JP2017082264A - ガラス固化体の溶解方法及びその溶解装置 - Google Patents

ガラス固化体の溶解方法及びその溶解装置 Download PDF

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【課題】簡易にガラス固化体を溶解できるとともに、溶解処理に伴う2次廃棄物量を低減できるガラス固化体の溶解技術を提供する。
【解決手段】ガラス固化体の溶解方法は、ガラス固化体11を保持槽の内部に保持された溶融塩13に浸漬させる溶融塩浸漬工程S10と、ガラス固化体11に陰極を接触させて電解還元する電解還元工程S11と、を含む。
【選択図】 図4

Description

本発明の実施形態は、高レベル放射性廃棄物を含有するガラス固化体の溶解技術に関する。
原子力発電所で発生する使用済み燃料を再処理した際、核分裂生成物(FP)やマイナーアクチニド(MA)を含む高レベル放射性廃棄物が発生する。高レベル放射性廃棄物の例としては、FPやMAが溶解した高レベル廃液や、FP、MAをガラス内に閉じ込めたガラス固化体がある。
現状、ガラス固化体は地層処分することとなっている。ガラス固化体中には長半減期を持つFPや発熱性の高いFPが含まれており、これらを長期間管理可能な処分場が必要である。このため、処分場の確保や管理するためのコストが課題となる。
これらの課題を解決するために、放射性廃棄物の発生量削減、処分場の小型化、有用元素の資源化、安全性の向上のための研究開発が行われてきた。
例えば、高レベル廃液の処理方法としては溶媒抽出法、イオンクロマト法、溶融塩電解法などを用いた技術が開発されている。分離されたFPなどは核変換により短半減期化、安定化することが検討されている。
高レベル廃液中の元素を分離処理する技術が確立されれば、高レベル廃棄物を長期間保管する必要がなくなり、コスト的、環境的に優れた原子力システムが実現可能となる。
高レベル放射性廃棄物の大幅な削減のためには、高レベル廃液からFPなどを分離処理する技術に加えて、これまでに地層処分されたガラス固化体からFP、MAなどを分離処理する技術が期待されている。
特開2011−169888号公報 特許第4114076号公報 特許第4504247号公報 特開2013−82588号公報
しかしながら、ガラス固化体は地層処分するための最終形態であるため、何らかの処理を施すことは想定されておらず、ガラス固化体を分解して、ガラス内部に取り込まれたFPなどを取り出すことが困難であるという課題がある。
本発明が解決しようとする課題は、簡易にガラス固化体を溶解できるとともに、溶解処理に伴う2次廃棄物量を低減できるガラス固化体の溶解技術を提供することを目的とする。
本発明の実施形態に係るガラス固化体の溶解方法は、ガラス固化体を保持槽の内部に保持された溶融塩に浸漬させる溶融塩浸漬工程と、前記ガラス固化体に陰極を接触させて電解還元する電解還元工程と、を有することを特徴とする。
本発明の実施形態に係るガラス固化体の溶解装置は、溶融塩を内部に保持する保持槽と、前記溶融塩に浸漬され前記溶融塩中でガラス固化体と接触する陰極と、前記溶融塩に浸漬された陽極と前記陰極との間に電圧を印加する直流電源と、を備えることを特徴とする。
本発明の実施形態により、簡易にガラス固化体を溶解できるとともに、溶解処理に伴う2次廃棄物量を低減できるガラス固化体の溶解技術を提供する。
第1実施形態に係るガラス固化体の溶解装置の構成を示す構成図。 (A)は本実施形態に適用される陰極の構成例を示す斜視図、(B)は本実施形態に適用される陰極のその他の構成例を示す斜視図。 (A)は陰極の容器の側方から挿入した導電棒をガラス固化体に接触させる構成を示す説明図、(B)はガラス固化体の表面を導電網で被う構成を示す説明図。 本実施形態に係るガラス固化体の溶解方法を示すフローチャート。 本実施形態に係る溶解方法を模擬ガラス固化体に実施した場合における、電解還元前後の組成を比較したグラフ。 第2実施形態に係るガラス固化体の溶解装置の構成を示す構成図。
(第1実施形態)
以下、本発明の実施形態を添付図面に基づいて説明する。
本実施形態に係るガラス固化体11の溶解装置10(以下、“溶解装置10”と省略する)は、溶融塩13内に浸漬させたガラス固化体11を陰極12に接触させてガラス固化体11を電解還元させる装置である。
ガラス固化体11とは、原子力発電所などで発生する高レベル放射性廃棄物を安定化処理のためガラス固化したものである。ガラス固化体11には、Ln(ランタノイド)やAn(アクチノイド)等の長寿命放射性核種、CsやSr等の短寿命放射性核種が含まれており、さらには白金属元素(Ru、Rh、Pd等)、希土類、Zr、Mo等の希少金属が含まれている。
図1に示すように、第1実施形態に係る溶解装置10は、溶融塩13が内部に投入される保持槽14と、溶融塩13に浸漬される陰極12と、溶融塩13に浸漬される陽極15と、陰極12と陽極15との間に電圧を印加する直流電源16と、を備えている。
陰極12は、導電体で構成されガラス固化体11を内部に収容可能な容器形状である。陰極12である導電体の容器は、溶融塩13に浸漬された際に内部が溶融塩13で満たされるよう、一部が開放されており、図1においては上部が開放されている。例えば陰極12は、ガラス固化体11を内部に収容するために、ステンレス鋼、純鉄などの導電材料を用いて円筒型やかご型などに形成される。
なお、図1では、3つの円柱状のガラス固化体11を陰極12内に装荷する構成を示しているが、装荷されるガラス固化体11の数、配置、形状は図1に限定されるものでは無く、円柱状のガラス固化体11を粉砕して粉末状のガラス固化体11を陰極12に装荷しても良い。
保持槽14は、その内部に投入された液体状の溶融塩13を保持している。溶融塩13としては、塩化リチウム、塩化カリウム、塩化カルシウム、フッ化リチウム、フッ化カルシウム等の金属ハロゲン化物、金属酸化物、金属水酸化物、金属硫酸塩、金属硝酸塩などの溶融塩13のうちの少なくとも1種を用いる。
ガラス固化体11は、陰極12を構成する容器内部に装荷されて、陰極12の容器の内面に接触するように配置される。なお、陰極12を構成する材料は、一般的な導電材料を使用でき、電解時に溶融塩13やガラス固化体11と著しく反応しない導電材料が望ましい。
ガラス固化体11が収容された陰極12が、保持槽14内の溶融塩13に浸漬されると、陰極12の容器の開口部から溶融塩13が陰極12内に流入して、ガラス固化体11が溶融塩13に浸漬される。なお、保持槽14内への陰極12の挿入は、一端が陰極12を把持して、他端が保持槽14の外部で固定された支持アーム、クレーン(図示省略)などを用いる。
図2(A)及び(B)は、本実施形態に適用される陰極12の構成例を示す斜視図である。図2(A)に示す円筒型の陰極12は、上部に溶融塩13の流入口となる開口部を有し、下部にはガラス固化体11を支持する底面を有する。ガラス固化体11は、陰極12を構成する円筒型の容器の上部から挿入されて、陰極12内に収容される。
また、陰極12の下部には、陰極12を構成する容器の内外を貫通する複数の貫通孔18を設けても良い。貫通孔18は、溶融塩13から陰極12を引き上げて電解還元後の生成物(還元生成物)を回収する際に、容器内の溶融塩13の排出口となる。なお、貫通孔18の径は、還元生成物が貫通孔18を介して陰極12の容器外に排出されないように、小さく設定されることが望ましい。
図2(B)に示す陰極12は、金属製のワイヤーや板材などを格子状に構成することでかご型に形成させたものである。ガラス固化体11は、陰極12を構成するかご型の容器の上方の開口部から装荷されて、陰極12内に収容される。格子状に構成された陰極12により側面や底面に形成される開口部分は、溶融塩13の流入口または還元生成物の回収時における溶融塩13の排出口となる。
なお、本実施形態では、円筒型やかご型などの陰極12を用いて、ガラス固化体11が陰極12に接触する構成を示しているが、ガラス固化体11と陰極12とが接触できれば良く、例えばガラス固化体11を保持槽14内に沈めて、棒状の陰極12をガラス固化体11に接触させても良い。
直流電源16(図1)は、ガラス固化体11が収容された陰極12と、溶融塩13中に装荷させた炭素棒などの陽極15とに接続されている。そして、陰極12と陽極15との間に電圧を印加してガラス固化体11を電解還元する。
陽極15として炭素棒を用いた場合、陽極15側では酸化反応が発生して、次式(1)に示すように溶融塩13中に存在する酸素イオン(O2−)と炭素とが反応してCOガスが発生する。なお、溶融塩13中に存在する酸素イオン(O2−)は後述する陰極12側の還元反応で生じたものである。
一方、陰極12側では還元反応が発生して、次式(2)に示すようにガラス固化体11の主成分であるSiOが金属Siに還元される。
陽極反応:C + 2O− = CO + 4e− 式(1)
陰極反応:SiO + 4e− = Si + 2O− 式(2)
陰極12とガラス固化体11との接触面でガラス固化体11は還元され、金属Siとなる。ガラス固化体11が還元されて生じた金属Siは導電体であり、陰極12と接触し電気的に接続されているため、周辺のガラス固化体11をさらに還元していく。つまり、ガラス固化体11の還元物は陰極12と同様の作用をしめし、還元反応はガラス固化体11全体に広がり、ガラス固化体11全体が還元される。
溶融塩13は、ガラス固化体11が還元される過程において、固化体表面に形成される酸化物(例えば、LiO)を溶解させて除去することで、還元反応を促進させる役割を有する。なお、ガラス固化体11を円柱形状のまま陰極12に装荷する場合と比較して、ガラス固化体11を粉砕して溶融塩13との接触面積を大きくすることでガラス固化体11の還元速度を速めることができる。
直流電源16で設定される印加電圧を、溶融塩13の電気分解が起きない電圧範囲に設定することで、ガラス固化体11のみを効率的に還元することが可能となる。この場合は、使用する溶融塩13において電気分解が発生する電圧範囲を予め確認しておき、電解還元時に、直流電源16で溶融塩13の電気分解が起きない電圧範囲に設定する。
また、溶融塩13と陰極12との接触面を増加させることでガラス固化体11の還元効率を高めることが可能となる。図3(A)及び図3(B)は、溶融塩13と陰極12との接触面を増加させるための構成例を示している。
図3(A)は、陰極12を構成する容器の側方から貫通させて内部に突出させた導電棒19をガラス固化体11に接触させる構成を示す説明図である。複数の導電棒19を陰極12内に挿入してガラス固化体11に接触させることで、ガラス固化体11に給電される箇所が増加する。
図3(B)は、ガラス固化体11の表面を、陰極12に接触させた導電網20で被う構成を示す説明図である。金属ワイヤー等で構成した網状の導電網20をガラス固化体11表面の少なくとも一部を被うことで、ガラス固化体11に給電される箇所が増加する。
このように、陰極12の内部に導電棒19や導電網20などの導電部材を配置し、ガラス固化体11に対して複数箇所から給電可能にすることで、ガラス固化体11全体に効率良く給電することが可能となり、ガラス固化体11の還元効率を高めることができる。
加熱ヒータ17(図1)は、保持槽内の溶融塩13を高温状態に維持するためのヒータである。ガラス固化体11の電解還元を行う際、加熱ヒータ17を用いて溶融塩13の温度をガラス固化体11の軟化点以上に維持することで、ガラス固化体11の形状が変形し、ガラス固化体11と陰極12との接触面積を増やすことができる。
また、ガラス固化体11の軟化点以上に溶融塩13の温度を維持することで、ガラス粘度が低下しガラス成分の拡散速度も速くなるため、効率良くガラス固化体11を電解還元することができる。
図4は、本実施形態に係るガラス固化体11の溶解方法を示すフローチャートである(適宜、図1参照)。
溶融塩浸漬工程S10では、陰極12内に収容されたガラス固化体11を、保持槽14内に保持された溶融塩13に浸漬させる。
電解還元工程S11では、ガラス固化体11が収容された陰極12と、溶融塩13中に浸漬した陽極15とを直流電源16に接続する。そして、陰極12と陽極15との間に電圧を印加してガラス固化体11を電解還元させる。
陰極12側では還元反応が発生して、ガラス固化体11の主成分であるSiOが金属Siに還元される。
そして、還元生成物回収工程S12では、陰極12が引き上げられて、還元反応後に陰極12内に残存する還元生成物21が溶融塩13内から回収される。
このとき、陰極12を引き上げた位置で維持して、陰極12に予め設けた微細な貫通孔18など(図2)を介して陰極12の内部やガラス固化体11に付着している溶融塩13を可能な限り排出させる。また、回収した還元生成物21を減圧蒸留して付着した溶融塩13を除去しても良い。
なお、溶解処理終了後に保持槽14内に保持されている溶融塩13は、ガラス固化体11の電解還元のために再利用される。
還元生成物溶解工程S13では、溶融塩13が除去された還元生成物21を、酸性またはアルカリ性の水溶液22に投入して溶解させる。なお、還元生成物21を溶解可能な場合は、水のみを用いて溶解しても良い。
還元生成物21はガラス固化体11の内部に閉じ込められていたFP成分や希少金属などを含有したものであり、液体状の溶解液23にすることでFPや希少金属を分離回収することが可能となる。
このように、溶融塩13中でガラス固化体11を陰極12に接触させて電解還元することで、比較的低い処理温度で、簡易にガラス固化体11を溶解できる。また、ガラス固化体11を還元するために還元剤などの余分な添加物を必要としないため、溶解処理に伴う2次廃棄物量を低減できる。
次に、ホウケイ酸ガラスをガラス固化体11の模擬物とし、本実施形態の溶解方法を実施した場合について説明する。
まず、850℃の溶融塩化カルシウム中にホウケイ酸ガラスを浸漬して、金属ワイヤーを通じて電気を供給して、サイクリックボルタンメトリーを実施する。この結果から、溶融塩化カルシウムの分解によるCa析出電位よりも貴な電位0〜1.5V vs. Ca2+/Caにおいて、ホウケイ酸ガラス中のSiOが金属Siに還元されることが確認された。
この結果に基づいて、0.9V vs. Ca2+/Caにて定電位で電気分解を30分行ったところ、黒色の還元生成物が得られた。
図5は、電解還元前のホウケイ酸ガラスと電解還元後の還元生成物の組成を、エネルギー分散型X線分析(EDS)で分析した比較結果である。図5に示されるように、還元生成物中の酸素濃度は、電解還元前のホウケイ酸ガラスの43%に対して最小0%にまで減少しており、ホウケイ酸ガラス中のSiOが金属Siに還元されることがわかった。
(第2実施形態)
図6は、第2実施形態に係るガラス固化体11の溶解装置10の構成図を示している。なお、図6において第1実施形態(図1)と共通の構成または機能を有する部分は、同一符号で示し、重複する説明を省略する。
第2実施形態において第1実施形態に係る溶解装置10と異なる点は、陰極12を構成する容器の内部に液体金属24を装荷する点にある。なお、ここでは、円筒型やかご型などの形状に形成された陰極12を用いる。
液体金属24は、ガラス固化体11が装荷された陰極12の内部に注入され装荷される。これにより、ガラス固化体11は陰極12内で液体金属24に浸漬される。なお、陰極12内に液体金属24を装荷する場合は、図2(A)で示すような陰極12を構成する容器の下部に貫通孔18は設けない。
液体金属24として、リチウム(Li)、ビスマス(Bi)等の金属が使用される。なお、液体金属24は、溶融塩浸漬時に陰極12から流出しないように、溶融塩13よりも比重の大きいものが選択される。
陰極12内に液体金属24とガラス固化体11とを収容して、ガラス固化体11を液体金属24に浸漬させながら電解還元させることにより、ガラス固化体11に電気を給電する金属の接触面が増加するためガラス固化体11の電解還元が促進される。
また、還元生成物と液体合金を形成する液体金属24を用いることで、還元生成物を液体として回収することもできる。このため、溶融塩13から回収した還元生成物を水溶液に溶解させる工程(図4、S13)を省略することができる。
以上述べた実施形態のガラス固化体の溶解方法によれば、溶融塩に浸漬させたガラス固化体に陰極を接触させて電解還元することにより、簡易にガラス固化体を溶解できるとともに、溶解処理に伴う2次廃棄物量を低減することができる。
本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
10 ガラス固化体の溶解装置
11 ガラス固化体
12 陰極
13 溶融塩
14 保持槽
15 陽極
16 直流電源
17 加熱ヒータ
18 貫通孔
19 導電棒
20 導電網
21 還元生成物
22 水溶液
23 還元生成物溶解液
24 液体金属
S10 溶融塩浸漬工程
S11 電解還元工程
S12 還元生成物回収工程
S13 還元生成物溶解工程

Claims (10)

  1. ガラス固化体を保持槽の内部に保持された溶融塩に浸漬させる溶融塩浸漬工程と、
    前記ガラス固化体に陰極を接触させて電解還元する電解還元工程と、を有するガラス固化体の溶解方法。
  2. 前記電解還元工程において、電解還元時の印加電圧を前記溶融塩の分解が起こらない電圧範囲に設定する請求項1に記載のガラス固化体の溶解方法。
  3. 前記電解還元工程において、前記保持槽内の前記溶融塩の温度を、前記ガラス固化体の軟化点以上に保持しながら電解還元を行う請求項1または請求項2に記載のガラス固化体の溶解方法。
  4. 前記ガラス固化体が電解還元した後の還元生成物を、前記溶融塩から引き上げて回収する還元生成物回収工程と、
    回収した前記還元生成物を水溶液に投入して溶解させる還元生成物溶解工程と、をさらに有する請求項1から請求項3のいずれか一項に記載のガラス固化体の溶解方法。
  5. 前記溶融塩は、金属ハロゲン化物、金属水酸化物、金属硫酸塩、金属硝酸塩、及び金属酸化物のうちの少なくとも1種を含有する請求項1から請求項4のいずれか一項に記載のガラス固化体の溶解方法。
  6. 前記陰極は、前記ガラス固化体を収容可能な導電体の容器であり、
    前記導電体の容器に液体金属と前記ガラス固化体を収容する収容工程をさらに有し、
    前記溶融塩浸漬工程において、前記ガラス固化体、前記導電体の容器、及び前記液体金属を前記溶融塩に浸漬させる請求項1に記載のガラス固化体の溶解方法。
  7. 溶融塩を内部に保持する保持槽と、
    前記溶融塩に浸漬され前記溶融塩中でガラス固化体と接触する陰極と、
    前記溶融塩に浸漬された陽極と前記陰極との間に電圧を印加する直流電源と、を備えることを特徴とするガラス固化体の溶解装置。
  8. 前記陰極は、前記ガラス固化体を収容可能な導電体の容器である請求項7に記載のガラス固化体の溶解装置。
  9. 前記導電体の容器に接触し前記導電体の容器の内部に突出して、前記ガラス固化体に給電可能な導電棒を有する請求項8に記載のガラス固化体の溶解装置。
  10. 前記導電体の容器に接触し前記導電体の容器に収容された前記ガラス固化体に接触可能であって、前記ガラス固化体の少なくとも一部を覆うことが可能であり、前記ガラス固化体に給電可能な導電網を有する請求項8に記載のガラス固化体の溶解装置。
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