JP2000033222A - ガス精製方法及びガス精製装置 - Google Patents

ガス精製方法及びガス精製装置

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 簡単な構成で、原料ガスg1の流量が減少し
た場合も、製品純度や回収率を確保できる技術を提案す
る。 【解決手段】 ガス分離膜1を透過しやすい易透過ガス
と、透過し難い難透過ガスとを含む混合ガスを、原料ガ
スg1として圧縮機2により加圧してガス分離膜1を備
えた膜分離部3に供給し、透過してくる透過性ガスg2
を回収して、易透過ガス濃度の高い精製ガスg3を得る
に、ガス分離膜1を透過して得られる透過性ガスg2の
一部を、原料ガス側に循環供給して、混合ガスと循環供
給される透過性ガスg2の一部を、膜分離部3に供給
し、得られる透過性ガスg2の残部を、精製ガスg3と
する。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、ガス分離膜により
ガス混合物を精製する技術、特に、原料ガスの流量が変
化する場合に、有効な技術に関する。ここで、ガス混合
物とは、ガス分離膜を透過しやすい易透過ガスと、ガス
分離膜を透過し難い難透過ガスとが、共に含まれた混合
ガスを意味し、ガス精製とは、主に、この易透過ガスの
濃度が高いガスを得ることを意味する。ちなみに、本願
技術は、原料ガスである混合ガス中に於ける易透過ガス
濃度が変動する場合にも、非常に有効である。
【0002】
【従来の技術】ガス混合物を精製するための技術とし
て、ガス分離膜による方法が様々な用途に使われてき
た。ガス分離膜による精製の機構は、原理的に次の如く
要約される。 1 ガス混合物の構成分子の透過率が異なる材料をガス
分離用の分離膜として、使用する。即ち、分離膜に対し
て、易透過ガスは透過しやすく、難透過ガスは透過し難
い。 2 ガス分離膜の使用にあたっては、ガス分離膜を内部
に備えたガス分離部を設けておき、ガス分離膜の一面側
(ガス分離膜の高圧側)に、混合ガスである原料ガスを
加圧状態で供給し、ガス分離膜の他面側(ガス分離膜の
低圧側)に透過してくる易透過ガス濃度が高い透過性ガ
スと、高圧側のガス流路の下流側(高圧側他端)に排出
されてくる易透過ガス濃度が低い残留性ガスとに分離す
る。ここで、高圧側全圧にそのガス組成(モル分率)を
乗じたものと、低圧側全圧にそのガス組成(モル分率)
を乗じたものの差が、膜に於ける透過の原動力となるの
であり、上記原動力に透過率及び膜面積を乗じた割合
で、各々の成分の透過を生じる。その結果、透過性ガス
の組成は、低圧側で得られるガスにおいて透過率の大き
い成分(易透過ガス)が濃縮され、高圧側の下流部に排
出されるガスにおいて、透過率の低い成分(難透過ガ
ス)が濃縮される。このような基本構造を、図5に示し
た。同図には、圧縮機2、乾燥器8、加熱器9、ガス分
離膜1を備えたガス分離部3、残留側圧力調整弁10、
冷却器13透過側圧力調整弁11を備えた系が示されて
いる。
【0003】上記が、基本的な一組のガス分離膜1を使
用する場合の精製構造であるが、工業的には、従来、特
に製品純度および回収率を確保するため、図6に示すよ
うなカスケードサイクルが、従来用いられて来た。この
例にあっては、二組のガス分離膜1(第1ガス分離膜1
a及び第2ガス分離膜1b)が組み合わせて使用され
る。この構造にあっては、原料ガスg1は、第2ガス分
離膜1bの透過性ガスg2aaと合流され、圧縮後、第
1ガス分離膜1aに供給される。この状態で、第1ガス
分離膜1aによる透過性ガスg2aが産出され、その残
留性ガスg2bは、第2ガス分離膜1bの原料ガスとし
て供給される。この第2ガス分離膜1bでは、残留性ガ
スが産出される。それからの透過性ガスg2aaは、元
々の原料ガスと合流することにより再利用される。
【0004】これらの技術構造において、一組のガス分
離膜を使用する場合のみならず、二組のガス分離膜をカ
スケード的に使用する場合にあっても、製品としては、
透過性ガスと残留性ガスとの両方が製品となる場合と、
それらの一方のみが製品となる場合とがある。さらに、
ガス分離膜として採用されるガス分離膜の面積や運転圧
力は、原料ガス組成、製品の必要純度や回収率により、
決定される。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】上記のようなガス分離
膜を使用した精製技術にあって、原料ガスの流量が変化
する場合、他の運転条件をそのままにしておくと、純度
や回収率が変化して問題となることがある。このような
状態にあって、流量が基準の値から減少した時、他の運
転条件をそのままにしておくと、透過性ガスの割合が増
加し、残留性ガスの割合は減少する。即ち、残留性ガス
における透過率の低い成分(難透過ガス)の回収率は減
少し、その割合は増加する。一方、透過性ガスに於ける
透過率の高い成分(易透過ガス)の回収率は増加する
が、その割合は減少する。この場合、特に、透過性ガス
が製品であると、製品純度が低下するため、問題とな
る。
【0006】また、上記カスケードサイクルも、原料ガ
スの流量が安定している時には、その条件に応じて、二
組のガス分離膜の面積や、運転条件を設計時に選定する
ことにより、製品純度および回収率等の最適な性能が期
待できる。しかし、原料ガス流量が変化する時は、その
影響により透過性製品の純度低下を免れ得ないことは、
最初に述べた単純なサイクルと同様である。
【0007】本発明は、以上の状況に鑑みて、簡単な構
成で、原料ガスの流量が減少した場合も、製品純度や回
収率を確保できる技術を提案することにある。
【0008】
【課題を解決するための手段】この目的を達成するため
の本発明による、一組のガス分離膜を使用して精製をお
こなう場合の手法は、以下の手法とする。即ち、ガス分
離膜を透過しやすい易透過ガスと、前記ガス分離膜を透
過し難い難透過ガスとを含む混合ガスを、圧縮機により
加圧して前記ガス分離膜を備えた膜分離部に供給し、前
記ガス分離膜を透過してくる透過性ガスを回収して、易
透過ガス濃度の高い精製ガスを得るガス精製方法の特徴
手段は、請求項1に記載されているように、前記ガス分
離膜を透過して得られる前記透過性ガスの一部を、前記
原料ガス側に循環供給して、前記混合ガスと循環供給さ
れる前記透過性ガスの一部を、前記膜分離部に供給し、
得られる前記透過性ガスの残部を、前記精製ガスとして
回収してガス精製を行うことにあり、その作用・効果は
次の通りである。この構成の場合は、透過性ガスの一部
が原料ガス側に循環供給されるため、ガス分離側の上流
側である高圧側のガスの易透過ガス濃度が、比較的高く
なるとともに、安定する。結果、ガス分離膜を動作させ
る場合に、得られる透過性ガスに於ける易透過ガス濃度
を安定させたり、易透過ガスの回収率を向上させたりす
ることが可能となる。
【0009】この請求項1記載の方法にあって、前記透
過性ガスの前記易透過ガスの濃度に従って、前記易透過
ガスの濃度が所定値となるように、循環供給される前記
透過性ガスの一部の量を調整して、ガス精製をおこなう
ことが好ましい。このようにしておくと、得られる精製
ガスに於ける易透過性ガスの濃度を、安定して確実に所
定範囲内に抑えることができる。
【0010】さらに、この請求項1記載の方法にあっ
て、前記圧縮機における吸入圧力が一定となるように、
循環供給される前記透過性ガスの一部の量を制御して、
前記ガス分離膜に導入されるガスの流量を一定として、
ガス精製をおこなうことが好ましい。このようにしてお
くと、易透過ガス濃度を所定以上に保つことが可能であ
るとともに、原料ガスに於ける易透過ガス濃度が、比較
的高速で変化した場合も、有効に対応できる。
【0011】一方、上記の目的を達成するための二組ガ
ス分離膜をカスケードで使用する場合には、ガス分離膜
を透過しやすい易透過ガスと、前記ガス分離膜を透過し
難い難透過ガスとを含む混合ガスを、圧縮機により加圧
して第1ガス分離膜を備えた第1膜分離部に供給し、前
記第1ガス分離膜を透過してくる第1透過性ガスを回収
するとともに、前記ガス分離膜を透過せず、前記第1膜
分離部より排出される第1残留性ガスを、第2ガス分離
膜を備えた第2膜分離部に供給し、前記第2ガス分離膜
を透過してくる第2透過性ガスを前記原料ガスに循環供
給して、ガス精製をおこなうガス精製方法であって、請
求項4に記載されているように、前記第1ガス分離膜を
透過して得られる前記第1透過性ガスの一部を、前記原
料ガス側に循環供給して、前記混合ガスと前記循環供給
される第1透過性ガスとを、前記第1ガス分離膜により
精製をおこない、得られる前記第1透過性ガスの残部を
回収してガス精製を行う。このようにすると、易透過性
ガスを有効に利用できる。
【0012】さらに、請求項4に記載の構造において
も、前記第1透過性ガスの前記易透過ガス濃度に従っ
て、前記易透過ガス濃度が所定値となるように、循環供
給される前記第1透過性ガスの一部の量を調整して、ガ
ス精製をおこなうことが好ましい。
【0013】また、請求項4に記載の構造においても、
前記圧縮機における吸入圧力が一定となるように、循環
供給される前記第1透過性ガスの一部の量を制御して、
前記第1ガス分離膜に導入されるガスの流量を一定とし
て、ガス精製をおこなうことが好ましい。
【0014】さて、このような精製技術は、請求項7に
記載されているように、前記易透過ガスが、水素、希ガ
スから選択される一種以上のガスであり、前記難透過ガ
スが窒素である場合に好適に使用できる。
【0015】さらに、装置的には、請求項8に記載され
ているように、ガス分離膜を透過しやすい易透過ガス
と、前記ガス分離膜を透過し難い難透過ガスとを含む混
合ガスが、原料ガスとして圧縮機により加圧されて導入
される、前記ガス分離膜を備えた膜分離部を備え、前記
ガス分離膜を透過してくる透過性ガスを、前記易透過ガ
ス濃度の高い精製ガスとして回収する精製ガス回収路を
備えたガス精製装置を構成するに、前記ガス分離膜を透
過して得られる前記透過性ガスの一部を、前記原料ガス
側に循環供給する透過性ガス循環供給路を備え、前記混
合ガスと循環供給される前記透過性ガスの一部を、前記
膜分離部に供給し、得られる前記透過性ガスの残部を、
前記精製ガス回収路より前記精製ガスとしする構成とす
ることが好ましい。
【0016】
【発明の実施の形態】本願の実施の形態を図面に基づい
て説明する。図1、2は、一組のガス分離膜1を備えた
系を示し、図3、4のものは、二組のガス分離膜1をカ
スケードサイクルとして接続したものである。これらの
装置系にあっては、共に、ガス分離膜1を透過しやすい
易透過ガスと、前記ガス分離膜1を透過し難い難透過ガ
スとを含む混合ガスが、原料ガスg1として圧縮機2に
より加圧されて導入される、前記ガス分離膜1を備えた
膜分離部3を備え、前記ガス分離膜1を透過してくる透
過性ガスg2を、前記易透過ガス濃度の高い精製ガスと
して回収する精製ガス回収路4を備えたものとして、ガ
ス精製装置100が構成されており、前記ガス分離膜1
を透過して得られる前記透過性ガスg2の一部を、前記
原料ガス側に循環供給する透過性ガス循環供給路5を備
え、前記原料ガスg1と循環供給される前記透過性ガス
g2の一部を、前記膜分離部3に供給し、得られる前記
透過性ガスg2の残部を、前記精製ガス回収路4より前
記精製ガスとしする構成とされている。
【0017】精製にあたっては、ガス分離膜1を透過し
て得られる透過性ガスg2の一部を、原料ガス側に循環
供給して、混合ガスと循環供給される透過性ガスg2の
一部を、膜分離部2に供給し、得られる透過性ガスg2
の残部を、精製ガスg3とする。
【0018】このような透過性ガスg2の原料ガス側へ
の循環供給にあたっては、図1に示す例にあっては、透
過性ガスg2の易透過ガスの濃度を計測するセンサ6を
備えるとともに、このセンサ6の検出結果に従って、易
透過ガスの濃度が所定値となるように、循環供給される
透過性ガスg2の一部の量を調整して(この調整は、透
過性ガス循環供給路5に備えられる調整弁7によってお
こなう)、ガス精製をおこなう構成とされている。
【0019】一方、図2に示す例にあっては、このよう
な透過性ガスg2の原料ガス側への循環供給にあたっ
て、圧縮機2における吸入圧力が一定となるように、循
環供給される透過性ガスの一部の量を制御して(この制
御は、透過性ガス循環供給路5に備えられる調整弁12
によっておこなう)、ガス分離膜1に導入されるガスの
流量をほぼ一定として、ガス精製をおこなう構成とされ
ている。
【0020】以上が、一組のガス分離膜を使用する例の
構成例であるが、以下に、二組のガス分離膜を使用する
場合について説明する。この例は、図6に対応するもの
である。即ち、図3、4に示す構成にあっては、ガス分
離膜1を透過しやすい易透過ガスと、ガス分離膜1を透
過し難い難透過ガスとを含む混合ガスを、原料ガスg1
として圧縮機2により加圧して第1ガス分離膜1aを備
えた第1膜分離部3aに供給し、第1ガス分離膜1aを
透過してくる第1透過性ガスg2aを回収するととも
に、ガス分離膜1aを透過せず、第1膜分離部3aより
排出される第1残留性ガスg2bを、第2ガス分離膜1
bを備えた第2膜分離部3bに供給し、前記第2ガス分
離膜1bを透過してくる第2透過性ガスg2aaを前記
原料ガスに循環供給して、ガス精製をおこなう、基本構
成を有する。さらに、第1ガス分離膜1aを透過して得
られる第1透過性ガスg2aの一部を、原料ガス側に循
環供給して、混合ガスと循環供給される第1透過性ガス
g2aとを、第1ガス分離膜1aにより精製をおこな
い、得られる前記第1透過性ガスg2aの残部を、精製
ガスとして回収する構成とされている。
【0021】このような構成にあっても、先に説明した
構成と同様に、図3に示すように、第1透過性ガスg2
aの易透過ガス濃度に従って、この易透過ガス濃度が所
定値となるように、循環供給される前記第1透過性ガス
g2aの一部の量を調整して、ガス精製をおこなう構成
とすることができる。また、図4に示す例にあっては、
圧縮機2における吸入圧力がほぼ一定となるように、循
環供給される第1透過性ガスg2aの一部の量を制御し
て、第1ガス分離膜1aに導入されるガスの流量を一定
として、ガス精製をおこなうこともできる。
【0022】ここで、 前記易透過ガスとしては、水
素、希ガス等を上げることができ、前記難透過ガスとし
ては、窒素を上げることができる。
【0023】
【実施例】以下、上記のような、図1、2、図3、4に
示すような構成に従って、主要な不純物(難透過ガスの
一例)としての窒素ガスを含む水素ガス(易透過ガスの
一例)の精製をおこなう場合について、その作動状態を
説明する。これらの例にあっては、約0.1bargの
原料ガスは後述の透過性ガスg2,g2aの一部と合流
した後、圧縮機2で約9.2bargまで圧縮される。
圧縮後のガスは、乾燥器8で水分を除去され、さらに、
加熱器9で加熱された後、ガス分離膜1を備えた膜分離
部3(実質上、この部位はガス分離膜装置で構成され
る)に導入される。このガス分離部からのガスは冷却器
13で冷却され温度を調整される。ただし、図3,4,
6にあっては理解を容易にするため乾燥器8、加熱器9
及び冷却器13は省略している。ガス分離部3に導入さ
れたガスは、低圧側の透過性ガスg2,g2aと高圧側
他の残留性ガスg2bとに分離される。ここで、低圧側
の透過性ガスg2,g2aの圧力は、約0.8barg
である。一方、残留性ガスg2bは、残留側圧力調整弁
10を経由後系外に送り出される。透過性ガスg2,g
2aの残部は、透過側圧力調整弁11を介した後、製品
として約0.7bargで装置外に取り出される。透過
性ガスg2の一部は、透過性ガス循環供給路5を介して
膨張弁12を経由して、圧力を下げ、原料ガスg1に合
流され、循環使用される。ここで、図1、図3に示す例
にあっては、透過性ガスg2における水素ガス濃度を検
出するための水素ガスセンサ6が、所定部に備えられて
おり、この水素ガスセンサ6の検出値に従って、透過性
ガス循環供給路5に設けられる調整弁7の開度を調整す
る純度調整機構70が設けられている。この制御は、水
素ガスセンサ6の検出値が下がった場合に、循環量を基
本量より多くする、逆に検出値が上がった場合に、循環
量を基本量より少なくする制御となる。
【0024】一方、図2、図4に示す例にあっては、原
料ガス側の流量変動に拘らず、循環供給される透過性ガ
スg2の量の調整により、ガス分離膜側に供給されるガ
ス量をほぼ一定とするものである。即ち、圧縮機2入口
の圧力を検出する圧力センサ60が設けられており、こ
の検出値を一定とするように、透過性ガス循環供給路5
に設けられる調整弁12の開度を調整する圧力調整機構
71が設けられている。
【0025】原料ガスg1の流量が変化した時の製品の
純度・流量・回収率について、数値例でより詳細に説明
する。ここでの比較検討の基準として次の場合を考え
る。 原料ガス流量 400Nm3/hから240Nm3/hまで変化 原料ガス組成 水素ガス 80モル% 窒素ガス 20モル% 透過性製品ガス目標組成 水素ガス 98モル%以上 圧縮機の処理量は、 最大流量400Nm3/h 圧縮機吐出側圧力(ガス分離膜の高圧側圧力) 約9.2barg ガス分離膜の低圧側圧力 約0.8barg このガス分離膜の面積は、最大流量において製品純度を
保持するに充分なものとして選んだ。
【0026】以上の条件の下に、実施する場合の結果を
示す。 1 実施例1(図1に対応する場合で、ガス分離膜1は
一組で、透過性ガスg2における水素濃度を一定(98
モル%)に保つように、循環量を制御する場合) この場合は、原料ガス流量が下がって来た時、製品純度
を維持するに充分なガス量を透過性ガスg2から抜き出
し、循環使用する。この時、製品ガス量は明らかに、後
に示す比較例1の場合に比較して少なくなるが、原料ガ
スg1に比較し高純度な循環ガス(これは透過性ガスg
2の一部)を原料ガスg1に混合するので、ガス分離膜
1に供給される透過性ガスの純度を上げることができ、
結果的に製品純度(精製ガスに於ける易透過ガスの濃
度)の低下を抑えることができる。
【0027】
【表1】
【0028】この例では、表1に示すように、製品純度
は全ての領域で要求純度を満たすことができ、かつ製品
水素の回収率は流量の低下により増加できるメリットが
ある。この方式の場合は、原料ガスg1の流量と上記循
環ガス流量の合計は一定とならないので、圧縮機2には
何らかの容量調整機構を設置する。特に、元々、原料圧
縮機を有する場合には、減量時の余剰の能力を活用でき
て都合が良い。尚、ガス分離膜1の循環ガス量はそれぞ
れ減量率80%のとき59.3Nm3/h、60%のと
き120Nm3/hである。
【0029】2 実施例2(図2に対応する場合で、ガ
ス分離膜1は一組で、ガス分離膜1の高圧側に供給され
るガス量を一定に維持する場合) ここでは、原料ガス流量が下がって来た時、圧縮機2の
吸入圧力を維持し、ガス分離膜1への流量が一定となる
よう、透過性ガスg2から抜き出して循環利用する。
【0030】
【表2】
【0031】解析結果は、表2に示すように、製品純度
は全ての領域で要求純度以上となる。製品水素の回収率
は、原料ガス流量の低下により増加できる。増加率は実
施例1に示した方式より少ないが、この方式は、原料ガ
ス純度の変化が同時におこり、その変化が速くセンサの
応答速度や制御系の応答速度などのため、循環ガス量の
制御が困難な場合に有効となる。また、圧縮機2の減量
による動力の調整機能を持っていない時には、圧縮器の
消費電力のデメリットもない。尚、ガス分離膜1の循環
ガス流量はそれぞれ減量率が80%のとき80Nm3
h、60%のとき160Nm3/hとなる。
【0032】比較例1(図5に対応する場合で、ガス分
離膜1は一組の場合) この場合は、流量が下がってきた時、製品純度が要求純
度を満たさなくなる。これは、ガス分離膜1による精製
の一般的傾向である。この結果を表3に示した。
【0033】
【表3】
【0034】次に、ガス分離膜1を二組備え、図3、4
に示すような、カスケードサイクルとした場合の例を示
す。第1、第2ガス分離膜の面積をほぼ上記実施例1、
2、比較例1の場合と同様に選択した。その他の圧力条
件など同様とした。 実施例3(図3に対応する場合で、ガス分離膜は二組
で、透過性ガスg2における水素濃度を一定(98モル
%)に保つように、循環量を制御する場合) ここでは、原料ガス流量が下がってきた時、製品純度を
維持するに充分なガス量を第1ガス分離膜1aの透過性
ガスg2aから抜き出し循環使用することとなる。
【0035】
【表4】
【0036】結果を表4に示す。この場合も、原料ガス
g1、減量時も製品純度を維持できる上、回収率は最大
流量時より良いだけでなく、実施例1、2の場合よりも
良い結果となる。圧縮機処理能力は、比較例2の場合と
同様に、第2分離膜の透過性ガスの量を再度圧縮する必
要があるので、その分、原料ガス流量より大きくなる。
また、ガス分離膜の総面積も増加するので、コスト対性
能の比較からカスケードサイクルが選定される。尚、ガ
ス分離膜1の循環ガス流量はそれぞれ減量率80%のと
き62.5Nm3/h、60%のとき125.7Nm3
hである。
【0037】4 実施例4(図4に対応する場合で、ガ
ス分離膜は二組で、ガス分離膜1の高圧側に供給される
ガス量を一定に維持する場合) ここでは、原料流量が下がってきた時、圧縮機2の吸入
圧力を維持し、第1ガス分離膜1aへの流量が一定とな
るよう、透過性ガスg2aから抜き出して循環使用す
る。
【0038】
【表5】
【0039】結果は、表5に示すように、製品純度は全
ての領域で要求純度以上となる。製品水素の回収率は、
原料流量の低下により増加できる。増加率は、実施例3
に示した例より少ないが、この方式は、原料ガス純度の
変化が同時に起こり、その変化が速く純度計の応答速度
や制御系の応答速度などのため、循環ガス量の制御が困
難な場合に有効となる。尚、ガス分離膜1の循環ガス流
量はそれぞれ減量率80%のとき82.5Nm3/h、
60%のとき165.2Nm3/hである。
【0040】比較例2 図6に現されるカスケードサイクルで、実施例3、4に
おける循環をしない場合の解析結果を表6に示す。
【0041】
【表6】
【0042】この場合、実施例1、2の方式と比較して
最大流量時には、製品水素回収率が高くできるメリット
がある(残留性ガスも製品とする時は、その純度や回収
率を上げやすいとの効果もある)が、やはり流量が減少
した時の純度が要求純度を満たさなくなる。尚、圧縮機
処理量は、第2分離膜の透過性ガスの量を再度圧縮する
必要があるので、その分、原料ガス流量より大きくな
る。以上の解析例は、原理的比較のために行ったもので
あり、実際の設計上は種々の安全率などを考慮して決定
される。
【図面の簡単な説明】
【図1】一組のガス分離膜を使用する場合の第1のシス
テム構成を示す図
【図2】一組のガス分離膜を使用する場合の第2のシス
テム構成を示す図
【図3】二組のガス分離膜をカスケード構成で使用する
場合の第3のシステム構成を示す図
【図4】二組のガス分離膜をカスケード構成で使用する
場合の第4のシステム構成を示す図
【図5】一組のガス分離膜を使用する場合の従来構成を
示す図
【図6】二組のガス分離膜を使用する場合の従来構成を
示す図
【符号の説明】
1 ガス分離膜 2 圧縮機 3 ガス分離部 4 精製ガス回収路 5 透過性ガス循環流路 6 純度センサ 60 圧力センサ 7 制御弁 70 純度調整機構 71 圧力調整機構 g1 原料ガス g2 透過性ガス g3 精製ガス
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成11年5月7日(1999.5.7)
【手続補正1】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正内容】
【書類名】 明細書
【発明の名称】 ガス精製方法及びガス精製装置
【特許請求の範囲】
【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、ガス分離膜により
ガス混合物を精製する技術、特に、原料ガスの流量が変
化する場合に、有効な技術に関する。ここで、ガス混合
物とは、ガス分離膜を透過しやすい易透過ガスと、ガス
分離膜を透過し難い難透過ガスとが、共に含まれた混合
ガスを意味し、ガス精製とは、主に、この易透過ガスの
濃度が高いガスを得ることを意味する。ちなみに、本願
技術は、原料ガスである混合ガス中に於ける易透過ガス
濃度が変動する場合にも、非常に有効である。
【0002】
【従来の技術】ガス混合物を精製するための技術とし
て、ガス分離膜による方法が様々な用途に使われてき
た。ガス分離膜による精製の機構は、原理的に次の如く
要約される。 1 ガス混合物の構成分子の透過率が異なる材料をガス
分離用の分離膜として、使用する。即ち、分離膜に対し
て、易透過ガスは透過しやすく、難透過ガスは透過し難
い。 2 ガス分離膜の使用にあたっては、ガス分離膜を内部
に備えたガス分離部を設けておき、ガス分離膜の一面側
(ガス分離膜の高圧側)に、混合ガスである原料ガスを
加圧状態で供給し、ガス分離膜の他面側(ガス分離膜の
低圧側)に透過してくる易透過ガス濃度が高い透過性ガ
スと、高圧側のガス流路の下流側(高圧側他端)に排出
されてくる易透過ガス濃度が低い残留性ガスとに分離す
る。ここで、高圧側全圧にそのガス組成(モル分率)を
乗じたものと、低圧側全圧にそのガス組成(モル分率)
を乗じたものの差が、膜に於ける透過の原動力となるの
であり、上記原動力に透過率及び膜面積を乗じた割合
で、各々の成分の透過を生じる。その結果、透過性ガス
の組成は、低圧側で得られるガスにおいて透過率の大き
い成分(易透過ガス)が濃縮され、高圧側の下流部に排
出されるガスにおいて、透過率の低い成分(難透過ガ
ス)が濃縮される。このような基本構造を、図5に示し
た。同図には、圧縮機2、乾燥器8、加熱器9、ガス分
離膜1を備えたガス分離部3、残留側圧力調整弁10、
冷却器13透過側圧力調整弁11を備えた系が示されて
いる。
【0003】上記が、基本的な一組のガス分離膜1を使
用する場合の精製構造であるが、工業的には、従来、特
に製品純度および回収率を確保するため、図6に示すよ
うなカスケードサイクルが、従来用いられて来た。この
例にあっては、二組のガス分離膜1(第1ガス分離膜1
a及び第2ガス分離膜1b)が組み合わせて使用され
る。この構造にあっては、原料ガスg1は、第2ガス分
離膜1bの透過性ガスg2aaと合流され、圧縮後、第
1ガス分離膜1aに供給される。この状態で、第1ガス
分離膜1aによる透過性ガスg2aが産出され、その残
留性ガスg2bは、第2ガス分離膜1bの原料ガスとし
て供給される。この第2ガス分離膜1bでは、残留性ガ
スが産出される。それからの透過性ガスg2aaは、元
々の原料ガスと合流することにより再利用される。
【0004】これらの技術構造において、一組のガス分
離膜を使用する場合のみならず、二組のガス分離膜をカ
スケード的に使用する場合にあっても、製品としては、
透過性ガスと残留性ガスとの両方が製品となる場合と、
それらの一方のみが製品となる場合とがある。さらに、
ガス分離膜として採用されるガス分離膜の面積や運転圧
力は、原料ガス組成、製品の必要純度や回収率により、
決定される。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】上記のようなガス分離
膜を使用した精製技術にあって、原料ガスの流量が変化
する場合、他の運転条件をそのままにしておくと、純度
や回収率が変化して問題となることがある。このような
状態にあって、流量が基準の値から減少した時、他の運
転条件をそのままにしておくと、透過性ガスの割合が増
加し、残留性ガスの割合は減少する。即ち、残留性ガス
における透過率の低い成分(難透過ガス)の回収率は減
少し、その割合は増加する。一方、透過性ガスに於ける
透過率の高い成分(易透過ガス)の回収率は増加する
が、その割合は減少する。この場合、特に、透過性ガス
が製品であると、製品純度が低下するため、問題とな
る。
【0006】また、上記カスケードサイクルも、原料ガ
スの流量が安定している時には、その条件に応じて、二
組のガス分離膜の面積や、運転条件を設計時に選定する
ことにより、製品純度および回収率等の最適な性能が期
待できる。しかし、原料ガス流量が変化する時は、その
影響により透過性製品の純度低下を免れ得ないことは、
最初に述べた単純なサイクルと同様である。
【0007】本発明は、以上の状況に鑑みて、簡単な構
成で、原料ガスの流量が減少した場合も、製品純度や回
収率を確保できる技術を提案することにある。
【0008】
【課題を解決するための手段】この目的を達成するため
の本発明による、一組のガス分離膜を使用して精製をお
こなう場合の手法は、以下の手法とする。即ち、ガス分
離膜を透過しやすい易透過ガスと、前記ガス分離膜を透
過し難い難透過ガスとを含む混合ガスを、圧縮機により
加圧して前記ガス分離膜を備えた膜分離部に供給し、前
記ガス分離膜を透過してくる透過性ガスを回収して、易
透過ガス濃度の高い精製ガスを得るガス精製方法の特徴
手段は、請求項1に記載されているように、前記ガス分
離膜を透過して得られる易透過ガス濃度の高い前記透過
性ガスの一部を、前記原料ガス側に循環供給して、前記
混合ガスと循環供給される易透過ガス濃度の高い前記透
過性ガスの一部を、前記膜分離部に供給し、得られる
透過ガス濃度の高い前記透過性ガスの残部を、前記精製
ガスとして回収してガス精製を行うことにあり、その作
用・効果は次の通りである。この構成の場合は、透過性
ガスの一部が原料ガス側に循環供給されるため、ガス分
離側の上流側である高圧側のガスの易透過ガス濃度が、
比較的高くなるとともに、安定する。結果、ガス分離膜
を動作させる場合に、得られる透過性ガスに於ける易透
過ガス濃度を安定させたり、易透過ガスの回収率を向上
させたりすることが可能となる。
【0009】ガス分離膜を透過しやすい易透過ガスと、
前記ガス分離膜を透過し難い難透過ガスとを含む混合ガ
スを、原料ガスとして圧縮機により加圧して前記ガス分
離膜を備えた膜分離部に供給し、前記ガス分離膜を透過
して得られる前記透過性ガスの一部を、前記原料ガス側
に循環供給して、前記混合ガスと循環供給される前記透
過性ガスの一部を、前記膜分離部に供給し、得られる前
記透過性ガスの残部を回収して、易透過ガス濃度の高い
精製ガスを得るガス精製方法にあって、前記透過性ガス
の前記易透過ガスの濃度に従って、前記易透過ガスの濃
度が所定値となるように、循環供給される前記透過性ガ
スの一部の量を調整して、ガス精製をおこなうことが好
ましい。このようにしておくと、得られる精製ガスに於
ける易透過性ガスの濃度を、安定して確実に所定範囲内
に抑えることができる。
【0010】さらに、このガス分離膜を透過しやすい易
透過ガスと、前記ガス分離膜を透過し難い難透過ガスと
を含む混合ガスを、原料ガスとして圧縮機により加圧し
て前記ガス分離膜を備えた膜分離部に供給し、前記ガス
分離膜を透過して得られる前記透過性ガスの一部を、前
記原料ガス側に循環供給して、前記混合ガスと循環供給
される前記透過性ガスの一部を、前記膜分離部に供給
し、得られる前記透過性ガスの残部を回収して、易透過
ガス濃度の高い精製ガスを得るガス精製方法にあって、
前記圧縮機における吸入圧力が一定となるように、循環
供給される前記透過性ガスの一部の量を制御して、前記
ガス分離膜に導入されるガスの流量を一定として、ガス
精製をおこなうことが好ましい。このようにしておく
と、易透過ガス濃度を所定以上に保つことが可能である
とともに、原料ガスに於ける易透過ガス濃度が、比較的
高速で変化した場合も、有効に対応できる。
【0011】一方、上記の目的を達成するための二組ガ
ス分離膜をカスケードで使用する場合には、ガス分離膜
を透過しやすい易透過ガスと、前記ガス分離膜を透過し
難い難透過ガスとを含む混合ガスを、圧縮機により加圧
して第1ガス分離膜を備えた第1膜分離部に供給し、前
記第1ガス分離膜を透過してくる第1透過性ガスを回収
するとともに、前記ガス分離膜を透過せず、前記第1膜
分離部より排出される第1残留性ガスを、第2ガス分離
膜を備えた第2膜分離部に供給し、前記第2ガス分離膜
を透過してくる第2透過性ガスを前記原料ガスに循環供
給して、ガス精製をおこなうガス精製方法であって、請
求項4に記載されているように、前記第1ガス分離膜を
透過して得られる易透過ガス濃度の高い前記第1透過性
ガスの一部を、前記原料ガス側に循環供給して、前記混
合ガスと前記循環供給される易透過ガス濃度の高い第1
透過性ガスとを、前記第1ガス分離膜により精製をおこ
ない、得られる易透過ガス濃度の高い前記第1透過性ガ
スの残部を回収してガス精製を行う。このようにする
と、易透過性ガスを有効に利用できる。
【0012】さらに、ガス分離膜を透過しやすい易透過
ガスと、前記ガス分離膜を透過し難い難透過ガスとを含
む混合ガスを、原料ガスとして圧縮機により加圧して第
1ガス分離膜を備えた第1膜分離部に供給し、前記第1
ガス分離膜を透過してくる第1透過性ガスを回収すると
ともに、前記ガス分離膜を透過せず、前記第1膜分離部
より排出される第1残留性ガスを、第2ガス分離膜を備
えた第2膜分離部に供給し、前記第2ガス分離膜を透過
してくる第2透過性ガスを前記原料ガス側に循環供給
し、前記第1ガス分離膜を透過して得られる前記第1透
過性ガスの一部を、前記原料ガス側に循環供給して、前
記混合ガスと前記循環供給される第1透過性ガスとを、
前記第1ガス分離膜により精製をおこない、得られる前
記第1透過性ガスの残部を、精製ガスとして回収するガ
ス精製方法においても、前記第1透過性ガスの前記易透
過ガス濃度に従って、前記易透過ガス濃度が所定値とな
るように、循環供給される前記第1透過性ガスの一部の
量を調整して、ガス精製をおこなうことが好ましい。
【0013】また、ガス分離膜を透過しやすい易透過ガ
スと、前記ガス分離膜を透過し難い難透過ガスとを含む
混合ガスを、原料ガスとして圧縮機により加圧して第1
ガス分離膜を備えた第1膜分離部に供給し、前記第1ガ
ス分離膜を透過してくる第1透過性ガスを回収するとと
もに、前記ガス分離膜を透過せず、前記第1膜分離部よ
り排出される第1残留性ガスを、第2ガス分離膜を備え
た第2膜分離部に供給し、前記第2ガス分離膜を透過し
てくる第2透過性ガスを前記原料ガス側に循環供給し、
前記第1ガス分離膜を透過して得られる前記第1透過性
ガスの一部を、前記原料ガス側に循環供給して、前記混
合ガスと前記循環供給される第1透過性ガスとを、前記
第1ガス分離膜により精製をおこない、得られる前記第
1透過性ガスの残部を、精製ガスとして回収するガス精
製方法においても、前記圧縮機における吸入圧力が一定
となるように、循環供給される前記第1透過性ガスの一
部の量を制御して、前記第1ガス分離膜に導入されるガ
スの流量を一定として、ガス精製をおこなうことが好ま
しい。
【0014】さて、このような精製技術は、請求項7に
記載されているように、前記易透過ガスが、水素、希ガ
スから選択される一種以上のガスであり、前記難透過ガ
スが窒素である場合に好適に使用できる。
【0015】さらに、装置的には、請求項8に記載され
ているように、ガス分離膜を透過しやすい易透過ガス
と、前記ガス分離膜を透過し難い難透過ガスとを含む混
合ガスが、原料ガスとして圧縮機により加圧されて導入
される、前記ガス分離膜を備えた膜分離部を備え、前記
ガス分離膜を透過してくる透過性ガスを、前記易透過ガ
ス濃度の高い精製ガスとして回収する精製ガス回収路を
備えたガス精製装置を構成するに、前記ガス分離膜を透
過して得られる易透過ガス濃度の高い前記透過性ガスの
一部を、前記原料ガス側に循環供給する透過性ガス循環
供給路を備え、前記混合ガスと循環供給される易透過ガ
ス濃度の高い前記透過性ガスの一部を、前記膜分離部に
供給し、得られる易透過ガス濃度の高い前記透過性ガス
の残部を、前記精製ガス回収路より前記精製ガスとしす
る構成とすることが好ましい。
【0016】
【発明の実施の形態】本願の実施の形態を図面に基づい
て説明する。図1、2は、一組のガス分離膜1を備えた
系を示し、図3、4のものは、二組のガス分離膜1をカ
スケードサイクルとして接続したものである。これらの
装置系にあっては、共に、ガス分離膜1を透過しやすい
易透過ガスと、前記ガス分離膜1を透過し難い難透過ガ
スとを含む混合ガスが、原料ガスg1として圧縮機2に
より加圧されて導入される、前記ガス分離膜1を備えた
膜分離部3を備え、前記ガス分離膜1を透過してくる透
過性ガスg2を、前記易透過ガス濃度の高い精製ガスと
して回収する精製ガス回収路4を備えたものとして、ガ
ス精製装置100が構成されており、前記ガス分離膜1
を透過して得られる前記透過性ガスg2の一部を、前記
原料ガス側に循環供給する透過性ガス循環供給路5を備
え、前記原料ガスg1と循環供給される前記透過性ガス
g2の一部を、前記膜分離部3に供給し、得られる前記
透過性ガスg2の残部を、前記精製ガス回収路4より前
記精製ガスとする構成とされている。
【0017】精製にあたっては、ガス分離膜1を透過し
て得られる透過性ガスg2の一部を、原料ガス側に循環
供給して、混合ガスと循環供給される透過性ガスg2の
一部を、膜分離部3に供給し、得られる透過性ガスg2
の残部を、精製ガスg3とする。
【0018】このような透過性ガスg2の原料ガス側へ
の循環供給にあたっては、図1に示す例にあっては、透
過性ガスg2の易透過ガスの濃度を計測するセンサ6を
備えるとともに、このセンサ6の検出結果に従って、易
透過ガスの濃度が所定値となるように、循環供給される
透過性ガスg2の一部の量を調整して(この調整は、透
過性ガス循環供給路5に備えられる調整弁7によってお
こなう)、ガス精製をおこなう構成とされている。
【0019】一方、図2に示す例にあっては、このよう
な透過性ガスg2の原料ガス側への循環供給にあたっ
て、圧縮機2における吸入圧力が一定となるように、循
環供給される透過性ガスの一部の量を制御して(この制
御は、透過性ガス循環供給路5に備えられる調整弁12
によっておこなう)、ガス分離膜1に導入されるガスの
流量をほぼ一定として、ガス精製をおこなう構成とされ
ている。
【0020】以上が、一組のガス分離膜を使用する例の
構成例であるが、以下に、二組のガス分離膜を使用する
場合について説明する。この例は、図6に対応するもの
である。即ち、図3、4に示す構成にあっては、ガス分
離膜1を透過しやすい易透過ガスと、ガス分離膜1を透
過し難い難透過ガスとを含む混合ガスを、原料ガスg1
として圧縮機2により加圧して第1ガス分離膜1aを備
えた第1膜分離部3aに供給し、第1ガス分離膜1aを
透過してくる第1透過性ガスg2aを回収するととも
に、ガス分離膜1aを透過せず、第1膜分離部3aより
排出される第1残留性ガスg2bを、第2ガス分離膜1
bを備えた第2膜分離部3bに供給し、前記第2ガス分
離膜1bを透過してくる第2透過性ガスg2aaを前記
原料ガスに循環供給して、ガス精製をおこなう、基本構
成を有する。さらに、第1ガス分離膜1aを透過して得
られる第1透過性ガスg2aの一部を、原料ガス側に循
環供給して、混合ガスと循環供給される第1透過性ガス
g2aとを、第1ガス分離膜1aにより精製をおこな
い、得られる前記第1透過性ガスg2aの残部を、精製
ガスとして回収する構成とされている。
【0021】このような構成にあっても、先に説明した
構成と同様に、図3に示すように、第1透過性ガスg2
aの易透過ガス濃度に従って、この易透過ガス濃度が所
定値となるように、循環供給される前記第1透過性ガス
g2aの一部の量を調整して、ガス精製をおこなう構成
とすることができる。また、図4に示す例にあっては、
圧縮機2における吸入圧力がほぼ一定となるように、循
環供給される第1透過性ガスg2aの一部の量を制御し
て、第1ガス分離膜1aに導入されるガスの流量を一定
として、ガス精製をおこなうこともできる。
【0022】ここで、 前記易透過ガスとしては、水
素、希ガス等を上げることができ、前記難透過ガスとし
ては、窒素を上げることができる。
【0023】
【実施例】以下、上記のような、図1、2、図3、4に
示すような構成に従って、主要な不純物(難透過ガスの
一例)としての窒素ガスを含む水素ガス(易透過ガスの
一例)の精製をおこなう場合について、その作動状態を
説明する。これらの例にあっては、約0.1bargの
原料ガスは後述の透過性ガスg2,g2aの一部と合流
した後、圧縮機2で約9.2bargまで圧縮される。
圧縮後のガスは、乾燥器8で水分を除去され、さらに、
加熱器9で加熱された後、ガス分離膜1を備えた膜分離
部3(実質上、この部位はガス分離膜装置で構成され
る)に導入される。このガス分離部からのガスは冷却器
13で冷却され温度を調整される。ただし、図3,4,
6にあっては理解を容易にするため乾燥器8、加熱器9
及び冷却器13は省略している。ガス分離部3に導入さ
れたガスは、低圧側の透過性ガスg2,g2aと高圧側
他の残留性ガスg2bとに分離される。ここで、低圧側
の透過性ガスg2,g2aの圧力は、約0.8barg
である。一方、残留性ガスg2bは、残留側圧力調整弁
10を経由後系外に送り出される。透過性ガスg2,g
2aの残部は、透過側圧力調整弁11を介した後、製品
として約0.7bargで装置外に取り出される。透過
性ガスg2の一部は、透過性ガス循環供給路5を介して
膨張弁12を経由して、圧力を下げ、原料ガスg1に合
流され、循環使用される。ここで、図1、図3に示す例
にあっては、透過性ガスg2における水素ガス濃度を検
出するための水素ガスセンサ6が、所定部に備えられて
おり、この水素ガスセンサ6の検出値に従って、透過性
ガス循環供給路5に設けられる調整弁7の開度を調整す
る純度調整機構70が設けられている。この制御は、水
素ガスセンサ6の検出値が下がった場合に、循環量を基
本量より多くする、逆に検出値が上がった場合に、循環
量を基本量より少なくする制御となる。
【0024】一方、図2、図4に示す例にあっては、原
料ガス側の流量変動に拘らず、循環供給される透過性ガ
スg2の量の調整により、ガス分離膜側に供給されるガ
ス量をほぼ一定とするものである。即ち、圧縮機2入口
の圧力を検出する圧力センサ60が設けられており、こ
の検出値を一定とするように、透過性ガス循環供給路5
に設けられる調整弁12の開度を調整する圧力調整機構
71が設けられている。
【0025】原料ガスg1の流量が変化した時の製品の
純度・流量・回収率について、数値例でより詳細に説明
する。ここでの比較検討の基準として次の場合を考え
る。 原料ガス流量 400Nm3/hから240Nm3/hまで変化 原料ガス組成 水素ガス 80モル% 窒素ガス 20モル% 透過性製品ガス目標組成 水素ガス 98モル%以上 圧縮機の処理量は、 最大流量400Nm3/h 圧縮機吐出側圧力(ガス分離膜の高圧側圧力) 約9.2barg ガス分離膜の低圧側圧力 約0.8barg このガス分離膜の面積は、最大流量において製品純度を
保持するに充分なものとして選んだ。
【0026】以上の条件の下に、実施する場合の結果を
示す。 1 実施例1(図1に対応する場合で、ガス分離膜1は
一組で、透過性ガスg2における水素濃度を一定(98
モル%)に保つように、循環量を制御する場合) この場合は、原料ガス流量が下がって来た時、製品純度
を維持するに充分なガス量を透過性ガスg2から抜き出
し、循環使用する。この時、製品ガス量は明らかに、後
に示す比較例1の場合に比較して少なくなるが、原料ガ
スg1に比較し高純度な循環ガス(これは透過性ガスg
2の一部)を原料ガスg1に混合するので、ガス分離膜
1に供給される透過性ガスの純度を上げることができ、
結果的に製品純度(精製ガスに於ける易透過ガスの濃
度)の低下を抑えることができる。
【0027】
【表1】
【0028】この例では、表1に示すように、製品純度
は全ての領域で要求純度を満たすことができ、かつ製品
水素の回収率は流量の低下により増加できるメリットが
ある。この方式の場合は、原料ガスg1の流量と上記循
環ガス流量の合計は一定とならないので、圧縮機2には
何らかの容量調整機構を設置する。特に、元々、原料圧
縮機を有する場合には、減量時の余剰の能力を活用でき
て都合が良い。尚、ガス分離膜1の循環ガス量はそれぞ
れ減量率80%のとき59.3Nm3/h、60%のと
き120Nm3/hである。
【0029】2 実施例2(図2に対応する場合で、ガ
ス分離膜1は一組で、ガス分離膜1の高圧側に供給され
るガス量を一定に維持する場合) ここでは、原料ガス流量が下がって来た時、圧縮機2の
吸入圧力を維持し、ガス分離膜1への流量が一定となる
よう、透過性ガスg2から抜き出して循環利用する。
【0030】
【表2】
【0031】解析結果は、表2に示すように、製品純度
は全ての領域で要求純度以上となる。製品水素の回収率
は、原料ガス流量の低下により増加できる。増加率は実
施例1に示した方式より少ないが、この方式は、原料ガ
ス純度の変化が同時におこり、その変化が速くセンサの
応答速度や制御系の応答速度などのため、循環ガス量の
制御が困難な場合に有効となる。また、圧縮機2の減量
による動力の調整機能を持っていない時には、圧縮器の
消費電力のデメリットもない。尚、ガス分離膜1の循環
ガス流量はそれぞれ減量率が80%のとき80Nm3
h、60%のとき160Nm3/hとなる。
【0032】比較例1(図5に対応する場合で、ガス分
離膜1は一組の場合) この場合は、流量が下がってきた時、製品純度が要求純
度を満たさなくなる。これは、ガス分離膜1による精製
の一般的傾向である。この結果を表3に示した。
【0033】
【表3】
【0034】次に、ガス分離膜1を二組備え、図3、4
に示すような、カスケードサイクルとした場合の例を示
す。第1、第2ガス分離膜の面積をほぼ上記実施例1、
2、比較例1の場合と同様に選択した。その他の圧力条
件など同様とした。 実施例3(図3に対応する場合で、ガス分離膜は二組
で、透過性ガスg2における水素濃度を一定(98モル
%)に保つように、循環量を制御する場合) ここでは、原料ガス流量が下がってきた時、製品純度を
維持するに充分なガス量を第1ガス分離膜1aの透過性
ガスg2aから抜き出し循環使用することとなる。
【0035】
【表4】
【0036】結果を表4に示す。この場合も、原料ガス
g1、減量時も製品純度を維持できる上、回収率は最大
流量時より良いだけでなく、実施例1、2の場合よりも
良い結果となる。圧縮機処理能力は、比較例2の場合と
同様に、第2分離膜の透過性ガスの量を再度圧縮する必
要があるので、その分、原料ガス流量より大きくなる。
また、ガス分離膜の総面積も増加するので、コスト対性
能の比較からカスケードサイクルが選定される。尚、ガ
ス分離膜1の循環ガス流量はそれぞれ減量率80%のと
き62.5Nm3/h、60%のとき125.7Nm3
hである。
【0037】4 実施例4(図4に対応する場合で、ガ
ス分離膜は二組で、ガス分離膜1の高圧側に供給される
ガス量を一定に維持する場合) ここでは、原料流量が下がってきた時、圧縮機2の吸入
圧力を維持し、第1ガス分離膜1aへの流量が一定とな
るよう、透過性ガスg2aから抜き出して循環使用す
る。
【0038】
【表5】
【0039】結果は、表5に示すように、製品純度は全
ての領域で要求純度以上となる。製品水素の回収率は、
原料流量の低下により増加できる。増加率は、実施例3
に示した例より少ないが、この方式は、原料ガス純度の
変化が同時に起こり、その変化が速く純度計の応答速度
や制御系の応答速度などのため、循環ガス量の制御が困
難な場合に有効となる。尚、ガス分離膜1の循環ガス流
量はそれぞれ減量率80%のとき82.5Nm3/h、
60%のとき165.2Nm3/hである。
【0040】比較例2 図6に現されるカスケードサイクルで、実施例3、4に
おける循環をしない場合の解析結果を表6に示す。
【0041】
【表6】
【0042】この場合、実施例1、2の方式と比較して
最大流量時には、製品水素回収率が高くできるメリット
がある(残留性ガスも製品とする時は、その純度や回収
率を上げやすいとの効果もある)が、やはり流量が減少
した時の純度が要求純度を満たさなくなる。尚、圧縮機
処理量は、第2分離膜の透過性ガスの量を再度圧縮する
必要があるので、その分、原料ガス流量より大きくな
る。以上の解析例は、原理的比較のために行ったもので
あり、実際の設計上は種々の安全率などを考慮して決定
される。
【図面の簡単な説明】
【図1】一組のガス分離膜を使用する場合の第1のシス
テム構成を示す図
【図2】一組のガス分離膜を使用する場合の第2のシス
テム構成を示す図
【図3】二組のガス分離膜をカスケード構成で使用する
場合の第3のシステム構成を示す図
【図4】二組のガス分離膜をカスケード構成で使用する
場合の第4のシステム構成を示す図
【図5】一組のガス分離膜を使用する場合の従来構成を
示す図
【図6】二組のガス分離膜を使用する場合の従来構成を
示す図
【符号の説明】 1 ガス分離膜 2 圧縮機 3 ガス分離部 4 精製ガス回収路 5 透過性ガス循環流路 6 純度センサ 60 圧力センサ 7 制御弁 70 純度調整機構 71 圧力調整機構 g1 原料ガス g2 透過性ガス g3 精製ガス
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Fターム(参考) 4D006 GA41 JA56A JA57A JA58A KA02 KA15 KA52 KA54 KA63 KA68 KE02Q KE03Q KE07P KE07Q KE07R KE12Q KE13P KE13Q MB04 PA04 PB18 PB63 PB66 PB70

Claims (8)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 ガス分離膜を透過しやすい易透過ガス
    と、前記ガス分離膜を透過し難い難透過ガスとを含む混
    合ガスを、原料ガスとして圧縮機により加圧して前記ガ
    ス分離膜を備えた膜分離部に供給し、前記ガス分離膜を
    透過してくる透過性ガスを回収して、易透過ガス濃度の
    高い精製ガスを得るガス精製方法であって、 前記ガス分離膜を透過して得られる前記透過性ガスの一
    部を、前記原料ガス側に循環供給して、前記混合ガスと
    循環供給される前記透過性ガスの一部を、前記膜分離部
    に供給し、得られる前記透過性ガスの残部を、前記精製
    ガスとするガス精製方法。
  2. 【請求項2】 前記透過性ガスの前記易透過ガスの濃度
    に従って、前記易透過ガスの濃度が所定値となるよう
    に、循環供給される前記透過性ガスの一部の量を調整し
    て、ガス精製をおこなう請求項1記載のガス精製方法。
  3. 【請求項3】 前記圧縮機における吸入圧力が一定とな
    るように、循環供給される前記透過性ガスの一部の量を
    制御して、前記ガス分離膜に導入されるガスの流量を一
    定として、ガス精製をおこなう請求項1記載のガス精製
    方法。
  4. 【請求項4】 ガス分離膜を透過しやすい易透過ガス
    と、前記ガス分離膜を透過し難い難透過ガスとを含む混
    合ガスを、原料ガスとして圧縮機により加圧して第1ガ
    ス分離膜を備えた第1膜分離部に供給し、前記第1ガス
    分離膜を透過してくる第1透過性ガスを回収するととも
    に、前記ガス分離膜を透過せず、前記第1膜分離部より
    排出される第1残留性ガスを、第2ガス分離膜を備えた
    第2膜分離部に供給し、前記第2ガス分離膜を透過して
    くる第2透過性ガスを前記原料ガス側に循環供給して、
    ガス精製をおこなうガス精製方法であって、 前記第1ガス分離膜を透過して得られる前記第1透過性
    ガスの一部を、前記原料ガス側に循環供給して、前記混
    合ガスと前記循環供給される第1透過性ガスとを、前記
    第1ガス分離膜により精製をおこない、得られる前記第
    1透過性ガスの残部を、精製ガスとして回収するガス精
    製方法。
  5. 【請求項5】 前記第1透過性ガスの前記易透過ガス濃
    度に従って、前記易透過ガス濃度が所定値となるよう
    に、循環供給される前記第1透過性ガスの一部の量を調
    整して、ガス精製をおこなう請求項4記載のガス精製方
    法。
  6. 【請求項6】 前記圧縮機における吸入圧力が一定とな
    るように、循環供給される前記第1透過性ガスの一部の
    量を制御して、前記第1ガス分離膜に導入されるガスの
    流量を一定として、ガス精製をおこなう請求項4記載の
    ガス精製方法。
  7. 【請求項7】 前記易透過ガスが、水素、希ガスから選
    択される1種以上のガスであり、前記難透過ガスが窒素
    である請求項1〜6のいずれか1項に記載のガス精製方
    法。
  8. 【請求項8】 ガス分離膜を透過しやすい易透過ガス
    と、前記ガス分離膜を透過し難い難透過ガスとを含む混
    合ガスが、原料ガスとして圧縮機により加圧されて導入
    される、前記ガス分離膜を備えた膜分離部を備え、前記
    ガス分離膜を透過してくる透過性ガスを、前記易透過ガ
    ス濃度の高い精製ガスとして回収する精製ガス回収路を
    備えたガス精製装置であって、 前記ガス分離膜を透過して得られる前記透過性ガスの一
    部を、前記原料ガス側に循環供給する透過性ガス循環供
    給路を備え、前記混合ガスと循環供給される前記透過性
    ガスの一部を、前記膜分離部に供給し、得られる前記透
    過性ガスの残部を、前記精製ガス回収路より前記精製ガ
    スとするガス精製装置。
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