さのセパレータと、エチレンカーボネイトおよびジメチ
ルカーボネイトの２：１の容積混合率の１モルのＬｉＰ
Ｆ6の電解質である。ここで使用されるのは、特に示さ
れなければ金属に関しては純粋な金属および合金を含
み、すなわち“銅”は純銅および銅の合金を含む。これ
らの寸法および構成材料は好ましい実施例の例示として
与えられたもので、本発明の技術的範囲を制限するもの
ではなく、同様にリチウムイオン電池のセルの別の形態
のものにも適用できる。
【００１４】電流は負電極コネクタタブ３０ｂと各電池
のセル２８の負電極３２との間を流れる。電流は正電極
コネクタタブ３０ａと各電池のセル２８の正電極３４と
の間を流れる。本発明では負電極コネクタタブ３０ｂは
上部に突出し、負電流コレクタ３８と一体であり、正電
極コネクタタブ３０ａは上部に突出し、正電流コレクタ
４０と一体である。
【００１５】図４は負電流コレクタ３８および電池のセ
ルアセンブリ２０を作成するのに好ましい方法を示して
いる。洗浄した負電流コレクタ金属、好ましくは銅は必
要とする形態で提供される（ステップ５０）。負キャリ
ア金属はその後軽くエッチングされて（ステップ５１）
次の酸化処理のために処理する。ここで使用されている
用語“エッチング”は表面から金属の非常に微量を溶解
することを意味し、微視的表面の粗さをわずかに増や
し、主として金属粒子構造を露出することによって達成
される。エッチングはどんな動作可能な方法でも行われ
てもよい。好ましい方法ではエッチングはエッチング水
溶液の負電流コレクタ金属部材を浸すことによって行わ
れる。使用可能なエッチング溶液は過酸化水素の容積で
２乃至９パーセントおよび硫酸の体積の６乃至２０パー
セントを含む。エッチングは１乃至５分の時間、８０乃
至１２５°Ｆの温度で行われる。
【００１６】水ですすいだ後、負電流コレクタ金属はそ
の後酸化される（ステップ５２）。ここで使用される用
語“酸化”は金属酸化物が生成されるような、金属に対
する反応を表す。酸化は任意の使用可能な方法によって
行われる。好ましい方法では、酸化は酸化剤、好ましく
は亜塩素酸ナトリウムを含む水溶液中に負電流コレクタ
金属部材を浸すことによって行われる。使用可能な酸化
剤溶液はアルカリ性であり、亜塩素酸ナトリウム１リッ
トルあたり約２乃至２００（好ましくは１６０）グラム
を含み、および水酸化ナトリウム１リットルあたり約
０．１乃至５０（好ましくは１０）グラムを含み、およ
び８５２乃至００（好ましくは１７０）°Ｆで使用され
る。１乃至７（好ましくは４−６）分の浸水時間は望ま
しい酸化層を生成する。望ましい酸化層は通常濃い茶
色、ほぼ黒色を示す。望ましい酸化層は特に微視的表面
組織および粗さを有し、図５Ｂに関連して後記述され
る。
【００１７】水ですすいだ後、負電流コレクタ金属がそ
の後に還元される（ステップ５４）。ここで使用される
用語“還元”は酸化の反対で、全てのあるいはいくらか
の酸化物を取り除くための還元剤による金属酸化物との
反応を意味する。還元は使用可能な任意の方法によって
行われる。好ましい方法では、還元は還元剤、好ましく
はジメチルアミンボラン（ＤＭＡＢ）を含む水溶液中の
負電流コレクタ金属部材を浸すことによって行われる。
使用できる還元溶液は１２乃至１４ｐＨの水溶液の１乃
至１２容積パーセント（好ましくは５％）のＤＭＡＢを
含む。還元反応は負電流コレクタ金属表面に気泡を生成
する。気泡生成は還元反応が進行するにつれて減少す
る。ほぼ２分間の浸漬時間が通常酸化物の大半を還元す
るのに十分である。負電流コレクタ金属部材はその後全
て水ですすがれ、好ましくは１０乃至２０分、２５０°
Ｆでオーブンを空気循環されて乾燥される。
【００１８】酸化された負コレクタ金属の外見は実質上
還元過程によって変化しない。電気的抵抗測定は酸化物
の望ましい酸化物の還元が発生するように初期検査に使
用される。この抵抗測定は鈍い形状の電極対をほぼ１セ
ンチメートル離れた、負電流コレクタ金属を軽く置かれ
るような方法で行われる。次の酸化段階は負電流コレク
タ金属のすすがれて乾燥されたサンプルが、数千オーム
の範囲の電気抵抗を有する。負電流コレクタの酸化され
たサンプルがステップ５４で還元され、すすがれ、乾か
され、１オームより少ない電気抵抗を示す。
【００１９】酸化過程は負電極活性物質の付着を高める
微視的粗さを有する表面を生成する。還元過程はこの微
視的粗さを有する表面を維持するが、導電性を与える。
図５Ａ−Ｃはステップ５１、５２および５４の処理中に
銅の負電流コレクタ構造を概略的に示している。銅７０
の提供された部材は微視的スクラッチあるいはロールの
跡を有する銅の酸化物表面７２を有するが、図５のＡの
ように微視的尺度においても比較的平坦である。図５の
Ａ−Ｃでは、寸法マーカー７４は代表的な場合にほぼ１
０マイクロメートルで各図で同じである粒子直径を示し
ている。図５のＢおよびＣはこのように図５のＡより倍
率で大きく描かれている。エッチングステップ５１が表
面汚染物質を洗浄し、主として銅の粒子直径を示すこと
によって微視的な表面の粗さを少し増加しているのが認
められる。酸化ステップ５４は主として第二銅酸化物
（ＣｕＯ）である表面７６を示し、図５のＢに示された
形態を有する。還元ステップ５６は大部分の酸化物を金
属に変えて、導電性にする。図５のＣに示されたよう
に、還元は実質上微視的な表面の粗さ７６を変化しな
い。それによって結果的に表面は負電極活性物質３２ａ
に良好な付着力と低い表面抵抗および負電極活性物質３
２ａに十分な電気接触を有する。
【００２０】負電極活性物質３２ａはステップ５６で提
供される。正電流コレクタ４０はステップ５８に提供さ
れる。正電極活性物質３４ａは数６０に提供される。セ
パレータ３６はステップ６２に提供される。これらの構
成要素は従来技術に従って作成され、組み立てられる。
例えば負電極活性物質３２ａはホットローラで処理さ
れ、負電流コレクタ３８にホットプレス接着され、また
正電極活性物質３２ｂはホットローラで処理され、正電
流コレクタ４０にホットプレスで接着される。
【００２１】構成要素３８、３２ａ，４０，３４ａおよ
び３６は処理されて適切な容器２２中で作成された図１
から３に示された方法で必要な電極と共に組立てられ、
電解質を加えられる（ステップ６４）。さらに処理およ
び組み立ての詳細は前述のベルコアの米国特許第5,470,
357、5,456,000および5,429,891号明細書に記載されてい
る。電解質４２は電池のセルアセンブリ２０の製造を完
成するために容器に付加される（ステップ６６）。
【００２２】負電極（アノード）活性物質と接触する負
電流コレクタは上記で検討された好ましい方法に従って
処理され、評価される。安定性および負電流コレクタ／
負電極活性物質境界面の電気抵抗の１つの評価では、試
料が５５日間電解質に浸された。テストの開始時の境界
面抵抗は０．５オームより少なく、テストの終わりも
０．５オームより少ない。境界面抵抗はそれ故十分に低
く、実質上電解質に５５日露出した後には変化はない。
別の評価では、処理の後、テスト試料がいくつかの場合
には曲げられ、別の場合にかき落し（スクラップ）また
はピーリングを行って負電極活性物質のいくらかを損傷
させまたは除去しようとする。変形およびスクラップ
（ピーリング）試料の顕微鏡検査によれば、観察された
故障は境界面ではなく負電極活性物質を通って最初に発
生され、境界面接着力は負電極活性物質の結合力よりも
大きく、所望の結果であることが示される。
【００２３】本発明の特定の実施例が説明の目的の詳細
に記述されているが、種々の変更および効果は本発明の
技術的範囲および意図を逸脱しれない。従って、本発明
は特許請求の範囲の記載によってのみ限定される。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に従って作られた電池の好ましい形の斜
視図。
【図２】切開いた容器壁の部分を有する図１の電池の部
分的分解斜視図。
【図３】図２の３−３線に沿ったリチウムイオン電池の
概略断面図。
【図４】本発明を実行するための方法のブロックフロー
図。
【図５】提供された負電流コレクタ金属と、酸化後の負
電流コレクタ金属と、還元後の負電流コレクタ金属を示
しているリチウムイオン電池アセンブリの銅の負電流コ
レクタの拡大された理想化された概略正面図。

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 負電極と、正電極と、負電極と正電極と
    の間に配置されたセパレータと、電極およびセパレータ
    を飽和させ、負電極と正電極間のリチウムイオン通路を
    提供する電解質を有する電池セルを具備している電池セ
    ルアセンブリにおいて、 前記負電極は、電池のセルの放電するときリチウムイオ
    ンを放出し、電池のセルの充電するときリチウムイオン
    を受け取る負電極活性物質と、 負電極活性物質と接触する負電流コレクタとを具備し、 負電流コレクタは、負電流コレクタ金属部材を酸化し、 負電流コレクタ金属部材を還元する処理がされており、 前記正電極は、電池のセルの放電するときリチウムイオ
    ンを受け取り、電池のセルの充電するときリチウムイオ
    ンを放出する正電極活性物質と、 正電極活性物質と接触する正電流コレクタとを具備し、 前記セパレータは、リチウムイオンを浸透させるが負電
    極と正電極間の接触を阻止するために非導電性であるこ
    とを特徴とする電池アセンブリ。
  2. 【請求項２】 負電流コレクタ金属部材の処理において
    酸化処理の前に、負電流コレクタ金属部材をエッチング
    する請求項１記載の電池アセンブリ。
  3. 【請求項３】 前記酸化処理において、 酸化剤を含む水溶液に負電流コレクタ金属部材を浸漬す
    る請求項１または２記載の電池アセンブリ。
  4. 【請求項４】 前記酸化処理において、 亜塩素酸ナトリウムを含んでいる水溶液中に負電流コレ
    クタ金属部材を浸漬する請求項１または２記載の電池ア
    センブリ。
  5. 【請求項５】 前記還元処理において、 還元剤を含んでいる水溶液中に負電流コレクタ金属部材
    を浸漬する請求項１乃至４のいずれか１項記載の電池ア
    センブリ。
  6. 【請求項６】 前記還元処理において、 ジメチルアミンボランを含む水溶液中に負電流コレクタ
    金属部材を浸漬する請求項１乃至４のいずれか１項記載
    の電池セルアセンブリ。
  7. 【請求項７】 負電流コレクタは銅である請求項１乃至
    ６のいずれか１項記載の電池アセンブリ。
  8. 【請求項８】 負電極活性物質は炭素を含んでいる請求
    項１乃至７のいずれか１項記載の電池アセンブリ。
  9. 【請求項９】 正電極活性物質はＬｉＣｏＯ２を含んで
    いる請求項１乃至８のいずれか１項記載の電池アセンブ
    リ。
  10. 【請求項１０】 電池アセンブリは請求項１に記載され
    た構造を有する電池セルのすくなくとも２つを含んでい
    る請求項１乃至９のいずれか１項記載の電池セルアセン
    ブリ。
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