JP2001062240A - 混合ガスの濃度調整方法および濃度調整装置 - Google Patents
混合ガスの濃度調整方法および濃度調整装置Info
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Abstract
の両立が可能な混合ガスの濃度調整方法および濃度調整
装置を提供する。 【解決手段】 透過性の異なる2種以上のガスを含む混
合ガスを昇圧する昇圧機C11,C12を備えた昇圧経
路と、その昇圧経路から混合ガスの一部を導出する経路
L1と、その経路L1より供給されたガスをガス分離膜
M1,M2にて透過ガスと残留ガスとに分離するガス分
離部と、その透過ガスを前記昇圧経路に導入する経路と
を備える混合ガスの濃度調整装置において、ガス分離部
S1,S2を複数段で構成して、前段の残留ガスを次段
のガス分離部S2に供給する経路L3にて各段を接続
し、各段の透過ガスを前記昇圧経路に個別に又は合流後
に導入する経路L2,L4を設けると共に、後段側のガ
ス分離部S2ほど、供給側と透過側との圧力比が大きく
なるように、前記昇圧経路の圧力差を利用する等する。
Description
合ガスの濃度調整を行う濃度調整方法および濃度調整装
置に関し、特に、窒素ガスと水素ガスとの混合ガスを濃
度調整して、アンモニアの合成原料を製造する場合のよ
うに、難透過性ガスの濃度を減少させる技術として有用
である。
スの精製等を行う技術は周知であるが、その機構・原理
は次の如きである。即ち、原料となる混合ガスの各成分
に対して透過性の異なる材料よりなるガス分離膜が使用
され、加圧状態で供給された混合ガスは、当該ガス分離
膜により膜を透過する透過ガスと供給側に残留する残留
ガスとに分離される。その際、供給側(高圧側)の全圧
に各ガス成分のモル分率を乗じたもの(ガス分圧)と、
透過側(低圧側)の全圧に同じガス成分のモル分率を乗
じたもの(ガス分圧)との差(分圧差)が、透過の原動
力となり、これに透過率と膜面積を乗じた割合で、各々
の成分の透過が生じる。従って、ガス分離では、透過性
の高い易透過性ガスと透過性の低い難透過性ガスとが、
それぞれ透過側と供給側(残留ガス側)とに濃縮される
ように分離される。
て、混合ガスの濃度調整を行うには、例えば、原料とな
る混合ガスの一部を導出してガス分離膜にて透過ガスと
残留ガスとに分離した後、易透過性ガスが濃縮された透
過ガスを再び混合ガスに導入することにより、難透過性
ガスの濃度を減少させることができる。
うな特性が考慮される。即ち、残留ガス中の易透過性ガ
スの濃度は低く、易透過性ガスの回収率が高いほど効率
が良く、これは易透過性ガスのロスに対する対価が高い
場合には重大な要因となる。一方、透過ガス中の易透過
性ガスの濃度は余り重要ではないが、極端に濃度が低い
場合には、透過ガス中に難透過性ガスが同伴され易くな
り、ガス分離のための動力が増加するため不利になる。
また、ガス分離膜の圧力比(供給側/透過側)が小さい
と、昇圧のための動力費が少なくなるが、易透過性ガス
の回収率が低くなり、あるいは回収率を維持するために
は、膜面積を増加させる必要があり、設備費が増大す
る。
と水素ガスとの混合ガスを濃度調整して、アンモニアの
合成原料を製造する場合について、以下、図4に基づい
て、具体的に説明する。
れたものであり、例えば約25バール(絶対圧,以下同
様)の全圧を有すると共に、窒素ガスのモル比がアンモ
ニア合成に適するモル比(1/3)を超えるため、窒素
ガス濃度を減少させる必要がある。一方、アンモニアの
合成工程では一般に60〜200バールの供給圧が要求
されるため、その圧力まで第1昇圧機C11と第2昇圧
機C12とで順次昇圧を行う。この例では1段目で50
バール、2段目で100バールまで昇圧される。
ら一部導出したガスを、ガス分離膜M0を備えたガス分
離部S0にて透過ガスと残留ガスとに分離した後、透過
ガスを第1昇圧機C11の入口側経路に導入して、原料
混合ガスと合流させる。その際、難透過性の窒素ガスが
濃縮された残留ガスが系外に排出されて、混合ガスから
除去されるため、混合ガス中の難透過性ガスの濃度を減
少させることができ、所望のモル比を有する混合ガスを
得ることができる。
度調整方法において、ガス分離膜の面積を大きくする
と、即ち、並列に接続した膜モジュールの数を増加させ
ると、水素ガスの回収率が高まり、効率が良くなるもの
の、反面、設備費が増大するという問題がある。また、
ガス分離部の段数が上記のように1段のものでは、昇圧
機の動力費を抑えるべく、圧力比を低下させると、易透
過性ガスの回収率が低下するため、回収率の維持と動力
費の抑制の両立は困難であった。即ち、ガス分離部の段
数が1段の従来法では、設計上、上記のように限界があ
った。
回収率の維持と動力費の抑制の両立が可能な混合ガスの
濃度調整方法および濃度調整装置を提供することにあ
る。
本発明により達成できる。即ち、本発明の混合ガスの濃
度調整方法は、ガス分離膜に対する透過性の異なる2種
以上のガスを含む混合ガスを、昇圧機を備えた経路に供
給して昇圧しつつ、その昇圧経路から混合ガスの一部を
導出してガス分離膜にて透過ガスと残留ガスとに分離し
た後、その透過ガスを前記昇圧経路に導入することで、
混合ガスの濃度を調整する濃度調整方法において、前記
昇圧経路から導出したガスを第1ガス分離膜にて第1透
過ガスと第1残留ガスとに分離した後、その第1残留ガ
スを第2ガス分離膜にて第2透過ガスと第2残留ガスと
に分離しつつ、前記第1透過ガスと前記第2透過ガスと
を前記昇圧経路に個別に又は合流後に導入すると共に、
前記第2ガス分離膜における供給側と透過側との圧力比
(供給側/透過側)を、前記第1ガス分離膜における供
給側と透過側との圧力比(供給側/透過側)よりも大き
くすることを特微とする(請求項1記載の発明)。
で構成して前段の残留ガスを次段のガス分離膜にて順次
分離しつつ、各段の透過ガスを前記昇圧経路に個別に又
は合流後に導入すると共に、後段側のガス分離膜ほど、
供給側と透過側との圧力比(供給側/透過側)を大きく
してあることが好ましい(請求項2記載の発明)。な
お、本発明における「段数」は、ガス分離を行う単位
(ガス分離部、ガス分離膜)を直列に接続する場合の接
続単位の数を指し、各単位はガス分離部等を並列に接続
したガス分離部群でもよい。
膜に対する透過性の異なる2種以上のガスを含む混合ガ
スを、第1昇圧機と第2昇圧機とで順次昇圧しつつ、そ
の第2昇圧機の出口側経路から一部導出したガスを第1
ガス分離膜にて第1透過ガスと第1残留ガスとに分離し
た後、その第1残留ガスを第2ガス分離膜にて第2透過
ガスと第2残留ガスとに分離しつつ、前記第1透過ガス
を前記第2昇圧機の入口側経路に導入し、前記第2透過
ガスを前記第1昇圧機の入口側経路に導入すると共に、
前記第2ガス分離膜における供給側と透過側との圧力比
(供給側/透過側)を、前記第1ガス分離膜における供
給側と透過側との圧力比(供給側/透過側)よりも大き
くするものが好ましい(請求項3記載の発明)。
素ガス及び水素ガスを含有し、そのモル比(窒素ガス/
水素ガス)が1/3を超えることが好ましい(請求項4
記載の発明)。
膜に対する透過性の異なる2種以上のガスを含む混合ガ
スを昇圧する昇圧機を備えた昇圧経路と、その昇圧経路
から混合ガスの一部を導出する経路と、その経路より供
給されたガスをガス分離膜にて透過ガスと残留ガスとに
分離するガス分離部と、その透過ガスを前記昇圧経路に
導入する経路とを備える混合ガスの濃度調整装置におい
て、前記ガス分離部を複数段で構成して、前段の残留ガ
スを次段のガス分離部に供給する経路にて各段を接続
し、各段の透過ガスを前記昇圧経路に個別に又は合流後
に導入する経路を設けると共に、後段側のガス分離部ほ
ど、供給側と透過側との圧力比(供給側/透過側)が大
きくなるように、別途昇圧機を設けるか又は前記昇圧経
路の圧力差を利用することを特微とする(請求項5記載
の発明)。
膜に対する透過性の異なる2種以上のガスを含む混合ガ
スを順次昇圧する第1昇圧機及び第2昇圧機と、その第
2昇圧機の出口側経路から混合ガスの一部を導出する経
路と、その経路より供給されたガスを第1ガス分離膜に
て第1透過ガスと第1残留ガスとに分離する第1ガス分
離部と、その第1残留ガスを第2ガス分離部に供給する
経路と、その経路より供給されたガスを第2ガス分離膜
にて第2透過ガスと第2残留ガスとに分離する第2ガス
分離部と、前記第1透過ガスを前記第2昇圧機の入口側
経路に導入する経路と、前記第2透過ガスを前記第1昇
圧機の入口側経路に導入する経路とを備えることが好ま
しい(請求項6記載の発明)。
明によると、いずれもガス分離部を複数段(直列)に構
成して、後段側のガス分離部ほど、供給側と透過側との
圧力比(供給側/透過側)を大きくしてあるため、易透
過性ガスの回収率を維持しつつ、動力費をより抑制する
ことができる。つまり、前段側のガス分離部ほど、易透
過性ガスの濃度が高いため、比較的小さな圧力比でも多
くの易透過性ガスが小さい圧力降下にて回収でき、前段
側の動力費を抑えることができる。更に、後段側のガス
分離部ほど、易透過性ガスの濃度が低いため、圧力比を
高める必要があるが、供給されるガス量が少ないので、
動力費はさほど大きくならず、また圧力比を高めること
で、易透過性ガスの回収率を維持することができる。従
って、回収率の維持と動力費の抑制の両立が可能となる
(具体的には表1及び表2参照)。
と、原料となる混合ガスを昇圧するための2つの昇圧機
を利用して、上記の如き圧力比を付与するため、別途昇
圧機を設ける必要がなく、設備費をより低減することが
できる。
となる混合ガスが、窒素ガス及び水素ガスを含有するた
め、ガス分離膜による分離が容易となり、しかもモル比
が1/3を超える混合ガスから難透過性の窒素ガスを除
去しつつ昇圧が行えるため、アンモニアの合成原料とし
て適切な混合ガスを好適に製造することができる。
について、図面を参照しながら説明する。
り、窒素ガスと水素ガスとを主成分とする混合ガスを原
料とし、窒素ガスの濃度を低下させるように濃度調整す
る例であり、昇圧機の兼用により昇圧機の設備費を抑え
ながら、水素ガスの回収率の維持と動力費の抑制の両立
を図るものである。
の工程で製造されたもので、例えば約25バールの全圧
を有し、窒素ガスのモル比が1/3を超えるものであ
る。一方、製品ガスはアンモニア合成工程で要求される
圧力に合わせる必要がある。
1昇圧機C11で約50バールまで、第2昇圧機C12
で約100バールまで順次昇圧される。昇圧機として
は、遠心式圧縮機が好適に使用され、圧縮比2で2段圧
縮を行うのが好ましい。なお、各昇圧機の直後には、温
度維持のため水冷式冷却器が設けられるが、図示は省略
してある。
昇圧機とガス分離の差圧発生のための昇圧機との兼用を
図っている。このため以下のような工程により2段のガ
ス分離が行われる。
一部導出したガスは、経路L1を経て第1ガス分離部S
1に供給され、その内部に設けられた第1ガス分離膜M
1によって第1透過ガスと第1残留ガスとに分離され
る。その後、第1残留ガスは、経路L3を経て第2ガス
分離部S2に供給され、その内部に設けられた第2ガス
分離膜M2によって第2透過ガスと第2残留ガスとに分
離される。一方、第1透過ガスは、経路L2を経て第2
昇圧機C12の入口側経路(第1昇圧機C11との中
間)に導入され、第2透過ガスは、経路L4を経て第1
昇圧機C11の入口側経路(原料供給経路)に導入さ
れ、原料混合ガスと合流される。
残留ガスが、経路L5より系外に排出されて、混合ガス
から除去されるため、混合ガス中の難透過性ガスの濃度
を減少させることができ、所望のモル比を有する混合ガ
スを得ることができる。また、第2ガス分離膜M2にお
ける供給側と透過側との圧力比(供給側/透過側)は、
2基の昇圧機により生じるものであり、第1ガス分離膜
M1における圧力比(供給側/透過側)は、1基の昇圧
機により生じるものであるため、前者の圧力比は後者よ
り大きいものとなる。
ガス分離膜を備えたエレメントが耐圧容器内に組み込ま
れている膜モジュールが好適に使用され、供給側から残
留側(出口側)への流路と、透過側の流路とをガス分離
膜が隔絶する構造になっている。具体的な膜モジュール
の型式としては、中空糸型、スパイラル型など、ガス分
離に用いられるモジュール型式がいずれも採用できる。
ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエステル、ポリカ
ーボネート、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポ
リエーテルケトン、又はこれらのブレンド体などからな
るものが用いられる。分離膜の形状としては、中空糸や
平膜等が挙げられ、非対称構造を有するものが好適に使
用される。このような分離膜は、各種市販されているも
のが使用できる。なお、各段におけるガス分離膜の材質
は、同種でも異種でもよい。
類に応じて、適宜選択可能であるが、本実施形態では、
上記の如き混合ガスに対して、MEDAL社製の水素用
ガス分離膜モジュールが好適に使用される。以下、この
膜モジュールを使用して、具体的に濃度調整を行う場合
の例について、従来法との比較で説明する。なお、実際
の原料ガスにはメタン、アルゴン、水等の不純物も含ま
れるが、議論の簡略化のため、これらの成分は無視し
て、水素ガス濃度以外の残部濃度は窒素ガス濃度として
取り扱う。
10000Nm3 /h、水素ガス純度を75%(モル
%)とし、第1ガス分離膜M1の膜面積を12インチ型
モジュール2基分、第2ガス分離膜M2の膜面積を12
インチ型モジュール4基分とし、上記のような設定圧で
運転を行うと、表1のようなデータが得られる。
ガス分離膜の面積が0(ゼロ)の特殊例として把握する
ことができるので、表1のような表現とした。その際、
本実施形態と同一の水素ガス濃度と流量を得るために
は、ガス分離膜の面積は4.43となった。
面積を4.43から6に増やす必要があるが、追加の動
力は大幅に減少(約20%)できる。なお、表1の値は
次のようにして計算されたものである。また、昇圧機に
よる単位流量を圧縮するための動力をLcとし、圧縮比
が共に2である第1昇圧機C11と第2昇圧機C12の
Lcを同一と仮定する。
と、9875Nm3 /hの原料を第1昇圧機C11と第
2昇圧機C12で順次昇圧すると、所要動力は、 9875Lc×2=19750Lc となる。その際、透過ガスは25バールから100バー
ルまで再圧縮する必要があるが、これは原料ガスとして
もともと同様の圧縮が必要であったものと考えられるの
で、追加動力とは見なされない。
Nm3 /hを第1昇圧機C11と第2昇圧機C12で昇
圧する必要があるが、その内、第1透過ガス分4116
Nm 3 /hは第2昇圧機C12のみで昇圧するだけでよ
いため、所要動力は、 4116Lc+5884Lc×2=15884Lc となる。つまり、本実施形態によると従来法1と比較し
て、水素ガスの回収率を維持しながら、追加動力を約8
0%に抑えることができる。
機とガス分離の差圧発生のための昇圧機との兼用を図る
例を示したが、図2に示すように別途2基の昇圧機を設
けて、濃度調整の効率をより高めるようにしてもよい。
ら一部導出したガスは、別途設けた昇圧機C20で昇圧
された後、経路L1を経て第1ガス分離部S1に供給さ
れ、その内部に設けられた第1ガス分離膜M1によって
第1透過ガスと第1残留ガスとに分離される。その後、
第1残留ガスは、経路L3を経て第2ガス分離部S2に
供給され、その内部に設けられた第2ガス分離膜M2に
よって第2透過ガスと第2残留ガスとに分離される。一
方、第1透過ガスは、経路L2を経て第1昇圧機C11
の入口側経路の導出部より下流側に導入され、第2透過
ガスは、経路L4を経て、別途設けた昇圧機C30で昇
圧された後、経路L2に合流される。なお、昇圧機C2
0、昇圧機C30としては、圧縮比が3と大きいため、
往復動式圧縮機が好適に使用される。
る供給側と透過側との圧力比(供給側/透過側)は、2
基の昇圧機により生じるものであり、第1ガス分離膜M
1における圧力比(供給側/透過側)は、1基の昇圧機
により生じるものであるため、前者の圧力比は後者より
大きいものとなる。
従来法2(図5参照)との追加動力等の比較を行ったと
ころ、表2のような結果になった。
2から5に増やす必要があるが、水素ガスの回収率を維
持しながら、追加動力を約68%に抑えることができ
る。
のための昇圧機とガス分離の差圧発生のための昇圧機と
の兼用を図る例を示したが、図3に示すように別途1基
の昇圧機を設けて構成してもよい。
ら一部導出したガスは、経路L1を経て第1ガス分離部
S1に供給され、その内部に設けられた第1ガス分離膜
M1によって第1透過ガスと第1残留ガスとに分離され
る。その後、第1残留ガスは、経路L3を経て第2ガス
分離部S2に供給され、その内部に設けられた第2ガス
分離膜M2によって第2透過ガスと第2残留ガスとに分
離される。一方、第1透過ガスは、経路L2を経て第1
昇圧機C11の入口側経路に導入され、第2透過ガス
は、経路L4を経て、別途設けた昇圧機C30で昇圧さ
れた後、経路L2に合流される。
る供給側と透過側との圧力比(供給側/透過側)は、2
基の昇圧機により生じるものであり、第1ガス分離膜M
1における圧力比(供給側/透過側)は、1基の昇圧機
により生じるものであるため、前者の圧力比は後者より
大きいものとなる。
ガスとの混合ガスを濃度調整して、アンモニアの合成原
料を製造する場合を例示したが、原料となる混合ガス、
及び除去される難透過性ガスの種類はこれに限定される
ものではない。
リウムガス、水蒸気の1種以上を含み、難透過性ガスと
して、窒素ガス、一酸化炭素ガス、メタンガス、アルゴ
ンガスの1種以上を含む混合ガスが何れも使用可能であ
る。
回収する例を示したが、その一部を副生産物として系外
に導出してもよい。
段で構成した例を示したが、3段以上で構成してもよ
い。その場合、例えば図1に示す装置において、昇圧機
を3段にし、それぞれの昇圧機の入口側に各段の透過ガ
スを導入すればよい。また、各段の透過ガスの一部を合
流後に何れかの昇圧機の入口側に導入してもよい。
概略構成図
示す概略構成図
示す概略構成図
一例を示す概略構成図
一例を示す概略構成図
Claims (6)
- 【請求項1】 ガス分離膜に対する透過性の異なる2種
以上のガスを含む混合ガスを、昇圧機を備えた経路に供
給して昇圧しつつ、その昇圧経路から混合ガスの一部を
導出してガス分離膜にて透過ガスと残留ガスとに分離し
た後、その透過ガスを前記昇圧経路に導入することで、
混合ガスの濃度を調整する濃度調整方法において、 前記昇圧経路から導出したガスを第1ガス分離膜にて第
1透過ガスと第1残留ガスとに分離した後、その第1残
留ガスを第2ガス分離膜にて第2透過ガスと第2残留ガ
スとに分離しつつ、前記第1透過ガスと前記第2透過ガ
スとを前記昇圧経路に個別に又は合流後に導入すると共
に、 前記第2ガス分離膜における供給側と透過側との圧力比
(供給側/透過側)を、前記第1ガス分離膜における供
給側と透過側との圧力比(供給側/透過側)よりも大き
くすることを特微とする混合ガスの濃度調整方法。 - 【請求項2】 前記ガス分離膜を3段以上で構成して前
段の残留ガスを次段のガス分離膜にて順次分離しつつ、
各段の透過ガスを前記昇圧経路に個別に又は合流後に導
入すると共に、 後段側のガス分離膜ほど、供給側と透過側との圧力比
(供給側/透過側)を大きくしてある請求項1記載の混
合ガスの濃度調整方法。 - 【請求項3】 ガス分離膜に対する透過性の異なる2種
以上のガスを含む混合ガスを、第1昇圧機と第2昇圧機
とで順次昇圧しつつ、その第2昇圧機の出口側経路から
一部導出したガスを第1ガス分離膜にて第1透過ガスと
第1残留ガスとに分離した後、その第1残留ガスを第2
ガス分離膜にて第2透過ガスと第2残留ガスとに分離し
つつ、前記第1透過ガスを前記第2昇圧機の入口側経路
に導入し、前記第2透過ガスを前記第1昇圧機の入口側
経路に導入すると共に、 前記第2ガス分離膜における供給側と透過側との圧力比
(供給側/透過側)を、前記第1ガス分離膜における供
給側と透過側との圧力比(供給側/透過側)よりも大き
くすることを特微とする混合ガスの濃度調整方法。 - 【請求項4】 原料となる混合ガスが、窒素ガス及び水
素ガスを含有し、そのモル比(窒素ガス/水素ガス)が
1/3を超えるものである請求項1〜3いずれかに記載
の混合ガスの濃度調整方法。 - 【請求項5】 ガス分離膜に対する透過性の異なる2種
以上のガスを含む混合ガスを昇圧する昇圧機を備えた昇
圧経路と、その昇圧経路から混合ガスの一部を導出する
経路と、その経路より供給されたガスをガス分離膜にて
透過ガスと残留ガスとに分離するガス分離部と、その透
過ガスを前記昇圧経路に導入する経路とを備える混合ガ
スの濃度調整装置において、 前記ガス分離部を複数段で構成して、前段の残留ガスを
次段のガス分離部に供給する経路にて各段を接続し、各
段の透過ガスを前記昇圧経路に個別に又は合流後に導入
する経路を設けると共に、 後段側のガス分離部ほど、供給側と透過側との圧力比
(供給側/透過側)が大きくなるように、別途昇圧機を
設けるか又は前記昇圧経路の圧力差を利用することを特
微とする混合ガスの濃度調整装置。 - 【請求項6】 ガス分離膜に対する透過性の異なる2種
以上のガスを含む混合ガスを順次昇圧する第1昇圧機及
び第2昇圧機と、その第2昇圧機の出口側経路から混合
ガスの一部を導出する経路と、その経路より供給された
ガスを第1ガス分離膜にて第1透過ガスと第1残留ガス
とに分離する第1ガス分離部と、その第1残留ガスを第
2ガス分離部に供給する経路と、その経路より供給され
たガスを第2ガス分離膜にて第2透過ガスと第2残留ガ
スとに分離する第2ガス分離部と、前記第1透過ガスを
前記第2昇圧機の入口側経路に導入する経路と、前記第
2透過ガスを前記第1昇圧機の入口側経路に導入する経
路とを備える混合ガスの濃度調整装置。
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