JP2000155193A

JP2000155193A - 使用済み酸化物燃料の再処理方法と装置

Info

Publication number: JP2000155193A
Application number: JP32862698A
Authority: JP
Inventors: Koji Mizuguchi; 浩司水口; Yuichi Shoji; 裕一東海林; Naruhito Kondo; 成仁近藤
Original assignee: Toshiba Corp
Current assignee: Toshiba Corp
Priority date: 1998-11-18
Filing date: 1998-11-18
Publication date: 2000-06-06

Abstract

(57)【要約】（修正有）【課題】貴金属元素、希土類元素などの不純物の混入の
ない、より高品質の、軽水炉に供給できるような燃料成
分を回収することができるとともに、電気的な溶解効率
を上げて処理速度を大きくした溶融塩電解再処理方法と
装置を提供すること。【解決手段】使用済み酸化物燃料を含む燃料棒をせん断
するせん断工程と、酸化物燃料の被覆を除去する脱被覆
工程と、被覆を除去された酸化物燃料を溶融塩に投入す
る投入工程と、酸化物燃料を陽極とし溶融塩に浸漬され
た固体陰極を用いて、酸化物燃料を溶融塩へ溶解させる
と同時に電解し、固体陰極の表面に酸化物燃料に含まれ
る酸化ウランと貴金属とを共析させる同時電解工程と、
酸化ウランと貴金属を回収し溶融金属と接触させ貴金属
を溶融金属へ溶解させ酸化ウランを溶融金属の表面に析
出させる接触工程と、貴金属を回収する貴金属回収工程
と、酸化ウランを相分離により回収する酸化ウラン回収
工程とを有する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、使用済み酸化物燃
料を再処理する方法および装置に関する。特に、原子力
発電所から発生する使用済み酸化物燃料中のウラン、プ
ルトニウム等の核物質を核分裂生成物等から分離し、回
収したウラン、プルトニウムを燃料として再利用できる
ようにする使用済み酸化物燃料を再処理する方法および
装置に関する。

【０００２】

【従来の技術】原子力発電所から発生する使用済み酸化
物燃料中には、ウラン、超ウラン元素の酸化物の他に、
核分裂生成物であるアルカリ金属、アルカリ土類金属、
希土類などの酸化物が含まれており、再処理工程を経て
燃料として再利用される。

【０００３】再処理方法には、使用済み酸化物燃料を酸
に溶解して溶液状態で処理する湿式法と、使用済み酸化
物燃料をそのまま高温で処理する乾式法とがある。

【０００４】乾式法には、湿式法と比べて、有機溶媒、
イオン交換樹脂等の有機物質を用いないため、放射線損
傷の問題が少なく、冷却期間を著しく短くできる、湿式
法に比べて処理工程が少なく、かつ水溶液を用いないの
で、装置の数を少なく、寸法を小さくできる、放射性廃
棄物の量が少なく、かつ固体の状態で発生するので、取
り扱い貯蔵に便利である、等の本質的な長所がある
（「原子力ハンドブック」、浅田忠一他、オーム社、
ｐ．５９３）。

【０００５】ところが、従来の乾式法は、除染能力が小
さいため、再処理により回収した燃料成分をそのまま軽
水炉用ＭＯＸ燃料に使用することができず、また、バッ
チ処理を行うために処理速度が遅い等の欠点があり、現
在のところ湿式法が広く利用されている。

【０００６】しかし、近年のように、放射性廃棄物の量
や再処理コストの低減を厳しく求められる状況において
は、次世代の再処理方法として、乾式法の除染能力と処
理速度を高めることが望まれている。

【０００７】発明者らは、従来の乾式法の一つである溶
融塩電解法において、除染能力と処理速度を高めるため
に、使用済み酸化物燃料の溶融塩への溶解と電解を同時
に行う再処理方法と装置を開発した（特開平９−９００
８９）。この方法によれば、従来と比べて再処理速度を
格段に高めることができ、また、ウランやプルトニウム
を酸化物として回収できる。

【０００８】増殖炉は、軽水炉と比較して、燃料中に貴
金属が蓄積しやすい。また、軽水炉においても、長期運
転を続けると貴金属が燃料中に蓄積する。酸化ウランと
貴金属は電解時の析出電位が近いため、貴金属を含む使
用済み酸化物燃料を同時電解すると、回収された燃料中
に貴金属が含まれやすい。したがって、回収した燃料を
軽水炉用ＭＯＸ燃料として使用するためには、特に貴金
属元素、希土類元素等の不純物の混入を低減する高い除
染能力が望まれていた。

【０００９】また、実用化のためにはさらに再処理コス
トを下げ、処理速度を高める必要があった。

【００１０】

【発明が解決しようとする課題】上述のように、従来の
乾式法では、湿式法と比べて除染能力が小さく、バッチ
処理のために処理速度が遅く経済性が悪い等の欠点があ
った。

【００１１】また、同時電解を利用した乾式法によれ
ば、処理速度を改善することができるが、回収した燃料
を軽水炉で再使用するためには、貴金属元素等の混入を
更に低減する必要があった。また、処理コストを下げる
ためには更に処理速度を高める必要等があった。

【００１２】本発明はこうした従来技術の問題を解決す
るためになされたもので、使用済み酸化物燃料の溶融塩
電解による再処理において、貴金属元素、希土類元素な
どの不純物の混入のない、より高品質の、軽水炉に供給
できるような燃料成分を回収することができる溶融塩電
解再処理方法と装置を提供することを目的とする。

【００１３】また、電気的な溶解効率を上げて処理速度
を大きくした溶融塩電解再処理方法と装置を提供するこ
とを目的とする。

【００１４】

【課題を解決するための手段】本発明の請求項１に係る
使用済み酸化物燃料再処理方法は、使用済み酸化物燃料
から核物質と核分裂生成物を回収し、回収した核物質を
再使用するための使用済み酸化物燃料再処理方法におい
て、使用済み酸化物燃料を含む燃料棒をせん断するせん
断工程と、前記酸化物燃料の被覆を除去する脱被覆工程
と、被覆を除去された前記酸化物燃料を溶融塩に投入す
る投入工程と、前記酸化物燃料を陽極とし前記溶融塩に
浸漬された固体陰極を用いて、前記酸化物燃料を前記溶
融塩へ溶解させると同時に電解し、前記固体陰極の表面
に前記酸化物燃料に含まれる酸化ウランと貴金属とを共
析させる同時電解工程と、前記酸化ウランと前記貴金属
を回収し溶融金属と接触させ前記貴金属を前記溶融金属
へ溶解させ前記酸化ウランを前記溶融金属の表面に析出
させる接触工程と、前記貴金属を回収する貴金属回収工
程と、前記酸化ウランを相分離により回収する酸化ウラ
ン回収工程と、を有することを特徴とする。

【００１５】本発明に係る使用済み酸化物燃料再処理方
法は、原子力発電所の軽水炉、増殖炉等の各種原子炉か
ら回収された使用済み酸化物燃料に適用されるものであ
る。

【００１６】溶融塩としては、ナトリウム、カリウム、
セシウム、あるいはリチウムなどの塩化物もしくはこれ
らの２種以上の混合物が好ましく用いられる。

【００１７】同時電解の際の固体陰極としては、グラフ
ァイト、タンタル、貴金属等を用いることができるが、
中でも耐食性の点からグラファイト、特にパイログラフ
ァイトが好ましく用いられる。

【００１８】溶融金属としては、低融点金属を用いるこ
とが望ましい。カドミウム、マグネシウム、亜鉛、ス
ズ、鉛、もしくはビスマスまたはこれらの２種以上の合
金が好ましく、扱いやすさやコストの点から、特に亜鉛
が好ましく用いられる。

【００１９】上述したように、同時分解を行うと、従来
と比べて処理速度を向上させ、ウランを酸化物として回
収できるため好ましいが、酸化ウランと貴金属の析出電
位が近いため両者の分離が難しかった。本方法によれ
ば、同時電解で固体陰極上に共析した酸化ウランと貴金
属とを溶融金属と接触させると、貴金属のみが溶融金属
に溶解し、酸化ウランは溶融金属表面上に析出したまま
の状態となるので、酸化ウランと貴金属とを容易に分離
して、高純度の酸化ウランを得ることができる。

【００２０】本発明の請求項２に係る使用済み酸化物燃
料再処理方法は、使用済み酸化物燃料から核物質と核分
裂生成物を回収し、回収した核物質を再使用するための
使用済み酸化物燃料再処理方法において、使用済み酸化
物燃料を含む燃料棒をせん断するせん断工程と、前記酸
化物燃料の被覆を除去する脱被覆工程と、被覆を除去さ
れた前記酸化物燃料を溶融塩に投入する投入工程と、前
記酸化物燃料を陽極とし前記溶融塩に浸漬された第１の
固体陰極を用いて、前記酸化物燃料を前記溶融塩へ溶解
させると同時に電解し、前記第１の固体電極の表面に前
記酸化物燃料に含まれる酸化ウランと貴金属とを析出さ
せる同時電解工程と、前記酸化ウランと前記貴金属を回
収し塩素化溶解させて、塩化物とする溶解工程と、前記
塩化物を、固体陽極と第２の固体陰極を用いて、前記第
２の固体陰極の表面に貴金属を酸化ウランより先に析出
させるような低い電流密度で電解し、析出した貴金属を
回収後さらに電解を続けて酸化ウランを前記第２の固体
陰極の表面に析出させる電解工程と、前記電解工程で析
出した酸化ウランを回収する酸化ウラン回収工程とを有
することを特徴とする。

【００２１】酸化ウランと貴金属の析出電位は近いが、
充分に低い電流密度で電気分解を行えば、貴金属を先に
析出させることができる。したがって、酸化ウランと貴
金属元素とを容易に分離して、高純度の酸化ウランを得
ることができる。

【００２２】本発明の請求項３に係る使用済み酸化物燃
料再処理方法は、使用済み酸化物燃料から核物質と核分
裂生成物を回収し、回収した核物質を再使用するための
使用済み酸化物燃料再処理方法において、使用済み酸化
物燃料を含む燃料棒をせん断するせん断工程と、前記酸
化物燃料の被覆を除去する脱被覆工程と、被覆を除去さ
れた前記酸化物燃料を第１の溶融塩に投入する第１の投
入工程と、前記酸化物燃料を陽極とし前記第１の溶融塩
に浸漬された第１の固体陰極用いて、前記酸化物燃料を
前記第１の溶融塩へ溶解させると同時に電解し、前記第
１の固体陰極の表面に酸化ウランと貴金属を析出させる
第１の同時電解工程と、前記酸化ウランと貴金属とを回
収する回収工程と、前記酸化ウランと貴金属とを第２の
溶融塩に投入する第２の投入工程と、溶融塩中で酸素イ
オンを生成する物質の存在下で、前記酸化ウランと貴金
属とを陽極とし、前記第２の溶融塩に浸漬された第２の
固体陰極を用いて前記酸化ウランと貴金属とを第２の溶
融塩へ溶解させると同時に電解し、前記酸化ウランを前
記第２の固体陰極上に析出させ前記貴金属を酸素イオン
で酸化して貴金属酸化物として前記第２の溶融塩中に沈
殿させる第２の同時電解工程と、前記第２の固体陰極上
に析出した酸化ウランを回収する酸化ウラン回収工程
と、前記貴金属酸化物の沈殿を回収する貴金属酸化物回
収工程とを有することを特徴とする。

【００２３】同時電解で陰極上に共析した酸化ウランと
貴金属元素とを、溶融塩中で酸素イオンを生成する物質
の存在下で同時電解すると、酸化ウランは陰極に析出す
るが、貴金属は酸化物となり溶融塩中に沈殿する。こう
して酸化ウランと貴金属を分離して、高純度の酸化ウラ
ンを得ることができる。

【００２４】溶融塩中で酸素イオンを生成する物質とし
ては、Na_2CO3等の炭酸塩、Na_2O2、Na_2O等がある。好ま
しくは炭酸塩、さらに好ましくはNa_2CO3が用いられる。

【００２５】本発明の請求項５に係る使用済み酸化物燃
料再処理方法は、使用済み酸化物燃料から核物質と核分
裂生成物を回収し、回収した核物質を再使用するための
使用済み酸化物燃料再処理方法において、使用済み酸化
物燃料を含む燃料棒をせん断するせん断工程と、前記酸
化物燃料の被覆を除去する脱被覆工程と、被覆を除去さ
れた前記酸化物燃料を溶融塩に投入する投入工程と、前
記酸化物燃料を陽極とし前記溶融塩に浸漬された溶融金
属からなる液体陰極を用いて、前記酸化物燃料を前記溶
融塩へ溶解させると同時に電解し、酸化ウランを前記液
体陰極の表面に析出させ貴金属を前記液体陰極中に溶解
させる同時電解工程と、前記貴金属を回収する貴金属回
収工程と、前記酸化ウランを回収する酸化ウラン回収工
程とを有することを特徴とする。

【００２６】使用済み酸化物燃料をせん断、脱被覆後に
溶融塩中に投入し、溶融金属を陰極として同時電解すれ
ば、液体陰極表面に酸化ウランと貴金属元素が共析す
る。溶融金属は貴金属元素のみ溶解するので、析出と同
時に貴金属元素は液体陰極中に溶解し、酸化ウランは液
体陰極表面上に析出したままの状態となるので、酸化ウ
ランと貴金属元素とを分離して、高純度の酸化ウランを
回収できる。

【００２７】液体陰極としては、低融点金属を用いるこ
とが望ましい。カドミウム、マグネシウム、亜鉛、ス
ズ、鉛、もしくはビスマスまたはこれらの２種以上の合
金が好ましく、扱いやすさやコストの点から、特に亜鉛
が好ましく用いられる。

【００２８】本発明の請求項６に係る使用済み酸化物燃
料再処理方法は、使用済み酸化物燃料から核物質と核分
裂生成物を回収し、回収した核物質を再使用するための
使用済み酸化物燃料再処理方法において、使用済み酸化
物燃料を含む燃料棒をせん断するせん断工程と、前記酸
化物燃料の被覆を除去する脱被覆工程と、前記酸化物燃
料を還元剤を含む第１の溶融塩に投入する第１の投入工
程と、前記酸化物燃料中の貴金属酸化物を前記還元剤で
選択的に還元し貴金属とする還元工程と、次いで前記貴
金属を含む前記酸化物燃料を溶融金属と接触させ、前記
貴金属を前記溶融金属に溶解させる第１の接触工程と、
前記第１の接触工程において前記溶融金属に溶解した貴
金属を回収する貴金属回収工程と、次いで前記貴金属を
回収後の前記酸化物燃料を第２の溶融塩に投入する第２
の投入工程と、前記酸化物燃料を陽極とし前記第２の溶
融塩に浸漬された固体陰極を用いて、第２の溶融塩へ溶
解させると同時に電解し、前記固体陰極上に酸化ウラン
を析出させる同時電解工程と、前記同時電解工程におい
て前記固体陰極上に析出した酸化ウランを回収する酸化
ウラン回収工程とを有することを特徴とする。

【００２９】使用済み酸化物燃料をせん断、脱被覆後
に、溶融塩中で比較的還元力の弱い還元剤と接触させる
ことで、使用済み酸化物燃料中の貴金属酸化物のみが金
属に還元され、他の元素は酸化物の形態のまま保持され
る。還元後の使用済み酸化物燃料を溶融金属と接触さ
せ、金属状態の貴金属のみを溶融金属に溶解させること
により、貴金属を溶融亜鉛中に抽出して分離できる。

【００３０】こうした還元剤としては、貴金属を選択的
に還元できるものであればよいが、例えば、アルカリ金
属が好ましく用いられる。特に、金属ナトリウムまたは
金属カリウムが好ましい。

【００３１】本発明の請求項７に係る使用済み酸化物燃
料再処理方法は、請求項１乃至６のいずれか１項に記載
の使用済み酸化物燃料再処理方法において、前記同時電
解工程において、反応用ガスの吹き込みを行わないこと
を特徴とする。

【００３２】本発明に係る使用済み酸化物燃料再処理方
法においては、酸化ウランの回収と酸化プルトニウムの
回収を別の工程で行う。酸化ウランは、酸化プルトニウ
ムと違って、同時電解処理を受けても酸素を解離しな
い。したがって、酸化ウランを回収するための同時電解
工程においては、酸素や塩素などの反応用ガスを吹きこ
んで酸化処理を行う必要がないからである。しかし、溶
融塩を攪拌するための気体の吹き込みを行うことは、濃
度勾配を解消して使用済み酸化物燃料の溶解速度を高め
る点から好ましい。

【００３３】請求項８に係る使用済み酸化物燃料再処理
方法は、請求項１乃至７のいずれか１項に記載の使用済
み酸化物燃料再処理方法において、前記溶融塩中のプル
トナスイオン（Ｐｕ^３＋、Ｐｕ^４＋）を酸化してプルト
ニルイオン（ＰｕＯ₂ ^２＋）とする酸化工程と、前記プ
ルトニルイオンを溶融金属と接触させて酸化プルトニウ
ム（ＰｕＯ₂）として前記溶融金属の表面に析出させる
接触工程と、前記溶融金属の表面に析出した前記酸化プ
ルトニウムを回収するプルトニウム回収工程と、前記溶
融塩中の核分裂生成物を回収する核分裂生成物回収工程
とを有することを特徴とする。

【００３４】酸化ウランや貴金属を回収した後の使用済
み酸化物燃料に含まれるプルトナスイオン（Ｐｕ^３＋、
Ｐｕ^４＋）を、プルトニルイオン（ＰｕＯ₂ ^２＋）の状
態で溶融金属と溶融塩中で接触させる。プルトニルイオ
ンは溶融金属と化学反応を起こし、酸化プルトニウムと
して溶融金属表面に析出し、一方、溶融金属は金属イオ
ンとなり溶融塩中に溶解するため、酸化プルトニウムを
溶融金属上に回収できる。この際、希土類元素は塩化物
の状態で溶融塩中で安定で、溶融金属とは化学反応を生
じない。したがって、希土類元素と酸化プルトニウムと
を容易に分離でき、高純度の酸化プルトニウムを得るこ
とができる。

【００３５】また、プルトニルイオンの状態で溶融金属
と溶融塩中で接触させる代わりに、このプルトニルイオ
ンを含む溶融塩を、溶融金属からなる液体電極を陰極と
して電解しプルトニルイオンを酸化プルトニウムとして
液体電極中に析出させてもよい。

【００３６】請求項９に係る使用済み酸化物燃料再処理
方法は、請求項１乃至４のいずれか１項記載の使用済み
酸化物燃料再処理方法において、前記溶融塩中の超ウラ
ン元素を酸化する酸化工程と、溶融金属からなる液体陰
極を用いて前記溶融塩を電解し超ウラン元素を前記液体
陰極上に析出させる電解工程と、前記液体陰極上に析出
した超ウラン元素を回収する超ウラン元素回収工程と、
前記溶融塩中の核分裂生成物を回収する核分裂生成物回
収工程とを有することを特徴とする。

【００３７】こうした超ウラン元素としては、例えば、
プルトニウム、アメリシウム、もしくはキュリウムまた
はこれらの２種以上が挙げられる。

【００３８】溶融金属を陰極とすれば、固体陰極と比べ
て使用できる電位の幅が広いため、酸化プルトニウム
（ＰｕＯ₂）を析出させた後、陰極電位を低くしてアメ
リシウム、キュリウムなどの超ウラン元素を析出させ金
属の状態で回収することができる。

【００３９】請求項１０に係る使用済み酸化物燃料再処
理装置は、溶融塩を収容する容器と、前記容器内の溶融
塩中に侵漬される陰極と陽極と、前記陰極と陽極との間
に電圧を印加する電圧印加手段とを備え、前記陰極と前
記陽極との間に電圧を印加し使用済み酸化物燃料を前記
溶融塩に溶解させると同時に電解するように構成される
使用済み酸化物燃料再処理装置において、前記陽極が使
用済み酸化物燃料と多孔質の炭素材料からなることを特
徴とする。

【００４０】使用済み酸化物燃料中の金属酸化物は炭素
と接触すると酸素を解離しやすくなるため、炭素を陽極
とすることで、使用済み酸化物燃料の溶融塩への溶解を
促進できる。

【００４１】また、多孔質の炭素材料を用いて、使用済
み酸化物燃料との電気的接触性を向上させれば、電流効
率を高めて溶解速度を向上させられる。

【００４２】脱被覆後の使用済み酸化物燃料は顆粒状で
あるため、平板や曲面の陽極では粒子との電気的な接触
性が悪い。こうした状況で通電すると、使用済み酸化物
燃料の溶解よりも溶融塩の分解に電気が多く消費され、
溶解効率が悪い。多孔質炭素材料を陽極材にすると、顆
粒状の使用済み酸化物燃料が多孔質炭素材料の空隙に保
持され接触面積が拡大し、電気的な接触性が極めて向上
する。このため、電流効率が向上し溶解速度が高められ
る。

【００４３】こうした陽極を前記容器内に複数設置する
ことが好ましい。例えば、垂直方向に複数設置してもよ
い。こうした構成により更に使用済み酸化物燃料との接
触面積を増大させられる。

【００４４】請求項１１に係る使用済み酸化物燃料再処
理装置は、請求項１０記載の使用済み酸化物燃料再処理
装置において、酸化物燃料を溶解する少なくとも１つの
高速溶解槽を前記容器の内部に設けることを特徴とす
る。

【００４５】結晶性の良い酸化ウランを陰極に回収する
ためには、容器内の溶融塩に溶解した酸化ウランの濃度
を一定に保つことが重要である。そのためには、陰極に
析出する酸化ウランの量と溶融塩中に溶解する量が同じ
でなければならない。しかし、陽極と使用済み酸化物燃
料との接触は、陰極と析出する金属との接触より効率が
悪く、実際には、陽極で溶解する酸化ウランの量は陰極
で析出する量より少なくなる。そこで、高速溶解槽を設
けて、使用済み酸化物燃料を溶解し、溶融塩中の酸化ウ
ランの濃度を調節して一定に保つものである。

【００４６】請求項１２に係る使用済み酸化物燃料再処
理装置は、請求項１２記載の使用済み酸化物燃料再処理
装置において、前記高速溶解槽が、陰極と、使用済み酸
化物燃料と多孔質の炭素材料とからなる陽極と、前記高
速溶解槽を陰極側と陽極側に分けるように配置され、ア
ルカリ金属イオンを通過させ、貴金属および核物質を通
過させない隔壁部材とを有することを特徴とする。

【００４７】こうした隔壁部材としては、ベータアルミ
ナ等が好ましい。隔壁材料は、酸化ウラン、貴金属等を
通さないため、酸化物燃料から溶解した酸化ウランや貴
金属等は高速溶解槽の陰極には到達せず、溶融塩中に溶
解した状態となり、高速溶解槽の外部の溶融塩に移行す
る。

【００４８】請求項１３に係る使用済み酸化物燃料再処
理装置は、請求項１２記載の使用済み酸化物燃料再処理
装置において、前記高速溶解槽の陰極に回収された溶融
アルカリ金属を前記容器の陽極で発生する塩素ガスと反
応させて塩化物とするように構成することを特徴とす
る。アルカリ金属塩化物のバランスを維持することがで
き好ましい。

【００４９】請求項１４に係る使用済み酸化物燃料再処
理装置は、溶融塩を収容する容器と、前記容器内の溶融
塩中に侵漬される陰極と陽極と、前記陰極と陽極との間
に電圧を印加する電圧印加手段とを備え、前記陰極と前
記陽極との間に電圧を印加し使用済み酸化物燃料を前記
溶融塩に溶解させると同時に電解するように構成した使
用済み酸化物燃料再処理装置において、前記陽極として
前記使用済み酸化物燃料と炭素材料との混合物を用いる
ことを特徴とする。

【００５０】前記使用済み酸化物燃料と炭素材料とを混
合すれば、両者の接触が更に良好になり、使用済み酸化
物燃料の溶解速度を高めることができる。

【００５１】前記炭素材料が繊維状炭素、粉末状炭素、
もしくは顆粒状炭素、または、これらの２種以上である
ことが好ましい。こうした形状の炭素材料と使用済み酸
化物燃料とを混合すれば、両者を良好に接触させること
ができる。また、供給される使用済み酸化物燃料の粒径
分布の幅が広くても、炭素と良好に接触させることがで
き、溶解が良好に進む。

【００５２】こうした陰極と陽極を複数、交互に配置・
垂下することが好ましい。電極間距離を小さく電極面積
を大きくして、槽電圧を低減させることで、さらに大き
な電流を電極間に流し、使用済み酸化物燃料の溶解速度
および陰極での析出速度を高めることができるからであ
る。

【００５３】また、板状の電極を陰極として用いること
も好ましい。表面に析出した酸化ウラン等を回収しやす
いからである。

【００５４】使用済み酸化物燃料と炭素材料の混合物を
陽極用容器に入れてもよい。使用済み酸化物燃料が同時
電解で溶解しきれずに残っても容易に回収できる。陽極
用容器の材料としては、石英、セラミックス、カーボ
ン、グラファイトなどが好ましく用いられる。中でも、
多孔質石英ガラスが好ましく、例えば石英ガラス繊維あ
るいは石英ガラス粒を成型して、陽極用容器を作製する
ことができる。

【００５５】使用済み酸化物燃料と炭素材料の混合物が
加圧成型後に前記陽極容器に装荷されるようにしてもよ
い。取扱いが容易となり計量管理が容易となり好まし
い。

【００５６】また、溶融塩に浸漬したときに、使用済み
酸化物燃料と炭素材料の混合物が浮き上がらないよう
に、陽極用容器内に混合物押え具を設けてもよい。これ
により、使用済み酸化物燃料と炭素の接触を浴塩中で常
に良好に保ち、使用済み酸化物燃料の溶解速度が促進で
きる。

【００５７】

【発明の実施の形態】以下の実施例あるいは図面の説明
において同一の要素には同一の符号を付し、重複する説
明を省略する。

【００５８】（実施例１）図１は本実施例の再処理方法
を示すプロセス図である。

【００５９】使用済み酸化物燃料を含む燃料棒２０は、
せん断工程１でせん断され、脱被覆工程２で被覆を除去
された後、投入工程３で、ＮａＣｌやＫＣｌを成分とし
た溶融塩に投入される。

【００６０】次いで、同時電解工程４において、使用済
み酸化物燃料は、酸化物燃料自身を陽極とし、溶融塩中
に浸漬された固体電極を陰極として同時電解される。同
時電解により、使用済み酸化物燃料中の酸化ウランと貴
金属は溶融塩中に溶解し陰極上に共析する。陰極として
は、パイログラファイト、タンタル、貴金属を使用する
ことができる。

【００６１】溶融亜鉛接触工程５においては、陰極表面
から顆粒状の酸化ウランと貴金属を剥離・回収後、溶融
状態の亜鉛と接触させる。貴金属は溶融亜鉛に溶解し、
酸化ウランは溶融亜鉛表面に析出する。溶融金属として
は、亜鉛に限られるものではなく、例えば、カドミウ
ム、マグネシウム、亜鉛、スズ、鉛、ビスマス、および
それらの合金を用いてもよい。

【００６２】相分離工程６においては、析出した酸化ウ
ランを相分離により溶融亜鉛から回収する。回収された
酸化ウランは核燃料として再利用する。

【００６３】蒸留工程８においては、貴金属を溶解した
溶融亜鉛を蒸留し、亜鉛２５と貴金属２４を分離・回収
する。分離された亜鉛２５は本再処理方法に再使用す
る。

【００６４】酸化ウラン以外の核物質や核分裂生成物が
使用済み酸化物燃料に含まれる割合は、酸化ウランと比
べると格段に小さい。したがって、実際の再処理に際し
ては、上述の蒸留工程８までを何回か繰り返して、使用
済み酸化物燃料から酸化ウランを回収し、溶融塩中の他
の核物質や核分裂生成物の濃度を高めてから、後の工程
に移ることが、処理効率を高め処理コストを低減する点
から好ましい。

【００６５】酸素ガス吹き込み工程９においては、酸化
ウランと貴金属を分離した後の溶融塩に酸素ガスを吹き
込み、溶融塩中に残ったプルトナスイオン（Ｐｕ^３＋、
Ｐｕ^４＋）をプルトニルイオン（ＰｕＯ₂₂ ⁺）に酸化す
る。

【００６６】その後、溶融亜鉛接触工程１０で溶融塩を
溶融亜鉛と接触させて、酸化プルトニウムを溶融亜鉛表
面に析出させる。この際、以下のような反応により溶融
亜鉛とプルトニルイオンとが化学反応し、酸化プルトニ
ウムと亜鉛イオンとなる。

【００６７】ＰｕＯ₂₂ ⁺（ｌ）＋Ｚｎ（ｌ） → ＰｕＯ₂（ｓ）＋Ｚｎ²⁺（ｌ）この際に電解を行うと、処理速度を向上させ強制的にプ
ルトニルイオンを溶融亜鉛中に回収できるため好まし
い。

【００６８】蒸留工程１１においては、酸化プルトニウ
ムを含む溶融亜鉛を蒸留して、酸化プルトニウムと亜鉛
を分離・回収する。こうして回収された酸化プルトニウ
ムは精製度が高いため、振動充填燃料として再利用する
ことができる。酸化プルトニウム分離後の亜鉛は、本再
処理方法に再利用する。

【００６９】プルトニウムを分離後の溶融塩は、核分裂
生成物（FP）分離工程１３で溶融塩中の核分裂生成物２
８を廃棄物として分離し、分離後の溶融塩２９は再利用
する。

【００７０】本実施例によれば、同時電解により、使用
済み酸化物燃料の溶解速度を向上させられる。このた
め、プロセスの操業時間が大幅に短縮される。

【００７１】固体陰極を用いて同時電解するため、陰極
表面に析出した酸化ウランの結晶性が良好である。した
がって、そのまま振動充填燃料として再利用可能な酸化
ウランを得ることができる。振動充填法は、ペレット充
填法と比べてコストが格段に低いため、再処理コストを
低減できる。

【００７２】さらに、回収された酸化ウランと貴金属の
共析物を溶融亜鉛と接触させ、貴金属を酸化ウランから
分離することで、軽水炉に供給可能な精製度の高い酸化
ウランを回収することができる。

【００７３】プルトニウム回収工程では、プルトニウム
と希土類元素とを分離できる。また、溶融金属を陰極と
すれば、固体陰極と比べて使用できる電位の幅が広いた
め、酸化プルトニウムを析出させた後、陰極電位を低く
してアメリシウム、キュリウムなどの超ウラン元素を析
出させ金属として回収することができる。

【００７４】以上のように、本実施例によれば、同時電
解により処理速度を向上させるのみでなく、回収する燃
料中への貴金属元素、希土類元素などの不純物の混入を
低減することができ、より高品質の燃料を低コストで得
ることができる。

【００７５】（実施例２）本実施例は、図２に示すよう
に、同時電解工程４の後に、溶融亜鉛接触工程５の代わ
りに、炭酸塩存在下で同時電解を行う第２の同時電解工
程１５を経て、酸化ウランと貴金属とを分離するもので
ある。それ以外は、実施例１の再処理方法と同様に行
う。

【００７６】炭酸塩存在下の同時電解工程１５を、図３
を参照して説明する。溶融塩４６を入れた貴金属分離電
解槽４１には、陽極バスケット４２と陰極４５とが配置
されており、セラミック製の隔膜４４で陽極側と陰極側
に分けられている。陽極側の電解槽には、溶融塩４６に
炭酸ナトリウム４７を供給するためのシューター４３が
設置されている。

【００７７】同時電解工程４で陰極に析出した酸化ウラ
ンと貴金属を陰極から剥離して、陽極バスケット４２中
に投入する。このバスケット４２を溶融塩４６中で回転
しながら酸化ウランと貴金属を同時電解すると、下記の
反応式により酸化ウランと貴金属はそれぞれ塩化物とな
り溶解する。

【００７８】ＵＯ₂ → ＵＯ₂ ²⁺＋２ｅ^- Ｒｈ → Ｒｈ³⁺＋３ｅ^- シューター４３から炭酸塩４７を、隔膜４４で仕切った
陽極側の電解槽４１に投入すると、陽極側の電解槽４１
では、下式のように、ロジウム塩化物（ＲｈＣｌ₃）と
炭酸ナトリウムが反応してＲｈ₂Ｏ₃を生成する。Ｒｈ
₂Ｏ₃は沈殿物４８として分離できる。隔膜４４は、沈
殿物４８が陰極側へ移動することを防ぐ。

【００７９】２ＲｈＣｌ₃＋３Ｎａ₂ＣＯ₃ → Ｒｈ
₂Ｏ₃＋６ＮａＣｌ＋３ＣＯ₂ ＵＯ₂ ²⁺は陰極４３に酸化ウランとして析出するため、
結果として、精製された酸化ウランを陰極から回収する
ことができる。

【００８０】表１に従来の再処理方法による除染係数と
本実施例の再処理方法（炭酸沈殿法）による除染係数と
の比較を示す。初期条件は下記のように定めた。

【００８１】溶融塩：５３１ｃｍ^３（８５０g 相当）Ｕ：１０ｗｔ％（ＵＯ_２１００ｇ相当）Ｒｈ：１．０ｗｔ％Ｚｒ：０．６ｗｔ％

【表１】表１からわかるように、本実施例の再処理方法によれ
ば、従来法と比べて短い処理時間ではるかに高い除染係
数を示した。また、ウランのロスもほとんどなかった。

【００８２】このように、本実施例によれば、貴金属元
素の混入を低減し、非常に精製度が高く結晶性のよい酸
化ウランを回収することができる。こうして回収された
酸化ウランは、そのまま振動充填燃料として再利用で
き、再処理コストを低減できる。

【００８３】（実施例３）本実施例は、図４に示すよう
に、同時電解工程４の後に、溶融亜鉛接触工程５の代わ
りに、陰極から回収した酸化ウランと貴金属とを塩素化
溶解する塩素化溶解工程１６と、得られた塩素化物を低
い電流密度で電気分解する電解工程１７とを経て、酸化
ウランと貴金属を分離するものである（低電流密度
法）。それ以外は、実施例１の再処理方法と同様に行
う。

【００８４】酸化ウランと貴金属の析出電位は近いた
め、同時電解を行うと酸化ウランと貴金属が一緒に析出
しやすい。しかし、充分に低い電流密度で電気分解を行
えば、貴金属が先に析出する。

【００８５】本実施例の再処理方法においては、同時電
解工程４で陰極に析出した酸化ウランと貴金属を電極か
ら剥離して、塩素化溶解工程１６において塩素ガスを吹
き込む。酸化ウランと貴金属は塩素化されて溶融塩中に
溶解する。

【００８６】次いで電解工程１７において、固体陰極を
用いて低電流密度で電気分解し、まず貴金属を陰極に析
出させる。

【００８７】貴金属がすべて析出した後に固体陰極を交
換し、同じ電流密度で、さらに電気分解を行い、今度は
酸化ウランを陰極上に析出させ回収する。もちろん同一
の陰極を用いて電解を行ってもよいが、陰極上に析出し
た貴金属を完全に除去するには時間も手間もかかるた
め、別の陰極を使用する方が効率的である。

【００８８】表２に、従来の再処理方法による除染係数
と本実施例に係る低電流密度法による除染係数の比較を
示す。初期条件は下記のように定めた。

【００８９】溶融塩：５３１ｃｍ^３（８５０g 相当）Ｕ：１０ｗｔ％（ＵＯ_２１００ｇ相当）Ｒｈ：１．０ｗｔ％

【表２】表２から明らかなように、本実施例の再処理方法によれ
ば、従来の方法と比べて高い除染係数を達成することが
できる。また、ウランのロスもほとんどない。このよう
にして、本実施例の再処理方法によれば、貴金属元素の
混入がない、非常に精製度の高い酸化ウランを回収する
ことができる。こうして回収された酸化ウランは、その
まま振動充填燃料として再利用することができる。

【００９０】（実施例４）本実施例は、図５に示すよう
に、実施例１の同時電解工程４において、固体陰極の代
わりに、溶融状態の亜鉛を陰極として、同時電解を行う
ものであり、溶融亜鉛接触工程５は行わない。それ以外
は、実施例１の再処理方法と同様である。

【００９１】投入工程３でＮａＣｌおよびＫＣｌを成分
とした溶融塩に投入された酸化物燃料は、同時電解工程
４において、酸化物燃料自身を陽極とし、溶融状態の亜
鉛を陰極として、同時電解される。陰極としては、亜鉛
に限られるものではなく、電解時に溶融状態となる低融
点の金属であればよい。例えば、カドミウム、マグネシ
ウム、亜鉛、スズ、鉛、ビスマス、およびそれらの合金
を用いてもよい。

【００９２】液体陰極に接触した貴金属は、析出すると
同時に液体陰極に溶解する。酸化ウランは、亜鉛溶融電
極表面に顆粒物となり析出する。相分離工程６で、液体
陰極を、貴金属を溶解した亜鉛と酸化ウランとに分離
し、酸化ウラン２２を回収する。回収した酸化ウランは
核燃料として再利用する。貴金属を溶解した亜鉛２３を
蒸留工程８で蒸留し、分離された亜鉛２５は本再処理方
法で再使用する。

【００９３】溶融金属を液体陰極とすると、固体陰極を
使用する場合と比べて、少ない工程で酸化ウランと貴金
属を効率良く分離できる。また、貴金属は溶融金属中に
溶解するため、溶融塩と貴金属の分離を行う必要もなく
なる。

【００９４】このようにして、本実施例の再処理方法に
よれば、液体陰極を用いても、貴金属元素の混入を低減
し、精製度の高い酸化ウランを回収することができる。

【００９５】（実施例５）本実施例は、図６に示すよう
に、せん断工程１、脱被覆工程２に続いて、金属ナトリ
ウムを含む溶融塩に酸化物燃料を投入する投入工程３と
金属ナトリウムにより貴金属酸化物を選択的に還元する
還元工程１８と、還元された貴金属を抽出する溶融亜鉛
接触工程５とを経て貴金属を分離してから、同時電解工
程４で酸化ウランを陰極上に析出させるものである。そ
れ以外は、実施例１の再処理方法と同様に行う。

【００９６】図７に、還元工程１８と溶融亜鉛接触工程
５で用いられる還元抽出装置を示す。還元抽出槽５１に
は、図に示すように、抽出金属である溶融亜鉛５４と溶
融塩５６とが重層されている。溶融塩５６には金属ナト
リウムが溶解されている。

【００９７】使用済み酸化物燃料５３を入れたメッシュ
付バスケット５２を、還元抽出槽５１の溶融塩５６に投
入する。以下のような反応（代表例としてＲｈの反応を
示す）で、使用済み酸化物燃料５３に含まれる貴金属酸
化物のみが溶融塩５６中で金属に還元される。

【００９８】Ｒｈ₂Ｏ₃＋６Ｎａ → ３Ｎａ₂Ｏ＋２Ｒｈその後、バスケット５２を溶融亜鉛５４中の抽出位置５
５に移動させると、貴金属のみが溶融亜鉛５４に溶け抽
出される。

【００９９】図６に示すように、溶融亜鉛５４中に抽出
されずにバスケット５２に残された酸化物は溶融塩相に
回収される。

【０１００】相分離工程６において、貴金属と溶融亜鉛
５４を含む金属相を、還元抽出槽５１から抜き出し溶融
塩相と分離する。

【０１０１】溶融塩相は同時電解工程４に付され、実施
例１と同様の工程を経て、酸化ウランが回収される。

【０１０２】金属相を蒸留工程８に付し、貴金属２４と
亜鉛２５とを分離する。分離された亜鉛２５は、本再処
理方法に再使用する。分離された貴金属２４は廃棄物と
する。

【０１０３】本実施例では、使用済み酸化物燃料から貴
金属を分離してから、同時分解工程に付すため、回収さ
れた酸化ウラン２２は貴金属をほとんど含まず高度に精
製されており、そのまま振動充填燃料として再利用でき
る。

【０１０４】（実施例６）図８に、本実施例の再処理装
置の電解槽の垂直断面図を示す。

【０１０５】図の電解槽６１は、固体陰極を用いて使用
済み酸化物燃料を同時電解する際に、使用済み酸化物燃
料の溶解速度を向上させるために、陽極に多孔質炭素材
料を使用したものである。

【０１０６】図８に示すように、溶融塩６６を入れたパ
イログラファイト製の電解槽６１の底部に多孔質グラフ
ァイト６２を設置する。この多孔質グラファイト６２上
に使用済み酸化物燃料６３を配置し、これらを陽極とす
る。

【０１０７】この陽極の上方にパイログラファイト製の
陰極６５を設置する。パイログラファイトは、通常の炭
素と比べて耐食性が強いため好ましく用いられる。

【０１０８】陽極には、電解槽６１を介して陽極リード
線６７から電源が供給される。電解槽６１の内面は絶縁
層６８で覆われている。

【０１０９】陰極６５には、絶縁管７０で覆われた陰極
リード線６９から電源が供給される。

【０１１０】図９はこの陽極の垂直部分断面図である。
図に示すように、多孔質グラファイト６２の表面には微
細な空隙があるが、この空隙の大きさは、使用済み酸化
物燃料６３の約５倍から２０倍、好ましくは１０倍程度
であること。この範囲では、酸化物の粒子が多孔質グラ
ファイトと良好に接触し、溶融塩６６への溶解も良好と
なるからである。

【０１１１】陽極と陰極との間に電圧が印加されると、
陽極を構成する使用済み酸化物燃料６３は溶融塩６６に
溶解すると同時に電気分解され、使用済み酸化物燃料中
の酸化ウランや貴金属が陰極６５に析出する。

【０１１２】本実施例においては、多孔質のグラファイ
トを使用して、グラファイトと使用済み酸化物燃料との
接触面積を増大させることで使用済み酸化物燃料の溶融
塩への溶解を促進できる。

【０１１３】また、使用済み酸化物燃料中の酸化物は炭
素と接触すると酸素を解離しやすくなるため、炭素を陽
極とすることで、使用済み酸化物燃料の溶融塩への溶解
を促進できる。さらに、酸化ウランが酸素を解離する
と、副次的に貴金属の分離が容易になる。ウラニルは貴
金属と同様の析出電位をもつが、炭素で還元され４また
は３価のイオンとなると、この析出電位からずれるため
である。

【０１１４】こうして、使用済み酸化物燃料の単位体積
当たりの処理速度を向上させることができる。

【０１１５】本実施例においては、多孔質グラファイト
を利用して、酸化ウランと貴金属を効率よく分離し高精
製度の酸化ウランを高い処理速度で回収することができ
る。

【０１１６】（実施例７）図１０に、本実施例の再処理
装置の電解槽の垂直断面図、図１１に、図１０の電解槽
のＸＩ−ＸＩの水平断面図を示す。

【０１１７】本電解槽は、固体陰極を用いて使用済み酸
化物燃料を同時電解する際に、使用済み酸化物燃料の溶
解速度をさらに向上させるために、電解槽内に使用済み
酸化物燃料と多孔質炭素材料からなる陽極を複数段重ね
たものである。

【０１１８】図１０、１１に示すように、円筒型の電解
槽７１の中心部にパイログラファイト製の陰極７５を配
し、陰極を取り囲む多孔質グラファイト７２を陰極７５
の長軸方向に沿って複数配置する。この多孔質グラファ
イト７２上に使用済み酸化物燃料７３を配置し陽極とし
て使用する。各陽極には、図に示すような陽極リード線
７７で電源を供給する。

【０１１９】陽極と陰極との間に電圧が印加されると、
陽極を構成する使用済み酸化物燃料７３は溶融塩７６に
溶解すると同時に電気分解され、使用済み酸化物燃料中
の酸化ウランや貴金属が陰極７５に析出する。

【０１２０】本実施例においては、陽極を多段に重ね合
わせたことにより、使用済み酸化物燃料と接触する多孔
質グラファイトの表面積を実施例６より更に増やすこと
ができる。したがって実施例６で得られた効果に加え
て、使用済み酸化物燃料の溶解速度をさらに大きくする
効果がある。

【０１２１】（実施例８）図１２に、本実施例の再処理
装置の電解槽の垂直断面図、図１３に、図１２の電解槽
のＸＩＩＩ−ＸＩＩＩの水平断面図を示す。

【０１２２】本電解槽は、固体陰極を用いて使用済み酸
化物燃料を同時電解する際に、使用済み酸化物燃料の溶
解速度をさらに向上させるために、電解槽内に陽極、陰
極のそれぞれを多段に組み合わせたものである。

【０１２３】図１２、１３に示すように、溶融塩を入れ
た円筒型の電解槽８１の中心部に陰極軸９２を設置し、
その周囲に、複数のパイログラファイト陰極８５と多孔
質グラファイト８２上に使用済み酸化物燃料８３を配置
した陽極とを、一対ずつ向かい合わせて配置する。陽極
と陰極の間の電圧を低くするために、両者の間隔をでき
るだけ小さくすることが望ましい。

【０１２４】この電極アッセンブリ全体は陰極軸９２を
中心として回転可能となっている。

【０１２５】図１３に示すように、絶縁管８４で覆われ
た陰極軸９２の内部には、絶縁管８８を介して陽極軸９
１が設けられている。電源と陽極軸９１と陰極軸９２と
の接続は、ブラシコンタクト９３、９４を利用する。

【０１２６】この陰極軸９２と陽極軸９１から、それぞ
れ最上端に配置されている電極と最下端に配置されてい
る電極に電源を供給すると、その中間に配置された電極
は自然と互い違いの極性を帯びる。

【０１２７】陽極と陰極との間に電圧が印加されると、
陽極を構成する使用済み酸化物燃料８３は溶融塩８６に
溶解すると同時に電気分解され、使用済み酸化物燃料８
３中の酸化ウランや貴金属が陰極８５に析出する。

【０１２８】本実施例のように陽極を多段に重ね合わせ
れば、使用済み酸化物燃料と接触する多孔質グラファイ
トの表面積を実施例６や７より更に増やすことができ、
使用済み酸化物燃料の溶解速度を大きくすることが可能
である。

【０１２９】また、電極アッセンブリ全体を回転させて
溶融塩を撹拌することで濃度勾配が生じないようにし
て、使用済み酸化物燃料の溶解速度の低下を防ぐことが
できる。また、溶融塩中の酸化ウラン濃度を一定にする
ことで、陰極に析出する酸化ウランの結晶性を良好に維
持できる。

【０１３０】（実施例９）図１４に、本実施例の再処理
装置の電解槽の水平断面図を示す。

【０１３１】本電解槽は、多孔質グラファイトの陽極を
用いて使用済み酸化物燃料を同時電解する際に、高速溶
解槽を用いて使用済み酸化物燃料の溶解速度を向上さ
せ、溶融塩中の酸化ウラン濃度を調節して一定に保つも
のである。

【０１３２】上述の実施例６、７、８のように多孔質グ
ラファイトを陽極に使用すれば、使用済み酸化物燃料と
の接触面積を格段に大きくすることができる。それで
も、陽極と使用済み酸化物燃料との接触は、陰極と析出
する金属との接触より効率が悪く、陽極で溶解する酸化
ウランや貴金属の量は陰極で析出する量より少ない。し
たがって、容器内の溶融塩に溶解した酸化ウランや貴金
属の濃度を一定に保つことができず、陰極に回収される
酸化ウランの結晶性が損なわれる。

【０１３３】そこで、本実施例においては、高速溶解槽
を設けて、使用済み酸化物燃料を溶解し、溶融塩に溶解
した酸化ウランや貴金属の濃度を調節して一定に保つよ
うにした。

【０１３４】図に示すように大型の電解槽１０１の中心
にパイログラファイト陰極１０５を配し、その周囲に、
多孔質グラファイト上に使用済み酸化物燃料を載せた陽
極１００を配置する。さらに溶解速度を上げるために、
高速溶解槽１１０と撹拌装置１１３を設置する。

【０１３５】図１５は、高速溶解槽１１０の垂直断面図
である。図に示すように、溶融塩１０６を入れた高速溶
解槽１１０は、陰極１０９と多孔質グラファイト１０２
に使用済み酸化物燃料１０３を載せた陽極とを有する。
陰極１０９はベータアルミナの隔壁１１１で囲まれてい
る。高速溶解槽１１０の壁１０８は、グラファイト製の
パンチングプレートからなり、この壁に沿って、陽極リ
ード線１０７から陽極へ電源が供給される。１０４は絶
縁セラミックである。

【０１３６】陽極と陰極に電圧を印加すると、陽極を構
成する使用済み酸化物燃料１０３が溶解される。高速溶
解槽１１０においては、陰極と陽極がベータアルミナの
隔壁１１１で隔てられているため、溶融塩１０６に溶出
した酸化ウラン、貴金属、プルトニウム等は陰極１０９
に達することなく、陽極側の室の外壁１０８のパンチン
グプレートの孔を通って高速溶解槽１１０の外部に出て
行く。陰極１０９にはナトリウムのみが回収される。こ
うして、電解槽１０１内の溶融塩１０６に溶出した酸化
ウラン、貴金属、プルトニウムの濃度を高め、処理速度
を向上させることができる。

【０１３７】また、高速溶解槽１１０の作動状態を制御
して使用済み酸化物燃料１０３の溶解量を調整し、電解
槽１０１内の溶融塩１０６中の酸化ウランを一定濃度に
維持することができる。これにより、電解槽１０１中心
部の陰極１０５に析出する酸化ウランの結晶性を良好に
保つことができる。

【０１３８】このとき撹拌装置１１３で電解槽１０１内
の溶融塩１０６を撹拌することで、さらに効率良く全体
の濃度を均一にすることができる。

【０１３９】高速溶解槽の陰極に回収されたナトリウム
を電解槽１０１の陽極１１１で発生する塩素ガスと反応
させて塩化ナトリウム物としてもよい。塩化ナトリウム
のバランスを維持することができ好ましい。

【０１４０】図１６は、高速溶解槽の他の例を示す水平
断面図である。高速溶解槽１１０は、ベータアルミナの
隔壁１１１で２室に分けられている。一室には多孔質グ
ラファイト１０２に使用済み酸化物燃料１０３を載せた
陽極を配置する。この室の外壁１０８は、グラファイト
製のパンチングプレートからなる。他の一室には陰極１
０９を設置する。この室の外壁は、絶縁セラミック１０
４からなる。

【０１４１】こうした構成でも、高速溶解槽１１０の陽
極を構成する使用済み酸化物燃料１０３から、酸化ウラ
ン、貴金属、プルトニウムを溶出させ、電解槽１０１内
の溶融塩１０６へ移動させることができる。したがっ
て、電解槽１０１内の溶融塩１０６中の酸化ウランや貴
金属の濃度を高め処理速度を向上させ、酸化ウランの濃
度を一定にして析出する酸化ウランの結晶性を良好に維
持できる。

【０１４２】（実施例１０）図１７に、本実施例の再処
理装置の電解槽の垂直断面図を示す。

【０１４３】図に示すように、溶融塩１２６を保持する
電解槽１２１は、矩形筐体の多孔質石英ガラス容器１２
２および矩形板状のパイログラファイト陰極１２５を備
えている。

【０１４４】多孔質石英ガラス容器１２２は、例えば石
英ガラス繊維や石英ガラス粉を成型したもので、内部に
使用済み酸化物燃料と炭素の混合物１２３、炭素製の陽
極リード１２７、および石英ガラス製の混合物押え具１
２４を備えている。

【０１４５】炭素としては、例えば粉末状炭素、顆粒状
炭素、繊維状炭素あるいはそれらの混合物等が使用され
る。混合物押え具１２４としては、石英ガラス製以外に
も、ジルコン等のセラミックスを使用しても良い。

【０１４６】使用済み酸化物燃料と炭素の混合物１２３
は混合物押え具１２４により、多孔質石英ガラス容器１
２２内に侵入してきた溶融塩１２６中に浸漬される。

【０１４７】陰極１２５は自身が陰極リードとなってい
る。図１７に示す構成では、析出物１２８が均一に析出
するように陰極１２５が回転する構造となっているが、
これに限られるものではない。濃度勾配を解消するため
に攪拌装置を設けてもよい。

【０１４８】陰極と陽極の間に電圧を印加すると、陽極
を構成する使用済み酸化物燃料が溶融塩１２６中に溶解
すると同時に電解される。使用済み酸化物燃料中の酸化
ウラン、貴金属等は、陰極１２５に析出する。

【０１４９】本実施例に係る使用済み酸化物燃料再処理
装置は、使用済み酸化物燃料と炭素の混合物を石英ガラ
ス製押え具により押えることで、溶融塩に浸漬後の浮き
上がりを防ぎ、使用済み酸化物燃料と炭素の接触を溶融
塩中で常に良好に保つことができる。したがって、使用
済み酸化物燃料の溶解速度が促進できる。

【０１５０】また、陽極を構成する使用済み酸化物燃料
と炭素の混合物は多孔質石英ガラス容器に装荷されてい
るため、使用済み酸化物燃料が同時電解で溶解しきれず
に残っても容易に回収できる。

【０１５１】粉末状炭素、顆粒状炭素、繊維状炭素等を
使用するため、炭素と混合される使用済み酸化物燃料の
粒径分布の幅が広くても、炭素と良好に接触でき溶解が
良好に進む。

【０１５２】また、陰極が矩形（板状）であるため、析
出物の回収が容易となる。

【０１５３】（実施例１１）本実施例の再処理装置は、
実施例１０で用いたと同じ陰極と陽極とを、電解槽内に
複数配置したものである。

【０１５４】図１８に本実施例の再処理装置の電解槽の
部分断面図を示し、図１９にその上面図を示す。電解槽
１３１の内部には、多孔質石英ガラス容器１２２と陰極
１２５とが交互に垂下されている。

【０１５５】図２０は、多孔質石英ガラス容器１２２の
拡大図である。

【０１５６】本実施例においては、複数の陰極と陽極を
使用しているため、実施例１０の効果に加えて、さらに
処理効率を向上させられる。

【０１５７】また、陽極と陰極が、電解槽１３１内に交
互に垂下されているため、電極間の距離を小さく、電極
面積を大きくでき、結果として槽電圧を小さくできる。

【０１５８】図２１は本実施例の再処理装置の電解槽の
変形例の垂直部分断面図、図２２は図２１の電解槽をＸ
ＸＩＩ−ＸＸＩＩで切った水平断面図である。

【０１５９】電解槽１４１においては、多孔質石英ガラ
ス容器１４２と陰極１４５は、回転軸１４０を中心に、
電解槽１４１内に交互に垂下されている。

【０１６０】多孔質石英ガラス容器１４２は、実施例１
０で用いた多孔質石英ガラス容器１２２と同様に、内部
に使用済み酸化物燃料と炭素の混合物１４３、炭素製の
陽極リード１４７、および石英ガラス製の混合物押え具
１４４を備えている。陰極１４５は実施例１０で用いた
ものと同様に矩形板状のパイログラファイト陰極であ
る。

【０１６１】こうした構成により、回転軸１４０を回転
させて溶融塩１２６を撹拌し、濃度勾配が生じないよう
にして、使用済み酸化物燃料の溶解速度の低下を防ぐこ
とができる。析出物１４８が陰極１４５に均一に析出す
るようになる。

【０１６２】（実施例１２）図２３に本実施例の再処理
装置の電解槽の垂直部分断面図を示し、図２４にその上
面図を示す。本実施例の電解槽１３１は、陽極を構成す
る使用済み酸化物燃料と炭素の混合物として、カートリ
ッジ１５３を使用したこと以外は、実施例１１と同様の
構成を有する。

【０１６３】図２５に多孔質石英ガラス容器１２２の部
分断面図を示す。多孔質石英ガラス容器１２２、陽極リ
ード１２７、および混合物押え具１２４は実施例１１と
同様である。

【０１６４】カートリッジ１４３は、使用済み酸化物燃
料と炭素の混合物を加圧成型したものである。炭素とし
ては、例えば粉末状炭素、顆粒状炭素、繊維状炭素ある
いはそれらの混合物等が使用される。

【０１６５】使用済み酸化物燃料と炭素の混合物のカー
トリッジ１４３は混合物押え具１２４により、多孔質石
英ガラス１２２内に侵入してきた溶融塩１２６中に浸漬
される。

【０１６６】本再処理装置では、使用済み酸化物燃料が
カートリッジで供給されるため、実施例１１で得られた
効果に加えて、使用済み酸化物燃料の取扱いが容易で計
量管理が容易となる。

【０１６７】

【発明の効果】本発明の使用済み酸化物燃料の再処理方
法と再処理装置によれば、回収する燃料中への貴金属元
素、希土類元素などの不純物の混入を低減することがで
き、より高品質の燃料を得ることができる。また、使用
済み酸化物燃料の溶解速度を向上させて、プロセスの操
業時間が大幅に短縮できる。さらに、再処理コストを軽
減させることもできる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の実施例１の再処理方法を示すプロセス
図。

【図２】本発明の実施例２の再処理方法を示すプロセス
図。

【図３】実施例２で使用される貴金属分離電解槽の模式
図。

【図４】本発明の実施例３の再処理方法を示すプロセス
図。

【図５】本発明の実施例４の再処理方法を示すプロセス
図。

【図６】本発明の実施例５の再処理方法を示すプロセス
図。

【図７】実施例５で用いられる還元抽出装置。

【図８】実施例６の再処理装置の電解槽の垂直断面図。

【図９】図８の電解槽の陽極の垂直部分断面図。

【図１０】実施例７の再処理装置の電解槽の垂直断面
図。

【図１１】図１０の電解槽のＸＩ−ＸＩの水平断面図。

【図１２】実施例８の再処理装置の電解槽の垂直断面
図。

【図１３】図１２の電解槽のＸＩＩＩ−ＸＩＩＩの水平
断面図。

【図１４】実施例９の再処理装置の電解槽の水平断面
図。

【図１５】図１４の高速溶解槽の垂直断面図。

【図１６】実施例９の高速溶解槽の他の例を示す水平断
面図。

【図１７】実施例１０の再処理装置の電解槽の垂直断面
図。

【図１８】実施例１１の再処理装置の電解槽の垂直部分
断面図。

【図１９】図１８の電解槽の上面図。

【図２０】図１８の多孔質石英ガラス容器の拡大図。

【図２１】実施例１１の電解槽の変形例の垂直部分断面
図。

【図２２】図２１の電解槽をＸＸＩＩ−ＸＸＩＩで切っ
た水平断面図。

【図２３】実施例１２の再処理装置の電解槽の垂直部分
断面図。

【図２４】図２３の電解槽の上面図。

【図２５】図２４の多孔質石英ガラス容器の部分断面
図。

【符号の説明】

１…せん断工程、２…脱被覆工程、３…投入工程、４…
同時電解工程、５…溶融亜鉛接触工程、６…相分離工
程、７…再利用工程、８…蒸留工程、９…酸素ガス吹き
込み工程、１０…溶融亜鉛接触工程、１１…蒸留工程、
１２…再利用工程、１３…核分裂生成物分離工程、１４
…再利用工程、１５…炭酸塩存在下の同時電解工程、１
６…塩素化溶解工程、１７…電解工程、１８…還元工
程、２０…使用済み燃料棒、２１…酸化ウランと貴金
属、２２…酸化ウラン、２３…亜鉛と貴金属、２４…貴
金属、２５…亜鉛、２６…酸化プルトニウムと亜鉛、２
７…酸化プルトニウム、２８…核分裂生成物、２９…溶
融塩、４１…分離電解槽、４２…陽極バスケット、４３
…シューター、４４…隔膜、４５…陰極、４６…溶融
塩、４７…炭酸塩、４８…貴金属酸化物、５１…還元抽
出槽、５２…メッシュ付バスケット、５３…使用済み酸
化物燃料、５４…抽出金属、５５…抽出位置、５６…溶
融塩、５７…メッシュ、６１…電解槽、６２…多孔質グ
ラファイト、６３…使用済み酸化物燃料、６４…絶縁
板、６５…パイログラファイト陰極、６６…溶融塩、６
７…陽極リード線、６８…絶縁板、６９…陰極リード
線、７０…絶緑管、７１…電解槽、７２…多孔質グラフ
ァイト、７３…使用済み酸化物燃料、７５…陰極、７６
…溶融塩、８１…電解槽、８２…多孔質グラファイト陽
極、８３…使用済み酸化物燃料、８４…絶縁管、８５…
パイログラファイト陰極、８６…溶融塩、８７…陽極リ
ード線、８８…絶縁管、８９…陰極リード線、９０…陰
極析出酸化ウラン、９１…陽極軸、９２…陰極軸、１０
０…陽極、１０１…電解槽、１０２…多孔質グラファイ
ト陽極、１０３…使用済み酸化物燃料、１０４…絶縁セ
ラミック、１０５…陰極、１０６…溶融塩、１０８…パ
ンチングプレート壁、１０９…陰極、１１０…高速溶解
槽、１１１…ベータアルミナの隔壁、１１２…析出した
溶融ナトリウム、１１３…撹拌装置、１２１…電解槽、
１２２…多孔質石英ガラス、１２３…使用済み酸化物燃
料と炭素の混合物、１２４…混合物押さえ具、１２５…
陰極、１２６…溶融塩、１２７…陽極リード、１２８…
析出物、１２９…ガス空間、１３１…電解槽、１４１…
電解槽、１４２…多孔質石英ガラス、１４３…使用済み
酸化物燃料と炭素の混合物、１４４…混合物押さえ具、
１４５…陰極、１４６…溶融塩、１４７…陽極リード、
１４８…析出物、１４９…ガス空間、１５３…使用済み
酸化物燃料と炭素の混合物のカートリッジ。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】使用済み酸化物燃料から核物質と核分裂
生成物を回収し、回収した核物質を再使用するための使
用済み酸化物燃料再処理方法において、使用済み酸化物燃料を含む燃料棒をせん断するせん断工
程と、前記酸化物燃料の被覆を除去する脱被覆工程と、被覆を除去された前記酸化物燃料を溶融塩に投入する投
入工程と、前記酸化物燃料を陽極とし前記溶融塩に浸漬された固体
陰極を用いて、前記酸化物燃料を前記溶融塩へ溶解させ
ると同時に電解し、前記固体陰極の表面に前記酸化物燃
料に含まれる酸化ウランと貴金属とを共析させる同時電
解工程と、前記酸化ウランと前記貴金属を回収し溶融金属と接触さ
せ前記貴金属を前記溶融金属へ溶解させ前記酸化ウラン
を前記溶融金属の表面に析出させる接触工程と、前記貴金属を回収する貴金属回収工程と、前記酸化ウランを相分離により回収する酸化ウラン回収
工程と、を有することを特徴とする使用済み酸化物燃料
再処理方法。
【請求項２】使用済み酸化物燃料から核物質と核分裂
生成物を回収し、回収した核物質を再使用するための使
用済み酸化物燃料再処理方法において、使用済み酸化物燃料を含む燃料棒をせん断するせん断工
程と、前記酸化物燃料の被覆を除去する脱被覆工程と、被覆を除去された前記酸化物燃料を溶融塩に投入する投
入工程と、前記酸化物燃料を陽極とし前記溶融塩に浸漬された第１
の固体陰極を用いて、前記酸化物燃料を前記溶融塩へ溶
解させると同時に電解し、前記第１の固体陰極の表面に
前記酸化物燃料に含まれる酸化ウランと貴金属とを析出
させる同時電解工程と、前記酸化ウランと前記貴金属を回収し塩素化溶解させ
て、塩化物とする溶解工程と、前記塩化物を、固体陽極と第２の固体陰極を用いて、前
記第２の固体陰極の表面に貴金属を酸化ウランより先に
析出させるような低い電流密度で電解し、析出した貴金
属を回収後さらに電解を続けて酸化ウランを前記第２の
固体陰極の表面に析出させる電解工程と、前記電解工程で析出した酸化ウランを回収する酸化ウラ
ン回収工程とを有することを特徴とする使用済み酸化物
燃料再処理方法。
【請求項３】使用済み酸化物燃料から核物質と核分裂
生成物を回収し、回収した核物質を再使用するための使
用済み酸化物燃料再処理方法において、使用済み酸化物燃料を含む燃料棒をせん断するせん断工
程と、前記酸化物燃料の被覆を除去する脱被覆工程と、被覆を除去された前記酸化物燃料を第１の溶融塩に投入
する第１の投入工程と、前記酸化物燃料を陽極とし前記第１の溶融塩に浸漬され
た第１の固体陰極用いて、前記酸化物燃料を前記第１の
溶融塩へ溶解させると同時に電解し、前記第１の固体陰
極の表面に酸化ウランと貴金属を析出させる第１の同時
電解工程と、前記酸化ウランと貴金属とを回収する回収工程と、前記酸化ウランと貴金属とを第２の溶融塩に投入する第
２の投入工程と、溶融塩中で酸素イオンを生成する物質の存在下で、前記
酸化ウランと貴金属とを陽極とし、前記第２の溶融塩に
浸漬された第２の固体陰極を用いて前記酸化ウランと貴
金属とを第２の溶融塩へ溶解させると同時に電解し、前
記酸化ウランを前記第２の固体陰極上に析出させ前記貴
金属を酸素イオンで酸化して貴金属酸化物として前記第
２の溶融塩中に沈殿させる第２の同時電解工程と、前記第２の固体陰極上に析出した酸化ウランを回収する
酸化ウラン回収工程と、前記貴金属酸化物の沈殿を回収する貴金属酸化物回収工
程と、を有することを特徴とする使用済み酸化物燃料再
処理方法。
【請求項４】溶融塩中で酸素イオンを生成する物質
が、炭酸塩であることを特徴とする請求項３記載の使用
済み酸化物燃料再処理方法。
【請求項５】使用済み酸化物燃料から核物質と核分裂
生成物を回収し、回収した核物質を再使用するための使
用済み酸化物燃料再処理方法において、使用済み酸化物燃料を含む燃料棒をせん断するせん断工
程と、前記酸化物燃料の被覆を除去する脱被覆工程と、被覆を除去された前記酸化物燃料を溶融塩に投入する投
入工程と、前記酸化物燃料を陽極とし前記溶融塩に浸漬された溶融
金属からなる液体陰極を用いて、前記酸化物燃料を前記
溶融塩へ溶解させると同時に電解し、酸化ウランを前記
液体陰極の表面に析出させ貴金属を前記液体陰極中に溶
解させる同時電解工程と、前記貴金属を回収する貴金属回収工程と、前記酸化ウランを回収する酸化ウラン回収工程とを有す
ることを特徴とする使用済み酸化物燃料再処理方法。
【請求項６】使用済み酸化物燃料から核物質と核分裂
生成物を回収し、回収した核物質を再使用するための使
用済み酸化物燃料再処理方法において、使用済み酸化物燃料を含む燃料棒をせん断するせん断工
程と、前記酸化物燃料の被覆を除去する脱被覆工程と、前記酸化物燃料を還元剤を含む第１の溶融塩に投入する
第１の投入工程と、前記酸化物燃料中の貴金属酸化物を前記還元剤で選択的
に還元し貴金属とする還元工程と、次いで前記貴金属を含む前記酸化物燃料を溶融金属と接
触させ、前記貴金属を前記溶融金属に溶解させる第１の
接触工程と、前記第１の接触工程において前記溶融金属に溶解した貴
金属を回収する貴金属回収工程と、次いで前記貴金属を回収後の前記酸化物燃料を第２の溶
融塩に投入する第２の投入工程と、前記酸化物燃料を陽極とし前記第２の溶融塩に浸漬され
た固体陰極を用いて、第２の溶融塩へ溶解させると同時
に電解し、前記固体陰極上に酸化ウランを析出させる同
時電解工程と、前記同時電解工程において前記固体陰極上に析出した酸
化ウランを回収する酸化ウラン回収工程とを有すること
を特徴とする使用済み酸化物燃料再処理方法。
【請求項７】前記同時電解工程において、反応用ガス
の吹き込みを行わないことを特徴とする請求項１乃至６
のいずれか１項に記載の使用済み酸化物燃料再処理方
法。
【請求項８】前記溶融塩中のプルトナスイオン（Ｐｕ
^３＋、Ｐｕ^４＋）を酸化してプルトニルイオン（ＰｕＯ
₂ ^２＋）とする酸化工程と、前記プルトニルイオンを溶融金属と接触させて酸化プル
トニウム（ＰｕＯ₂）として前記溶融金属の表面に析出
させる接触工程と、前記溶融金属の表面に析出した酸化プルトニウムを回収
するプルトニウム回収工程と、前記溶融塩中の核分裂生成物を回収する核分裂生成物回
収工程とを有することを特徴とする請求項１乃至７のい
ずれか１項に記載の使用済み酸化物燃料再処理方法。
【請求項９】前記溶融塩中の超ウラン元素を酸化する
酸化工程と、溶融金属からなる液体陰極を用いて前記溶融塩を電解し
超ウラン元素を前記液体陰極上に析出させる電解工程
と、前記液体陰極上に析出した超ウラン元素を回収する超ウ
ラン元素回収工程と、前記溶融塩中の核分裂生成物を回収する核分裂生成物回
収工程とを有することを特徴とする請求項１乃至４のい
ずれか１項記載の使用済み酸化物燃料再処理方法。
【請求項１０】溶融塩を収容する容器と、前記容器内
の溶融塩中に侵漬される陰極と陽極と、前記陰極と陽極
との間に電圧を印加する電圧印加手段とを備え、前記陰
極と前記陽極との間に電圧を印加し使用済み酸化物燃料
を前記溶融塩に溶解させると同時に電解するように構成
される使用済み酸化物燃料再処理装置において、前記陽極が使用済み酸化物燃料と多孔質の炭素材料から
なることを特徴とする使用済み酸化物燃料再処理装置。
【請求項１１】酸化物燃料を溶解する少なくとも１つ
の高速溶解槽を前記容器の内部に設けることを特徴とす
る請求項１０記載の使用済み酸化物燃料再処理装置。
【請求項１２】前記高速溶解槽が、陰極と、使用済み酸化物燃料と多孔質の炭素材料とからなる陽極
と、前記高速溶解槽を陰極側と陽極側に分けるように配置さ
れ、アルカリ金属イオンを通過させ、貴金属および核物
質を通過させない隔壁部材とを有することを特徴とする
請求項１１記載の使用済み酸化物燃料再処理装置。
【請求項１３】前記高速溶解槽の陰極に回収された溶
融アルカリ金属を前記容器の陽極で発生する塩素ガスと
反応させて塩化物とするように構成することを特徴とす
る請求項１２記載の使用済み酸化物燃料再処理装置。
【請求項１４】溶融塩を収容する容器と、前記容器内
の溶融塩中に侵漬される陰極と陽極と、前記陰極と陽極
との間に電圧を印加する電圧印加手段とを備え、前記陰
極と前記陽極との間に電圧を印加し使用済み酸化物燃料
を前記溶融塩に溶解させると同時に電解するように構成
したことた使用済み酸化物燃料再処理装置において、前記陽極として前記使用済み酸化物燃料と炭素材料との
混合物を用いることを特徴とする使用済み酸化物燃料再
処理装置。