JP2000071246A - プリプレグ及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】プリプレグがカールせず、かつパターンカット
などの繊維強化複合製品の成形工程途中でカバーフィル
ムが剥がれることのない、カバーフィルムが貼付された
プリプレグを提供する。 【解決手段】補強繊維集合体にマトリックス樹脂が含浸
されたプリプレグの一表面に、２３℃における静滑り抵
抗係数が０．４５以上で、且つ収縮開始温度が工程温度
以上であるカバーフィルムが、前記収縮開始温度より低
い温度で貼付されている。かかるプリプレグは取扱い作
業時にカールが発生することがない。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は補強繊維集合体とマ
トリックス樹脂とからなり、繊維強化樹脂複合製品の成
形に際して用いられる中間基材であるプリプレグ及びそ
の製造方法に関し、更に詳しくは、少なくとも一表面に
カバーフィルムが貼付されているプリプレグ及びその製
造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】繊維強化複合製品はスポーツレジャー関
連から航空機用途まで広く用いられている。この繊維強
化複合製品の成形に際して用いられる中間基材であるプ
リプレグは、補強繊維集合体にマトリックス樹脂が含浸
されている。シート状のプリプレグには通常、一表面に
前記補強繊維集合体及びマトリックス樹脂を支持すると
共に適度な剥離性能を有する剥離工程紙が貼付されてお
り、他表面には埃の付着や汚れを防止するため、また樹
脂の沈み込みを防止しタック性（粘着性）を保持するた
めにカバーフィルムが貼付されている。

【０００３】ところで、このカバーフィルムはシート状
のプリプレグを所望のパターンにカットする際など、繊
維強化複合製品の成形工程の途中で剥がれてしまうと、
作業性に大きな悪影響を及ぼすため、ある程度しっかり
とプリプレグに貼付されていることが重要である。この
カバーフィルムをプリプレグにしっかりと貼付させるた
めに、通常はカバーフィルムの貼付時にプリプレグに温
度をかけ、プリプレグのタック性を上げてからカバーフ
ィルムをプリプレグ表面に貼付している。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、その場
合に温度をかけすぎると貼付したカバーフィルムが収縮
してしまい、プリプレグがカールしてしまって、後に取
り扱いがしにくくなるといった問題が生じる。一方、加
える温度が低いと、特に最近多用されているマトリック
ス樹脂の含有率が低いプリプレグの場合に、カバーフィ
ルムの貼り付きが悪くなってしまい、パターンカット時
などの、カバーフィルムを剥がすべきでない工程におい
てカバーフィルムが剥がれてしまうこととなり、作業性
に著しく支障を来す。

【０００５】そこで、本発明はプリプレグがカールせ
ず、かつパターンカットなどの繊維強化複合製品の成形
工程途中でカバーフィルムの剥離が生じないカバーフィ
ルムが貼付されたプリプレグを提供することにある。

【０００６】

【課題を解決するための手段】上述した課題を解決する
ために、本発明のプリプレグは以下を主要な構成として
いる。すなわち、補強繊維集合体とマトリックス樹脂と
からなり、少なくともその一表面にカバーフィルムが貼
付されてなるプリプレグであって、前記カバーフィルム
は、２３℃における静滑り抵抗係数が０．４５以上で、
且つ収縮開始温度が工程温度以上である、ことを特徴と
するプリプレグである。

【０００７】本発明におけるカバーフィルムは最も重要
な構成要素であり、以下の特徴を有していなければなら
ない。すなわち、２３℃における静滑り抵抗係数が０．
４５以上であり、且つ工程温度以上の収縮開始温度を有
していることを特徴とする。

【０００８】静滑り抵抗係数は次のようにして測定す
る。まずカバーフィルムを１００ｍｍ×１７０ｍｍにカ
ットし、プリプレグに貼付する側の表面を評価面とし、
その評価面を上にして徐々に傾き角度を大きくすること
のできる台にセットする。その際、カバーフィルムは１
７０ｍｍの辺が徐々に傾いていく側となる方向でセット
する。次に、底面が７０ｍｍ×１００ｍｍである１ｋｇ
の平板状のおもりの前記底面に、長さが１００ｍｍで６
５ｍｍ幅にカットした同じカバーフィルムを、評価面が
外側に来るように貼付する。このときのおもりに貼付さ
れたカバーフィルムの評価面の面積は６５ｍｍ×１００
ｍｍである。このおもりを前記底面に貼付したカバーフ
ィルムを下にして、カバーフィルムの評価面同士が接触
するように台にセットされたカバーフィルムの上に載置
する。次に台を徐々に傾けていき、おもりが滑り始めた
ときの角度θを測定し、その角度θの正接（ｔａｎθ）
が静滑り抵抗係数である。なお、おもりの向きはおもり
が滑り落ちる方向に対してカバーフィルムの６５ｍｍの
辺が直交するようにセットする。

【０００９】この静滑り抵抗係数はプリプレグとカバー
フィルムの密着性に影響するパラメータであり、静滑り
抵抗係数が０．４５以上でなければならない。更に好ま
しくは、前記静滑り抵抗係数は０．５０以上である。

【００１０】また収縮開始温度は、カバーフィルムが貼
付されたプリプレグのカールに影響を与えるパラメータ
であり、次の装置、条件で測定する。 測定装置 ：精工電子工業社製ＴＭＡ モード ：熱収縮測定モード 荷重 ：１ｇ サンプル長：１０ｍｍ サンプル幅：４ｍｍ 昇温速度 ：５℃／分 上記装置及び条件により昇温時におけるサンプルの伸縮
を測定すると、室温付近から昇温に伴い徐々にサンプル
の伸長が見られるが、ある温度からは収縮が始まる。こ
の収縮はカバーフィルム製造時の伸長から来るものであ
る。この収縮が開始するときの温度を収縮開始温度とす
る。

【００１１】ここで本発明の工程温度とは、プリプレグ
の保管、運搬時における環境温度や、更にはプリプレグ
の製造工程及び繊維強化複合製品の成形工程など、実際
にプリプレグが使用されるまでの工程において、直接、
或いは間接的にカバーフィルムに付与され得る温度のこ
とである。

【００１２】一般的にプリプレグは同プリプレグの製造
工程においてカバーフィルムが貼付された後、繊維強化
複合製品の成形工程において同カバーフィルムが剥離さ
れるまでの間には、積極的に加熱されることはない。こ
のプリプレグにカバーフィルムを貼付する際に、プリプ
レグの温度がカバーフィルムの収縮開始温度より高い場
合には、実質的にカバーフィルムはプリプレグと貼り合
わせられた瞬間に収縮開始温度より高い温度が加わって
しまう場合があり、その場合、カバーフィルムは収縮し
ようとする応力が残った状態でプリプレグに貼り付けら
れてしまう。これは工程温度が収縮開始温度より高い場
合の一例である。このような場合にはプリプレグを冷却
するなど、工程温度を下げる、或いはその工程温度以上
の収縮開始温度を有するカバーフィルムを使用する必要
がある。さもなければ残留応力の影響によりプリプレグ
はカールしてしまうこととなる。

【００１３】また同様に、貼付温度自体がカバーフィル
ムの収縮開始温度より高い場合も、カバーフィルムに収
縮応力が残留した状態でプリプレグに貼付されることと
なるので、カバーフィルムが貼付されたプリプレグは放
置されるとその残留応力により次第にカールがきつくな
っていき、平行状態に達したときはカールが非常に大き
くなり、扱い難いものとなってしまう。また、保管や運
搬時に収縮開始温度以上の温度が加わったときも同様
に、カバーフィルムには収縮使用とする応力が作用し、
カールしてしまう。

【００１４】上述の通り、工程温度としては通常カバー
フィルムを貼付するときの温度が最も高い温度となる。
従ってカバーフィルムを貼付する際にカバーフィルムに
加わる温度は収縮開始温度より低い温度でなければなら
ない。更には貼付温度は収縮開始温度よりも１０℃以上
低い温度であることが好ましい。

【００１５】その他の工程温度としては輸送時などの環
境温度は４０℃付近まで上昇する可能性は充分あるの
で、貼り付け時の温度を低く制御しても工程温度として
は４０℃を想定することが適切であり、カバーフィルム
には収縮開始温度が４０℃以上のフィルムを使用するこ
とが好ましい。

【００１６】また本発明のカバーフィルムの材質につい
ては特に制限はないが、通常カバーフィルムとしてはポ
リエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルムが用いら
れ、本発明においても上記静滑り抵抗係数及び収縮開始
温度を満足するものであればポリエチレン、ポリプロピ
レンフィルムが好適に用いられる。この場合、ポリエチ
レンフィルムにおいては低密度、高密度、その他の種類
に関係なく用いることができる。更にカバーフィルムの
厚みに関しても特に制限はないが、２０μｍ以上が好適
に用いられ、２５μｍ以上であることが更に好ましい。

【００１７】本発明のプリプレグにおける補強繊維集合
体に使用される補強繊維には特に制限はなく、炭素繊
維、黒鉛繊維、炭化ケイ素繊維、ガラス繊維、アラミド
繊維などの有機繊維、またはスチール繊維、アルミナ繊
維、ボロン繊維などを用いることができるが、なかでも
炭素繊維を特に好適に使用できる。また、これらの補強
繊維は長繊維、短繊維のいずれであってもよい。更に
は、これらの繊維を２種以上混合して用いることもでき
る。また、前記補強繊維集合体の形態についても特に制
限はなく、繊維を一方向に引き揃えたＵＤ材や、クロス
状に織ったもの、または不織布などを用いることができ
る。なかでも繊維を一方向に引き揃えた形態の補強繊維
集合体を最も好適に使用することができる。なお、補強
繊維集合体の繊維目付には特に制限はない。

【００１８】また本発明のマトリックス樹脂としては熱
硬化性樹脂を好適に使用することができる。熱硬化性樹
脂としては、たとえばエポキシ樹脂、フェノール樹脂、
ビニルエステルなどの不飽和ポリエステル樹脂、ビスマ
レイミド樹脂などが挙げられるが、その中でもエポキシ
樹脂硬化物は優れた機械物性、耐熱性のバランスから特
に好適に用いられる。

【００１９】本発明のプリプレグでは、前記マトリック
ス樹脂の含有率に特に制限はないが、樹脂含有率が低い
ほどその効果を発揮する。具体的には樹脂含有率が３０
％以下の場合が特に適しており、更に好適には樹脂含有
率は２５％以下である。なお、ここでの樹脂含有率とは
強化繊維集合体の重量をＷ(f) 、マトリックス樹脂の重
量をＷ(r) としたときに、 樹脂含有率＝Ｗ(r) ／（Ｗ(f) ＋Ｗ(r) ）×１００ ［ｗｔ％］ で与えられる。

【００２０】本発明は、更に、補強繊維集合体とマトリ
ックス樹脂とからなり、少なくともその一表面にカバー
フィルムが貼付されてなるプリプレグの製造方法であっ
て、２３℃における静滑り抵抗係数が０．４５以上で、
且つ収縮開始温度が工程温度以上である前記カバーフィ
ルムを選定すること、及び同カバーフィルムを前記収縮
開始温度より低い温度で前記プリプレグの前記表面に貼
付することを特徴とするプリプレグの製造方法を他の主
要な構成としている。

【００２１】本発明にあっては、またカバーフィルムの
貼付温度を収縮開始温度より低い温度に設定することが
重要である。カバーフィルムの貼付温度が収縮開始温度
を超える場合、カバーフィルムは収縮応力が残留した状
態でプリプレグに貼付されることとなり、既述したよう
にその残留応力によりカバーフィルムが貼付されたプリ
プレグは放置されると次第にカールがきつくなってい
き、平衡状態に達したときにはカールが非常に大きくな
り扱いづらいものとなってしまう。そのため、カバーフ
ィルムの貼付温度は収縮開始温度より低い温度とし、更
には収縮開始温度より１０℃以上低い温度で貼付するこ
とが好ましい。

【００２２】また、プリプレグの製造方法において、上
述した構成要素、即ちカバーフィルム及び同フィルムの
貼付温度以外の工程は、一般的なプリプレグの製造方法
を採用可能である。例えば、剥離工程紙に所定の厚みで
マトリックス樹脂を塗布したものを上下二組用意し、両
剥離工程紙の樹脂塗布面をそれぞれ強化繊維集合体側に
して、同集合体を挟み込むように一体化させ、熱板や加
熱ロールなどにより加熱、加圧して樹脂を強化繊維集合
体に含浸させる。その後、一方の剥離工程紙を剥がし取
り、その剥がした面に別途のカバーフィルムを貼付す
る。この場合にはプリプレグの一表面には剥離工程紙
が、他表面にはカバーフィルムが貼付されている。

【００２３】なお、本発明は前記カバーフィルム及び同
フィルムの貼付温度を上述したように設定することが必
須であり、それ以外の工程については上述したプリプレ
グの製造方法に限定されるものではなく、カバーフィル
ムが片面又は両面に貼付される従来から用いられている
製造方法を採用できる。ただし、押圧ローラで加圧する
場合や、その他のプリプレグの製造工程において、プリ
プレグをカバーフィルムの収縮開始温度よりも高温に加
熱する工程が含まれる場合には、前記カバーフィルムを
かかる工程の後にプリプレグに貼付しなければならな
い。

【００２４】

【発明の実施形態】以下、本発明の実施の形態について
実施例及び比較例を参照して具体的に説明するが、本発
明は以下の実施例に限定されるものではない。

【００２５】［実施例１］カーボン繊維（三菱レイヨン
社製 TR 30S-12L）を一方向に引き揃えた補強繊維集合
体に、マトリックス樹脂としてエポキシ樹脂（三菱レイ
ヨン社製 ＃３５０レジン）を含浸させてプリプレグを
得た。繊維目付は１５０ｇ／ｍ² 、樹脂含有率は３０％
であった。このプリプレグにカバーフィルムとして２３
℃における静滑り抵抗係数が０．４９で収縮開始温度が
５２℃である、厚み２５μｍのポリエチレンフィルムを
４０℃で貼付した。こうして得られたカバーフィルム付
きの本発明のプリプレグをあらゆる方向にパターンカッ
トしたが、カバーフィルムの剥がれは全くなく、取り扱
い性は良好であった。またこのプリプレグを放置しても
カールは全く発生せず、取り扱い性は良好であった。

【００２６】［比較例１］実施例１と同一の補強繊維集
合体及びマトリックス樹脂を使用し、実施例１と同一の
カバーフィルムを貼付温度を６０℃で貼付した以外は実
施例１と全く同様にプリプレグを製造した。このカバー
フィルム付きのプリプレグを実施例１と同様にパターン
カットをしてカバーフィルムの貼り付き性を評価したと
ころ、カバーフィルムの剥がれは全くなかった。しか
し、このプリプレグを放置したところカールがかなりひ
どく、取り扱いづらいものであった。これは、カバーフ
ィルムの貼付温度を収縮開始温度よりも高温としたため
に、カバーフィルムは収縮応力が残留した状態でプリプ
レグに貼付されたためであり、その残留応力により放置
されたプリプレグには大きなカールが発生した。

【００２７】［実施例２］実施例１と同一の補強繊維集
合体及びマトリックス樹脂を用いて、実施例１とは異な
る繊維目付１２５ｇ／ｍ² 、樹脂含有率２５％のプリプ
レグを得た。これに実施例１と同一のカバーフィルムを
実施例１とに４０℃で貼付した。得られたカバーフィル
ム付きのプリプレグのカバーフィルムの剥がれやカール
の評価を実施したところ、ともに良好であり、取り扱い
性に優れたものであった。

【００２８】［比較例２］実施例１と同一の補強繊維集
合体及びマトリックス樹脂を用い、実施例１と同一の繊
維目付１５０ｇ／ｍ² 、樹脂含有率３０％であるプリプ
レグを得た。このプリプレグにカバーフィルムとして２
３℃における静滑り抵抗係数が０．３０であり、収縮開
始温度が５５℃である厚み２５μｍのポリエチレンフィ
ルムを４０℃で貼付した。このカバーフィルム付きのプ
リプレグをパターンカットしたところカバーフィルムの
剥がれが生じて非常に扱いづらいものであった。これは
カバーフィルムの２３℃における静滑り抵抗係数が本発
明の０．４５よりも小さく、カバーフィルムのプリプレ
グへの貼着強度が弱いためである。

【００２９】［実施例３］カーボン繊維（三菱レイヨン
社製 HR 40-12M ）を一方向に引き揃えた補強繊維集合
体に、マトリックス樹脂としてエポキシ樹脂（三菱レイ
ヨン社製 ＃３５０レジン）を含浸させ、プリプレグを
得た。繊維目付は２５ｇ／ｍ² と少なく、樹脂含有率は
４０％であった。このプリプレグにカバーフィルムとし
て滑り抵抗係数が０．４７であり、収縮開始温度が４９
℃の厚み２５μｍのポリエチレンフィルムを、３５℃で
貼付してカバーフィルム付きの本発明のプリプレグを得
た。こうして得られたカバーフィルム付きのプリプレグ
をあらゆる方向にパターンカットしたが、カバーフィル
ムの剥がれは全くなく、取り扱い性は良好であった。ま
た、このプリプレグを放置してもカールは全くなく取り
扱い性は良好であった。

【００３０】［実施例４］実施例３と同一の補強繊維集
合体及びマトリックス樹脂を用い、繊維目付１００ｇ／
ｍ² 、樹脂含有率２０％であるプリプレグを得た。この
プリプレグにカバーフィルムとして実施例３と同一のポ
リエチレンフィルムを３５℃で貼付し、本発明のプリプ
レグを得た。こうして得られたカバーフィルム付きのプ
リプレグをあらゆる方向にパターンカットしたが、カバ
ーフィルムの剥がれは全くなく、取り扱い性は良好であ
った。またこのプリプレグを放置してもカールは全くな
く取り扱い性は良好であった。

【００３１】［比較例３］実施例１と同一の補強繊維集
合体及びマトリックス樹脂を用い、カバーフィルムとし
て２３℃における静滑り抵抗係数が０．４５であり、収
縮開始温度が３９℃の厚み２０μｍのポリエチレンフィ
ルムを３０℃でプリプレグに貼付した。得られたカバー
フィルム付きのプリプレグについてカバーフィルムの貼
り付き性を実施例１と同様に評価したが、剥がれもなく
貼り付き性は良好であった。しかしながら、プリプレグ
をしばらく放置するとカールして非常に扱いづらいもの
であった。

【００３２】

【表１】

【００３３】

【発明の効果】以上、説明したように、本発明のプリプ
レグは、２３℃における静滑り抵抗係数が０．４５以上
で、且つ収縮開始温度が工程温度以上であるカバーフィ
ルムが、前記収縮開始温度より低い温度で貼付されてお
り、かかるカバーフィルム付きのプリプレグは、パター
ンカットの際のカバーフィルムの剥がれもなく、またし
ばらく放置してもプリプレグがカールすることもなく非
常に取り扱い性に優れたものである。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｂ２９Ｋ 105:06 Ｆターム(参考） 4F072 AA01 AA07 AB10 AB22 AD11 AD23 AG03 AG18 AL04 4F100 AD11A AK01A AK04 AK53 AR00B BA02 DG06A DG11A DH01A EC182 EJ182 EJ422 GB31 GB87 JA03B JB13A JK06 JK16B JL04 YY00B 4J002 BB03Y BB12Y CC03W CD00W CE00W CF21W CL06X DA016 DA026 DE146 DJ006 DK006 DL006 FA016 FD01X FD016

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 補強繊維集合体とマトリックス樹脂とか
   らなり、少なくともその一表面にカバーフィルムが貼付
   されてなるプリプレグであって、 前記カバーフィルムは、２３℃における静滑り抵抗係数
   が０．４５以上で、且つ収縮開始温度が工程温度以上で
   ある、ことを特徴とするプリプレグ。
2. 【請求項２】 前記補強繊維集合体はカーボン繊維が一
   方向に引き揃えられたＵＤ材であることを特徴とする請
   求項１記載のプリプレグ。
3. 【請求項３】 前記マトリックス樹脂は熱硬化性樹脂で
   あることを特徴とする請求項１記載のプリプレグ。
4. 【請求項４】 補強繊維集合体とマトリックス樹脂とか
   らなり、少なくともその一表面にカバーフィルムが貼付
   されてなるプリプレグの製造方法であって、 ２３℃における静滑り抵抗係数が０．４５以上で、且つ
   収縮開始温度が工程温度以上である前記カバーフィルム
   を選定すること、及び同カバーフィルムを前記収縮開始
   温度より低い温度で前記プリプレグの前記表面に貼付す
   ることを特徴とするプリプレグの製造方法。