JP2001025465A - 物質を検出する装置及び方法 - Google Patents

物質を検出する装置及び方法

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    • G01N21/17—Systems in which incident light is modified in accordance with the properties of the material investigated
    • G01N21/1702—Systems in which incident light is modified in accordance with the properties of the material investigated with opto-acoustic detection, e.g. for gases or analysing solids

Abstract

(57)【要約】 【課題】 サンプル中の物質の非侵襲性の検出を行うた
めの、簡単でかつ信頼性のある装置及び方法を提供す
る。 【解決手段】 各々がサンプル内の物質の吸収スペクト
ルにおける異なった山あるいは谷において、少なくとも
２つの個々の波長において、中間赤外線レーザー光１０
を放出するための半導体レーザー４，５を有している。
光音響検出器３，６はレーザー光の吸収から発生する音
響信号１１を検出する。表示ユニット７は各々の波長に
対して音響信号を分離的に評価し、異なった波長からの
全ての音響信号に基づいた検出結果を計算する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明はサンプルにおける物
質（ｓｕｂｓｔａｎｃｅ）を検出する装置及び方法に関
するものであり、特に体液あるいは人体組織におけるグ
ルコースのような物質の濃度を検出、測定するための装
置および方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】インシュリンに依存する糖尿病患者は、
規則正しい時間間隔で、その血液のグルコース濃度を監
視する必要がある。現在においては、このことは血液サ
ンプルを採取して、それを患者の体外において分析する
ことによって通常行われている。自分の血液のグルコー
ス値を自分で監視する患者は指ランセット（ｆｉｎｇｅ
ｒ ｌａｎｃｅ）を使って少量の血液を採取し、これを
分析のために試薬片に加えられる。当然、この方法では
痛みと不快が発生する。そのため血液のグルコース濃度
を生体内で検出するための各種の試みがなされてきてい
る。
【０００３】EP−A−２８２２３４は、患者の皮膚を貫
通するレーザービームを用いる赤外線分光法（ｉｎｆｒ
ａｒｅｄ ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）によって、血液
流中のグルコースを生体内で検出することを提案してい
る。該レーザービームの波長は近赤外線領域（NIR）の
０．７６から２．５μmの中で選択される。
【０００４】物理学・医学・生物学（Ｐｈｙｓ．Ｍｅ
ｄ．Ｂｉｏｌ．）の３８（１９９３年）の１９１１頁―
１９２２頁及び医療化学（Ｃｌｉｎｉｃａｌ Ｃｈｅｍ
ｉｓｔｒｙ）４５：９（１９９９年）の１５８７頁―１
５９５頁において、H.A.マックケンジィー（Ｍａｃ Ｋ
ｅｎｚｉｅ）他によって説明されたように、非侵襲性の
血液中のグルコース測定のためには、近赤外線領域や、
特に１μｍから２μｍの波長域が好ましく、それは血液
との相互作用のために適当な深さにまで貫通する光に対
して、人間の肌の中へ他の波長の光の吸収は大き過ぎる
からである。医学・生物工学・計算機（Ｍｅｄｉｃａｌ
＆ Ｂｉｏｌｏｇｉｃａｌ Ｅｎｇｅｎｅｅｒｉｎｇ
＆ Ｃｏｍｐｕｔｉｎｇ）の１９９３年５月号の２８
４頁―２９０頁において、マックケンジィー他はまた、
グルコースの測定のために、２．５μｍから２５μｍの
中間赤外線（ｍｉｄ−ｉｎｆｒａｒｅｄ：ＭＩＲ）の波
長域の採用を報告している。しかし、これらの波長にお
ける皮膚伝達（ｓｋｉｎ ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ）
は非常に低いため、それらは生体内でグルコース濃度を
測定していない。採用された中間赤外線光の光源はＣＯ
2レーザーであり、グルコース濃度は、ある波長におい
てサンプル内の吸収係数を測定し、それを同一の波長に
おける蒸留水の吸収係数と関連づけることにより得られ
る。
【０００５】上述した従来技術においては、光学的な吸
収係数は光音響効果（ｐｈｏｔｏａｃｏｕｓｔｉｃ ｅ
ｆｆｅｃｔ）を介して測定され、赤外線放射の光学的な
吸収がグルコースにおける炭素と酸素の結合（Ｃ−Ｏ
ｂｏｎｄｓ）の振動モードのような分子共鳴に導き、非
放射性の分子移行を介して下方遷移（ｄｅ−ｅｘｃｉｔ
ａｔｉｏｎ）が生じた時に、サンプルは局所的に加熱さ
れ、温度傾斜と材料の伸びが生じる。この伸びは音響セ
ンサーによって検出される。光のパルスからの材料の局
部に制限された加熱と膨張によって、音響波のパルスが
発生される。
【０００６】生体内で測定する血液のグルコース値のた
めの光音響検出器の使用がWO９１／１８５４８に開示さ
れている。この先行技術においては、ＭＩＲ領域におけ
る２つの波長の赤外線光が２つの異なった位置において
人間の皮膚に照射される。１つの波長は血液グルコース
が特定の吸収を示すように選択され、他の波長はグルコ
ースによる特定の吸収が存在しないように選択される。
音響検出器は異なった波長の赤外線が照射された場所の
間の差圧を検出する。
【０００７】人間の指を介する赤外線伝達による血液中
のグルコース値の測定のための簡単な装置がUS−５３１
３９４１に開示されている。この装置はフィラメントに
よる赤外線源と、該源からある波長帯を選択するための
フィルターを取付けたシリコン光検出器とを用いてい
る。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】上述してきたどの技術
も、グルコースの非侵襲性検出のための実際的に使用可
能な装置にまでは到っていない。人間の皮膚を過度に加
熱したり、あるいは焼いてしまったりすることなしに実
際的に使用可能な赤外線の強度では、全ての既知の技術
は感度がよくなく、また余り信頼性がなく、あるいは毎
日の使用に対しては大き過ぎる。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明の目的はサンプル
中の物質の非浸襲性検出（nｏｎｉｎｖａｓｉｖｅｄｅ
ｔｅｃｔｉｏｎ）のための、簡単で信頼性のある装置及
び方法を提供することにある。
【００１０】この目的は特許請求の範囲の独立項におい
て記載した装置および方法によって解決される。従属項
は本発明の好的実施例を記載している。
【００１１】グルコースのような重要な物質（ｓｕｂｓ
ｔａｎｃｅｓ ｏｆ ｉｎｔｅｒｅｓｔ）は、光のスペ
クトルの中間赤外線領域において、即ち、２．５μmか
ら２５μmの波長（４０００ないし４００cm-1の波数）
の赤外線光に対応した周波数において、基本の共鳴周波
数を備える共有結合を有している。従って、これらの物
質の吸収スペクトルの中間赤外線領域は、各々の個々の
物質に対して特有の比較的狭い吸収線を含んでいる。こ
のことは０．７６μｍから２．５μｍの波長における近
赤外線領域での使用に対し長所であり、重要な物質によ
る赤外線吸収が振動している分子結合の高調波（ｈａｒ
ｍｏｎｉｃｓ）によるものであり、吸収帯がより広く、
互いに重なり合い、より小さくてより巾広い山（ｐｅａ
ｋ）を有し、従って、吸収を検出しようとする物質に帰
することがより困難になる。
【００１２】今までは、体液あるいは人体組織における
グルコースのような物質の中間赤外線分光法による非侵
襲性の検出、即ち、水による中間赤外線光の高い寄生吸
収（ｐａｒａｓｉｔｉｃ ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ）の欠
点と考えられていたことは、請求項１によって、光音響
効果による吸収の検出によって、また複数個の個々の波
長（ｄｉｓｃｒｅｔｅ ｗａｖｅｌｅｎｇｔｈｓ）にお
けるレーザー光を用いることによって克服される。
【００１３】赤外線光吸収を検出するための光音響効果
の使用は、サンプルによる光の吸収が高すぎて、伝達さ
れたりあるいは反射された光から物質を検出することが
できない場合でも、非侵襲性技術によってサンプル内か
らの物質の検出を可能にするという長所を有している。
【００１４】サンプル内の検出しようとする物質の吸収
スペクトルにおける山あるいは谷（ｖａｌｌｅｙ）にお
ける少なくとも２つのはっきりした個々の波長のレーザ
ー光でサンプルを照射することは２つの効果を有してい
る。第１に、これらは、吸収が余り波長変動およびサン
プル内の未知の他の組成による吸収線における可能な移
行に依存していない波長であるということである。第２
に、広範囲の波長を放出する赤外線源を伴う従来の分光
法におけるような、他の波長の光によるサンプルへの不
必要な加熱を避けることができる。従って、許容される
光の強度は最も正確な結果を与える個々の波長に集中す
ることができる。
【００１５】請求項２から請求項４までの特徴は検出の
精度を改良する。請求項４によるサンプルの同一場所に
おける測定はサンプルの非均一性からの誤差を避けてい
る。
【００１６】好ましいレーザー装置は、請求項５に記載
したような量子井戸構造（ｑｕａｎｔｕｍ ｗｅｌｌ
ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ）を有した半導体レーザーを有して
いる。量子井戸構造は異なった半導体材料の層を変更す
ることによって作られ、レーザーの操作のために副帯移
行（ｓｕｂ−ｂaｎｄ ｔｒａｎｓｉｔｉｏｎｓ）が用
いられる場合のエネルギーの副帯を形成する。該移行エ
ネルギーは半導体材料と層の厚さとに依存しており、本
発明の波長の要求に合致するように調節することができ
る。そのようなレーザー装置の一つは請求項６で記載さ
れた量子カスケードレーザー（ｑｕａｎｔｕｍ ｃａｓ
ｃａｄｅ ｌａｓｅｒ）である。該量子カスケードレー
ザーについての説明はＪ．フェイスト（Ｆａｉｓｔ）に
よる“量子カスケードレーザー”サイエンス，２６４号
（１９９４年）の５５３頁から５５６頁に記載されてい
る。
【００１７】請求項７は検出された物質の濃度の測定に
関している。
【００１８】
【発明の実施の形態】図１に示された装置は人体の組織
１あるいは血液におけるグルコース濃度を生体内で検出
及び測定するのに適している。該装置は人間の皮膚２の
上に配置された空洞（ｃａｖｉｔｙ）３を有している。
該空洞３にはレーザー装置４が取り付けられ、該装置に
は量子カスケードレーザー５が含まれている。また該空
洞３にはマイクロホンとして作用する圧電変換器６が取
り付けられている。
【００１９】量子カスケードレーザー５と圧電変換器６
はマイクロコントローラ（ｍｉｃｒｏｃｏｎｔｒｏｌｌ
ｅｒ）８とディスプレイ９とを有する制御ユニット７に
連結されている。
【００２０】人体組織１内のグルコース濃度を検出およ
び測定するため、制御ユニット７内のマイクロコントロ
ーラ８は量子カスケードレーザー５を駆動し、皮膚２を
貫通して人体組織１の中へ入るレーザービーム１０のパ
ルスを放出する。レーザービーム１０が人体組織１に吸
収されると、該組織は局所的に加熱される。この局所加
熱の結果熱膨張し、音響パルスが開始され、こうしてパ
ルス状のレーザービーム１０は、レーザービーム１０が
吸収された領域内で発生する音響信号１１のパルス列
（ｐｕｌｓｅ ｔｒａｉｎ）を導く。該パルス列１１は
空洞３の中へ進行し、圧電変換器６によって検出され
る。好ましくは、レーザービーム１０のパルス周波数は
コントローラ８によって、音響パルス１１を増幅する空
洞３の音響共鳴周波数に合致するように選択される。
【００２１】マイクロコントローラ８は圧電変換器６に
よって検出された各々の音響パルス１１のピーク対ピー
クの振幅（ｐｅａｋ ｔｏ ｐｅａｋ ａｍｐｌｉｔｕ
ｄｅ）を確定する。該ピーク対ピーク振幅は、人体組織
１の中へ吸収されたレーザービームパルスのエネルギー
の測定値である。好ましくは、マイクロコントローラ８
は、パルスの走行時間に関連して、グルコースの濃度に
関する有用な情報を期待することのできない人体組織１
の一部分から生じる各音響パルスの一部分を捨てる。例
えば、皮膚２の外層内のレーザービームの吸収から生じ
る音響信号を無視するために、各々の音響パルスの第１
部分が捨てられ、ピーク対ピークの振幅がパルスのより
後の部分から得られる。
【００２２】ＭＩＲレーザー光ビーム１０の波長は、吸
収されたエネルギーが人体組織１におけるグルコース濃
度に依存する場合の波長である。さらに、量子カスケー
ドレーザー５に印加される電圧と電流は、所定の数のレ
ーザービームパルスの後で変化され、レーザー５はこれ
もまた吸収がグルコース濃度に依存する場合の別の波長
に調節される。このようにして、中間赤外線領域におけ
る少なくとも３つの異なった波長が連続的に走査され
る。好ましくは、選択される波長は山と谷における波長
であり、即ち、人体組織、血液あるいは水におけるグル
コースの吸収スペクトルの相対的な最大値及び最小値に
おける波長である。
【００２３】図２はグルコースの１００，２００、及び
３００ｍｇに対し１ｄｌの水（即ち、０．１リットルの
水）のグルコース水溶液の吸収スペクトルを示す。また
蒸留水（０ｍｇ／ｄｌグルコース）の吸収スペクトルも
示されている。図３は蒸留水の吸収スペクトルを除い
た、各々のグルコース濃度のスペクトルを示している。
従って、図３に示されたスペクトルは水環境におけるグ
ルコースだけの吸収スペクトルである。図３からわかる
ように、最大吸収が生じるのは、例えば、波数１１５
１、１１０５、１０８０、１０３６及び９９２ｃｍ-1に
おいてである。また最小吸収になるのは波数１１８１、
１１４０、１０９４、１０６６及び１０１４ｃｍ-1にお
いてである。好ましくは、量子カスケードレーザー５
は、各々の波数に対して多数のパルスで順次これらの波
数全部を走査するように調節される。もし使用されてい
るレーザーがこの領域全てについて調節することができ
なければ、この実施例におけるレーザー装置４は、各々
のが、好ましくは同一の画一的な装置（ｍｏｎｏｌｉｔ
ｈｉｃ ｄｅｖｉｃｅ）上で、特定の波長あるいは波長
領域に対応する複数個のレーザーからなるように修正し
てもよいであろう。
【００２４】前記マイクロコントローラ８は既知のグル
コース濃度に対して図２あるいは図３に示されたような
参照スペクトルを参考にして、最小二乗計算によって計
算する。計算された濃度はディスプレイ９上に表示され
る。あるいはまた、グルコース濃度は、以前に確定され
た参照グルコース濃度の参照吸収に対する、各々の波長
における吸収から得られた平均濃度からも計算できる。
【００２５】好ましくは、前記マイクロコントローラ８
は最小二乗計算の誤差、即ち、平均二乗誤差の平方根を
も計算し、各々の音響パルスの部分のみを選択し、選択
された波長のレーザービームパルスから発生するこれら
の音響パルスを選択して、誤差を最小化する。このよう
な選択は多くの予め準備された選択事項の中から、誤差
がある値より小さくなるまで試行錯誤法によって選ばれ
る。このようにして、グルコース濃度の測定は、測定が
最も信頼性のある組織１、たとえば、血管内の領域にお
いて焦点があてられる。
【００２６】本実施例の測定原理はミルクのグルコース
濃度を測定することで試験されている。ミルクは、それ
が容易に入手可能であり、また測定を潜在的に乱す可能
性のある多数の物質が存在している血液と類似している
がゆえに、血液の代わりとしての試験溶液として用いら
れている。これらの物質は、例えば、ラクトーゼ、プロ
ティン、脂肪である。
【００２７】図４には１ｄｌあたり１００ｍｇのグルコ
ースを有していて、異った量の脂肪分、例えば、１．
５、２．５、３．５％の脂肪を含有したミルクの吸収ス
ペクトルと、蒸留水の吸収スペクトルを示している。図
５は異った脂肪濃度のミルクにおける異ったグルコース
濃度の溶液の吸収スペクトルを示しており、その各々か
らは１ｄｌあたり０ｍｇのグルコースで１．５％の脂肪
の溶液のスペクトルは除去されている。このスペクトル
はブルーカー社（Ｂｒｕｋｅｒ）によって生産されスペ
クトロメーター（ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒ）によって
得られる。
【００２８】未知の溶液におけるグルコース濃度は、
(図４、図５のような)既知のグルコース濃度のスペクト
ルから、吸収値を測定することにより、また部分最小二
乗適合法（ｐａｒｔｉａｌ ｌｅａｓｔ ｓｑｕｉｒｅ
ｆｉｔ：ＰＬＳ）によって得ることができる。このＰ
ＬＳ適合法はカールフリードリッヒガウス（Ｃａｒｌ−
Ｆｒｉｅｄｒｉｃｈ Ｇａｕｓｓ）によるアルゴリズム
に基づいている。既知の濃度のスペクトルに基づいた標
準曲線が、未知の溶液の測定値と標準曲線における対応
する値との間の差の二乗の合計が最小になるように計算
される。このようにして計算された標準曲線から濃度が
得られる。
【００２９】図４と図５のスペクトルは１１８１から９
６０cm-1までの波数領域における、グルコース濃度測定
に対して有益な吸収帯を有している。比較実験におい
て、ある溶液の吸収値が測定され、図４あるいは図５の
スペクトルを記録するために用いられてきた１１８１か
ら９６０cm-1までのこれらの波数の全てにおいて、PLS
適合法が採用された。そして、測定値の標準曲線からの
標準偏差を示し、従ってグルコース濃度に対する予想誤
差を示す交差検証法の平均二乗誤差の平方根（ｒｏｏｔ
ｏｆ ｍｅａｎ ｓｑｕａｒｅ ｅｒｒｏｒ ｏｆ
ｃｒoｓｓ−ｖａｌｉｄaｔｉo n：ＲＭＳＥＣＶ）は
３．４４mg／dlであった。しかしながら、測定溶液の全
スペクトルを広範な波長領域において得ることは、測定
時間とサンプル加熱に関して問題を提起した。
【００３０】これらの問題を解決するために、赤外線吸
収が本実施例によってある種の特定の波長においてのみ
得られた。前記比較実験の他に、吸収が波数１１５１、
１１０５、１０８０、１０３６、及び９９２cm-1におい
て最大値が測定され、また１１８１cm-1において最小値
が測定された時には、前記誤差(RMSECV)は３８．１mg／
dlである。さらに最小値が波数１１４０、１０９４、１
０６６、１０１４及び９６０cm-1において選択され、こ
れらの最小値において測定された吸収が、前述した最大
値と最小値において測定された吸収値と一緒になってPL
S適合法を使用されたときには、前記ＲＭＳＥＣＶの値
は５．２８mg／dlでしかない。また、測定はサンプルを
過度に加熱することなく、短時間の内に完了することが
できる。従って、吸収の測定に関して十分な数の最小値
と最大値を選択することは、全てのスペクトルを使用す
ることによって達成することのできる誤差に近い許容値
内に誤差を維持することができ、しかも全スペクトルを
使用することによる欠点を防ぐこともできる。
【００３１】吸収帯幅の最大値あるいは最小値において
個々の波長における吸収を測定することは、実際には、
対応する吸収帯幅あるいは伝達帯幅よりも小さな帯幅を
有する赤外線光ビームの吸収を測定することを意味して
いる。好ましくは、光ビームの帯幅は、最大値あるいは
最小値が測定される場合の吸収スペクトルの帯幅の２／
３あるいは１／３を超えないはずである。
【００３２】従って、本実施例は個々の複数個の波長に
おいて、レーザー光を用いて光音響的に光吸収を測定
し、グルコース濃度における最大の光音響効果を期待す
ることができる。この光音響効果は、調査中に人体組織
から光が再び可視的に漏れてこない場合でも、グルコー
スによる光の吸収測定を可能にする。また個々の波長を
採用することは、これらの波長に十分なレーザービーム
の出力を集中させることができ、しかも他の余り好まし
くない波長の照射による、人体組織の不必要な加熱を避
けることができる。選択された波長において中間赤外線
を、十分な強度ではあるが限定的な全体出力によって放
出し、人体組織の加熱を防ぐことのできる好ましい装置
は、量子井戸構造を有する半導体レーザーである。
【００３３】これらの測定は非侵襲的検査とグルコース
濃度の監視とを可能にする。従って、糖尿病患者は血液
中のグルコース濃度を、彼ら自身によって短時間のうち
に、都合よく監視することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】人体組織あるいは血液中のグルコースを生体内
で検出し測定するための装置を示す図である。
【図２】異った濃度のグルコース水溶液の吸収スペクト
ルと、蒸留水の吸収スペクトルとを示すグラフである。
【図３】蒸留水のスペクトルを除いた、図２のグルコー
ス溶液のスペクトルを示すグラフである。
【図４】異った濃度のグルコースと脂肪を含有したミル
クの吸収スペクトルと、蒸留水の吸収スペクトルとを示
すグラフである。
【図５】グルコースなしのミルクの吸収スペクトルを除
いた、異った濃度のグルコースと脂肪を含有したミルク
の吸収スペクトルを示すグラフである。

Claims (8)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 サンプル（１，２）における物質を検出
    する装置において、 該サンプルの中を貫通する光ビーム（１０）で該サンプ
    ルを照射するためのレーザー装置（４，５）と、 該光ビームを吸収したことによってサンプル内に発生す
    る音響信号（１１）を検出するための音響検出器（３，
    ６）と、 前記検出された音響信号から物質の存在を示すために、
    該音響検出器に連結された表示ユニット（７）とを具備
    し、 該レーザー装置が中間赤外線領域において、少なくとも
    ２つの個々の波長の赤外線光を発生し、各々の波長はサ
    ンプル内の物質の吸収スペクトルにおいて異なった山ま
    たは谷においてであり、前記表示ユニットが各々の前記
    個々の波長に関して検出された音響信号に基づいて物質
    の存在を示すことを特徴とする、物質を検出する装置。
  2. 【請求項２】 前記個々の波長が、前記吸収スペクトル
    の中で一つの山において一つの波長及び一つの谷におい
    て一つの波長を有している、請求の範囲第１項記載の物
    質を検出する装置。
  3. 【請求項３】 前記個々の波長が、前記吸収スペクトル
    の中で各々の山あるいは谷における少なくとも３つのは
    っきりした波長を有している請求の範囲第１項あるいは
    第２項記載の物質を検出する装置。
  4. 【請求項４】 前記レーザー装置（４，５）が前記少な
    くとも２つの個々の波長を、サンプル（１，２）内の同
    じ位置に対して、異なった時間に個々のレーザービーム
    のパルスとして放出する、請求の範囲第１項から第３項
    のいずれか１項記載の物質を検出する装置。
  5. 【請求項５】 前記レーザー装置が、好ましくは量子井
    戸構造を有する半導体レーザー（５）を含んでいる、請
    求の範囲第１項から第４項のいずれか１項記載の物質を
    検出する装置。
  6. 【請求項６】 前記半導体レーザーが量子カスケードレ
    ーザーである、請求の範囲第５項記載の物質を検出する
    装置。
  7. 【請求項７】 前記表示ユニット（７）が、前記個々の
    波長のそれぞれにおける音響信号の大きさから、参照ス
    ペクトルに基づく最小二乗法によって、物質の濃度を計
    算するための計算装置手段（８）を有している、請求の
    範囲第１項から第６項のいずれか１項記載の物質を検出
    する装置。
  8. 【請求項８】 サンプル（１，２）における物質を検出
    する方法において、 該サンプルの中を貫通する光ビーム（１０）で該サンプ
    ルを照射することと、 該光ビームを吸収したことによってサンプル内に発生す
    る音響信号（１１）を検出することと、 前記検出された音響信号から前記物質の存在を示すこと
    からなり、 前記レーザー光ビームが中間赤外線領域における少なく
    とも２つの個々の波長において発生され、各々の波長は
    前記サンプル内の物質の吸収スペクトルにおいて異なっ
    た山と谷においてであり、前記個々の波長のそれぞれに
    対して検出された音響信号に基づいて前記物質の存在が
    示されることを特徴とする、物質を検出する方法。
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