JP2001032163A - 不織ファイバーウェブ - Google Patents
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 不織ファイバーウェブを含んでなる気体拡散
支持体、電極、及び膜電極アセンブリー、さらに燃料電
池へのそれらの使用。 【解決手段】ｘ方向、ｙ方向、また必要に応じてｚ方向
に配向された、また重合体状物質により結束された複数
の第一の繊維からなる新規な不織ファイバーウェブであ
って、複数の第二の炭素繊維からなる連続ストランドが
一本、もしくはそれ以上、該不織ファイバーウェブの表
面下の層内に埋め込まれていることを特徴とするウェブ
が開示されている。
支持体、電極、及び膜電極アセンブリー、さらに燃料電
池へのそれらの使用。 【解決手段】ｘ方向、ｙ方向、また必要に応じてｚ方向
に配向された、また重合体状物質により結束された複数
の第一の繊維からなる新規な不織ファイバーウェブであ
って、複数の第二の炭素繊維からなる連続ストランドが
一本、もしくはそれ以上、該不織ファイバーウェブの表
面下の層内に埋め込まれていることを特徴とするウェブ
が開示されている。
Description
【０００１】
【発明の背景】発明の分野 本発明は、補強用の連続的なストランドを有する新規な
不織ファイバーウェブ、多孔性の気体拡散支持体、多孔
性の気体拡散電極、及び膜電極アセンブリーに関するも
のである。これらは全て、例えば燃料電池に使用すると
いうように、電気化学的装置に応用できるものである。
本発明はまた、このウェブ、支持体、電極、及び膜電極
アセンブリーの製造方法に関するものである。
不織ファイバーウェブ、多孔性の気体拡散支持体、多孔
性の気体拡散電極、及び膜電極アセンブリーに関するも
のである。これらは全て、例えば燃料電池に使用すると
いうように、電気化学的装置に応用できるものである。
本発明はまた、このウェブ、支持体、電極、及び膜電極
アセンブリーの製造方法に関するものである。
【０００２】背景技術 化学電池は、基本的には、固体もしくは液体の電解質、
及び陽極と陰極の二つの電極を常に含んでなるものであ
って、これらの電極で、所要の電気化学的反応が起き
る。燃料電池は、気体として蓄えられている水素、もし
くは液体や気体として蓄えられているメタノールと酸素
を結合させることにより、電池の燃料の蓄えられた化学
的なエネルギーを電気的なエネルギーに効率的に変換し
て電力を発生するエネルギー変換器である。この水素も
しくはメタノールは陽極で酸化され、また酸素は陰極で
還元される。これらの電池では、ガス状の反応体及び／
又は生成物は、電池電極構造体の中に、及び／又は外に
拡散されなければならない。その為、電極は多孔性にさ
れてなり気体を拡散するように特別に設計されており、
それによって、反応体と電極中の反応部位との接触を最
適にして反応速度を最高にする。電解質も両電極と接触
していなければならず、また燃料電池装置においては、
電解質は、酸性もしくはアルカリ性の、液体もしくは固
体であってよい。プロトン交換膜燃料電池（ＰＥＭＦ
Ｃ）においては、燃料が水素であれメタノールであれ、
電解質は、一般的にペルフルオロスルホン酸物質をベー
スとする、プロトン伝導性の固体高分子膜である。ＰＥ
ＭＦＣは、固定用や携帯用の電力発生装置を含む一連の
市場での、より効率的で放出の少ない電力発生技術とし
て、また輸送機関の内燃エンジンの代替品として、広く
応用するのに最も適したタイプの燃料電池である。
及び陽極と陰極の二つの電極を常に含んでなるものであ
って、これらの電極で、所要の電気化学的反応が起き
る。燃料電池は、気体として蓄えられている水素、もし
くは液体や気体として蓄えられているメタノールと酸素
を結合させることにより、電池の燃料の蓄えられた化学
的なエネルギーを電気的なエネルギーに効率的に変換し
て電力を発生するエネルギー変換器である。この水素も
しくはメタノールは陽極で酸化され、また酸素は陰極で
還元される。これらの電池では、ガス状の反応体及び／
又は生成物は、電池電極構造体の中に、及び／又は外に
拡散されなければならない。その為、電極は多孔性にさ
れてなり気体を拡散するように特別に設計されており、
それによって、反応体と電極中の反応部位との接触を最
適にして反応速度を最高にする。電解質も両電極と接触
していなければならず、また燃料電池装置においては、
電解質は、酸性もしくはアルカリ性の、液体もしくは固
体であってよい。プロトン交換膜燃料電池（ＰＥＭＦ
Ｃ）においては、燃料が水素であれメタノールであれ、
電解質は、一般的にペルフルオロスルホン酸物質をベー
スとする、プロトン伝導性の固体高分子膜である。ＰＥ
ＭＦＣは、固定用や携帯用の電力発生装置を含む一連の
市場での、より効率的で放出の少ない電力発生技術とし
て、また輸送機関の内燃エンジンの代替品として、広く
応用するのに最も適したタイプの燃料電池である。
【０００３】ＰＥＭＦＣにおいては、膜電極アセンブリ
ー（ＭＥＡ）として、膜と二つの電極とから作られた貼
り合わせ積層構造体が知られている。このＭＥＡは、典
型的には数層からなるものであるが、基本的には、主に
機能によって定義される五つの層からなっているもの
と、一般的には考えることができる。所要の電極反応の
速度を早める為に、膜のおのおのの面に、陽極用と陰極
用の電極触媒がそれぞれ組み込まれている。電極触媒を
含んでいるそれぞれの層の接触にあっては、この層はそ
の反対側で膜と接触してなるものであり、それぞれの層
は、陽極気体拡散支持体層と陰極気体拡散支持体層であ
る。陽極気体拡散支持体は多孔性であって、水素もしく
はメタノールの電気化学的酸化を最大にする為に、この
支持体の反応体燃料供給面から、反応体である水素もし
くはメタノールが入ってゆき、それがその後支持体を通
って、一般的にはプラチナ金属をベースとする電極触媒
を含んでいる層に拡散するように設計されている。陽極
電極触媒層はまた、同じ電極触媒反応部位と接触してプ
ロトン伝導性電解質を或るレベルで含むようにも設計さ
れている。酸性の電解質を用いた場合には、陽極反応の
生成物はプロトンであって、これはその後、陽極反応部
位から電解質を経て陰極層に効率的に運ばれる。陰極気
体拡散支持体も多孔性であって、酸素もしくは空気がこ
の支持体に入ってゆき、電極触媒層の反応部位に拡散し
ていくように設計されている。陰極電極触媒は、プロト
ンと酸素を結合させて水を生成させるものであり、また
同じ電極触媒反応部位と接触してプロトン伝導性電解質
を或るレベルで含むよう設計されている。生成物である
水は、その後、陰極構造体から拡散して出ていかなけれ
ばならない。陰極の構造は、生成物である水が効率的に
除去されるように設計されていなければならない。陰極
中に水が溜まると、反応体である酸素が反応部位に拡散
するのが困難になり、その為に、燃料電池の性能が低下
する。メタノールを燃料とするＰＥＭＦＣの場合には、
メタノール中に水が含まれているので、付加的な水が存
在する。この水は、膜を通して陽極側から陰極側に運ば
れる。陰極で量の増えた水は、除去する必要がある。し
かしながら、プロトン伝導性膜電解質を用いた場合、陰
極構造体から水を過剰に除去すると、膜が乾燥すること
があり、また燃料電池の性能も低下する。
ー（ＭＥＡ）として、膜と二つの電極とから作られた貼
り合わせ積層構造体が知られている。このＭＥＡは、典
型的には数層からなるものであるが、基本的には、主に
機能によって定義される五つの層からなっているもの
と、一般的には考えることができる。所要の電極反応の
速度を早める為に、膜のおのおのの面に、陽極用と陰極
用の電極触媒がそれぞれ組み込まれている。電極触媒を
含んでいるそれぞれの層の接触にあっては、この層はそ
の反対側で膜と接触してなるものであり、それぞれの層
は、陽極気体拡散支持体層と陰極気体拡散支持体層であ
る。陽極気体拡散支持体は多孔性であって、水素もしく
はメタノールの電気化学的酸化を最大にする為に、この
支持体の反応体燃料供給面から、反応体である水素もし
くはメタノールが入ってゆき、それがその後支持体を通
って、一般的にはプラチナ金属をベースとする電極触媒
を含んでいる層に拡散するように設計されている。陽極
電極触媒層はまた、同じ電極触媒反応部位と接触してプ
ロトン伝導性電解質を或るレベルで含むようにも設計さ
れている。酸性の電解質を用いた場合には、陽極反応の
生成物はプロトンであって、これはその後、陽極反応部
位から電解質を経て陰極層に効率的に運ばれる。陰極気
体拡散支持体も多孔性であって、酸素もしくは空気がこ
の支持体に入ってゆき、電極触媒層の反応部位に拡散し
ていくように設計されている。陰極電極触媒は、プロト
ンと酸素を結合させて水を生成させるものであり、また
同じ電極触媒反応部位と接触してプロトン伝導性電解質
を或るレベルで含むよう設計されている。生成物である
水は、その後、陰極構造体から拡散して出ていかなけれ
ばならない。陰極の構造は、生成物である水が効率的に
除去されるように設計されていなければならない。陰極
中に水が溜まると、反応体である酸素が反応部位に拡散
するのが困難になり、その為に、燃料電池の性能が低下
する。メタノールを燃料とするＰＥＭＦＣの場合には、
メタノール中に水が含まれているので、付加的な水が存
在する。この水は、膜を通して陽極側から陰極側に運ば
れる。陰極で量の増えた水は、除去する必要がある。し
かしながら、プロトン伝導性膜電解質を用いた場合、陰
極構造体から水を過剰に除去すると、膜が乾燥すること
があり、また燃料電池の性能も低下する。
【０００４】ＭＥＡは、幾つかの方法により組み立てて
完成させることができる。電極触媒層を気体拡散支持体
の一方の面に貼り付けて、気体拡散電極として知られて
いるものを作ることができる。その後、この気体拡散電
極二つと、プロトン伝導性の固体膜とを組み合わせてＭ
ＥＡを作る。或いは、多孔性の気体拡散支持体二つと、
両面に触媒を付与したプロトン伝導性固体高分子膜とか
らＭＥＡを形成してもよい。またＭＥＡを、一つの気体
拡散電極と、一つの気体拡散支持体と、この気体拡散支
持体に面する側に触媒を付与したプロトン伝導性の固体
ポリマーとから作ってもよい。
完成させることができる。電極触媒層を気体拡散支持体
の一方の面に貼り付けて、気体拡散電極として知られて
いるものを作ることができる。その後、この気体拡散電
極二つと、プロトン伝導性の固体膜とを組み合わせてＭ
ＥＡを作る。或いは、多孔性の気体拡散支持体二つと、
両面に触媒を付与したプロトン伝導性固体高分子膜とか
らＭＥＡを形成してもよい。またＭＥＡを、一つの気体
拡散電極と、一つの気体拡散支持体と、この気体拡散支
持体に面する側に触媒を付与したプロトン伝導性の固体
ポリマーとから作ってもよい。
【０００５】気体拡散支持体や気体拡散電極は、燃料電
池の他に、金属−空気電池、電気化学的ガス検知器、及
び有用な化合物を電気合成する為の電気化学的反応器を
含む多くの様々な電気化学装置に用いられるものであ
る。
池の他に、金属−空気電池、電気化学的ガス検知器、及
び有用な化合物を電気合成する為の電気化学的反応器を
含む多くの様々な電気化学装置に用いられるものであ
る。
【０００６】従来は、ＰＥＭＦＣに用いる気体用の多孔
性支持体は、硬質の炭素繊維紙（例えば東レ（株）の東
レＴＧＰ−Ｈ−６０やＴＧＰ−Ｈ−９０）、もしくは織
られたカーボンクロス (例えばZoltek Corporation, 31
01 McKelvey Road, St. Louis, Missouri 63044 のZolt
ek PWB-3)のような高密度の材料をベースにしている。
これらの材料には、価格、大容量の製造法との適合性、
及び広い範囲の電池の設計や作業方式に求められる特性
との適合性の観点から、数多くの問題がある。このよう
なタイプの材料は、多くの用途、特に輸送用に対しては
高価すぎ、しかもそれらの物理的構造を、考えられる様
々な作業条件に合うように変えるのは容易なことではな
い、というのが現在の評価である。現在ある炭素繊維紙
は、それが硬い為に、大容量のリール−リール法の開発
を阻んでいる。リール−リール法は、必要なＭＥＡを大
量に製造するのに最も適した方法である。カーボンクロ
スはリール−リール法に用いることができるが、それら
は寸法安定性が悪く、しかも切り口がほつれる傾向があ
るので、大容量の方法にスケールアップするには、別の
困難さがある。ＰＥＭＦＣを広い範囲の用途において商
業的に実行可能な電力源にする為には、何百万平方メー
ターもの材料を低価格で製造することができ、しかも各
用途に応じて特定の構造特性を材料に付与することので
きる、気体用の多孔性支持体の製造方法が必要である。
性支持体は、硬質の炭素繊維紙（例えば東レ（株）の東
レＴＧＰ−Ｈ−６０やＴＧＰ−Ｈ−９０）、もしくは織
られたカーボンクロス (例えばZoltek Corporation, 31
01 McKelvey Road, St. Louis, Missouri 63044 のZolt
ek PWB-3)のような高密度の材料をベースにしている。
これらの材料には、価格、大容量の製造法との適合性、
及び広い範囲の電池の設計や作業方式に求められる特性
との適合性の観点から、数多くの問題がある。このよう
なタイプの材料は、多くの用途、特に輸送用に対しては
高価すぎ、しかもそれらの物理的構造を、考えられる様
々な作業条件に合うように変えるのは容易なことではな
い、というのが現在の評価である。現在ある炭素繊維紙
は、それが硬い為に、大容量のリール−リール法の開発
を阻んでいる。リール−リール法は、必要なＭＥＡを大
量に製造するのに最も適した方法である。カーボンクロ
スはリール−リール法に用いることができるが、それら
は寸法安定性が悪く、しかも切り口がほつれる傾向があ
るので、大容量の方法にスケールアップするには、別の
困難さがある。ＰＥＭＦＣを広い範囲の用途において商
業的に実行可能な電力源にする為には、何百万平方メー
ターもの材料を低価格で製造することができ、しかも各
用途に応じて特定の構造特性を材料に付与することので
きる、気体用の多孔性支持体の製造方法が必要である。
【０００７】最近、ヨーロッパ特許第０ ７９１ ９７
４号明細書に開示されているような、粒状物質が埋め込
まれた炭素繊維の不織ウェブからなる多孔性の支持体を
ベースとする柔軟性のある電極構造体が、上で要点を述
べた欠点を示すことなく、炭素繊維紙やカーボンクロス
をベースとする構造体に匹敵する性能を示すことが分か
った。このような材料は、動力の用途に適した、物理的
に強く、寸法安定性が良くて扱い易いウェブに関するＰ
ＣＴ特許出願第ＧＢ００／００３９０号、及び第ＧＢ０
０／００３８２号の各明細書に開示されているような、
特定の構造特性をもつ様々な材料を送り出すことのでき
る方法に必要とされる条件を満たすものである。粒状物
質が埋め込まれている不織ファイバーウェブをベースと
するウェブの顕著な問題の一つは、構造体がかなり高い
圧縮率をもつということである。この特性は、燃料電池
のスタック中に多数のＭＥＡがある場合、組み立ててい
る最中にスタック中のＭＥＡを圧縮すると大きく動いて
しまうので、問題になることがある。また、燃料板やオ
キシダント板の中に特に広い流動電界チャンネルをもつ
ように設計されたスタックは、支持体がチャンネルの中
によじれて入って気体の流れを制限し、スタックの性能
を低下させるといった傾向を示すことがある。
４号明細書に開示されているような、粒状物質が埋め込
まれた炭素繊維の不織ウェブからなる多孔性の支持体を
ベースとする柔軟性のある電極構造体が、上で要点を述
べた欠点を示すことなく、炭素繊維紙やカーボンクロス
をベースとする構造体に匹敵する性能を示すことが分か
った。このような材料は、動力の用途に適した、物理的
に強く、寸法安定性が良くて扱い易いウェブに関するＰ
ＣＴ特許出願第ＧＢ００／００３９０号、及び第ＧＢ０
０／００３８２号の各明細書に開示されているような、
特定の構造特性をもつ様々な材料を送り出すことのでき
る方法に必要とされる条件を満たすものである。粒状物
質が埋め込まれている不織ファイバーウェブをベースと
するウェブの顕著な問題の一つは、構造体がかなり高い
圧縮率をもつということである。この特性は、燃料電池
のスタック中に多数のＭＥＡがある場合、組み立ててい
る最中にスタック中のＭＥＡを圧縮すると大きく動いて
しまうので、問題になることがある。また、燃料板やオ
キシダント板の中に特に広い流動電界チャンネルをもつ
ように設計されたスタックは、支持体がチャンネルの中
によじれて入って気体の流れを制限し、スタックの性能
を低下させるといった傾向を示すことがある。
【０００８】
【発明の概要】本発明は、ｘ方向、ｙ方向、また必要に
応じてｚ方向に配向された、また重合体状物質により結
束された複数の第一の繊維からなる不織ファイバーウェ
ブであって、複数の第二の炭素繊維からなる連続ストラ
ンドが一本、もしくはそれ以上、該不織ウェブの表面下
の層内に埋め込まれていることを特徴とするウェブを提
供するものである。
応じてｚ方向に配向された、また重合体状物質により結
束された複数の第一の繊維からなる不織ファイバーウェ
ブであって、複数の第二の炭素繊維からなる連続ストラ
ンドが一本、もしくはそれ以上、該不織ウェブの表面下
の層内に埋め込まれていることを特徴とするウェブを提
供するものである。
【０００９】
【発明の具体的な説明】一本、もしくはそれ以上の連続
ストランド中の第二の繊維は、トウやヤーンの形態にあ
ってよい。トウとは、紡績前に合成繊維が本質的に平行
に集められているものであり、またヤーンとは、二本、
もしくはそれ以上の繊維からなる撚られた連続的なスト
ランドである。二本、もしくはそれ以上の連続ストラン
ドをウェブの表面下の層内に埋め込む場合、各連続スト
ランド中の繊維は、トウやヤーンの形態にあっても、も
しくはそれらの組み合わせであってもよい。
ストランド中の第二の繊維は、トウやヤーンの形態にあ
ってよい。トウとは、紡績前に合成繊維が本質的に平行
に集められているものであり、またヤーンとは、二本、
もしくはそれ以上の繊維からなる撚られた連続的なスト
ランドである。二本、もしくはそれ以上の連続ストラン
ドをウェブの表面下の層内に埋め込む場合、各連続スト
ランド中の繊維は、トウやヤーンの形態にあっても、も
しくはそれらの組み合わせであってもよい。
【００１０】第一の繊維は、長繊維、及び短繊維、もし
くは長繊維と短繊維の組み合わせからなる群から適切に
選ばれるものである。長繊維とは平均長さが３ｍｍより
長いものであり、また最大の平均長さは５０ｍｍである
のが好適である。繊維の好ましい平均長さは５〜３０ｍ
ｍである。長繊維の直径は、典型的には０．２〜２５ミ
クロンであり、好ましくは２〜２０ミクロンである。短
繊維とは、平均長さが３ｍｍ未満、好適には２ｍｍ未
満、好ましくは１ｍｍのものである。短繊維の最小長さ
は５０ミクロンであって、好ましくは１００ミクロンで
ある。短繊維の直径は、典型的には０．１〜２０ミクロ
ンであり、好ましくは０．４〜１０ミクロンである。
くは長繊維と短繊維の組み合わせからなる群から適切に
選ばれるものである。長繊維とは平均長さが３ｍｍより
長いものであり、また最大の平均長さは５０ｍｍである
のが好適である。繊維の好ましい平均長さは５〜３０ｍ
ｍである。長繊維の直径は、典型的には０．２〜２５ミ
クロンであり、好ましくは２〜２０ミクロンである。短
繊維とは、平均長さが３ｍｍ未満、好適には２ｍｍ未
満、好ましくは１ｍｍのものである。短繊維の最小長さ
は５０ミクロンであって、好ましくは１００ミクロンで
ある。短繊維の直径は、典型的には０．１〜２０ミクロ
ンであり、好ましくは０．４〜１０ミクロンである。
【００１１】不織ファイバーウェブ中の第一の繊維は、
一種、もしくはそれ以上のポリマー（「仕上げポリマ
ー」）によってまとめられる。用いるポリマー物質にも
よるが、引張強さ、柔軟性、疎水性／親水性のバランス
のコントロールといった、気体拡散支持体や気体拡散電
極における本質的な電極構造特性にも、ポリマー物質が
寄与することがある。このようなポリマーの例は、ポリ
テトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、フッ素化エチレ
ン−プロピレン（ＦＥＰ）、二フッ化ポリビニリデン
（ＰＶＤＦ）、ヴィトンＡ、ポリエチレン、ポリプロピ
レン、エチレン−プロピレンである。好ましい仕上げポ
リマーは、ＰＴＦＥもしくはＦＥＰである。
一種、もしくはそれ以上のポリマー（「仕上げポリマ
ー」）によってまとめられる。用いるポリマー物質にも
よるが、引張強さ、柔軟性、疎水性／親水性のバランス
のコントロールといった、気体拡散支持体や気体拡散電
極における本質的な電極構造特性にも、ポリマー物質が
寄与することがある。このようなポリマーの例は、ポリ
テトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、フッ素化エチレ
ン−プロピレン（ＦＥＰ）、二フッ化ポリビニリデン
（ＰＶＤＦ）、ヴィトンＡ、ポリエチレン、ポリプロピ
レン、エチレン−プロピレンである。好ましい仕上げポ
リマーは、ＰＴＦＥもしくはＦＥＰである。
【００１２】連続ストランド、もしくは各連続ストラン
ドを、不織ファイバーウェブの表面下の層内に埋め込
む。二本以上の連続ストランドがある場合、各連続スト
ランドは、ウェブの表面下の層の中で同じ深さにあって
もよいし、異なる深さにあってもよいし（すなわちｚ方
向の相違）、それらの組み合わせであってもよい。連続
ストランドは、どのような向きで、またどのような間隔
でも用いることができる。連続ストランドは、不織ファ
イバーウェブ中の仕上げポリマーと同じであっても異な
っていても良い、一種もしくはそれ以上の仕上げポリマ
ーを、ストランドの表面に塗布してあるか、もしくはス
トランド中に含漬させてあるものであってもよい。この
ようなポリマーの例は、ポリテトラフルオロエチレン
（ＰＴＦＥ）、フッ素化エチレン−プロピレン（ＦＥ
Ｐ）、二フッ化ポリビニリデン（ＰＶＤＦ）、ヴィトン
Ａ、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピ
レンである。好ましい仕上げポリマーは、ＰＴＦＥもし
くはＦＥＰである。
ドを、不織ファイバーウェブの表面下の層内に埋め込
む。二本以上の連続ストランドがある場合、各連続スト
ランドは、ウェブの表面下の層の中で同じ深さにあって
もよいし、異なる深さにあってもよいし（すなわちｚ方
向の相違）、それらの組み合わせであってもよい。連続
ストランドは、どのような向きで、またどのような間隔
でも用いることができる。連続ストランドは、不織ファ
イバーウェブ中の仕上げポリマーと同じであっても異な
っていても良い、一種もしくはそれ以上の仕上げポリマ
ーを、ストランドの表面に塗布してあるか、もしくはス
トランド中に含漬させてあるものであってもよい。この
ようなポリマーの例は、ポリテトラフルオロエチレン
（ＰＴＦＥ）、フッ素化エチレン−プロピレン（ＦＥ
Ｐ）、二フッ化ポリビニリデン（ＰＶＤＦ）、ヴィトン
Ａ、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピ
レンである。好ましい仕上げポリマーは、ＰＴＦＥもし
くはＦＥＰである。
【００１３】連続ストランド、もしくは各連続ストラン
ドは、複数の第二の炭素繊維でできており、好適には少
なくとも１００本の繊維からなるものである。各ストラ
ンド中の炭素繊維の合計数は、ウェブに求められる厚さ
や、ウェブを用いる用途により異なる。第二の繊維の最
大の長さは、ウェブの寸法、及びウェブ内の連続ストラ
ンドの向きにより決まる。例えば、連続ストランドは、
ウェブの一つの縁から、他のいずれか一つの縁に及んで
いてもよいし、またウェブの一つの縁から、それと同じ
縁に伸びていてもよい。いずれの場合も、第二の炭素繊
維の長さは、連続ストランドの長さによって異なる。第
二の炭素繊維の直径は、典型的には０．２〜２５ミクロ
ンであり、好ましくは２〜２０ミクロンである。ウェブ
中のストランドの最終的な横断面形は、ストランド中の
繊維の数と太さ、及びウェブの最終的な厚さによって異
なる。
ドは、複数の第二の炭素繊維でできており、好適には少
なくとも１００本の繊維からなるものである。各ストラ
ンド中の炭素繊維の合計数は、ウェブに求められる厚さ
や、ウェブを用いる用途により異なる。第二の繊維の最
大の長さは、ウェブの寸法、及びウェブ内の連続ストラ
ンドの向きにより決まる。例えば、連続ストランドは、
ウェブの一つの縁から、他のいずれか一つの縁に及んで
いてもよいし、またウェブの一つの縁から、それと同じ
縁に伸びていてもよい。いずれの場合も、第二の炭素繊
維の長さは、連続ストランドの長さによって異なる。第
二の炭素繊維の直径は、典型的には０．２〜２５ミクロ
ンであり、好ましくは２〜２０ミクロンである。ウェブ
中のストランドの最終的な横断面形は、ストランド中の
繊維の数と太さ、及びウェブの最終的な厚さによって異
なる。
【００１４】第一の繊維に用いるのに適した繊維は、炭
素繊維、ガラス繊維、シリカ繊維、石英繊維、ポリマー
繊維、金属繊維、セラミック繊維、もしくはそれらの組
み合わせであって、好ましいのは炭素繊維、炭素ウール
繊維、シリカ繊維、石英繊維、金属繊維、及びセラミッ
ク繊維であり、最も好ましいのは炭素繊維と石英繊維で
ある。本発明の一つの態様においては、第一の繊維の内
の少なくとも幾つかが炭素繊維であるのが好適である。
素繊維、ガラス繊維、シリカ繊維、石英繊維、ポリマー
繊維、金属繊維、セラミック繊維、もしくはそれらの組
み合わせであって、好ましいのは炭素繊維、炭素ウール
繊維、シリカ繊維、石英繊維、金属繊維、及びセラミッ
ク繊維であり、最も好ましいのは炭素繊維と石英繊維で
ある。本発明の一つの態様においては、第一の繊維の内
の少なくとも幾つかが炭素繊維であるのが好適である。
【００１５】不織ファイバーウェブは、一段法によっ
て、もしくは製紙法のような連続的な製造方法を連続ウ
ェブ形成用に改変することによって作ることができる。
どちらの場合も、第一の繊維を、好ましくは水に懸濁液
として分散させてスラリーを作る。また、このスラリー
には、一種、もしくはそれ以上のポリマー（「第一のポ
リマー」）、好ましくは例えばポリビニルアルコール
（ＰＶＡ）のような親水性のポリマーも添加する。この
第一のポリマーは、繊維の形のものであってもよい。第
一の繊維と第一のポリマーとを液体中に一旦均質に分散
させ、それらが緊密に結びついた不織ファイバーウェブ
の層を作る為に、得られたスラリーを適切なメッシュを
用いて水切りする。一段法の場合には、従来の手動シー
ト製造機の中にあるメッシュの上に繊維を堆積させる。
この堆積工程は層毎に順に行い、各ストランドもしくは
ストランド群が最終的なシートの表面下で所望のレベル
に位置するよう、既に堆積させてある所望の層の上に炭
素繊維からなる連続ストランドを導入する。動いている
メッシュベルト上にスラリーをコントロールしながら堆
積させることで連続的な構造体を作る場合には、各スト
ランドがウェブの表面下で所望のレベルに位置するよ
う、堆積工程中の適切な時点で、既に堆積させてある層
の上に炭素繊維からなる連続ストランドを導入する。こ
のようにして作ったシート、もしくはウェブをオーブン
中で乾燥させて、第一のポリマーを硬化させる。必要な
らば、このシート、もしくはウェブを、第一のポリマー
と同じであってもなくてもよい仕上げポリマーの溶液中
に入れ、乾燥させ、その後熱処理して仕上げポリマーを
硬化させる。第一のポリマーが最終的なウェブ構造体中
に残るのが望ましくない場合には、この熱処理により、
もしくは別の適切な方法により、第一のポリマーを除去
してもよい。それに加えて、この熱処理により、もしく
は別の適切な方法により、望ましくないあらゆる残留物
を除去してもよい。
て、もしくは製紙法のような連続的な製造方法を連続ウ
ェブ形成用に改変することによって作ることができる。
どちらの場合も、第一の繊維を、好ましくは水に懸濁液
として分散させてスラリーを作る。また、このスラリー
には、一種、もしくはそれ以上のポリマー（「第一のポ
リマー」）、好ましくは例えばポリビニルアルコール
（ＰＶＡ）のような親水性のポリマーも添加する。この
第一のポリマーは、繊維の形のものであってもよい。第
一の繊維と第一のポリマーとを液体中に一旦均質に分散
させ、それらが緊密に結びついた不織ファイバーウェブ
の層を作る為に、得られたスラリーを適切なメッシュを
用いて水切りする。一段法の場合には、従来の手動シー
ト製造機の中にあるメッシュの上に繊維を堆積させる。
この堆積工程は層毎に順に行い、各ストランドもしくは
ストランド群が最終的なシートの表面下で所望のレベル
に位置するよう、既に堆積させてある所望の層の上に炭
素繊維からなる連続ストランドを導入する。動いている
メッシュベルト上にスラリーをコントロールしながら堆
積させることで連続的な構造体を作る場合には、各スト
ランドがウェブの表面下で所望のレベルに位置するよ
う、堆積工程中の適切な時点で、既に堆積させてある層
の上に炭素繊維からなる連続ストランドを導入する。こ
のようにして作ったシート、もしくはウェブをオーブン
中で乾燥させて、第一のポリマーを硬化させる。必要な
らば、このシート、もしくはウェブを、第一のポリマー
と同じであってもなくてもよい仕上げポリマーの溶液中
に入れ、乾燥させ、その後熱処理して仕上げポリマーを
硬化させる。第一のポリマーが最終的なウェブ構造体中
に残るのが望ましくない場合には、この熱処理により、
もしくは別の適切な方法により、第一のポリマーを除去
してもよい。それに加えて、この熱処理により、もしく
は別の適切な方法により、望ましくないあらゆる残留物
を除去してもよい。
【００１６】本発明の第二の態様により、上記の不織フ
ァイバーウェブとフィラー物質とからなる気体拡散支持
体であって、該フィラー物質が、ベースフィラー物質
と、必要に応じて一種、もしくはそれ以上の変性剤物質
を含んでなることを特徴とする支持体が提供される。電
気化学的な用途用の気体拡散支持体として用いた時に適
切な気体の拡散や、導電性及び水処理特性が得られよ
う、ベースフィラー物質は多孔性のマトリックスを形成
するものである。このベースフィラーは、構造体の多孔
度や水処理特性に変化を及ぼすことのできる変性剤物質
を保持するように作用することもある。ＰＥＭＦＣ用の
支持体の最終的な厚さは、好適には１００〜４００μｍ
である。
ァイバーウェブとフィラー物質とからなる気体拡散支持
体であって、該フィラー物質が、ベースフィラー物質
と、必要に応じて一種、もしくはそれ以上の変性剤物質
を含んでなることを特徴とする支持体が提供される。電
気化学的な用途用の気体拡散支持体として用いた時に適
切な気体の拡散や、導電性及び水処理特性が得られよ
う、ベースフィラー物質は多孔性のマトリックスを形成
するものである。このベースフィラーは、構造体の多孔
度や水処理特性に変化を及ぼすことのできる変性剤物質
を保持するように作用することもある。ＰＥＭＦＣ用の
支持体の最終的な厚さは、好適には１００〜４００μｍ
である。
【００１７】ベースフィラー物質は、粒状の炭素とポリ
マーとからなっているのが好適であり、また炭素は、粉
末の形態にあるのが好適である。炭素の粉末は、アセチ
レンブラック、ファーネスブラック、ピッチコークをベ
ースとする粉末、及びこのような物質を黒鉛化したもの
のような、カーボンブラックと一般的に呼ばれる物質の
いずれであってもよい。天然の黒鉛、及び合成された黒
鉛も、この用途に好適に用いることができる。このよう
な物質は単独で用いてもよいし、組み合わせて用いても
よい。フィラー中の粒状の炭素は、一種、もしくはそれ
以上のポリマーによって結束される。用いた重合体状物
質は、孔のサイズ分布、疎水性／親水性のバランス、及
び気体拡散層の物理的強度といった、本質的な電極構造
特性に寄与する。このようなポリマーの例は、ポリテト
ラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、フッ素化エチレン−
プロピレン（ＦＥＰ）、二フッ化ポリビニリデン（ＰＶ
ＤＦ）、ヴィトンＡ、ポリエチレン、ポリプロピレン、
エチレン−プロピレンである。好ましいポリマーは、Ｐ
ＴＦＥもしくはＦＥＰである。
マーとからなっているのが好適であり、また炭素は、粉
末の形態にあるのが好適である。炭素の粉末は、アセチ
レンブラック、ファーネスブラック、ピッチコークをベ
ースとする粉末、及びこのような物質を黒鉛化したもの
のような、カーボンブラックと一般的に呼ばれる物質の
いずれであってもよい。天然の黒鉛、及び合成された黒
鉛も、この用途に好適に用いることができる。このよう
な物質は単独で用いてもよいし、組み合わせて用いても
よい。フィラー中の粒状の炭素は、一種、もしくはそれ
以上のポリマーによって結束される。用いた重合体状物
質は、孔のサイズ分布、疎水性／親水性のバランス、及
び気体拡散層の物理的強度といった、本質的な電極構造
特性に寄与する。このようなポリマーの例は、ポリテト
ラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、フッ素化エチレン−
プロピレン（ＦＥＰ）、二フッ化ポリビニリデン（ＰＶ
ＤＦ）、ヴィトンＡ、ポリエチレン、ポリプロピレン、
エチレン−プロピレンである。好ましいポリマーは、Ｐ
ＴＦＥもしくはＦＥＰである。
【００１８】ベースフィラー物質は、電極触媒以外の触
媒、例えば気層触媒を更に含むことができる。気層触媒
は、例えば水素燃料中の一酸化炭素のような、燃料もし
くはオキシダント供給流中にある不純物を、それを改質
器から供給する際に除去する為のものである。
媒、例えば気層触媒を更に含むことができる。気層触媒
は、例えば水素燃料中の一酸化炭素のような、燃料もし
くはオキシダント供給流中にある不純物を、それを改質
器から供給する際に除去する為のものである。
【００１９】構造を一部変えて密度、水処理、及び気体
の拡散といった特性に影響を与える為に、ベースフィラ
ー物質中に変性剤物質を添加してもよい。この一種、も
しくはそれ以上の変性剤物質は、中空であっても、多孔
性であっても、もしくは中実であってもよい、炭素、ガ
ラス、シリカ、もしくはセラミックをベースとする本質
的に球状の、もしくは繊維状の物質であるのが好適であ
る。「本質的に球状の」という語は、変性剤物質が球
状、長球、楕円体、又は球状、長球、もしくは楕円体に
近いどのような形状にあってもよい、ということを意味
する。「繊維状の」という語は、変性剤物質が繊維質で
あることを、すなわち、その長さが、幅、もしくは直径
よりもずっと大きいことを意味する。一般的に、繊維の
長さは約３ｍｍを越えることはない。変性剤物質の具体
例は、炭素ウール、石英ウール、シリカミクロファイバ
ー、インフレートセラミックファイバー、炭素微小球、
ガラス微小球、コロイダルシリカ、ヒュームドシリカ、
及びゼオライトである。
の拡散といった特性に影響を与える為に、ベースフィラ
ー物質中に変性剤物質を添加してもよい。この一種、も
しくはそれ以上の変性剤物質は、中空であっても、多孔
性であっても、もしくは中実であってもよい、炭素、ガ
ラス、シリカ、もしくはセラミックをベースとする本質
的に球状の、もしくは繊維状の物質であるのが好適であ
る。「本質的に球状の」という語は、変性剤物質が球
状、長球、楕円体、又は球状、長球、もしくは楕円体に
近いどのような形状にあってもよい、ということを意味
する。「繊維状の」という語は、変性剤物質が繊維質で
あることを、すなわち、その長さが、幅、もしくは直径
よりもずっと大きいことを意味する。一般的に、繊維の
長さは約３ｍｍを越えることはない。変性剤物質の具体
例は、炭素ウール、石英ウール、シリカミクロファイバ
ー、インフレートセラミックファイバー、炭素微小球、
ガラス微小球、コロイダルシリカ、ヒュームドシリカ、
及びゼオライトである。
【００２０】ベースフィラー物質、及び変性剤物質につ
いては、ＰＣＴ出願第ＧＢ００／００３８２号明細書に
更に詳しく記載されている。この特許出願は、参考とし
て本明細書に記載するものである。
いては、ＰＣＴ出願第ＧＢ００／００３８２号明細書に
更に詳しく記載されている。この特許出願は、参考とし
て本明細書に記載するものである。
【００２１】気体拡散支持体を製造するのに最も適した
方法は、例えば前述の方法を用いて不織ファイバーウェ
ブを作り、その後で、ベースフィラー物質、及び適切な
らば変性剤物質をウェブ中に含ませるというものであ
る。フィラーとして用いた物質の大部分が不織ファイバ
ーウェブの構造中に押し込まれるが、表面上にフィラー
が少しは残ってもよい。或いは、不織ファイバーウェブ
を作るのに用いたのと同様の連続的な製造方法を用いて
もよい。この場合、ベースフィラー物質、及び適切なら
ば変性剤物質は、スラリーに添加する。
方法は、例えば前述の方法を用いて不織ファイバーウェ
ブを作り、その後で、ベースフィラー物質、及び適切な
らば変性剤物質をウェブ中に含ませるというものであ
る。フィラーとして用いた物質の大部分が不織ファイバ
ーウェブの構造中に押し込まれるが、表面上にフィラー
が少しは残ってもよい。或いは、不織ファイバーウェブ
を作るのに用いたのと同様の連続的な製造方法を用いて
もよい。この場合、ベースフィラー物質、及び適切なら
ば変性剤物質は、スラリーに添加する。
【００２２】本発明の第三の態様は、上記の気体拡散支
持体と電極触媒物質とを含んでなる気体拡散電極を提供
するものである。電極触媒物質を、気体拡散支持体の表
面に薄い層として塗布する。この電極触媒物質の幾分か
は支持体中にやや浸透するかもしれないが、残りの物質
は支持体の表面上で層を形成する。電極触媒物質は、一
種、もしくはそれ以上の電極触媒成分と、ポリマーとか
らなるものである。適切なポリマーは、ＰＴＦＥ、及び
／又はナフィオンのようなプロトン伝導性ポリマーとい
った疎水性のポリマーである。電極触媒成分は、目的と
する電気化学的反応の速度を増すが、この反応によって
変化することのない物質であると定義されるものであ
る。電極触媒成分は、気体拡散電極を用いる用途によっ
て選ぶ。それらは、例えば分散した形で炭素キャリアに
担持されていないか、担持されている貴金属もしくは遷
移金属の金属そのもの、もしくは金属酸化物；表面積の
大きな微粉、もしくは繊維の形態にある有機錯体；又は
それらの組み合わせであってよい。適切な電極触媒物質
の例が、ヨーロッパ特許第０７３１５２０号明細書に記
載されている。
持体と電極触媒物質とを含んでなる気体拡散電極を提供
するものである。電極触媒物質を、気体拡散支持体の表
面に薄い層として塗布する。この電極触媒物質の幾分か
は支持体中にやや浸透するかもしれないが、残りの物質
は支持体の表面上で層を形成する。電極触媒物質は、一
種、もしくはそれ以上の電極触媒成分と、ポリマーとか
らなるものである。適切なポリマーは、ＰＴＦＥ、及び
／又はナフィオンのようなプロトン伝導性ポリマーとい
った疎水性のポリマーである。電極触媒成分は、目的と
する電気化学的反応の速度を増すが、この反応によって
変化することのない物質であると定義されるものであ
る。電極触媒成分は、気体拡散電極を用いる用途によっ
て選ぶ。それらは、例えば分散した形で炭素キャリアに
担持されていないか、担持されている貴金属もしくは遷
移金属の金属そのもの、もしくは金属酸化物；表面積の
大きな微粉、もしくは繊維の形態にある有機錯体；又は
それらの組み合わせであってよい。適切な電極触媒物質
の例が、ヨーロッパ特許第０７３１５２０号明細書に記
載されている。
【００２３】本発明の不織ファイバーウェブを、気体拡
散支持体もしくは気体拡散電極の基本構造体として用い
ると、支持体もしくは電極の圧縮率が著しく低下し、そ
の結果、組み立て中にスタックを圧縮した時に動く量が
減少する。燃料板やオキシダント板の中に特に広い流動
電界チャンネルをもつように設計されたスタックでは、
電極もしくは支持体がチャンネルの中によじれて入って
気体の流れを制限する、という傾向が著しく減少する。
このことは、流動電界チャンネルが一般的に比較的広
い、大気圧下で作業する燃料電池スタックにとって、大
きな利点となる。
散支持体もしくは気体拡散電極の基本構造体として用い
ると、支持体もしくは電極の圧縮率が著しく低下し、そ
の結果、組み立て中にスタックを圧縮した時に動く量が
減少する。燃料板やオキシダント板の中に特に広い流動
電界チャンネルをもつように設計されたスタックでは、
電極もしくは支持体がチャンネルの中によじれて入って
気体の流れを制限する、という傾向が著しく減少する。
このことは、流動電界チャンネルが一般的に比較的広
い、大気圧下で作業する燃料電池スタックにとって、大
きな利点となる。
【００２４】本発明の第四の態様は、本発明の上記の気
体拡散電極と、第二の気体拡散電極と、固体高分子膜と
からなる膜電極アセンブリーを提供するものである。或
いは本発明は、本発明の上記の気体拡散電極と、気体拡
散支持体と、固体高分子膜とからなり、この高分子膜の
気体拡散支持体側の面に電極触媒層が塗布されている、
膜電極アセンブリーを提供するものである。或いは本発
明は、本発明の上記の気体拡散支持体と、気体拡散電極
と、固体高分子膜とからなり、この高分子膜の気体拡散
支持体側の面に電極触媒層が塗布されている、膜電極ア
センブリーを提供するものである。或いは本発明は、本
発明の上記の気体拡散支持体と、第二の気体拡散支持体
と、固体高分子膜とからなり、この固体高分子膜の両面
に電極触媒層が塗布されている、膜電極アセンブリーを
提供するものである。
体拡散電極と、第二の気体拡散電極と、固体高分子膜と
からなる膜電極アセンブリーを提供するものである。或
いは本発明は、本発明の上記の気体拡散電極と、気体拡
散支持体と、固体高分子膜とからなり、この高分子膜の
気体拡散支持体側の面に電極触媒層が塗布されている、
膜電極アセンブリーを提供するものである。或いは本発
明は、本発明の上記の気体拡散支持体と、気体拡散電極
と、固体高分子膜とからなり、この高分子膜の気体拡散
支持体側の面に電極触媒層が塗布されている、膜電極ア
センブリーを提供するものである。或いは本発明は、本
発明の上記の気体拡散支持体と、第二の気体拡散支持体
と、固体高分子膜とからなり、この固体高分子膜の両面
に電極触媒層が塗布されている、膜電極アセンブリーを
提供するものである。
【００２５】本発明の更に別の態様は、本発明による気
体拡散支持体を含んでなる燃料電池を提供するものであ
る。また別の態様は、本発明による気体拡散電極を含ん
でなる燃料電池を提供するものである。また別の態様
は、本発明による膜電極アセンブリーを含んでなる燃料
電池を提供するものである。
体拡散支持体を含んでなる燃料電池を提供するものであ
る。また別の態様は、本発明による気体拡散電極を含ん
でなる燃料電池を提供するものである。また別の態様
は、本発明による膜電極アセンブリーを含んでなる燃料
電池を提供するものである。
【００２６】本発明の態様の一つ、もしくはそれ以上を
用いることのできる、燃料電池以外の用途には、金属−
空気電池、電気化学的ガス検知器、有用な化合物を電気
合成する為の電気化学的反応器、及び電池用のセパレー
タマットが含まれるが、これらに限定されるものではな
い。不織ファイバーウェブの非電気化学的用途には、極
低温絶縁用の複合材、プラスチック、セメント、印刷回
路板、スポーツ用品等の分野における複合補強材、絶縁
用、軍事的用途、自動車の構造部材、ブレーキ、ガスケ
ット、伝動単位装置等、及び濾過の用途が含まれるが、
これらに限定されるものではない。
用いることのできる、燃料電池以外の用途には、金属−
空気電池、電気化学的ガス検知器、有用な化合物を電気
合成する為の電気化学的反応器、及び電池用のセパレー
タマットが含まれるが、これらに限定されるものではな
い。不織ファイバーウェブの非電気化学的用途には、極
低温絶縁用の複合材、プラスチック、セメント、印刷回
路板、スポーツ用品等の分野における複合補強材、絶縁
用、軍事的用途、自動車の構造部材、ブレーキ、ガスケ
ット、伝動単位装置等、及び濾過の用途が含まれるが、
これらに限定されるものではない。
【００２７】
【実施例】本発明を、以下の例を用いて更に詳しく説明
する。
する。
【００２８】比較例１（ウェブの作成） 繊維長６ｍｍの切り刻んだ炭素繊維０．５ｇと、繊維長
１２ｍｍの切り刻んだ炭素繊維０．５ｇ（いずれもRK C
arbon Fibres Ltd.製のＲＫ１０タイプ）を、炭素繊維
ウール（Le Carbone (Great Britain) Ltd., Portslad
e, Sussex, UK製のＦＲＣ１５タイプ）０．５ｇ、及び
ポリビニルアルコール繊維（ユニチカ（株）、大阪５４
１、日本のニューロンＳＭＬ）０．１３ｇと共に、普通
の調理用のブレンダーを用いて３リットルの水に分散さ
せた。得られた分散液を、特注のシート成形機（AB Lor
entzen & Wettre, Box 4, S-163 93 Stockholm, Sweden
製の標準的なＳＣＡシート成形機と一般的な操作法が類
似しているもの）で、直径３３０ｍｍ（８５５．３ｃｍ
２）の大きさの不織シートサンプルを作るのに用いた。
このシートを、空気中、１００℃で乾燥させた。乾燥さ
せたシートを手動シート成形機のベースメッシュの上に
戻した後、シート成形機に水を補充した。６ｍｍの切り
刻んだ炭素繊維０．５ｇ、１２ｍｍの切り刻んだ炭素繊
維０．５ｇ、ＦＲＣ１５炭素繊維ウール０．５ｇ、及び
ポリビニルアルコール繊維０．１３ｇを３リットルの水
に分散させた別の分散液をシート成形機の中に入れて、
第一の不織シート上に堆積させた。最終的なシートを、
空気中、１００℃で乾燥させた。
１２ｍｍの切り刻んだ炭素繊維０．５ｇ（いずれもRK C
arbon Fibres Ltd.製のＲＫ１０タイプ）を、炭素繊維
ウール（Le Carbone (Great Britain) Ltd., Portslad
e, Sussex, UK製のＦＲＣ１５タイプ）０．５ｇ、及び
ポリビニルアルコール繊維（ユニチカ（株）、大阪５４
１、日本のニューロンＳＭＬ）０．１３ｇと共に、普通
の調理用のブレンダーを用いて３リットルの水に分散さ
せた。得られた分散液を、特注のシート成形機（AB Lor
entzen & Wettre, Box 4, S-163 93 Stockholm, Sweden
製の標準的なＳＣＡシート成形機と一般的な操作法が類
似しているもの）で、直径３３０ｍｍ（８５５．３ｃｍ
２）の大きさの不織シートサンプルを作るのに用いた。
このシートを、空気中、１００℃で乾燥させた。乾燥さ
せたシートを手動シート成形機のベースメッシュの上に
戻した後、シート成形機に水を補充した。６ｍｍの切り
刻んだ炭素繊維０．５ｇ、１２ｍｍの切り刻んだ炭素繊
維０．５ｇ、ＦＲＣ１５炭素繊維ウール０．５ｇ、及び
ポリビニルアルコール繊維０．１３ｇを３リットルの水
に分散させた別の分散液をシート成形機の中に入れて、
第一の不織シート上に堆積させた。最終的なシートを、
空気中、１００℃で乾燥させた。
【００２９】比較例２（支持体の製造） 比較例１のようにして、不織炭素繊維シートを作った。
このシートを、ＰＴＦＥのシート（Dalau Ltd., Clacto
n-on-sea, Essex, UK製の削いだシート）の上に置き、
１０ｇの水にＰＴＦＥ（ICI Fluon分散液ＧＰ１、固形
分が６４重量％の懸濁液）を２．３ｇ入れた懸濁液を噴
霧した。懸濁液の半分を第一の面に噴霧してシートを１
２０℃で乾燥させ、もう一方の面に残りの懸濁液を噴霧
した。得られたシートを空気中で１５分間、３４０℃に
加熱して、ＰＴＦＥの塗布量を３０重量％とした。
このシートを、ＰＴＦＥのシート（Dalau Ltd., Clacto
n-on-sea, Essex, UK製の削いだシート）の上に置き、
１０ｇの水にＰＴＦＥ（ICI Fluon分散液ＧＰ１、固形
分が６４重量％の懸濁液）を２．３ｇ入れた懸濁液を噴
霧した。懸濁液の半分を第一の面に噴霧してシートを１
２０℃で乾燥させ、もう一方の面に残りの懸濁液を噴霧
した。得られたシートを空気中で１５分間、３４０℃に
加熱して、ＰＴＦＥの塗布量を３０重量％とした。
【００３０】繊維の網状構造中に埋め込むのに用いる粒
状物質を、アセチレンブラック（Chevron Chemicals, H
ouston, Texas, USA製のShawinigan black）４７重量部
を水１２００部に分散させて作った。これに、水性分散
液の形のＰＴＦＥ（ICI Fluon分散液ＧＰ１、固形分が
６４重量％の懸濁液）を３重量部添加し、その混合物を
攪拌して、ＰＴＦＥ粒子をカーボンブラックに吸着させ
た。得られた物質を高せん断ミキサー（Silverson L4
R）で分散させて、滑らかな混合物とした。
状物質を、アセチレンブラック（Chevron Chemicals, H
ouston, Texas, USA製のShawinigan black）４７重量部
を水１２００部に分散させて作った。これに、水性分散
液の形のＰＴＦＥ（ICI Fluon分散液ＧＰ１、固形分が
６４重量％の懸濁液）を３重量部添加し、その混合物を
攪拌して、ＰＴＦＥ粒子をカーボンブラックに吸着させ
た。得られた物質を高せん断ミキサー（Silverson L4
R）で分散させて、滑らかな混合物とした。
【００３１】この粒状物質を、不織炭素繊維シートの一
方の側から押し付けて、金属板の縁を用いて平らに均し
た。その後、このシートを２００℃で１分間乾燥させ
た。粒状物質の別の薄い層を同じ側に塗布した。この構
造体を２枚の濾紙の間に挟み、一組のローラーの間を通
過させて層を圧縮した。その後、このシートを２００℃
で１分間乾燥させた。この工程を、もう一方の側につい
て繰り返した。炭素の塗布量が３．３ｍｇ／ｃｍ２にな
る迄、粒状物質の薄い層をシートのそれぞれの側に更に
交互に塗布し、圧縮し、乾燥させた。得られた気体拡散
支持体を、空気中で３０分間、３００℃に加熱した。
方の側から押し付けて、金属板の縁を用いて平らに均し
た。その後、このシートを２００℃で１分間乾燥させ
た。粒状物質の別の薄い層を同じ側に塗布した。この構
造体を２枚の濾紙の間に挟み、一組のローラーの間を通
過させて層を圧縮した。その後、このシートを２００℃
で１分間乾燥させた。この工程を、もう一方の側につい
て繰り返した。炭素の塗布量が３．３ｍｇ／ｃｍ２にな
る迄、粒状物質の薄い層をシートのそれぞれの側に更に
交互に塗布し、圧縮し、乾燥させた。得られた気体拡散
支持体を、空気中で３０分間、３００℃に加熱した。
【００３２】実施例１（ウェブの作成） ６ｍｍの切り刻んだ炭素繊維０．５ｇと、１２ｍｍの切
り刻んだ炭素繊維０．５ｇ（両方共、ＲＫ１０タイプ）
を、炭素繊維ウール（ＦＲＣ１５タイプ）０．５ｇ、及
びポリビニルアルコール繊維（ニューロンＳＭＬタイ
プ）０．１３ｇと共に用いて、比較例１のようにして、
特注のシート成形機で、直径３３０ｍｍ（８５５．３ｃ
ｍ２）の大きさの不織シートを作った。このシートを空
気中、１００℃で乾燥させた。
り刻んだ炭素繊維０．５ｇ（両方共、ＲＫ１０タイプ）
を、炭素繊維ウール（ＦＲＣ１５タイプ）０．５ｇ、及
びポリビニルアルコール繊維（ニューロンＳＭＬタイ
プ）０．１３ｇと共に用いて、比較例１のようにして、
特注のシート成形機で、直径３３０ｍｍ（８５５．３ｃ
ｍ２）の大きさの不織シートを作った。このシートを空
気中、１００℃で乾燥させた。
【００３３】乾燥させたシートを手動シート成形機のベ
ースメッシュの上に戻し、一連の真っ直ぐな炭素トウ
（Akzo Nobel Fibers Ltd., Enkalon House, Leiceste
r, UK製のＨＴＳ５１３１ ２００ＴＥＸ Ｆ３０００
Ｔ０タイプ）を、ジグを用いて不織シートの表面に１
ｃｍの間隔で配置し、それらストランドを引っ張った状
態で適当な位置に保った。
ースメッシュの上に戻し、一連の真っ直ぐな炭素トウ
（Akzo Nobel Fibers Ltd., Enkalon House, Leiceste
r, UK製のＨＴＳ５１３１ ２００ＴＥＸ Ｆ３０００
Ｔ０タイプ）を、ジグを用いて不織シートの表面に１
ｃｍの間隔で配置し、それらストランドを引っ張った状
態で適当な位置に保った。
【００３４】その後、シート成形機に水を補充し、６ｍ
ｍの切り刻んだ炭素繊維０．５ｇ、１２ｍｍの切り刻ん
だ炭素繊維０．５ｇ、ＦＲＣ１５炭素繊維ウール０．５
ｇ、及びポリビニルアルコール繊維０．１３ｇを３リッ
トルの水に分散させた別の分散液をシート成形機の中に
入れて、第一の不織シートと炭素トウの上に堆積させ
た。この最終的なシートを空気中、１００℃で乾燥させ
た。
ｍの切り刻んだ炭素繊維０．５ｇ、１２ｍｍの切り刻ん
だ炭素繊維０．５ｇ、ＦＲＣ１５炭素繊維ウール０．５
ｇ、及びポリビニルアルコール繊維０．１３ｇを３リッ
トルの水に分散させた別の分散液をシート成形機の中に
入れて、第一の不織シートと炭素トウの上に堆積させ
た。この最終的なシートを空気中、１００℃で乾燥させ
た。
【００３５】実施例２（支持体の作成） 実施例１のようにして、炭素繊維トウのストランドを含
有する不織炭素繊維シートを作った。比較例２に記載し
たようにして、乾燥させたシートにＰＴＦＥを塗布し、
炭素／ＰＴＦＥ混合物を含ませた。
有する不織炭素繊維シートを作った。比較例２に記載し
たようにして、乾燥させたシートにＰＴＦＥを塗布し、
炭素／ＰＴＦＥ混合物を含ませた。
【００３６】機械製のウェブの作成 １メートルの幅の半分に炭素繊維トウのストランドを２
０ｍｍの間隔で含んでいる、重量１６ｇ／ｍ２の不織炭
素繊維シートを、湿式堆積製紙機を用いて作った。切り
刻んだ炭素繊維と炭素繊維ウールの比は、比較例１で作
ったサンプルと同じにした。シートをワイア上で作った
後、コーチロールから外す前に、ＰＶＡ繊維バインダー
の代わりにポリエステルエマルジョンバインダーをシー
トに塗布した。
０ｍｍの間隔で含んでいる、重量１６ｇ／ｍ２の不織炭
素繊維シートを、湿式堆積製紙機を用いて作った。切り
刻んだ炭素繊維と炭素繊維ウールの比は、比較例１で作
ったサンプルと同じにした。シートをワイア上で作った
後、コーチロールから外す前に、ＰＶＡ繊維バインダー
の代わりにポリエステルエマルジョンバインダーをシー
トに塗布した。
【００３７】比較例３（ウェブ） 上で作った機械製の一巻きのウェブの、トウストランド
のない部分からサンプルシートを取った。
のない部分からサンプルシートを取った。
【００３８】実施例３（ウェブ） 上で作った機械製の一巻きのウェブの、トウストランド
のある部分からサンプルシートを取った。
のある部分からサンプルシートを取った。
【００３９】実施例４（支持体） 上で作った機械製の一巻きのウェブの、トウストランド
のある部分からサンプルシートを取った。比較例２に記
載したようにして、このシートにＰＴＦＥを塗布し、炭
素／ＰＴＦＥ混合物を含ませた。
のある部分からサンプルシートを取った。比較例２に記
載したようにして、このシートにＰＴＦＥを塗布し、炭
素／ＰＴＦＥ混合物を含ませた。
【００４０】比較例１、２、及び３、並びに実施例１、
２、３、及び４で作ったシートから、大きさが６０ｍｍ
×６０ｍｍのテスト用のサンプルを切り取り、直径５０
ｍｍの圧縮用のアンビルと１ＫＮのロードセルを取り付
けたHoundsfield H5K-S Materials Testing Machineを
用いて、これらのサンプルの圧縮率を評価した。１Ｎ〜
２５０Ｎで徐々に力を加えて、５ＫＰａ〜１０００ＫＰ
ａ迄応力をかけると、サンプルの厚さの減少を伴う圧縮
歪が測定された。各サンプルの圧縮百分率として現され
ている圧縮歪率は下記表に示した通りである。
２、３、及び４で作ったシートから、大きさが６０ｍｍ
×６０ｍｍのテスト用のサンプルを切り取り、直径５０
ｍｍの圧縮用のアンビルと１ＫＮのロードセルを取り付
けたHoundsfield H5K-S Materials Testing Machineを
用いて、これらのサンプルの圧縮率を評価した。１Ｎ〜
２５０Ｎで徐々に力を加えて、５ＫＰａ〜１０００ＫＰ
ａ迄応力をかけると、サンプルの厚さの減少を伴う圧縮
歪が測定された。各サンプルの圧縮百分率として現され
ている圧縮歪率は下記表に示した通りである。
【００４１】 表 サンプル 重量（ｇ／ｍ ２ ） 5KPaでの厚さ(mm) 509KPaでの圧縮歪（％） 比較例１ ２５．７ ０．３４６ ６８ 実施例１ ２５．７ ０．４４３ ５５．７ 比較例２ ２２．３ ０．３０５ ５０．２ 実施例２ ２５．７ ０．３１７ ３６．３ 比較例３ １６．０ ０．２５４ ６２．５ 実施例３ １６．０ ０．２６０ ４６．７ 実施例４ １６．０ ０．２５８ ２５．７
【００４２】比較例１のような目の粗いウェブはウェブ
の目が非常に粗くて柔軟性がある為、構造体中に一様の
長さの炭素トウを（１ｃｍの間隔で）入れた実施例１と
比較して、圧縮率が極めて高い。炭素／ＰＴＦＥ充填剤
の包含は、トウ無し（比較例２）とトウ有り（実施例
２）との両者の圧縮率を改良する。しかしながら、比較
例２に対する実施例２の圧縮率が非常に低いことからも
分かるとおり、該ウェブにおける炭素トウの効果は、実
際、炭素とそれとで占められるウェブから製造された気
体拡散支持体に対する効果から容易に理解することがで
きる。機械製のウェブ（比較例３、及び実施例３）で観
察される差は、傾向は全く同じであるが、ウェブ中の炭
素トウの効果は、この場合、その差が非常に大きい。実
施例４は、炭素／ＰＴＦＥ充填剤の包含もまた、炭素ト
ウを有する機械製のウェブの圧縮率事実上減少させると
いうことを示している。
の目が非常に粗くて柔軟性がある為、構造体中に一様の
長さの炭素トウを（１ｃｍの間隔で）入れた実施例１と
比較して、圧縮率が極めて高い。炭素／ＰＴＦＥ充填剤
の包含は、トウ無し（比較例２）とトウ有り（実施例
２）との両者の圧縮率を改良する。しかしながら、比較
例２に対する実施例２の圧縮率が非常に低いことからも
分かるとおり、該ウェブにおける炭素トウの効果は、実
際、炭素とそれとで占められるウェブから製造された気
体拡散支持体に対する効果から容易に理解することがで
きる。機械製のウェブ（比較例３、及び実施例３）で観
察される差は、傾向は全く同じであるが、ウェブ中の炭
素トウの効果は、この場合、その差が非常に大きい。実
施例４は、炭素／ＰＴＦＥ充填剤の包含もまた、炭素ト
ウを有する機械製のウェブの圧縮率事実上減少させると
いうことを示している。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｍ 8/10 Ｈ０１Ｍ 8/10 (72)発明者 スーザン、ジョイ、クーパー イギリス国レディング、ドニントン、ガー デンズ、54 (72)発明者 ジョン、マルコム、ガスコイン イギリス国バックス、ハイ、ウィコウム、 ブレッドロー、リッジ、ルーツ、グリー ン、リダスカ (72)発明者 トーマス、ロバートソン、ラルフ イギリス国レディング、シャフツベリ、ロ ード、94
Claims (19)
- 【請求項１】ｘ方向、ｙ方向、また必要に応じてｚ方向
に配向された複数の第一の繊維を含んでなる不織ファイ
バーウェブであって、 前記第一の繊維が、重合体状物質により結束されてなる
ものであり、一本、もしくはそれ以上の連続ストランド
が、前記不織ファイバーウェブの表面下の層内に埋め込
まれており、ここで、各々の連続ストランドが、複数の
第二の炭素繊維を含んでなることを特徴とする、不織ウ
ェブ。 - 【請求項２】ウェブ内に埋め込まれている炭素繊維から
なるいずれの連続ストランドが、同じ深さにあるか、異
なる深さにあるか、もしくはそれらの組み合わせであ
る、請求項１に記載の不織ウェブ。 - 【請求項３】炭素繊維からなる一本、もしくはそれ以上
の連続ストランドが、そのストランドの表面に塗布され
ているか、もしくはスランド中に含漬されたポリマーを
有している、請求項１または２に記載の不織ウェブ。 - 【請求項４】炭素繊維からなる連続ストランド、もしく
は各々の連続ストランドが、少なくとも１００本の繊維
を含んでなるものである、請求項１〜３のいずれか一項
に記載の不織ウェブ。 - 【請求項５】第二の炭素繊維の直径が０．２〜２５ミク
ロンの範囲にある、請求項１〜４ののいずれか一項に記
載の不織ウェブ。 - 【請求項６】第一の繊維が、長繊維、及び短繊維からな
る群から選ばれるものである、請求項１〜５のいずれか
一項に記載の不織ウェブ。 - 【請求項７】長繊維が、平均長さが３ｍｍよりも長いも
のである、請求項１〜６のいずれか一項に記載の不織ウ
ェブ。 - 【請求項８】短繊維が、平均長さが３ｍｍ未満のもので
ある、請求項１〜７のいずれか一項に記載の不織ウェ
ブ。 - 【請求項９】第一の繊維が、炭素繊維、炭素ウール繊
維、ガラス繊維、シリカ繊維、石英繊維、ポリマー繊
維、金属繊維、セラミック繊維、及びそれらの組み合わ
せからなる群から選ばれるものである、請求項１〜８の
いずれか一項に記載の不織ウェブ。 - 【請求項１０】請求項１〜９のいずれか一項に記載の不
織ファイバーウェブとフィラー物質とを含んでなる気体
拡散支持体であって、 前記フィラー物質が、ベースフィラー物質と、必要に応
じて一種、もしくはそれ以上の変性剤物質とを含んでな
ることを特徴とする、支持体。 - 【請求項１１】ベースフィラー物質が粒状の炭素とポリ
マーとを含んでなるものである、請求項１０に記載の気
体拡散支持体。 - 【請求項１２】ベースフィラー物質が電極触媒以外の触
媒をさらに含んでなる、請求項１０または１１に記載の
気体拡散支持体。 - 【請求項１３】請求項１０〜１２のいずれか一項に記載
の気体拡散支持体と電極触媒物質とを含んでなる、気体
拡散電極。 - 【請求項１４】電極触媒物質が、一種、もしくはそれ以
上の電極触媒成分と、ポリマーとを含んでなるものであ
る、請求項１３に記載の気体拡散電極。 - 【請求項１５】一種、もしくはそれ以上の電極触媒成分
が、分散した形態で炭素キャリアに担持されずまたは担
持されている、貴金属もしくは遷移金属の金属自体もし
くは金属酸化物であるか、表面積の大きな微粉もしくは
繊維の形態にある有機錯体であるか、またはそれらの組
み合わせである、請求項１３または１４に記載の気体拡
散電極。 - 【請求項１６】請求項１３〜１５のいずれか一項に記載
の気体拡散電極と、第二の気体拡散電極と、固体高分子
膜とを含んでなる、膜電極アセンブリー。 - 【請求項１７】請求項１０〜１２のいずれか一項に記載
の気体拡散支持体を含んでなる、燃料電池。 - 【請求項１８】請求項１３〜１５のいずれか一項に記載
の気体拡散電極を含んでなる、燃料電池。 - 【請求項１９】請求項１６に記載の膜電極アセンブリー
を含んでなる、燃料電池。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| GBGB9914492.5A GB9914492D0 (en) | 1999-06-22 | 1999-06-22 | Non-woven fibre webs |
| GB9914492.5 | 1999-06-22 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000187786A Expired - Fee Related JP4738569B2 (ja) | 1999-06-22 | 2000-06-22 | 不織ファイバーウェブ |
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| Country | Link |
|---|---|
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| EP (1) | EP1063716B1 (ja) |
| JP (1) | JP4738569B2 (ja) |
| CA (1) | CA2311962C (ja) |
| GB (1) | GB9914492D0 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2004514246A (ja) * | 2000-11-07 | 2004-05-13 | ジョンソン、マッセイ、パブリック、リミテッド、カンパニー | ガス拡散基材 |
Families Citing this family (20)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US20040208993A1 (en) * | 1998-10-16 | 2004-10-21 | Fongalland Dharshini Chryshantha | Substrate binder |
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