JP2000192182A

JP2000192182A - 炭化珪素系複合材料およびその製造方法

Info

Publication number: JP2000192182A
Application number: JP10369300A
Authority: JP
Inventors: Chihiro Kawai; 千尋河合; Shinichi Yamagata; 伸一山形; Akira Fukui; 彰福井; Yoshinobu Takeda; 義信武田
Original assignee: Sumitomo Electric Industries Ltd
Current assignee: Sumitomo Electric Industries Ltd
Priority date: 1998-12-25
Filing date: 1998-12-25
Publication date: 2000-07-11
Anticipated expiration: 2018-12-25
Also published as: JP4305986B2

Abstract

(57)【要約】【課題】放熱基板、特に半導体装置に有用な高い熱伝
導率のＡｌ−ＳｉＣ系またはＣｕ−ＳｉＣ系の炭化珪素
系複合材料を安価に提供する。【解決手段】アルミニウムまたは銅を主成分とする金
属を第一成分とし、炭化珪素を主成分とする粒子を第二
成分とする炭化珪素系複合材料であって、空孔率が１０
〜２０％かつ熱伝導率が１７０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である炭
化珪素系複合材料。この材料は、第一成分と第二成分と
を含んだ原料を混合・成形し、成形体をアルミニウムま
たは銅を主成分とする金属の融点未満の温度下、雰囲気
圧力１×１０^-3Ｔｏｒｒ以下の真空中で加熱後、第一成
分の主成分金属の融点以上の温度で焼結することによっ
て得られる。特に成形は通常より低圧下で行うため、型
の寿命が長くなり従来より安価に製造できる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、各種装置・機器に
用いられる放熱基板、特に半導体装置の放熱基板に用い
られる高い熱伝導性を有する炭化珪素系複合材料および
それを用いた半導体装置に関する。

【０００２】

【従来の技術】近年半導体装置の高速演算・高集積化に
対する市場の要求は急速に高まりつつある。それととも
に、同装置の半導体素子搭載用放熱基板には、同素子か
ら発生する熱をより一層効率良く逃がすため、その熱伝
導率のより一層の向上が求められてきた。さらに同素子
ならびに同基板に隣接配置された同装置内の他の部材
(周辺部材)との間の熱歪みをより一層小さくするため
に、より一層それらに近い熱膨張係数を有するものであ
ることも求められてきた。具体的には、半導体素子とし
て通常用いられるＳｉ、ＧａＡｓの熱膨張係数がそれぞ
れ４．２×１０^-6／℃、６．５×１０^-6／℃であり、半
導体装置の外囲器材として通常用いられるアルミナセラ
ミックスのそれが６．５×１０^-6／℃程度であることか
ら、同基板の熱膨張係数はこれらの値に近いことが望ま
れる。

【０００３】また近年のエレクトロニクス機器の応用範
囲の著しい拡張にともない、半導体装置の使用範囲はよ
り一層多様化しつつある。その中で、高出力の交流変換
機器・周波数変換機器等のいわゆる半導体パワーデバイ
ス機器への利用が増えつつある。これらのデバイスで
は、半導体素子からの発熱が半導体メモリーやマイクロ
プロセッサーに比べ数倍から数十倍(通常例えば数十Ｗ)
にも及ぶ。このためこれらの機器に使われる放熱基板
は、その熱伝導率を格段に向上させるとともに、その熱
膨張係数の周辺部材のそれとの整合性を高めることが重
要である。一方半導体メモリーやマイクロプロセッサー
のように、実用時に以上述べたパワーデバイスほど大き
な発熱を伴わない機器もある。このような機器は、多量
に製造されるためにパワーデバイス機器以上に安価なも
のが要求される。したがってこれに用いられる放熱基板
は、上記ほど高い放熱性は必要としないが、安価なもの
が要求される。このように機器の出力容量やその実用機
能レベルによって基板に要求される放熱性のレベルも千
差万別である。またそれぞれの機器での基板周辺の構造
によって、基板に要求される熱膨張係数の整合性の度合
いもまちまちである。

【０００４】パワーデバイスの場合、通常の基本構造
は、例えば以下のようになっている。まずＳｉ半導体素
子を第一の放熱基板である高熱伝導性の窒化アルミニウ
ム(以下単にＡｌＮとも言う)セラミック基板上に載せ
る。次いでその第一の放熱基板の下に銅等のより高熱伝
導性の金属からなる第二の放熱基板を配置する。さらに
この第二の基板の下に、これを水冷または空冷可能な放
熱機構を配置する。以上のような構造によって外部に遅
滞なく熱を逃がす。したがって複雑な放熱構造とならざ
るを得ない。この構造においては、第一の放熱基板であ
るＡｌＮセラミックスに１７０Ｗ／ｍ・Ｋ程度のものを
用いるとすると、第二の放熱基板は、この第一の基板か
ら伝達された熱をその下の放熱機構に遅滞なく逃がす必
要がある。このため第二の基板としては、室温で少なく
とも２００Ｗ／ｍ・Ｋ以上の高い熱伝導率と第一の基板
との熱膨張係数の整合のため、１０×１０^-6／℃以下、
特に８×１０^-6／℃以下の低い熱膨張係数を有するもの
が要求される。

【０００５】特にパワーデバイスの内でも実用時の発熱
量の大きなものでは、放熱基板自体の温度も１００℃以
上に昇温することがあるため、このような温度での高い
熱伝導率を要求される場合もある。したがって、このよ
うな温度下でも１５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率のもの
が要求される。またその容量が大きくなればなるほどＳ
ｉ半導体素子のサイズも大きくなる。それ故それを搭載
する放熱基板も大きくせざるを得ない。例えばパソコン
用の基板が高々２０〜４０ｍｍ角程度のであるのに対
し、容量の大きなパワーデバイスでは、２００ｍｍ角を
越えるものも求められつつある。このような大きな基板
では、実装時のその寸法精度のみならず高温でその精度
の低下しないことが要求されている。すなわち高温で基
板に反りや変形が生じると、上記した基板の下に配置さ
れる放熱機構(ラジエターやフィン等)との界面に隙間が
でき放熱効率が落ちる。また最悪の場合半導体素子が破
壊する場合もある。それ故高温での放熱基板の優れた熱
伝導性の確保は、重要な課題である。

【０００６】また以上述べた各種機器に用いられる放熱
基板には、従来より例えばＣｕ−Ｗ系やＣｕ−Ｍｏ系の
複合合金からなるものが用いられてきた。これらの基板
は、原料が高価なためにコスト高となる。さらに重量が
大きくなるという問題があった。そこで、最近は安価で
軽量な材料として各種のアルミニウム(以下単にＡｌと
も言う)複合合金が注目されるようになってきた。中で
もＡｌと炭化珪素(以下単にＳｉＣとも言う)を主成分と
するＡｌ−ＳｉＣ系複合合金は、それらの原料が比較的
安価であり、軽量かつ高熱伝導性である。なお通常市販
されている純粋なＡｌ、ＳｉＣ単体の密度は、それぞれ
２．７ｇ／ｃｍ³程度、３．２ｇ／ｃｍ³程度、熱伝導率
は、それぞれ２４０Ｗ／ｍ・Ｋ程度、２００〜３００Ｗ
／ｍ・Ｋ程度までであるが、さらにその純度や欠陥濃度
を調整すれば、その熱伝導率のレベルはさらに向上する
ものと思われる。そのため、特に注目されている材料で
ある。また純粋なＳｉＣ単体、Ａｌ単体の熱膨張係数は
それぞれ４．２×１０^-6／℃程度、２４×１０^-6／℃程
度であり、それらを複合化することによって、その熱膨
張係数が広い範囲で制御可能となる。したがってこの点
でも有利である。

【０００７】かかるＡｌ−ＳｉＣ系複合合金およびその
製造方法については、(１)特開平１−５０１４８９号公
報、(２)特開平２−３４３７２９号公報、(３)特開昭６
１−２２２６６８号公報および(４)特開平９−１５７７
７３号公報に開示されている。(１)は、ＳｉＣとＡｌの
混合物中のＡｌを溶融させて鋳造法によって固化する方
法に関するものである。(２)、(３)は、いずれもＳｉＣ
多孔体の空隙にＡｌを溶浸する方法に関するものであ
る。この内(３)は、加圧下でＡｌを溶浸する、いわゆる
加圧溶浸法に関するものである。また(４)は、ＳｉＣと
Ａｌの混合粉末の成形体かまたはそれをホットプレスし
たものを型内に配置し、これを真空中、Ａｌの融点以上
の温度で液相焼結する方法に関するものである。

【０００８】本発明者等は、特願平９−１３６１６４号
にて、(５)液相焼結法によって得られ、その熱伝導率が
１８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上のアルミニウム−炭化珪素系複合
材料を提示している。この複合材料は、例えば１０〜７
０重量％の粒子状ＳｉＣ粉末とＡｌ粉末との混合粉末を
成形した後、９９体積％の窒素を含み、酸素濃度が２０
０ｐｐｍ以下、露点が−２０℃以下の非酸化性雰囲気
中、６００〜７５０℃で焼結する工程によって得られ
る。また本発明者等は、特願平９−９３４６７号にて、
(６)その熱膨張係数が１８×１０^-6／℃以下、その熱伝
導率が２３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、焼結後の寸法が実
用寸法に近い、いわゆるネットシェイプなアルミニウム
−炭化珪素系複合材料も提示している。さらに本発明者
等は、特願平１０−４１４４７号にて、(７)常圧焼結法
とＨＩＰ法とを組み合わせた同複合材料の製造方法を提
案している。それによれば、例えば粒子状ＳｉＣを１０
〜７０重量％混合したＡｌ−ＳｉＣ系混合粉末の成形体
を、窒素ガスを９９％以上含む非酸化性雰囲気中、６０
０℃以上、Ａｌの溶融温度以下の温度範囲で常圧焼結
し、その後金属容器に封入して７００℃以上の温度でＨ
ＩＰすることによって、均質でその熱伝導率が２００Ｗ
／ｍ・Ｋ以上のアルミニウム−炭化珪素系複合材料が得
られている。

【０００９】さらに(８)特開平９−１５７７７３号公報
には、Ａｌ粉末とＳｉＣ粉末との混合物をホットプレス
し、成形と焼結とを同時に行う方法が開示されている。
その方法は、Ａｌ１０〜８０体積％、残部ＳｉＣの混合
粉末を成形し、Ａｌの溶融点以上の温度下５００ｋｇ／
ｃｍ²以上の圧力でホットプレスするものである。この
方法によって１５０〜２８０Ｗ／ｍ・Ｋの熱伝導率のア
ルミニウム−炭化珪素系複合材料が得られている。

【００１０】また主成分金属をアルミニウムから銅に置
き換えた銅−炭化珪素系の複合材料については、その文
献は少ないが、本発明者等の知見によれば、この複合材
料は、アルミニウムを銅(以下単にＣｕとも言う)に置き
換えれば、以上述べた製造方法とほぼ同様の方法によっ
て得られる。なお純粋なＣｕ単体の密度は８．９ｇ／ｃ
ｍ³程度、その熱伝導率は３９５Ｗ／ｍ・Ｋ程度、その
熱膨張係数は１７×１０^-6／℃程度である。したがっ
て、アルミニウム系のものに比べ得られる複合材料の密
度は大きくなるので、軽量化による効果は小さい。その
一方で銅はその熱伝導率がアルミニウムのそれに比べ約
６０％大きく、またその熱膨張係数がアルミニウムのそ
れに比べ約４０％小さい。このためアルミニウム系のも
のに比べ高い熱伝導率で低い熱膨張係数が必要な基板材
料の製造には有利な材料である。なお銅はアルミニウム
に比べ溶融温度がかなり高く重量も嵩むので、アルミニ
ウム系に比べ製造コスト面でいくぶん不利である。

【００１１】

【発明が解決しようとする課題】以上述べたような複合
材料を半導体装置用の比較的高い放熱量の基板として使
用するためには、以下に述べる解決すべきいくつかの課
題が残っている。先ず上記(１)に記載の方法では、Ａｌ
溶湯を鋳型に流し込み、ＳｉＣ粒子を分散させて固化す
る鋳造法を用いる。したがってＡｌとＳｉＣの密度差に
より冷却時に成形体中のＳｉＣ粒子の偏析が生じ、固化
体の組成が不均一になり易い。このため固化体の表面が
ＡｌまたはＡｌ合金からなる被覆層(以下この層をＡｌ
被覆層とも言う)により覆われるのは避けられない。そ
のためこの表面と内部および内部での組成の偏析によっ
て、熱応力による反り等の変形は避けられない。また上
記（２）および（３）の方法では、通常第一成分の融液
とＳｉＣ粒子との濡れ性を確保するとともに、第一成分
の溶浸不足による引け巣を防ぐため、外周部にあえて過
剰の第一成分の溶出層を溶出させるのは避けられない。
それ故溶浸後の仕上げ加工に手間がかかる。また（３）
の加圧溶浸法は、その設備費用が高い。上記（４）およ
び（８）のホットプレスによる方法では、融点以上の第
一成分がその加圧によって型外に染み出し、複合材料の
組成にばらつきが生じ易い。またその事前のセッティン
グや事後の取り出し等にかなりの手間がかかる。（６）
の溶出を抑制する手段の場合や（７）のＨＩＰを併用す
る場合でも、同様にその事前事後の準備・整理に手間が
要る。以上の品質上・生産上の問題に加えて、同基板の
周辺部材が熱膨張係数の比較的小さいものである場合に
は、これら部材とのその整合性も配慮する必要がある。
その熱膨張係数を小さくするためには、どうしてもＳｉ
Ｃの量を多くせざるを得ない。このためその熱伝導性を
犠牲にする必要があった。

【００１２】以上詳述したように、従来のＡｌ−ＳｉＣ
系の複合材料の製造には品質上・生産上のいくつかの課
題をかかえている。したがってＡｌ−ＳｉＣ系の複合材
料は、高い放熱性を要求される基板の一つとして、その
性能面で最近有望視されているにもかかわらず、従来か
ら行われてきた鋳造法、溶浸法、焼結法、ホットプレス
法やそれらを組み合わせたいずれの方法でも、満足のゆ
く本来の性能レベルのものは得られていない。その理由
の一つとして以下のことが考えられる。すなわちＡｌと
ＳｉＣの間の濡れ性を改善するためやＡｌ融液のＳｉＣ
粒子間への自発的な浸透を促したり、空孔の発生を抑え
るためにＡｌ中にＳｉ等の従成分を添加したり、または
これらの従成分を不純物として含むＡｌを用いたりする
場合が多々あった。このためこれらの従成分の介在によ
って複合材料の熱伝導率の低下は避けられなかった。特
にＳｉＣ自体がＡｌに匹敵するか、またはそれを凌ぐ高
い熱伝導率を有しながら、従来のＡｌ−ＳｉＣ系の複合
材料では、その量の多い組成域での熱伝導性が低い。こ
のため本発明者等は、既に特願平１０−２６００３号公
報にて、特にパワーデバイスに用いられるＡｌ−ＳｉＣ
系およびＣｕ−ＳｉＣ系の放熱基板材料を提案した。こ
れによって高熱伝導の要求課題はほぼ克服できる見通し
を得た。その手段は、例えば比較的純度の高いＳｉＣ粉
末および第一成分の混合物を、特に高い成形圧力によっ
て第一成分粒子の表面に存在する酸化物や吸着成分から
なる被膜を破断し、その後の鍛造によって加圧固化す
る。成形時に表面被膜を破ることによって、その後の加
熱で溶融した第一成分がＳｉＣ粒子と直接触れるため双
方の濡れが促進される。さらに熱間で加圧鍛造すること
によって、双方の密着が確実に達成される。このような
手順によって、ＳｉＣ量が多くても従来に無い高い熱伝
導性を付与することができる。

【００１３】ところで一般には、溶融したアルミニウム
（Ａｌ）は、下記式（１）で示される化学反応をしつつ
ＳｉＣ粒子の表面を濡らす。４Ａｌ＋３ＳｉＣ→Ａｌ₄Ｃ₃＋３Ｓｉ（１）しかし上述のように、Ａｌ原料の表面はその酸化物層と
吸着成分とからなる被膜に覆われている。通常この皮膜
は、主に化学式がＡｌ₂Ｏ₃のアルミナまたは化学式がＣ
ｕ₂Ｏ、ＣｕＯの酸化銅からなり、さらに水分やＯＨ基
が吸着している。成形時にこの表面被膜を破断しておか
ないと、その後の焼成によって同皮膜が成長して厚い酸
化物の膜となり、ＳｉＣ粒子との濡れ性を低下させる。
一方同皮膜を破断しておくと、上述のように、第一成分
の粒子表面の破断部に露呈したＡｌやＣｕを主成分とす
る金属が、ＳｉＣ粒子表面を濡らし易い。このため以上
詳述した各種のいずれの方法でも、鋳造法を除き、Ｓｉ
Ｃ粉末やこれと第一成分粉末との混合粉末を成形する
際、通常は４ｔｏｎ／ｃｍ²以上の高い圧力を負荷する
必要があるからである。このように硬質のＳｉＣ粒子を
含む粉末を高い圧力で成形すると、その圧力が高いほど
成形型の摩耗がより一層激しくなる。さらに成形型の寸
法精度を維持するのが難しくなる。その結果成形コスト
の上昇を招くという問題がある。また上記した鍛造法で
の固化は、高速の圧力が負荷される。したがって、この
型もまた同様の問題がある。

【００１４】

【課題を解決するための手段】本発明の目的は、以上述
べてきたいくつかの課題も考慮し、特にこの成形および
焼結のコスト上昇を最少限に抑え、安価に炭化珪素系複
合材料を提供することである。このため本発明の製造方
法では、成形時には高い圧力を負荷しない。その代わり
焼結加熱前に成形体を熱処理し、上記した第一成分粒子
表面の皮膜の厚みを予め薄くする。これによって焼結時
の高い圧力負荷の必要も無くなる。ただし、その結果焼
結後第一・第二両成分間の濡れは改善されるが、第一成
分の溶融相内に小さな空孔が残るのは避けられない。す
なわち本発明の方法で提供される複合材料は、アルミニ
ウムまたは銅を主成分とする金属を第一成分とし、炭化
珪素を主成分とする粒子を第二成分とするものであり、
１０〜２０％の空孔率のものである。またその熱伝導率
は、１７０Ｗ／ｍ・Ｋ以上のものである。また本発明に
は、炭化珪素粒子の量が、５０〜８０重量％の範囲のも
のが含まれる。また本発明の複合材料には、炭化珪素粒
子が、酸素含有量１重量％以下、鉄を含む成分の含有量
が鉄元素に換算して０．０１重量％以下、アルミニウム
を含む成分の含有量がアルミニウム元素に換算して０．
０１重量％以下の高純度であり、かつ低欠陥であるもの
も含まれる。さらに本発明には、上記の炭化珪素系複合
材料を用いた半導体装置も含まれる。

【００１５】本発明の複合材料の製造方法は、アルミニ
ウムまたは銅を主成分とする金属からなる第一成分と、
炭化珪素粉末を主成分とする第二成分とを含んだ原料を
準備する工程と、同原料を混合して混合物とする工程
と、同混合物を成形し成形体とする工程と、同成形体を
アルミニウムまたは銅を主成分とする金属の融点未満の
温度下、雰囲気圧力１×１０^-3Ｔｏｒｒ以下の真空中で
加熱し、熱処理体とする工程と、同熱処理体をアルミニ
ウムまたは銅を主成分とする金属の融点以上の温度で焼
結し、焼結体とする工程とを含む。なおこの熱処理体と
する工程の雰囲気圧力が、１×１０^-4Ｔｏｒｒ以下であ
れば、より好ましい。

【００１６】さらに原料である炭化珪素粉末は、酸素量
が１重量％以下、鉄を含む成分の量が鉄元素に換算して
０．０１重量％以下、アルミニウムを含む成分の量がア
ルミニウム元素に換算して０．０１重量％以下の純度の
高い粉末を用いる方法もある。その場合、例えば通常の
炭化珪素粉末を不活性ガス雰囲気中１６００〜２４００
℃の温度範囲で加熱する予備加熱処理をする方法や通常
の炭化珪素粉末をフッ酸、硝酸または塩酸の内の少なく
とも１種の酸を含む水溶液中に浸漬する予備酸処理をす
る方法が挙げられる。また予備酸処理後予備加熱処理を
する方法もある。

【００１７】

【発明の実施の形態】本発明によって提供される炭化珪
素系複合材料には、大別するとアルミニウムを主成分と
する金属からなる第一成分と炭化珪素を主成分とする第
二成分とを含む複合材料（以下Ａｌ−ＳｉＣ系複合材
料、単にＡｌ−ＳｉＣ系またはＡｌ系とも言う）と、銅
を主成分とする金属からなる第一成分と炭化珪素を主成
分とする第二成分とを含む複合材料（以下Ｃｕ−ＳｉＣ
系複合材料、単にＣｕ−ＳｉＣ系またはＣｕ系とも言
う）とがある。本発明は、これらの材料に着目し、放熱
基板(ヒートシンク)、特に半導体装置用の放熱基板の熱
伝導性とともに、その生産性を、特にＳｉＣ量が５０重
量％以上の組成領域で、向上させるためになされたもの
である。

【００１８】本発明の複合材料は、前述のようにその空
孔率が１０〜２０％であり、その熱伝導率が１７０Ｗ／
ｍ・Ｋ以上のものである。空孔率をこの範囲としたの
は、その下限未満とするためには、後述のように製造時
の粉末成形圧力を上げる必要があり、これによって成形
型の摩耗が大きくなるからである。その結果成形体の成
形寸法のばらつきを抑えるため、成形型の交換頻度が増
し、成形コストが上昇するからである。また空孔率が上
限を越えると、熱伝導率が急激に低下するからである。

【００１９】本発明の複合材料の炭化珪素結晶粒子は、
純度が高くかつ低欠陥であるのが望ましい。例えばその
炭化珪素粒子が、酸素含有量１重量％以下、鉄を含む成
分の含有量が鉄元素に換算して０．０１重量％以下、ア
ルミニウムを含む成分の含有量がアルミニウム元素に換
算して０．０１重量％以下の高純度であり、かつ低欠陥
であるものがある。このような材料は、以下に述べるよ
うに予め純度の高いＳｉＣ粉末原料を準備することによ
って得られる。これらの例示した不純物の上限値は、そ
の量をこの値以下にコントロールすることによって、上
記のような空孔率であっても、より優れた熱伝導性のも
のが得られるからである。

【００２０】本発明の複合材料の製造方法は、前述のよ
うに、第一成分と第二成分との混合物を含む成形体をア
ルミニウムまたは銅を主成分とする金属の融点未満の温
度下、雰囲気圧力１×１０^-3Ｔｏｒｒ以下の真空中で加
熱し、熱処理体とする工程と、同熱処理体をアルミニウ
ムまたは銅を主成分とする金属の融点以上の温度で焼結
し、焼結体とする工程とを含むことに特徴がある。なお
この熱処理体とする工程の雰囲気圧力が、１×１０^-4Ｔ
ｏｒｒ以下であれば、より好ましい。また上記混合物中
の炭化珪素粉末の量は、通常は５０〜８０重量％の範囲
とする。下限未満では本発明の成形コストの低減効果が
小さく、上限を越えるとＳｉＣ量が多くなり過ぎて、成
形体密度の確保が難しくなるからである。

【００２１】また本発明では、成形体を焼結する前に上
記のように予め真空雰囲気中で熱処理する。これによっ
て、既に述べたように、第一成分粒子の表面に形成され
た酸化物層上に吸着した水分やＯＨ基を主体とする成分
の被膜を予め除去する。もし熱処理をせずこの皮膜を残
留させると、その後の焼結時の加熱によって酸化物層の
厚みが増大し、ＳｉＣ粒子との濡れ性を低下させる。そ
の状態を模式的に図１に示す。同図の上の図が熱処理を
しない場合である。この場合焼結後第一成分粒子１の表
面の膜２がより厚い酸化物層となり、ＳｉＣ粒子３との
界面が濡れず殆どの部分が密着していない。密着してい
ない界面部分は空孔となり、同部分では熱抵抗が大きく
なる。一方下の図が熱処理をした場合である。この場合
第一成分粒子１の表面の膜２がほとんど除かれ、焼結後
ＳｉＣ粒子３との界面がほぼ濡れて密着している。界面
部分には空孔が殆ど残らない。なお成形体中のＳｉＣ粒
子の骨格は堅牢であるとともに、機械的に圧力がかから
ないためにその隙間は縮まらない。このため第一成分が
溶融してもその隙間を完全に埋めることはできない。し
たがって同骨格中に内在する隙間には空孔が残る。

【００２２】加熱時の真空雰囲気の圧力は、１×１０^-3
Ｔｏｒｒ以下とする。これを越えると吸着した水分やＯ
Ｈ基を主体とする成分の除去が不十分となり、その結果
最終的な複合材料において空孔率が増加し、その熱伝導
率が急激に低下するため好ましくない。また加熱温度は
第一成分の金属の融点未満とする。融点以上の温度では
第一成分の金属と吸着成分が反応してそれぞれの酸化物
を形成し、同金属表面の酸化層の厚みが増加し、ＳｉＣ
粒子との濡れ性が急激に低下するからである。ただし融
点未満であれば、その温度は高いほど望ましい。その下
限は、通常第一成分がＡｌを主成分とするものの場合は
３００℃以上、Ｃｕを主成分とするものの場合は６００
℃以上とする。なお加熱時間は、雰囲気圧力や温度にも
よるが、通常は１０分程度で効果が現れ、長いほどその
効果は上がる。この熱処理後の焼結は、非酸化性雰囲気
中、第一成分の金属の融点以上の温度下で行う。窒素が
望ましい。この場合、常圧下でも加圧下でもよい。

【００２３】以下本発明の複合材料の熱伝導率のレベル
を向上させる手段について述べる。本発明の材料は、上
述のように空孔を含むものである。このためそれによる
熱伝導性の低下は避けられない。それ故以下に述べるよ
うに構成する両成分の内部や界面の熱抵抗を下げる必要
がある。したがって、原料粒子に高純度のものを選んだ
り、予めキャリア濃度の高いＳｉＣ原料粉末を調製した
りする。

【００２４】その第一は、酸素、陽イオン不純物、特に
鉄やアルミニウムを含む不純物の少ない炭化珪素原料粉
末を使うことである。これによって、得られる炭化珪素
結晶粒子中の不純物や欠陥の量を少なくすることができ
る。その結果複合材料の熱伝導率のレベルを上げること
ができる。特に結晶粒子中の酸素含有量が１重量％以
下、鉄を含む成分の含有量が鉄元素に換算して０．０１
重量％以下、アルミニウムを含む成分の含有量がアルミ
ニウム元素に換算して０．０１重量％以下の高純度の炭
化珪素粉末を使い、同程度の不純物量・欠陥量の炭化珪
素結晶粒子であるのが望ましい。酸素量や鉄・アルミニ
ウムを含む不純物量がこの量を越えると、熱伝導率が大
きく低下することがある。なお前述のように、この不純
物レベルの炭化珪素粉末は、炭化珪素粉末を不活性ガス
雰囲気中１６００〜２４００℃の温度範囲で加熱する予
備加熱処理の工程を経ても得られる。この場合雰囲気ガ
ス中には、ＳｉＣ粒子中に固溶して同結晶内に格子欠陥
を作り易い窒素や炭素成分が共存しないことが重要であ
る。雰囲気ガスの圧力は高い方が望ましく、例えば高圧
下ＨＩＰ(熱間静水圧成形)処理を行っても良い。温度が
１６００℃未満では、同熱処理での欠陥低減の効果が小
さくなり易い。また２４００℃を越えるとＳｉＣが昇華
・分解し易くなり、収率が低下する場合がある。

【００２５】さらにこのような粉末は、炭化珪素粉末を
フッ酸、硝酸または塩酸の内の少なくとも１種の酸を含
む水溶液中に浸漬することによっても得られる。この処
理によって、粉末中の粒子表面に存在する陽イオン不純
物、鉄(Ｆｅ)、クロミウム(Ｃｒ)、バナジウム(Ｖ)、ニ
ッケル(Ｎｉ)等の遷移金属を含む不純物、とりわけ鉄
(Ｆｅ)や酸素、炭素を溶解除去することができる。これ
によって、ＳｉＣ結晶粒子中でのフォノン散乱の原因と
なる不純物の量が少なくなり、得られる複合材料の熱伝
導性は向上する。すなわちこれらの成分は、高温下で粒
子表面から同内部に拡散し、欠陥を形成し熱伝導率の低
下を招き易いからである。この予備酸処理後予備加熱処
理をすることによって、さらに高純度かつ低欠陥のＳｉ
Ｃ粉末が得られる。

【００２６】またＳｉＣ結晶中のキャリヤ濃度もその熱
拡散率に影響するものと考えられる。一般にＳｉＣは、
過剰電子を持つｎ型半導体や過剰空格子を持つｐ型半導
体になりうる材料である。したがって、これらの過剰な
電子や空格子(キャリヤ)濃度が増加すると、それがＳｉ
Ｃ結晶粒子中のフォノンを散乱させる一因となる。この
ためＳｉＣの熱伝導性が低下するものと考えられる。Ｓ
ｉＣには、６Ｈ、４Ｈ、３Ｃ、１５Ｒ等の結晶型の異な
る多形が存在する。前述のように、これらの中でも熱伝
導性の高いのは、６Ｈまたは４Ｈ型であるが、特に６Ｈ
型のＳｉＣは、ｎ型半導体であり、結晶内の不純物の量
が同程度のレベルであれば、他の結晶型のものに比べて
キャリヤ濃度が低い。それ故本発明の炭化珪素系複合材
料に用いるＳｉＣ原料は、６Ｈ型のものが望ましい。そ
のキャリヤ濃度は、１×１０¹⁹個／ｃｍ³以下であるの
が望ましい。なお本発明の炭化珪素系複合材料の製造に
供するＳｉＣ原料は、全量この６Ｈ型であるのが望まし
いが、他の結晶型のものが一部混在しても構わない。

【００２７】なおＳｉＣ粒子の表面に存在する前記不純
物の量は、酸抽出法によって確認できる。その手順は、
ＳｉＣ粉末を１００℃に保持された硝酸とフッ酸からな
る混酸水溶液中に約２時間浸漬し同表面に存在する不純
物を溶出した後、その溶出物をＩＰＣ発光分光分析法に
よって定量する。またＳｉＣ粒子の内部に存在する不純
物の量も確認したい場合には、加圧酸分解法によって不
純物を溶出する。この場合は、ＳｉＣ粉末を１９０〜２
３０℃に保持された硝酸とフッ酸からなる混酸水溶液中
に約４０時間浸漬する。これによってＳｉＣ粒子の表面
のみならず内部の不純物も抽出できるので、同様にその
溶出物をＩＰＣ発光分光分析法によって定量する。Ｓｉ
Ｃ粒子の積層欠陥の量は、対象とするＳｉＣ粒子を透過
型電子顕微鏡で直接観察することによって確認できる。
また複合化後の炭化珪素系複合材料中のＳｉＣ粒子の不
純物や積層欠陥の量を確認する場合には、まず第一成分
を酸等で分離除去後、残留したＳｉＣ粒子を同様な手順
で分析・評価する。なおＳｉＣ粒子のキャリヤ濃度の確
認は困難であるが、同粒子の集合体である粉末であれ
ば、ラマン分光分析によって確認できる。

【００２８】アルミニウムまたは銅を主成分とする第一
成分の原料は、市販のものを用いればよい。なお本発明
で用いる第一成分の原料の使用形態は、塊状・粉末状他
のいかなる形態であってもよいが、通常は粉末状のもの
を用いる。原料粉末内に介在する不純物種としては、特
にアルミニウムに固溶し易い遷移金属元素、特に８ａ族
元素を含む成分は、可能な限り少ないのが望ましい。し
たがって、市販のアルミニウム合金粉末を用いる場合に
は、これらの合金を作るための成分の少ないものを選ぶ
のが望ましい。

【００２９】以上述べたように、本発明で使用する原料
は、第二成分のＳｉＣ粉末として可能な限り高純度かつ
低欠陥のものを用い、第一成分のアルミニウムや銅を主
成分とする原料も高純度のものを用いるのが望ましい。
原料の混合方法は、原料の形態・性状に合わせ原料純度
が低下しない方法であれば、既存の方法でよい。また混
合物は、その成形性を高めるために、例えば顆粒状に造
粒してその嵩を下げるのが好ましい。混合物の成形法に
ついては、通常のいかなる方法であってもよい。

【００３０】

【実施例】（実施例１）原料として、いずれもその平
均粒径が５０μｍで、表１に記載の各種予備処理を行っ
たＳｉＣ原料粉末と、表２に記載のＡｌ系原料および表
３に記載のＣｕ系原料とを準備した。ラマン分光分析に
よって確認したＳｉＣ原料粉末のキャリヤ濃度は、いず
れのものも１×１０¹⁷個／ｃｍ³程度であった。なお表
１の予備処理欄に「なし」と記述のものは、該当する予
備処理をしていないものである。予備酸処理は、表に記
載の濃度・温度の酸水溶液中に記載の時間浸漬後、純水
で洗浄する過程を３回繰り返し、それを温風乾燥する手
順によって行った。したがって、例えば原料Ｓ２の場合
は、原料Ｓ１のＳｉＣ粉末をまず室温の濃度１０％のフ
ッ酸水溶液に３０分間浸漬し、その後純水で洗浄し、こ
の一連の操作を３回繰り返した後、温風によって脱水・
乾燥した。また予備加熱処理は、粉末を炭化珪素質のケ
ースに装入し、ヒーターがタングステン製の炉にセット
し、アルゴンガス雰囲気中、記載の同ガス圧力下・記載
の温度で１時間保持する方法で行った。同表に記載の各
ＳｉＣ粉末中の不純物量は、前記した条件の加圧酸分解
法によって同粉末から不純物含有成分を溶解抽出し、そ
の抽出物をＩＰＣ発光分光法によって分析して得た値で
あり、粒子表面のみでなくその内部も含めた粒子全体に
存在する量である。表１にはＦｅ(鉄)以外の本発明で言
う陽イオン元素(遷移金属元素)の量は記載されていない
が、それら個々の量は、いずれの番号の原料においても
高々５００ｐｐｍであった。またC(炭素)の量は、いず
れの番号の原料においても高々５００ｐｐｍであった。

【００３１】

【表１】

【００３２】

【表２】

【００３３】

【表３】

【００３４】第二成分として表１に記載の各ＳｉＣ原料
粉末、第一成分として表２に記載のＡｌ系原料粉末Ａ１
１または表３に記載のＣｕ系原料粉末Ｃ１１を選び、そ
れぞれの組合わせで本発明の熱処理を含む方法によっ
て、ＳｉＣを７０重量％含む炭化珪素系複合材料試片を
それぞれ作製した。表４の原料欄に作製した３８種類の
原料の組み合わせを示す。まず表１に記載の各ＳｉＣ原
料粉末７０重量％と、残部３０重量％が上記Ａ１１また
はＣ１１の原料粉末となるように秤取し、バインダーと
してパラフィンを３重量％添加し、エタノール中３時間
混合した。得られたスラリーを噴霧乾燥して造粒粉末と
した。これを乾式粉末成形プレスによって、超硬内張り
ダイス鋼製型により、表４の成形圧力欄に記載の成形圧
力（ただし表の数値はｔｏｎ／ｃｍ²単位）で直径１０
０ｍｍで、厚みはほぼ１０ｍｍ程度に成形した。その
後、これらをニクロム線ヒーター炉内に配置し、窒素気
流中４００℃でバインダーを除去し成形体とした。これ
らの各成形体をニクロム線ヒーターの真空炉内に装入
し、表４の熱処理欄に記載の窒素分圧Ｐｎ(ただし表の
数値は１０^-4Ｔｏｒｒ単位）、温度条件下で、いずれも
２０分間熱処理を行った。次いでこの熱処理体を炭化珪
素製の保持容器に入れ、同表の焼結欄に記載の温度範
囲、窒素気流中にて、いずれも２時間焼結した。焼結体
の最終厚みは、いずれの試料もほぼ１０ｍｍであった。
その後試料を研削加工仕上げした。成形圧力の成形型の
摩耗速度に及ぼす影響については、試料５および試料１
２〜１４、さらに同じ組成粉末を用いた５ｔｏｎ／ｃｍ
²の場合も追加して、成形数１０００個および５０００
個での成形型の内径寸法を内径マイクロメーターによっ
て確認し、その摩耗状況を調べた。その結果を表５に示
す。表５の数値は内径の増量である。当初寸法が１００
ｍｍであるので、同数値はそれに対する％単位の増加率
を示すことになる。

【００３５】各試料の実測した単重と体積から計算した
見かけ密度と、主成分の密度とその組成比率から複合則
によって計算した理論密度とからその空孔率を、またレ
ーザーフラッシュ法によって鍛造体の径方向の熱伝導率
を、差動トランス式熱膨張係数測定装置によってその熱
膨張係数を、さらに前記した加圧酸分解法と発光分光分
析の組み合わせによってそのＳｉＣ結晶粒子中の不純物
量を、それぞれ求めた。これらの結果も併せて表４に示
す。なお別途予備加熱処理の雰囲気ガスを窒素または炭
素を含むガスに切り換えて行ったＳｉＣ原料粉末Ｓ１を
用いて、表４と同様の第一成分との組成・組み合わせ、
同様の成形・焼結の手順で作製した焼結体は、その熱伝
導率が事前の酸処理を行った場合、Ａｌ−ＳｉＣ系で表
４の試料９程度、Ｃｕ−ＳｉＣ系で表４の試料２８程度
であり、予備酸処理を行わなかったものでは、これより
低下してＡｌ−ＳｉＣ系で１７０Ｗ／ｍ・Ｋ程度、Ｃｕ
−ＳｉＣ系で２００Ｗ／ｍ・Ｋ程度であり、予備加熱処
理の効果は小さくなった。

【００３６】

【表４】

【００３７】

【表５】

【００３８】以上の結果より以下のことが分かる。
（１）通常より低い成形圧力（４ｔｏｎ/ｃｍ²未満）で
成形し、それを第一成分の融点未満の温度、１０^-3Ｔｏ
ｒｒ以下の雰囲気圧力下で熱処理を行わずに、常圧下で
焼結すると、空孔率は２０％を越える。その結果焼結体
の熱伝導率は、Ａｌ−ＳｉＣ系では１７０Ｗ／ｍ・Ｋ未
満、Ｃｕ−ＳｉＣ系では１９０Ｗ／ｍ・Ｋ未満となる。
一方同熱処理を行ったものは、空孔率が２０％以下とな
り、その結果焼結体の熱伝導率は、Ａｌ−ＳｉＣ系では
１７０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、Ｃｕ−ＳｉＣ系では１９０Ｗ／
ｍ・Ｋ以上となる。また特に熱処理の雰囲気圧力を１０
^-4Ｔｏｒｒ以下にすることによって、さらに熱伝導性は
向上する。この理由は以下のように考えられる。減圧下
での熱処理によって、第一成分表面の酸化物や付着成分
からなる被膜がほぼ除かれる。これによって炭化珪素と
第一成分融液との界面の濡れが改善される。その結果双
方界面の密着度が増し、そこでの熱抵抗が減少したこと
によるものと思われる。また（２）成形圧力を上げる
と、焼結体の空孔率は下がり熱伝導性は向上する。しか
しその一方で成形型の内径の摩耗量は大きくなる。特に
成形圧力が４ｔｏｎ/ｃｍ²以上になると、急激に摩耗量
が大きくなる。さらに（３）ＳｉＣ粉末を事前に予備加
熱または予備酸処理したものは、しないものに比べ熱伝
導性が改善される。

【００３９】（実施例２）表１のＳ３のＳｉＣ粉末、
表２のＡ１１、Ａ１２のアルミニウム粉末および表３の
Ｃ１１、Ｃ１２の銅粉末を用いて、実施例１とほぼ同じ
方法によって、表６に記載のＳｉＣ量のＡｌ−ＳｉＣ系
およびＣｕ−ＳｉＣ系焼結体を作成した。なお造粒粉末
の成形、熱処理および焼結の各条件は、Ａｌ−ＳｉＣ系
では試料１３に、Ｃｕ−ＳｉＣ系では試料３２のそれに
合わせた。得られた試料を実施例１と同様の項目で評価
をした。その結果を表６に併せて示す。

【００４０】

【表６】

【００４１】以上の結果より、本発明の製造方法によれ
ば、比較的低い成形圧力で成形し常圧下で焼結した場
合、１０％以上の空孔はあるものの、ＳｉＣ量の広い範
囲にわたって高い熱伝導性の炭化珪素系複合材料が得ら
れることが分かる。

【００４２】（実施例３）以上述べた実施例の試料番
号３、５、１５、２２、２４、３４、４８および５９の
ものと同じ方法で得た炭化珪素系複合材料を、それぞれ
５０個ずつ長さ２００ｍｍ、幅２００ｍｍ、厚み３ｍｍ
の形状の基材に仕上げ加工した。これを図２に模式的に
示すようなパワーモジュールに放熱基板として実装し
て、各実装段階も含めて温度サイクル試験を行った。図
２において、４は本発明の上記複合材料からなる第二の
放熱基板、５は同基板上に配置され、その上面に(図示
しないが)銅回路が形成されたセラミックスからなる電
気絶縁性の第一の基板、６はＳｉ半導体素子、７は第二
の放熱基板の下に配置された放熱構造体である。なおこ
のジャケットは、本実施例では水冷ジャケットである
が、他に空冷のフィン等もある。なお同図には半導体素
子周辺の配線等については省略してある。本実施例で
は、Ｓｉ半導体素子を第一のセラミックス製基板を介し
て６個搭載したモジュールとした。

【００４３】実装に先立ち第二の基板に直接第一の基板
を半田付けできないため、第二の基板の主面に予め平均
厚み１０μｍの無電解ニッケルメッキ層と平均厚み５μ
ｍの電解ニッケルメッキ層を形成した。この内各４個の
試片は、ニッケルメッキ上に直径５ｍｍの半球状のＡｇ
−Ｓｎ系半田によって直径１ｍｍの銅線をメッキ面に垂
直な方向に取り付けた。この試片の基板本体を治具に固
定して銅線を掴みメッキ面に垂直な方向に引っ張り、基
板へのメッキ層の密着強度を確認した。その結果いずれ
の基板のメッキ層も１ｋｇ／ｍｍ²以上の引っ張り力で
も剥がれなかった。またメッキ層が形成された別の試片
の内から１０個を抜き取って、−６０℃で３０分保持、
１５０℃で３０分保持の昇降温を１０００サイクル繰り
返すヒートサイクル試験を実施し、試験後上記と同様の
密着強度を確認したところ、いずれの試片もメッキの密
着性で上記レベルを満足する結果が得られた。以上の結
果より本発明の複合材料からなる基板へのメッキの密着
性は、実用上問題の無いレベルであることが判明した。

【００４４】次に第二の基板上に搭載するセラミックス
製の第一の基板として、熱伝導率が１５０Ｗ／ｍ・Ｋ、
熱膨張係数が４．５×１０^-6／℃、３点曲げ強度４５０
ＭＰａの窒化アルミニウムセラミックス製の基板Ａおよ
び熱伝導率が１２０Ｗ／ｍ・Ｋ、熱膨張係数が３．７×
１０^-6／℃、３点曲げ強度１３００ＭＰａの窒化珪素セ
ラミックス製の基板Ｂの二種の銅回路を形成した第一の
基板を、それぞれ１８個ずつ準備した。これらの基板の
形状は、いずれも長さ９０ｍｍ、幅６０ｍｍ、厚み１ｍ
ｍとした。これらの基板を第二の基板の２００ｍｍ角の
主面上に２行３列で等間隔に配置し、同基板のニッケル
メッキ層を形成した面上にＡｇ−Ｓｎ系半田によって固
定した。次にこのアッセンブリーの第二の基板の裏面側
と水冷ジャケットとを、その接触面にシリコンオイルコ
ンパウンドを塗布介在させてボルト閉め固定した。なお
この場合の第一の基板の取り付け穴は、予め素材段階で
その四隅に開けておいた下穴部に炭酸ガスレーザーを照
射して、それを直径３ｍｍまで拡げる方法によって形成
した。この加工は他のセラミックス材やＣｕ−Ｗ、Ｃｕ
−Ｍｏを対象とした場合に比べ、高精度かつ高速で行う
ことができた。この傾向は特に熱伝導率が高くなればな
るほど顕著であった。

【００４５】これらの各試片の中から第一の基板がＡと
Ｂの物を各１５個ずつ選び、上記と同じ単サイクル条件
で２０００サイクルのヒートサイクル試験を行い、その
１００サイクル毎のモジュールの出力の変化を確認し
た。その結果、全てのモジュールが、実用上問題が無い
とされる１０００サイクルまで、その出力の低下は観測
されなかった。ただし、第一の基板の材質種を問わず１
０００サイクルを越えた１１００サイクル以降の確認
で、第二の基板に熱伝導率が２００Ｗ／ｍ・Ｋ以下の
５、１５および４８の板を用いたもので、ヒートサイク
ルによるモジュールの若干の出力低下が、１５個中２個
観測された。この出力の低下した試料では、第一・第二
の両基板の半田付けされた接合界面の第一の基板側に微
細な亀裂の発生が認められた。以上述べたもの以外には
２０００サイクル終了までこのような異常は無かった。

【００４６】以上の結果より、本発明の炭化珪素系複合
材料からなる第一の基板を用いたパワーモジュールは、
実用上問題の無いレベルのものとなることが分かる。な
お別途熱伝導率が１７０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の試料を、この
種のモジュールに比べ低出力・低熱(サイクル)負荷の高
容量のパーソナルコンピューター等の半導体素子搭載装
置に放熱基板として実装・評価も行ったが、その信頼性
・実用性能上何ら問題は無かった。

【００４７】

【発明の効果】以上詳述したように、本発明の炭化珪素
系複合材料は、通常より低い成形圧力で成形し、それを
真空下第一成分の融点未満の温度で熱処理を行い、常圧
下で焼結する。すなわち成形時や焼結時に通常の機械的
負荷を加えない。例えば焼結時には、緻密化のためのホ
ットプレス・鍛造等の高圧力をかけない。したがって、
ＳｉＣ粉末を用いても成形型・焼結型の寿命が長くな
る。それ故従来のものに比べ安価に製造できる。本発明
の材料は、１０％以上の空孔率があり、緻密なものに比
べその熱伝導率は低い。しかしながら上記熱処理によっ
て、第二成分粒子と第一成分との濡れ性が大幅に改善さ
れ、その結果従来のものに比べ空孔率は高いにもかかわ
らず、両成分界面で密着性が高く優れた熱伝導性の材料
が提供できる。なおＳｉＣ原料粒子を予め予備加熱・予
備酸処理し純化することによって、さらにその熱伝導性
を高めることができる。本発明によれば、ＳｉＣ量の広
い範囲にわたって１７０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率のも
のが得られ、各種半導体装置用の放熱基板に有用であ
る。特に２００Ｗ／ｍ・Ｋ以上のものは、パワーモジュ
ールのように高容量の半導体装置にも用いることができ
る。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の炭化珪素系複合材料での熱処理の効果
を説明する模式図である。

【図２】本発明の材料を基板に用いた半導体装置(パワ
ーモジュール)を模式的に示す図である。

【符号の説明】

１．第一成分粒子２．第一成分粒子表面の酸化物等の皮膜３．第二成分粒子４．炭化珪素系複合材料からなる第一基板５．第二基板６．半導体素子７．放熱構造体

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者福井彰兵庫県伊丹市昆陽北一丁目１番１号住友電気工業株式会社伊丹製作所内 (72)発明者武田義信兵庫県伊丹市昆陽北一丁目１番１号住友電気工業株式会社伊丹製作所内Ｆターム(参考） 4K018 AA03 AA14 AB04 AC01 AD11 BA02 BA08 BB06 BC01 BC09 DA01 KA32 KA62 5F036 AA01 BB08 BD01 BD03 BD13

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】アルミニウムまたは銅を主成分とする金
属を第一成分とし、炭化珪素を主成分とする粒子を第二
成分とする炭化珪素系複合材料であって、空孔率が１０
〜２０％かつ熱伝導率が１７０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である炭
化珪素系複合材料。
【請求項２】前記炭化珪素を主成分とする粒子の量が
５０〜８０重量％である請求項１に記載の炭化珪素系複
合材料。
【請求項３】前記炭化珪素粒子が、酸素含有量が１重
量％以下、鉄を含む成分の含有量が鉄元素に換算して
０．０１重量％以下、アルミニウムを含む成分の含有量
がアルミニウム元素に換算して０．０１重量％以下の高
純度であり、かつ低欠陥である請求項１または２に記載
の炭化珪素系複合材料。
【請求項４】請求項１ないし３のいずれかに記載の炭
化珪素系複合材料を用いた半導体装置。
【請求項５】アルミニウムまたは銅を主成分とする金
属を第一成分とし、炭化珪素を主成分とする粒子を第二
成分とする炭化珪素系複合材料の製造方法であって、ア
ルミニウムまたは銅を主成分とする金属からなる第一成
分と、炭化珪素粉末を主成分とする第二成分とを含んだ
原料を準備する工程と、該原料を混合して混合物とする
工程と、該混合物を成形し成形体とする工程と、該成形
体をアルミニウムまたは銅を主成分とする金属の融点未
満の温度下、雰囲気圧力１×１０^-3Ｔｏｒｒ以下の真空
中で加熱し、熱処理体とする工程と、該熱処理体をアル
ミニウムまたは銅を主成分とする金属の融点以上の温度
で焼結し、焼結体とする工程とを含む炭化珪素系複合材
料の製造方法。
【請求項６】前記熱処理体とする工程の雰囲気圧力
が、１×１０^-4Ｔｏｒｒ以下である請求項５に記載の炭
化珪素系複合材料の製造方法。
【請求項７】前記第二成分を含んだ原料の混合量が、
５０〜８０重量％である請求項５または６に記載の炭化
珪素系複合材料の製造方法。
【請求項８】前記原料を準備する工程において、前記
炭化珪素粉末は、酸素量が１重量％以下、鉄を含む成分
の量が鉄元素に換算して０．０１重量％以下、アルミニ
ウムを含む成分の量がアルミニウム元素に換算して０．
０１重量％以下である請求項５ないし７のいずれかに記
載の炭化珪素系複合材料の製造方法。
【請求項９】前記原料を準備する工程において、前記
炭化珪素粉末は、炭化珪素粉末を不活性ガス雰囲気中１
６００〜２４００℃の温度範囲で加熱される予備加熱処
理の工程を経た粉末である請求項８に記載の炭化珪素系
複合材料の製造方法。
【請求項１０】前記原料を準備する工程において、前
記炭化珪素粉末は、炭化珪素粉末をフッ酸、硝酸または
塩酸の内の少なくとも１種の酸を含む水溶液中に浸漬さ
れる予備酸処理の工程を経た粉末である請求項８に記載
の炭化珪素系複合材料の製造方法。