JP2000178525A - 接着性重合体組成物 - Google Patents
接着性重合体組成物Info
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Abstract
期接着力並びにその耐熱性にも優れた接着性重合体組成
物を提供する。 【解決手段】 下記の(A)成分と(B)成分を含有し
てなる接着性重合体組成物。 (A)温度190℃、角速度1.00rad/secで
の剪断変形による貯蔵剪断弾性率(G' )が200Pa
以上、密度が0.850〜0.950g/cm 3 、メル
トフローレートが0.01〜50g/10分のエチレン
系重合体:50〜99重量% (B)粘着性付与剤:50〜1重量%
Description
ると共に、基材に対する初期接着力並びにその耐熱性に
も優れた接着性重合体組成物に関し、特に、食品包装用
資材等としての各種樹脂の積層体を得るに好適な接着性
重合体組成物に関する。
リアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、エチレン−酢酸
ビニル共重合体鹸化物、ポリオレフィン系樹脂、ポリカ
ーボネート系樹脂、ポリスチレン系樹脂等の各種樹脂が
それぞれの有する特性を生かして、いずれかの樹脂を基
材とし、それに異種樹脂を積層した積層体の形態で、様
々な用途において用いられている。
ルム又はシートと異種樹脂フィルム又はシートとを接着
剤を用いて接着し積層体とするグルー積層法と、基材フ
ィルム又はシートにアンカーコート剤を介して異種樹脂
を押出ラミネートして積層体とする押出ラミネーション
法、基材フィルム又はシートに接着性樹脂と異種樹脂を
共押出ラミネートして積層体とする共押出ラミネーショ
ン法、及び、基材と接着性樹脂及び異種樹脂とを共押出
して積層体とする共押出法等の押出積層法とがあるが、
前者グルー積層法は、初期接着力及びその耐熱性等に優
れるが、生産性が低いという問題があり、一方、後者押
出積層法は、生産性が高いという利点はあるものの、接
着力の耐熱性、耐久性等に劣り、例えば、食品包装用資
材として、内容物の高温充填時、又はボイル殺菌等の高
温下処理時に、層間が剥離するという問題が往々にして
発生する。
力の耐熱性を改良すべく、エチレン系重合体又は/及び
不飽和カルボン酸又はその誘導体変性エチレン系重合
体、粘着性付与剤、及び芳香族ビニル化合物−共役ジエ
ン化合物ブロック共重合体とからなる接着性樹脂組成物
を用いることが提案されている(特開平7−20708
2号公報参照。)が、依然として、耐熱性を満足させ得
るには到っていないのが現状である。
技術に鑑み、押出積層法、特に共押出法による積層体に
おける接着力の耐熱性、耐久性等の問題を解決すべくな
されたもので、従って、本発明は、成形加工性に優れる
と共に、基材に対する初期接着力並びにその耐熱性にも
優れた接着性重合体組成物を提供することを目的とす
る。
を解決すべく鋭意検討した結果、特定のエチレン系重合
体を用いた重合体組成物が前記目的を達成できることを
見い出し本発明に到達したもので、即ち、本発明は、下
記の(A)成分と(B)成分を含有してなる接着性重合
体組成物、を要旨とする。 (A)温度190℃、角速度1.00rad/secで
の剪断変形による貯蔵剪断弾性率(G' )が200Pa
以上、密度が0.850〜0.950g/cm 3 、メル
トフローレートが0.01〜50g/10分のエチレン
系重合体:50〜99重量% (B)粘着性付与剤:50〜1重量%
成する(A)成分のエチレン系重合体は、剪断変形での
動的粘弾性測定における角速度の関数としての複素剪断
弾性率G* =G' +iG''〔ここで、G* は複素剪断弾
性率、G' は貯蔵剪断弾性率、G''は損失剪断弾性率、
iは−1の平方根である。〕の関係式において、温度1
90℃、角速度(ω)1.00rad/secでの貯蔵
剪断弾性率(G' )が200Pa以上であることが必須
であり、400Pa以上であるのが好ましい。貯蔵剪断
弾性率が前記範囲未満では、接着性重合体組成物として
接着力の耐熱性が劣ることとなる。
系重合体は、密度が0.850〜0.950g/c
m3 、メルトフローレートが0.01〜50g/10分
であることが必須であり、貯蔵剪断弾性率の前記範囲を
満足させるためには、(A)成分のエチレン系重合体
が、エチレンと、1−ヘキセン、4−メチル−1−ヘキ
セン、1−ヘプテン、1−オクテン、1−デセン等の炭
素数6〜12のα−オレフィンとからなり、密度が0.
850〜0.915g/cm3 、メルトフローレートが
0.01〜5.0g/10分であるエチレン−α−オレ
フィン共重合体を主成分とするものであるのが好まし
い。
合体は、従来より汎用されているチーグラー・ナッタ系
触媒等の存在下に共重合されたものより、メタロセン系
触媒の存在下に共重合されたものであるのが好ましい。
レフィン共重合体は、例えば、特開昭58−19309
号、同59−95292号、同60−35005号、同
60−35006号、同60−35007号、同60−
35008号、同60−35009号、同61−130
314号、特開平3−163088号の各公報、欧州特
許公開第420436号公報、米国特許第505543
8号明細書、及び国際公開WO91/04257号公報
等に記載されている、メタロセン系触媒、特にメタロセ
ン・アルモキサン系触媒を用い、又は、例えば、国際公
開WO92/01723号公報等に記載されている、メ
タロセン化合物と該化合物と反応して安定なアニオンと
なる化合物からなる触媒を用い、例えば、気相法、スラ
リー法、溶液法、高圧イオン重合法等の重合法、中で好
ましくは高圧イオン重合法によって製造することができ
る。
ン系重合体としては、前記エチレン−α−オレフィン共
重合体の外に、例えば、低・中・高密度ポリエチレン等
(分岐状又は直鎖状)のエチレン単独重合体、及び、エ
チレンと、酢酸ビニル、アクリル酸、メタクリル酸、ア
クリル酸エステル、メタクリル酸エステル等のビニル化
合物との共重合体、及び、前記エチレン−α−オレフィ
ン共重合体以外の、例えば、エチレンと、プロピレン、
1−ブテン、3−メチル−1−ブテン、1−ペンテン、
4−メチル−1−ペンテン、4,4−ジメチル−1−ペ
ンテン等の炭素数3〜5のα−オレフィン、及び、1−
オクタデセン等の炭素数13〜18のα−オレフィンと
の共重合体等を含有していてもよい。
る(B)成分の粘着性付与剤は、通常、粘着テープ、ホ
ットメルト接着剤、塗料等の分野で粘着性付与樹脂とし
て用いられている、常温で固体の非晶性樹脂であり、具
体的には、例えば、脂肪族系、芳香族系、脂肪族芳香族
系石油樹脂、及びそれらを水素添加した石油樹脂、天然
ロジン、重合ロジン等のロジン系樹脂、及びそれらを水
素添加したロジン系樹脂、ポリテルペン系樹脂、テルペ
ンフェノール系樹脂等のテルペン系樹脂、及びそれらを
水素添加したテルペン系樹脂、並びに、クマロンインデ
ン系樹脂、及びそれらを水素添加したクマロンインデン
系樹脂等が挙げられる。
(A)成分のエチレン系重合体と前記(B)成分の粘着
性付与剤を必須の成分とし、両者の組成割合は、前者
(A)成分が50〜99重量%、後者(B)成分が50
〜1重量%であることが必須であり、前者(A)成分が
70〜95重量%、後者(B)成分が30〜5重量%で
あるのが好ましい。
(B)成分が前記範囲超過では、接着性重合体組成物と
して成形加工性が低下すると共に、組成物にべタツキが
生じて取扱性も劣ることとなり、一方、前者(A)成分
が前記範囲超過、後者(B)成分が前記範囲未満では、
接着性重合体組成物として充分な接着性を発現すること
が困難となる。
耐熱性をより高温化ならしめるために、前記(A)成分
と(B)成分に、更に、不飽和カルボン酸又はその誘導
体変性エチレン系重合体(C)成分を、(A)成分と
(B)成分との合計量100重量部に対して5〜100
重量部、特には10〜40重量部含有していることが好
ましい。
導体変性エチレン系重合体とは、エチレン系重合体を変
性剤としての不飽和カルボン酸又はその誘導体を用いて
グラフト反応条件に付して得られたものである。
導体としては、具体的には、例えば、アクリル酸、メタ
クリル酸、クロトン酸、イソクロトン酸、マレイン酸、
フマル酸、イタコン酸、シトラコン酸、テトラヒドロフ
タル酸等の不飽和カルボン酸、又は、その無水物、酸ハ
ライド、アミド、イミド、エステル等の誘導体が挙げら
れ、中で、不飽和ジカルボン酸又はその無水物、特にマ
レイン酸又はその無水物が好ましい。又、その被変性物
のエチレン系重合体としては、前記(A)成分において
挙げたと同様のものが挙げられる。
ば、ジ−t−ブチルパーオキシド、t−ブチルクミルパ
ーオキシド、ジクミルパーオキシド、2,5−ジメチル
−2,5−ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキサン、2,
5−ジメチル−2,5−ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘ
キシン−3等のジアルキルパーオキシド類、t−ブチル
パーオキシアセテート、t−ブチルパーオキシベンゾエ
ート、t−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネー
ト、2,5−ジメチル−2,5−ジ(ベンゾイルパーオ
キシ)ヘキサン、2,5−ジメチル−2,5−ジ(ベン
ゾイルパーオキシ)ヘキシン−3等のパーオキシエステ
ル類、ベンゾイルパーオキシド等のジアシルパーオキシ
ド類、ジイソプロピルベンゼンヒドロパーオキシド、
2,5−ジメチル−2,5−ジ(ヒドロパーオキシ)ヘ
キサン等のヒドロパーオキシド類等の有機過酸化物を、
前記エチレン系重合体100重量部に対して0.001
〜10重量部程度用いて、80〜300℃程度の温度
で、溶融状態又は溶液状態等で反応させる方法が採られ
る。
ン酸又はその誘導体変性エチレン系重合体は、不飽和カ
ルボン酸又はその誘導体単位の含有量が0.01〜20
重量%、特には0.1〜10重量%であるものが好まし
い。不飽和カルボン酸又はその誘導体単位の含有量が前
記範囲未満では、接着性重合体組成物に対する初期の配
合目的を達成し得ず、一方、前記範囲超過では、変性エ
チレン系重合体中にゲル等が生じ、それが接着性重合体
組成物中でフィッシュアイやブツ等となって接着力や表
面外観の低下を来すこととなる。
力の耐熱性をより高温化ならしめるために、前記(A)
成分と(B)成分に、更に、芳香族ビニル化合物−共役
ジエン化合物ブロック共重合体又はその水素添加物
(D)成分を、(A)成分と(B)成分との合計量10
0重量部に対して5〜100重量部、特には20〜50
重量部含有していることが好ましい。
エン化合物ブロック共重合体とは、芳香族ビニル化合物
を主体とする重合体ブロックと、共役ジエン化合物を主
体とする重合体ブロックからなる直鎖状、分岐状、放射
状、又はこれらの組み合わせの分子構造のブロック共重
合体であり、その水素添加物とは、そのブロック共重合
体の後者重合体ブロックの二重結合が水素添加されたも
のである。そして、本発明においては、例えば無水マレ
イン酸等によるこれらの変性物をも含むものとする。
チレン、α−メチルスチレン、p−メチルスチレン、ジ
メチルスチレン、ビニルナフタレン、ブロモスチレン、
ジビニルベンゼン等が挙げられ、中で、スチレンが好ま
しい。又、共役ジエン化合物としては、ブタジエン、イ
ソプレン、1,3−ペンタジエン、2,3−ジメチル−
1,3−ブタジエン等が挙げられ、中で、ブタジエン、
イソプレン、又はこの両者の併用のものが好ましい。
化合物−共役ジエン化合物ブロック共重合体の芳香族ビ
ニル化合物単位の含有量は、10〜50重量%、特には
20〜40重量%であるものが好ましく、又、水素添加
ブロック共重合体の共役ジエン化合物ブロックの二重結
合の水素添加率は、80%以上、特には90%以上であ
るものが好ましい。又、これらのブロック共重合体の分
子量は、数平均分子量で1万〜20万、特には3万〜1
0万であるものが好ましい。
発明の目的を損なわない範囲で、前記(A)成分のエチ
レン系重合体、前記(B)成分の粘着性付与剤、及び、
好ましい態様として用いられる前記(C)成分の不飽和
カルボン酸又はその誘導体変性エチレン系重合体、前記
(D)成分の芳香族ビニル化合物−共役ジエン化合物ブ
ロック共重合体又はその水素添加物以外の、プロピレン
系重合体等のオレフィン系重合体及びその他の重合体等
が含有されていてもよく、更に、必要に応じて、通常用
いられる各種の添加剤、例えば、酸化防止剤、光安定
剤、紫外線吸収剤、造核剤、中和剤、滑剤、ブロッキン
グ防止剤、分散剤、流動性改良剤、離型剤、難燃剤、着
色剤、充填剤等が添加されていてもよい。
(A)成分のエチレン系重合体、前記(B)成分の粘着
性付与剤、及び、前記(C)成分の不飽和カルボン酸又
はその誘導体変性エチレン系重合体、前記(D)成分の
芳香族ビニル化合物−共役ジエン化合物ブロック共重合
体又はその水素添加物等の必要に応じて用いられる材
料、添加剤等を、タンブラーブレンダー、リボンブレン
ダー、V型ブレンダー、ヘンシェルミキサー等により均
一に混合した後、一軸又は二軸押出機、ロール、バンバ
リーミキサー、ニーダー、ブラベンダー等により溶融混
練することにより調製される。
の方法により、基材上にアンカーコート剤を介して又は
介さずして、逐次押出ラミネート、サンドイッチ押出ラ
ミネート、共押出ラミネートする方法、並びに、基材と
接着性重合体組成物、及び、更に異種樹脂や同種樹脂と
を共押出する方法等により積層体とされるが、共押出に
よる積層体を製造するのに好適である。又、本発明の接
着性重合体組成物は、これらの積層体、特に積層フィル
ムにおける高速成形が可能である。
には、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、エチレ
ン−酢酸ビニル共重合体鹸化物、ポリオレフィン系樹
脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ア
クリル系樹脂等の未延伸又は延伸フィルム又はシート、
或いは、それらの表面に印刷等が施された印刷フィルム
又はシート等の厚み5〜2000μm程度の樹脂製、ア
ルミニウム、銅、鉄等の金属の箔、板等の厚み3〜10
00μm程度の金属製等のものが挙げられる。
は、前記各種基材との初期接着力のみならず、その耐熱
性にも優れ、例えば、食品包装用資材として、75〜8
5℃程度での内容物の高温充填時や、80〜90℃程度
でのボイル殺菌等の高温下処理時にも層間が剥離すると
いうことはない。
明するが、本発明はその要旨を越えない限り、以下の実
施例に限定されるものではない。尚、接着性重合体組成
物の(A)エチレン系重合体、(B)粘着性付与剤、
(C)不飽和カルボン酸又はその誘導体変性エチレン系
重合体、及び、(D)芳香族ビニル化合物−共役ジエン
化合物ブロック共重合体又はその水素添加物は、それぞ
れ以下に示すものを用いた。
/cm3 、メルトフローレート3.6g/10分の、チ
ーグラー系触媒によるエチレン−1−ブテン共重合
体。。 貯蔵剪断弾性率(G' )90Pa、密度0.860g
/cm3 、メルトフローレート2.5g/10分の、チ
ーグラー系触媒によるエチレン−1−ブテン共重合体。
0.880g/cm3 、メルトフローレート3.5g/
10分の、チーグラー系触媒によるエチレン−1−ブテ
ン共重合体。 貯蔵剪断弾性率(G' )160Pa、密度0.902
g/cm3 、メルトフローレート7.5g/10分の、
メタロセン系触媒によるエチレン−1−オクテン共重合
体。
度0.910g/cm3 、メルトフローレート3.5g
/10分の、メタロセン系触媒によるエチレン−1−オ
クテン共重合体。 貯蔵剪断弾性率(G' )630Pa、密度0.902
g/cm3 、メルトフローレート3.0g/10分の、
メタロセン系触媒によるエチレン−1−オクテン共重合
体。 貯蔵剪断弾性率(G' )660Pa、密度0.875
g/cm3 、メルトフローレート3.0g/10分の、
メタロセン系触媒によるエチレン−1−オクテン共重合
体。
系重合体のメルトフローレート、及び貯蔵剪断弾性率
(G' )は、以下の方法により測定した。メルトフローレート JIS K7210に準拠し、温度190℃、荷重2.
16kgで測定した。
ルスペクトロメーターRSM800」)を用い、200
℃でプレス成形した径25mm、厚さ10mmの円柱形
サンプルを二枚の円板間に挟んで、測定温度190℃、
角速度1.00rad/secで、ギャップ1.5m
m、歪み10%で与えた正弦波振動を非共振方法により
記録した荷重及びたわみの曲線から、荷重振幅及びたわ
み振幅、並びに荷重とたわみの位相角δを読み取り、弾
性率Gを、荷重振幅をたわみ振幅で除した値として求
め、更に、複素剪断弾性率G* =G' +iG''〔ここ
で、G * は複素剪断弾性率、G' は貯蔵剪断弾性率、
G''は損失剪断弾性率、iは−1の平方根である。〕の
関係式における、貯蔵剪断弾性率(G' )を、G' =G
×cosδの式から求めた。
比重0.998、数平均分子量710)。 芳香族系石油樹脂の水素添加物(軟化温度140℃、
比重0.999、数平均分子量860)。
性エチレン系重合体 無水マレイン酸単位含有量0.7重量%、メルトフロ
ーレート1.8g/10分、密度0.880g/cm3
の無水マレイン酸変性エチレン−1−ブテン共重合体。 無水マレイン酸単位含有量0.7重量%、メルトフロ
ーレート0.3g/10分、密度0.923g/cm3
の無水マレイン酸変性エチレン−1−ブテン共重合体。
合物ブロック共重合体又はその水素添加物 スチレン−ブタジエンブロック共重合体の水素添加物
(スチレン含有量29重量%、数平均分子量7000
0、温度200℃で荷重5kgでのメルトフローレート
8g/10分、水素添加率98%以上)。
不飽和カルボン酸又はその誘導体変性エチレン系重合
体、及び、(D)芳香族ビニル化合物−共役ジエン化合
物ブロック共重合体又はその水素添加物として、各々表
1に示すものを用い、ヘンシェルミキサーで均一に混合
した後、65mm径の一軸押出機に供給し、190℃で
溶融混練してストランド状に押出し、カッティングする
ことにより、ペレット状の接着性重合体組成物を製造し
た。
して、45mm径の一軸押出機で溶融混練すると共に、
外層用としてのポリブチレンテレフタレート樹脂(三菱
エンジニアリングプラスチックス社製「ノバドール55
05S」)を45m径の一軸押出機で、及び、内層用と
してのエチレン−1−ヘキセン共重合体(日本ポリケム
社製「ノバテックSF240」)を65mm径の一軸押
出機で、それぞれ溶融混練し、235℃に設定したフィ
ードブロックにより一体化して積層し、同じく235℃
に設定した環状ダイより共押出して、40m/分の成形
速度でインフレーション成形することにより、ポリブチ
レンテレフタレート樹脂外層30μm/接着性重合体組
成物層15μm/エチレン−1−ヘキセン共重合体内層
55μm、の3種3層の層構成の積層体を製造した。
物については、得られた組成物を中間層用として、45
mm径の一軸押出機で溶融混練すると共に、外層用とし
てのエチレン−酢酸ビニル共重合体鹸化物(クラレ社製
「エバールEP−F101A」)を45m径の一軸押出
機で、及び、内層用としてのエチレン−1−ヘキセン共
重合体(日本ポリケム社製「ノバテックSF240」)
を65mm径の一軸押出機で、それぞれ溶融混練し、2
10℃に設定したフィードブロックにより一体化して積
層し、同じく210℃に設定した環状ダイより共押出し
て、40m/分の成形速度でインフレーション成形する
ことにより、エチレン−酢酸ビニル共重合体鹸化物外層
30μm/接着性重合体組成物層15μm/エチレン−
1−ヘキセン共重合体内層55μm、の3種3層の層構
成の積層体を製造した。
で接着力を評価し、結果を表1に示した。初期接着力 得られた積層体から幅10mmに切り出した短冊状サン
プルを用い、JISK6854に準拠して、その一端の
ポリブチレンテレフタレート樹脂(エチレン−酢酸ビニ
ル共重合体鹸化物)外層と接着性重合体組成物層との間
を予め剥離し、23℃において、剥離速度50mm/分
でT形剥離試験を行い剥離強度を測定した。
プルを用い、80℃雰囲気下において、前記と同様の方
法でT形剥離試験を行い剥離強度を測定した。この場
合、100g/10mm以上の剥離強度が維持されてい
れば、実用可と判断できる。
共に、基材に対する初期接着力並びにその耐熱性にも優
れた接着性重合体組成物を提供することができる。
Claims (4)
- 【請求項1】 下記の(A)成分と(B)成分を含有し
てなることを特徴とする接着性重合体組成物。 (A)温度190℃、角速度1.00rad/secで
の剪断変形による貯蔵剪断弾性率(G' )が200Pa
以上、密度が0.850〜0.950g/cm 3 、メル
トフローレートが0.01〜50g/10分のエチレン
系重合体:50〜99重量% (B)粘着性付与剤:50〜1重量% - 【請求項2】 (A)成分のエチレン系重合体が、エチ
レンと、炭素数6〜12のα−オレフィンとからなり、
密度が0.850〜0.915g/cm3 、メルトフロ
ーレートが0.01〜5.0g/10分のエチレン−α
−オレフィン共重合体を主成分とするものである請求項
1に記載の接着性重合体組成物。 - 【請求項3】 更に、下記の(C)成分を含有する請求
項1又は2に記載の接着性重合体組成物。 (C)不飽和カルボン酸又はその誘導体変性エチレン系
重合体:(A)成分と(B)成分との合計量100重量
部に対して5〜100重量部 - 【請求項4】 更に、下記の(D)成分を含有する請求
項1乃至3のいずれかに記載の接着性重合体組成物。 (D)芳香族ビニル化合物−共役ジエン化合物ブロック
共重合体又はその水素添加物:(A)成分と(B)成分
との合計量100重量部に対して5〜100重量部
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---|---|---|---|
JP10358810A JP2000178525A (ja) | 1998-12-17 | 1998-12-17 | 接着性重合体組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
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JP10358810A JP2000178525A (ja) | 1998-12-17 | 1998-12-17 | 接着性重合体組成物 |
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Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2008254301A (ja) * | 2007-04-04 | 2008-10-23 | Tosoh Corp | 接着性フィルム及びそれからなるicカード |
JP2010501691A (ja) * | 2006-08-25 | 2010-01-21 | ヘンケル・アクチェンゲゼルシャフト・ウント・コムパニー・コマンディットゲゼルシャフト・アウフ・アクチェン | 改善された接着性を有するホットメルト接着剤 |
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1998
- 1998-12-17 JP JP10358810A patent/JP2000178525A/ja active Pending
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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JP2010501691A (ja) * | 2006-08-25 | 2010-01-21 | ヘンケル・アクチェンゲゼルシャフト・ウント・コムパニー・コマンディットゲゼルシャフト・アウフ・アクチェン | 改善された接着性を有するホットメルト接着剤 |
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