JP2000106173A - 非水電解液二次電池と非水電解液二次電池用正極活物質ペーストの製造法 - Google Patents
非水電解液二次電池と非水電解液二次電池用正極活物質ペーストの製造法Info
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- JP2000106173A JP2000106173A JP10277206A JP27720698A JP2000106173A JP 2000106173 A JP2000106173 A JP 2000106173A JP 10277206 A JP10277206 A JP 10277206A JP 27720698 A JP27720698 A JP 27720698A JP 2000106173 A JP2000106173 A JP 2000106173A
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 高エネルギー密度を有する非水電解液二次電
池において、高放電電流を流した際に容量が小さく、放
電電圧が低くなることを解消する。 【解決手段】 リチウム含有化合物粉末の平均粒径が５
〜１５μｍであり、導電剤粉末の平均粒径が５０〜３０
０μｍであって、これらに粘性水溶液を２０〜４０重量
％添加して混練して、粒度分布の５〜１５μｍ付近のピ
ークＩ1 と５０〜３００μｍ付近のピークＩ2 の比が０
≦Ｉ2 ／Ｉ1 ≦０．５とする正極ペーストを用いること
により高いレート特性を有する非水電解液二次電池が得
られる。
池において、高放電電流を流した際に容量が小さく、放
電電圧が低くなることを解消する。 【解決手段】 リチウム含有化合物粉末の平均粒径が５
〜１５μｍであり、導電剤粉末の平均粒径が５０〜３０
０μｍであって、これらに粘性水溶液を２０〜４０重量
％添加して混練して、粒度分布の５〜１５μｍ付近のピ
ークＩ1 と５０〜３００μｍ付近のピークＩ2 の比が０
≦Ｉ2 ／Ｉ1 ≦０．５とする正極ペーストを用いること
により高いレート特性を有する非水電解液二次電池が得
られる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は高エネルギー密度で
レート特性の高い非水電解液二次電池とその正極活物質
ペーストの製造法に関するものである。
レート特性の高い非水電解液二次電池とその正極活物質
ペーストの製造法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】リチウムまたはリチウム化合物を負極と
する非水電解液二次電池は高電圧で高エネルギー密度が
期待され、盛んに研究がなされている。
する非水電解液二次電池は高電圧で高エネルギー密度が
期待され、盛んに研究がなされている。
【０００３】特に、より高エネルギー密度を有する４Ｖ
級の非水電解液二次電池の正極活物質としてＬｉＭｎ2
Ｏ4 ，ＬｉＣｏＯ2 ，ＬｉＮｉＯ2 ，ＬｉＦｅＯ2 等が
注目され、ＬｉＣｏＯ2 はリチウムイオン電池の正極活
物質として広く用いられている。
級の非水電解液二次電池の正極活物質としてＬｉＭｎ2
Ｏ4 ，ＬｉＣｏＯ2 ，ＬｉＮｉＯ2 ，ＬｉＦｅＯ2 等が
注目され、ＬｉＣｏＯ2 はリチウムイオン電池の正極活
物質として広く用いられている。
【０００４】一方、負極活物質としては安全性やレート
特性等の点から金属リチウムに代わり、炭素材料が広く
用いられている。特に、黒鉛化度の進んだ黒鉛粉末は、
高容量で、放電電位が金属リチウムに比べ約０．１Ｖ貴
であり、電池電圧の低下が少ないという特徴を有してお
り、盛んに研究がなされてきた。
特性等の点から金属リチウムに代わり、炭素材料が広く
用いられている。特に、黒鉛化度の進んだ黒鉛粉末は、
高容量で、放電電位が金属リチウムに比べ約０．１Ｖ貴
であり、電池電圧の低下が少ないという特徴を有してお
り、盛んに研究がなされてきた。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】上記非水電解液二次電
池はレート特性向上のため負極に炭素材料を用いている
が、それだけではレート特性の点でいまだ不十分であ
り、さらなるレート特性の向上が期待されている。特に
高電流で放電したときの放電平均電圧の低下は電子機器
の停止等につながり、高電流放電でも放電電圧の低下が
小さい非水電解液二次電池が要望されている。
池はレート特性向上のため負極に炭素材料を用いている
が、それだけではレート特性の点でいまだ不十分であ
り、さらなるレート特性の向上が期待されている。特に
高電流で放電したときの放電平均電圧の低下は電子機器
の停止等につながり、高電流放電でも放電電圧の低下が
小さい非水電解液二次電池が要望されている。
【０００６】本発明は、この高電流放電においても大き
な放電容量を維持し、かつ高い平均放電電圧の非水電解
液二次電池とすることを目的としている。
な放電容量を維持し、かつ高い平均放電電圧の非水電解
液二次電池とすることを目的としている。
【０００７】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
に、本発明は正極活物質と導電剤を混練した正極ペース
トの粒度分布を最適化しようとするものである。
に、本発明は正極活物質と導電剤を混練した正極ペース
トの粒度分布を最適化しようとするものである。
【０００８】そして、正極活物質と導電剤の分散状態を
均一とし、さらに正極活物質表面に効果的に導電剤粉末
を存在させることにより、レート特性に優れた非水電解
液二次電池を得ることができることとしたものである。
均一とし、さらに正極活物質表面に効果的に導電剤粉末
を存在させることにより、レート特性に優れた非水電解
液二次電池を得ることができることとしたものである。
【０００９】
【発明の実施の形態】本発明は各請求項に記載した構成
ならびに製造方法により実現できるものである。すなわ
ち、請求項１に記載のように、リチウム含有化合物粉末
の平均粒径が５〜１５μｍとし、導電剤粉末の平均粒径
を５０〜３００μｍとし、ペーストの粒度分布の５〜１
５μｍ付近のピークをＩ1 とし、５０〜３００μｍ付近
のピークをＩ2 としたときに、Ｉ1 とＩ2 との比が０≦
Ｉ2 ／Ｉ1 ≦０．５となる正極活物質ペーストを用いる
ことによりレート特性に優れた電池とすることができ
る。
ならびに製造方法により実現できるものである。すなわ
ち、請求項１に記載のように、リチウム含有化合物粉末
の平均粒径が５〜１５μｍとし、導電剤粉末の平均粒径
を５０〜３００μｍとし、ペーストの粒度分布の５〜１
５μｍ付近のピークをＩ1 とし、５０〜３００μｍ付近
のピークをＩ2 としたときに、Ｉ1 とＩ2 との比が０≦
Ｉ2 ／Ｉ1 ≦０．５となる正極活物質ペーストを用いる
ことによりレート特性に優れた電池とすることができ
る。
【００１０】そして、その正極活物質ペーストは請求項
４に記載のように、平均粒径が５〜１５μｍのリチウム
含有化合物粉末と、平均粒径が５０〜３００μｍの導電
剤粉末とを粘性水溶液を２０〜４０重量％添加して混練
することにより得られるものである。
４に記載のように、平均粒径が５〜１５μｍのリチウム
含有化合物粉末と、平均粒径が５０〜３００μｍの導電
剤粉末とを粘性水溶液を２０〜４０重量％添加して混練
することにより得られるものである。
【００１１】以下、本発明の実施の形態について図１〜
図４を用いて説明する。 （実施の形態１）図１は正極活物質ＬｉＣｏＯ2 粉末の
粒度分布であり、図２は導電剤アセチレンブラック粉末
の粒度分布である。これらの粉末を粘性水溶液を溶媒と
して混練し正極活物質ペーストを作製する。ペーストの
含水率が２０％〜３０％の低含水率状態で混練すると図
３に示すような粒度分布のペーストを得ることができ
る。
図４を用いて説明する。 （実施の形態１）図１は正極活物質ＬｉＣｏＯ2 粉末の
粒度分布であり、図２は導電剤アセチレンブラック粉末
の粒度分布である。これらの粉末を粘性水溶液を溶媒と
して混練し正極活物質ペーストを作製する。ペーストの
含水率が２０％〜３０％の低含水率状態で混練すると図
３に示すような粒度分布のペーストを得ることができ
る。
【００１２】（実施の形態２）上記実施の形態１の正極
活物質ペーストを用い、図４に示す電池を構成する。
活物質ペーストを用い、図４に示す電池を構成する。
【００１３】
【実施例】次に本発明の具体例を説明する。
【００１４】（実施例１）図４は本発明の電池の縦断面
を概略的に示したものである。
を概略的に示したものである。
【００１５】電池を以下の手順により作製した。正極活
物質であるＬｉＣｏＯ2 はＬｉ2ＣＯ3 とＣｏ3Ｏ4 とを
３：２のモル比で混合し、９００℃で加熱することによ
って合成した。さらに、これを１００メッシュ以下に分
級したものを正極活物質とした。
物質であるＬｉＣｏＯ2 はＬｉ2ＣＯ3 とＣｏ3Ｏ4 とを
３：２のモル比で混合し、９００℃で加熱することによ
って合成した。さらに、これを１００メッシュ以下に分
級したものを正極活物質とした。
【００１６】正極活物質１０００ｇに対して導電剤とし
てアセチレンブラック粉末を１００ｇ、結着剤としての
ポリ４フッ化エチレンディスパージョンを１００ｇと１
％のメチルセルロース粉末を純水に溶解した粘性水溶液
を３５０ｇ加え、混練してペースト状にし、アルミニウ
ムの芯材に塗布し、乾燥、圧延して正極を得た。
てアセチレンブラック粉末を１００ｇ、結着剤としての
ポリ４フッ化エチレンディスパージョンを１００ｇと１
％のメチルセルロース粉末を純水に溶解した粘性水溶液
を３５０ｇ加え、混練してペースト状にし、アルミニウ
ムの芯材に塗布し、乾燥、圧延して正極を得た。
【００１７】この際、ＬｉＣｏＯ2 粉末の平均粒径は８
μｍのものを用い、導電剤としてのアセチレンブラック
粉末の平均粒径は１００μｍのものを用いた。それぞれ
の粉末の粒度分布を図１，図２に示す。また、これらを
混練して得た正極ペーストの粒度分布を図３に示す。
μｍのものを用い、導電剤としてのアセチレンブラック
粉末の平均粒径は１００μｍのものを用いた。それぞれ
の粉末の粒度分布を図１，図２に示す。また、これらを
混練して得た正極ペーストの粒度分布を図３に示す。
【００１８】負極としては負極活物質である黒鉛粉末１
０００ｇに対して１００ｇのポリ４フッ化エチレンディ
スパージョンと水を加え、ペースト状にし、これを銅の
芯材に塗布、乾燥し、圧延して得た。
０００ｇに対して１００ｇのポリ４フッ化エチレンディ
スパージョンと水を加え、ペースト状にし、これを銅の
芯材に塗布、乾燥し、圧延して得た。
【００１９】図４に示すように電極体は溶接にて取り付
けた芯材と同材質の正極リード１を有する正極板２と負
極リード３を有する負極板４間に両極板より幅の広い帯
状の多孔性ポリエチレン製のセパレータ５を介して全体
を渦巻状に捲回して構成する。さらに、この電極体の上
下それぞれにポリプロピレン製の上部絶縁板６，下部絶
縁板７を配して電槽８に挿入した。次に、電槽８の上部
に段部を形成させた後、非水電解液として、１モル／リ
ットルの六フッ化リン酸リチウムを溶解したエチレンカ
ーボネートとジエチルカーボネートの等比体積混合溶液
を注入し、封口板９で密閉して電池とする。
けた芯材と同材質の正極リード１を有する正極板２と負
極リード３を有する負極板４間に両極板より幅の広い帯
状の多孔性ポリエチレン製のセパレータ５を介して全体
を渦巻状に捲回して構成する。さらに、この電極体の上
下それぞれにポリプロピレン製の上部絶縁板６，下部絶
縁板７を配して電槽８に挿入した。次に、電槽８の上部
に段部を形成させた後、非水電解液として、１モル／リ
ットルの六フッ化リン酸リチウムを溶解したエチレンカ
ーボネートとジエチルカーボネートの等比体積混合溶液
を注入し、封口板９で密閉して電池とする。
【００２０】（比較例）上記正極ペーストの作製方法に
おいて、メチルセルロース粉末を純水に溶解した粘性水
溶液を９００ｇとし、その他は実施例１と同様の方法で
正極ペーストを作製した。このようにして作製した正極
ペーストの粒度分布は図５に示すようになった。この正
極ペーストを用い、実施例１と同様の方法で比較例の電
池を作製した。
おいて、メチルセルロース粉末を純水に溶解した粘性水
溶液を９００ｇとし、その他は実施例１と同様の方法で
正極ペーストを作製した。このようにして作製した正極
ペーストの粒度分布は図５に示すようになった。この正
極ペーストを用い、実施例１と同様の方法で比較例の電
池を作製した。
【００２１】これら、作製した電池は最大充電電流０．
５Ａ、充電電圧４．２Ｖで２時間の定電流，定電圧充電
を行い、０．２Ａと２Ａの定電流放電を行った。評価は
０．２Ａで放電したときの放電容量（Ｃ0.2A）に対する
２Ａで放電したとき放電容量（Ｃ2A）の維持率Ｒおよび
２Ａで放電したときの平均放電電圧を用いた。
５Ａ、充電電圧４．２Ｖで２時間の定電流，定電圧充電
を行い、０．２Ａと２Ａの定電流放電を行った。評価は
０．２Ａで放電したときの放電容量（Ｃ0.2A）に対する
２Ａで放電したとき放電容量（Ｃ2A）の維持率Ｒおよび
２Ａで放電したときの平均放電電圧を用いた。
【００２２】Ｒ＝Ｃ2A／Ｃ0.2A×１００（％） その結果を表１に示す。表１から明らかなように実施例
１は放電容量維持率Ｒが増加するだけでなく平均放電電
圧も高くなり、レート特性が向上していることがわか
る。
１は放電容量維持率Ｒが増加するだけでなく平均放電電
圧も高くなり、レート特性が向上していることがわか
る。
【００２３】
【表１】
【００２４】（実施例２）実施例２では作製した正極ペ
ーストの粒度分布の最適化を行った結果を示す。いろい
ろな粒度分布の正極ペーストを作るために、ＬｉＣｏＯ
2 粉末の平均粒径は８μｍのものを用い、導電剤として
のアセチレンブラック粉末の平均粒径は１５０μｍのも
のを用い、ペーストの含水率と混練時間を変えることに
より、表２に示す（Ａ）〜（Ｉ）の９種類の正極ペース
トを作製し、それぞれのペーストの粒度分布を測定し、
８μｍ付近のピークＩ1 と１００μｍ付近のピークＩ2
の比であるＩ2 ／Ｉ1 を計算した。これら正極ペースト
を用いて非水電解液二次電池を作製し、実施例１と同様
の電池試験を行った。図６にＩ2 ／Ｉ1 と容量維持率Ｒ
の関係を示す。Ｒは粒度分布のピーク比率が０．５を越
える付近から低下しており、正極ペーストの粒度分布の
ピーク比率は０〜０．５の範囲が適していることがわか
る。
ーストの粒度分布の最適化を行った結果を示す。いろい
ろな粒度分布の正極ペーストを作るために、ＬｉＣｏＯ
2 粉末の平均粒径は８μｍのものを用い、導電剤として
のアセチレンブラック粉末の平均粒径は１５０μｍのも
のを用い、ペーストの含水率と混練時間を変えることに
より、表２に示す（Ａ）〜（Ｉ）の９種類の正極ペース
トを作製し、それぞれのペーストの粒度分布を測定し、
８μｍ付近のピークＩ1 と１００μｍ付近のピークＩ2
の比であるＩ2 ／Ｉ1 を計算した。これら正極ペースト
を用いて非水電解液二次電池を作製し、実施例１と同様
の電池試験を行った。図６にＩ2 ／Ｉ1 と容量維持率Ｒ
の関係を示す。Ｒは粒度分布のピーク比率が０．５を越
える付近から低下しており、正極ペーストの粒度分布の
ピーク比率は０〜０．５の範囲が適していることがわか
る。
【００２５】
【表２】
【００２６】上記実施例では電解液として、１モル／リ
ットルの六フッ化リン酸リチウムを溶解したエチレンカ
ーボネートとジエチルカーボネートと等比体積混合溶液
の場合について説明したが、溶媒としてはこの他に、プ
ロピレンカーボネート，エチレンカーボネート，ジエト
キシカーボネート等のカーボネート類、ガンマーブチロ
ラクトン，酢酸メチル等のエステル類を単独あるいは１
つ以上を混合して用い、溶質として過塩素酸リチウム，
ホウフッ化リチウム，六フッ化リン酸リチウムを用いた
場合でも、同様の結果を得た。
ットルの六フッ化リン酸リチウムを溶解したエチレンカ
ーボネートとジエチルカーボネートと等比体積混合溶液
の場合について説明したが、溶媒としてはこの他に、プ
ロピレンカーボネート，エチレンカーボネート，ジエト
キシカーボネート等のカーボネート類、ガンマーブチロ
ラクトン，酢酸メチル等のエステル類を単独あるいは１
つ以上を混合して用い、溶質として過塩素酸リチウム，
ホウフッ化リチウム，六フッ化リン酸リチウムを用いた
場合でも、同様の結果を得た。
【００２７】また、実施例では正極活物質としてＬｉＣ
ｏＯ2 を用いて説明したが、正極活物質としてはこの他
に、ＬｉＭｎ2Ｏ4 ，ＬｉＮｉＯ2 等を用いても同様の
結果が得られた。
ｏＯ2 を用いて説明したが、正極活物質としてはこの他
に、ＬｉＭｎ2Ｏ4 ，ＬｉＮｉＯ2 等を用いても同様の
結果が得られた。
【００２８】
【発明の効果】以上のように、本発明によれば、エネル
ギー密度の非常に高い非水電解液二次電池のレート特性
を向上させることができる。
ギー密度の非常に高い非水電解液二次電池のレート特性
を向上させることができる。
【図１】ＬｉＣｏＯ2 の粒度分布を示す図
【図２】アセチレンブラックの粒度分布を示す図
【図３】図１と図２に示す粒度分布のＬｉＣｏＯ2 とア
セチレンブラックを混練した本発明の一実施例における
正極ペーストの粒度分布を示す図
セチレンブラックを混練した本発明の一実施例における
正極ペーストの粒度分布を示す図
【図４】本発明の実施例の円筒型非水電解液二次電池の
縦断面図
縦断面図
【図５】比較例の正極ペーストの粒度分布を示す図
【図６】正極ペーストの粒度分布のピーク比と容量維持
率の関係を示す図
率の関係を示す図
１ 正極リード ２ 正極板 ３ 負極リード ４ 負極板 ５ セパレータ ６ 上部絶縁体 ７ 下部絶縁体 ８ 電槽 ９ 封口板
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 橋本 達也 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 杉本 豊次 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 Ｆターム(参考） 5H003 AA04 BA03 BB05 BB15 BD02 BD03 BD04 5H014 AA02 BB06 EE07 EE10 HH01 HH06 5H029 AJ05 AK03 AL07 AM03 AM05 AM07 BJ02 BJ14 CJ08 EJ04 HJ02 HJ05
Claims (6)
- 【請求項１】 リチウム含有化合物粉末と導電剤粉末と
粘性水溶液とを混練した正極活物質ペーストであって、
リチウム含有化合物粉末の平均粒径が５〜１５μｍであ
り、導電剤粉末の平均粒径が５０〜３００μｍであっ
て、ペーストの粒度分布の５〜１５μｍ付近のピークを
Ｉ1 とし、５０〜３００μｍ付近のピークをＩ2 とした
ときＩ1 とＩ2 との比が０≦Ｉ2 ／Ｉ1 ≦０．５の関係
にある正極活物質ペーストを用いた非水電解液二次電
池。 - 【請求項２】 リチウム含有化合物はＬｉＣｏＯ2 ，Ｌ
ｉＮｉＯ2 ，ＬｉＭｎ 2Ｏ4 より選ばれる少なくとも１
つのリチウム含有化合物としたことを特徴とする請求項
１記載の非水電解液二次電池。 - 【請求項３】 導電剤はアセチレンブラックとしたこと
を特徴とする請求項１記載の非水電解液二次電池。 - 【請求項４】 リチウム含有化合物粉末と導電剤粉末と
粘性水溶液とを混練して正極活物質ペーストを作製する
方法であって、リチウム含有化合物粉末の平均粒径が５
〜１５μｍであり、導電剤粉末の平均粒径が５０〜３０
０μｍであって、これらの粉末に粘性水溶液を２０〜４
０重量％添加して混練することによりペーストの粒度分
布の５〜１５μｍ付近のピークをＩ1 とし、５０〜３０
０μｍ付近のピークをＩ2 としたときＩ1 とＩ2 との比
を０≦Ｉ2 ／Ｉ1 ≦０．５とする非水電解液二次電池用
正極活物質ペーストの製造法。 - 【請求項５】 リチウム含有化合物はＬｉＣｏＯ2 ，Ｌ
ｉＮｉＯ2 ，ＬｉＭｎ 2Ｏ4 より選ばれる少なくとも１
つのリチウム含有化合物としたことを特徴とする請求項
４記載の非水電解液二次電池用正極活物質ペーストの製
造法。 - 【請求項６】 導電剤はアセチレンブラックとしたこと
を特徴とする請求項４記載の非水電解液二次電池用正極
活物質ペーストの製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10277206A JP2000106173A (ja) | 1998-09-30 | 1998-09-30 | 非水電解液二次電池と非水電解液二次電池用正極活物質ペーストの製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10277206A JP2000106173A (ja) | 1998-09-30 | 1998-09-30 | 非水電解液二次電池と非水電解液二次電池用正極活物質ペーストの製造法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000106173A true JP2000106173A (ja) | 2000-04-11 |
Family
ID=17580297
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP10277206A Pending JP2000106173A (ja) | 1998-09-30 | 1998-09-30 | 非水電解液二次電池と非水電解液二次電池用正極活物質ペーストの製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2000106173A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR20030008514A (ko) * | 2001-07-18 | 2003-01-29 | 성남전자공업주식회사 | 리튬 폴리머 전지 제조방법 |
| JP2004319105A (ja) * | 2003-04-11 | 2004-11-11 | Sony Corp | 正極活物質及びそれを用いた非水電解質二次電池 |
| JP2015038861A (ja) * | 2013-07-17 | 2015-02-26 | Jsr株式会社 | 蓄電デバイス電極用スラリーおよびその製造方法、蓄電デバイス電極、蓄電デバイス |
-
1998
- 1998-09-30 JP JP10277206A patent/JP2000106173A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR20030008514A (ko) * | 2001-07-18 | 2003-01-29 | 성남전자공업주식회사 | 리튬 폴리머 전지 제조방법 |
| JP2004319105A (ja) * | 2003-04-11 | 2004-11-11 | Sony Corp | 正極活物質及びそれを用いた非水電解質二次電池 |
| JP2015038861A (ja) * | 2013-07-17 | 2015-02-26 | Jsr株式会社 | 蓄電デバイス電極用スラリーおよびその製造方法、蓄電デバイス電極、蓄電デバイス |
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