JP2000186190A - ポリエステル系重合体組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 耐熱性、耐溶剤性、柔軟性などの物性および
成形性に優れ、外観の透明感および美麗性に優れた成形
品の提供。 【解決手段】 ポリエステルブロック共重合体（Ｉ）お
よびポリブチレンテレフタレート系重合体（II）からな
るポリエステル系重合体組成物において、 （イ）ポリエステルブロック共重合体（Ｉ）が、テレフ
タル酸単位およびエチレングリコール単位から主として
なるポリエチレンテレフタレートセグメント（Ａ）２０
〜９５重量％、並びに脂肪族ジカルボン酸単位および脂
肪族ジオール単位から主としてなる脂肪族ポリエステル
セグメント（Ｂ１）並びに／または脂肪族ヒドロキシカ
ルボン酸単位から主としてなる脂肪族ポリエステルセグ
メント（Ｂ２）からなる脂肪族ポリエステルセグメント
（Ｂ）８０〜５重量％からなり； （ロ）ポリエステルブロック共重合体（Ｉ）／ポリブチ
レンテレフタレート系重合体（II）の重量比が９８／２
〜３０／７０であり； （ハ）水酸基濃度が２０μ当量／ｇ以下；であるポリエ
ステル系重合体組成物、並びにそれからなる成形品。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、ポリエステル系重
合体組成物およびそれからなる成形品に関する。本発明
のポリエステル系重合体組成物は、耐熱性、耐溶剤性、
柔軟性、成形性などに優れ、外観の透明感および美麗性
に優れた成形品を与える。

【０００２】

【従来の技術】結晶性の芳香族ポリエステルをハードセ
グメントとし、非晶性でガラス転移温度の低い脂肪族ポ
リエーテルや脂肪族ポリエステルなどをソフトセグメン
トとするポリエステルブロック共重合体は、ポリエステ
ルエラストマーとして知られている。ポリエステルエラ
ストマーは、耐熱性、耐油性などの特性に優れ、しかも
弾性特性を有しているため、それらの特性を活かして、
自動車部品、電気・電子部品、一般機器部品、繊維など
の種々の用途に広く使用されている。

【０００３】その中で、ポリブチレンテレフタレートを
ハードセグメントとするポリエステルエラストマーは、
高い結晶化速度を有し射出成形性に優れるため、前記し
たポリエステルエラストマーのハードセグメントとして
は、多くの場合、ポリブチレンテレフタレートを使用し
ている。一方、ポリエチレンテレフタレートをハードセ
グメントとするポリエステルエラストマーは、耐熱性、
表面の美麗性などに優れ、さらに若干の透明性を有する
などの特長を有しているが、結晶化速度が遅いことか
ら、射出成形に適用すると成形サイクルの延長、成形後
の歪みなどの問題を生じ、押出成形に適用すると成形後
の成形品同士の膠着などの問題を生じる。

【０００４】ポリエチレンテレフタレートなどのポリエ
ステルの結晶化速度を増大させるために、一般的に、タ
ルク等の無機物、ステアリン酸ナトリウム等の金属含有
有機化合物、アイオノマー樹脂等の金属含有樹脂、ポリ
ブチレンテレフタレート等の結晶化速度が速いポリエス
テル樹脂などが使用されている（特開昭５７−１７９２
３９号公報参照）。しかしながら、ポリエチレンテレフ
タレートをハードセグメントとするポリエステルエラス
トマーの結晶化速度を増大するために無機物および金属
含有樹脂を使用する場合、これらを多量に添加する必要
があり、ポリエステルエラストマーの機械的物性を著し
く低下させる。ステアリン酸ナトリウムなどの金属含有
有機化合物の多くは、ポリエステルエラストマーとの相
溶性が低く、低分子であるため成形後にブリードアウト
する問題を有している。また、ポリブチレンテレフタレ
ートなどの結晶化速度が速いポリエステル樹脂は、ポリ
エチレンテレフタレートとの間でエステル交換反応を起
こし、結晶核剤としての効果を著しく低下させる。

【０００５】さらに、ポリエチレンテレフタレートをハ
ードセグメントとするポリエステルエラストマーを用い
て成形品を製造すると、ポリエチレンテレフタレートに
由来するオリゴマー（シクロトリエチレンテレフタレー
ト）が成形品の表面にブリードアウトして、表面外観を
著しく損なうという問題を有する。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、ポリ
エチレンテレフタレートをハードセグメントとするポリ
エステルエラストマーの優れた耐熱性、耐溶剤性、柔軟
性などを有し、かつ成形性に優れ、さらに成形後のシク
ロトリエチレンテレフタレートのブリードアウトが抑制
されたポリエステル系重合体組成物を提供することにあ
る。

【０００７】

【課題を解決するための手段】上記の目的を達成すべく
本発明者らは研究を重ねた結果、ポリエチレンテレフタ
レートからなるハードセグメントと脂肪族ポリエステル
からなるソフトセグメントとを有するポリエステルブロ
ック共重合体およびポリブチレンテレフタレート系重合
体からなるポリエステル系重合体組成物において、当該
組成物の水酸基濃度を２０μ当量／ｇ以下とすることに
より、ポリエチレンテレフタレートをハードセグメント
として有するポリエステルエラストマーの特長を損なう
ことなく成形性を改良することができ、かつシクロトリ
エチレンテレフタレートの発生を抑制することができる
ことを見出し、本発明を完成した。

【０００８】すなわち、本発明は、ポリエステルブロッ
ク共重合体（Ｉ）およびポリブチレンテレフタレート系
重合体（II）からなるポリエステル系重合体組成物にお
いて、 （イ）ポリエステルブロック共重合体（Ｉ）が、 （イ−１）テレフタル酸単位およびエチレングリコール
単位から主としてなるポリエチレンテレフタレートセグ
メント（Ａ）、並びに脂肪族ジカルボン酸単位および脂
肪族ジオール単位から主としてなる脂肪族ポリエステル
セグメント（Ｂ１）並びに脂肪族ヒドロキシカルボン酸
単位から主としてなる脂肪族ポリエステルセグメント
（Ｂ２）からなる群より選ばれる少なくとも１種の脂肪
族ポリエステルセグメント（Ｂ）からなり； （イ−２）ポリエチレンテレフタレートセグメント
（Ａ）／脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ）の重量比
が９５／５〜２０／８０であり； （ロ）ポリエステルブロック共重合体（Ｉ）／ポリブチ
レンテレフタレート系重合体（II）の重量比が９８／２
〜３０／７０であり； （ハ）水酸基濃度が２０μ当量／ｇ以下；であることを
特徴とするポリエステル系重合体組成物に関する。

【０００９】また、本発明は上記のポリエステル系重合
体組成物からなる成形品に関する。

【００１０】

【発明の実施の形態】以下に本発明について詳細に説明
する。本発明のポリエステル系重合体組成物を構成する
ポリエステルブロック共重合体（Ｉ）は、ポリエチレン
テレフタレートセグメント（Ａ）および脂肪族ポリエス
テルセグメント（Ｂ）からなる。

【００１１】ポリエチレンテレフタレートセグメント
（Ａ）は、テレフタル酸単位から主としてなるジカルボ
ン酸単位およびエチレングリコール単位から主としてな
るジオール単位から主としてなり、ジカルボン酸単位の
７０モル％以上がテレフタル酸単位であり、ジオール単
位の７０モル％以上がエチレングリコール単位であるの
が好ましい。テレフタル酸単位の割合がポリエチレンテ
レフタレートセグメント（Ａ）を構成する全ジカルボン
酸単位の７０モル％未満である場合は、耐熱性の良好な
ポリエステル系重合体組成物を得にくくなる。テレフタ
ル酸単位の割合は、ポリエステル系重合体組成物の耐熱
性をより良好なものにする点から、ジカルボン酸単位の
８０モル％以上であるのがより好ましく、９０モル％以
上であるのがさらに好ましい。

【００１２】ポリエチレンテレフタレートセグメント
（Ａ）は、必要に応じて他のジカルボン酸単位、例え
ば、フタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン
酸、ビフェニルジカルボン酸、ジフェニルエーテルジカ
ルボン酸、ジフェニルスルホンジカルボン酸、ジフェニ
ルケトンジカルボン酸、スルホイソフタル酸ナトリウム
などのテレフタル酸以外の芳香族ジカルボン酸；１，４
−シクロヘキサンジカルボン酸などの脂環式ジカルボン
酸；コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、アゼライン
酸、セバシン酸などの脂肪族ジカルボン酸などから誘導
される単位の１種または２種以上を有することができ
る。これらの単位の割合は、ポリエチレンテレフタレー
トセグメント（Ａ）を構成する全ジカルボン酸単位の３
０モル％以下であるのが好ましく、２０モル％以下であ
るのがより好ましく、１０モル％以下であるのがさらに
好ましい。

【００１３】また、エチレングリコール単位の割合がポ
リエチレンテレフタレートセグメント（Ａ）を構成する
全ジオール単位の７０モル％未満である場合は、ポリエ
ステル系重合体組成物の成形品表面の美麗性、透明性、
耐熱性などが低下して外観、物性の良好なポリエステル
系重合体組成物を得にくくなる。エチレングリコール単
位の割合は、ポリエチレンテレフタレートセグメント
（Ａ）を構成する全ジオール単位の８０モル％以上であ
るのがより好ましく、９０モル％以上であるのがさらに
好ましい。

【００１４】ポリエチレンテレフタレートセグメント
（Ａ）は、必要に応じて他のジオール単位、例えば、
１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジール、
１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオー
ル、ネオペンチルグリコール、３−メチル−１，５−ペ
ンタンジオール、２−メチル−１，８−オクタンジオー
ル、１，９−ノナンジオール、１，１０−デカンジオー
ルなどのエチレングリコール以外の脂肪族ジオール；シ
クロヘキサンジオールなどの脂環式ジオール；１，４−
ビス（β−ヒドロキシエトキシ）ベンゼン、ｐ−キシレ
ングリコールなどの芳香族ジオールなどから誘導される
単位の１種または２種以上を有することができる。これ
らの単位の割合は、ポリエチレンテレフタレートセグメ
ント（Ａ）を構成する全ジオール単位の３０モル％以下
であるのが好ましく、２０モル％以下であるのがより好
ましく、１０モル％以下であるのがさらに好ましい。ま
た、ポリエチレンテレフタレートセグメント（Ａ）は、
上記したジオール単位と共に、少量であれば、トリメチ
ロールエタン、トリメチロールプロパン、グリセリン、
ペンタエリスリトールなどの多価アルコールから誘導さ
れる単位を有していてもよい。これらの単位の割合は、
ポリエチレンテレフタレートセグメント（Ａ）を構成す
る全ジオール単位に基いて１モル％以下であるのが好ま
しい。

【００１５】ポリエステルブロック共重合体（Ｉ）を構
成する脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ）は、脂肪族
ジカルボン酸単位および脂肪族ジオール単位から主とし
てなる脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ１）、並びに
脂肪族ヒドロキシカルボン酸単位から主としてなる脂肪
族ポリエステルセグメント（Ｂ２）からなる群より選ば
れる少なくとも１種からなる。

【００１６】脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ１）に
おいて、脂肪族ジカルボン酸単位の割合は、脂肪族ポリ
エステルセグメント（Ｂ１）を構成する全ジカルボン酸
単位の６０モル％以上であるのが好ましい。脂肪族ジカ
ルボン酸単位の割合が６０モル％未満であると、ポリエ
ステル系重合体組成物の弾性、弾性回復性、耐寒性など
の物性が低下する傾向がある。脂肪族ポリエステルセグ
メント（Ｂ１）における脂肪族ジカルボン酸単位の割合
は、ポリエステル系重合体組成物の前記した物性をより
良好なものにする点から、８０モル％以上であるのがよ
り好ましく、９０モル％以上であるのがさらに好まし
い。

【００１７】脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ１）を
構成する脂肪族ジカルボン酸単位としては、例えば、グ
ルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼ
ライン酸、セバシン酸、ドデカン二酸、トリデカン二
酸、テトラデカン二酸、２−メチルコハク酸、２−メチ
ルアジピン酸、３−メチルアジピン酸、３−メチルペン
タン二酸、２−メチルオクタン二酸、３，８−ジメチル
デカン二酸、３，７−ジメチルデカン二酸などの飽和脂
肪族ジカルボン酸；マレイン酸、フマル酸、イタコン酸
などの不飽和脂肪族ジカルボン酸から誘導される単位を
挙げることができ、脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ
1）はこれらの脂肪族ジカルボン酸単位の１種または２
種以上を有することができる。これらの中でも脂肪族ジ
カルボン酸単位としては、飽和脂肪族ジカルボン酸から
誘導される単位が好ましく、アジピン酸またはセバシン
酸から誘導される単位がより好ましい。

【００１８】脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ１）
は、必要に応じて他のジカルボン酸単位、例えば、シク
ロヘキサンジカルボン酸などの脂環式ジカルボン酸；フ
タル酸、テレフタル酸、イソフタル酸、テトラブロモフ
タル酸などの芳香族ジカルボン酸などから誘導される単
位の１種または２種以上を有することができる。これら
の単位の割合は脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ１）
を構成する全ジカルボン酸単位の４０モル％以下である
のが好ましく、２０モル％以下であるのがより好まし
く、１０モル％以下であるのがさらに好ましい。また、
脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ１）は、上記したジ
カルボン酸単位と共に、少量であれば、トリメリット
酸、トリメシン酸、ピロメリット酸、トリカルバリル酸
などの多価カルボン酸から誘導される単位を有していて
もよい。これらの単位の割合は、脂肪族ポリエステルセ
グメント（Ｂ１）を構成する全ジカルボン酸単位に基い
て１モル％以下であるのが好ましい。

【００１９】脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ１）に
おいて、脂肪族ジオール単位の割合は、脂肪族ポリエス
テルセグメント（Ｂ１）を構成する全ジオール単位の６
０モル％以上であるのが好ましい。脂肪族ジオール単位
の割合が６０モル％未満であると、ポリエステルブロッ
ク共重合体の弾性、弾性回復性、耐寒性などの物性が低
下する傾向がある。脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ
１）における脂肪族ジオール単位の割合は、ポリエステ
ル系重合体組成物の前記した物性をより良好なものにす
る点から、８０モル％以上であるのがより好ましく、９
０モル％以上であるのがさらに好ましい。

【００２０】脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ１）を
構成する脂肪族ジオール単位としては、例えば、エチレ
ングリコール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブ
タンジオール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘ
キサンジオール、１，７−ヘプタンジオール、１，８−
オクタンジオール、１，９−ノナンジオール、１，１０
−デカンジオール、１，１２−ドデカンジオールなどの
直鎖状の脂肪族ジオール；１，２−プロパンジオール、
ネオペンチルグリコール、２，２−ジエチル−１，３−
プロパンジオール、２−ブチル−２−エチル−１，３−
プロパンジオール、３−メチル−１，５−ペンタンジオ
ール、２−メチル−１，８−オクタンジオールなどの分
岐を有する脂肪族ジオールから誘導される単位を挙げる
ことができ、脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ1）は
これらの脂肪族ジカルボン酸単位の１種または２種以上
を有することができる。これらの中でも脂肪族ジオール
単位としては、３−メチル−１，５−ペンタンジオール
から誘導される単位が好ましい。

【００２１】脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ１）
は、必要に応じて他のジオール単位、例えば、シクロヘ
キサンジオール、シクロヘキサンジメタノールなどの脂
環式ジオール；１，４−ビス（β−ヒドロキシエトキ
シ）ベンゼン、ｐ−キシレングリコールなどの芳香族ジ
オールなどから誘導される単位の１種または２種以上を
有することができる。これらの単位の割合は、脂肪族ポ
リエステルセグメント（Ｂ１）を構成する全ジオール単
位の４０モル％以下であるのが好ましく、２０モル％以
下であるのがより好ましく、１０モル％以下であるのが
さらに好ましい。また、脂肪族ポリエステルセグメント
（Ｂ１）は、上記したジオール単位と共に、少量であれ
ば、トリメチロールエタン、トリメチロールプロパン、
グリセリン、ペンタエリスリトールなどの多価アルコー
ルから誘導される単位を有していてもよい。これらの単
位の割合は、脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ１）を
構成する全ジオール単位に基いて１モル％以下であるの
が好ましい。

【００２２】脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ）とし
て用いることができる脂肪族ポリエステルセグメント
（Ｂ２）は、脂肪族ヒドロキシカルボン酸単位から主と
してなり、脂肪族ヒドロキシカルボン酸単位の割合は、
脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ２）を構成する全構
造単位の６０モル％以上であるのが好ましい。脂肪族ヒ
ドロキシカルボン酸単位の割合が６０モル％未満である
と、ポリエステル系重合体組成物の弾性、弾性回復性、
耐寒性などの物性が低下する傾向がある。脂肪族ポリエ
ステルセグメント（Ｂ２）における脂肪族ヒドロキシカ
ルボン酸単位の割合は、ポリエステル系重合体組成物の
前記した物性をより良好なものにする点から、８０モル
％以上であるのがより好ましく、９０モル％以上である
のがさらに好ましい。

【００２３】脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ２）に
おける脂肪族ヒドロキシカルボン酸単位としては、例え
ば、ε−ヒドロキシカプロン酸、６−ヒドロキシエナン
ト酸、７−ヒドロキシカプリル酸などの飽和脂肪族ヒド
ロキシカルボン酸から誘導される単位を挙げることがで
き、脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ２）はこれらの
脂肪族ヒドロキシカルボン酸単位の１種または２種以上
を有することができる。脂肪族ポリエステルセグメント
（Ｂ２）は、必要に応じて他のヒドロキシカルボン酸単
位、例えば、脂環式ヒドロキシカルボン酸、芳香族ヒド
ロキシカルボン酸などから誘導される単位の１種または
２種以上を有することができる。これらの単位の割合
は、脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ２）を構成する
全ヒドロキシカルボン酸単位の４０モル％以下であるの
が好ましく、２０モル％以下であるのがより好ましく、
１０モル％以下であるのがさらに好ましい。

【００２４】ポリエステルブロック共重合体（Ｉ）は、
脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ）として、上記した
脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ１）のみを有して
も、脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ２）のみを有し
ても、または脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ１）と
脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ２）との両方を有し
てもよく、中でも高温下での熱分解を抑制する点から、
脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ１）を有するのが好
ましい。

【００２５】ポリエステルブロック共重合体（Ｉ）にお
けるポリエチレンテレフタレートセグメント（Ａ）／脂
肪族ポリエステルセグメント(Ｂ)の重量比は、９５／５
〜２０／８０の範囲内である。上記の重量比が９５／５
を超えると、ポリエステルブロック共重合体（Ｉ）の耐
衝撃性、柔軟性などが低下し、その結果ポリエステル系
重合体組成物（Ｉ）の耐衝撃性、柔軟性などが劣ったも
のとなる。一方、上記の重量比が２０／８０未満である
と、ポリエステルブロック共重合体の耐熱性、機械的物
性などが低下し、その結果ポリエステル系重合体組成物
の耐熱性、機械的物性などが劣ったものとなる。ポリエ
チレンテレフタレートセグメント（Ａ）／脂肪族ポリエ
ステルセグメント（Ｂ）の重量比は、ポリエステル系重
合体組成物の耐熱性、柔軟性、機械的物性などを良好に
する点から、９０／１０〜３０／７０の範囲内であるの
がより好ましく、８０／２０〜４０／６０の範囲内であ
るのがさらに好ましい。

【００２６】ポリエステル系重合体組成物の強度や伸度
などの力学的特性を良好なものとする点から、ポリエス
テルブロック共重合体（Ｉ）におけるポリエチレンテレ
フタレートセグメント（Ａ）の数平均分子量は５００〜
１００００の範囲内であるのが好ましく、脂肪族ポリエ
ステルセグメント（Ｂ）の数平均分子量は５００〜１０
０００の範囲内であるのが好ましい。また、ポリエステ
ルブロック共重合体（Ｉ）の固有粘度は、フェノール／
テトラクロロエタン混合溶媒（１／１重量比）中で３０
℃で測定したときに０．７ｄｌ／ｇ以上であるのが好ま
しく、１．０ｄｌ／ｇ以上であるのがより好ましく、
１．２ｄｌ／ｇ以上であるのがさらに好ましい。

【００２７】本発明のポリエステル系重合体組成物を構
成するポリブチレンテレフタレート系重合体（II）とし
ては、ポリブチレンテレフタレート（II−１）またはポ
リブチレンテレフタレート系ブロック共重合体（II−
２）を用いることができる。

【００２８】ポリブチレンテレフタレート（II−１）
は、テレフタル酸単位から主としてなるジカルボン酸単
位および１，４−ブタンジオール単位から主としてなる
ジオール単位から主としてなる。ポリブチレンテレフタ
レート（II−１）におけるテレフタル酸単位の割合は、
ポリエステルブロック共重合体（Ｉ）の結晶化速度を高
め、ポリエステル系重合体組成物の成形性を良好にする
点から、ポリブチレンテレフタレート（II−１）を構成
する全ジカルボン酸単位の９０モル％以上であるのが好
ましく、９５モル％以上であるのがより好ましく、ポリ
ブチレンテレフタレート（II−１）を構成するジカルボ
ン酸単位はテレフタル酸単位のみからなるのがさらに好
ましい。

【００２９】ポリブチレンテレフタレート（II−１）
は、必要に応じて他のジカルボン酸単位、例えば、フタ
ル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、ビフェ
ニルジカルボン酸、ジフェニルエーテルジカルボン酸、
ジフェニルスルホンジカルボン酸、ジフェニルケトンジ
カルボン酸、スルホイソフタル酸ナトリウムなどのテレ
フタル酸以外の芳香族ジカルボン酸；１，４−シクロヘ
キサンジカルボン酸などの脂環式ジカルボン酸；コハク
酸、グルタル酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン
酸などの脂肪族ジカルボン酸などから誘導される単位の
１種または２種以上を有することができる。これらの単
位の割合は、ポリブチレンテレフタレート（II−１）を
構成する全ジカルボン酸単位の１０モル％以下であるの
が好ましく、５モル％以下であるのがより好ましく、ポ
リブチレンテレフタレート（II−１）はこれらの単位を
有していないのがさらに好ましい。

【００３０】ポリブチレンテレフタレート（II−１）に
おける１，４−ブタンジオール単位の割合は、ポリエス
テルブロック共重合体（Ｉ）の結晶化速度を高め、ポリ
エステル系重合体組成物の成形性を良好にする点から、
ポリブチレンテレフタレート（II−１）を構成する全ジ
オール単位の９０モル％以上であるのが好ましく、９５
モル％以上であるのがより好ましく、ポリブチレンテレ
フタレート（II−１）を構成するジオール単位は１，４
−ブタンジオール単位のみからなるのがさらに好まし
い。

【００３１】ポリブチレンテレフタレート（II−１）
は、必要に応じて他のジオール単位、例えば、エチレン
グリコール、１，３−プロパンジオール、１，５−ペン
タンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ネオペンチ
ルグリコール、３−メチル−１，５−ペンタンジオー
ル、２−メチル−１，８−オクタンジオール、１，９−
ノナンジオール、１，１０−デカンジオールなどの１，
４−ブタンジオール以外の脂肪族ジオール；シクロヘキ
サンジメタノールなどの脂環式ジオール；１，４−ビス
（β−ヒドロキシエトキシ）ベンゼン、ｐ−キシレング
リコールなどの芳香族ジオールなどから誘導される単位
の１種または２種以上を有することができる。これらの
単位の割合は、ポリブチレンテレフタレート（II−１）
を構成する全ジオール単位の１０モル％以下であるのが
好ましく、５モル％以下であるのがより好ましく、ポリ
ブチレンテレフタレート（II−１）はこれらの単位を有
していないのがさらに好ましい。

【００３２】ポリブチレンテレフタレート系重合体（I
I）として用いることができるポリブチレンテレフタレ
ート系ブロック共重合体（II−２）は、ポリブチレンテ
レフタレートセグメント（Ｃ）４０〜９０重量％および
ポリブチレンテレフタレート以外のポリエステルまたは
ポリエーテルから誘導されるポリマーセグメント（Ｄ）
６０〜１０重量％から構成される。

【００３３】ポリブチレンテレフタレートセグメント
（Ｃ）は、上記したポリブチレンテレフタレート（II−
１）と同様の単位から構成される。ポリブチレンテレフ
タレートセグメント（Ｃ）の割合は、ポリブチレンテレ
フタレート系ブロック共重合体（II−２）の４０〜９０
重量％の範囲内であり、５０〜９０重量％の範囲内であ
るのが好ましく、５５〜８５重量％の範囲内であるのが
より好ましい。ポリブチレンテレフタレートセグメント
（Ｃ）の割合が４０重量％未満の場合は、ポリエステル
系重合体組成物の成形性が不十分となる。

【００３４】ポリブチレンテレフタレートセグメント
（Ｃ）の数平均分子量は、ポリエステル系重合体組成物
の成形性を良好にする観点から、５００〜１００００の
範囲内であるのが好ましく、８００〜１００００の範囲
内であるのがより好ましく、１０００〜１００００の範
囲内であるのがさらに好ましい。

【００３５】ポリブチレンテレフタレート系ブロック共
重合体（II−２）を構成するポリマーセグメント（Ｄ）
は、ポリブチレンテレフタレート以外のポリエステルま
たはポリエーテルから誘導されるセグメントからなる。
ポリマーセグメント（Ｄ）として用いることができるポ
リブチレンテレフタレート以外のポリエステルから誘導
されるセグメントとしては、例えば、ポリエチレンテレ
フタレートなどのポリブチレンテレフタレート以外の芳
香族ポリエステルから誘導されるセグメント；ポリエス
テルブロック共重合体（Ｉ）を構成する脂肪族ポリエス
テルセグメント（Ｂ）として用いることができる脂肪族
ポリエステルセグメント（Ｂ１）または脂肪族ポリエス
テルセグメント（Ｂ２）と同様のセグメントなどを挙げ
ることができる。また、ポリマーセグメント（Ｄ）とし
て用いることができるポリエーテルから誘導されるセグ
メントとしては、例えば、ポリエチレングリコール、ポ
リプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコー
ルなどの脂肪族ポリエーテルから誘導されるセグメント
を挙げることができる。ポリマーセグメント（Ｄ）とし
ては、これらのセグメントの１種または２種以上を有し
ていることができ、中でも、高温下での熱分解を抑制す
る点から、脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ１）と同
様の脂肪族ポリエステルセグメントまたは脂肪族ポリエ
ーテルから誘導されるセグメントを有しているのが好ま
しい。

【００３６】ポリマーセグメント（Ｄ）の割合は、ポリ
エステル系重合体組成物に適度な柔軟性を与える点か
ら、ポリブチレンテレフタレート系重合体（II）の１０
〜６０重量％の範囲内であり、１０〜５０重量％の範囲
内であるのが好ましく、１５〜４５重量％の範囲内であ
るのがより好ましい。

【００３７】ポリブチレンテレフタレート系重合体（I
I）の、フェノール／テトラクロロエタン混合溶媒（１
／１重量比）中で３０℃にて測定した固有粘度は、ポリ
エステル系重合体組成物の機械的物性を良好にする点か
ら、０．７ｄｌ／ｇ以上であるのが好ましく、０．８ｄ
ｌ／ｇ以上であるのがより好ましく、１．２ｄｌ／ｇ以
上であるのがさらに好ましい。

【００３８】本発明のポリエステル系重合体組成物にお
ける、ポリエステルブロック共重合体（Ｉ）／ポリブチ
レンテレフタレート系重合体（II）の重量比は、９８／
２〜３０／７０の範囲内であり、９０／１０〜４０／６
０の範囲内であるのが好ましい。上記の重量比が９８／
２を超える場合、ポリエステル系重合体組成物の成形性
が低下し、３０／７０未満である場合、ポリエステル系
重合体組成物から得られる成形品の透明感、美麗性など
が低下する。

【００３９】本発明のポリエステル系重合体組成物の水
酸基濃度は２０μ当量／ｇ以下であり、１０μ当量／ｇ
以下であるのが好ましく、５μ当量／ｇ以下であるのが
より好ましい。水酸基濃度が２０μ当量／ｇを超える場
合は、成形時に、ポリエステルブロック共重合体（Ｉ）
とポリブチレンテレフタレート系重合体（II）との間で
エステル交換反応が起こり、結晶核剤としてのポリブチ
レンテレフタレート系重合体（II）の作用が低下し、ポ
リエステル系重合体組成物の成形性が不十分となるのみ
ならず、ポリエステルブロック共重合体（Ｉ）のポリエ
チレンテレフタレートセグメント（Ａ）および脂肪族ポ
リエステルセグメント（Ｂ）からなるブロック構造がラ
ンダム構造へと変化し、ポリエステル系重合体組成物の
耐熱性、機械的物性などが低下する。水酸基濃度は、ポ
リエステル系重合体組成物において２０μ当量／ｇ以下
であれば、ポリエステルブロック共重合体（Ｉ）または
ポリブチレンテレフタレート系重合体（II）のどちらか
一方において２０μ当量／ｇを超えていてもよいが、ポ
リエステル系重合体組成物の成形性、耐熱性、機械的物
性などをより良好にする点から、少なくともポリエステ
ルブロック共重合体（Ｉ）において２０μ当量／ｇ以下
であるのが好ましく、ポリエステルブロック共重合体
（Ｉ）およびポリブチレンテレフタレート系重合体（I
I）の双方において２０μ当量／ｇ以下であるのがより
好ましい。なお、本発明でいう「水酸基濃度」の値は、
下記の実施例に記載した方法によって測定した水酸基濃
度をいう。

【００４０】本発明のポリエステル系重合体組成物にお
いては、シクロトリエチレンテレフタレートの濃度が
０．６重量％以下であるのが好ましい。シクロトリエチ
レンテレフタレートは、ポリエステルブロック共重合体
（Ｉ）のポリエチレンテレフタレートセグメント（Ａ）
に由来して発生する化合物であり、成形品の表面にブリ
ードアウトして、成形時の金型汚れまたは成形品の表面
外観を損なう原因となる。本発明のポリエステル系重合
体組成物は、結晶化速度が速いため、成形時のシクロト
リエチレンテレフタレートのブリードアウトが起きにく
く、金型汚れが著しく低減される。しかし、ポリエステ
ル系重合体組成物中のシクロトリエチレンテレフタレー
ト濃度が０．６重量％を超える場合は、成形後に数ヶ月
経つと、表面外観を損なう程度にまで表面にシクロトリ
エチレンテレフタレートのブリードアウトが発生する傾
向がある。ポリエステル系重合体組成物中のシクロトリ
エチレンテレフタレートの濃度は０．５重量％以下であ
るのがより好ましく、０．４重量％以下であるのがさら
に好ましい。

【００４１】さらに、本発明のポリエステル系重合体組
成物は、２５０℃で２０分間溶融滞留した後のシクロト
リエチレンテレフタレートの濃度が、０．７重量％以下
であることが好ましい。上記の条件で溶融滞留した後の
シクロトリエチレンテレフタレートの濃度が０．７重量
％より大きい場合は、溶融滞留前にポリエステルブロッ
ク共重合体のシクロトリエチレンテレフタレートの濃度
が０．６重量％以下であっても、成形品の表面にシクロ
トリエチレンテレフタレートのブリードアウトを生じる
傾向がある。２５０℃で２０分間溶融滞留した後のシク
ロトリエチレンテレフタレートの濃度が０．７重量％以
下である場合、シクロトリエチレンテレフタレートは、
成形後の成形品の表面にブリードアウトしないか、また
は目視ではほとんど目立たない程度にしかブリードアウ
トしない。上記の条件で溶融滞留した後のポリエステル
系重合体組成物中のシクロトリエチレンテレフタレート
の濃度は０．６重量％以下であるのがより好ましく、
０．５重量％以下であるのがさらに好ましい。なお、本
発明でいう「シクロトリエチレンテレフタレートの濃
度」は、下記の実施例に記載した方法によって測定した
水酸基濃度をいう。

【００４２】シクロトリエチレンテレフタレートは、上
記したようにポリエステルブロック共重合体（Ｉ）のポ
リエチレンテレフタレートセグメント（Ａ）に由来して
発生する。したがって、シクロトリエチレンテレフタレ
ートの濃度が低く、成形時にその濃度の増大が起きない
ポリエステル系重合体組成物は、そのような特性を有す
るポリエステルブロック共重合体（Ｉ）を用いることに
より得られる。上記したポリエステルブロック共重合体
（Ｉ）は、例えば、酸化ゲルマニウムを触媒として溶融
重合し次いで固相重合することによりシクロトリエチレ
ンテレフタレート濃度を低減させたポリエチレンテレフ
タレートをさらに熱水に数時間接触させ熱風乾燥したも
のをポリエチレンテレフタレートセグメント（Ａ）の原
料として用い、脂肪族ポリエステルと共に溶融下でエス
テル交換反応させ、反応系が透明になった時点でエステ
ル交換反応を停止することにより製造することができ
る。

【００４３】一方、ポリブチレンテレフタレート系重合
体（II）は、溶融重合法などによって製造したポリブチ
レンテレフタレート（II−１）を用いるか、または、ポ
リブチレンテレフタレートセグメント（Ｃ）の原料とな
るポリブチレンテレフタレートとポリマーセグメント
（Ｄ）の原料となる重合体とを、上記のポリエステルブ
ロック共重合体（Ｉ）と同様にエステル交換反応させる
ことにより製造することができる。

【００４４】さらに、上記したポリエステルブロック共
重合体（Ｉ）およびポリブチレンテレフタレート系重合
体（II）の製造時に、テレフタロイルビスカプロラクタ
ム、ベンゾイルカプロラクタムなどの水酸基封鎖剤を反
応させておくと、得られる重合体の水酸基濃度を２０μ
当量／ｇ以下にすることができる。

【００４５】本発明のポリエステル系重合体組成物は、
上記のポリエステルブロック共重合体（Ｉ）およびポリ
ブチレンテレフタレート系重合体（II）を、通常のポリ
エステルの重合に用いる重縮合槽または単軸押出機、二
軸押出機などの押出機を用いて溶融混合することにより
製造することができる。なお、混合に際して、例えば着
色剤、顔料、帯電防止剤、難燃剤、紫外線吸収剤、酸化
防止剤、耐光安定剤、耐加水分解安定剤、防黴剤、内部
離型剤等の添加剤、ガラス繊維、有機繊維等の繊維、タ
ルク、シリカ等の無機充填剤、カップリング剤などを、
本発明の効果を損なわない範囲内で添加してもよい。

【００４６】また、ポリエステルブロック共重合体
（Ｉ）およびポリブチレンテレフタレート系重合体（I
I）は、必要に応じて、カチオン染色が可能なようにス
ルホン酸塩基を有する化合物で変性していたり、リン含
有化合物で変性して難燃性にしていてもよい。

【００４７】本発明のポリエステル系重合体組成物は、
耐熱性、耐溶剤性、柔軟性などに優れ、かつ良好に成形
でき、透明感を有し、外観の美麗性に優れる成形品を与
えるポリエステル系重合体組成物であり、各種成形品用
途に有用である。

【００４８】本発明のポリエステル系重合体組成物は、
シート、フイルム、ベルト、ロール、カールコード、ホ
ース、チューブ、パッキング材、防振材、制振材、クッ
ション材、靴底、スポーツシューズ、化粧合板、機械部
品、自動車部品、電気・電子部品、スポーツ用品などの
各種成形品、弾性繊維、接着剤の原料などの広範な用途
に有効に使用することができる。そして、本発明のポリ
エステル系重合体組成物から上記した成形品などを製造
するに当たっては、熱可塑性樹脂や熱可塑性エラストマ
ーなどに対して従来から使用されている各種の溶融成形
法、例えば押出成形、射出成形、押出ブロー成形、射出
ブロー成形、カレンダー成形、プレス成形などの種々の
成形法を採用することができ、また繊維を製造する場合
は溶融紡糸によって行うことができる。

【００４９】

【実施例】以下に本発明を実施例により具体的に説明す
るが、本発明はそれにより何ら制限されない。以下の例
において、ポリエステル系重合体組成物およびその原料
となる重合体の固有粘度、水酸基濃度、耐熱性、成形
性、シクロトリエチレンテレフタレート濃度、溶融滞留
後のシクロトリエチレンテレフタレート濃度、表面外観
の測定または評価は次のようにして行った。

【００５０】［固有粘度］フェノール／テトラクロロエ
タンの混合溶媒（１／１重量比）に溶解し、３０℃で測
定した。

【００５１】［水酸基濃度］プロトンＮＭＲ（装置；日
本電子社製「ＧＸ−５００」）を測定し、水酸基隣接メ
チレンプロトンの強度から求めた。

【００５２】［シクロトリエチレンテレフタレート（Ｃ
Ｔ）濃度の測定］試料１００ｍｇを、ヘキサフルオロイ
ソプロパノールとクロロホルムの１：１（体積比）混合
溶媒２ｍｌに溶解してから、８ｍｌのクロロホルムを加
え均一な溶液にした後、９０ｍｌのアセトニトリルで再
析出して濾過し、ポリエステル系重合体組成物を除い
た。次いで得られた濾液を高速液体クロマトグラフィー
（装置；島津製作所製「ＬＣ−６ＡＤ」，カラム；ケム
コ社製「ＣＨＥＭＣＯＳＯＲＢ５−ＯＤＳ−Ｈタイプ６
Ａ」）により、シクロトリエチレンテレフタレート量を
求め、この値を測定に用いたポリエステル系重合体組成
物の量で割って、ポリエステル系重合体組成物に含まれ
るシクロトリエチレンテレフタレート濃度を算出した。

【００５３】［溶融滞留後のシクロトリエチレンテレフ
タレート濃度］東洋精機製作所製のラボプラストミル
「２０Ｒ２００」を用いて、２５０℃の温度で、窒素を
流しながら２０分間溶融混練した後のポリエステル系重
合体組成物のシクロトリエチレンテレフタレート濃度
を、上記した溶融混練前のシクロトリエチレンテレフタ
レート濃度の測定と同様の方法で測定した。

【００５４】［成形性］日精樹脂工業社製の８０トン射
出成形機を使用して、シリンダー温度２５０℃、金型温
度８０℃の条件下で射出成形した際の冷却固化時間およ
び得られた成形品を８０℃の雰囲気下で１週間放置した
後の成形歪みを測定し、下記の基準で成形性の評価を行
った。 ○：冷却固化時間が３０秒以内かつ成形歪みが１．０％
未満 △：冷却固化時間が３０〜９０秒または成形歪みが１．
０〜３．０％ ×：冷却固化時間が９０秒以上または成形歪みが３．０
％以上

【００５５】［耐熱性］上記の射出成形品を用いて、Ｊ
ＩＳＫ７２０６に準拠して、ビカット軟化温度（荷重１
ｋｇ）を測定した。

【００５６】［表面外観］上記の射出成形品を８０℃の
雰囲気下３ヶ月放置した後、表面外観を観察し、下記の
基準で評価を行った。 ○：ブリードアウト物がほとんどなく、表面に光沢があ
り表面外観が非常に優れている。 △：ブリードアウト物が僅かににあり、表面外観を損な
っている。 ×：成形品表面全体がブリードアウト物で被われ、非常
に表面外観が悪い。

【００５７】《参考例 １》［芳香族ポリエステル
（１）の製造］ 窒素気流下で、テレフタル酸６９重量部およびエチレン
グリコール３１重量部に、０．００８０重量部の二酸化
ゲルマニウム、０．００６０重量部の亜リン酸および
０．００６０重量部のテトラエチルアンモニウムヒドロ
キシドを加え、２６０度の温度に加熱して、エステル化
率が９５％になるまでエステル化反応を行って低重合体
を製造した。続いて、１ｍｍＨｇの減圧下に、２８５℃
の温度で前記の低重合体を溶融重合させて、固有粘度
０．５０ｄｌ／ｇのポリエチレンテレフタレートを合成
し、これをノズルからストランド状に押出して切断し、
円柱状チップとした。次いで、上記で得られたポリエチ
レンテレフタレートを１５０℃で５時間予備乾燥した
後、転動式真空固相重合装置を用い、０．１ｍｍＨｇの
減圧下に、２１０℃で固相重合し、固有粘度０．８２ｄ
ｌ／ｇのポリエチレンテレフタレートを得た。さらに、
得られたポリエチレンテフタレートを９５℃の熱水に２
時間浸漬し、２時間後１４０℃の熱風乾燥機で２４時間
乾燥した（芳香族ポリエステル（１））。

【００５８】《参考例 ２》［芳香族ポリエステル
（２）の製造］ 窒素気流下で、テレフタル酸６９重量部およびエチレン
グリコール３１重量部に、０．００８０重量部の三酸化
アンチモン、０．００６０重量部の亜リン酸および０．
００６０重量部のテトラエチルアンモニウムヒドロキシ
ドを加え、２６０℃の温度に加熱して、エステル化率が
９５％になるまでエステル化反応を行って低重合体を製
造した。続いて、１ｍｍＨｇの減圧下に、２８５℃の温
度で前記の低重合体を溶融重合させて、固有粘度０．６
０ｄｌ／ｇのポリエチレンテレフタレートを合成し、こ
れをノズルからストランド状に押出して切断し、円柱状
チップとした。次いで、上記で得られたポリエチレンテ
レフタレートを１５０℃で５時間予備乾燥した後、転動
式真空固相重合装置を用い、０．１ｍｍＨｇの減圧下
に、２１０℃で固相重合し、固有粘度１．００ｄｌ／ｇ
のポリエチレンテレフタレート（芳香族ポリエステル
（２））を得た。

【００５９】《参考例 ３》［脂肪族ポリエステル
（１）の製造］ 窒素気流下で、セバシン酸５９重量部および３−メチル
−１，５−ペンタンジオール４１重量部を反応器に仕込
み、常圧下に２００℃の温度で、生成する水を系外に留
去しながエステル化反応を行った。反応物の酸価が１０
以下になった時点で、テトライソプロピルチタネート触
媒０．０２５重量部を加えて、２５０℃の温度で、２０
０ｍｍＨｇから１００ｍｍＨｇにまで徐々に減圧しなが
ら反応を続けた。反応物の酸価が１．０になった時点で
真空ポンプで徐々に真空度を上げて反応を完結させた。
その結果、固有粘度が１．００ｄｌ／ｇのポリメチルペ
ンタンセバセート（脂肪族ポリエステル（１））を得
た。

【００６０】《参考例 ４》［ＰＥＳ−１の製造］ 参考例１で得られた芳香族ポリエステル（１）６０重量
部および参考例３で得られた脂肪族ポリエステル（１）
４０重量部を、２５０℃の温度で０．３ｍｍＨｇの減圧
下に１５０分間反応させた後、１重量部のテレフタロイ
ルビスカプロラクタムを添加し、さらに０．３ｍｍＨｇ
減圧下で３０分間反応させ、その結果、下記の表１に示
すように、固有粘度が１．４５ｄｌ／ｇ、水酸基濃度が
５μ当量／ｇのポリエステルブロック共重合体（ＰＥＳ
−１）を得た。

【００６１】《参考例 ５》［ＰＥＳ−２の製造］ 参考例２で得られた芳香族ポリエステル（２）６０重量
部および参考例３で得られた脂肪族ポリエステル（１）
４０重量部を、２５０℃の温度で０．３ｍｍＨｇの減圧
下に６０分間反応させ、その結果、下記の表１に示すよ
うに、固有粘度が１．１０ｄｌ／ｇ、水酸基濃度が４８
μ当量／ｇのポリエステルブロック共重合体（ＰＥＳ−
２）を得た。

【００６２】《参考例 ６》［ＰＢＴ−１の製造］ 窒素気流下で、ジメチルテレフタル酸１９４重量部およ
び１，４−ブタンジオール１０８重量部に０．１２重量
部のテトライソプロピルチタネートを加え、２５０℃の
温度に加熱して、エステル化率が９５％になるまでエス
テル化反応を行って低重合体を製造した。続いて、１ｍ
ｍＨｇの減圧下に、２６０℃の温度で前記の低重合体を
溶融重合させてその後６．０重量部のベンゾイルカプロ
ラクタムを添加し、３０分間減圧下で反応させ、固有粘
度０．８４ｄｌ／ｇ、水酸基濃度が５μ当量／ｇのポリ
ブチレンテレフタレートを合成した。これをノズルから
ストランド状に押出して切断し、円柱状チップを得た
（ＰＢＴ−１）。

【００６３】《参考例 ７》［ＰＢＴ−２の製造］ 窒素気流下で、ジメチルテレフタル酸１９４重量部およ
び１，４−ブタンジオール１０８重量部に０．１２重量
部のテトライソプロピルチタネートを加え、２５０℃の
温度に加熱して、エステル化率が９５％になるまでエス
テル化反応を行って低重合体を製造した。続いて、１ｍ
ｍＨｇの減圧下に、２６０℃の温度で前記の低重合体を
溶融重合させて、固有粘度０．８３ｄｌ／ｇ、水酸基濃
度が５０μ当量／ｇのポリブチレンテレフタレートを合
成し、これをノズルからストランド状に押出して切断
し、円柱状チップを得た（ＰＢＴ−２）。

【００６４】《参考例 ８》［ＰＥＳ−３の製造］ 参考例７で得られたＰＢＴ−２を６０重量部および参考
例３で得られた脂肪族ポリエステル（１）４０重量部
を、２４０℃の温度で０．３ｍｍＨｇの減圧下に１２０
分間反応させた後、１重量部のテレフタロイルビスカプ
ロラクタムを添加し、さらに０．３ｍｍＨｇ減圧下で３
０分間反応させ、その結果、下記の表１に示すように、
固有粘度が１．３８ｄｌ／ｇ、水酸基濃度が５μ当量／
ｇのポリブチレンテレフタレート系ブロック共重合体
（ＰＥＳ−３）を得た。

【００６５】《参考例 ９》［ＰＥＳ−４の製造］ 窒素気流下で、ジメチルテレフタル酸１３７重量部、
１，４−ブタンジオール５４重量部、および数平均分子
量１０００のポリテトラメチレングリコール（保土谷化
学製）１００重量部に０．１２重量部のテトライソプロ
ピルチタネートを加え、２４０℃の温度に加熱して、エ
ステル化率が９５％になるまでエステル化反応を行って
低重合体を製造した。続いて、１ｍｍＨｇの減圧下に、
２６０℃の温度で前記の低重合体を溶融重合させて、そ
の後２．５重量部のテレフタロイルビスカプロラクタム
を添加し、さらに０．３ｍｍＨｇ減圧下で３０分間反応
させ、その結果、下記の表１に示すように、固有粘度が
１．４２ｄｌ／ｇ、水酸基濃度が５μ当量／ｇのポリブ
チレンテレフタレート系ブロック共重合体（ＰＥＳ−
４）を得た。

【００６６】

【表１】

【００６７】≪実施例１≫参考例４で得られたＰＥＳ−
１および参考例８で得られたＰＥＳ−３を予備乾燥した
後、８０／２０の重量比で予備混合し、二軸押出機（日
本製鋼所製「ＲＥＸ４４Ｃ」）を用いて２５０℃の温度
で溶融混練することによりポリエステル系重合体組成物
−１を得た。ポリエステル系重合体組成物−１は、溶融
滞留前後でシクロトリエチレンテレフタレートの濃度を
測定し、さらに日精樹脂工業社製の８０トン射出成形機
を使用して、シリンダー温度２５０℃、金型温度８０℃
の条件で射出成形を行って成形性を評価し、その際の成
形品を用いて耐熱性、外観の評価を行った。

【００６８】≪実施例２〜４≫実施例１と同様の方法に
より、表２に示す組成でポリエステル系重合体組成物を
製造し、溶融滞留前後でシクロトリエチレンテレフタレ
ートの濃度を測定し、さらに実施例１と同様の条件で射
出成形を行って成形性を評価し、その際の成形品を用い
て耐熱性、外観の評価を行った。

【００６９】≪比較例１および２≫実施例１と同様の方
法により、表２に示す組成でポリエステル系重合体組成
物を製造し、溶融滞留前後でシクロトリエチレンテレフ
タレートの濃度を測定し、さらに実施例１と同様の条件
で射出成形を行って成形性を評価し、その際の成形品を
用いて耐熱性、外観の評価を行った。

【００７０】

【表２】

【００７１】

【表３】

【００７２】実施例１〜４のポリエステル系重合体組成
物は、いずれも成形性および耐熱性に優れており、シク
ロトリエチレンテレフタレート濃度が低く、かつ２５０
℃で２０分間溶融滞留した後のシクロトリエチレンテレ
フタレートも低濃度であり、１０００ショット射出成形
した後の金型汚れは全くなかった。さらに、実施例１〜
４のポリエステル系重合体組成物からなる成形品は、表
面に光沢を有し表面外観に優れていた。特に実施例１〜
３のポリエステル系重合体組成物からなる成形品は、表
面層に光沢とともに透明感を有し、表面外観に極めて優
れていた。

【００７３】一方、比較例１および２のポリエステル系
重合体組成物は、射出成形時の冷却固化に１分以上の時
間を要し、成形性に劣っていた。また比較例１のポリエ
ステル系重合体組成物は、成形時の金型汚れにやや劣
り、成形品を８０℃で３ヶ月放置しておくと、僅かなが
らシクロトリエチレンテレフタレートのブリードアウト
が発生し、表面外観を損なった。さらに、比較例２のポ
リエステル系重合体組成物は、水酸基濃度の高いＰＥＳ
−２およびＰＢＴ−２を配合していることから重合体分
子鎖間およびセグメント間でエステル交換反応を起こ
し、セグメント構造がランダム化したため、上記した成
形性に加え耐熱性にも劣っていた。また、シクロトリエ
チレンテレフタレート濃度が高い上に結晶性が低下して
いるため、成形品中のシクロトリエチレンテレフタレー
トが表面にブリードアウトしやすくなっており、金型汚
れが激しかった。成形品の表面外観においても、成形品
を８０℃の雰囲気下で放置している場合のみならず、室
温雰囲気下でもシクロトリエチレンテレフタレートのブ
リードアウトが激しく、成形品の表面外観は著しく劣っ
ていた。

【００７４】

【発明の効果】本発明のポリエステル系重合体組成物
は、耐熱性、耐溶剤性、柔軟性などの物性および成形性
に優れ、外観の透明感および美麗性に優れた成形品を与
える。

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 ポリエステルブロック共重合体（Ｉ）お
   よびポリブチレンテレフタレート系重合体（II）からな
   るポリエステル系重合体組成物において、 （イ）ポリエステルブロック共重合体（Ｉ）が、 （イ−１）テレフタル酸単位およびエチレングリコール
   単位から主としてなるポリエチレンテレフタレートセグ
   メント（Ａ）、並びに脂肪族ジカルボン酸単位および脂
   肪族ジオール単位から主としてなる脂肪族ポリエステル
   セグメント（Ｂ１）並びに脂肪族ヒドロキシカルボン酸
   単位から主としてなる脂肪族ポリエステルセグメント
   （Ｂ２）からなる群より選ばれる少なくとも１種の脂肪
   族ポリエステルセグメント（Ｂ）からなり； （イ−２）ポリエチレンテレフタレートセグメント
   （Ａ）／脂肪族ポリエステルセグメント（Ｂ）の重量比
   が９５／５〜２０／８０であり； （ロ）ポリエステルブロック共重合体（Ｉ）／ポリブチ
   レンテレフタレート系重合体（II）の重量比が９８／２
   〜３０／７０であり； （ハ）水酸基濃度が２０μ当量／ｇ以下；であることを
   特徴とするポリエステル系重合体組成物。
2. 【請求項２】 ポリエステルブロック共重合体（Ｉ）の
   水酸基濃度が２０μ当量／ｇ以下であり、かつポリブチ
   レンテレフタレート系重合体（II）の水酸基濃度が２０
   μ当量／ｇ以下であることを特徴とする請求項１に記載
   のポリエステル系重合体組成物。
3. 【請求項３】 ２５０℃で２０分間滞留した後のシクロ
   トリエチレンテレフタレートの濃度が０．７重量％以下
   であることを特徴とする請求項１または２に記載のポリ
   エステル系重合体組成物。
4. 【請求項４】 請求項１〜３のいずれか１項に記載のポ
   リエステル系重合体組成物からなる成形品。