CN104419945A - 一种电解氨制备氢气的方法及装置 - Google Patents
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Abstract
本发明属于氢气的制备方法,具体的说是涉及一种电解氨制备氢气的方法及装置。以氨作为原料,采用沉积了不同贵金属的泡沫镍作为阳极和阴极进行电解产氢反应;具体为,将阴极与阳极同时插入含氨的电解液中,并在两极间施加0.6-0.8V的外加电压,使氨在阳极上发生氧化反应生成氮气,水在阴极上发生还原反应生成氢气。电解反应温度控制在50-60℃之间。本发明的优点是电解电压能控制在0.8V以下,且能经济、有效地制备氢气。
Description
技术领域
本发明属于氢气的制备方法,具体的说是涉及一种电解氨制备氢气的方法及装置。
背景技术
氢能是理想中最清洁的能源。但是,氢气的贮存和安全使用方面的缺点,成为它推广应用于汽车燃料的一个严重障碍。目前迫切需要发展的就是寻找一种便利的、价格低廉且安全的氢的存储系统,找到一种具备高氢气存储密度的能源载体,来间接实现氢能的应用。氨是一个良好的贮氢载体,可以较好地克服氢气在储运和安全方面的缺点。氨是除氢以外最宜生产的可再生燃料,它由水中的氢和空气中的氮合成,并在氧化燃烧时还原为水和空气,氨作为替代燃料,可以彻底解决积炭问题。
采用电化学方法,电解氨制备氢气,为氢-氧燃料电池提供氢气,可以降低传统高温催化氨裂解制氢方式的能耗和设备的成本,达到节能的效果。与传统的电解水制氢相比,电解氨所需的理论分解电压仅为电解水的二十分之一。
发明内容
本发明的目的在于,提供一种电解氨制备氢气的方法及装置。
为实现上述目的本发明采用的技术方案为:
一种电解氨制备氢气的方法,其特征在于:以氨作为原料,采用沉积了不同贵金属的泡沫镍作为阳极和阴极进行电解产氢反应;
具体为,将阴极与阳极同时插入含氨的电解液中,并在两极间施加0.6-0.8V的外加电压,使氨在阳极上发生氧化反应生成氮气,水在阴极上发生还原反应生成氢气。电解反应温度控制在50-60℃之间。
所述沉积不同贵金属的电极为:
将泡沫镍电极浸入到含贵金属的溶液中,在-0.5V-0V电压下进行沉积600s-3600s,即得0.5mg/cm2-2mg/cm2铂沉积的泡沫镍阴极电极;
将泡沫镍电极浸入到含双贵金属的混合溶液中,在-0.5V-0V电压下进行沉积600s-3600s,即得0.5mg/cm2-2mg/cm2双贵金属沉积的泡沫镍阳极电极。
所述制备泡沫镍阴极电极的含贵金属的溶液为含H2PtCl6的HCl溶液;其中H2PtCl6浓度为5mmol/L;
所述制备泡沫镍阳极电极的含贵金属的溶液为含H2PtCl6和IrCl3的HCl溶液;其中,Pt与Ir的质量比为7:1。
所述电解液由1-2mol/L的氨水、1-5mol/L的氢氧化钾或氢氧化钠和水所组成。
电解氨制备氢气的方法的专用装置,所述专用装置为H型的电解池,H型电解池的横边设有玻璃砂圆盘,两竖边分别为独立的阴极室和阳极室,阴极室和阳极室内密封插有阴极和阳极,阴极和阳极之间用导线连接有外加电流。
所述阴极室和阳极室分别用聚四氟乙烯塞密封。所述阴极室和阳极室内分别插入导管,导管另一端与量气管的一个进气口相通,量气管的出水口通过导管与水位瓶进水口相通。所述量气管的另一出气口与空气相通。所述玻璃砂圆盘直径为0.8-1.5cm。所述外加电流在2-10mA/cm2之间。
反应原理:
阳极反应:2NH3+6OH-→N2+6H2O+6e- Eθ=-0.77V vs.SHE
阴极反应:2H2O+2e-→H2+2OH-Eθ=-0.829V vs.SHE
总反应2NH3→3H2+N2 E=0.059V
本发明所具有的优点:
本发明由氨电解供氢,整个供氢过程耗能低、效率高,原料易得,电解条件温和。氨是除氢以外最宜生产的可再生燃料。在普遍采用的工业化合成氨的生产中,所需的氮从空气中直接获得,而氢的来源则为天然气、煤炭和水。我国是世界上氨产量最多的国家,目前国内市场氨供应充足,价格平稳,为推广氨电解制氢技术提供了原料基础。在碱性条件下,通过电解方法,氨在阳极上发生氧化反应生成氮气和水,水在阴极上发生还原反应生成氢气。总反应为氨电解生成了氢气和氮气。该反应的理论分解电压仅为0.06V,远远小于电解水所需的1.23V的电压。在本发明中氨的实际分解电压也仅为0.7V,有着较低的能耗。且氨中的氢全部以氢分子的形式释放出来,因此供氢效率也较高。
本发明通过改良电极材料实现氨的高效电解。电解氨在阴极上发生的反应与电解水是一致的,选择最易析氢的电极材料有利于氢气的生成。氢气在铂上析出电位低,但是考虑到贵金属铂的成本,因此选择在比表面积大的泡沫镍基底上沉积少量铂,既能满足氢气的析出又能降低电极材料的成本。另外,氨在阳极上发生氧化反应,选择铂铱双金属沉积的泡沫镍电极,能够降低阳极电势,有利于氮气析出,从而降低整个电解氨的分解电压,实现氨制氢的节能高效。即选用泡沫镍做电极基底,泡沫镍除了比表面积大的优点,它在碱性条件下是很稳定的,进而使得本发明提供一个强电解体系NH3-KOH。
本发明选择高浓度的氢氧化钾碱性电解质溶液,有利于电极间离子迁移。选择50-60℃的电解温度,也能够加快离子迁移速度,有利于电极反应的发生。
本发明所提供的氨电解供氢体系是一个密闭体系,采用量气管与水位瓶相通的这样一个量气装置,能简单、方便、准确、实时地记录气体产生的速度及生成量。
附图说明
图1为本发明实施例提供的电解氨制备氢气的装置图。其中,1.水位瓶,2.电解质溶液,3.量气管,4.阴极,5.阳极,6.盖子,7.H型电解池。
图2为本发明实施例提供的60℃下在不同的电流密度下电解氨所需的电解电压关系图。
具体实施方式
电解氨制备氢气的方法:
(1)将氨水、电解质和水按一定比例配置成电解液;(2)将Pt电沉积到在泡沫镍基底上,形成阴极电极;(3)将Pt-Ir电沉积到在泡沫镍基底上,形成阳极电极;(4)将电解液放入H型电解池中,该电解池用玻璃砂圆盘分隔成阳极室和阴极室,其中分别放置阳极电极和阴极电极;(5)在该阴极和阳极间外加电流,通过控制外加电流来调节气体产生速度;(6)在阳极室和阴极室上方设置气体排出通道,气体排出通道连接一个量气管和一个水位瓶,根据量气管中水位线下降的量来测定氢气的生成量。
实施例1:
阴极、阳极的制备:
将干净的泡沫镍电极浸入到含有5mmol/L H2PtCl6的0.5mol/L HCl溶液中,用i-t曲线法在-0.3V进行Pt沉积,沉积时间为600s-3600s,即得0.5mg/cm2-2mg/cm2铂沉积量的泡沫镍阴极电极。
将干净的泡沫镍电极浸入到含H2PtCl6和IrCl3的0.5mol/L HCl溶液中,其中Pt与Ir的质量比为7:1,用i-t曲线法在-0.3V进行Pt沉积,沉积时间为600s-3600s,即得0.5mg/cm2-2mg/cm2双贵金属Pt/Ir沉积的泡沫镍阳极电极。
电解氨制备氢气的方法专用装置:
如图1所示,所述专用装置为H型的电解池,H型电解池的横边设有玻璃砂圆盘,两竖边分别为独立的阴极室和阳极室,阴极室和阳极室内密封插有阴极和阳极,阴极和阳极之间用导线连接有外加电流。所述阴极室和阳极室分别用聚四氟乙烯塞密封。所述阴极室和阳极室内分别插入导管,导管另一端与量气管的一个出气口相通,量气管的出水口通过导管与水位瓶进水口相通。所述量气管的另一出气口与空气相通。量气管与空气相通,通过电解产气过程中调整水位瓶的高度,控制量气筒中的气压与外界大气压一致。通过量气筒中液面下降的刻度读取产生气体的量。所述玻璃砂圆盘直径为0.8-1.5cm。
实施例2
电解氨制氢气:将2mol/L氨水、5mol/L氢氧化钾和水所组成电解液100mL放入H型电解槽中。
该电解槽用玻璃砂圆盘分隔成阳极室和阴极室,其中分别放置上述实施例制备所得阳极电极和阴极电极;在阳极电极和阴极电极之间施加2.5mA/cm2的电流,得到的电解电压为0.6V左右,且电解电压在40000s时间内保持稳定。产氢速度为0.09mL/min左右。
实施例3:
电解氨制氢气:将2mol/L氨水、5mol/L氢氧化钾和水所组成电解液100mL放入H型电解槽中。
该电解槽用玻璃砂圆盘分隔成阳极室和阴极室,其中分别放置阳极电极和阴极电极;在上述阳极电极和阴极电极之间施加5mA/cm2的电流,得到的电解电压为0.68V左右,且电解电压在30000s时间内保持稳定。产氢速度为0.2mL/min左右。
实施例4
电解氨制氢气:将2mol/L氨水、5mol/L氢氧化钾和水所组成电解液100mL放入H型电解槽中。
该电解池用玻璃砂圆盘分隔成阳极室和阴极室,其中分别放置阳极电极和阴极电极;在上述阳极电极和阴极电极之间施加10mA/cm2的电流,得到的电解电压为0.75V左右,且电解电压在15000s时间内保持稳定。产氢速度为0.5mL/min左右。
Claims (9)
1.一种电解氨制备氢气的方法,其特征在于:以氨作为原料,采用沉积了不同贵金属的泡沫镍作为阳极和阴极进行电解产氢反应;
具体为,将阴极与阳极同时插入含氨的电解液中,并在两极间施加0.6-0.8V的外加电压,使氨在阳极上发生氧化反应生成氮气,水在阴极上发生还原反应生成氢气;电解反应温度控制在50-60℃之间。
2.按权利要求1所述的电解氨制备氢气的方法,其特征在于:所述沉积不同贵金属的电极为:
将泡沫镍电极浸入到含贵金属的溶液中,在-0.5V-0V电压下进行沉积600s-3600s,即得0.5mg/cm2-2mg/cm2铂沉积的泡沫镍阴极电极;
将泡沫镍电极浸入到含双贵金属的混合溶液中,在-0.5V-0V电压下进行沉积600s-3600s,即得0.5mg/cm2-2mg/cm2双贵金属沉积的泡沫镍阳极电极。
3.按权利要求2所述的电解氨制备氢气的方法,其特征在于:
所述制备泡沫镍阴极电极的含贵金属的溶液为含H2PtCl6的HCl溶液;其中H2PtCl6浓度为5mmol/L;
所述制备泡沫镍阳极电极的含贵金属的溶液为含H2PtCl6和IrCl3的HCl溶液;其中,Pt与Ir的质量比为7:1。
4.按权利要求1所述的电解氨制备氢气的方法,其特征在于:所述电解液由1-2mol/L的氨水、1-5mol/L的氢氧化钾或氢氧化钠和水所组成。
5.一种权利要求1所述电解氨制备氢气的方法的专用装置,其特征在于:所述专用装置为H型的电解池,H型电解池的横边设有玻璃砂圆盘,两竖边分别为独立的阴极室和阳极室,阴极室和阳极室内密封插有阴极和阳极,阴极和阳极之间用导线连接有外加电流。
6.按权利要求5所述电解氨制备氢气的方法的专用装置,其特征在于:所述阴极室和阳极室分别用聚四氟乙烯塞密封。
7.按权利要求5所述电解氨制备氢气的方法的专用装置,其特征在于:所述阴极室和阳极室内分别插入导管,导管另一端与量气管的一个进气口相通,量气管的出水口通过导管与水位瓶进水口相通。
8.按权利要求7所述电解氨制备氢气的方法的专用装置,其特征在于:所述量气管的另一出气口与空气相通。
9.按权利要求5所述电解氨制备氢气的方法的专用装置,其特征在于:所述玻璃砂圆盘直径为0.8-1.5cm。
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