JP2000254453A - 排ガス処理方法及び装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 炭素質触媒に吸着されるNH₃／SO₂比及び処理
済ガスへのリークアンモニア量を抑えつつ、脱硝率を向
上させた炭素質触媒を利用した排ガス処理方法及び装置
を提供する。 【解決手段】 処理対象排ガスをラインＬ２、Ｌ３に二
分し、ラインＬ３から反応器１０の下部に供給して、脱
硫処理した排ガスをラインＬ５を介してラインＬ２の未
処理ガスと混合し、アンモニアを注入したうえで、反応
器１０の上部を通過させることで、脱硫・脱硝処理を行
うことにより、高い脱硝効率を得る。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、窒素酸化物及び硫
黄酸化物を含有する排ガス処理方法及び装置に関し、特
に、排ガスにアンモニアを混合して、反応器内を移動す
る炭素質触媒に直交流で接触させて脱硫及び脱硝処理を
行なう直交流移動層反応器を利用した排ガス処理方法及
び装置に関する。

【０００２】

【従来の技術】排ガス中に含まれる硫黄酸化物(SOx)及
び窒素酸化物(NOx)を、活性炭等の炭素質触媒（吸着剤
としても機能する）を用いて処理する脱硫脱硝方法が知
られている。この脱硫脱硝方法においては、排ガス中の
硫黄酸化物は、炭素質触媒に硫酸として吸着され、さら
に添加されたアンモニアとの反応により硫酸のアンモニ
ウム塩に変化して吸着除去される。他方、窒素酸化物
は、排ガス中に添加されたアンモニアとの反応により分
解除去される。

【０００３】炭素質触媒は、硫酸及びアンモニウム塩の
吸着に伴い不活性化されるため、加熱再生を必要とす
る。このとき炭素質触媒上に存在するアンモニアとSO₂
のモル比（NH₃/SO₂:実際にはNH₄ ⁺/SO₄ ^2-)が高くなる
と、再生器におけるアンモニアの分解率が低くなり、そ
の結果、回収される高濃度のSO₂に多量のアンモニアが
混入してしまい、副製品回収工程における装置の閉塞及
び回収製品純度の低下といった問題が生ずる。また、水
洗等によるガスの洗浄工程で、アンモニウム塩（亜硫酸
アンモニウム等）として廃水に溶け込み、その処理が必
要になる。また、排ガス温度が低い（約100℃以下）場
合は、炭素質触媒上に生成される硫酸アンモニウム塩に
より、触媒の細孔が破壊され、粉化する低温破壊が起こ
ることがある。脱硝性能を向上させるために、アンモニ
アの添加量を高めていくに従って、これらの問題が顕著
になる。

【０００４】これらの問題に対する解決策としては、特
開平４−１６６２１２号公報に開示された技術（以下、
従来技術１と呼ぶ。）や国際公開ＷＯ９８／１５３４０
号公報に開示された技術（以下、従来技術２と呼ぶ。）
が知られている。

【０００５】従来技術１は、脱硫用と脱硝用の２つの直
交流移動層反応器を用意し、排ガスを２つに分岐して、
その一方を脱硫用反応器で処理した後、この処理済排ガ
スと分岐した残りの未処理排ガスとを混合して脱硝用の
反応器へ導いて処理するものである。そして、脱硝用反
応器を通過した炭素質触媒は、脱硫用反応器に送られ、
脱硫用反応器を通過した後で再生処理される。このよう
にすると、脱硝用反応器に導入される排ガスのSO₂濃度
が低下し、脱硝率を向上させることができる。なぜな
ら、炭素質触媒に吸着されたSO₂(実際にはH₂SO₄)とアン
モニアの反応は、NOxとアンモニアの反応よりも速いた
め、SO₂濃度が低いほどNOxの除去率を高めることができ
るからである。

【０００６】従来技術２は、図５に示されるように、排
ガスをラインＬ２、Ｌ３の二つに分岐し、一方（ライン
Ｌ２）の排ガスへアンモニアを注入して、直交流移動層
反応器１０ｂの上部へ導入し、他方（ラインＬ３）の排
ガス流にはアンモニアを注入することなく、この直交流
移動層反応器１０ｂの下部へ導入して処理するものであ
る。このようにすることで、上部区画で処理する排ガス
へのアンモニア注入量を高めてその脱硝率を向上する一
方、下部区画でのSO₂吸着によって炭素質触媒に吸着さ
れたNH₃/SO₂比を低く抑えることができる。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来技
術１においては、２つの反応器を必要とし、反応器間で
の炭素質触媒の移送手段も必要となるので、設置コスト
の増加につながる。さらに、アンモニアとNOxの反応に
よる脱硝反応は主として脱硝反応器で行われるため、脱
硝率をできるだけ向上させる目的で、注入するアンモニ
アの濃度を高めると、今度は未反応のアンモニアが処理
済排ガス中にリークするという問題点を有している。

【０００８】従来技術２においては、反応器の上部区画
へ導入される排ガス中のSOx濃度が高い場合、上部区画
でも脱硫反応が支配的になり、脱硝効率の向上が図れな
いという問題点を有している。そして、脱硝率をできる
だけ向上させる目的で、注入するアンモニアの濃度を高
めると、従来技術１と同様に未反応のアンモニアが処理
済排ガス中にリークするという問題点を有している。

【０００９】そこで、本発明は、上記問題点に鑑みて、
炭素質触媒に吸着されるNH₃／SO₂比及び処理済ガスへの
リークアンモニア量を抑えつつ、脱硝率を向上させた炭
素質触媒を利用した排ガス処理方法及び装置を提供する
ことを課題とする。

【００１０】

【課題を解決するための手段】本発明者らの知見による
と、図５に示される装置においては、移動層内で吸着さ
れる物質の分布、つまり吸着ゾーンは図６に示される通
りになる。NOx及びSOxを含む排ガスを直交流移動層反応
器に通過させた場合、SOxは、硫酸の形で炭素質触媒上
に吸着されるが、反応器内を下降する炭素質触媒に吸着
されるSOxは、排ガスの出口側より入口側、炭素質触媒
流動方向の上流側より下流側でそれぞれ多く吸着され
る。排ガスにアンモニアを注入した場合、注入されたア
ンモニアは、こうして吸着された硫酸によりガス入口側
では、硫安(NH₄)₂SO₄として捕集される。この硫安が硫
酸と反応すると、酸性硫安NH₄HSO₄が生成される。炭素
質触媒の加熱再生時には、硫安よりも酸性硫安のほうが
分解しやすく好ましい。したがって、移動層の最下部に
おいて酸性硫安吸着ゾーンが拡大し、硫安吸着ゾーンが
縮小しているような吸着ゾーン分布が好ましいことにな
る。

【００１１】本発明の排ガス処理方法及び装置は、上記
課題を解決するため、この知見を基にしてなされたもの
である。本発明の排ガス処理方法は、NOx及びSOxを含有
する排ガスにアンモニアを混合して、反応器内を移動す
る炭素質触媒に直交流で接触させて脱硫及び脱硝処理を
行なう直交流移動層反応器を利用した排ガス処理方法に
おいて、排ガスの一部または全部にアンモニアを混合し
て、直交流移動層反応器に導いて排ガスの脱硫・脱硝処
理を行なう処理工程と、反応器の炭素質触媒移動方向下
流側から排出された処理済排ガスを排ガスのうちアンモ
ニア混合前及び／又は混合後の排ガスと混合する混合工
程と、反応器から排出された炭素質触媒を加熱再生処理
したうえで再度反応器に供給する再生工程と、を備えて
いることを特徴とする。

【００１２】一方、本発明の排ガス処理装置は、内部に
充填した炭素質触媒を処理対象排ガスと直交する方向に
移動させる直交流移動層反応器と、この反応器に排ガス
を導く供給手段と、供給手段内の排ガスの一部または全
部にアンモニアを供給して混合するアンモニア供給装置
と、反応器の炭素質触媒移動方向下流側から排出された
処理済排ガスを排ガスのうちアンモニア混合前及び／又
は混合後の排ガスに導いて混合する返送手段と、反応器
から排出された炭素質触媒を加熱再生処理する再生器
と、を備えていることを特徴とする。

【００１３】反応器の炭素質触媒移動方向下流側（以
下、単に下流側と呼ぶ）から排出された処理済ガスから
は、SOxがほぼ完全に除去されている。このガスをアン
モニアを混合する排ガスとアンモニアの混合前及び／又
は混合後に混合することで、排ガス中のSOx濃度を低く
抑えることができ、これにより脱硝率を向上させること
が可能である。また、アンモニアの注入量を抑えること
ができるので、リーク量が低減されるとともに、炭素質
触媒に吸着されるNH₃/SO₂比も低減される。さらに、下
流側では、吸着される硫酸により、硫安ゾーン内の硫安
が酸性硫安に転換されやすく、酸性硫安吸着ゾーンが拡
大するので、再生器での再生処理が容易になる。

【００１４】あるいは、本発明の直交流移動層反応器を
利用した排ガス処理方法は、排ガスの一部または全部に
アンモニアを混合して、直交流移動層反応器の炭素質触
媒移動方向下流側に導いて排ガスの脱硫・脱硝処理を行
なう第１の処理工程と、第１の処理工程で処理された処
理排ガスのうち反応器の炭素質触媒移動方向の下流端部
から排出された処理済排ガスにアンモニアを混合して、
反応器の炭素質触媒移動方向の上流側に導き、排ガスの
脱硫・脱硝処理を行なう第２の処理工程と、反応器から
排出された炭素質触媒を加熱再生処理したうえで再度反
応器に供給する再生工程と、を備えていることを特徴と
する。

【００１５】一方、本発明の直交流移動層反応器を利用
した排ガス処理装置は、内部に充填した炭素質触媒を処
理対象排ガスと直交する方向に移動させる直交流移動層
反応器と、反応器の炭素質触媒移動方向下流側に排ガス
を導く供給手段と、供給手段内の排ガスの一部または全
部にアンモニアを供給して混合する第１のアンモニア供
給装置と、反応器の炭素質触媒移動方向の下流端部から
排出された処理済排ガスを反応器の炭素質触媒移動方向
の上流側に導く返送手段と、返送手段内の排ガスにアン
モニアを供給して混合する第２のアンモニア供給装置
と、反応器から排出された炭素質触媒を加熱再生処理す
る再生器と、を備えていることを特徴とする。

【００１６】この場合は、反応器の最上部には、SOxを
ほぼ含まない排ガスのみが導入されるので、最上部では
さらに高い脱硝率を得ることができる。また、少ないア
ンモニアで脱硝を行うことができるので、アンモニアの
リーク量も低減される。そして、炭素質触媒に吸着され
るNH₃/SO₂比も低減される。

【００１７】排ガスの一部を分岐して、反応器の炭素質
触媒移動方向の下流端部に直接導く分岐流路を備えてい
ること、つまり、この排ガスにはアンモニアを混合する
ことなく、直接、反応器の炭素質触媒移動方向の下流端
部に導いて処理することが好ましい。

【００１８】このようにすることで、下流端部では脱硫
反応を支配的に行うことができる。こうして脱硫処理し
たガスが上流側へと導かれるので、上部での脱硝率が向
上する。また、下流端部での酸性硫安の生成を促進でき
るので、好ましい。

【００１９】

【発明の実施の形態】以下、添付図面を参照して本発明
の好適な実施の形態について詳細に説明する。説明の理
解を容易にするため、各図面において同一の構成要素に
対しては可能な限り同一の参照番号を附し、重複する説
明は省略する。

【００２０】図１は、本発明に係る排ガス処理装置の第
１の実施形態を示す概略図である。この装置は、直交流
移動層反応器１０と、加熱再生器２０と、分離器３０
と、アンモニア供給装置４０とを備えている。

【００２１】反応器１０の内部には、活性炭等の炭素質
触媒が充填され、これが所定速度で鉛直方向に下降する
ことで移動層１１が形成されている。反応器１０の上部
に設けられた投入バルブ１２と下部に設けられた引き抜
きバルブ１３による反応器１０への炭素質触媒の投入、
引き抜き量を制御することで移動層１１の流動速度を調
整することができる。以下、この移動層１１の流動方向
に合わせて上流側、下流側と称する。

【００２２】そして、処理排ガスは、この炭素質触媒の
流動方向に直交するように導入される構造となってお
り、入口側には、ガス入口１４ｕ、１４ｌとガスを導入
するとともに炭素質触媒の流出を防ぐ入口ルーバ１５と
が設けられ、反対側の出口側には、多孔板１６と、ガス
出口１７ｕ、１７ｌが設けられている。

【００２３】60〜180℃に温度調整された処理対象排ガ
スを供給するラインＬ１は、途中でラインＬ２とライン
Ｌ３に分岐される。ラインＬ２には、反応器１０の下流
側ガス出口１７ｌに接続されたラインＬ５が接続され、
その接続部より下流側若しくは上流側でアンモニア供給
装置４０に接続されているラインＬ６が接続され、最終
的に反応器１０の上流側のガス入口１４ｕに接続され
る。一方、ラインＬ３は、反応器１０の下流側のガス入
口１４ｌに直結されている。反応器１０の上流側のガス
出口１７ｕは、ラインＬ４を介して後続の処理施設に接
続される。

【００２４】反応器１０下部の引き抜きバルブ１３は、
ラインＬ７を介して加熱再生器２０へと接続されてお
り、加熱再生器２０は、さらに、ラインＬ８を介して、
分離器３０へと接続されている。分離器３０は、さら
に、ラインＬ９を介して、反応器１０上部の投入バルブ
１２に接続されており、炭素質触媒を循環させるように
なっている。

【００２５】次に、本実施形態の動作、すなわち、本発
明に係る排ガス処理方法について詳細に説明する。ライ
ンＬ１から供給されてきた排ガスは、ラインＬ２、Ｌ３
に例えば、１対１の比率で分岐される。ラインＬ２の排
ガスには、反応器１０の下流側で後述するように脱硫処
理された排ガスがラインＬ５を介して混合される（混合
工程）とともに、ラインＬ６を介してアンモニア供給装
置４０からアンモニアが注入され、混合される。そし
て、ラインＬ２、Ｌ３を流動してきたガスは、それぞれ
ガス入口１４ｕ、１４ｌを介して反応器１０内に導か
れ、入口ルーバ1５を通過して反応器１０内部の移動層
１１と接触させられる（処理工程）。この反応器１０内
部の移動層１１の降下速度は、前述したように、主とし
てバルブ１３からの炭素質触媒の引き抜き量を調整する
ことで、調整されている。

【００２６】ここで、排ガス中のSOxは、炭素質触媒と
の接触によって以下の反応により硫酸として吸着除去さ
れる。

【００２７】SO₂+1/2O₂+H₂O→H₂SO₄ …(1) SO₃+H₂O→H₂SO₄ …(2) 排ガス中に混合されているアンモニアの一部はこの硫酸
と以下のように反応し、酸性硫安、硫安を生成する。

【００２８】H₂SO₄+NH₃→NH₄HSO₄ …(3) NH₄HSO₄+NH₃→(NH₄)₂SO₄ …(4) 硫酸の量が多い場合は、さらに、以下の反応により硫安
が酸性硫安に分解される。

【００２９】(NH₄)₂SO₄+H₂SO₄→2NH₄HSO₄ …(5) 一方、排ガス中のNOxは、炭素質触媒を触媒としてアン
モニアと以下のように反応して分解される。

【００３０】4NH₃+4NO+O₂→4N₂+6H₂O …(6) SOx濃度が高いほど、(6)式によるNOxの分解率は低下す
る。本実施形態では、移動層１１の上部で処理される排
ガスには、ラインＬ５を介して脱硫処理済の排ガスが混
合されているので、SOx濃度が低く抑えられ、(6)式によ
る脱硝効率が向上する。また、ラインＬ１、Ｌ２を介し
て送られてきた排ガス中のSOxは、(1)(2)式による吸着
反応によって吸着処理される。一方、脱硝処理のため排
ガス中に混合されるアンモニアの一部は硫酸の中和反応
により消費される。この消費量を考慮してアンモニアを
余分に混合する必要がある。つまり、ラインＬ６を介し
て供給されるアンモニアの量は、ラインＬ２を介して導
入される排ガス中のNOxとSOxのモル量の和より多めに導
入する必要がある。ただし、多すぎると未反応のアンモ
ニアが大量に放出されるので、排ガス中のNOxモル量＋
２×SOxモル量に相当するモル量以下のアンモニアを供
給することが好ましい。本実施形態の場合は、アンモニ
ア注入前の排ガスのSOx量をほぼ半分に削減しているの
で、この吸着硫酸の中和反応で消費されるアンモニア量
を半分に削減することができ、アンモニアの注入量を減
らすことが可能となる。

【００３１】図２は、移動層１１内の各領域において炭
素質触媒に吸着される物質を示す吸着ゾーンのモデル図
である。図２に示されるように、上部領域では、まず、
排ガス入口側でNH₃と硫酸が吸着され、硫安が生成され
る。そして、その排ガス出口側では、酸性硫安として吸
着される。SOxがほぼ除去された領域（図中白色で示さ
れる領域）においては、残存するNH₃により脱硝が行わ
れる。脱硝領域を広くとることができるので、脱硝率向
上を図るとともに、処理済排ガスは、ラインＬ４を介し
て図示していない煙突から大気中に排出される。

【００３２】一方、下部領域では、処理対象の排ガスに
NH₃が混入されていないので、硫酸の吸着反応が主体と
なり、(4)(5)式により酸性硫安の生成領域が下流側に行
くに連れて排ガス入口側、出口側の双方へ拡大してい
く。そして、さらに排ガス出口側には、硫酸のみが吸着
されている領域が形成される。こうして脱硫・脱硝処理
された排ガスは、上述したように、ラインＬ５を介し
て、返送される。

【００３３】反応器１０で排ガス処理に供された移動層
１１の炭素質触媒は、底部のバルブ１３から所定量ずつ
引きぬかれてラインＬ７により再生器２０へと送られ
る。この再生器２０内では、炭素質触媒は約300〜600℃
の高温不活性ガス雰囲気中で加熱再生される。そして、
再生された炭素質触媒は、ラインＬ８を介して振動スク
リーン等からなる分離器３０に送られ、ダスト及び粉化
した炭素質触媒が取り除かれた後、ラインＬ９により反
応器１０の上部に設けられたバルブ１２を介して移動層
１１へと戻されて循環再使用される（再生工程）。

【００３４】移動層１１の最下部から引き抜かれる炭素
質触媒においては、図２に示されるように、NH₃の多く
が硫安より分解されやすい酸性硫安として吸着されてお
り、さらに、NH₃/SO₂比もほぼ１以下に低減されてい
る。したがって、脱離ガス中に存在するNH₃の比率を大
幅に削減することができ、脱離ガス中に高濃度で含まれ
るSO₂の再生処理も容易になる。上部と下部とを別々の
反応器とすると、炭素質触媒が混合されてしまい、下部
区画での硫安の吸着量が多くなり、好ましくない。した
がって、一体型の反応器、あるいは、反応器自体は別々
でもゾーンが保たれるような状態で炭素質触媒を移送で
きる装置であることが好ましい。

【００３５】続いて、図３、図４を参照して本発明に係
る排ガス処理装置の第２の実施形態について説明する。
図３は、この第２の実施形態の排ガス処理装置の全体概
略図であり、図４は、その移動層の吸着ゾーンを示す図
である。

【００３６】図３に示されるこの第２の実施形態の装置
は、図１に示される第１の実施形態と異なり、反応器１
０ａの上部、中部、下部にそれぞれ排ガス入口１４ｕ、
１４ｍ、１４ｌと排ガス出口１７ｕ、１７ｍ、１７ｌを
有する三段式の構成となっている点が相違する。そし
て、最上段の排ガス入口１４ｕは、ラインＬ５により、
最下段の排ガス出口１７ｌと接続され、中段、最下段の
排ガス入口１４ｍ、１４ｌは、処理対象ガスを導くライ
ンＬ１から分岐されたラインＬ２とラインＬ３にそれぞ
れ接続されている。一方、最上段、中段の排ガス出口１
７ｕ、１７ｍは、排ガス排出ラインＬ４ａ、Ｌ４ｂにそ
れぞれ接続されている。そして、ラインＬ２とラインＬ
５は、アンモニア供給装置４０とそれぞれラインＬ６
ａ、Ｌ６ｂにより接続されている。

【００３７】次に、本装置の動作、すなわち、本発明に
係る排ガス処理方法の第２の実施形態について説明す
る。

【００３８】反応器１０ａの最上段の排ガス入口１４ｕ
には、最下段で処理された排ガスがラインＬ５を介して
供給されている。この排ガスは、後述する第１の処理工
程により、SOxがほぼ完全に除去されているので、ライ
ンＬ６ｂを介してアンモニア供給装置４０からアンモニ
アを注入して炭素質触媒を通過させることにより、脱硝
反応が行われる（第２の処理工程）。注入されたアンモ
ニアはほとんど炭素質触媒には吸着されず、ほぼ脱硝反
応に消費されるので、アンモニアの注入量が少なくてす
み、また、脱硝効率を向上させることができる。つま
り、この最上部の区画はほぼ脱硝ゾーン（図中白色で示
す領域）として用いられる。

【００３９】反応器１０ａ中部の排ガス入口１４ｍに
は、ラインＬ１からラインＬ２およびＬ３へと二分され
た処理対象ガスのうちラインＬ２に送られ、ラインＬ６
ａを介してアンモニア供給装置４０からアンモニアが注
入されたガスが供給されている。この排ガスは、NH₃とS
Oxがともに含まれているので、排ガス入口側から硫安吸
着ゾーン、酸性硫安吸着ゾーンが形成され、排ガス中の
SOxは、この２つのゾーンでほぼ完全に吸着・除去され
る。これら２つのゾーンを通過した排ガス中のNOxは、
残存するNH₃により分解され、脱硝される。中段へのア
ンモニアの注入量は、硫安・酸性硫安としての炭素質触
媒への吸着量を考慮して、上段より多くする必要があ
る。アンモニアの注入量が増して、その炭素質触媒への
吸着量が増えても後述するように、最下段でのSOx吸着
により炭素質触媒上のNH₃/SO₂比を低減することができ
るので、アンモニア注入量を増やして脱硝率を向上させ
ることが容易である。

【００４０】反応器１０ａの最下部の排ガス入口１４ｌ
には、二分された処理排ガスのうち残るラインＬ３側の
排ガスが導かれる。この排ガス中には、アンモニアが添
加されていないため、図１、図２に示される第１の実施
形態と同様に、中段で吸着された硫安の一部が酸性硫安
に分解され、酸性硫安吸着ゾーンが拡大すると同時に、
その排ガス流後方に硫酸吸着ゾーンが形成される。これ
ら３つのゾーンで排ガス中のSOxはほぼ完全に除去され
るとともに、NOxの一部が上流側で吸着され、未反応のN
H₃により分解される（第１の処理工程）。

【００４１】本実施形態でも移動層１１ａの最下部から
引き抜かれる炭素質触媒においては、図４に示されるよ
うに、NH₃の多くが硫安より分解されやすい酸性硫安と
して吸着されており、さらに、NH₃/SO₂比もほぼ１以下
に低減されている。したがって、脱離ガス中に存在する
NH₃の比率を大幅に削減することができ、脱離ガス中に
高濃度で含まれるSO₂の再生処理も容易になる。

【００４２】この装置においては、上段は、中段・下段
と別々の反応器であってもよい。なぜなら、上段では、
吸着がほとんどないため、上段から中段へ移行する際に
炭素質触媒が混合されても問題ないからである。一方、
中段と下段については第１の実施形態と同様に、炭素質
触媒の混合は好ましくなく、炭素質触媒のゾーン分けが
保たれるような状態で移送が行える装置、できれば、一
体型の装置とすることが好ましい。

【００４３】本発明の炭素質触媒としては、石炭などを
酸化処理、熱処理あるいは水蒸気などで賦活して得られ
る活性炭、活性コークス、活性チャーなどが一般的に使
用されるが、これらにバナジウム、鉄、マンガンなどの
金属化合物を坦持させたものも使用可能である。

【００４４】アンモニア供給装置は、アンモニアガスの
ほか、アンモニア水等を注入するものでもよい。

【００４５】排ガスの分岐量や上段への戻し量は、目標
となる脱硝率やリークアンモニア濃度の制限値によっ
て、適宜決定される。そして、反応器のガス入口、ガス
出口の分割数は、４分割以上であってもよく、入口と出
口の数、位置が対応していなくてもよい。

【００４６】ただし、少なくとも最下段での処理済排ガ
スを上段側入口へ導き、アンモニアを注入して脱硝処理
を行うことは不可欠である。最下段の排ガスには、アン
モニアを注入してもよいが、その注入量は、硫安吸着ゾ
ーンが拡大しない程度の量とすることが必要である。

【００４７】

【実施例】本発明者らは、本発明の排ガス処理方法によ
る脱硝率向上効果等を確認する比較実験を行った。以
下、その実験結果について説明する。

【００４８】実施例１ 図１に示される装置を用いて処理試験を行なった。導入
された処理対象排ガスは、150ppmのSOx、220ppmのNOx、
10％の水分、15％の酸素を含み、温度は100℃であり、
流量は1000Nm³/hとした。ラインＬ２、Ｌ３への分岐量
は１対１であり、アンモニア注入量は、混合後の排ガス
（流量1000Nm³/h）のアンモニアガス濃度が300ppmとな
る量に調整した。

【００４９】反応器１０には、活性炭（直径約7mm長さ
約8mm）3.12m³を充填しており、上段、下段はそれぞれ
全体の３分の２、３分の１を占めている。そして、活性
炭の反応器内の滞留時間は、120時間となるように移動
層の移動速度を設定した。

【００５０】この結果、反応器１０の下段では脱硫率が
99.9%、脱硝率が25％となった。これを戻して排ガスの
半分と混合させたあとの排ガスは、SOx濃度が76ppm、NO
x濃度が193ppmとなった。そして、反応器１０の上段で
は脱硫率が99.9%、脱硝率が69.0%であり、最終的にライ
ンＬ４から排出される排ガス中にリークしたNH₃濃度は1
0ppmであった。そして、総合効率は、脱硫率が99.9%、
脱硝率が72.8%となった。そして、活性炭に吸着されたN
H₃/SO₂比は、上段通過時点で1.8、下段通過時、つまり
反応器１０から引き抜かれた時点で0.9であった。

【００５１】実施例２ 図３に示される装置を用いて処理試験を行なった。導入
された処理対象排ガスは、組成、温度、流量とも実施例
１と同じであり、ラインＬ２、Ｌ３への分岐量も同じ１
対１とした。アンモニア注入量は、ラインＬ６ａからの
注入量を混合後のラインＬ２の排ガス（流量500Nm³/h）
のアンモニアガス濃度が450ppmとなる量に、ラインＬ６
ｂからの注入量を混合後のラインＬ５の排ガス（流量50
0Nm³/h）のアンモニアガス濃度が150ppmとなる量に、そ
れぞれ調整した。つまり、排ガス全体に対するアンモニ
アの注入量は、実施例１と同一とした。

【００５２】反応器１０ａには、実施例１と同一の活性
炭3.12m³を充填しており、上段、、中段、下段はそれぞ
れ全体の３分の１ずつを占めている。そして、活性炭の
反応器内の滞留時間は、120時間となるように移動層の
移動速度を設定した。

【００５３】この結果、反応器１０ａの中段では、脱硫
率が99.9%、脱硝率が73%となり、ラインＬ４ｂから排出
されるリークNH₃濃度は19ppmであった。中段通過時の活
性炭に吸着されたNH₃/SO₂比は1.8であった。一方、反応
器１０の下段では脱硫率が99.9%、脱硝率が26％となっ
た。これを戻して処理した反応器１０の上段では、脱硝
率が68%であり、最終的にラインＬ４ａから排出される
排ガス中にリークしたNH₃濃度は8ppmであった。この結
果、ラインＬ４ａ、Ｌ４ｂから排出される処理排ガス全
体における脱硫率は99.9%、脱硝率は72.9%、リークNH₃
濃度は13.5ppmとなった。そして、反応器１０から引き
抜かれた活性炭に吸着されたNH₃/SO₂比は0.9であった。

【００５４】比較例 図５に示される装置を用いて処理試験を行なった。これ
は、従来技術２に開示されている処理装置である。導入
された処理対象排ガスは、組成、温度、流量とも実施例
１、２と同じであり、ラインＬ２、Ｌ３への分岐量も同
じ１対１とした。アンモニア注入量は、混合後のライン
Ｌ２の排ガス（流量500Nm³/h）のアンモニアガス濃度が
600ppmとなる量に調整した。つまり、排ガス全体に対す
るアンモニアの注入量は、実施例１と同一とした。

【００５５】反応器１０ｂには、実施例１と同一の活性
炭3.12m³を充填しており、上段、、下段はそれぞれ全体
の半分ずつを占めている。そして、活性炭の反応器内の
滞留時間は、120時間となるように移動層の移動速度を
設定した。

【００５６】この結果、反応器１０ｂの上段では、脱硫
率が99.9%、脱硝率が86%となり、ラインＬ４ａから排出
されるリークNH₃濃度は55ppmであった。上段通過時の活
性炭に吸着されたNH₃/SO₂比は2.4であった。一方、反応
器１０ｂの下段では脱硫率が99.9%、脱硝率が35％、ラ
インＬ４ｂから排出される排ガス中にリークしたNH₃濃
度は1ppmであった。この結果、ラインＬ４ａ、Ｌ４ｂか
ら排出される処理排ガス全体における脱硫率は99.9%、
脱硝率は60.5%、リークNH₃濃度は28ppmとなった。そし
て、反応器１０から引き抜かれた活性炭に吸着されたNH
₃/SO₂比は1.2であった。

【００５７】これにより、本発明の排ガス処理方法によ
り、脱硝率を向上させる一方、排ガス中にリークするア
ンモニア量を低減すると同時に、活性炭に吸着されるNH
₃/SO ₂比も低下させる効果が確認された。

【００５８】本発明の排ガス処理装置及び方法は、ボイ
ラー排ガス、焼結排ガス、ゴミ焼却炉排ガス等のSOx、N
Ox及びダイオキシン、Hg等の有害物質を含有する排ガス
の処理に好適に適用できる。

【００５９】

【発明の効果】以上、詳細に説明したように本発明によ
れば、直交流移動層反応器の下部（炭素質触媒の流動方
向下流側）で脱硫処理を行った処理排ガスを単独あるい
は処理対象ガスと混合したうえで、アンモニアを注入し
て反応器の上部へ導き、脱硝処理を行う。これにより、
SOx濃度の低い状態で脱硝処理を行うことができるの
で、脱硝効率を向上させることができる。また、一体型
の反応器を使用することで、再生器での再生時に分解の
困難な硫安の吸着量を減らして、より分解の容易な酸性
硫安として炭素質触媒に吸着することが可能となる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明に係る排ガス処理装置の第１の実施形態
を示す全体概略図である。

【図２】図１の装置の移動層内の吸着ゾーンを示す図で
ある。

【図３】本発明に係る排ガス処理装置の第２の実施形態
を示す全体概略図である。

【図４】図３の装置の移動層内の吸着ゾーンを示す図で
ある。

【図５】比較例の処理実験に用いた従来技術２の装置を
示す全体概略図である。

【図６】図５の装置の移動層内の吸着ゾーンを示す図で
ある。

【符号の説明】

１０…直交流移動層反応器、１１…移動層、１２、１３
…バルブ、１４…排ガス入口、１５、１６…整流板、１
７…排ガス出口、２０…再生器、３０…分離器、４０…
アンモニア供給装置、Ｌ１〜Ｌ６…ガス配管、Ｌ７〜Ｌ
９…炭素質触媒供給ライン。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｂ０１Ｄ 53/96 (72)発明者 山田 愼一 神奈川県平塚市夕陽ヶ丘63番30号 住友重 機械工業株式会社平塚事業所内 Ｆターム(参考） 4D002 AA02 AA12 AA21 AA29 BA04 CA08 DA07 DA41 EA01 EA05 EA13 EA14 GA03 GB06 4D048 AA02 AA06 AC04 BA05X BA13X BA23Y BA28Y BA36Y BA41Y BB01 BD01 CA03 CB01 CC22 CC25 CC27 CC29 CC39 CC61 CC62 EA04

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 窒素酸化物及び硫黄酸化物を含有する排
   ガスにアンモニアを混合して、反応器内を移動する炭素
   質触媒に直交流で接触させて脱硫及び脱硝処理を行なう
   直交流移動層反応器を利用した排ガス処理方法におい
   て、 前記排ガスの一部または全部にアンモニアを混合して、
   前記直交流移動層反応器に導いて排ガスの脱硫・脱硝処
   理を行なう処理工程と、 前記反応器の炭素質触媒移動方向下流側から排出された
   処理済排ガスを前記排ガスのうちアンモニア混合前及び
   ／又は混合後の排ガスと混合する混合工程と、 前記反応器から排出された炭素質触媒を加熱再生処理し
   たうえで再度反応器に供給する再生工程と、 を備えている排ガス処理方法。
2. 【請求項２】 窒素酸化物及び硫黄酸化物を含有する排
   ガスにアンモニアを混合して、反応器内を移動する炭素
   質触媒に直交流で接触させて脱硫及び脱硝処理を行なう
   直交流移動層反応器を利用した排ガス処理方法におい
   て、 前記排ガスの一部または全部にアンモニアを混合して、
   前記直交流移動層反応器の炭素質触媒移動方向下流側に
   導いて排ガスの脱硫・脱硝処理を行なう第１の処理工程
   と、 前記第１の処理工程で処理された処理排ガスのうち前記
   反応器の炭素質触媒移動方向の下流端部から排出された
   処理済排ガスにアンモニアを混合して、前記反応器の炭
   素質触媒移動方向の上流側に導き、排ガスの脱硫・脱硝
   処理を行なう第２の処理工程と、 前記反応器から排出された炭素質触媒を加熱再生処理し
   たうえで再度反応器に供給する再生工程と、 を備えている排ガス処理方法。
3. 【請求項３】 前記排ガスの一部にはアンモニアを混合
   することなく、直接、前記反応器の炭素質触媒移動方向
   の下流端部に導いて処理することを特徴とする請求項１
   あるいは２のいずれかに記載の排ガス処理方法。
4. 【請求項４】 窒素酸化物及び硫黄酸化物を含有する排
   ガスの脱硫及び脱硝処理を行なう排ガス処理装置におい
   て、 内部に充填した炭素質触媒を処理対象排ガスと直交する
   方向に移動させる直交流移動層反応器と、 前記反応器に排ガスを導く供給手段と、 前記供給手段内の排ガスの一部または全部にアンモニア
   を供給して混合するアンモニア供給装置と、 前記反応器の炭素質触媒移動方向下流側から排出された
   処理済排ガスを前記排ガスのうちアンモニア混合前及び
   ／又は混合後の排ガスに導いて混合する返送手段と、 前記反応器から排出された炭素質触媒を加熱再生処理す
   る再生器と、 を備えている排ガス処理装置。
5. 【請求項５】 窒素酸化物及び硫黄酸化物を含有する排
   ガスの脱硫及び脱硝処理を行なう排ガス処理装置におい
   て、 内部に充填した炭素質触媒を処理対象排ガスと直交する
   方向に移動させる直交流移動層反応器と、 前記反応器の炭素質触媒移動方向下流側に排ガスを導く
   供給手段と、 前記供給手段内の前記排ガスの一部または全部にアンモ
   ニアを供給して混合する第１のアンモニア供給装置と、 前記反応器の炭素質触媒移動方向の下流端部から排出さ
   れた処理済排ガスを前記反応器の炭素質触媒移動方向の
   上流側に導く返送手段と、 前記返送手段内の前記排ガスにアンモニアを供給して混
   合する第２のアンモニア供給装置と、 前記反応器から排出された炭素質触媒を加熱再生処理す
   る再生器と、 を備えている排ガス処理方法。
6. 【請求項６】 前記排ガスの一部を分岐して、前記反応
   器の炭素質触媒移動方向の下流端部に直接導く分岐流路
   を備えていることを特徴とする請求項４あるいは５のい
   ずれかに記載の排ガス処理装置。