CN111979562B - 一种插拔式胶囊阴极及可扩展高效合成h2o2反应器装置 - Google Patents

一种插拔式胶囊阴极及可扩展高效合成h2o2反应器装置 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种插拔式胶囊阴极及可扩展高效合成H2O2反应器装置，采用插拔式胶囊阴极，结构简单、便于拆卸安装，装置拓展性强。插拔式胶囊阴极是由炭黑‑石墨‑PTFE制成的圆筒状空气扩散阴极，通过卡槽固定，胶囊阴极圆筒内侧与空气直接接触，外侧与电解液接触。阳极选用贵金属、金属合金或者金属复合金属氧化物等制成阳极板垂直插入阳极槽。阳极板分别连接至直流电源正极，插拔式胶囊阴极分别连接至直流电源负极。采用四对阴阳极有序排列，阴极采用插拔式胶囊阴极，阳极采用钛/二氧化铱复合金属板，电流大小3.76A条件下运行20min后，电极室中H2O2浓度为1151.3mg/L。

Description

一种插拔式胶囊阴极及可扩展高效合成H2O2反应器装置
技术领域
本发明所涉及的领域是电化学合成领域，特别涉及一种插拔式胶囊阴极及可扩展高效合成H2O2反应器装置。
背景技术
过氧化氢(H2O2)是一种高效且绿色的强氧化剂，在造纸、纺织、化学合成、军事、电子、食品、药品、化妆品、环境保护和冶金等各个领域中被广泛应用。截至2018年，全球过氧化氢消费量约为650万吨，此后此值一直在迅速增长，国内市场份额超过50％。
蒽醌氧化(AO)是目前用于生产H2O2的常用方法，迄今为止，通过AO方法生产的H2O2分别占全球和国内产量的95％和99％。但这种方法能量输入大、步骤繁杂、副反应多、产生的废弃物多，被认为是一种不经济环保的生产方法。且产生的高浓度H2O2水溶液在运输、储存和处理方面存在安全隐患。
电化学为原位生产H2O2提供了一种经济，环保的途径。通过氧还原反应(ORR)的两电子途径将O2电化学还原为H2O2，H2O2可以在阴极表面产生，且可以在连续电解过程中实现浓度积累。目前在电化学体系中，空气呼吸阴极是一种很有潜力的阴极形式。空气呼吸阴极由暴露于空气的疏水气体扩散层(GDL)、中间作为集电器的不锈钢网(SSM)以及浸没于电解质溶液的催化层(CL)组成，空气中的氧气从扩散层扩散进入催化层，结合氢离子，在活性位点的催化下反应生成H2O2。此外，目前绝大部分H2O2原位合成是在实验室规模下进行，反应器体积较小、产量低、扩展性不强、对H2O2浓度的调节有限。
发明内容
本发明的目的是针对以上存在的问题，设计出一种插拔式胶囊阴极及基于此电极的可扩展高效合成H2O2反应器装置。该装置具有构造简单、制作成本低廉、电极对数可调节性强、拓展性强等特点，可有效地提高H2O2合成效率、实现高效的H2O2浓度调节以及反应器的放大。插拔式胶囊阴极便于直接使用、灵活排列组合以及拆装更换等，且可通过电极数量的调节实现H2O2浓度的调节。
本发明的目的是通过以下技术方案实现的：
所述插拔式胶囊阴极采用由炭黑-石墨-PTFE制成的空气扩散阴极卷成的，是将催化剂层、气体扩散层分别辊压至集电器两侧制成片状电极后卷成圆筒形成内腔，气体扩散层在圆筒内侧，催化层在圆筒外侧的电极。为防止漏水，胶囊阴极底部用封头密封。
所述一种插拔式胶囊阴极及基于此电极的可扩展高效合成H2O2反应器装置，采用插拔式胶囊阴极，便于拆卸安装，可根据具体需求进行自由组合。阳极板垂直插入阳极槽，插拔式胶囊阴极通过卡槽固定，胶囊阴极圆筒内侧与空气直接接触，胶囊阴极圆筒外部与电解液接触。反应器中阴极和阳极有序交替排列，可根据具体需求进行扩展，可通过调节电极排列方式、优化阴极面积与溶液体积比合成不同浓度的过氧化氢。
所述阳极采用阳极板垂直插入阳极槽，阳极板的材料可选用贵金属(如铂系金属)、重金属(如Ni、Co)、金属合金以及金属复合金属氧化物(如Ti基混合氧化物的钛铱电极、钛钌电极)等。
所述多个阳极板分别连接至直流电源正极，多个插拔式胶囊阴极分别连接至直流电源负极。
有益效果
1.该装置中选用的由炭黑-石墨-PTFE空气扩散阴极卷成的可插拔式胶囊阴极，结构简单、便于直接使用、布置灵活，同时直径和高度可增大用于匹配放大的反应器装置保证足够的阴极面积。
2.该装置拓展性强，可从长度、宽度及高度三个维度进行拓展放大，放大装置搭配相应尺寸及数量的插拔式胶囊阴极。
3.系统对于H2O2浓度的获得可通过调节电流的大小、通电的时间、阴阳极的数量、胶囊阴极面积与溶液体积比等进行控制，操作简便，可调控范围较大。
4.系统造价低廉，有机玻璃、石墨-炭黑-PTFE空气扩散阴极廉价易得。
附图说明
图1是插拔式胶囊阴极的结构示意图；
图2是采用插拔式胶囊阴极高效合成H2O2的易扩展型反应器装置示意图；
a-装置俯视图；
b-装置前视图；
图3是反应器装置扩展放大概念示意图。
附图标记：1-空气扩散层，2-不锈钢网，3-催化剂层，4-封头，5-阴极槽，6-通气孔，7-阳极槽，8-阳极板，9、10-胶囊阴极。
具体实施方式
以下结合附图和具体实施例来对本发明做进一步的说明。
本发明提供了一种插拔式胶囊阴极及基于此电极的可扩展高效合成H2O2反应器装置。该装置主体由有机玻璃材质制成，阳极采用阳极板(长度为h,宽度为D)垂直插入阳极槽7，阴极采用插拔式胶囊阴极(直径为D，高为h)插入卡槽中固定，阳极板8及胶囊阴极在单室反应器中有序布置，阴阳极间距可调。通过使用不同直径、不同高度以及不同数量的胶囊阴极可以实现反应器的放大及拓展。组装好的反应器连接一台直流电源，阳极板8分别连接直流电源正极，胶囊阴极分别连接直流电源负极，向腔室注入浓度为0.05M的Na2SO4电解液，通过调节电流大小、通电时间以及电极对数控制反应器的运行情况，从取样口9进行取样。
实施例1
装置采用插拔式胶囊阴极，由扩散层1、催化层3和用作集电器的钢网2组成。催化层3 由石墨、炭黑和PTFE乳液混合而成，搅拌至膏状辊压至钢网2的一侧；扩散层1由炭黑和PTFE乳液以质量比4：9混合而成，辊压至钢网2的另一侧，最终形成总厚度为1mm的片状阴极。将片状阴极切割成合适的尺寸(Π·D*h)后以扩散层1在内、催化层3在外卷成一个圆筒，为防止漏水，胶囊阴极底部用封头密封。
实施例2
装置采用四对阴阳极进行交替排布，插拔式胶囊阴极直径3cm、高度5cm，阳极采用钛/ 二氧化铱复合金属板(尺寸3cm*5cm)，阴阳极交叉有序排列，间距3.5cm，电极室净体积约 580ml。阴极表面积/反应器体积(A/V)为0.32cm2/ml。
向腔室中注入580mL浓度为0.05M的Na2SO4电解液，将钛/二氧化铱复合金属板分别连接直流电源正极，阴极分别连接直流电源负极，打开电源开关，调节电流大小为2.82A，运行 20min后，用草酸钛钾分光光度法检测H2O2浓度，电极室中的H2O2浓度为792.2mg/L，电流效率为77％。
向腔室中注入580mL浓度为0.05M的Na2SO4电解液，将钛/二氧化铱复合金属板分别连接直流电源正极，阴极分别连接直流电源负极，打开电源开关，调节电流大小为3.76A，运行 20min后，用草酸钛钾分光光度法检测H2O2浓度，电极室中的H2O2浓度为1151.3mg/L，电流效率为84％。
向腔室中注入580mL浓度为0.05M的Na2SO4电解液，将钛/二氧化铱复合金属板分别连接直流电源正极，阴极分别连接直流电源负极，打开电源开关，调节电流大小为4.70A，运行 20min后，用草酸钛钾分光光度法检测H2O2浓度，电极室中的H2O2浓度可达1298.7mg/L，电流效率为75％。
实施例3
反应器中阴极和阳极有序交替排列，可根据具体需求进行扩展，可通过调节电极尺寸、阴阳极间距、电极数量及其排列方式，优化阴极面积与溶液体积比合成不同浓度的过氧化氢。
装置采用四对阴阳极进行交替排布，插拔式胶囊阴极直径5cm、高度5cm，阳极板尺寸 5cm*5cm，阴阳极交叉有序排列，间距3.5cm，电极室净体积约580ml。阴极表面积/反应器体积(A/V)为0.53cm2/ml。
装置采用四对阴阳极进行交替排布，插拔式胶囊阴极直径3cm、高度10cm，阳极板尺寸 3cm*10cm，阴阳极交叉有序排列，间距3.5cm，电极室净体积约1160ml。阴极表面积/反应器体积(A/V)为0.32cm2/ml。
装置采用四对阴阳极进行交替排布，插拔式胶囊阴极直径3cm、高度5cm，阳极板尺寸 3cm*10cm，阴阳极交叉有序排列，间距2.5cm，电极室净体积约360ml。阴极表面积/反应器体积(A/V)为0.53cm2/ml。
装置采用六对阴阳极进行交替排布，插拔式胶囊阴极直径3cm、高度5cm，阳极板尺寸 3cm*5cm，阴阳极交叉有序排列，间距3.5cm，电极室净体积约1050ml。阴极表面积/反应器体积(A/V)为0.34cm2/ml。
装置采用九对阴阳极进行交替排布，插拔式胶囊阴极直径3cm、高度5cm，阳极板尺寸 3cm*5cm，阴阳极交叉有序排列，间距3.5cm，反应器净体积约1800ml。阴极表面积/反应器体积(A/V)为0.29cm2/ml。
应当理解的是，本发明所讨论的实施方案只是为了说明，对本领域技术人员来说，可以加以改进或变换，而所有这些改进和变换都应属于本发明所附权利要求的保护范围。

Claims (9)

1.一种基于插拔式胶囊阴极的可扩展高效合成H2O2反应器装置，其特征在于，插拔式胶囊阴极采用由炭黑-石墨-PTFE制成的圆筒状空气扩散阴极，是将催化层、扩散层分别辊压至集电器两侧后卷成圆筒形成内腔，气体扩散层在圆筒内侧，催化层在圆筒外侧的电极；
阳极板垂直插入阳极槽，插拔式胶囊阴极通过卡槽固定，胶囊阴极圆筒内侧与空气直接接触，胶囊阴极圆筒外部与电解液接触；反应器中阴极和阳极有序交替排列。
2.根据权利要求1所述的可扩展高效合成H2O2反应器装置，其特征在于，扩展通过调节电极排列方式、优化阴极面积与溶液体积比合成不同浓度的过氧化氢。
3.根据权利要求1所述的可扩展高效合成H2O2反应器装置，其特征在于，阳极采用阳极板垂直插入阳极槽，阳极板的材料选用贵金属、重金属、金属合金以及金属复合金属氧化物中的一种。
4.根据权利要求1所述的可扩展高效合成H2O2反应器装置，其特征在于，多个阳极板分别连接至直流电源正极，多个插拔式胶囊阴极分别连接至直流电源负极。
5.根据权利要求1所述的可扩展高效合成H2O2反应器装置，其特征在于，装置采用四对阴阳极进行交替排布，插拔式胶囊阴极直径5cm、高度5cm，阳极板尺寸5cm*5cm，阴阳极交叉有序排列，间距3.5cm，电极室净体积约580ml，阴极表面积/反应器体积（A/V）为0.53cm2/
ml。
6.根据权利要求1所述的可扩展高效合成H2O2反应器装置，其特征在于，装置采用四对阴阳极进行交替排布，插拔式胶囊阴极直径3cm、高度10cm，阳极板尺寸3cm*10cm，阴阳极交叉有序排列，间距3.5cm，电极室净体积约1160ml，阴极表面积/反应器体积（A/V）为0.32cm2/ml。
7.根据权利要求1所述的可扩展高效合成H2O2反应器装置，其特征在于，装置采用四对阴阳极进行交替排布，插拔式胶囊阴极直径 3cm、高度 5cm，阳极板尺寸 3cm*10cm，阴阳极交叉有序排列，间距2.5cm，电极室净体积约360ml，阴极表面积/反应器体积（A/V）为0.53cm2/ml。
8.根据权利要求1所述的可扩展高效合成H2O2反应器装置，其特征在于，装置采用六对阴阳极进行交替排布，插拔式胶囊阴极直径3cm、高度5cm，阳极板尺寸3cm*5cm，阴阳极交叉有序排列，间距3.5cm，电极室净体积约1050ml，阴极表面积/反应器体积（A/V）为0.34cm2/ml。
9.根据权利要求 1所述的可扩展高效合成H2O2反应器装置，其特征在于，装置采用九对阴阳极进行交替排布，插拔式胶囊阴极直径3cm、高度5cm，阳极板尺寸3cm*5cm，阴阳极交叉有序排列，间距3.5cm，反应器净体积约1800ml，阴极表面积/反应器体积（A/V）为0.29cm2/ml。
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