JP2000191307A - 亜酸化窒素ガスの還元方法及び電解槽 - Google Patents

亜酸化窒素ガスの還元方法及び電解槽

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泰樹 吉田
Setsuo Ogata
節郎 尾形
Yoshinori Nishiki
善則 錦
Hideji Nakamatsu
秀司 中松
Hiroshi Inoue
博史 井上
Chiaki Iwakura
千秋 岩倉
Atsushi Nishino
西野  敦
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 亜酸化窒素を容易に、確実に、効率的かつ連
続的に窒素に還元する方法および装置を提供する。 【解決手段】 陽極及び水素吸蔵材料からなる陰極を有
する電解槽に接して前記陰極を隔壁とする反応室を設
け、前記反応室内に亜酸化窒素を導入して、前記隔壁面
に接触させ、電解によって前記陰極で発生しそれに吸蔵
されて、前記隔壁を透過した水素原子により亜酸化窒素
の連続的な還元を行うことを特徴とする亜酸化窒素の還
元方法。前記陰極の陽極との反対面に触媒として白金族
金属黒を担持していることが好ましい。陽極、水素吸蔵
材料からなる隔壁を兼ねた陰極を含み、該陰極により前
記陽極を含む電解室と、亜酸化窒素ガスが供給されかつ
還元される還元反応室を含んでいることを特徴とする亜
酸化窒素の還元用電解槽。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、亜酸化窒素の還元
方法及びそれに用いる電解槽に関し、特に病院で麻酔ガ
スとして利用される亜酸化窒素ガスの内、余剰に排出さ
れる亜酸化窒素ガスを、電解により陰極から生成する水
素原子を用いて効率よく連続的に分解する方法、及びそ
れに用いる電解槽に関する。
【0002】
【従来の技術】病院で使用されている麻酔ガスには亜酸
化窒素ガスが用いられているが、手術室内で働く医師や
看護婦が漏洩した亜酸化窒素ガスを長時間吸入した場合
には健康障害を引き起こす事が懸念されている。また、
室外に排気された亜酸化窒素ガスは成層圏まで上昇する
と一酸化窒素に変化し、オゾンと反応してフロンガスな
どと同様にオゾン層を破壊する原因物質の一つにもなっ
ている。さらに二酸化炭素に比べその地球温暖化係数は
数百倍であり、大気圏での寿命も約百五十年と長いため
に地球温暖化に対する影響が極めて大きい物質である。
この有害な亜酸化窒素の大気中への放散を如何に抑える
かは病院等に於いて今後の重要な問題になってきてい
る。
【0003】この亜酸化窒素が手術室内に漏洩する原因
としては、麻酔装置の接続部分から漏洩するものと、余
剰に排出されるものとがあるが、大部分は余剰麻酔ガス
である。手術室内の麻酔ガス濃度を低下させるために、
(1)室内空気を換気する、(2)余剰麻酔ガス中の麻
酔ガスを活性炭で吸着除去する、(3)余剰麻酔ガスを
吸引排除装置により屋外に大気放散する、(4)余剰麻
酔ガスを吸引排除装置により集気し分解装置で分解する
等の方法が行われているが、このうち(2)の方法につ
いては、亜酸化窒素ガスは活性炭に吸着される量が少な
く、(3)の方法によって室外に放出する方法は地球温
暖化の問題からも好ましくなく、(4)の方法が最良の
方法である。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】亜酸化窒素ガスの分解
装置としては、特公平1−45487号公報に記載され
ているように白金族金属を添加したニッケル、酸化ラン
タンをシリカ粉末に担持した触媒を反応器に充填し、1
50〜550℃に加熱し被分解ガスを反応器に通じて分
解する方法が報告されているが、この方法では人体に有
害でしかも環境汚染物質である二酸化窒素や一酸化窒素
が副生することが知られており好ましくない。また、そ
のような高温下では触媒の劣化速度が速いために短時間
で触媒を交換する必要があり、定期的なメンテナンスが
必要となる。さらに劣化後の触媒も再生が非常に困難で
あるために廃棄するための費用が必要となる。本発明は
叙上の問題点を解決するためになされたもので、連続的
に長期間容易に安定的に、亜酸化窒素を人体及び地球に
無害な物質に変換する方法及びそのための装置を提供す
ることを目的とする。
【0005】
【課題を解決するための手段】本発明は、以下の手段に
よって上記の課題を解決した。 (1)陽極及び水素吸蔵材料からなる陰極を有する電解
槽に接して前記陰極を隔壁とする反応室を設け、前記反
応室内に亜酸化窒素を導入して、前記隔壁面に接触さ
せ、電解によって前記陰極で発生しそれに吸蔵されて、
前記隔壁を透過した水素原子により亜酸化窒素の連続的
な還元を行うことを特徴とする亜酸化窒素の還元方法。 (2)陰極がパラジウム、パラジウム合金、およびニッ
ケルを含む水素吸蔵合金から選択される前記(1)に記
載の亜酸化窒素の還元方法。 (3)前記陰極の陽極との反対面に触媒として白金族金
属黒を担持した前記(2)に記載の亜酸化窒素の還元方
法。 (4)陽極、水素吸蔵材料からなる隔壁を兼ねた陰極を
含む電解室と、亜酸化窒素ガスが供給されかつ還元され
る還元反応室を含んでいることを特徴とする亜酸化窒素
の還元用電解槽。
【0006】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態を説明
するが、本発明はこれに限定されない。図1は、本発明
の亜酸化窒素の還元用電解槽の一例の概念を示す概略図
である。この装置によれば、本発明の亜酸化窒素の還元
方法の一例も好ましく実施することができる。電解槽1
は、薄肉プレート状又は箔状等の水素吸蔵金属板2によ
り電解室3と還元反応室4とに区画されている。前記水
素吸蔵金属板2は、還元反応室4側の表面に多孔質触媒
層7を有する。前記電解室3内には水酸化カリウム水溶
液等が電解液8として収容され、前記水素吸蔵金属板2
は、電源12に接続されて電解室3側の面が陰極6を形
成している。また、前記電解室3内の陰極6と反対側に
はプレート状の陽極5が設置されており、電源12に接
続されている。陽極5はニツケルを使用しているが、ニ
ッケルではなくてステンレススチールでもよい。
【0007】還元反応室4は、下部に導入口10が開口
し、上部に排出口11が設けられている。導入口10
は、例えば余剰麻酔ガス排出装置に接続されて、排ガス
が導入されるか、あるいは亜酸化窒素ガスを溶解した液
が導入されてもよく、ここではガス、液のいずれでも処
理できる。処理後のガスあるいは液は排出口11から排
出される。前記還元反応室4内には、亜酸化窒素ガスあ
るいは亜酸化窒素ガス溶解液を導入する場合には、前記
多孔質触媒層7との接触効率を上げるためにポンプによ
る強制循環や攪拌子による攪拌を行うことが望ましい。
なお、電解室3の上部には電解により発生したガス、例
えば陽極ガスの取り出し口9を設ける。
【0008】この還元用電解槽を用いて亜酸化窒素を還
元するに際しては、電解室3内に水酸化カリウム水溶液
等の電解液8を満たし、陽極5及び陰極6との間に電源
12から通電すると、電解により陰極6で水素が発生す
るが、この水素が陰極6を構成する前記水素吸蔵金属板
2に吸蔵され、その水素吸蔵金属板2内を透過し、還元
反応室4内の多孔質触媒層7に到達し、そこで排ガス導
入口10から導入される亜酸化窒素ガスあるいは亜酸化
窒素ガス溶解液と接触して、亜酸化窒素と反応して窒素
と水を生成する。その際、水素吸蔵金属板2の還元反応
室4側の表面上の多孔質触媒層7が還元反応を促進す
る。
【0009】すなわち、上記における反応機構を説明す
ると、この還元用電解槽において、陰極6と陽極5との
間に、電源12を使用して通電すると、電解室3内で次
のような電解反応が生じ、陰極6で水素原子が発生す
る。 H2 O+e- →Had+OH‐ (1) 発生した水素原子は、電解室3から水素吸蔵金属板(陰
極)2の表面に吸着し、脱着することなく内奥に吸蔵さ
れる。 Had→Hab (2) なお、Hadは吸着水素、Habは吸蔵水素を表す。水素吸
蔵金属板2の内奥に吸蔵された水素原子は、水素吸蔵金
属板2内で拡散し、その水素吸蔵金属板2を厚さ方向に
透過して還元反応室4の内側面で脱着可能な吸着状態に
なる。
【0010】還元反応室4の内側面で脱着可能になった
水素原子は、亜酸化窒素と接触して窒素と水を生成す
る。その際、水素吸蔵金属板2の還元反応室4側の表面
上の多孔質触媒層7が還元反応を促進する。水素原子が
吸着、吸蔵した水素吸蔵金属板2を、亜酸化窒素ガスに
接触させると、亜酸化窒素は還元され、以下に示すよう
な式にしたがって窒素と水が生成する。 N2 O+2H- →N2 +H2 O (3) 亜酸化窒素の還元にあたって通電する電解電流密度は、
水素吸蔵金属板2の表面に水素ガスの発生が認められな
い程度が良く、具体的には0.1〜10A/dm2 、特
に1〜5A/dm2 程度が望ましい。0.1A/dm2
未満の場合、電流密度が低すぎて還元処理に時間がかか
り過ぎて好ましくない。最終的には被処理ガスもしくは
液中の亜酸化窒素濃度も考慮して決定される。還元反応
室4中に亜酸化窒素を導入するにあたっては、亜酸化窒
素ガスを水もしくはアルコールなどの溶媒に溶解し、溶
解した亜酸化窒素水溶液を注入してもよい。
【0011】このような亜酸化窒素還元用電解槽では例
えば次のような素材を使用するとよい。電解槽に用いる
水素吸蔵金属板2は、導電性で、電解時に陰極として安
定であることが必要である。また亜酸化窒素の還元反応
に対して触媒活性があることが好ましい。可能であれば
水素吸蔵時と放出時の体積変化の小さいこと、また水素
の吸蔵と放出を繰り返しても脆化しにくいことなどが要
件となる。このような材科として代表的には、白金族金
属であるパラジウムならびにパラジウム合金などを挙げ
ることができる。パラジウムは水素の透過能が極めて高
いことが知られており、しかも触媒活性があるので最も
好ましい金属の一つである。パラジウムに少量の金、銀
やアルミニウムを合金化させたものは脆化に強く、多く
の場合の使用目的にかなう。ランタン・ニッケル合金や
いわゆるミッシユメタルに代表される希土類を含む合
金、そのほかチタンやジルコニウム合金なども本発明で
は水素吸蔵金属板として有効である。
【0012】水素吸蔵金属板の厚さは、還元反応を効率
よく進めようという観点では通常十分に薄いことが望ま
しい。通電して陰極として電解するためには、ある程度
の厚さが必要である。通常は0.01〜2mm程度が望
ましいが、電解処理条件にしたがって適宜に決定すれば
よい。水素吸蔵金属板は水素を吸蔵・透過し、しかも給
電体であることから、工業設備の一部として使用する場
合は金属箔で形成し、裏側に金属メッシユなどをはりつ
けると良い。水素吸蔵金属板の触媒層に使用する金属
は、還元反応に関与する触媒であって、具体的には例え
ば白金族金属、その中でもパラジウム、白金、イリジウ
ム、ルテニウムなどを挙げることができる。亜酸化窒素
ガスの還元にあたっては、被反応物との接触の可能性を
大きくする大表面積を容易に形成できる触媒であること
が望ましい。そうした観点では、白金族金属黒または
金、特にパラジウム黒、とりわけ光沢の出ないパラジウ
ム黒が最も好ましい。パラジウム黒は大表面積を有し、
亜酸化窒素ガスの還元触媒としても極めて優れた能力を
有する触媒層を形成するからである。しかもパラジウム
はこうした性質の他、水素吸蔵、脱着機能を有している
ので好ましい。
【0013】
【実施例】以下、実施例によって説明するが、本発明は
これらに限定されないことは言うまでもない。
【0014】(実施例1)図1に記載した電解装置の電
解槽1に中央に陰極6として厚さ0.05mmのパラジ
ウム板2を挟み込み、このパラジウム板2の還元反応室
側の表面上にパラジウム黒を45g/m2 担持した。電
解室3にはこの陰極6に向かい合わせて陽極5として厚
さが1mmのニッケル板を装着し、電解液として6Mの
苛性カリウム水溶液を入れた。陰極板の面積は2cm2
であった。還元反応室4側に反応基質として1気圧の亜
酸化窒素ガスを入れて電解槽1を密封した。電解室3に
通電して以下の条件にて亜酸化窒素ガスの還元を行っ
た。 陽極:Ni 陰極:Pd黒付(45g/m2 )Pd板(板厚:0.0
5mm) 電流密度:1〜5A/dm2 温度:室温 反応基質:N2 0(純度100%)
【0015】図2には、電流密度を変えた際に電解時間
に対する亜酸化窒素ガスの分解率(還元率)の変化を示
した。どの電流密度の場合にも、電解時間の増加ととも
に亜酸化窒素ガスの分解率が増加した。また、図2の各
直線の勾配から求められる単位時間当たりの亜酸化窒素
ガスの分解速度と通電電気量から求められる理論分解速
度の値を基に、亜酸化窒素ガスの還元に対する電流効率
を算出した結果を図3に示した。どの電流密度に於いて
も90%以上の電流効率で亜酸化窒素の還元反応が進行
した。副生成物は、電解室3側での水素発生のみであ
り、一酸化窒素や二酸化窒素の生成は全く認められなか
った。また、50日の連続運転後に同様の試験を行った
ところ、どの電流密度に於いても90%の電流効率が得
られ、長期安定性を示した。
【0016】(比較例1)パラジウム板にパラジウム黒
を析出させなかったこと以外は実施例1と同様にして亜
酸化窒素ガスの還元を行った。その結果、電解室3側と
還元反応室4側での水素発生のみが進行し、亜酸化窒素
ガスの還元は全く進行しなかった。
【0017】(実施例2)Pd薄板の還元反応室側に5
0g/m2 の白金黒の担持を行った電極を陰極として用
い、図1の電解槽で実施例1と同様の条件で亜酸化窒素
ガスの還元を行った。その結果、還元生成物である窒素
の量が電解時間に対して直線的に増大した。その直線の
勾配から求めた還元反応に対する電流効率は、どの電流
密度に於いても80%であった。残りの電流は、電解室
3側での水素発生に消費された。
【0018】(実施例3)LaNi5 の還元反応室側に
45g/m2 のパラジウム黒の担持を行った電極を陰極
として用い、図1の電解セルで実施例1と同様の条件で
亜酸化窒素ガスの還元を行った。その結果、還元生成物
である窒素の量が電解時間に対して直線的に増大した。
その直線の勾配から求めた還元反応に対する電流効率
は、どの電流密度に於いても60%であった。残りの電
流は、電解室3側での水素発生に消費された。 (比較例2)LaNi5 にパラジウム黒を析出させなか
ったこと以外は実施例1と同様にして亜酸化窒素ガスの
還元を行った。その結果、電解室3側と還元反応室4側
での水素発生のみが進行し、亜酸化窒素ガスの還元は全
く進行しなかった。
【0019】(実施例4)MmNi4.2 Al0.3 Mn
0.5 {Mmはミッシュメタル(La,Ceなどを主とす
る発火製を有する合金の総称)を表わす}の還元反応室
側に45g/m2 のパラジウム黒の担持を行った電極を
陰極として用い、図1の電解セルで実施例1と同様の条
件で亜酸化窒素ガスの還元を行った。その結果、還元生
成物である窒素の量が電解時間に対して直線的に増大し
た。その直線の勾配から求めた還元反応に対する電流効
率は、どの電流密度に於いても70%であった。残りの
電流は、電解室3側での水素発生に消費された。
【0020】(実施例5)MmNi4.2 Al0.3 Mn
0.5 の還元反応室側に45g/m2 のパラジウム黒の担
持を行い、その上に100g/m2 の白金黒を担持した
電極を陰極として用い、図1の電解槽で実施例1と同様
の条件で亜酸化窒素ガスの還元を行った。その結果、還
元生成物である窒素の量が電解時間に対して直線的に増
大した。その直線の勾配から求めた還元反応に対する電
流効率は、どの電流密度に於いても90%であった。残
りの電流は電解室3側での水素発生に消費された。
【0021】(実施例6)図1に示した電解槽の電解室
3側に電解液として6Mの苛性カリ水溶液を入れた。還
元反応室4側に反応基質としてイオン交換水中に溶解し
た亜酸化窒素を入れた。この場合、亜酸化窒素の濃度は
500ppmであった。電解室3に通電して亜酸化窒素
ガスの還元を行った。電解条件は実施例1に準拠した。
その結果、イオン交換水中に溶解した亜酸化窒素ガスを
用いても実施例1の場合と同様、どの電流密度に於いて
も90%以上の電流効率で亜酸化窒素の還元反応が進行
した。残りの電流は電解室3側での水素発生に消費さ
れ、副生成物として一酸化窒素や二酸化窒素の生成は全
くみられなかった。
【0022】
【発明の効果】本発明は、上記のような構成でなるか
ら、触媒交換もなしに連続的に長期間安定して亜酸化窒
素を人体に無害な窒素と水に還元できる。したがって、
連続的に長期間容易に安定的に、亜酸化窒素を人体及び
地球に無害な物質に変換できる方法及びそのための装置
を提供することができる電解により水素が連続的に供給
されるため、従来の水素吸蔵金属を使用する水素化法と
異なって水素が枯渇することなく、連続して亜酸化窒素
ガスの還元を行うことができる。さらに、水電解の電流
密度によって亜酸化窒素ガスの還元速度を制御できる。
本発明による処理方法は、還元反応を利用しているた
め、副生成物として二酸化窒素や一酸化窒素の生成は全
くみられない。本発明の還元用電解槽によって、亜酸化
窒素ガスを水もしくはアルコールなどの溶媒中に溶解さ
せ、その溶液中に導電性を持たせるため、支持電解質を
添加することなく還元させることが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の亜酸化窒素の還元用電解槽の一例の概
念を示す概略図である。
【図2】亜酸化窒素ガスの還元率の変化を示す図であ
る。
【図3】電流効率を算出した結果を示す図である。
【符号の説明】
1 電解槽 2 水素吸蔵金属板 3 電解室 4 還元反応室 5 陽極 6 陰極 7 多孔質触媒層 8 電解液 9 ガス取り出し口 10 排ガス導入口 11 排出口 12 電源
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 尾形 節郎 神奈川県藤沢市遠藤2023番15 ペルメレッ ク電極株式会社内 (72)発明者 錦 善則 神奈川県藤沢市遠藤2023番15 ペルメレッ ク電極株式会社内 (72)発明者 中松 秀司 神奈川県藤沢市遠藤2023番15 ペルメレッ ク電極株式会社内 (72)発明者 井上 博史 大阪府堺市大野芝町23 府大宅舎4−112 (72)発明者 岩倉 千秋 大阪府堺市新檜尾台3−3−4−105 (72)発明者 西野 敦 大阪府寝屋川市南水苑町19−09

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 陽極及び水素吸蔵材料からなる陰極を有
    する電解槽に接して前記陰極を隔壁とする反応室を設
    け、前記反応室内に亜酸化窒素を導入して、前記隔壁面
    に接触させ、電解によって前記陰極で発生しそれに吸蔵
    されて、前記隔壁を透過した水素原子により亜酸化窒素
    の連続的な還元を行うことを特徴とする亜酸化窒素の還
    元方法。
  2. 【請求項2】 陰極がパラジウム、パラジウム合金、お
    よびニッケルを含む水素吸蔵合金から選択される請求項
    1に記載の亜酸化窒素の還元方法。
  3. 【請求項3】 前記陰極の陽極との反対面に触媒として
    白金族金属黒を担持した請求項2に記載の亜酸化窒素の
    還元方法。
  4. 【請求項4】 陽極、水素吸蔵材料からなる隔壁を兼ね
    た陰極を含む電解室と、亜酸化窒素ガスが供給されかつ
    還元される還元反応室を含んでいることを特徴とする亜
    酸化窒素の還元用電解槽。
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